JPH0353961B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は結晶プロセス装置の改良、より詳しく
は結晶装置の長さに沿つて間隔をおいて複数の振
動穿孔板を有する形式の結晶装置に関する。 飽和液からの間接伝熱により商業的に結晶化を
行う上での主要な問題は皮殻（incrustation）と
称される現象である。前記皮殻は、飽和液からそ
こを通つて冷却流体に伝熱される面において沈澱
固体あるいは結晶固体の堆積したものである。こ
のような皮殻は伝熱速度を減少させ、掃除のた
め、設備を頻繁に停止させる必要がある。 商業結晶装置の設計者は伝熱面から固形の堆積
物を連続して除去するためスクレーパを設けて前
記皮殻を減少させようと試みてきた。典型的な構
造では周囲方向のスクレーパを備えた中央配置の
回転軸をそれぞれが有する一組の水平方向のジヤ
ケツト付きパイプを含んでいる。結晶化すべき液
体は内側パイプを通して汲み出され、一方冷却流
体が環状体を通して同時に汲み出されるか、ある
いは蒸発される。液体から熱が抽出され、結晶が
形成され、内側パイプの壁に皮殻が生成される。
回転スクレーパが伝熱面から皮殻を除去する。 スクレーパを装置の作動時間を数分あるいは数
時間から、１〜14日あるいはそれ以上増加させる
のである程度効果的であることが判明している。
しかしながら、商業的に容認されうる熱流量に対
しては、スクレーパや回転軸自体から皮殻で堆積
してしまう。皮殻が厚くなりすぎ、内側パイプが
詰つたり、あるいは回転部材が損傷することがあ
りうる。このような事態が発生する前に結晶装置
を停め、内側パイプを加熱して固形堆積物を溶か
せ、溶剤で洗滌するか、手でかき落して掃除する
必要がある。 他の市販の結晶装置は垂直あるいは水平タンク
内に配置した一組の内部冷却プレートを含む。そ
のような構造のものは通常、ワイパーを装着した
回転軸を含む。前記ワイパーは回転軸が回転する
につれてプレートの表面が拭きとられるようにワ
イパーが位置している。しかしながら、温度差が
増加して良好な生産速度を提供すると、回転軸、
ワイパーあるいはプレートに急速に皮殻ができ、
皮殻を溶解するため生産を中断させる必要があ
る。 従来の構造を改良しようとする試みでは、スク
レーパが回転している間にスクレーパを電気ある
いは流体媒体で加熱した。この方法は若干効果的
ではあるが、そうすることによつて通常は、冷却
すべき溶液へ大量の熱を戻し、そのため操業費を
増加させることの他に設備容量に制限をもたら
す。いずれにしても、機械的に複雑なスクレーパ
にヒータを取り付けることは困難であり、かつ高
価につく。 結晶装置の伝熱面は該面に超音波振動を加える
ことにより清浄できる。事実この方法は実験装置
では良好に作動するが、残念ながら、超音波結晶
装置を商業的に受入れられる容量へのスケールア
ツプの方法は見出されていない。 皮殻の生成速度は一般に、結晶化すべき溶液と
冷却流体との温度差が増加するにつれて急速に増
加する。実際、結晶装置の操作者は一般に、前記
温度差を、清浄作業の間の作業時間をかなり長く
とれるような値に制限する。しかしながら低温度
差で作動させるには相対的に大きい伝熱面積を要
し、それに対応して商業的に容認しうる容量を提
供するには設備投資が高くつく。高温度差を使用
できるなら、結晶装置の設備費を著しく低減しう
ることが多い。 英国特許第1365536号は、個別の結晶、清浄お
よび溶融セクシヨンを含む対流式結晶装置を開示
している。清浄セクシヨンは、結晶マスが母液に
対して対流して穿孔板を通過しうるように、円筒
形の密閉体内で隔置された複数の穿孔板を含んで
いる。例えば球体のように自由に運動する物体が
各穿孔板上に置かれる。前記球体は全体の塔を振
動させ、組となつた穿孔板を振動させるか、ある
いはその他の装置により運動させられる。本発明
は清浄効率を向上させはするが、従来の冷却装置
を組入れており、結晶クロツプを発生させ、この
クロツプを前述の清浄セクシヨンで次いで清浄す
るので、まだ従来の結晶装置に特有の作動時間が
短いという問題が残る。 本発明の全体的な目的は溶液あるいはスラリー
から熱を除去することにより結晶をつくる装置の
改良を提供することである。 したがつて、本発明の目的は従来技術による装
置に比して伝熱効率の高い結晶装置を提供するこ
とである。 本発明の別の目的は清浄の間の作動時間を長く
しうる結晶装置を提供することである。 本発明のさらに別の目的は経済的に商業サイズ
までスケールアツプの可能な効率のよい結晶装置
塔を提供することである。 本発明の前記およびその他の目的、ならびに利
点は以下の説明および図面から当該技術分野の専
門家には明らかとなる。 本発明によれば、通常細長いハウジング内で共
軸線関係で位置した中央軸に規則的に装着され
た、複数の概ね水平の穿孔板を含む結晶装置塔が
提供される。製作の便宜上、通常円筒形のハウジ
ングが使用されるが、四角、三角あるいはその他
の断面形状のハウジングも使用され、ある場合に
はそれらの方が好ましいこともある。水平のプレ
ートにつくられた開口を通つて塔の全長にわたり
複数の伝熱チユーブが延びている。各穿孔板の表
面積を運動物体が概ね覆う。中央軸には、２種数
の波形を発生させる複合励振装置が取り付けられ
ている。第１の波形は振幅が小さく、周波数の多
い波形であつて、運動物体を相互に、かつ密閉体
の内面および伝熱管の壁と衝突させる。第２の波
形は振幅が大きく、周波数の少ない波形であつ
て、伝熱面の長さにわたり穿孔板を運動させ、形
成された皮殻を伝熱面からかき落す。 前述の装置を作動させるには、結晶化すべき溶
液で密閉体を充満させ、次に複合励振装置を始動
させる。次いで、伝熱管を通して冷却流体を流し
始める。溶液から熱が十分除去された後で、核が
でき固形結晶が形成される。通常の用途において
は、塔の底部近くで送入溶液を導入し、一方該底
部から生成した結晶を、かつ結晶装置塔の頂部か
ら母液を同時に除去することにより結晶装置を連
続運動できる。 以下の実施例は内部冷却装置を含むが、例えば
ジヤケツト付きのハウジングにより提供される外
部冷却装置を使用したその他の実施例も本発明の
範囲に明確に含まれることを理解すべきである。 第１図を参照すれば、複数の伝熱管１１が基本
的に円筒形の密閉体（すなわち、結晶装置ハウジ
ング）１５の頂部フランジ１３を通過している。
各伝熱管１１の中心を小径のチユーブ１７が下方
に延びている。冷却流体が、小径の冷却チユーブ
１７と流体連通した冷却流体入口ポート２６を介
して送られ、前記チユーブ１７の外壁と伝熱管１
１の内壁との間の環状部分を通つて上方に流れ
る。冷却流体は前記環状部分１９と流体連通の冷
却流体出口ポート２８を通つて取り出される。前
記伝熱組立体は「コールドフインガ」として知ら
れる形式のものである。しかしながら、当該技術
分野の専門家には、本発明の原理によつて、前記
伝熱管がコールドフインガではなく、従来の管状
熱交換器のように、管用板の間伝熱管が延びるよ
うな結晶装置を構成できることが明らかである。 密閉体１５の軸線に沿つて垂直軸（すなわち、
支持部材）２０が通つている。前記垂直軸２０に
は複数の水平穿孔板２１が取り付けられている。
穿孔板２１は、その穿孔は比較的小さいが、結晶
体が通過しうるに十分な大きさとなるようつくら
れている。前記板を穿孔板と説明したが、該液が
例えば丸形、楕円形、長方形、四角、三角等のい
ずれかの適当な断面形状の開口を有しているとい
う意味である。該穿孔板の寸法はその円周が、約
3.18ミリ（1/8インチ）円筒形密閉体１５の内側
に入るようなものである。伝熱管１１は各穿孔板
に形成された開口を通過する。穿孔板２１と伝熱
管１１との間の間隙は合理的に可能な限り小さく
すべきである。正確な公差は実際の装置の寸度お
よび製作と据付けの経済性によつて変わる。本明
細書で説明する好適実施例は穿孔板を引用してい
るが、当該技術分野の専門家には、本発明におい
て例えば金網プレートのように、いずれかの十分
に剛性であつて半透過性のプレートを使用でき、
かつ本発明は前述のプレートの少なくとも１個を
使用して作動しうることが明らかである。 中央軸に軸線方向往復運動を伝達しうる複合励
振装置２３に垂直軸２０が取り付けられている。
好ましくは球形の運動体２５が各穿孔板２１上に
置かれる。運動体は各穿孔板の面積の約10％以上
を覆う。ある場合には、選定した穿孔板上に一層
以上の運動体を置くのが有利である。運動は水平
板の穿孔あるいは、穿孔板２１の周囲と密閉体１
５の内壁の間の空隙を通るほど大きくあつてはな
らない。運動体の正確な寸法および密度、穿孔板
上での覆い程度ならびに構造体の材質は必然的に
特定用途に応じて変わることに注目すべきであ
る。 複合励振装置は軸２０に対して二種類の軸線運
動を起す波形を与える。一方の波形はここでは以
下高速波形と称し、高周波数低振幅の波形であつ
て穿孔板上で運動体を撹拌させ運動体自体、穿孔
板および伝熱管の表面に衝撃を加え結晶体を解離
させ粉砕する。この運動に適した波形は振幅が約
１ミリ（ピーク間が２ミリ）で、周波数が25ヘル
ツの正弦曲線波形である。しかしながら、振幅お
よび周波数のその他の組合せ、特に非正弦曲線の
波形を使用して運動体に適当な運動を加えること
も可能なことを理解すべきである。設備に対する
応力を最小にするには加速が一定の波形が特に好
ましい。特定の用途に対してはより高い、あるい
は低い振幅も有用ではあるが好ましい振幅範囲は
約0.1ミリから約10ミリである。高速波形の周波
数を少なくとも重力を上廻り、運動体がはね廻
り、相互ならびに伝熱管の表面に衝突するように
させる大きさである必要がある。機械的制限から
実用的な上限を約40〜200ヘルツの範囲におさえ
ている。好適範囲は運動体２５をはずませる最低
値から約40ヘルツまでである。 以下低速波形と称する他方の波形は第一の波形
よりも遅く振幅の大きい波形である。低速波形は
伝熱管の全長にわたり穿孔板を周期的に運動さ
せ、その表面から堆積した結晶体をかき落す。こ
の第２の波形の隣接する穿孔板の間の伝熱管表面
全体が確実に清浄できるよう、隣接する穿孔板の
間の軸線方向距離と少なくとも同じ大きさである
べきである。その他の波形も可能ではあるが、こ
の低速波形の速度は線形変化することが好まし
い。穿孔板の一時的な上下運動の接続時間は均等
である必要はない。 スラリーと冷却流体の間の温度差が高い状態で
本発明による結晶装置を作動している場合、隣接
した穿孔板の間で伝熱管の周りに厚い環状の結晶
が形成され、穿孔板が低速波形運動することによ
つて上下に滑る傾向がある。この問題を軽減する
ために、伝熱管の両側にピン、あるいはウエツジ
２７が取り付けられている。このように修正する
ことによつて、結晶の層が伝熱管上をすべり始め
るにつれて、ピン２７に対して押圧され２個の部
分に分割されて落下し、運動体の作用により粉砕
される。 前述のように、伝熱が行われる伝熱管の全長に
わたつて、該管は穿孔板より皮殻がかき落される
ことが好ましい。このため、伝熱管の下端は中実
のプラグ２９により栓され伝熱管の底部から結晶
体の「つらら」が生長しないようにする。伝熱管
の最上部分は、例えばテトラフルオロエチレンの
ような適当な材料でつくつた円錐台部分３１で断
熱されている。前記円錐台部材は、伝熱管を断熱
することと、該部材に向かつて押し上げられてく
る結晶体の層を分断することの二重の働きをす
る。また、結晶スラリーと接触している結晶装置
のフランジの壁がかさぶたを形成する程度にまで
放射作用により冷却されないことが重要である。
隔絶、断熱あるいは緩かに加熱することにより前
記目的を達成する方法は当該技術分野の専門家に
は明らかである。 前述の結晶装置を作動させるには、結晶スラリ
ーの出口ポート３５を閉鎖し、入口ポート３３を
介して結晶すべき溶液で密閉体１５を充てんし、
次いで複合励振装置２３を始動させる。次いで、
伝熱間１１を通して冷却流体を流し始める。溶液
から十分熱を除去した後、核化が始まり固形結晶
体が溶液中で形成され始める。形成された固形結
晶体は伝熱管１１の表面に接着しようとするが、
穿孔板２１を軸線方向に運動させ、伝熱管１１の
表面に運動体２５を繰返し衝突させることにより
除去される。伝熱管の表面からかき落された結晶
体は運動体の衝撃作用により小さくなり、その結
果できたスラリーは水平板の穿孔を自由に貫流す
る。 結晶装置は、バツチ、半連続、あるいは連続の
いずれかで作動しうる。バツチ作動の場合、スラ
リーが結晶装置から排出され、新しい溶液が注入
され、前述の過程が繰返される。半連続作動の場
合、すでに形成された濃縮したスラリーを結晶装
置から押し退けるために新しい溶液が急速に汲み
込まれ、別のバツチの結晶体がつくられる。バツ
チ作動と半連続作動との間の相違は後者におい
て、バツチとバツチの間結晶装置が空にされない
ことである。好ましい連続対流作動においては、
溶液の入口ポート３３を介して溶液が連続的に結
晶装置へ送られ、結晶ならびに母液が、それぞれ
結晶体スラリー出口ポート３５および液体出口ポ
ート３７を介して排出される。当該技術分野の専
門家にとつては、結晶体と母液との入口および出
口ポートの位置は、これら２種類の物体の間の相
対密度に応じて逆にしてもよいことは明らかであ
る。 連続作動においては、固形結晶体は結晶装置の
一端に向かつて、母液は他端に向かつて流れるよ
うにすることが好ましいことが多い。通常結晶装
置の底部である一端に向かつて結晶体が運動しや
すくするには、高速波形による穿孔板の振動を止
め穿孔板組立体をかなり急速に下方へ運動させ
る。この状態では、穿孔板は基本的にフイルタと
して作用する。フイルタケーキが穿孔板の下側に
集まり、その上に著しく清浄化された瀘過部分が
できる。穿孔板の運動の下点に達すると、高速波
形に切換えられる。隣接する穿孔板の間の空間内
にある液体と固体とが混合され、低速波形の上方
運動成分が開始される。 前述の実施例は製品たる結晶体と母液か対流す
るものとして示されているが、当該技術分野の専
門家にとつては、例えばカスケード配置のように
ある場合には、等流であることが好ましいことが
明らかである。前述のような作動に対しては、前
記結晶装置は、送入溶液用入口ポートに最も近い
出口ポートを閉鎖することによつて結晶体と母液
とが結晶装置の長さにわたり同方向に流れるよう
にすることにより簡単に適合しうる。 例えば米国特許第4188797号および米国特許第
3645699号に記載のようにある結晶装置では結晶
過程を段階的にする、即ち送入溶液を冷却して結
晶体の部分的なクロツプを発生させ、これらの結
晶体を回収して洗滌塔内の純粋対流と接触してさ
らに清浄するよう送り、第２の段階で母液を冷却
して結晶体の別のクロツプを発生させ、該結晶体
を分離して、送入段階へ戻すことにより分離性お
よび省エネの観点から利点があると称している。
次いで前記過程を一連の段階において繰返し母液
中の結晶成分の濃度を適当な低濃度まで減少させ
る。 省エネが行われるのは、母液をつくる段階にお
けるよりも、送入段階および送入段階に近い段階
において冷却流体の温度をより高く出来るという
事実による。分離性が向上するのは、一般に、母
液中の結晶化成分の濃度が高ければ高いほど形成
される結晶の純度が高くなるという事実による。
さらに、例えば前述した装置のようにカスケード
においては、送入段階に向かつて運動している結
晶体は、高温段階に入るにつれて溶解し、該段階
におけるより純度の高い溶液から最結晶化する傾
向があると一般的に考えられている。 第２図は単一のハウジング内に収容された、本
発明による多段階結晶装置の実施例を示す。結晶
装置の直径に対する全体の冷却長さの比率は約
17／４から、約30／４から約100／４までの範囲
まで増加している。この実施例においては、伝熱
管２１１は結晶装置の塔の軸線方向長さにわたつ
て分配されている。伝熱管２１１は個別の冷却流
体入口２０４，２０３，２０２，２０１および出
口２０８，２０７，２０６および２０５を有す
る。送入溶液は冷却セクシヨンの底部に近く位置
した入口ポート３３から入る。温度の異る冷却流
体が入口２０４，２０３，２０２および２０１へ
供給される。通常、冷却流体の温度は伝熱管の上
部において最低であつて、結晶装置の軸線方向長
さを下方に向かうにつれて増加する。もつともあ
る特定の場合にはその他の温度勾配の場合がより
効果的であるかも知れない。 入口ポート３３へ入る液体送入溶液はまず最下
部の空間で冷却されて部分的な結晶体のクロツプ
をつくる。これらの結晶体は沈澱し、結晶装置の
底部に位置した出口ポート３５を介して除去され
る。母液は頂部を出て、２０２で入つてくる冷却
流体によりその上方で冷却される次のセクシヨン
へ入る。このセクシヨンで形成される結晶体は下
方の次のセクシヨンへ沈澱し、母液は上方の次の
セクシヨンへ移る。この段階的なプロセスは母液
が所定の温度まで冷却され、母液の出口ポート３
７を介して除去されるまで継続する。結晶体が形
成され、下方の次のセクシヨンへ沈澱するにつれ
て、低温領域から高域領域へと移り、そこで溶解
し、純度が向上した新しい結晶がより純粋の母液
から生長してくる。振動する穿孔板２１と運動体
２５の作用により、結晶体を粉砕しより容易に分
解しうるようにして前記の分解と、結晶再生長過
程を促進する。当該技術分野の専門家には、冷却
流体の入口と出口ポートとは穿孔板の軸線方向運
動によつてかさぶたがかき落されきれいにされな
いので、それらの領域でかさぶたが形成されない
よう注意を払う必要があることは明らかである。
そのための適当な対策は、限定的ではないが冷却
流体の入口および出口ポートを断熱したり、ある
いは加熱することを含む。 本発明の多段階結晶装置の別の実施例を第３図
に示し、個々の段階は個別の容器３０４，３０
５，３０６および３０７に収容されている。結晶
体と各段階からの排出母液を分離するために分離
装置３０８，３０９，３１０および３１１が設け
られている。適当な装置はフイルタ、遠心分離機
およびシツクナである。本発明に使用するには米
国特許第4188797号に記載の形式のスクリユフイ
ルタシツクナである。溶液は入口ポート３３を介
して段階３０４の頂部に導入される。各分離装置
からの液体はカスケード状の上方の段階に通さ
れ、一方回収された結晶体は下方の段階へ通され
る。例えば分離装置３０９についていえば、液体
の流れ３２１は段階３０７へ通され、結晶体の流
れは３２３は段階３０５へ通される。結晶体製品
は、結晶体製品の流れ３１９において分離装置３
１１から排出される。ある場合には、シツクナか
ら母液の一部を当該段階へ分岐して戻し、当該段
階での結晶体スラリーの濃度を調整するか、ある
いは振動する当該段階での振動穿孔板と運動物体
の作用によりよく混るよう時間を提供することが
望ましい。前述のように母液と結晶体の流れを通
すことにより個々の段階の内部でこれらの流れを
対流させ、かつ母液と製品結晶体を全体的に対流
させる。 これまで説明した好適実施例では内部冷却装置
を使用しているが、当該技術分野の専門家にとつ
ては、外部冷却装置を含み、残りの部分は本発明
の精神の範囲に入る実施例を構成できることが明
らかである。第４図はそのような実施例を示し、
冷却流体は、結晶装置ハウジング４０１と伝熱面
４０３の外壁の間の環状空間により形成された外
部冷却区画４０５を循環するか、あるいはそこで
蒸発する。本実施例の結晶装置は、穿孔板２１は
伝熱面４０３の内側断面形状と概ね合致するよう
つくる必要がある他は第１図に示す実施例と同様
に作動する。低速波形は穿孔板を結晶装置の長さ
にわたり運動させ、伝熱面４０３から形成された
皮殻をかき落す。また当該技術分野の専門家に
は、第４図に示す実施例は第２図と第３図に示す
実施例と類似のその他の実施例を提供するよう容
易に適合しうることが明らかである。 前述した本発明の実施例は本発明の範囲を限定
するものでないことを理解すべきである。さら
に、本発明の精神から逸脱することなく、商業結
晶装置を構成するには例えば支持部材の構造のよ
うに、設計および製作上の種々の修正が必要なこ
とは明らかである。 例 ｏ−ジクロルベンジンとｐ−ジクロルベンジン
の溶液からｐ−ジクロルベンジンを連続的に結晶
【表】 結晶体スラリーに対する伝熱速度は冷却水の熱
バランスにより測定した。実験データから計算し
た全体の伝熱係数は表の欄６に列挙してある。
伝熱に対する抵抗の一部は冷却水側のフイルム係
数であり、1973年マグローヒル社刊、５版のアー
ル、エイチペリーおよびシーエイチ、チルトンに
よる化学技術便覧の等式（10−41）（Chemical
Engineers Handbook、R.H.Perry and C.H.
Chilton、5th ed.、Mc Graw Hill、1973）を使
用して概算できる。前記の等式から計算された、
概算の水側の伝熱係数を使用し、計算された結晶
体側の伝熱係数を表の欄７に列挙してある。 当該技術分野の専門家には、本発明による結晶
装置に対する伝熱係数はその他の多くの結晶装置
に対する伝熱係数に対して高いことが明らかであ
る。作動条件１のように、温度差が比較的に高い
場合、予想通り伝熱係数は減少した。作動条件１
において低速波形の速度が増加すると全体ならび
に結晶装置のフイルム伝熱係数が予想通り増加し
た。しかしながら、機械的に限度があるため前記
のことは使用した装置では示すことはできなかつ
た。 結晶装置は結晶体清浄装置と組み合わせて作動
させたので、結晶形成に関する直接の実験データ
を得ることはできなかつたが、表は表に示す
結晶装置に対応する熱バランスに基いた結晶装置
に対する全体の質量バランスを示す。作動条件１
と４は全体的に結晶体を溶解し再循環したバツチ
作動を示す。作動条件２と３は結晶体を部分的に
溶解して再循環した連続作動を示す。 【表】 【表】

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による、一冷却段階の結晶装置
の縦断面図、第２図は本発明による、多冷却段階
を備えた単一塔式結晶装置の縦断面図、第３図は
本発明による、多段カスケード形式の結晶装置の
簡略化した概略図、第４図は本発明による、外部
冷却ジヤケツトを備えた単段結晶装置の縦断面図
である。 図において、１１……伝熱管、１５……密閉
体、１９……環状部、２０……垂直軸、２１……
穿孔板、２３……励振装置、２５……運動体、２
６……冷却水入口ポート、２７……ピン、２８…
…冷却流体出口ポート、３３……溶液入口ポー
ト、３５……結晶体スラリー出口ポート、３７…
…液体出口ポート、２０１，２０２，２０３，２
０４……冷却流体入口、２０５，２０６，２０
７，２０８……冷却流体出口、２１１……伝熱
管、３０４，３０５，３０６，３０７……容器、
３０８，３０９，３１０，３１１……分離装置、
３１９……結晶体製品の流れ、３２１……液体の
流れ、３２３……結晶体の流れ、４０１……ハウ
ジング、４０３……伝熱面、４０５……外部冷却
区画。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (a) 結晶化すべき溶液を送入する導管装置
   と、冷却流体を送入および排出する別個の導管
   装置と、母液ならびに製品の結晶体を共に、あ
   るいは別々に回収する装置とを有する結晶装置
   ハウジングと、 (b) 開口を有し、前記結晶装置内に配置され、前
   記結晶装置の内側の形状に概ね一致した少なく
   とも１個の、概ね水平のプレートと、 (c) 前記(b)で述べた位置に前記プレートを保持す
   るよう前記プレートに固定され、結晶装置の長
   さにわたつて並進運動可能な少なくとも１個の
   支持部材と、 (d) 前記プレートの上面に置かれた複数の運動体
   と、 (e) 前記支持部材に対して概ね平行に配置され、
   前記ハウジング内に設けられた伝熱装置と、 (f) 前記支持部材と協働し、前記伝熱装置の表面
   をかき落すよう前記プレートを並進運動させる
   第１の波形を提供する励振装置と、および (g) 前記支持部材と協働し、前記プレートを振動
   させ、該プレート上の前記運動体を撹拌し、こ
   れら運動体を、相互、前記伝熱装置の表面、支
   持部材および結晶装置の内壁に衝突させるよう
   第２の波形を提供する励振装置とを組合わせて
   含むことを特徴とする結晶装置。 ２ 特許請求の範囲第１項に記載の装置におい
   て、前記運動体が概ね球形であることを特徴とす
   る結晶装置。 ３ 特許請求の範囲第１項に記載の装置におい
   て、前記運動体が前記プレートの表面の約10％以
   上を覆うことを特徴とする結晶装置。 ４ 特許請求の範囲第１項に記載の装置におい
   て、前記第１の波形が隣接するプレートの間の間
   隔と少なくとも同じ振幅を有することを特徴とす
   る結晶装置。 ５ 特許請求の範囲第１項に記載の装置におい
   て、前記第２の波形が約0.1ミリと約10ミリの間
   の振幅を有することを特徴とする結晶装置。 ６ 特許請求の範囲第１項に記載の装置におい
   て、前記第２の波形が約200ヘルツ以下の周波数
   を有することを特徴とする結晶装置。 ７ 特許請求の範囲第１項に記載の装置におい
   て、前記伝熱装置が、該伝熱装置に取り付けら
   れ、該伝熱装置から基本的に垂直方向に突出した
   複数のピンを有することを特徴とする結晶装置。 ８ (a) 結晶化すべき溶液を送入する導管装置
   と、冷却流体を送入、排出するための別個の導
   管装置と、母液および製品の結晶体を共に、あ
   るいは別々に回収する装置とを有する結晶装置
   ハウジングと、 (b) 開口を有し、前記ハウジング内に配置され、
   前記ハウジングの内側形状に概ね一致した、少
   なくとも１個の概ね水平のプレートと、 (c) 前記(b)で述べた位置に前記プレートを保持す
   るよう該プレートに固定され、前記ハウジング
   の長さにわたつて並進運動可能な少なくとも１
   個の支持部材と、 (d) 前記プレートの上面に配置された複数の運動
   体と、 (e) 前記支持部材に対して概ね平行に配置され、
   前記プレートの開口を貫通し、前記ハウジング
   内に設けられた少なくとも１個の伝熱導管と、 (f) 前記支持部材と協働し、前記伝熱導管の表面
   をかき落すよう前記プレートを並進運動させる
   第１の波形を提供する励振装置と、および (g) 前記支持部材と協働し、前記プレートを振動
   させ、該プレート上の前記運動体を撹拌させ、
   これら運動体を、相互、前記ハウジングの内
   壁、前記支持部材および前記伝熱面に衝突させ
   る第２の波形を提供する励振装置とを組合わせ
   て含むことを特徴とする結晶装置。 ９ (a) 結晶化すべき溶液を送入する導管装置
   と、冷却流体を送入、排出させる別個の導管装
   置と、母液および製品の結晶体を共に、あるい
   は別々に回収する装置とを有する結晶装置ハウ
   ジングと、 (b) 開口を有し、前記ハウジング内に配置され、
   前記ハウジングの内側形状に概ね一致した複数
   の概ね水平のプレートと、 (c) 前記(b)で述べた位置に前記プレートを保持す
   るよう前記プレートに固定され、前記ハウジン
   グの長さにわたつて並進運動可能な少なくとも
   １個の支持部材と、 (d) 前記プレートの上面に配置された複数の運動
   体と、 (e) 結晶装置ハウジングの長さに沿つて配置さ
   れ、前記プレートを貫通し、結晶装置が複数の
   断続した冷却段階に分割されるよう各々が冷却
   流体の送入、排出装置を有する複数の伝熱導管
   と、 (f) 前記支持部材と協働し、前記伝熱導管の表面
   をかき落とすよう前記プレートを並進運動させ
   る第１の波形を提供する励振装置と、 (g) 前記支持部材と協働し、前記プレートを振動
   させ該プレート上の前記運動体を撹拌し、これ
   ら運動体を、相互、前記ハウジングの内壁、前
   記支持部材および前記伝熱面に衝突させる第２
   の波形を提供する励振装置とを組合わせて含む
   ことを特徴とする結晶装置。 １０ 複数の個別結晶装置を含むカスケード形式
   の結晶装置であつて、 前記個別結晶装置の各々は、 (a) 結晶化すべき溶液を送入する導管装置と、冷
   却流体を送入、排出するための別個の導管装置
   と、母液および製品の結晶体を回収する装置と
   を有する結晶装置ハウジングと、 (b) 開口を有し、前記ハウジング内に配置され、
   前記ハウジングの内側形状に概ね一致した、少
   なくとも１個の概ね水平のプレートと、 (c) 前記(b)で述べた位置に前記プレートを保持す
   るよう該プレートに固定され、前記ハウジング
   の長さにわたつて並進運動可能な少なくとも１
   個の支持部材と、 (d) 前記プレートの上面に配置された複数の運動
   体と、 (e) 前記支持部材に対して概ね平行に配置され、
   前記プレートの開口を貫通し、前記ハウジング
   内に設けられた少なくとも１個の伝熱導管と、 (f) 前記支持部材と協働し、前記伝熱導管の表面
   をかき落とすよう前記プレートを並進運動させ
   る第１の波形を提供する励振装置と、および (g) 前記支持部材と協働し、前記プレートを振動
   させ、該プレート上の前記運動体を撹拌させ、
   これら運動体を、相互、前記ハウジングの内
   壁、前記支持部材および前記伝熱面に衝突させ
   る第２の波形を提供する励振装置とを含み、 また、前記カスケード形式の結晶装置は、 (h) 前記個別結晶装置の各々から回収される結晶
   体と母液を分離させる装置と、 (i) 回収された結晶体をカスケードにおける下流
   の隣接個別結晶装置の頂部へ送入する導管手段
   と、 (j) 回収された母液をカスケードにおける上流の
   隣接個別結晶装置へ送る導管手段と、および (k) 結晶化すべき溶液をカスケードにおける最後
   の個別結晶装置へ送る導管手段とを組合わせて
   含むことを特徴とするカスケード形式の結晶装
   置。 １１ (a) 結晶化すべき溶液を送入する導管装置
   と、冷却流体を送入、排出する別個の導管装置
   と、母液および製品の結晶体を共に、あるいは
   別々に回収する装置とを有する結晶装置外部ハ
   ウジングと、 (b) 前記ハウジングの内部で、かつ前記外部ハウ
   ジングに対して概ね平行に設けられることによ
   つて、前記外部ハウジングの内壁とその外壁と
   の間で環状の冷却流体ゾーンを形成する内部伝
   熱導管と、 (c) 開口を有し、前記ハウジング内に配置され、
   前記伝熱導管の内側形状に概ね一致した少なく
   とも１個の概ね水平のプレートと、 (d) 前記(c)で述べた位置に前記プレートを支持す
   るよう前記プレートに固定され、前記内部伝熱
   導管の長さにわたつて並進運動可能な少なくと
   も１個の支持部材と、 (e) 前記プレートの上面に置かれた複数の運動体
   と、 (f) 前記支持部材と協働し、前記伝熱導管の内壁
   をかき落すよう前記プレートを並進運動させる
   第１の波形を提供する励振装置と、および (g) 前記支持部材と協働し、前記プレートを振動
   させ該プレート上の運動体を撹拌し、これら運
   動体を、相互、前記支持部材および前記伝熱導
   管の内面に衝突させる第２の波形を提供する励
   振装置とを組合わせて含むことを特徴とする結
   晶装置。 １２ 特許請求の範囲第１１項に記載の装置にお
   いて前記環状の冷却流体ゾーンが複数の、より小
   さい冷却ゾーンに分割され、前記のより小さい冷
   却ゾーンがそれぞれ、冷却流体の送入、排出用の
   個別の装置を有することを特徴とする結晶装置。 １３ 複数の個別結晶装置を含むカスケード形式
   の結晶装置であつて、 前記個別結晶装置の各々は、 (a) 結晶化すべき溶液を送入する導管装置と、冷
   却流体を送入、排出する別個の導管装置と、母
   液および製品の結晶体を回収する装置とを有す
   る結晶装置外部ハウジングと、 (b) 前記ハウジングの内部で、かつ前記外部ハウ
   ジングに対して概ね平行に設けられることによ
   つて、前記外部ハウジングの内壁とその外壁と
   の間で環状の冷却流体ゾーンを形成する内部伝
   熱導管と、 (c) 開口を有し、前記ハウジング内に配置され、
   前記伝熱導管の内側形状に概ね一致した少なく
   とも１個の概ね水平のプレートと、 (d) 前記(c)で述べた位置に前記プレートを支持す
   るよう前記プレートに固定され、前記内部伝熱
   導管の長さにわたつて並進運動可能な少なくと
   も１個の支持部材と、 (e) 前記プレートの上面に置かれた複数の運動体
   と、 (f) 前記支持部材と協働し、前記伝熱導管の内壁
   をかき落すよう前記プレートを並進運動させる
   第１の波形を提供する励振装置と、および (g) 前記支持部材と協働し、前記プレートを振動
   させ該プレート上の運動体を撹拌し、これら運
   動体を、相互、前記支持部材および前記伝熱導
   管の内面に衝突させる第２の波形を提供する励
   振装置とを組合わせて含み、 また、前記カスケード形式の結晶装置は、 (h) 前記個別結晶装置の各々から回収された結晶
   体と母液を分離する装置と、 (i) 回収された結晶体を、カスケードにおいて下
   流の隣接個別結晶装置の頂部へ送る導管手段
   と、 (j) 回収された母液を、カスケードにおいて上流
   の隣接個別結晶装置へ送る導管手段と、および (k) 結晶化すべき溶液を、カスケードにおいて最
   後の個別結晶装置の頂部へ送る導管手段とを組
   合わせて含むことを特徴とするカスケード形式
   の結晶装置。