JPH0412468A - 高温型燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は高温型燃料電池に係わり、より詳細には平板型
燃料電池集積構造における燃料ガス及び酸化剤ガス通路
のためのマニホールドの構造に関する。

〔従来の技術〕

高温型燃料電池としては、米国ウェスチングハウス・エ
レクトリック社において既に５Ｊ程度のパイロットプラ
ントが製造され、稼働しているが、これは円筒型といわ
れるタイプで、電力密度が小さいため小型化しにくい欠
点がある。

これに対して、平板型は１段あたりの厚みを小さくする
ことによって電力密度を上げることが可能であるという
特徴を有するが、ガス封止が難しいため、実証例は少な
い。平版型は、両面にアノードとカソードを形成した電
解質板と、両面に溝を有しガス通路と電気接合体を兼ね
るセパレータ（集電体）とを交互に集積した構造であり
、燃料ガス及び酸化剤ガスの供給及び排出は上記集積体
を筒型の容器に収納してガス封止し容器と集積体の間に
形成される開口部をもってマニホールドとし、ている。

そして、一般に電解質としては安定化もしくは部分安定
化ジルコニアが、カソードとしてはＬａ　（Ｓｒ）　Ｍ
ｎＯ３またはｌａ　（Ｓｒ）　ＣＯＯ３が、アノードと
してはＮｉ／ＺｒＯ２が用いられている。またセパレー
タ（集電体）としてはＬａＣｒ０．又は耐熱合金が使用
されている。

〔発明が解決しようとする課題〕 上記の平板型集積構造では、燃料ガス及び酸化剤ガスの
供給及び排出マニホールドが集積体（電池本体）の外部
に容器を用いて形成されるが、電池本体と容器の熱膨張
の違いにより、応力が発生してマニホールドを破損した
り、ガス封止が困難であるという問題がある。また、容
器内に電池本体を収容するため、垂直方向のガス封止部
分が存在して封止剤の保持が困難であるという問題があ
る。

〔課題を解決するための手段〕

本発明は、上記課題を解決するために、両面にアノード
とカソードを形成した電解質板と、両面に溝を有しガス
通路と電気接合体を兼ねるセパレータとを交互に集積し
てなる平板型燃料電池において、中央部を波板状としか
つ外周に沿って波板の頂面又は底面の一方から他方まで
延びる周壁を設けたセパレータを、平板状電解質板を介
して集積して、セパ゛レータと電解質板の間に形成され
る空間部により燃料ガス及び酸化剤ガスのガス通路を形
成しかつ該ガス通路を上記セパレータの該周壁によって
上記集積体内部に密閉した構造となし、さらに電解質板
とセパレータの接合部に孔を設けて電解質板の両面に位
置する燃料ガス及び酸化剤ガスのガス通路をそれぞれ接
続してなることを特徴とする高温型燃料電池を提供する
ものである。

〔作　用〕

セパレータの外周部にガスを密閉する枠を設けたことに
より、′電解質板とセパレータの集積体からなる電池本
体の内部に燃料ガス及び酸化剤ガスの導入排出路が形成
される。すなわち、燃料ガス及び酸化剤ガスの導入排出
路を形成するための外部容器を必要としない。したがっ
て、本体と容器の熱膨張差による容器の破壊、ガス封止
性の悪さが解消され、さらに全体が小型化される。また
、全体としてガス封止箇所が少なくなり、かつ垂直封止
箇所がなくなるので、封止剤の保持性、ガス封止性が向
上する。さらに、本発明のセパレータはプレス加工また
は型押し加工が可能な構造であるので、加工コストが低
減される。さらに、燃料ガスと酸化剤ガスが平行流（対
向流）であるので、直交流に比べて出力の向上が期待で
きる。

〔実施例〕

第１図に３段直列セルの集合様式を展開して示す。各セ
ルにおいて平板状電解質板１１は両面にそれぞカソード
１２及びアノード１３が形成されている。

電解質板１１は酸素伝導性のある電解質、例えば、部分
安定化ジルコニア、安定化ジルコニアなど公知の電解質
で作った板状物からなり、厚さは０．０５〜０．３　ｍ
ｍ程度、より好ましくは０．０８〜０．２５ｍｍ程度が
適当である。０．０５ωｍよりも薄いと強度上問題があ
り、０．３闘を越えると電流路が長くなり好ましくない
。カソード１２は酸素通路側なので高温下で酸素に対し
て耐食性のある導電性材料を用い、多孔状に形成する。

例えばＬａｘＳｒ＋−ＪｎＯ＊などの導電性複合酸化物
粉末を塗布する。塗布の手法としてははけ塗り法、スク
リーン印刷法がある。その他、多孔状膜の作製方法とし
てはＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、スパッタ法、容射法
等が可能である。カソード１２はガス透過性となる程度
に多孔性に形成する。アノード１３は水素通路側で、高
温下で水素に対して耐食性のある導電性材料（例えば、
Ｎｉ／２ｒＯ２サーメツトなど）を多孔状に形成する。

アノード１３もガス透過性に形成する。また、カソード
、アノードは多孔性の板状化が可能であれば、それを電
解質と付着させて使用することも可能である。

各セルの両面にカソード１２とアノード１３を形成され
た電解質板１１はガス通路と電気的接合体を兼ねたセパ
レータ１４を介して集積する。セパレータ１４は金属ま
たは例えばＬａ、Ｓｒ＋　、ｔｃｒ０３等の導電性セラ
ミックスで形成する。

第２図に示す如く、セパレータ１４の両面に溝１４ａ、
１４ｂを形成してそれぞれガス通路を構成している。溝
１４ａ、１４ｂはセパレータの両面に平行に配置され、
表面の山（電極との接合部分）が裏面の溝（ガス通路）
となる。この平行溝１４ａ・１４ｂからなる中央波板部
（セパレータ本体部分）に対して、外周部には表面の山
１４ｂと同一面をなす枠１４ｃとその枠１４ｃの内側に
沿って裏面の山と同一面をなす溝１４ｄが形成され、こ
れによって溝１４ａ、１４ｂはセパレータ１４を電解質
板１１と集積したとき、外周部の枠１４ｃと溝１４ｄに
よって外部から密閉される。

セパレータ１４の平行溝１４ａ及び１４ｂのそれぞれの
両端部には孔１４ｅ、１４ｆを形成して、集積時に上下
のガス通路１４ａ、１４ｂを連通させる。このような構
造であるため、金属を材料とする場合にはプレスによる
製作、セラミックスを材料とする場合にはグリーンの状
態での型押し後に焼結することにより、バルク体からの
加工を必要としない。

このことにより、セパレータの加工費用を低減すること
ができる。また、燃料ガスと酸化剤ガスが平行流である
ことから、従来の直交流に比べて高い出力密度が得られ
ることが期待できる。

電解質板１１、セパレータ１４を集積して組み立てると
きには、電解質板１１（正確には電極１２．１３）とセ
パレータ１４の間でガスリークしないように封止する必
要がある。これは例えば軟化点が約８００℃のガラスペ
ーストで封止すればよい。このガラスペーストは電池の
作動温度（９００−１０００℃）では十分に軟化してガ
スを封止する。第３図はこの集積構造の横断面を示し、
両面にカソード１２及びアノード１３を形成した電解質
板１１とセパレータ１４の波板部とを交互に集積する。

上下の波板の山と山を一致させると、セパレータ１４と
電解質板１１との間に形成されるガス通路１４ａ　（第
３図中Ａ）と１４ｂ（第３図中Ｆ）もそれぞれ上下に一
列に並ぶので、第４図の如く、セパレータ１４と電解質
板１１との接合部に孔１４ｅ、１４ｆを設けると、上下
のガス通路１４ａ、１４ｂ（それぞれＡ、Ｆ）は連通ず
る。もっとも、第４図では模式的に示したが、実際には
溝１４ａ、１４ｂの両端部に孔１４ａ、１４ａ’１４ｂ
、１４ｂ’が形成されるので、孔１４ａと１４ｂ１孔１
４ａ′と１４ｂ′とは一列には並ばない。

このような構造であるため、第１図の如く、集積体の端
の電池のセパレータ１４にガス供給用のマニホールド１
５．１６を設置してガスを供給することになる。しかし
、ガス通路はセル内を貫いて設けられているため、各セ
ルに直接スを供給するための構造を設ける必要はなく、
電池を容器内に設置するような外部マニホールド型セル
の場合に懸念されるセル（特に金属セパレータの場合）
とマニホールドの熱膨張差によるマニホールドの破壊等
の問題は生じない。また、ガス封止２５を必要とするの
は第４図の如く電解質板１１とセパレータ１４の間のみ
であり、従来の外部マニホールド型のような縦方向の封
止が必要ないため、封止箇所は少なく、封止材の保持は
容易である。

第１図は集合様式に従い３段直列の高温型燃料電池を製
作した。

電解質板１１にはイツトリアを３モルパーセント添加し
たジルコニアである部分安定化ジルコニアラ用いた。ま
た、セパレータ１４にはニッケル系合金を用いた電解質
板は寸法５０　Ｘ５０　Ｘ　Ｏ，２ｍｍの板状物を用い
た。そして、酸素通路側にＬａｏ、　５Ｓｒｏ、　＋Ｍ
ｎＯ３粉末（平均粒径約５＃ｍ）をはけ塗り法で厚さ０
，１０〜０．５０ｍｍに塗布してカソード１２とし、水
素通路側にＮ＋／Ｚｒ０ｚ　（１０／　１重量比）のサ
ーメット混合粉末をはけ塗り法で厚さ０．１０〜０．５
０ｍｍに塗布してアノード１３とした。セパレー１４の
寸法は５０Ｘ５０ｍｍで高さ５ｍｍ、溝の深さ４．０　
ｍｍとした。

この電解質板１１とセパレータ１４を第１図の如く集積
し、電解質板１１とセパレータ１４の間に軟化点が約８
００℃のガラスペーストを塗布してガス封止用とした。

前記の如く、このガラスペーストは電池の作動温度１０
００℃で軟化してガスを封止する。

こうして集積した電池にガス配管を接続した。

電気の取り出し部には白金リード線を溶接し、電気的に
接続した。

このようにして作製した高温型燃料電池を加熱した。室
温から１５０℃までは１℃／ｍｉｎで加熱し、ガラスペ
ーストの溶媒、塗布電極の溶媒を蒸発させた。１５０℃
−３５０℃までは５℃／ｍ　ｉ　ｎで昇温した。３５０
℃以上では水素通路側には、アノードの酸化を防止する
為、窒素ガスを流し、５℃／ｒｎｉｎで１０００℃まで
昇温した。その後、１０００℃に保持してアノード側に
水素、カソード側に酸素を流し、発電を開始した。開放
電圧は３．８ｖであった。放電特性を下記の表に示す。

ガスクロスリークは水素の０．３％以下であった。

〔発明の効果〕

本発明によれば、平板型の高温型燃料電池において、電
解質板とセパレータの集積構造の内部に燃料ガス及び酸
化剤ガスの導入排出路が形成され、本体と容器の熱膨張
差にもとすく容器の破壊、ガス封止性の悪さが解決され
、また全体が小型化される。さらに、全体として、封止
剤の保持性、ガス封止性が向上する。さらに、本発明の
セパレータはプレス加工または型押し加工が可能な構造
であるので、加工コストが低減される。さらに、燃料ガ
スと酸化剤ガスが平行流（対向流）であるので、゛直交
流に比べて出力の向上が期待できる。

【図面の簡単な説明】

第１図は実施例の平板型の高温型燃料電池の集積構造を
示す展開図、第２図はセパレータの三面図及び斜視図、
第３図及び第４図は実施例の高温型燃料電池の内部集積
構造を示す部分断面図である。 １１・・・電解質板、　　　　１２・・・カソード、１
３・・・アノード、１４・・・セパレータ、１４ａ　＝
　１４ｂ・・・溝（ガス通路）、１４ｃ　＝　１４ｄ・
・・枠部、　　１４ｅ　、　１４　ｆ　・・・孔。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、両面にアノードとカソードを形成した電解質板と、
   両面に溝を有しガス通路と電気接合体を兼ねるセパレー
   タとを交互に集積してなる平板型燃料電池において、中
   央部を波板状としかつ外周に沿って波板の頂面又は底面
   の一方から他方まで延びる周壁を設けたセパレータを、
   平板状電解質板を介して集積して、セパレータと電解質
   板の間に形成される空間部により燃料ガス及び酸化剤ガ
   スのガス通路を形成しかつ該ガス通路を上記セパレータ
   の該周壁によって上記集積体内部に密閉した構造となし
   、さらに電解質板とセパレータの接合部に孔を設けて電
   解質板の両面に位置する燃料ガス及び酸化剤ガスのガス
   通路をそれぞれ接続してなることを特徴とする高温型燃
   料電池。 ２、前記セパレータが、中央部を波板状とし、最外周部
   を波板の頂面又は底面の一方と一致させ、かつ該最外周
   部の内側に沿って底が波板の頂面又は底面の他方と一致
   する溝を設けた構造とし、よって該セパレータを平板状
   電解質板を介して集積すると、セパレータと電解質板の
   間に形成される空間部によりそれぞれ燃料ガス及び酸化
   剤ガスのガス通路が形成されかつ該ガス通路を上記集積
   体内部に密閉した構造となる請求項１に記載の高温型燃
   料電池。