JPH0422104A - 永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野コ 本発明は、機械的配向による磁気異方性を有する永久磁
石の製造方法、特にＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素
のうち少なくとも１種）＋Ｆｅ＋Ｂを原料基本成分とす
る永久磁石の製造方法に関するものである。

［従来の技術］ 永久磁石は、一般家庭の各種電気製品から大型コンピュ
ーターの周辺端末機器まで、幅広い分野で使用されてい
る重要な電気・電子材料の一つであり、最近の電気製品
の小型化、高効率化の要求にともない、永久磁石も益々
高性能化が求められている。

永久磁石は、外部から電気的エネルギーを供給しないで
磁界を発生するための材料であり、保磁力が大きく、ま
た残留磁束密度も高いものが適している。

現在使用されている永久磁石のうち代表的なものはアル
ニコ系鋳造磁石、フェライト磁石及び希土類−遷移金属
系磁石であり、特に希土類−遷移金属系磁石であるＲ−
Ｃｏ系永久磁石やＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石は、極めて高
い保磁力とエネルギー積を持つ永久磁石として、従来か
ら多くの研究開発がなされている。

従来、これらＲ−Ｆｅ−Ｂ系の高性能異方性永久磁石の
製造方法には、次のようなものがある。

（１）まず、特開昭５９−４６００８号公報や　Ｍ、Ｓ
ａｇａＷａ。

Ｓ、Ｆｕｊｉｍｕｒａ、Ｎ、Ｔｏｇａｌｌａ、Ｈ，Ｙａ
ｍａｍｏｔｏ　ａｎｄ　Ｙ、Ｍａｔｓｕ−ｕｒａ；Ｊ、
Ａｐｐｌ、Ｐｈｙｓ、Ｖｏｌ、５５（６）、１５　Ｍａ
ｒｃｈ　１９８４．ｐ２０８３等には、原子百分比で８
〜３０％のＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素の少なく
とも１種）、２〜２８％のＢ及び残部Ｆｅからなる磁気
異方性焼結体であることを特徴とする永久磁石が粉末冶
金法に基づく焼結によって製造されることが開示されて
いる。

この焼結法では、溶解・鋳造により合金インゴットを作
製し、粉砕して適当な粒度（数μｍ）の磁性粉を得る。

磁性粉は成形助剤のバインダーと混練され、磁場中でプ
レス成形されて成形体が出来上がる。成形体はアルゴン
中で１１００℃前後の温度１時間焼結され、その後室温
まで急冷される。

焼結後、６００　’Ｃ前後の温度で熱処理する事により
永久磁石はさらに保磁力を向上させる。

また、この焼結磁石の熱処理に関しては特開昭６１−２
１７５４０号公報、特開昭８２−１６５３０５号公報等
に、多段熱処理の効果が開示されている。

（２）特開昭５９−２１１５４９号公報やＲ，Ｗ、Ｌｅ
ｅ；　　Ａｐｐｌ。

Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、Ｖｏｌ、４６（８）、１５　　Ａ
ｐｒｉｌ　　１９８５．ｐ７９０には、非常に微細な結
晶性の磁性相を持つ、メルトスピニングされた合金リボ
ンの微細片が樹脂によって接着されたＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石
が開示されている。

この永久磁石は、アモルファス合金を製造するに用いる
急冷薄帯製造装置で、厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作
り、その薄片を樹脂と混練してプレス成形することによ
り製造される。

（３）特開昭６０−１００４０２号公報やＲ，Ｗ、Ｌｅ
ｅ；　Ａｐｐｌ。

Ｐｈｙｓ、Ｌｅｔｔ、Ｖｏｌ、４６（８）、１５　Ａｐ
ｒｉｌ　　１９８５．ｐ７９０には、前記（２）の方法
で使用した急冷薄片を、真空中あるいは不活性言回気中
で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で緻密で異方性
を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石を得ることが開示されている
。

（４）特開昭６２−２７６８０３号公報には、Ｒ（ただ
しＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）８〜
３０原子％、Ｂ２〜２８ｗ子％＋Ｃｏ５０原子％以下、
Ａ１１５原子％以下、及び残部が鉄及びその他の製造上
不可避な不純物からなる合金を溶解・鋳造後、該鋳造イ
ンゴットを５００°Ｃ以上の温度で熱間加工することに
より結晶粒を微細化しまたその結晶軸を特定の方向に配
向せしめて、該鋳造合金を磁気的に異方性化することを
特徴とする希土類−鉄系永久磁石が開示されている。

［発明が解決しようとする課題］ 斜上の（１）〜（４）の従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石
の製造方法は、次のごとき欠点を有している。

（１）の永久磁石の製造方法は、合金を粉末にすること
を必須とするものであるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金はたい
へん酸素に・対して活性を有するので、粉末化すると余
計酸化が激しくなり、焼結体中の酸素濃度はどうしても
高くなってしまう。

また粉末を成形するときに、例えばステアリン酸亜鉛の
様な成形助剤を使用しなければならず、これは焼結工程
で前もって取り除かれるのであるが、成形助剤中の散開
は、磁石体の中に炭素の形で残ってしまい、この炭素は
著しくＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石の磁気性能を低下させ好ましく
ない。

成形助剤を加えてプレス成形した後の成形体はグリーン
体と言われ、これは大変脆く、ハンドリングが難しい。

従って焼結炉にきれいに並べて入れるのには、相当の手
間が掛かることも大きな欠点である。

これらの欠点があるので、一般的に言ってＲＦｅ−Ｂ系
の焼結磁石の製造には、高価な設備が必要になるばかり
でなく、その製造方法は生産効率が悪く、結局磁石の製
造コストが高くなってしまう。従って、比較的原料費の
安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所を活かすことが出来ない
。

次に（２）並びに（３）の永久磁石の製造方法は、真空
メルトスピニング装置を使用するが、この装置は、現在
では大変生産性が悪くしかも高価である。

（２）の永久磁石は、原理的に等方性であるので低エネ
ルギー積であり、ヒステリシスループの角形性も悪く、
温度特性に対しても、使用する面においても不利である
。

（３）の永久磁石を製造する方法は、ホットプレスを二
段階に使うというユニークな方法であるが、実際に量産
を考えると非効率であることは否めないであろう。

更にこの方法では、高温例えば８００°Ｃ以上では結晶
粒の粗大化が著しく、それによって保磁力ｉＨｃが極端
に低下し、実用的な永久磁石にはならない。

（４）の永久磁石を製造する方法は、粉末工程を含まず
、ホットプレスも一段階でよいために、最も製造工程が
簡略化され、Ｊｌｌココスト低減が図れる製造法である
が、磁気特性が焼結法に比べ低いという問題があった。

本発明は、以上の従来技術の欠点特に（４）の永久磁石
の性能面での欠点を解決するものであり、その目的とす
るところは、高性能かつ低コストの永久磁石の製造方法
を提供することにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明の永久磁石の製造方法は、Ｒ（ただしＲはＹを含
む希土類元素のうち少なくとも１種）。

Ｆｅ、Ｂを原料基本成分とし、該基本成分とする合金を
溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを５ｏ　ｏ　’ｃ
以上の温度において熱間加工し次に２５０〜１１００°
Ｃの温度において４時間以上熱処理する事を特徴とする
。

以下、本発明における永久磁石の好ましい組成範囲につ
いて説明する。

希土類としては、Ｙ、　　Ｌａ、　　Ｃｅ、　　Ｐｒ、
　　Ｎｄ。

Ｓｍ、　　Ｅｕ、　　Ｇｄ、　　Ｔｂ、　　Ｄｙ、　　
Ｈｏ、　　Ｅｒ、　　Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕが候補として挙
げられ、これらのうちの１種あるいは２種以上を組み合
わせて用いる。最も高い磁気性能はＰｒで得られるので
、実用的には　Ｐｒ、Ｐｒ−Ｎｄ合金、Ｃｅ−Ｐｒ−Ｎ
ｄ合金等が用いられる。少量の重希土元素、例えばｐｙ
、’ｒｂ等は保磁力の向上に有効である。

Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の主相はＲ２Ｆｅ＋ａＢ　である。

従ってＲが８原子％未満では、もはや上記化合物を形成
せず高磁気特性は得られない。一方Ｒが３０原子％を越
えると非磁性のＲリッチ相が多くなり磁気特性は著しく
低下する。よってＲの範囲は８〜３０原子％が適当であ
る。しかし高い残留磁束密度のためには、好ましくはＲ
８〜２５原子％が適当である。

Ｂは、Ｒ２Ｆｅ＋ａＢ　相を形成するための必須元素で
あり、２ｗ子％未満では菱面体のＲ−Ｆｅ系になるため
に高保磁力は望めない。また２８ｊｉ子％を越えるとＢ
に富む非磁性相が多くなり、残留磁束密度は著しく低下
してくる。しかじ高保磁力を得るためには、好ましくは
Ｂ８８原子以下がよく、それ以上では微細なＲ２Ｆｅ１
４Ｂ相を得ることが困難で、保磁力は小さい。

熱間加工における温度は再結晶温度以上が望ましく、本
発明Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金においては好ましくは５００℃
以上である。

そして、熱処理温度は初晶のＦｅを拡散するために２５
０℃以上が好ましく、Ｒ２ＦｅｚＢ　相が］１００°Ｃ
以上では急激に粒成長して保磁力を失うのでそれ以下の
温度が好ましい。

そしてその熱処理時間は、初晶のＦｅの拡散及び粒界相
の清浄化により大きな保磁力を得るために４時間以上が
必要であり、１００時間時間表で伸ばしても長すぎるこ
とによる劣化は無視できる。

次に本発明の実施例について述べる。

［実施例］ ［実施例１］ アルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用いて、Ｐｔ＋ｓＮｄ
２Ｆｅ７ｇＢ５．ｓＣｕ＋、ｓなる組成の合金を溶解し
、次いで鋳造した。この時、希土類、鉄及び銅の原料と
しては９９．９％の純度のものを用い、ボロンはフェロ
ボロンを用いた。

次ぎに、この鋳造インゴットから円柱状サンプルを切り
出しその周囲に鉄製リングをはめ込んで、アルゴン雰囲
気中、　９５０℃において、加工度８０％までホットプ
レスした。この時のプレス圧力は０．２〜０．９ｔｏｎ
／ａｍ２であり、歪速度は１０−　’　〜１０−　’　
／ｓｅｅであった。

この熱間加工時においては、合金の押される方向に平行
になるように結晶の磁化容易軸が配向して磁気異方性が
形成された。

この後、１０００°Ｃにおいて　３時間の熱処理を施し
、次ぎに５００℃において１時間の熱処理を施された後
、切断、研磨されて磁気特性が測定された。

この磁石の磁気特性を、比較例として熱処理が無い場合
における値と共に第１表に示す。

なお、磁気特性はすべて４０ｋＯｅでパルス着磁後Ｂ−
Ｈトレーサーを用いて測定した。

第１表に示すごとく、本発明磁石は、熱処理が無い場合
に比して、保磁力と最大エネルギー積が向上しているこ
とは明かである。

第　　１　　表 ［実施例２］ Ｐｒ＋ｓＴｂ＋、５ＦｅｓｅＣｏ＋ａＢａ、ｓＣｕ＋、
＋なる組成の合金（サン７°ル２ａ）とＰｒ＋＠Ｎｄｙ
Ｆｅｖｓ、５ＢｓＣｕ＋、ｅＧａａ、ｓなる組成の合金
（サン７′ル２ｂ）とＣｅ＋　、ａＮｄｘ、５ＤｙｚＦ
ｅｒｓ、ｓＢｓ、３Ｃｕ１．ａＡｌｓ、ｔなる組成の合
金（プンブル２ｃ）を実施例１と同様に、溶解・鋳造し
鋳造インゴットを得た。

次ぎに、これらの鋳造インゴットを鉄製のカプセルに入
れ、密封した。これに９７５６Ｃで加工度１５％の熱間
圧延を空気中で４回、つぎに加工度２０％の熱間圧延を
空気中で３回行い、最終的に加工度が７３％になるよう
にした。

この後、これらの圧延インゴットに対して次のような条
件で熱処理を施した。

条件１：９５０°Ｃで１時間の熱処理後、熱処理炉から
取り出し空冷。

条件２：　９５０’Ｃで２時間の熱処理後、熱処理炉か
ら取り出し空冷。

条件３：　９５０℃で２時間の熱処理後、熱処理炉から
取り出し空冷し、次に５５０°Ｃで２時間の熱処理後、
熱処理炉から取り出し空冷。

条件４：　９５０’Ｃで４時間の熱処理後、熱処理炉か
ら取り出し空冷。

条件５：　９５０℃で２時間の熱処理後、３００°Ｃま
で２時間で直線的に温度が下がるように制御冷却して熱
処理炉から取り出し空冷。

条件６：　９５０°Ｃで４時間の熱処理後、熱処理炉か
ら取り出し空冷し、次に５５０°Ｃで４時間の熱処理後
、熱処理炉から取り出し空冷。

この６種類の熱処理後の各サンプルの保磁力の値を第２
表に示す。

第２表 熱処理が保磁力の向上に有効であることがわかる。

以上の実施例から、Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素
のうち少なくとも１種）、Ｆｅ、Ｂを原料基本成分とす
る永久磁石は、　５００°Ｃ以上の熱間加工により異方
性化され、　２５０〜１１００℃における４時間以上の
熱処理により高保磁力を示し、最高の（ＢＨ）ｍａｘは
３０ＭＧＯｅを越えることは明らかである。

［発明の効果コ 以上のごとく本発明の永久磁石の製造方法は、（１）ｃ
軸配向率を高めることができ、残留磁束密度Ｂｒを著し
く高めることができ、結晶粒を微細化することにより保
磁力ｉＨｃを高めることができ、最大エネルギー積（Ｂ
［（）ｍａｘを格段に向上させることが出来た。

（２）製造プロセスが簡単なのでコストが安い。

（３）従来の焼結法と比較して、加工工数及び生産投資
額を著しく低減させることが出来る。

（４）従来のメルトスピニング法による磁石の製造方法
と比較して、高性能でしかも低コストの磁石を作ること
が出来る。

（５）従来の熱間加工磁石と比較して、磁気特性を向上
させることが出来る。

以上 出願人　セイコーエプソン株式会社

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少なく
   とも１種）、Ｆｅ、Ｂを原料基本成分とし、該基本成分
   とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを５
   ００℃以上の温度において熱間加工し次に２５０〜１１
   ００℃の温度において４時間以上熱処理する事を特徴と
   する永久磁石の製造方法。