JPH04219234A - Ｅｐｄｍ弾性体とエチレン含有重合体からの硬化性積層製品 - Google Patents
Ｅｐｄｍ弾性体とエチレン含有重合体からの硬化性積層製品Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】本発明は耐久性及びシーム性（ｓｅａｍａ
ｂｉｌｉｔｙ）の性質を兼備し且つ建造物構造体の屋根
を被覆するのに有用であるエチレン／プロピレン／非共
役ジエン弾性体（ＥＰＤＭ）及びエチレン含有重合体の
ブレンドに基づくシート又は膜材料に関する。
ｂｉｌｉｔｙ）の性質を兼備し且つ建造物構造体の屋根
を被覆するのに有用であるエチレン／プロピレン／非共
役ジエン弾性体（ＥＰＤＭ）及びエチレン含有重合体の
ブレンドに基づくシート又は膜材料に関する。
【０００２】熱硬化性ＥＰＤＭ弾性体組成物は非常に耐
候性であり、屋根材として良く使用されている。しかし
ながら熱硬化性屋根材の連続シートを結合するために必
要とされる接着剤系は一部で適当な結合強度を与えるに
すぎず、そして労働力を必要とするために屋根材質の設
置費にかなりの上乗せとなる。勿論屋根材の隣るシート
間の強い耐水性の継ぎ目を作ることはそのような用途に
おいて非常に重要である。この連結するシートの継ぎ目
はしばしば強い風、強い雨、そして雪及び氷嵐に露呈さ
れ、従ってそのような悪い天候状態によって生ずる応力
に抗し得ねばならない。更に平坦な屋根に用いる連結シ
ートの継ぎ目は、凍結と融解が交互に起こることがしば
しばある水溜りによる更なる応力に供せられる。最後に
、熱硬化性ＥＰＤＭ弾性体のシートで被覆された屋根を
横切る人の従来も、２０年を越えることのできる屋根材
質の寿命に関して継ぎ目にかなりの応力を負荷する。
候性であり、屋根材として良く使用されている。しかし
ながら熱硬化性屋根材の連続シートを結合するために必
要とされる接着剤系は一部で適当な結合強度を与えるに
すぎず、そして労働力を必要とするために屋根材質の設
置費にかなりの上乗せとなる。勿論屋根材の隣るシート
間の強い耐水性の継ぎ目を作ることはそのような用途に
おいて非常に重要である。この連結するシートの継ぎ目
はしばしば強い風、強い雨、そして雪及び氷嵐に露呈さ
れ、従ってそのような悪い天候状態によって生ずる応力
に抗し得ねばならない。更に平坦な屋根に用いる連結シ
ートの継ぎ目は、凍結と融解が交互に起こることがしば
しばある水溜りによる更なる応力に供せられる。最後に
、熱硬化性ＥＰＤＭ弾性体のシートで被覆された屋根を
横切る人の従来も、２０年を越えることのできる屋根材
質の寿命に関して継ぎ目にかなりの応力を負荷する。
【０００３】他に熱可塑性ＥＰＤＭ組成物は、熱及び圧
力の適用によって容易に結合しうるから屋根材質として
提案されてきた。しかしながらこれらの組成物は、暖い
天候の日に日光に直接露呈されると適度に柔くなり、従
って設置に当っては注意深く取り扱いを要するから、ま
た硬化したシートの靭性に欠けるから、成功裏には使用
されなかった。熱可塑性ＥＰＤＭを他の高融点重合体材
料とブレンドしてその熱的強度を改善するのは、これら
の問題に対する部分的な解決にすぎなかった。ブレンド
の熱的強度は屋根材質の設置に適当であるけれど、熱い
季節の夏には依然として人の往来による損傷の可能性が
存在した。
力の適用によって容易に結合しうるから屋根材質として
提案されてきた。しかしながらこれらの組成物は、暖い
天候の日に日光に直接露呈されると適度に柔くなり、従
って設置に当っては注意深く取り扱いを要するから、ま
た硬化したシートの靭性に欠けるから、成功裏には使用
されなかった。熱可塑性ＥＰＤＭを他の高融点重合体材
料とブレンドしてその熱的強度を改善するのは、これら
の問題に対する部分的な解決にすぎなかった。ブレンド
の熱的強度は屋根材質の設置に適当であるけれど、熱い
季節の夏には依然として人の往来による損傷の可能性が
存在した。
【０００４】斯くして屋根材質の工業には、フイルム又
は膜を結合又は接合するために、有機溶媒を含む接着剤
をその端に適用することを必要としない且つ設置に適当
な強度を有し且つ人の往来による損傷に耐える耐久性が
あって熱で接合しうる組成物が必要とされている。
は膜を結合又は接合するために、有機溶媒を含む接着剤
をその端に適用することを必要としない且つ設置に適当
な強度を有し且つ人の往来による損傷に耐える耐久性が
あって熱で接合しうる組成物が必要とされている。
【０００５】本発明は、各層が（ａ）エチレン／プロピ
レン／非共役ジエン弾性体５０〜８０重量％；及び（ｂ
）ポリエチレン、モノオレフインが炭素数３〜１２を有
し且つ２〜８重量％の量で存在するエチレン／α−モノ
オレフイン共重合体及び酢酸ビニル含量が約１０重量％
までであるエチレン／酢酸ビニル共重合体、からなる群
から選択されるエチレン含有重合体２０〜５０重量％；
のブレンドを含んでなる少なくとも２つの層を有してな
り、そして各交互の層が弾性体に対する架橋剤としての
元素状硫黄或いは硬化促進剤のいずれかを含有し、斯く
して積層を昇温度に露呈した時に各層中の元素状硫黄と
促進剤が隣る層に移動して積層した製品中の弾性体が続
いて硬化する、屋根への用途に有用な硬化しうる積層品
に関する。
レン／非共役ジエン弾性体５０〜８０重量％；及び（ｂ
）ポリエチレン、モノオレフインが炭素数３〜１２を有
し且つ２〜８重量％の量で存在するエチレン／α−モノ
オレフイン共重合体及び酢酸ビニル含量が約１０重量％
までであるエチレン／酢酸ビニル共重合体、からなる群
から選択されるエチレン含有重合体２０〜５０重量％；
のブレンドを含んでなる少なくとも２つの層を有してな
り、そして各交互の層が弾性体に対する架橋剤としての
元素状硫黄或いは硬化促進剤のいずれかを含有し、斯く
して積層を昇温度に露呈した時に各層中の元素状硫黄と
促進剤が隣る層に移動して積層した製品中の弾性体が続
いて硬化する、屋根への用途に有用な硬化しうる積層品
に関する。
【０００６】ＥＰＤＭ弾性体はエチレン５０〜７５重量
％を含有することができ、そして好ましくは弾性体はエ
チレン約６５〜７２重量％を含有する。好ましくはＥＰ
ＤＭはエチレン、プロピレン、及び１，４−ヘキサジエ
ン又はエチリデンノルボルネンのターポリマーである。 他の好適なＥＰＤＭ弾性体はエチレン、プロピレン、１
，４−ヘキサジエン及びノルボルナジエンのテトラポリ
マーである。硬化速度及び量を増大させるために、普通
少くとも１つの層に、好ましくはすべての層に酸化亜鉛
が存在する。
％を含有することができ、そして好ましくは弾性体はエ
チレン約６５〜７２重量％を含有する。好ましくはＥＰ
ＤＭはエチレン、プロピレン、及び１，４−ヘキサジエ
ン又はエチリデンノルボルネンのターポリマーである。 他の好適なＥＰＤＭ弾性体はエチレン、プロピレン、１
，４−ヘキサジエン及びノルボルナジエンのテトラポリ
マーである。硬化速度及び量を増大させるために、普通
少くとも１つの層に、好ましくはすべての層に酸化亜鉛
が存在する。
【０００７】本発明の硬化しうる積層品は、１つの層が
元素状硫黄を含有し且つ隣る層が促進剤を含有する２つ
又はそれ以上の層を有する。各層はＥＰＤＭ弾性体及び
エチレン含有重合体のブレンドを含有する。層状又は積
層構造及び重合体ブレンドの組成物は、積層物を特に屋
根材質として使用するのに必要な強度を提供する。硬化
系、即ち元素状硫黄架橋剤及び促進剤は、積層物を昇温
度、例えば７０℃を越える温度に約３０日間露呈した時
にゆっくりと層間を移動し、斯くして硬化された強靭性
且つ耐久性の膜を形成する。硬化しうる積層物を屋根に
設置し、そして大気温度が２０〜２５℃程度であり且つ
積層品で被覆された屋根の温度が少くとも数時間／日、
約７０〜８０℃に達する場合、積層物は約４０〜６０日
で硬化する。積層された屋根材質の設置中、２つ又はそ
れ以上の層を含む膜は通常の具合に簡単な加熱により一
緒になって、隣るシートの端と接合する。
元素状硫黄を含有し且つ隣る層が促進剤を含有する２つ
又はそれ以上の層を有する。各層はＥＰＤＭ弾性体及び
エチレン含有重合体のブレンドを含有する。層状又は積
層構造及び重合体ブレンドの組成物は、積層物を特に屋
根材質として使用するのに必要な強度を提供する。硬化
系、即ち元素状硫黄架橋剤及び促進剤は、積層物を昇温
度、例えば７０℃を越える温度に約３０日間露呈した時
にゆっくりと層間を移動し、斯くして硬化された強靭性
且つ耐久性の膜を形成する。硬化しうる積層物を屋根に
設置し、そして大気温度が２０〜２５℃程度であり且つ
積層品で被覆された屋根の温度が少くとも数時間／日、
約７０〜８０℃に達する場合、積層物は約４０〜６０日
で硬化する。積層された屋根材質の設置中、２つ又はそ
れ以上の層を含む膜は通常の具合に簡単な加熱により一
緒になって、隣るシートの端と接合する。
【０００８】硬化しうる積層品の層の各はＥＰＤＭ弾性
体及びエチレン含有重合体のブレンドを含んでなる。ブ
レンド中に５０〜８０重量％、好ましくは６０〜７５重
量％の量で存在するＥＰＤＭはＥＰＤＭ型のいずれかの
エチレン／プロピレン／ジエンターポリマー又はテトラ
ポリマー弾性体であってよい。ＥＰＤＭ弾性体はエチレ
ン及びプロピレン並びに１つの反応性二重結合を有する
非共役ジエンの共重合体である。それらは更に２つの反
応性二重結合を有していてもよい第２のジエンを少量含
有していてもよい。第一の種類の非共役ジエンは、１，
４−ヘキサジエン；２−メチル−１，５−ヘキサジエン
；１，９−オクタデカジエン；ジシクロペンタジエン；
トリシクロペンタジエン；５−エチリデン−２−ノルボ
ルネン；又は５−メチレン−２−ノルボルネンを含む。 １つの反応性二重結合を有する共役ジエンは１，４−ヘ
キサジエン及びエチリデンノルボルネンである。第二の
種類の非共役ジエンは、ノルボルナジエン；１，４−ペ
ンタジエン；１，５−ヘキサジエン；１，７−オクタジ
エン；１，２０−ヘネイコサジエン；又は５−（５−ヘ
キセニル）−２−ノルボルネン、好ましくはノルボルナ
ジエンを含む。本発明の積層品に用いるのに適当である
ＥＰＤＭ弾性体は、エチレン約５０〜７５重量％、好ま
しくは６５〜７２％及びジエン又はジエンの組合せ物１
〜６重量％を含み、残りが実質的にプロピレンである。 好適なＥＰＤＭ弾性体は、高結晶性であり、少くとも６
５重量％のエチレン含量を有するものである。このよう
な弾性体は、それが依然硬化されていない間でもブレン
ドした組成物に改良された強度を提供する。
体及びエチレン含有重合体のブレンドを含んでなる。ブ
レンド中に５０〜８０重量％、好ましくは６０〜７５重
量％の量で存在するＥＰＤＭはＥＰＤＭ型のいずれかの
エチレン／プロピレン／ジエンターポリマー又はテトラ
ポリマー弾性体であってよい。ＥＰＤＭ弾性体はエチレ
ン及びプロピレン並びに１つの反応性二重結合を有する
非共役ジエンの共重合体である。それらは更に２つの反
応性二重結合を有していてもよい第２のジエンを少量含
有していてもよい。第一の種類の非共役ジエンは、１，
４−ヘキサジエン；２−メチル−１，５−ヘキサジエン
；１，９−オクタデカジエン；ジシクロペンタジエン；
トリシクロペンタジエン；５−エチリデン−２−ノルボ
ルネン；又は５−メチレン−２−ノルボルネンを含む。 １つの反応性二重結合を有する共役ジエンは１，４−ヘ
キサジエン及びエチリデンノルボルネンである。第二の
種類の非共役ジエンは、ノルボルナジエン；１，４−ペ
ンタジエン；１，５−ヘキサジエン；１，７−オクタジ
エン；１，２０−ヘネイコサジエン；又は５−（５−ヘ
キセニル）−２−ノルボルネン、好ましくはノルボルナ
ジエンを含む。本発明の積層品に用いるのに適当である
ＥＰＤＭ弾性体は、エチレン約５０〜７５重量％、好ま
しくは６５〜７２％及びジエン又はジエンの組合せ物１
〜６重量％を含み、残りが実質的にプロピレンである。 好適なＥＰＤＭ弾性体は、高結晶性であり、少くとも６
５重量％のエチレン含量を有するものである。このよう
な弾性体は、それが依然硬化されていない間でもブレン
ドした組成物に改良された強度を提供する。
【０００９】得られる積層物の１つの層を形成する重合
体ブレンドは、（ａ）ポリエチレン、（ｂ）α−モノオ
レフインが炭素数３〜１２、好ましくは４〜８であり且
つ約２〜８重量％の量で存在するエチレン／α−モノオ
レフイン共重合体、及び（ｃ）酢酸ビニルを１０重量％
まで、普通３〜９重量％で含有するエチレン／酢酸ビニ
ル共重合体、からなる群から選択される第２のエチレン
含有重合体を２０〜５０重量％、好ましくは２５〜４０
重量％含有する。ブレンドに使用するポリエチレンはい
ずれかの種類、即ち高、低、又は中程度ポリエチレンで
ある。好ましくは用いるポリエチレンは０．９２〜０．
９４ｇ／ｃｃの密度を有する。代表的なエチレン／α−
モノオレフイン共重合体はエチレン／プロピレン、エチ
レン／ブテン、エチレン／ヘキセン、エチレン／オクテ
ン、及びエチレン／ヘプテンを含む。エチレン／ブテン
は好適である。ＥＰＤＭ弾性体と適合し且つそれに混入
しうるエチレン含有重合体の添加は弾性体のモジユラス
、従って弾性体の強度を向上させる。普通硬化されてな
い積層の膜は、７０℃で横方向に測定した時５０％伸張
で少くとも１．４ＭＰａのモジユラスを有する。
体ブレンドは、（ａ）ポリエチレン、（ｂ）α−モノオ
レフインが炭素数３〜１２、好ましくは４〜８であり且
つ約２〜８重量％の量で存在するエチレン／α−モノオ
レフイン共重合体、及び（ｃ）酢酸ビニルを１０重量％
まで、普通３〜９重量％で含有するエチレン／酢酸ビニ
ル共重合体、からなる群から選択される第２のエチレン
含有重合体を２０〜５０重量％、好ましくは２５〜４０
重量％含有する。ブレンドに使用するポリエチレンはい
ずれかの種類、即ち高、低、又は中程度ポリエチレンで
ある。好ましくは用いるポリエチレンは０．９２〜０．
９４ｇ／ｃｃの密度を有する。代表的なエチレン／α−
モノオレフイン共重合体はエチレン／プロピレン、エチ
レン／ブテン、エチレン／ヘキセン、エチレン／オクテ
ン、及びエチレン／ヘプテンを含む。エチレン／ブテン
は好適である。ＥＰＤＭ弾性体と適合し且つそれに混入
しうるエチレン含有重合体の添加は弾性体のモジユラス
、従って弾性体の強度を向上させる。普通硬化されてな
い積層の膜は、７０℃で横方向に測定した時５０％伸張
で少くとも１．４ＭＰａのモジユラスを有する。
【００１０】架橋系の硬化剤部分と促進剤部分が交互の
層に存在するということは本発明の重要な特徴である。 即ち元素状硫黄はある層に存在し、そして促進剤はその
隣る層に存在する。従って各層に対して用いる弾性体ブ
レンドの混練り中には、硫黄又は促進剤のいずれかが存
在する。
層に存在するということは本発明の重要な特徴である。 即ち元素状硫黄はある層に存在し、そして促進剤はその
隣る層に存在する。従って各層に対して用いる弾性体ブ
レンドの混練り中には、硫黄又は促進剤のいずれかが存
在する。
【００１１】硬化系の分離は混練り及びカレンダ処理工
程中の組成物のスコーチング（ｓｃｏｒｃｈｉｎｇ）を
防止し、結果として続く接合が悪影響されない。積層物
を屋根に設置したとき、隣る積層物はその端において熱
で容易に接合でき、全体の積層した膜は昇温度の結果と
して元素状硫黄と促進剤の隣る層への拡散及び続く硬化
によってその場でゆっくりと硬化する。
程中の組成物のスコーチング（ｓｃｏｒｃｈｉｎｇ）を
防止し、結果として続く接合が悪影響されない。積層物
を屋根に設置したとき、隣る積層物はその端において熱
で容易に接合でき、全体の積層した膜は昇温度の結果と
して元素状硫黄と促進剤の隣る層への拡散及び続く硬化
によってその場でゆっくりと硬化する。
【００１２】硬化剤含有層を生成せしめるために用いる
弾性体組成物は全重合体１００部当り元素状硫黄約０．
５〜２部を混入して有する。
弾性体組成物は全重合体１００部当り元素状硫黄約０．
５〜２部を混入して有する。
【００１３】促進剤は全重合体１００部当り促進剤約１
〜４部の量で、積層物の交互層を生成せしめるために用
いる弾性体ブレンド組成物中に混入される。ＥＰＤＭ弾
性体の硬化系に使用される通常の促進剤が使用できる。 代表的な促進剤はジアルキルジチオカーバメート塩、例
えば亜鉛ジブチルジチオカーバメート、亜鉛ジメチルジ
チオカーバメート、亜鉛ジエチルジチオカーバメート、
ビスマスジブチルジチオカーバメート、銅ジメチルジチ
オカーバメート、セレンジエチルジチオカーバメート、
鉛ジメチルジチオカーバメート、テルルジエチルジチオ
カーバメート、カドミニウムジエチルジチオカーバメー
ト及びチウラムモノスルフイド例えばテトラメチルチウ
ラムモノスルフイド及びテトラブチルチウラムモノスル
フイドを含む。
〜４部の量で、積層物の交互層を生成せしめるために用
いる弾性体ブレンド組成物中に混入される。ＥＰＤＭ弾
性体の硬化系に使用される通常の促進剤が使用できる。 代表的な促進剤はジアルキルジチオカーバメート塩、例
えば亜鉛ジブチルジチオカーバメート、亜鉛ジメチルジ
チオカーバメート、亜鉛ジエチルジチオカーバメート、
ビスマスジブチルジチオカーバメート、銅ジメチルジチ
オカーバメート、セレンジエチルジチオカーバメート、
鉛ジメチルジチオカーバメート、テルルジエチルジチオ
カーバメート、カドミニウムジエチルジチオカーバメー
ト及びチウラムモノスルフイド例えばテトラメチルチウ
ラムモノスルフイド及びテトラブチルチウラムモノスル
フイドを含む。
【００１４】促進剤を含むＥＰＤＭ弾性体とエチレン含
有重合体のブレンドは、促進剤及び元素状硫黄が層に移
動した特にＥＰＤＭ弾性体の硬化を更に促進する役割り
を果すが、それ自体ＥＰＤＭ弾性体の硬化をもたらさな
い加硫促進剤を含有することができ、好ましくは含有す
る。確かにこれらの加硫促進剤の作用は非常に弱いので
元素状硫黄を含有するＥＰＤＭ弾性体及びエチレン含有
重合体のブレンド中に混入することができ、そして加工
温度が１３０℃を越えないならばスコーチングは起こら
ない。これらの加硫促進剤はベンゾチアゾール例えば２
−メルカプトベンゾチアゾール、ベンゾチアジルジスル
フイド、及び２−メルカプトチアゾリンを含む。これら
の加硫促進剤は全重量体１００部当り約０．５〜３部の
量で重合体ブレンド中に混入できる。
有重合体のブレンドは、促進剤及び元素状硫黄が層に移
動した特にＥＰＤＭ弾性体の硬化を更に促進する役割り
を果すが、それ自体ＥＰＤＭ弾性体の硬化をもたらさな
い加硫促進剤を含有することができ、好ましくは含有す
る。確かにこれらの加硫促進剤の作用は非常に弱いので
元素状硫黄を含有するＥＰＤＭ弾性体及びエチレン含有
重合体のブレンド中に混入することができ、そして加工
温度が１３０℃を越えないならばスコーチングは起こら
ない。これらの加硫促進剤はベンゾチアゾール例えば２
−メルカプトベンゾチアゾール、ベンゾチアジルジスル
フイド、及び２−メルカプトチアゾリンを含む。これら
の加硫促進剤は全重量体１００部当り約０．５〜３部の
量で重合体ブレンド中に混入できる。
【００１５】硬化系には普通金属酸化物が存在する。代
表的な金属酸化物は酸化亜鉛、酸化鉛、酸化ビスマス、
酸化カドミウム及び酸化カルシウムを含む。酸化亜鉛は
その効果と毒性のなさから金属酸化物として殆んど常に
選択される。普通そのような金属酸化物は、全重合体１
００部当り２〜１０部の量で重合体組成物に添加される
。多くの促進剤及び加硫促進剤は酸化亜鉛と反応して均
一な大きい加硫活性の塩を形成する。亜鉛酸化物自体は
加硫促進剤として作用し、元素状硫黄の、ＥＰＤＭ弾性
体中の不飽和硬化点と反応する速度を速める。
表的な金属酸化物は酸化亜鉛、酸化鉛、酸化ビスマス、
酸化カドミウム及び酸化カルシウムを含む。酸化亜鉛は
その効果と毒性のなさから金属酸化物として殆んど常に
選択される。普通そのような金属酸化物は、全重合体１
００部当り２〜１０部の量で重合体組成物に添加される
。多くの促進剤及び加硫促進剤は酸化亜鉛と反応して均
一な大きい加硫活性の塩を形成する。亜鉛酸化物自体は
加硫促進剤として作用し、元素状硫黄の、ＥＰＤＭ弾性
体中の不飽和硬化点と反応する速度を速める。
【００１６】他の成分例えば低揮発性のパラフイン又は
ナフテン系加工油例えばサンパー（Ｓｕｎｐａｒ）２２
８０及びシエルフレツクス（Ｓｈａｌｌｆｌｅｘ）７９
０も、全重合体１００部当り普通１０〜６０部の量でブ
レンド中に導入しうる。充填剤例えばカーボンブラツク
及び鉱物充填剤は全重合体１００部当り普通５０〜２０
０部の量で重合体ブレンドに混入することができる。
ナフテン系加工油例えばサンパー（Ｓｕｎｐａｒ）２２
８０及びシエルフレツクス（Ｓｈａｌｌｆｌｅｘ）７９
０も、全重合体１００部当り普通１０〜６０部の量でブ
レンド中に導入しうる。充填剤例えばカーボンブラツク
及び鉱物充填剤は全重合体１００部当り普通５０〜２０
０部の量で重合体ブレンドに混入することができる。
【００１７】本発明の積層物を製造するために、元素状
硫黄を硬化剤として含有する混練りした材料及び促進剤
を含有する混練りした材料を多層シートに成形する。こ
れは第一にシートの１つをカレンダー上に形成させ、続
いてこの第１のシート上に第２のシートをカレンダー処
理することによって達成することができる。約１２０〜
１６０℃のカレンダーロール温度を用いてこれらのシー
トをカレンダー処理する。他に４ロールのカレンダーを
用いる場合、ブレンド組成物の１つをロール１と２の間
の供給ニツプに直接添加し、一方他のブレンド組成物を
ロール３と４の間の供給ニツプに添加することによって
２積層物を製造することができる。ロール１及び２から
のシートをロール２の周囲に、そしてロール３及び４か
らのシートをロール３の周囲に向わせ、それらをロール
２と３の間で一緒にプレスすることにより、２つのシー
トを一緒に積層することができる。
硫黄を硬化剤として含有する混練りした材料及び促進剤
を含有する混練りした材料を多層シートに成形する。こ
れは第一にシートの１つをカレンダー上に形成させ、続
いてこの第１のシート上に第２のシートをカレンダー処
理することによって達成することができる。約１２０〜
１６０℃のカレンダーロール温度を用いてこれらのシー
トをカレンダー処理する。他に４ロールのカレンダーを
用いる場合、ブレンド組成物の１つをロール１と２の間
の供給ニツプに直接添加し、一方他のブレンド組成物を
ロール３と４の間の供給ニツプに添加することによって
２積層物を製造することができる。ロール１及び２から
のシートをロール２の周囲に、そしてロール３及び４か
らのシートをロール３の周囲に向わせ、それらをロール
２と３の間で一緒にプレスすることにより、２つのシー
トを一緒に積層することができる。
【００１８】一般に積層物は２又は３層を含むが、５層
程度含んでいてもよい。積層物を製造する場合、硫黄硬
化剤を含む層及び促進剤を含むものを交互に積み重ねる
。個々の層の厚さは約０．１３〜１．３ｍｍ、好ましく
は０．２５〜１．０ｍｍであり、多層構造体の厚さは約
０．５〜４．０ｍｍ、好ましくは１．０〜２．０ｍｍで
ある。硬化されてない積層物の各層に対するムーニー・
スコーチ（Ｍｏｏｎｅｒｙｓｃｏｒｃｈ）値は、ＡＳＴ
Ｍ Ｄ−１６４６の小さいローターを用いて１５０℃
下に測定した場合、１０ポイント上昇に対し少くとも約
３０分間である。また普通積層物自体の硬化速度は、そ
れが７０℃において少くとも約２．５ＭＰａの引張り強
度及び炉中で３０日間７０℃に露呈した後５０％伸張に
おいて少くとも約２．０のモジユラスを有するようなも
のである。
程度含んでいてもよい。積層物を製造する場合、硫黄硬
化剤を含む層及び促進剤を含むものを交互に積み重ねる
。個々の層の厚さは約０．１３〜１．３ｍｍ、好ましく
は０．２５〜１．０ｍｍであり、多層構造体の厚さは約
０．５〜４．０ｍｍ、好ましくは１．０〜２．０ｍｍで
ある。硬化されてない積層物の各層に対するムーニー・
スコーチ（Ｍｏｏｎｅｒｙｓｃｏｒｃｈ）値は、ＡＳＴ
Ｍ Ｄ−１６４６の小さいローターを用いて１５０℃
下に測定した場合、１０ポイント上昇に対し少くとも約
３０分間である。また普通積層物自体の硬化速度は、そ
れが７０℃において少くとも約２．５ＭＰａの引張り強
度及び炉中で３０日間７０℃に露呈した後５０％伸張に
おいて少くとも約２．０のモジユラスを有するようなも
のである。
【００１９】次の実施例は本発明の具体例を更に例示す
る。実施例中、部は断らない限り重量によるものとする
。
る。実施例中、部は断らない限り重量によるものとする
。
【００２０】
重合体重合体組成物Ａ エチレン７１％／プロピレン／１，４−ヘキサジエン３
．７％／ ノルボルナジエン０．９％ 固有粘度：２．２
７０部エチレン−ブテン共重合体、重量比９４
／６、 密度０．９２４ｇ／ｃｃ、メルトインデツク
ス４．０ｄｇ／分 （ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条件
１９０／２．１６） ３０
部重合体組成物Ｂ エチレン７１％／プロピレン／１，４−ヘキサジエン３
．７％／ ノルボルナジエン０．９％ 固有粘度：２．２
７０部エチレン／酢酸ビニル、酢酸ビニル含量
９％、 メルトインデツクス２．０ｄｇ／分（ＡＳＴ
Ｍ Ｄ１２３８、 条件１９０／２．１６）
３０部重合体組成物Ｃ エチレン７２％／プロピレン／エチリデンノルボルネン
４．６％、固有粘度２． ３
７０部エチレン−ブテン共重合体、重量比９４／６、
密度０．９２４ｇ／ｃｃ、メルトインデツクス４．
０ｄｇ／分 （ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条件１９０
／２．１６） ３０部重合
体組成物Ｄ エチレン７１％／プロピレン／１，４−ヘキサジエン３
．７％／ ノルボルナジエン０．９％ 固有粘度：２．２
６０部エチレン−ブテン共重合体、重量比９４
／６、 密度０．９２４ｇ／ｃｃ、メルトインデツク
ス４．０ｄｇ／分 （ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条件
１９０／２．１６） ４０
部重合体組成物Ｅ エチレン７０％／プロピレン／１，４−ヘキサジエン３
．７％／ ノルボルナジエン０．１４％、固有粘度
２．０ ７５部ポ
リエチレン、密度０．９２０ｇ／ｃｃ、メルトインデツ
クス １．１ｄｇ／分（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条
件１９０／２．１６） ２５部
重合体重合体組成物Ａ エチレン７１％／プロピレン／１，４−ヘキサジエン３
．７％／ ノルボルナジエン０．９％ 固有粘度：２．２
７０部エチレン−ブテン共重合体、重量比９４
／６、 密度０．９２４ｇ／ｃｃ、メルトインデツク
ス４．０ｄｇ／分 （ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条件
１９０／２．１６） ３０
部重合体組成物Ｂ エチレン７１％／プロピレン／１，４−ヘキサジエン３
．７％／ ノルボルナジエン０．９％ 固有粘度：２．２
７０部エチレン／酢酸ビニル、酢酸ビニル含量
９％、 メルトインデツクス２．０ｄｇ／分（ＡＳＴ
Ｍ Ｄ１２３８、 条件１９０／２．１６）
３０部重合体組成物Ｃ エチレン７２％／プロピレン／エチリデンノルボルネン
４．６％、固有粘度２． ３
７０部エチレン−ブテン共重合体、重量比９４／６、
密度０．９２４ｇ／ｃｃ、メルトインデツクス４．
０ｄｇ／分 （ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条件１９０
／２．１６） ３０部重合
体組成物Ｄ エチレン７１％／プロピレン／１，４−ヘキサジエン３
．７％／ ノルボルナジエン０．９％ 固有粘度：２．２
６０部エチレン−ブテン共重合体、重量比９４
／６、 密度０．９２４ｇ／ｃｃ、メルトインデツク
ス４．０ｄｇ／分 （ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条件
１９０／２．１６） ４０
部重合体組成物Ｅ エチレン７０％／プロピレン／１，４−ヘキサジエン３
．７％／ ノルボルナジエン０．１４％、固有粘度
２．０ ７５部ポ
リエチレン、密度０．９２０ｇ／ｃｃ、メルトインデツ
クス １．１ｄｇ／分（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、条
件１９０／２．１６） ２５部
【００２１】
【実施例１】重合体組成物Ａ１００部、カーボンブラツ
ク１４０部、パラフイン系石油（サンパー２２８０）３
０部、ステアリン酸０．１６部、酸化亜鉛３部及び元素
状硫黄１部を、回転速度８０ｒｐｍのバンバリー混合機
中で混合することによって弾性体化合物１Ａを製造した
。この化合物を、温度が１２０〜１３０℃に達した時混
合機から取り出した。この化合物のムーニー・スコーチ
は、ＡＳＴＭ Ｄ１６４６に従い、小さいローターを
用いて１５０℃で測定した。最小は３０であり、３０分
後に５ポイント上昇した。
ク１４０部、パラフイン系石油（サンパー２２８０）３
０部、ステアリン酸０．１６部、酸化亜鉛３部及び元素
状硫黄１部を、回転速度８０ｒｐｍのバンバリー混合機
中で混合することによって弾性体化合物１Ａを製造した
。この化合物を、温度が１２０〜１３０℃に達した時混
合機から取り出した。この化合物のムーニー・スコーチ
は、ＡＳＴＭ Ｄ１６４６に従い、小さいローターを
用いて１５０℃で測定した。最小は３０であり、３０分
後に５ポイント上昇した。
【００２２】同様にして、重合体組成物Ａ１００部、カ
ーボンブラツク１４０部、パラフイン系石油３０部、ス
テアリン酸０．１部、酸化亜鉛３部、メルカプトベンゾ
チアゾール１部及び亜鉛ジブチルジチオカーバメート１
部を混合することによって弾性体組成物１Ｂを製造した
。この化合物のムーニー・スコーチを上述の如く測定し
、最小は３０であり、３０分後０ポイント上昇した。
ーボンブラツク１４０部、パラフイン系石油３０部、ス
テアリン酸０．１部、酸化亜鉛３部、メルカプトベンゾ
チアゾール１部及び亜鉛ジブチルジチオカーバメート１
部を混合することによって弾性体組成物１Ｂを製造した
。この化合物のムーニー・スコーチを上述の如く測定し
、最小は３０であり、３０分後０ポイント上昇した。
【００２３】最初に弾性体化合物１Ａの厚さ０．５７ｍ
ｍのシートを１３０℃に加熱したカレンダーロール間で
カレンダー処理し、次いで弾性体１Ｂの厚さ０．５７ｍ
ｍのシートを１３０℃に加熱したカレンダーロール間で
第１のシート上に直接カレンダー処理することによって
２層積層物を製造した。これは厚さ１．１４ｍｍの２層
構造体を与えた。
ｍのシートを１３０℃に加熱したカレンダーロール間で
カレンダー処理し、次いで弾性体１Ｂの厚さ０．５７ｍ
ｍのシートを１３０℃に加熱したカレンダーロール間で
第１のシート上に直接カレンダー処理することによって
２層積層物を製造した。これは厚さ１．１４ｍｍの２層
構造体を与えた。
【００２４】硬化しうる積層物の物理性を、機械方向及
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表Ｉに示す。
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表Ｉに示す。
【００２５】
【表１】
表Ｉ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０％伸
張時のモジユラス（ＭＰａ） ６．
９ ５．２引張り強度（ＭＰａ）
９．９
８．５破断伸張（％）
２９０
４００７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
２．１ １．４引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
２．５ １．６破断伸張（％）
２
５０ ２８０２つの積層物の端を、
機械的に駆動される熱空気接合機により、４９０℃に加
熱した空気で一緒に接合した。接合機の速度は１．２ｍ
／分であった。剥離接着力は未硬化の試料において１．
４ｋＮ／ｍであった。７０℃の炉で７日後に、この剥離
強度は６．７ｋＮ／ｍとなった。
表Ｉ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０％伸
張時のモジユラス（ＭＰａ） ６．
９ ５．２引張り強度（ＭＰａ）
９．９
８．５破断伸張（％）
２９０
４００７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
２．１ １．４引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
２．５ １．６破断伸張（％）
２
５０ ２８０２つの積層物の端を、
機械的に駆動される熱空気接合機により、４９０℃に加
熱した空気で一緒に接合した。接合機の速度は１．２ｍ
／分であった。剥離接着力は未硬化の試料において１．
４ｋＮ／ｍであった。７０℃の炉で７日後に、この剥離
強度は６．７ｋＮ／ｍとなった。
【００２６】上述の如く製造した積層物試料を７０℃に
加熱した炉中に入れた。横断方向において７０℃で測定
した５０％伸張時のモジユラスを表ＩＩに示す時間後に
決定した。
加熱した炉中に入れた。横断方向において７０℃で測定
した５０％伸張時のモジユラスを表ＩＩに示す時間後に
決定した。
【００２７】
【表２】
最初に（ａ）弾性体組成物１Ａの０．５７ｍｍのシ
ートをカレンダー処理し、次いでこの弾性体組成物１Ａ
シートの上下面上に弾性体組成物１Ｂの０．２８ｍｍの
シートをカレンダー処理することによって上述した弾性
体組成物１Ａ及び１Ｂの３層積層物を製造した。この３
層積層物の全厚さは１．１３ｍｍであった。積層物の物
理的性質を測定し、その値を表ＩＩＩに示す。積層物の
端を上述の如く接合した。元の剥離接着力は６．０ｋＮ
／Ｔであり、７０℃で７日後にその値は６．６ｋＮ／ｍ
となった。
ートをカレンダー処理し、次いでこの弾性体組成物１Ａ
シートの上下面上に弾性体組成物１Ｂの０．２８ｍｍの
シートをカレンダー処理することによって上述した弾性
体組成物１Ａ及び１Ｂの３層積層物を製造した。この３
層積層物の全厚さは１．１３ｍｍであった。積層物の物
理的性質を測定し、その値を表ＩＩＩに示す。積層物の
端を上述の如く接合した。元の剥離接着力は６．０ｋＮ
／Ｔであり、７０℃で７日後にその値は６．６ｋＮ／ｍ
となった。
【００２８】
【表３】
表ＩＩＩ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０
％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
８．５ ５．７引張り強度（ＭＰａ
） ９．
９ ８．２破断伸張（％）
２９０
４２０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
２．６ １．９引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
３．５ ２．３破断伸張（％）
１
６５ ２７０３層積層物の試料を２
層積層物に対して上述したものと同一の方法に従って硬
化させた。横断方向において７０℃で測定した５０％伸
張時のモジユラスを表ＩＶに示す。
表ＩＩＩ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０
％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
８．５ ５．７引張り強度（ＭＰａ
） ９．
９ ８．２破断伸張（％）
２９０
４２０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
２．６ １．９引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
３．５ ２．３破断伸張（％）
１
６５ ２７０３層積層物の試料を２
層積層物に対して上述したものと同一の方法に従って硬
化させた。横断方向において７０℃で測定した５０％伸
張時のモジユラスを表ＩＶに示す。
【００２９】
【表４】
上述から、硬化しうる積層物は設置に対して適当な強度
を有し、またそれは未硬化の状態においてでさえ人の往
来に耐えるに十分強力であろうということが理解できる
。またデータはそれが強力な熱融着の接合を形成するこ
とを示す。更に、積層物は７０℃で３０日以内にその硬
化の約８０％を達成した。
を有し、またそれは未硬化の状態においてでさえ人の往
来に耐えるに十分強力であろうということが理解できる
。またデータはそれが強力な熱融着の接合を形成するこ
とを示す。更に、積層物は７０℃で３０日以内にその硬
化の約８０％を達成した。
【００３０】
【実施例２】実施例１に記述した方法を用い且つ重合体
組成物Ａ１００部、カーボンブラツク１４０部、パラフ
イン系石油３０部、ステアリン酸０．１部、酸化亜鉛３
部及び亜鉛ジメチルジチオカーバメート１．６部を含有
する弾性体化合物２を製造した。１５０℃のムーニー・
スコーチを測定した。最小は３０であり、３０分後に０
ポイント上昇した。
組成物Ａ１００部、カーボンブラツク１４０部、パラフ
イン系石油３０部、ステアリン酸０．１部、酸化亜鉛３
部及び亜鉛ジメチルジチオカーバメート１．６部を含有
する弾性体化合物２を製造した。１５０℃のムーニー・
スコーチを測定した。最小は３０であり、３０分後に０
ポイント上昇した。
【００３１】実施例１の弾性体化合物１Ａの厚さ０．５
７ｍｍのシート及び弾性体化合物２の厚さ０．５７ｍｍ
のシートをカレンダー処理することにより、実施例１に
上昇したカレンダー法に従って２層積層物を製造した。
７ｍｍのシート及び弾性体化合物２の厚さ０．５７ｍｍ
のシートをカレンダー処理することにより、実施例１に
上昇したカレンダー法に従って２層積層物を製造した。
【００３２】硬化しうる積層物の物理性を、機械方向及
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表Ｖに示す。
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表Ｖに示す。
【００３３】
【表５】
表Ｖ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０％伸
張時のモジユラス（ＭＰａ） ６．
０ ５．２引張り強度（ＭＰａ）
９．６
８．３破断伸張（％）
２９０
３９０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
２．５ ２．１引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
３．２ ２．４破断伸張（％）
２
００ ２６５上述の如く製造した積
層物を７０℃に加熱した炉中に入れた。横断方向におい
て７０℃で測定した５０％伸張時のモジユラスを、表Ｖ
Ｉに示す時間後に決定した。
表Ｖ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０％伸
張時のモジユラス（ＭＰａ） ６．
０ ５．２引張り強度（ＭＰａ）
９．６
８．３破断伸張（％）
２９０
３９０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
２．５ ２．１引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
３．２ ２．４破断伸張（％）
２
００ ２６５上述の如く製造した積
層物を７０℃に加熱した炉中に入れた。横断方向におい
て７０℃で測定した５０％伸張時のモジユラスを、表Ｖ
Ｉに示す時間後に決定した。
【００３４】
【表６】
【００３５】
【実施例３】化合物を温度が１４０〜１５０℃に達した
時に混合機から取り出す以外実施例１に上述した方法を
用いて弾性体化合物３Ａを製造した。この化合物は、重
合体組成物Ｄ１００部、カーボンブラツク１４０部、パ
ラフイン系石油３０部、ステアリン酸０．１６部、酸化
亜鉛３部、元素状硫黄１部及びメルカプトベンゾチアゾ
ール０．３部を含有した。１５０℃のムーニー・スコー
チを測定した。最小は２７であり、３０分で１０ポイン
ト上昇した。
時に混合機から取り出す以外実施例１に上述した方法を
用いて弾性体化合物３Ａを製造した。この化合物は、重
合体組成物Ｄ１００部、カーボンブラツク１４０部、パ
ラフイン系石油３０部、ステアリン酸０．１６部、酸化
亜鉛３部、元素状硫黄１部及びメルカプトベンゾチアゾ
ール０．３部を含有した。１５０℃のムーニー・スコー
チを測定した。最小は２７であり、３０分で１０ポイン
ト上昇した。
【００３６】第２の弾性体化合物３Ｂを上述と同一の方
法で製造した。これは重合体組成物Ｄ１００部、カーボ
ンブラツク１４０部、パラフイン系石油３０部、ステア
リン酸０．１８部、酸化亜鉛３部、メルカプトベンゾチ
アゾール０．７部及び亜鉛ジブチルチオカーバメート１
部を含有した。１５０℃でムーニー・スコーチを測定し
た。最小は２４であり、３０分以内に０ポイント上昇し
た。
法で製造した。これは重合体組成物Ｄ１００部、カーボ
ンブラツク１４０部、パラフイン系石油３０部、ステア
リン酸０．１８部、酸化亜鉛３部、メルカプトベンゾチ
アゾール０．７部及び亜鉛ジブチルチオカーバメート１
部を含有した。１５０℃でムーニー・スコーチを測定し
た。最小は２４であり、３０分以内に０ポイント上昇し
た。
【００３７】カレンダーロールを１３５〜１４５℃に加
熱する以外実施例１に記述した方法を用いることにより
、２層積層物を製造した。各層の厚さは０．５７ｍｍで
あった。
熱する以外実施例１に記述した方法を用いることにより
、２層積層物を製造した。各層の厚さは０．５７ｍｍで
あった。
【００３８】硬化しうる積層物の物理性を、機械方向及
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表ＶＩＩに示す。
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表ＶＩＩに示す。
【００３９】
【表７】
表ＶＩＩ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０
％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
６．８ ５．８引張り強度（ＭＰａ
） ９．
６ ８．５破断伸張（％）
２８０
３７０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
３．２ ２．８引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
４．３ ３．４破断伸張（％）
２
００ ２５０ 実施例１に上述した如く製造した積層物試料を７０℃に
加熱した炉中に入れた。横断方向において７０℃で測定
した５０％伸張時のモジユラスを表ＶＩＩＩに示す時間
後に決定した。
表ＶＩＩ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０
％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
６．８ ５．８引張り強度（ＭＰａ
） ９．
６ ８．５破断伸張（％）
２８０
３７０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
３．２ ２．８引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
４．３ ３．４破断伸張（％）
２
００ ２５０ 実施例１に上述した如く製造した積層物試料を７０℃に
加熱した炉中に入れた。横断方向において７０℃で測定
した５０％伸張時のモジユラスを表ＶＩＩＩに示す時間
後に決定した。
【００４０】
【表８】
【００４１】
【実施例４】実施例１に記述した方法を用い且つ重合体
組成物Ｂ１００部、カーボンブラツク１４０部、パラフ
イン系石油３０部、ステアリン酸０．１６部、酸化亜鉛
３部及び元素状硫黄１部を含有する弾性体化合物４Ａを
製造した。１５０℃のムーニー・スコーチを測定した。 最小は４０であり、３０分後に０ポイント上昇した。第
２の弾性体化合物４Ｂを同一の方法で製造した。これは
重合体組成物Ｂ１００部、カーボンブラツク１４０部、
パラフイン系石油３０部、ステアリン酸０．１７部、酸
化亜鉛３部、メルカプトベンゾチアゾール０．１部及び
亜鉛ジブチルジチオカーバメート１部を含有した。１５
０℃でムーニー・スコーチを測定した。最小は３６であ
り、３０分で０ポイント上昇した。
組成物Ｂ１００部、カーボンブラツク１４０部、パラフ
イン系石油３０部、ステアリン酸０．１６部、酸化亜鉛
３部及び元素状硫黄１部を含有する弾性体化合物４Ａを
製造した。１５０℃のムーニー・スコーチを測定した。 最小は４０であり、３０分後に０ポイント上昇した。第
２の弾性体化合物４Ｂを同一の方法で製造した。これは
重合体組成物Ｂ１００部、カーボンブラツク１４０部、
パラフイン系石油３０部、ステアリン酸０．１７部、酸
化亜鉛３部、メルカプトベンゾチアゾール０．１部及び
亜鉛ジブチルジチオカーバメート１部を含有した。１５
０℃でムーニー・スコーチを測定した。最小は３６であ
り、３０分で０ポイント上昇した。
【００４２】実施例１に記述した方法を用いて２層積層
物を製造した。各層の厚さは０．５７ｍｍであった。
物を製造した。各層の厚さは０．５７ｍｍであった。
【００４３】硬化しうる積層物の物理性を、機械方向及
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表ＩＸに示す。
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表ＩＸに示す。
【００４４】
【表９】
表ＩＸ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０％
伸張時のモジユラス（ＭＰａ） ５
．２ ４．５引張り強度（ＭＰａ）
９．０
７．７破断伸張（％）
３２０
４４０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
１．７ １．４引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
２．０ １．７破断伸張（％）
１
３５ ２７５実施例１に上述した如
く製造した積層物試料を７０℃に加熱した炉中に入れた
。横断方向において７０℃で測定した５０％伸張時のモ
ジユラスを表Ｘに示す時間後に決定した。
表ＩＸ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０％
伸張時のモジユラス（ＭＰａ） ５
．２ ４．５引張り強度（ＭＰａ）
９．０
７．７破断伸張（％）
３２０
４４０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
１．７ １．４引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
２．０ １．７破断伸張（％）
１
３５ ２７５実施例１に上述した如
く製造した積層物試料を７０℃に加熱した炉中に入れた
。横断方向において７０℃で測定した５０％伸張時のモ
ジユラスを表Ｘに示す時間後に決定した。
【００４５】
【表１０】
【００４６】
【実施例５】実施例１に記述した方法を用い且つ重合体
組成物Ｃ１００部、カーボンブラツク１４０部、パラフ
イン系石油３０部、ステアリン酸０．１６部、酸化亜鉛
３部及び元素状硫黄１部を含有する弾性体化合物５Ａを
製造した。１５０℃のムーニー・スコーチを測定した。 最小は３２であり、３０分で１０ポイント上昇した。第
２の弾性体化合物５Ｂを同一の方法で製造した。これは
重合体組成物Ｃ１００部、カーボンブラツク１４０部、
パラフイン系石油３０部、ステアリン酸０．１７部、酸
化亜鉛３部、メルカプトベンゾチアゾール０．１部及び
亜鉛ジブチルジチオカーバメート１部を含有した。１５
０℃でムーニー・スコーチを測定した。最小は３０であ
り、３０分で０ポイント上昇した。
組成物Ｃ１００部、カーボンブラツク１４０部、パラフ
イン系石油３０部、ステアリン酸０．１６部、酸化亜鉛
３部及び元素状硫黄１部を含有する弾性体化合物５Ａを
製造した。１５０℃のムーニー・スコーチを測定した。 最小は３２であり、３０分で１０ポイント上昇した。第
２の弾性体化合物５Ｂを同一の方法で製造した。これは
重合体組成物Ｃ１００部、カーボンブラツク１４０部、
パラフイン系石油３０部、ステアリン酸０．１７部、酸
化亜鉛３部、メルカプトベンゾチアゾール０．１部及び
亜鉛ジブチルジチオカーバメート１部を含有した。１５
０℃でムーニー・スコーチを測定した。最小は３０であ
り、３０分で０ポイント上昇した。
【００４７】実施例１に記述した方法を用いて２層積層
物を製造した。各層の厚さは０．５７ｍｍであった。
物を製造した。各層の厚さは０．５７ｍｍであった。
【００４８】硬化しうる積層物の物理性を、機械方向及
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表ＸＩに示す。
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表ＸＩに示す。
【００４９】
【表１１】
表ＸＩ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０％
伸張時のモジユラス（ＭＰａ） ４
．５ ４．１引張り強度（ＭＰａ）
７．２
６．５破断伸張（％）
４４０
５５０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
１．７ １．６引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
２．０ １．６破断伸張（％）
２
４５ ２５５実施例１に上述した如
く製造した積層物試料を７０℃に加熱した炉中に入れた
。横断方向において７０℃で測定した５０％伸張時のモ
ジユラスを表ＸＩＩに示す時間後に決定した。
表ＸＩ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５０％
伸張時のモジユラス（ＭＰａ） ４
．５ ４．１引張り強度（ＭＰａ）
７．２
６．５破断伸張（％）
４４０
５５０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
１．７ １．６引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
２．０ １．６破断伸張（％）
２
４５ ２５５実施例１に上述した如
く製造した積層物試料を７０℃に加熱した炉中に入れた
。横断方向において７０℃で測定した５０％伸張時のモ
ジユラスを表ＸＩＩに示す時間後に決定した。
【００５０】
【表１２】
【００５１】
【実施例６】化合物を温度が１４０〜１５０℃に達した
時に混合機から取り出す以外実施例１に上述した方法を
用いて弾性体化合物６Ａを製造した。この化合物は、重
合体組成物Ｄ１００部、カーボンブラツク１４０部、パ
ラフイン系石油３０部、ステアリン酸０．２部及び元素
状硫黄１部を含有した。
時に混合機から取り出す以外実施例１に上述した方法を
用いて弾性体化合物６Ａを製造した。この化合物は、重
合体組成物Ｄ１００部、カーボンブラツク１４０部、パ
ラフイン系石油３０部、ステアリン酸０．２部及び元素
状硫黄１部を含有した。
【００５２】第２の弾性体化合物６Ｂを同一の方法で製
造した。これは重合体組成物Ｄ１００部、カーボンブラ
ツク１４０部、パラフイン系石油３０部、ステアリン酸
０．１７部、メルカプトベンゾチアゾール１部及び亜鉛
ジブチルジチオカーバメート１部を含有した。
造した。これは重合体組成物Ｄ１００部、カーボンブラ
ツク１４０部、パラフイン系石油３０部、ステアリン酸
０．１７部、メルカプトベンゾチアゾール１部及び亜鉛
ジブチルジチオカーバメート１部を含有した。
【００５３】カレンダーロールを１３５〜１４５℃に加
熱する以外実施例１に記述した方法を用いて２層積層物
を製造した。各層の厚さは０．５７ｍｍであった。
熱する以外実施例１に記述した方法を用いて２層積層物
を製造した。各層の厚さは０．５７ｍｍであった。
【００５４】硬化しうる積層物の物理性を、機械方向及
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表ＸＩＩＩに示す。
び横断方向の両方においてＡＳＴＭＤ４１２に従い２３
℃及び７０℃で測定した。結果を表ＸＩＩＩに示す。
【００５５】
【表１３】
表ＸＩＩＩ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５
０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
６．６ ６．０引張り強度（ＭＰ
ａ） ９
．７ ８．７破断伸張（％）
３２
０ ３６０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
２．８ ２．３引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
３．８ ２．８破断伸張（％）
２
４０ ２９０実施例１に上述した如
く製造した積層物試料を７０℃に加熱した炉中に入れた
。横断方向において７０℃で測定した５０％伸張時のモ
ジユラスを表ＸＩＶに示す時間後に決定した。
表ＸＩＩＩ２３℃で測定した性質
機械方向 横断方向５
０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
６．６ ６．０引張り強度（ＭＰ
ａ） ９
．７ ８．７破断伸張（％）
３２
０ ３６０７０℃で測定した性質 ５０％伸張時のモジユラス（ＭＰａ）
２．８ ２．３引張り強度（Ｍ
Ｐａ）
３．８ ２．８破断伸張（％）
２
４０ ２９０実施例１に上述した如
く製造した積層物試料を７０℃に加熱した炉中に入れた
。横断方向において７０℃で測定した５０％伸張時のモ
ジユラスを表ＸＩＶに示す時間後に決定した。
【００５６】
【表１４】
【００５７】
【実施例７】実施例１に記述した方法を用いて弾性体化
合物７Ａを製造した。この化合物は、重合体組成物Ｅ１
００部、カーボンブラツク１５０部、ナフテン系石油（
シルコゾル４２４０）４０部、ステアリン酸０．１部、
酸化亜鉛３部、元素状硫黄１．６部及びメルカプトベン
ゾチアゾール０．５部を含有した。１３２℃でムーニー
・スコーチを測定した。最小は３５であり、２０分で０
ポイント上昇した。
合物７Ａを製造した。この化合物は、重合体組成物Ｅ１
００部、カーボンブラツク１５０部、ナフテン系石油（
シルコゾル４２４０）４０部、ステアリン酸０．１部、
酸化亜鉛３部、元素状硫黄１．６部及びメルカプトベン
ゾチアゾール０．５部を含有した。１３２℃でムーニー
・スコーチを測定した。最小は３５であり、２０分で０
ポイント上昇した。
【００５８】第２の弾性体化合物７Ｂを同一の方法で製
造した。これは重合体組成物Ｂ１００部、カーボンブラ
ツク１５０部、ナフテン系石油４０部、ステアリン酸０
．１部、酸化亜鉛３部、メルカプトベンゾチアゾール０
．１部及び亜鉛ジブチルジチオカーバメート１部を含有
した。
造した。これは重合体組成物Ｂ１００部、カーボンブラ
ツク１５０部、ナフテン系石油４０部、ステアリン酸０
．１部、酸化亜鉛３部、メルカプトベンゾチアゾール０
．１部及び亜鉛ジブチルジチオカーバメート１部を含有
した。
【００５９】実施例１に上述した如く製造した積層物試
料を７０℃に加熱した炉中に入れた。横断方向において
２３℃及び７０℃で測定した５０％伸張時のモジユラス
を表ＸＶに示す時間後に決定した。
料を７０℃に加熱した炉中に入れた。横断方向において
２３℃及び７０℃で測定した５０％伸張時のモジユラス
を表ＸＶに示す時間後に決定した。
【００６０】
【表１５】
本発明の特徴及び態様は以下の通りである：１．各層が
（ａ）エチレン／プロピレン／非共役ジエン弾性体５０
〜８０重量％；及び（ｂ）ポリエチレン、モノオレフイ
ンが炭素数３〜１２を有し且つ２〜８重量％の量で存在
するエチレン／α−モノオレフイン共重合体及び酢酸ビ
ニル含量が約１０重量％までであるエチレン／酢酸ビニ
ル共重合体、からなる群から選択されるエチレン含有重
合体２０〜５０重量％；のブレンドを含んでなる少なく
とも２つの層を有してなり、そして各交互の層が弾性体
に対する架橋剤としての元素状硫黄或いは硬化促進剤の
いずれかを含有し、斯くして積層を昇温度に露呈した時
に各層中の元素状硫黄と促進剤が隣る層に移動して積層
した製品中の弾性体が続いて硬化する、屋根への用途（
ｒｏｏｆｉｎｇ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ）に有用な
硬化しうる積層品。
（ａ）エチレン／プロピレン／非共役ジエン弾性体５０
〜８０重量％；及び（ｂ）ポリエチレン、モノオレフイ
ンが炭素数３〜１２を有し且つ２〜８重量％の量で存在
するエチレン／α−モノオレフイン共重合体及び酢酸ビ
ニル含量が約１０重量％までであるエチレン／酢酸ビニ
ル共重合体、からなる群から選択されるエチレン含有重
合体２０〜５０重量％；のブレンドを含んでなる少なく
とも２つの層を有してなり、そして各交互の層が弾性体
に対する架橋剤としての元素状硫黄或いは硬化促進剤の
いずれかを含有し、斯くして積層を昇温度に露呈した時
に各層中の元素状硫黄と促進剤が隣る層に移動して積層
した製品中の弾性体が続いて硬化する、屋根への用途（
ｒｏｏｆｉｎｇ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ）に有用な
硬化しうる積層品。
【００６１】２．エチレン／プロピレン／ジエン弾性体
がエチレン単位を５０〜７５重量％含有する上記１の積
層品。
がエチレン単位を５０〜７５重量％含有する上記１の積
層品。
【００６２】３．エチレン含有重合体がポリエチレンで
ある上記１の積層品。
ある上記１の積層品。
【００６３】４．エチレン含有重合体がエチレン／ブテ
ン共重合体である上記１の積層品。 ５．エチレン含有重合体がエチレン／酢酸ビニル共重合
体である上記１の積層品。
ン共重合体である上記１の積層品。 ５．エチレン含有重合体がエチレン／酢酸ビニル共重合
体である上記１の積層品。
【００６４】６．弾性体がエチレン／プロピレン／１，
４−ヘキサジエン弾性体である上記１の積層品。
４−ヘキサジエン弾性体である上記１の積層品。
【００６５】７．弾性体がエチレン／プロピレン／エチ
リデンノルボルネン弾性体である上記１の積層品。
リデンノルボルネン弾性体である上記１の積層品。
【００６６】８．弾性体がエチレン／プロピレン／ノル
ボルナジエン／ジエンテトラポリマーである上記４の積
層品。
ボルナジエン／ジエンテトラポリマーである上記４の積
層品。
【００６７】９．弾性体がエチレン単位を５０〜７５重
量％含有する上記８の積層品。
量％含有する上記８の積層品。
【００６８】１０．促進剤がジアルキルジチオカーバメ
ート塩である上記１の積層品。
ート塩である上記１の積層品。
【００６９】１１．促進剤が亜鉛ジブチルジチオカーバ
メートである上記１０の積層品。
メートである上記１０の積層品。
【００７０】１２．ジアルキルジチオカーバメートが亜
鉛ジメチルジチオカーバメートである上記１０の積層品
。
鉛ジメチルジチオカーバメートである上記１０の積層品
。
【００７１】１３．酸化亜鉛が層中に存在する上記１の
積層品。
積層品。
【００７２】１４．弾性体がエチレン／プロピレン／１
，４−ヘキサジエン／ノルボルナジエンテトラポリマー
である上記９の積層品。
，４−ヘキサジエン／ノルボルナジエンテトラポリマー
である上記９の積層品。
【００７３】１５．エチレン含有重合体がエチレン／ブ
テン共重合体であり、また促進剤がジアルキルジチオカ
ーバメート塩である上記２の積層品。
テン共重合体であり、また促進剤がジアルキルジチオカ
ーバメート塩である上記２の積層品。
【００７４】１６．弾性体がエチレン単位を約６５〜７
２重量％含有する上記４の積層品。
２重量％含有する上記４の積層品。
Claims (1)
- 【請求項１】 各層が（ａ）エチレン／プロピレン／
非共役ジエン弾性体５０〜８０重量％；及び（ｂ）ポリ
エチレン、モノオレフインが炭素数３〜１２を有し且つ
２〜８重量％の量で存在するエチレン／α−モノオレフ
イン共重合体及び酢酸ビニル含量が約１０重量％までで
あるエチレン／酢酸ビニル共重合体、からなる群から選
択されるエチレン含有重合体２０〜５０重量％；のブレ
ンドを含んでなる少くとも２つの層を有してなり、そし
て各交互の層が弾性体に対する架橋剤としての元素状硫
黄或いは硬化促進剤のいずれかを含有し、斯くして積層
を昇温度に露呈した時に各層中の元素状硫黄と促進剤が
隣る層に移動して積層した製品中の弾性体が続いて硬化
する、屋根への用途に有用な硬化しうる積層品。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US490923 | 1990-03-09 | ||
| US07/490,923 US5093206A (en) | 1990-03-09 | 1990-03-09 | Curable laminated article of epdm elastomer and ethylene-containing polymer |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04219234A true JPH04219234A (ja) | 1992-08-10 |
Family
ID=23950066
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3067737A Pending JPH04219234A (ja) | 1990-03-09 | 1991-03-08 | Ｅｐｄｍ弾性体とエチレン含有重合体からの硬化性積層製品 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5093206A (ja) |
| EP (1) | EP0445807A3 (ja) |
| JP (1) | JPH04219234A (ja) |
| AU (1) | AU7274991A (ja) |
| BR (1) | BR9100790A (ja) |
| CA (1) | CA2037233A1 (ja) |
Families Citing this family (26)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5322724A (en) * | 1991-01-14 | 1994-06-21 | Minnesota Mining And Manufacturing Company | Laminate of heat sealable polyolefin and cured polyolefin sheeting |
| US5242970A (en) * | 1991-04-24 | 1993-09-07 | Bridgestone Corporation | Rooftop curable heat seamable roof sheeting and method for covering roofs |
| US5883144A (en) | 1994-09-19 | 1999-03-16 | Sentinel Products Corp. | Silane-grafted materials for solid and foam applications |
| US5932659A (en) | 1994-09-19 | 1999-08-03 | Sentinel Products Corp. | Polymer blend |
| US5929129A (en) | 1994-09-19 | 1999-07-27 | Sentinel Products Corp. | Crosslinked foamable compositions of silane-grafted, essentially linear polyolefins blended with polypropylene |
| US5876813A (en) | 1996-07-09 | 1999-03-02 | Senitnel Products Corp | Laminated foam structures with enhanced properties |
| US5882776A (en) | 1996-07-09 | 1999-03-16 | Sentinel Products Corp. | Laminated foam structures with enhanced properties |
| US5938878A (en) | 1996-08-16 | 1999-08-17 | Sentinel Products Corp. | Polymer structures with enhanced properties |
| US6221928B1 (en) | 1996-11-15 | 2001-04-24 | Sentinel Products Corp. | Polymer articles including maleic anhydride |
| US6106941A (en) * | 1998-07-29 | 2000-08-22 | Adco Products, Inc. | Adhesive system |
| WO2001021688A1 (en) * | 1999-09-20 | 2001-03-29 | The Goodyear Tire & Rubber Company | Faster curing rubber articles |
| US6808579B1 (en) | 1999-09-20 | 2004-10-26 | The Goodyear Tire & Rubber Company | Bonding elastomeric articles |
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