JPH04214013A - Recovery of sulfur from feed gas containing ammonia - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】0001
【産業上の利用分野】本発明は１９８８年１月２１に出
願された米国特許出願第１４６，７２１号の部分継続出
願である。本発明は一般に、アンモニアを含むガスを送
給ガスとして入手し得るクラウス硫黄回収に関する。FIELD OF THE INVENTION This invention is a continuation-in-part of U.S. Patent Application No. 146,721, filed January 21, 1988. The present invention generally relates to Claus sulfur recovery where ammonia-containing gas is available as a feed gas.
【０００２】0002
【従来技術】クラウス法は硫化水素を含む酸性ガスその
他ガスから硫黄を生成するために広く使用されている。
改良クラウス法では硫化水素を含む送給ガスが、二酸化
硫黄を形成するために空気と共に部分的に燃焼される。
未燃焼の硫化水素が二酸化硫黄と反応して反応炉内で硫
黄及び水を形成する。反応流れが冷却されそれにより硫
黄は凝縮しそして回収される。次いで反応流れは１つ以
上の触媒コンバーターを貫いて挿通され、先の未反応硫
化水素と二酸化硫黄とがそこで反応することによって、
これら触媒ステージに於て追加的な硫黄が生成される。
クラウス硫黄回収プラント（以下単にクラウスプラント
と称する）は、排ガス流れから硫黄を商業的に使用し得
る生成物として回収し空気汚染を低減させるために石油
精製施設ではしばしば使用される。硫黄は排ガス中で種
々の濃度の硫化水素の形態で存在する。大多数の石油精
製施設においては、排ガス中に含まれる硫化水素は、様
々な形態のアミン基溶剤の如き選択し得る好適な吸着材
と共に処理されることによって増大する。石油精製施設
でのクラウスプラントの主要な機能は、こうしたより濃
縮された酸性ガス流れにおける硫化水素分を、或いはま
たアミンガスとしても参照される成分を硫黄に変換する
ことである。BACKGROUND OF THE INVENTION The Claus process is widely used to produce sulfur from acid gases and other gases containing hydrogen sulfide. In the modified Claus process, a feed gas containing hydrogen sulfide is partially combusted with air to form sulfur dioxide. Unburned hydrogen sulfide reacts with sulfur dioxide to form sulfur and water in the reactor. The reaction stream is cooled so that the sulfur is condensed and recovered. The reactant stream is then passed through one or more catalytic converters where the previously unreacted hydrogen sulfide and sulfur dioxide react to produce
Additional sulfur is produced in these catalyst stages. Claus sulfur recovery plants (hereinafter referred to simply as Claus plants) are often used in oil refineries to recover sulfur from flue gas streams as a commercially usable product to reduce air pollution. Sulfur is present in the form of hydrogen sulfide in varying concentrations in the exhaust gas. In most petroleum refineries, the hydrogen sulfide contained in the exhaust gas is increased by processing it with a suitable adsorbent of choice, such as various forms of amine-based solvents. The primary function of a Claus plant in an oil refinery is to convert the hydrogen sulfide content, also referred to as amine gas, in these more concentrated acid gas streams to sulfur.
【０００３】酸性ガスに加え、石油精製施設にはその他
の、環境上有害な排気流れにもまた対処しなければなら
ない。そうした流れの一つは硫黄成分を含む水ストリッ
パーから成るガス流出である。これは所謂、硫黄化合物
を含む水ストリッパーガス（以下サワーウオータースト
リッパーガスと称する）と称されるものであり通常、ア
ンモニア、硫化水素及び概略等比率の水を含んでいる。
そこに含まれる追加的な硫黄を回収し、その一方で同時
に環境上有害な副産物を除去するべくそうしたガスを処
理することが望ましい。残念ながら、サワーウオーター
ストリッパーガスを酸性ガスとの関連においてクラウス
プラントを送通するには運転上著しい困難がある。運転
上の主たる困難性は、サワーウオーターストリッパーガ
スのアンモニア成分が反応炉の燃焼帯域内で完全に破壊
されない場合に、その反応炉の下流において遭遇される
。プロセス流れ中の残留アンモニアは硫黄を含む所望さ
れざる化合物を形成しこれが、冷却に際してアンモニア
の多硫化物の如き沈降固形塩を形成する。こうした固形
塩はコンバーターでの触媒の早期の不活性化を招き、プ
ロセスラインを詰まらせそれにより硫黄コンデンサーか
らの硫黄の排出を妨害する。硫黄蒸気はプロセス流れに
常に出現することから、所望されざるアンモニア化合物
の出現はアンモニアを上流側で破壊することによっての
み阻止され得る。In addition to acid gases, oil refinery facilities must also deal with other environmentally hazardous exhaust streams. One such stream is a gas effluent consisting of a sulfur-containing water stripper. This is so-called water stripper gas containing sulfur compounds (hereinafter referred to as sour water stripper gas), and usually contains ammonia, hydrogen sulfide, and water in approximately equal proportions. It is desirable to treat such gases to recover the additional sulfur contained therein, while at the same time removing environmentally harmful by-products. Unfortunately, there are significant operational difficulties in delivering sour water stripper gas through a Claus plant in conjunction with acid gases. The main operational difficulty is encountered downstream of the reactor when the ammonia component of the sour water stripper gas is not completely destroyed within the combustion zone of the reactor. Residual ammonia in the process stream forms undesirable sulfur-containing compounds which, upon cooling, form precipitated solid salts such as polysulfides of ammonia. These solid salts lead to premature deactivation of the catalyst in the converter, clogging process lines and thereby interfering with sulfur exhaust from the sulfur condenser. Since sulfur vapors always appear in the process stream, the appearance of undesired ammonia compounds can only be prevented by destroying the ammonia upstream.
【０００４】クラウス反応炉出のアンモニアの破壊を確
実なものとするために、こうした化合物を除去するため
に必要な熱力学的及び運動上の状況がクラウス反応炉の
主要機能要件と調和されるべきである。高温及び高酸素
分圧を使用しての酸化によるアンモニアの破壊が奨励さ
れた。これらの要件は、酸性ガスもまた同一の燃焼帯域
内で同時に燃焼される場合は、従来からのクラウス反応
炉の燃焼帯域内では十分に最適化され得ないものである
。燃焼帯域内の温度は耐火物の許容温度によって制約さ
れ、しかも空気の供給はクラウス反応の化学量論的要件
、即ち硫化水素対二酸化硫黄を比率約２において生成す
るために硫化水素の約１／３を燃焼して二酸化硫黄とす
ることという要件によって厳しく制御されねばならない
。更には、酸性ガスと、供給空気と共に導入される窒素
とから生じる燃焼生成物が燃焼帯域の大気を薄め、アン
モニアの燃焼のための酸素の分圧を低めそれが、不完全
な混合による未燃焼のアンモニアの逃出を招き得る。
クラウスプラントでの酸性ガスとサワーウオータースト
リッパーガスとの同時プロセス処理を通常妨害する他の
障害は流量制限時候或いは制限された空気吹き込み能力
によってもたらされる。クラウスプラントを貫いて送通
されるプロセス流れの流量は、追加的なサワーウオータ
ーストリッパーガス投入量に対して、直接比例するより
ももっと増大する。増大された流量は過剰の圧力降下及
び受け入れ難い圧力をクラウスプラントにもたらし得る
。流量が比例的にではなく増大するのは間接的には、サ
ワーウオーターストリッパーガスのプロセス処理での酸
素要件が比較的高いからである。これは、アンモニアの
完全燃焼のため及びそこに含まれる硫化水素の部分燃焼
のために必要な酸素の各々のモル当り、約４モルの窒素
もまた燃焼空気からシステム中に導入されることからく
るものである。全負荷されたクラウスプラント、即ち酸
性ガスをその前流れ容量でプロセス処理するクラウスプ
ラントでは、こうしたガスにおけるアンモニアの出現に
係わる問題が仮に解決されたとしても、追加的なサワー
ウオーターストリッパーガスから硫黄を回収することは
出来ない。To ensure the destruction of ammonia leaving the Claus reactor, the thermodynamic and kinetic conditions necessary to remove these compounds should be harmonized with the main functional requirements of the Claus reactor. It is. Destruction of ammonia by oxidation using high temperature and high oxygen partial pressure was encouraged. These requirements cannot be fully optimized within the combustion zone of a conventional Claus reactor if acid gases are also combusted simultaneously within the same combustion zone. The temperature within the combustion zone is constrained by the allowable temperature of the refractory, and the air supply is limited to about 1/2 of the hydrogen sulfide to meet the stoichiometric requirements of the Claus reaction, i.e. to produce hydrogen sulfide to sulfur dioxide in a ratio of about 2. must be tightly controlled by the requirement that 3 be combusted to sulfur dioxide. Furthermore, the combustion products resulting from the acid gases and the nitrogen introduced with the feed air dilute the atmosphere in the combustion zone, lowering the partial pressure of oxygen for the combustion of ammonia, thereby reducing the amount of unburned gas due to incomplete mixing. This can lead to the escape of ammonia. Other obstacles that typically prevent simultaneous processing of acid gas and sour water stripper gas in a Claus plant are caused by flow restriction conditions or limited air blowing capabilities. The flow rate of the process stream routed through the Claus plant increases more than directly proportionally to the additional sour water stripper gas input. The increased flow rate can result in excessive pressure drop and unacceptable pressure in the Claus plant. The non-proportional increase in flow rate is indirectly due to the relatively high oxygen requirements of the sour water stripper gas process. This is because for each mole of oxygen required for the complete combustion of ammonia and for the partial combustion of the hydrogen sulfide contained therein, approximately 4 moles of nitrogen are also introduced into the system from the combustion air. It is something. A fully loaded Claus plant, i.e. a Claus plant that processes sour gases in its upstream volume, will not remove sulfur from the additional sour water stripper gas, even if the problem with the appearance of ammonia in these gases is solved. It cannot be recovered.
【０００５】クラウスプラントの処理能力は、酸素富化
或いは燃焼用空気を技術的純酸素と完全に置き換えるこ
とによって増大され得ることが斯界に既知である。酸化
体の酸素濃度が増大することによって火炎温度が上昇し
、送給ガスの塑性に依存して、それが反応炉内の耐火物
を損傷し得る過剰なものとなることもまた知られている
。下流流れの一部分を燃焼帯域に戻し、燃焼帯域での反
応物質を希釈し、結局燃焼温度を低減することによって
燃焼帯域での過剰な温度上昇の問題を解決することが提
案されてきた。例えば米国特許第３，６８１，０２４号
には下流の単一或いは複数の硫黄コンデンサーからのガ
ス流れの一部分を燃焼帯域に再循環することが教示され
、また米国特許第４，５５２，７４７号には第１の硫黄
コンデンサーからのガス流れの一部分を燃焼帯域に再循
環されることが教示される。It is known in the art that the throughput of a Claus plant can be increased by oxygen enrichment or by completely replacing the combustion air with technically pure oxygen. It is also known that increasing the oxygen concentration in the oxidant increases the flame temperature and, depending on the plasticity of the feed gas, can become excessive, which can damage the refractories in the reactor. . It has been proposed to solve the problem of excessive temperature rise in the combustion zone by returning a portion of the downstream flow to the combustion zone, diluting the reactants in the combustion zone and ultimately reducing the combustion temperature. For example, U.S. Pat. No. 3,681,024 teaches recycling a portion of the gas stream from downstream sulfur condenser(s) to the combustion zone, and U.S. Pat. No. 4,552,747 teaches It is taught that a portion of the gas stream from the first sulfur condenser is recycled to the combustion zone.
【０００６】クラウス反応炉の燃焼帯域での使用のため
のその他の温度低下用添加物には、液体水、液状硫黄そ
して液状二酸化硫黄が含まれる。温度低下は、こうした
温度低下用添加物によって、燃焼帯域に放出される熱の
幾分可が休されることによって達成される。これらの温
度低下プロセスは酸素の使用によってプラント能力の増
大を可能とする。しかしながら、その何れも、クラウス
反応炉の燃焼帯域の運転環境によってアンモニアの燃焼
に課せられた運動上の制約を取り除くものではない。燃
焼温度は依然として炉の耐火物によって限定され、しか
も燃焼帯域の大気は再循環ガス或いはその他の温度低下
用添加物によって、また酸性ガスの燃焼生成物によって
薄められる。更に、反応炉内に導入された温度低下用添
加物がクラウスプラントの熱的ステージを通しての流量
を増大させ、それら添加物が触媒ステージ以前にプロセ
ス流れから除去されない限り、クラウスプラント全体を
通しての圧力降下は増大する。こうした困難性により、
アンモニアを含むサワーウオーターストリッパーガス流
れは従来、一般に焼却、或いはガスの濃縮された凝縮物
をそれ以上処理することなく地上にポンピングする如き
その他の方法によって廃棄されてきた。これはそうした
サワーウオーターストリッパーガス中に含まれる硫黄分
の損失及び危険物質の廃棄によって生じる環境破壊の２
つの不利益を有する。斯くして、改変されたクラウスプ
ラントでの硫黄回収のためにアンモニアを含むサワーウ
オーターストリッパーガスの有効なプロセス処理を可能
とし得るプロセスが非常に望まれる。Other temperature reducing additives for use in the combustion zone of a Claus reactor include liquid water, liquid sulfur and liquid sulfur dioxide. Temperature reduction is achieved by relieving some of the heat released into the combustion zone by these temperature reduction additives. These temperature reduction processes allow for increased plant capacity through the use of oxygen. However, none of this removes the kinetic constraints imposed on the combustion of ammonia by the operating environment of the combustion zone of the Claus reactor. Combustion temperatures are still limited by the furnace refractory, and the atmosphere in the combustion zone is diluted by recycle gas or other temperature-reducing additives and by acid gas combustion products. Additionally, temperature-reducing additives introduced into the reactor increase the flow rate through the thermal stages of the Claus plant, reducing the pressure drop across the Claus plant unless those additives are removed from the process stream before the catalyst stage. increases. Due to these difficulties,
Sour water stripper gas streams containing ammonia have heretofore been generally disposed of by incineration or other methods such as pumping the concentrated condensate of the gas to the ground without further treatment. This is due to the loss of sulfur content in such sour water stripper gases and the environmental damage caused by the disposal of hazardous materials.
It has two disadvantages. Thus, a process that could enable efficient processing of sour water stripper gas containing ammonia for sulfur recovery in a modified Claus plant would be highly desirable.
【０００７】[0007]
【発明が解決しようとする課題】解決使用とする課題は
、改良されたクラウスプラントにおいて、アンモニアを
含むサワーウオーターストリッパーガスを、アンモニア
化合物によって触媒を早期に不活性化することなくプロ
セス処理し得、アンモニアを含むサワーウオータースト
リッパーガスを、クラウスプラント全体を通しての圧力
降下を増大させることなく、全負荷されたクラウスプラ
ントにおいて酸性ガスに加えてプロセス処理し得、そし
て、アンモニアを含むサワーウオーターストリッパーガ
スを、クラウス反応炉の燃焼帯域を非−過剰の温度に維
持しつつプロセス処理し得る方法を提供することである
。The problem to be solved is to process sour water stripper gas containing ammonia in an improved Claus plant without prematurely deactivating the catalyst with ammonia compounds. The ammonia-containing sour water stripper gas may be processed in addition to the acid gas in a fully loaded Claus plant without increasing the pressure drop across the Claus plant, and the ammonia-containing sour water stripper gas It is an object of the present invention to provide a method that allows processing while maintaining the combustion zone of a Claus reactor at a non-excessive temperature.
【０００８】[0008]
【課題を解決するための手段】本発明に従えば、硫化水
素を含む送給ガスから硫黄を生成するための方法であっ
て、本方法には、
（ａ）アンモニア及び硫化水素を含む第１の送給ガスを
、外的冷媒によって熱を取出すために好適な熱伝導包囲
体を具備する第１の燃焼帯域に導入する段階と、（ｂ）
少なくとも９０パーセント酸素を含む、化学量論量未満
の第１の酸化体を第１の燃焼帯域に導入する段階と、
（ｃ）前記第１の送給ガス中の実質的に全てのアンモニ
ア及び硫化水素を前記第１の燃焼帯域内で第１の酸化体
と共に燃焼し、実質的にアンモニア及び窒素酸化物の無
い燃焼反応生成物を生成する一方、該燃焼によって生じ
た熱の少なくとも２５パーセントを、燃焼反応生成物及
び外的冷媒間での間接的熱交換によって取出す段階と、
（ｄ）燃焼反応生成物を第１の燃焼帯域を通過させ該燃
焼反応生成物を更に冷却する段階と、
（ｅ）前記燃焼反応生成物、第２の酸化体及び、硫化水
素を含むがアンモニアを含まない第２の送給ガスを第２
の燃焼帯域に導入する段階と、
（ｆ）硫化水素と第２の酸化体を第２の燃焼帯域で燃焼
し二酸化硫黄を生成する段階と、
（ｇ）二酸化硫黄及び硫化水素を反応させて硫黄を生成
する段階と、
（ｈ）硫黄を生成物として回収する段階と、（ｉ）未反
応の二酸化硫黄及び硫化水素を少なくとも１つの触媒反
応帯域に送通し、それ以上の硫黄を生成する段階とを含
む前記硫化水素を含む送給ガスから硫黄を生成するため
の方法が提供される。SUMMARY OF THE INVENTION According to the present invention, there is provided a method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide, the method comprising: (a) a first gas containing ammonia and hydrogen sulfide; (b) introducing the feed gas into a first combustion zone comprising a heat transfer enclosure suitable for extracting heat by an external refrigerant;
introducing a substoichiometric amount of a first oxidant containing at least 90 percent oxygen into a first combustion zone; (c) substantially all ammonia and sulfide in the first feed gas; combusting hydrogen with a first oxidant in the first combustion zone to produce combustion reaction products substantially free of ammonia and nitrogen oxides while at least 25 percent of the heat generated by the combustion; removing by indirect heat exchange between the combustion reaction products and an external refrigerant;
(d) passing the combustion reaction products through a first combustion zone to further cool the combustion reaction products; and (e) the combustion reaction products, a second oxidant, and hydrogen sulfide containing ammonia The second feed gas containing no
(f) burning hydrogen sulfide and a second oxidant in the second combustion zone to produce sulfur dioxide; and (g) reacting the sulfur dioxide and hydrogen sulfide to produce sulfur dioxide. (h) recovering sulfur as a product; and (i) passing unreacted sulfur dioxide and hydrogen sulfide through at least one catalytic reaction zone to produce further sulfur. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide is provided.
【０００９】ここで”間接的熱交換”とは、２つの流体
をそれらを物理的に接触させることなく、或いは混合さ
せることなく、熱交換関係に持ちきたすことを意味し、
”外的冷媒”とは、燃焼生成物或いは第１の燃焼帯域内
の燃焼反応生成物とはとは物理的に接触しない流体冷媒
を意味する。"Indirect heat exchange" as used herein means bringing two fluids into a heat exchange relationship without physically contacting or mixing them;
"External refrigerant" means a fluid refrigerant that is not in physical contact with the combustion products or combustion reaction products within the first combustion zone.
【００１０】0010
【実施例】本発明の方法を図面を参照して詳しく説明す
る。図１を参照するに、アンモニア及び硫化水素を含む
第１の送給ガス１が第１の燃焼帯域３に送通される。該
第１の燃焼帯域３は熱伝導包囲体によって画定され、今
後もっと詳しく説明される様に外的に冷却されている。
第１の送給ガス１は一般に、約２０から５０モルパーセ
ントのアンモニアを含み、残余分は硫化水素、水そして
恐らくは幾分かの二酸化炭素である。一般に、硫化水素
の濃度は２０モルパーセントを越える。第１の送給ガス
の一般的な供給源は石油精製施設でのサワーウオーター
ストリッパーからのサワーウオーターストリッパーガス
の組流れである。そうしたサワーウオーターストリッパ
ーガスの組成は代表的に、等比率のアンモニア、硫化水
素及び水と、もしあれば幾分かの二酸化炭素を含む種々
のものである。第１の酸化体４もまた、第１の送給ガス
とは別の流れとして第１の燃焼帯域３に送通される。該
第１の酸化体４は少なくとも９０パーセント酸素の酸素
濃度を有する酸素富化空気或いは技術的純酸素であり得
る。ここで”技術的純酸素”とは、少なくとも９９パー
セントの酸素濃度を有する酸化体を意味する。本発明の
利益は酸化体が技術的純酸素である場合に最も顕著であ
る。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS The method of the present invention will be explained in detail with reference to the drawings. Referring to FIG. 1, a first feed gas 1 comprising ammonia and hydrogen sulfide is communicated to a first combustion zone 3. The first combustion zone 3 is defined by a thermally conductive enclosure and is externally cooled, as will be explained in more detail below. The first feed gas 1 typically contains about 20 to 50 mole percent ammonia, with the balance being hydrogen sulfide, water, and possibly some carbon dioxide. Generally, the concentration of hydrogen sulfide exceeds 20 mole percent. A common source of first feed gas is a combined stream of sour water stripper gas from a sour water stripper at an oil refinery. The composition of such sour water stripper gases typically varies, including equal proportions of ammonia, hydrogen sulfide, and water, and some carbon dioxide, if any. A first oxidant 4 is also passed to the first combustion zone 3 as a separate stream from the first feed gas. The first oxidant 4 may be oxygen-enriched air or technically pure oxygen with an oxygen concentration of at least 90 percent oxygen. By "technically pure oxygen" we mean an oxidant having an oxygen concentration of at least 99%. The benefits of the present invention are most pronounced when the oxidant is technically pure oxygen.
【００１１】第１の酸化体４は第１の送給ガス内部の燃
焼性物質を完全燃焼するために必要な化学量論量未満の
量において第１の燃焼帯域３に添加される。第１の酸化
体４は第１の燃焼帯域３に、その内部の火炎温度を、第
１の送給ガス１内の全てのアンモニアを完全に破壊する
がしかしその温度では実質量の窒素酸化物が形成される
には不十分な量において添加される。一般に最大温度は
２８００°Ｆ（約１５３７．７℃）から３２００°Ｆ（
約１７６０℃）内に維持される。高温でのアンモニアの
破壊は、燃焼反応生成物を外的に冷却される燃焼帯域に
導通させることにより、燃焼器に対する損傷無しに可能
とされる。図２には本発明の方法に従ってアンモニアを
破壊するために使用し得る第１の燃焼帯域３の好ましい
具体例が例示される。該第１の燃焼帯域３には、該第１
の燃焼帯域３の長さ／直径比を１．５から６、好ましく
は２から４の範囲内に画定するような様式の如きにおい
て配設された熱伝導金属チューブ３１が設けられる。
第１の酸化体４は第１の送給ガス１とは別に、好ましく
は後混合バーナー３２を通して、少なくとも毎秒３００
フィート（約９０メートル）、好ましくは毎秒５００フ
ィート（約１５０メートル）よりも早い速度で第１の燃
焼帯域３に導入される。好ましくは、第１の酸化体４の
速度及びモーメントは、第１の燃焼帯域３内部の燃焼反
応生成物をして再循環させるに十分なものである。第１
の燃焼帯域内部のこうした再循環は燃焼反応生成物から
外的溶媒への熱伝達を容易化する。The first oxidant 4 is added to the first combustion zone 3 in an amount less than the stoichiometric amount required for complete combustion of the combustible material within the first feed gas. The first oxidant 4 enters the first combustion zone 3 with a flame temperature within it that completely destroys all ammonia in the first feed gas 1 but at which temperature substantial amounts of nitrogen oxides are present. is added in an amount insufficient to form. Maximum temperatures generally range from 2800°F to 3200°F.
(approximately 1760°C). Destruction of ammonia at high temperatures is made possible without damage to the combustor by passing the combustion reaction products into an externally cooled combustion zone. FIG. 2 illustrates a preferred embodiment of a first combustion zone 3 that can be used to destroy ammonia according to the method of the invention. The first combustion zone 3 includes the first
Heat conducting metal tubes 31 are provided which are arranged in such a manner as to define the length/diameter ratio of the combustion zone 3 in the range from 1.5 to 6, preferably from 2 to 4. The first oxidant 4 is fed separately from the first feed gas 1, preferably through a post-mix burner 32, at a rate of at least 300 per second.
feet (approximately 90 meters) per second, preferably greater than 500 feet (approximately 150 meters) per second. Preferably, the velocity and momentum of the first oxidant 4 are sufficient to cause combustion reaction products within the first combustion zone 3 to be recycled. 1st
Such recirculation within the combustion zone facilitates heat transfer from the combustion reaction products to the external solvent.
【００１２】水或いは蒸気の如き外的溶媒７が、高温の
燃焼反応生成物からの熱を取出すことによって燃焼ユニ
ットを保護するために、熱伝導金属チューブ３１を貫い
て送通される。燃焼反応生成物によって放出される熱の
少なくとも２５パーセント、好ましくは少なくとも４０
パーセントが、それら燃焼反応生成物が第１の燃焼帯域
３を離れる以前に取出される。外的冷媒７は任意の従来
方法において熱伝導金属チューブ３１内に導入され得る
。好ましい具体例が図２に例示され、そこでは熱交換セ
クション６の冷媒流れが第１の燃焼帯域３に対して使用
されている。外的冷媒７は高品質の蒸気７１として第１
の燃焼帯域３の冷却回路から回収され得る。第１の燃焼
帯域３内部で形成された燃焼反応生成物は、実質的にア
ンモニア及び窒素酸化物を有さず、一般に蒸気、水素、
窒素、二酸化硫黄、硫化水素そしてガス上硫黄を含んで
いる。”実質的に含まない”とは、それらが約百万分の
５部未満であることを意味する。An external solvent 7, such as water or steam, is passed through the thermally conductive metal tube 31 to protect the combustion unit by extracting heat from the hot combustion reaction products. at least 25 percent of the heat released by the combustion reaction products, preferably at least 40 percent of the heat released by the combustion reaction products
% are removed before those combustion reaction products leave the first combustion zone 3. External coolant 7 may be introduced into thermally conductive metal tube 31 in any conventional manner. A preferred embodiment is illustrated in FIG. 2, where a heat exchange section 6 refrigerant flow is used for the first combustion zone 3. The external refrigerant 7 is primarily a high quality vapor 71.
can be recovered from the cooling circuit of the combustion zone 3. The combustion reaction products formed within the first combustion zone 3 are substantially free of ammonia and nitrogen oxides and are generally steam, hydrogen,
Contains nitrogen, sulfur dioxide, hydrogen sulfide and gaseous sulfur. "Substantially free" means less than about 5 parts per million.
【００１３】再度図１を参照するに、燃焼反応生成物は
次いで熱交換セクション６に送通され、そこでそれら燃
焼反応生成物は外的冷媒７を使用しての間接的熱交換に
よって更に冷却される。好ましくは燃焼反応生成物は、
補助配管無しに直接熱交換セクション６に導入され、従
って第１の燃焼帯域３はその冷却回路及び熱交換セクシ
ョン６と共に、両図に例示される様に単一ユニットとし
て構成され得るる。冷却された燃焼反応生成物の温度は
好ましくは、硫黄の凝縮によってライン８内のガス搬送
が困難となるのを避けるため、硫黄の露点以上に維持さ
れる。別様には燃焼反応生成物は硫黄の炉転移かに冷却
され得る。その場合にはしかしながら、液状硫黄の排出
口が設けられるべきであり、或いは硫黄コンデンサー（
図示されない）が熱交換セクション６の下流に組み込ま
れるべきである。ライン８内の冷却されたガス流れはク
ラウス反応炉１００の燃焼帯域である第２の燃焼帯域９
へと送通される。該第２の燃焼帯域９には第２の送給ガ
ス流れ１０もまた導入される。該第２の送給ガス流れ１
０は、図示される如く第２の燃焼帯域９に別個の流れと
して導入されるか、或いはライン８のガス流れと共に予
備混合された状態で導入される。Referring again to FIG. 1, the combustion reaction products are then passed to a heat exchange section 6 where they are further cooled by indirect heat exchange using an external refrigerant 7. Ru. Preferably the combustion reaction products are
It is introduced directly into the heat exchange section 6 without auxiliary piping, so that the first combustion zone 3 together with its cooling circuit and heat exchange section 6 can be constructed as a single unit as illustrated in both figures. The temperature of the cooled combustion reaction products is preferably maintained above the sulfur dew point to avoid sulfur condensation complicating gas transport in line 8. Alternatively, the combustion reaction products may be cooled by reactor conversion of sulfur. In that case, however, a liquid sulfur outlet should be provided or a sulfur condenser (
(not shown) should be installed downstream of the heat exchange section 6. The cooled gas flow in line 8 is transferred to a second combustion zone 9 which is the combustion zone of the Claus reactor 100.
will be sent to. A second feed gas stream 10 is also introduced into the second combustion zone 9 . the second feed gas stream 1
0 is introduced into the second combustion zone 9 as a separate stream as shown, or premixed with the gas stream in line 8.
【００１４】第２の送給ガス流れ１０はアンモニアを実
質的に含まず、また代表的には石油精製施設のアミンプ
ラントの酸性ガス流れである。該第２の送給ガス流れの
主たる成分は硫化水素、二酸化炭素、蒸気、水素そして
メタンの如き幾分かの炭化水素である。本発明の方法の
利益は、全負荷のクラウスプラントにおいて、第２の供
給流れ１０が約５０モルパーセントよりも多くの硫化水
素を含み、第１の送給流れ１が該第２の送給ガス流れ１
０のプロセス処理割合でスーパーインポーズされた場合
に特に顕著である。ここで”全負荷”とは、第１の送給
流れ１が無い状態において第２の供給流れ１０を空気と
共に処理する場合に、クラウスプラントの全流れ容量が
使用されることを意味する。第２の酸化体１１が第３の
送給ガス流れとして第２の燃焼帯域９に導入される。第
２の酸化体１１は、第２の燃焼帯域９に入ったその他の
全ての燃焼性物質が完全に燃焼した後に、硫化水素の要
求部分を燃焼して二酸化硫黄とし、クラウス反応のため
の硫化水素／二酸化硫黄の比率を約２とするに十分な量
において導入される。これらの燃焼性物質は、水素及び
炭化水素を含み得るが、しかしアンモニアは、それが第
１の燃焼帯域３において完全に燃焼されることから含ま
ない。更には、硫化水素／二酸化硫黄の比率をクラウス
反応のために必要な化学量両論比率である２とするため
に、第２の燃焼帯域９に入る硫化水素の１／３未満を燃
焼する必要がある。なぜならクラウス反応のために必要
な二酸化硫黄の幾分かはライン８のガス流れ８において
供給されるからである。The second feed gas stream 10 is substantially free of ammonia and is typically the acid gas stream of an amine plant in a petroleum refinery. The major components of the second feed gas stream are hydrogen sulfide, carbon dioxide, steam, hydrogen and some hydrocarbons such as methane. An advantage of the process of the present invention is that in a fully loaded Claus plant, the second feed stream 10 contains more than about 50 mole percent hydrogen sulfide and the first feed stream 1 contains more than about 50 mole percent hydrogen sulfide. flow 1
This is particularly noticeable when superimposed with a process processing rate of 0. "Full load" here means that the full flow capacity of the Claus plant is used when processing the second feed stream 10 with air in the absence of the first feed stream 1. A second oxidant 11 is introduced into the second combustion zone 9 as a third feed gas stream. After all other combustible materials entering the second combustion zone 9 have been completely combusted, the second oxidant 11 burns the required portion of hydrogen sulfide to sulfur dioxide and sulfidates it for the Claus reaction. It is introduced in an amount sufficient to provide a hydrogen/sulfur dioxide ratio of about 2. These combustible substances may include hydrogen and hydrocarbons, but not ammonia since it is completely combusted in the first combustion zone 3. Furthermore, in order to achieve a hydrogen sulfide/sulfur dioxide ratio of 2, which is the stoichiometric ratio required for the Claus reaction, less than 1/3 of the hydrogen sulfide entering the second combustion zone 9 needs to be combusted. be. This is because some of the sulfur dioxide required for the Claus reaction is supplied in gas stream 8 in line 8.
【００１５】アンモニア及び硫化水素を含む第１の送給
ガス流れ１を予備燃焼させることにより、酸化態様兼及
び第２の燃焼帯域９での発熱は低減される。結局、第２
の酸化体１１での酸素濃度は、第二の燃焼帯域９におけ
る温度を過剰とすることなく空気のそれを上回り得る。
第１の酸化体４及び第２の酸化体１１における酸素濃度
を高く保つことにより、プラントを通しての非生産的な
窒素流れが減少し、クラウスプラントのガス処理能力は
増大される。本発明の方法の利益は、第２の酸化体１１
の酸素濃度が空気のそれを越える場合に最も顕著である
。硫化水素の未燃焼分は反応炉１００内の二酸化硫黄と
漸次反応し、既知のクラウス反応に従って硫黄及び蒸気
を生成する。高温の反応流れは排熱ボイラー１２に送通
され、そこで反応流れは一般に硫黄の露点よりも高い温
度に冷却される。By pre-combusting the first feed gas stream 1 containing ammonia and hydrogen sulfide, the oxidation regime and the heat generation in the second combustion zone 9 are reduced. In the end, the second
The oxygen concentration in the oxidant 11 can exceed that of air without making the temperature in the second combustion zone 9 excessive. By keeping the oxygen concentration high in the first oxidant 4 and the second oxidant 11, non-productive nitrogen flow through the plant is reduced and the gas processing capacity of the Claus plant is increased. The advantage of the method of the invention is that the second oxidant 11
This is most noticeable when the oxygen concentration in air exceeds that of air. The unburned portion of hydrogen sulfide gradually reacts with sulfur dioxide in reactor 100 to produce sulfur and steam according to the known Claus reaction. The hot reaction stream is passed to a waste heat boiler 12 where the reaction stream is cooled to a temperature generally above the sulfur dew point.
【００１６】排熱ボイラー１２から出る冷却された反応
流れ１３は主に蒸気、二酸化炭素、ガス状硫黄及び幾分
かの未反応硫黄化合物を含み、凝縮によって硫黄生成物
１５を回収するために硫黄コンデンサー１４に送通され
る。硫黄コンデンサー１４からのガス流れ１６はガス再
熱器１７で再加熱され、アンモニアによって損なわれな
い高い触媒作用の下で残余の硫黄化合物の硫黄への変換
を促進するために、少なくとも１つの触媒コンバーター
１８を通して送通される。硫黄は触媒コンバーター１８
からの流れ１９から、そして引き続く触媒ステージで従
来通りに回収される。The cooled reaction stream 13 exiting the waste heat boiler 12 contains primarily steam, carbon dioxide, gaseous sulfur and some unreacted sulfur compounds, and is converted to sulfur to recover the sulfur product 15 by condensation. It is passed to the condenser 14. The gas stream 16 from the sulfur condenser 14 is reheated in a gas reheater 17 and injected into at least one catalytic converter to promote the conversion of residual sulfur compounds to sulfur under high catalytic activity unimpaired by ammonia. 18. Sulfur is catalytic converter 18
from stream 19 and is conventionally recovered in a subsequent catalytic stage.
【００１７】以下の例はコンピューターシュミレーショ
ンによって得られたものであり、本発明の方法を更に例
示するものである。本例は例示目的のために提示され、
これに限定することを意図されたものではない。
例
クラウスプラントは第１の硫黄コンデンサーの出口にお
ける最大設計流量が毎時１９０ポンド（約８６．２ｋｇ
）モル（ｌｂｍｏｌ／ｈｒ）であり、該硫黄コンデンサ
ーの下流に２つの下流側触媒ステージを有していた。
反応炉内の耐火物が著しい損害を受けない最大許容温度
は２７２０°Ｆ（約１４９３．３℃）であった。該クラ
ウスプラントにおいて、６３モルパーセントの硫化水素
、１１．８モルパーセントの水、２０．８モルパーセン
トの二酸化炭素、４．０モルパーセントのプロパン、０
．２モルパーセントのブタン、そして０．２モルパーセ
ントの酸素から成る組成を有する酸性送給ガスが毎時５
０ポンドモルに於て処理された。該酸性送給ガスは毎時
１１６．３ポンド（約５２．８ｋｇ）モルの空気と共に
燃焼された。反応炉の燃焼帯域における断熱的な火炎温
度は２４１２°Ｆ（約１３２２．２℃）であった。第１
の硫黄コンデンサーからのガス出力は毎時１５８ポンド
（約７１．６ｋｇ）モルであった。The following examples were obtained by computer simulation and serve to further illustrate the method of the invention. This example is presented for illustrative purposes;
It is not intended to be limited to this. Example: The Claus plant has a maximum design flow rate of 190 pounds per hour at the outlet of the first sulfur condenser.
) mole (lbmol/hr) with two downstream catalyst stages downstream of the sulfur condenser. The maximum allowable temperature without significant damage to the refractories within the reactor was 2720°F. In the Claus plant, 63 mole percent hydrogen sulfide, 11.8 mole percent water, 20.8 mole percent carbon dioxide, 4.0 mole percent propane, 0
．． An acidic feed gas having a composition of 2 mole percent butane and 0.2 mole percent oxygen is
Processed at 0 lbmol. The acidic feed gas was combusted with 116.3 pounds moles of air per hour. The adiabatic flame temperature in the combustion zone of the reactor was 2412°F. 1st
The gas output from the sulfur condenser was 158 pounds moles per hour.
【００１８】クラウスプラントにおいて毎時５０ポンド
（約２２．６ｋｇ）モルの酸性送給ガスに加え、サワー
ウオーターストリッパーガスを処理することが所望され
た。クラウスぷたんとでの酸性送給ガスの処理割合の増
大もまた所望された。サワーウオーターストリッパーガ
スは毎時３０ポンド（約１３．６ｋｇ）モルの流量を有
し、３７．５パーセントのアンモニアと、３７．６モル
パーセントの硫化水素とそして２４．９モルパーセント
の水から成る組成を有していた。クラウスプラントにお
いて硫黄回収のためにこうしたサワーウオーターストリ
ッパーガスを処理するために、該サワーウオータースト
リッパーガス中のアンモニアは完全に燃焼されなければ
ならない。さもないと下流での触媒ステージが早期に不
活性化されてしまう。もし毎時３０ポンド（約１３．６
ｋｇ）モルのサワーウオーターストリッパーガスが毎時
５０ポンド（約２２．６ｋｇ）モルの酸性送給ガスと共
に反応炉に供給され、結合された送給物がクラウス反応
の化学量論的要件に従って毎時約１８０ポンド（約８１
．６ｋｇ）モルの空気と共に部分的に燃焼された場合は
、燃焼帯域の燃焼温度は最大でも２４７９°Ｆ（約１３
５９℃）である。更に、第１の硫黄コンデンサーからの
ガス流れは毎時約２５２ポンド（約１１４．３ｋｇ）モ
ルとなる。燃焼帯域の燃焼温度が低く且つ運動状況が好
ましく無い場合、アンモニアは思い通りには破壊されず
それによりクラウスプラントの最大設計流れ容量は著し
く過大なものとなる。It was desired to process sour water stripper gas in addition to 50 pounds per hour of acidic feed gas in the Claus plant. It was also desired to increase the rate of treatment of acidic feed gases with Clauss. The sour water stripper gas has a flow rate of 30 pounds mole per hour and has a composition of 37.5 percent ammonia, 37.6 mole percent hydrogen sulfide, and 24.9 mole percent water. had. In order to process such sour water stripper gas for sulfur recovery in a Claus plant, the ammonia in the sour water stripper gas must be completely combusted. Otherwise, downstream catalyst stages will be prematurely deactivated. If 30 pounds per hour (approximately 13.6
kg) moles of sour water stripper gas per hour are fed to the reactor along with 50 lb moles of acidic feed gas, and the combined feed is fed at approximately 180 kg per hour according to the stoichiometric requirements of the Claus reaction. Pound (approx. 81
．． When partially combusted with 6 kg) moles of air, the combustion temperature in the combustion zone is at most 2479°F (approximately 13
59°C). Additionally, the gas flow from the first sulfur condenser will be approximately 252 pounds moles per hour. If the combustion temperature in the combustion zone is low and the motion conditions are unfavorable, the ammonia will not be destroyed as desired and the maximum design flow capacity of the Claus plant will therefore be significantly excessive.
【００１９】本発明の方法に従えば、毎時３０ポンド（
約１３．６ｋｇ）モルのサワーウオーターストリッパー
ガスが、図示されるぼ時外的に冷却された第１の燃焼帯
域に送通され、そこで毎時９．５５ポンド（約４．３ｋ
ｇ）モルの技術的純酸素と共に燃焼される。断熱的な火
炎温度は１３１８°Ｆ（約７１４．４℃）である。該温
度は実質的に全てのアンモニアを破壊するに十分な高温
であるがしかし、毎時９．５５ポンド（約４．３ｋｇ）
モルの酸素供給割合で窒素酸化物の形成を生じる程には
高温ではない。前記温度においてはガス組成は約４．５
モルパーセントの硫化水素、４８．８モルパーセントの
水、２２．９モルパーセントの水素、１２．０モルパー
セントの窒素、４．０モルパーセントの二酸化硫黄、７
．８モルパーセントの未解離塩基での２価硫黄に相当す
る。ガスが第１の燃焼帯域を出る以前に燃焼熱の約４５
パーセントが、外的媒体としての水との間接的熱交換に
よって燃焼反応生成物から取出される。取出された熱は
高圧力蒸気として回収される。According to the method of the present invention, 30 pounds per hour (
13.6 kg) moles of sour water stripper gas are passed to the externally cooled first combustion zone shown, where 9.55 lb/h (approximately 4.3 k
g) combusted with moles of technically pure oxygen. The adiabatic flame temperature is 1318°F. The temperature is high enough to destroy virtually all ammonia, but at a rate of 9.55 pounds per hour.
The temperature is not high enough to cause the formation of nitrogen oxides at molar oxygen supply rates. At said temperature the gas composition is approximately 4.5
mole percent hydrogen sulfide, 48.8 mole percent water, 22.9 mole percent hydrogen, 12.0 mole percent nitrogen, 4.0 mole percent sulfur dioxide, 7
．． This corresponds to 8 mole percent of divalent sulfur in undissociated base. Approximately 45% of the heat of combustion is lost before the gas leaves the first combustion zone.
A percentage is removed from the combustion reaction products by indirect heat exchange with water as external medium. The extracted heat is recovered as high pressure steam.
【００２０】燃焼反応生成物は次いで熱交換セクション
へと送通され、冷却水との間接的熱交換によって、硫黄
の露点を越える６５０°Ｆ（約３４３．３℃）の温度に
冷却される。冷却された燃焼反応生成物は毎時約４２ポ
ンド（約１９．１ｋｇ）モルの割合で熱交換セクション
から出、毎時約６５ポンド（約２９．４ｋｇ）モルの酸
性ガスと結合され、該結合された結合送給流れはクラウ
ス反応炉の燃焼帯域である第２の燃焼帯域に送通される
。結合送給流れは４１モルパーセントの酸素濃度を有す
る毎時８７．７ポンド（３９．８ｋｇ）モルの酸化体と
共に燃焼され、断熱的な火炎温度は２６９６°Ｆ（約１
４８０℃）となる。硫化水素は部分的に燃焼され、その
他の全ての燃焼性物質は本プロセス中に完全燃焼される
。残余の硫化水素は二酸化硫黄を反応し、クラウス反応
に従い反応炉内にガス状硫黄を生成する。反応炉の反応
流れは排熱ボイラー内で６２０°Ｆ（約３２６．６℃）
に冷却され次いで第１の硫黄コンデンサーに送通される
。硫黄生成物は凝縮によってガス空分離されそして収集
される。ガスは毎時１８２ポンド（約８２．６ｋｇ）モ
ルの割合で第１の硫黄コンデンサーを出、比率が２に接
近した硫化水素及び二酸化硫黄を含んでいる。The combustion reaction products are then passed to a heat exchange section where they are cooled by indirect heat exchange with cooling water to a temperature of 650° F. above the dew point of sulfur. The cooled combustion reaction products exit the heat exchange section at a rate of about 42 pounds (about 19.1 kg) moles per hour and are combined with about 65 pounds (about 29.4 kg) moles of acid gas per hour, and the combined The combined feed stream is passed to a second combustion zone, which is the combustion zone of the Claus reactor. The combined feed stream is combusted with 87.7 lb (39.8 kg) moles of oxidant per hour with an oxygen concentration of 41 mole percent, resulting in an adiabatic flame temperature of 2696°F (approximately 1
480℃). Hydrogen sulfide is partially combusted and all other combustible materials are completely combusted during the process. The remaining hydrogen sulfide reacts with sulfur dioxide to produce gaseous sulfur in the reactor according to the Claus reaction. The reactor reaction flow is at 620°F (approximately 326.6°C) in the waste heat boiler.
and then passed to a first sulfur condenser. The sulfur product is separated from the gaseous air by condensation and collected. Gas exits the first sulfur condenser at a rate of 182 pounds mole per hour and contains hydrogen sulfide and sulfur dioxide in a ratio approaching 2.
【００２１】反応流れは更に硫黄を生成するため及びそ
れらを回収するためにクラウスプラントの２つの触媒ス
テージを通して送通される。触媒コンバーターに使用さ
れる触媒の活性が早期に劣化されることは無く、プロセ
スラインにはアンモニア化合物の堆積は無い。更には、
クラウスプラントでの酸性ガスプロセス処理の割合は毎
時５０モルパーセントから毎時６５モルパーセントへと
増大された。酸性ガス処理割合におけるこうした３０パ
ーセントの増大は、アンモニアを含む送給ガスからの硫
黄の同時的な回収と共に、本発明の方法によって提供さ
れるクラウスプラントのための利益を示すものである。
該利益はプラントの液圧的及び温度制限事項の範囲内で
、触媒寿命を損なうことなく達成され得るものである。
斯くして、本発明の方法を使用することにより、アンモ
ニアを含むサワーウオーターストリッパーガスと酸性送
給ガスとの組合わせ体を、クラウスプラント内で運転上
の問題に遭遇することなく有益に処理可能である。
以上本発明を具体例を参照して説明したが、本発明の内
で種々の変更をなし得ることを銘記されたい。The reaction streams are passed through two catalyst stages of the Claus plant to further produce sulfur and to recover it. The activity of the catalyst used in the catalytic converter is not prematurely degraded and there is no accumulation of ammonia compounds in the process line. Furthermore,
The rate of acid gas processing at the Claus plant was increased from 50 mole percent per hour to 65 mole percent per hour. This 30 percent increase in acid gas treatment rate, along with the simultaneous recovery of sulfur from the ammonia-containing feed gas, demonstrates the benefits for the Claus plant provided by the process of the present invention. The benefits can be achieved within the hydraulic and temperature constraints of the plant without compromising catalyst life. Thus, by using the method of the invention, combinations of sour water stripper gas containing ammonia and acidic feed gas can be advantageously processed in a Claus plant without encountering operational problems. It is. Although the invention has been described above with reference to specific examples, it should be noted that various modifications may be made within the invention.
【００２２】[0022]
【発明の効果】アンモニアを含むサワーウオータースト
リッパーガスと酸性送給ガスとの組合わせ体を、クラウ
スプラント内で運転上の問題に遭遇することなく有益に
処理可能である。A combination of sour water stripper gas containing ammonia and acidic feed gas can be advantageously processed in a Claus plant without encountering operational problems.
【図１】本発明の好ましい具体例の簡略化された概略流
れダイヤグラムである。FIG. 1 is a simplified schematic flow diagram of a preferred embodiment of the invention.
【図２】本発明に於て使用し得る第１の燃焼帯域の好ま
しい具体例の部分破除した断面図である。FIG. 2 is a partially cut away cross-sectional view of a preferred embodiment of a first combustion zone that may be used in the present invention.
１：第１の送給ガス ３：第１の燃焼帯域 ４：第１の酸化体 ６：熱交換セクション ７：外的溶媒 ９：第２の燃焼帯域 １０：該第２の送給ガス流れ １２：排熱ボイラー １４：硫黄コンデンサー １５：硫黄生成物 １７：ガス再熱器 １８：触媒コンバーター ３１：熱伝導金属チューブ ３２：後混合バーナー １００：クラウス反応炉 1: First feed gas 3: First combustion zone 4: First oxidant 6: Heat exchange section 7: External solvent 9: Second combustion zone 10: The second feed gas flow 12: Exhaust heat boiler 14: Sulfur capacitor 15: Sulfur products 17: Gas reheater 18: Catalytic converter 31: Heat conductive metal tube 32: Post mixing burner 100: Claus reactor
Claims (15)
成するための方法であって、 （ａ）アンモニア及び硫化水素を含む第１の送給ガスを
、外的冷媒によって熱を取出すために好適な熱伝導包囲
体を具備する第１の燃焼帯域に導入する段階と、（ｂ）
少なくとも９０パーセント酸素を含む、化学量論量未満
の第１の酸化体を第１の燃焼帯域に導入する段階と、 （ｃ）前記第１の送給ガス中の実質的に全てのアンモニ
ア及び硫化水素を前記第１の燃焼帯域内で第１の酸化体
と共に燃焼し、実質的にアンモニア及び窒素酸化物の無
い燃焼反応性生成物を生成する一方、該燃焼によって生
じた熱の少なくとも２５パーセントを、燃焼反応生成物
及び外的冷媒間での間接的熱交換によって取出す段階と
、 （ｄ）燃焼反応生成物を第１の燃焼帯域を通過させ該燃
焼反応生成物を更に冷却する段階と、 （ｅ）前記燃焼反応生成物、第２の酸化体及び、硫化水
素を含むがアンモニアは含まない第２の送給ガスを第２
の燃焼帯域に導入する段階と、 （ｆ）硫化水素と第２の酸化体を第２の燃焼帯域で燃焼
し、二酸化硫黄を生成する段階と、 （ｇ）二酸化硫黄及び硫化水素を反応させ、硫黄を生成
する段階と、 （ｈ）硫黄を生成物として回収する段階と、（ｉ）未反
応の二酸化硫黄及び硫化水素を少なくとも１つの触媒反
応帯域に送通し、それ以上の硫黄を生成する段階とを含
む前記硫化水素を含む送給ガスから硫黄を生成するため
の方法。1. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide, comprising: (a) extracting heat from a first feed gas containing ammonia and hydrogen sulfide by an external refrigerant; (b) introducing a first combustion zone comprising a suitable thermally conductive enclosure;
introducing a substoichiometric amount of a first oxidant containing at least 90 percent oxygen into a first combustion zone; (c) substantially all ammonia and sulfide in the first feed gas; combusting hydrogen with a first oxidant in the first combustion zone to produce combustion reactive products substantially free of ammonia and nitrogen oxides while discharging at least 25 percent of the heat generated by the combustion; , by indirect heat exchange between the combustion reaction products and an external refrigerant; (d) passing the combustion reaction products through a first combustion zone to further cool the combustion reaction products; e) a second feed gas containing the combustion reaction products, a second oxidant, and hydrogen sulfide but not ammonia;
(f) combusting the hydrogen sulfide and the second oxidant in the second combustion zone to produce sulfur dioxide; (g) reacting the sulfur dioxide and the hydrogen sulfide; (h) recovering the sulfur as a product; and (i) passing unreacted sulfur dioxide and hydrogen sulfide through at least one catalytic reaction zone to produce more sulfur. and a method for producing sulfur from the hydrogen sulfide-containing feed gas.
ーセントの範囲内のアンモニア濃度を有している請求項
１に記載の硫化水素を含む送給ガスから硫黄を生成する
ための方法。2. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein the first feed gas has an ammonia concentration within the range of 20 to 50 mole percent.
よりも大きい硫化水素濃度を有している請求項１に記載
の硫化水素を含む送給ガスから硫黄を生成するための方
法。3. The method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein the first feed gas has a hydrogen sulfide concentration greater than 20 mole percent.
Ｆ（約１７６０℃）と等しい温度或いはそれ未満の温度
で実施される請求項１に記載の硫化水素を含む送給ガス
から硫黄を生成するための方法。Claim 4: Combustion in the first combustion zone is 3200°.
2. A process for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, which is carried out at a temperature equal to or less than F (approximately 1760<0>C).
の露点よりも高い請求項１に記載の硫化水素を含む送給
ガスから硫黄を生成するための方法。5. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein the temperature of the combustion reaction products after cooling is higher than the dew point of sulfur.
る酸素濃度を有している請求項１に記載の硫化水素を含
む送給ガスから硫黄を生成するための方法。6. The method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein the second oxidant has an oxygen concentration that exceeds the oxygen concentration of air.
よりも大きい硫化水素濃度を有している請求項１に記載
の硫化水素を含む送給ガスから硫黄を生成するための方
法。7. The method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein the second feed gas has a hydrogen sulfide concentration greater than 50 mole percent.
物が有意の損傷を生じる温度以下の温度で実施される請
求項１に記載の硫化水素を含む送給ガスから硫黄を生成
するための方法。8. Producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein the combustion within the second combustion zone is carried out at a temperature below the temperature at which significant damage to the refractory occurs. method for.
の１／３未満が燃焼される請求項１に記載の硫化水素を
含む送給ガスから硫黄を生成するための方法。9. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein less than one-third of the hydrogen sulfide introduced into the second combustion zone is combusted.
なくとも４０パーセントは燃焼反応生成物及び外的冷媒
間の間接的熱交換によって第１の燃焼帯域から取出され
る請求項１に記載の硫化水素を含む送給ガスから硫黄を
生成するための方法。10. The method of claim 1, wherein at least 40 percent of the heat generated within the first combustion zone is removed from the first combustion zone by indirect heat exchange between combustion reaction products and an external refrigerant. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide.
の硫化水素を含む送給ガスから硫黄を生成するための方
法。11. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein the external refrigerant is water.
物は間接的熱交換によって更に冷却され、そうしたそれ
以上の冷却を実施するために使用される冷媒は第１の燃
焼帯域の外的冷媒として使用される請求項１に記載の硫
化水素を含む送給ガスから硫黄を生成するための方法。12. The combustion reaction products from the first combustion zone are further cooled by indirect heat exchange, and the refrigerant used to effectuate such further cooling is an external refrigerant of the first combustion zone. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein the method is used as a hydrogen sulfide-containing feed gas.
０フィート（約１５０メートル）の速度で第１の燃焼帯
域に導入されるの範囲１に記載の硫化水素を含む送給ガ
スから硫黄を生成するための方法。13. The first oxidant has a rate of at least 30 per second.
A method for producing sulfur from a hydrogen sulfide-containing feed gas according to claim 1, wherein the feed gas is introduced into a first combustion zone at a velocity of 0 feet (approximately 150 meters).
部の燃焼反応生成物を再循環せしめるに十分な高速で第
１の燃焼帯域に導入されるの範囲１に記載の硫化水素を
含む送給ガスから硫黄を生成するための方法。14. The first oxidant comprises hydrogen sulfide according to claim 1, which is introduced into the first combustion zone at a rate sufficient to recirculate the combustion reaction products within the first combustion zone. A method for producing sulfur from a feed gas containing.
気を生成するために使用されるの範囲１に記載の硫化水
素を含む送給ガスから硫黄を生成するための方法。15. A method for producing sulfur from a feed gas containing hydrogen sulfide according to claim 1, wherein heat from cooling the combustion reaction products is used to produce steam.
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