JPH0360468A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法及び装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、窒化アルミニウム超微粉を用いて高熱伝導性
の窒化アル壽ニウムを焼結する方法及び装置に関するも
のである。

（従来の技術） 近年、電子部品の高密度実装化、大電力化などが進み、
電子部品の単位体積当たりの発熱量が増大する傾向にあ
る。このため、電子部品材料として熱伝導性の良い絶縁
性基板材料が要求されている。

従来、絶縁性基板材料としては、アルミナ焼結体が多用
されてきたが、熱放散が不十分であり、それに代わる材
料として、窒化アルミニウム焼結体が注目を集め、研究
開発がなされている。

窒化アルミニウムは難焼結性の材料であるため、常圧焼
結を行なおうとした場合、多くの焼結助剤（通常３〜Ｉ
Ｏ重量％）を添加する必要がある。

したがって、焼結体中には、この焼結助剤が不純物とし
て残り、これが熱伝導率の低下をもたらす主要因となる
。

一方、粉末が微細になり、０．１μｍ以下の超微粉にな
ると、大きな表面エネルギーを有するため、焼結が容易
になり、焼結助剤の量を低減でき、結果として、高熱伝
導性の窒化アルミニウム焼結体を得ることができるもの
と期待されている。

このような超微粉は、近年、プラズマ法等を用いて合成
することができるようになり、この超微粉を用いた焼結
に関する検討が試みられている。

（特開昭６３−９５１０３号公報、特開昭６３−１０７
８６８号公報） しかし、窒化アルミニウムの超微粉は、その高反応性の
ため、超微粉合成後の回収時に、大気中の水分や酸素と
反応し、表面に酸化層が生威し、この酸素が焼結体中に
残存するため、熱伝導率が大きい焼結体を得ることがで
きないといった問題があった。

このため、熱伝導率の高い焼結体を得るには、この超微
粉表面の酸化層を除去する技術が必要となってくる。

超微粉表面の酸素を減らす方法としては、超微粉を合成
した後、大気にさらす前に有機溶媒中に捕集する方法（
特開昭６１−２７５１１２号公報）雰囲気をコントロー
ルした回収法で超微粉を採取し、密閉容器内に閉じ込め
、空気中の水分あるいは酸素と極力接触しないようにし
て、焼結に至るプロセスを有する超微粉の焼結法がある
。

〔発明が解決しようとする課題〕

しかしながら、超微粉を有機溶媒中に捕集する方法では
、焼結前にこの溶媒を除去する必要があり、この処理プ
ロセスにより実用性に欠ける嫌いがある。一方、雰囲気
をコントロールした条件下で超微粉を回収する方法では
、超微粉の合成装置から超微粉を酸素に汚染させること
なく回収することは比較的容易であるが、この後の工程
における焼結助剤との混合、プレス等の段階で超微粉を
酸化させないように雰囲気を制御することが難しく、こ
の結果、高品質の超微粉を得ることが困難となる。

本発明の目的は、上記した従来技術の課題を解決し、酸
素との有害な反応を起こすことなく、高伝熱導性の窒化
アルごニウム焼結体の製造方法及び装置を提供すること
にある。

〔課題を解決するための手段〕

上記した目的は、本発明者らは、超微粉の酸化防止を簡
便に行なえる手段につき、鋭意検討した結果、超微粉を
合成すると同時に超＠粉の酸化防止のために超微粉のコ
ーティングを行い、このコーティング剤を焼結時の成形
助剤として有効に利用することを見出した。

ここでコーティング剤は、成形助剤として使用可能な常
温で、液体又は固体の高沸点炭化水素化合物であり、こ
れらの化合物中、特にパラフィン（Ｃ（Ｃ，ｌＨ□、＋
２））は窒化アルξニウム超微粉と濡れ性がよく、窒化
アルミニウム超微粉の酸化防止として有効となる。

また、特にパラフィンが付着又はコーティングされた０
　、１．！７　ｍ以下の窒化アル逅ニウム超微粉は１μ
ｍ級の窒化アルミニウム粉とを混合して焼結される。

〔作用〕

窒化アルミニウム等の窒化物系の物質を合成する場合、
合成装置内は酸素除去を目的として通常、予め真空引き
される。

したがって、パラフィン等の常温で液体又は固体の高沸
点炭化水素化合物で窒化アルミニウム超微粉表面の一部
又は全部を覆う状態として、合成装置から取り出すため
には、合成装置内の操作条件下で前記炭化水素化合物の
蒸発量が少なく、合成装置内に保持されることが必要乏
なる。

前記炭化水素化合物は、高沸点であり、蒸気圧が低く、
合成装置内に貯留可能であり、コーティングによって外
部から超微粉への酸素の侵入を防止できる。また、Ｃ，
Ｈのみから構成され、酸素元素を構成元素として有しな
いので得られる焼結体の酸素汚染が防止される。

特にパラフィンは、上記した性質を有していると共に流
動性を有する成形助剤であり、窒化アル旦ニウム超微粉
に対する濡れ性が高く、低酸素の高密度焼結体を得るこ
とができる。合成装置から窒化アルミニウム超微粉を取
り出したときに超微粉の外周囲に確実にコーテイング膜
が形成されている状態を維持する点から常温で固体のパ
ラフィンが有効である。

〔実施例〕

以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。

第１図は本発明の窒化アル旦ニウム焼結体の製造装置の
第１実施例を示す概略的構成図である。

第１図において、この装置は、高周波電源３、トーチに
巻回された誘導コイル４等から構成されるプラズマ発生
部と、このプラズマ発生部に対し、密封可能に連通され
た反応容器２を備えた反応回収部とからなっている。

プラズマ発生部では、トーチに対し窒素導入ノズル５と
超微粉の原料となるＡｆｆｉ粉を導入するＡｌ粉導入ロ
アが配設されている。

反応回収部では、反応容器２内を真空引きするための排
気系ｌとＮＨ，導入口８とを備え、反応容器２にはトー
チの垂直下方向に対称な位置にそれぞれ熱泳動回収ドラ
ムとしての水冷ドラム９が並設されており、これらの水
冷ドラム９の外周面に摺接可能にスクレーバ１０が設置
されている。

このスクレーパ１０と水冷ドラム９の摺接位置下方の反
応容器２内には、回転翼１３を備えた回収容器１１ａが
設置されている。

この装置においては、台底された窒化アル逅ニウム超微
粉は、熱泳動現象により水冷ドラム９面に沈着する。こ
こで熱泳動現象は、熱拡散の一種で０．１μｍ程度の超
微粉になると、超微粉が冷たい表面の方に移動する現象
をいう、水冷ドラム９面に沈着した超微粉は、スクレー
パ１０によりかき落とされ、回収容器１１ａ内の液状パ
ラフィン１２と混合され、超微粉の表面の一部又は全部
をパラフィンで覆う状態とした後、反応容器２外に取り
出される。

第１図に示す装置において、回収容器１１ａの底部又は
側面部に窒化アルミニウム超微粉の取り出し口を設け、
回収容器１１ａ内の上面液に通しる導入口を設けてポン
プ等によって回収容器ｌｌａ内のパラフィンを循環させ
る手段を設けることもできる。

第２図は本発明の窒化アルミニウム焼結体の製造装置の
第２実施例を示す概略的構成図である。

この装置は、水冷ドラム９の外周面に近接してパラフィ
ン貯留容器１４ａを設置し、この容器周囲にヒータ１４
ｂが設けられ、水冷ドラム９とスクレーバ１０との摺接
位置下方の反応容器２内に回収容器１１ｂが配置されて
いる。

この装置においては、パラフィン貯留容器１４ａに液体
又は固体のパラフィンを入れ、これをヒータ１４ｂで加
熱してパラフィンの蒸気を発生させ、この蒸気で水冷ド
ラム９面に沈着した窒化アルミニウム超微粉の表面をコ
ーティングした後、回収容器１１ｂで回収する。

第３図は本発明の窒化アルミニウム焼結体の製造装置の
第３実施例を示す概略的構成図である。

この装置は、水冷ドラム９の外周面に近接してノズル１
５ａ、ｔｓｂを設け、第２図と同様に回収容器１１ｂが
配置されている。

ノズル１５ａ、１５ｂは反応容器２内にＷｊＬ置された
、例えば液体パラフィンを貯留する容器（図示せず）に
接続されている。

この装置においては、ノズル１５ａ、１５ｂからミスト
状のパラフィンを噴出させ、水冷ドラム９の面に沈着し
た窒化アルミニウム超微粉をコーティングし、これを回
収容器１１ｂで回収する。

次に第１図に示す装置による超微粉の製造方法の一例を
説明する。

まず、排気系ｌを用いて、反応容器２内を真空引きした
後、高周波電源３及び誘導コイル４を用いて、窒素導入
ノズル５より導入した窒素ガスのプラズマを発生させ、
次第に窒素ガス流量を増して、約６．０００〜！　０．
０００°Ｃを有する大気圧下の窒素熱プラズマ６を得る
０次にＡＩ！、ｖＪを、＋１粉導入ロアより、ＮＨ，ガ
スをＮ　Ｈ、導入口８よりそれぞれ導入して、／ｌ粉を
溶融蒸発させると共にＮ　Ｈｓガスと接触させ、窒化ア
ル逅ニウム超微粉を台底する。

この超微粉は、水冷ドラム９の表面に熱泳動現象により
沈着・堆積する。ドラム９の表面に沈着した超微粉は、
ドラム９の下部に設けられたスクレイバ−（かき落し装
置）１０により、かき落され、回収容器１１ａ内に落下
する。

回収容器１１ａ内では、液状のパラフィン１２が回転翼
１３によって攪拌されており、落下した超微粉をこのパ
ラフィン１２内で混合される。

このようにして表面にパラフィンが付着又はコーティン
グされた超微粉を合成装置から取り出し、約１μｍの窒
化アルミニウム及び焼結助剤としてのフッ化イツトリウ
ムを有機溶媒中に入れ、約１２、ｈｒの湿式ミル混合を
行った。なお、約１μｍの窒化アルミニウム粉は、酸素
量としては１％のものを用い、超微粉との混合比率は、
超微粉；３ニ対シ、１μｍμｍマニアた。また、超微粉
の粒径は、０．０２〜０．０６μｍであった。

上記のようにしてミル混合を行った後、−軸プレスにて
、約０．５ｔ／ｃｄの静水圧プレスを行った。

その後９００°Ｃで脱脂処理（アセトンの除去処理）を
行った後、Ｎ２ガス中で１９００°Ｃ１６ｈｒの常圧焼
結を行った。

この焼結体から、直径１ＯｆｆＩＩＩ、厚さ２．５ｍの
サンプルを切り出し、レーザーフラッシュ法で熱伝導を
測定した結果、１９０Ｗ／ｍ−にという高い値が得られ
た。

比較例として、反応容器内でのパラフィン処理を行わず
に回収し、実施例と同じ方法で混合処理を行ない、−軸
プレスの前に成形助剤としてパラフィンを用いたプロセ
スで焼結を行った。

この場合は、得られた焼結体の熱伝導率は６０Ｗ／ｍ−
にという値しか得られなかった。

なお、上記した実施例においては、特にパラフィンを例
に説明したが、超微粉をコーティングする材料は、パラ
フィン以外の成形助材として使用可能な常温で液体又は
固体の高沸点炭化水素化合物を使用することもできる。

〔発明の効果〕

以上のように本発明によれば、酸素又は水分との有害な
反応を起こすことなく、超微粉本来の有している高反応
性の性質を保持して低酸素の高密度焼結体を得ることが
でき、結果として高熱伝導性の窒化アル旦ニウム焼結体
を製造することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の窒化アルくニウム焼結体の製造装置の
第１実施例を示す概略的構成図、第２図は本発明の窒化
アルミニウム焼結体の製造装置の第２実施例を示す概略
的構成図、第３図は本発明の窒化アルミニウム焼結体の
製造装置の第３実施例を示す概略的構成図である。 ｌ・・・・・・排気系、２・・・・・・反応容器、３・
・・・・・高周波電源、４・・・・・・誘導コイル、５
・・・・・・窒素導入ノズル、６・・・・・・窒素熱プ
ラズマ、７・・・・・・Ａｆｆｉ粉導入口、８・・・・
・・ＮＨ，導入口、９・・・・・・水冷ドラム、１０・
・・・・・スクレイバ−１ｔａ、ｌｌｂ・・・・・・回
収容器、１２・・・・・・パラフィン、１３・・・・・
・回転翼、１４ａ・・・・・・パラフィン貯留容器、１
４ｂ・・・・・・ヒータ、１５ａ。 １５ｂ・・・・・・ノズル。

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. （１）アークプラズマ、高周波プラズマ等の気相法によ
   って窒化アルミニウム超微粉を合成し、合成された超微
   粉を焼結するものにおいて、窒化アルミニウム超微粉を
   合成するための反応容器内で超微粉表面の一部又は全部
   を常温で液体又は固体の高沸点炭化水素化合物で覆う状
   態とした後、前記反応容器から超微粉を取り出し、前記
   高沸点炭化水素化合物を除去することなく成形助剤とし
   て使用することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の
   製造方法。
2. （２）前記高沸点炭化水素化合物がパラフィンであるこ
   とを特徴とする請求項（１）記載の窒化アルミニウム焼
   結体の製造方法。
3. （３）パラフィンが付着又はコーティングされた０．１
   μｍ以下の窒化アルミニウム超微粉と１μｍ級の窒化ア
   ルミニウム粉とを混合して焼結することを特徴とする請
   求項（２）記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
4. （４）アークプラズマ、高周波プラズマ等によるプラズ
   マ発生部と、該プラズマ発生部と密封可能な状態で連通
   され、熱泳動により超微粉を回収するための容器状反応
   回収部とを備え、該容器状反応回収部内に常温で液体又
   は固体の高沸点炭化水素化合物を液体状態で貯留又は液
   体状態で供給する手段を有することを特徴とする窒化ア
   ルミニウム焼結体の製造装置。
5. （５）前記容器状反応回収部内に熱泳動回収ドラムを設
   けると共に該熱泳動回収ドラムに隣接して常温で液体又
   は固体の高沸点炭化水素化合物を液状状態で貯留可能な
   容器を設け、前記熱泳動回収ドラム面に沈着された超微
   粉を前記容器内に回収する部材を設けたことを特徴とす
   る請求項（４）記載の窒化アルミニウム焼結体の製造装
   置。
6. （６）前記容器状反応回収部内に熱泳動回収ドラムを設
   けると共に該熱泳動回収ドラムに隣接して常温で液体又
   は固体の高沸点炭化水素化合物を液状状態又は気体状態
   にして前記熱泳動回収ドラム面側に供給する手段を設け
   たことを特徴とする請求項（４）記載の窒化アルミニウ
   ム焼結体の製造装置。
7. （７）前記高沸点炭化水素化合物がパラフィンであるこ
   とを特徴とする請求項（４）記載乃至請求項（６）記載
   の窒化アルミニウム焼結体の製造装置。