JPH04228403A - 外部燃焼エネルギー発生ガスタービン装置からの酸素回収法 - Google Patents

外部燃焼エネルギー発生ガスタービン装置からの酸素回収法

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JPH04228403A
JPH04228403A JP3145464A JP14546491A JPH04228403A JP H04228403 A JPH04228403 A JP H04228403A JP 3145464 A JP3145464 A JP 3145464A JP 14546491 A JP14546491 A JP 14546491A JP H04228403 A JPH04228403 A JP H04228403A
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Michael S Chen
マイケル．シー．カン．チェン
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Air Products and Chemicals Inc
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高熱固体電解質膜を用
いて、外部燃焼型エネルギー発生ガスタービン装置から
の高純度酸素の回収法に関する。
【０００２】
【従来の技術】空気の構成成分例えば酸素と窒素への分
離は、エネルギー集約法、例えば極低温蒸留、吸着分離
、化学薬品分離、および膜媒体を通しての示差透過を用
いて多年の間実施されてきた。これらの方法は一般に高
価な設備費用や、連続または適当な再生または運転性に
欠けることが欠点である。
【０００３】流出流れから少くとも若干のエネルギーが
回収でき、この方法それ自体のエネルギー必要量の一部
を提供する種々の空気分離法が示唆されてきた。
【０００４】例えば、米国特許第４，１３２，７６６号
では、高温、高圧で空気を酸素と高窒素廃ガス流れに、
前記空気からの酸素を優先化学結合により分離する化学
空気分離法を記述する。前記高窒素流れをその後、膨脹
器によって減圧してから、ガス抜きする。前記膨脹器が
圧縮機を駆動して工程に必要な若干のエネルギーを回収
する。この方法では正味エネルギーの達成はされない。
【０００５】ガス分離工程における圧縮装置運転に要す
る付加力の提供には、米国特許第４，３４０，５７８号
は、化学空気分離装置において、酸素がなお残留する廃
棄窒素流れを燃料で燃焼させることを示唆する。熱流出
ガスをその後タービンを通して数工程で膨脹させて、エ
ネルギーを回収する。
【０００６】他の例として、米国特許第４，５６０，３
９４号は、空気を圧縮機で圧縮し、プロセス流れに対す
る熱交換によるか、もしくは外部の冷却機構によるかし
て温度を下げ、その後半透過膜の通路によって酸素と高
窒素流出流れに分離する。若干のエネルギーが前記高窒
素流れの減圧により回収されるが、燃料は一切燃焼され
ないし、正味エネルギーの発生もない。
【０００７】発電は極低温空気分離法で米国特許第４，
２２４，０４５号で記述の通り達成できる。この方法で
は、空気を圧縮したあと、その液化温度に冷却してから
精留塔を通し蒸留する。前記塔からの廃ガス流れを再熱
入れ、再圧縮し、そこで燃料を用いて燃焼させ、空気を
側路に通す。燃焼流出ガスをタービンにより膨脹させて
、工程用のエネルギーとして回収する。
【０００８】米国特許第４，５４５，７８７号は、正味
エネルギーの発生と、副生成物の高酸素ガスを低エネル
ギー必要消費量で回収する方法を教示する。空気は高温
、高圧で圧縮される。前記空気の少くとも１部を燃焼さ
せ、また酸素の１分を膜または吸着剤を通して前記空気
もしくは燃焼流出ガスから除去してから、前記低酸素燃
焼流出ガスをタービンを通して膨脹させて、この方法と
正味エネルギー用としてのエネルギーを回収する。
【０００９】前記’０４５と’７８７号米国特許で詳述
されたように、使用された種類の燃料は、ガスタービン
の羽根と関連装置が腐、浸食しないよう天然ガス、油、
または合成ガスのような、いわゆる「クリーン燃料」に
おおむね限定される。このことは、安価でより豊富にあ
る燃料例えば石炭、石炭のスラリー、亜炭、石油コーク
ス、バイオマスおよび固形廃棄物の使用が不可能になる
ことである。エネルギー発生用ガスタービン使用でこの
不利益を克服しようとして、例えば、１９８６年刊「コ
ールテクノロジ」の「エクスターナリイ、ファイアード
、ガスタービン・コンバインサイクル（Ｅｘ−　ｔｅｒ
ｎａｌｌｙ　Ｆｉｒｅｄ　Ｇａｓ　Ｔｕｒｂｉｎ／Ｃｏ
ｍｂｉｎｅ　Ｃｙｃｌｅ）でラヘイ（ＬａＨａｙｅ）ほ
かが詳述しているように、外部燃焼ガスタービン・コン
バインサイクル（ＥＦＧＴ）　を提案した。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】前記ＥＦＧＴエネルギ
ー発生法においては、空気を圧縮し外部熱燃焼ガス源を
用いるセラミック熱交換器で加熱する。前記清浄熱風を
タービンで膨脹させ、エネルギーを回収する。排気をそ
こで適当な大気燃焼装置に送る。熱燃焼流出ガスを熱交
換器を通過する圧縮空気の加熱に使用する。前記熱交換
器を離れる熱風はさらに蒸気発生（それ故に連結周期と
いう）系統を供給できる。ガスタービン羽根は、燃焼ガ
スの代りに清浄熱風だけの経験しかないので、タービン
の有効寿命を目に見えて延長できる。しかし、前記ＥＦ
ＧＴ／　コンバインサイクルは何らの酸素も生成しない
。
【００１１】通常、外部燃焼ガスタービンによりエネル
ギーを発生させるか、または燃料の燃焼と圧縮空気をタ
ービンを通して燃焼ガスを膨脹させてエネルギーと副生
成物酸素を発生させる点の改良である。
【００１２】本発明は、高純度酸素を外部燃焼エネルギ
ー発生ガスタービン周期から低資本と低エネルギー必要
消費量で回収する方法を提供する。
【００１３】
【課題を解決するための手段】本発明では、外部で加熱
した圧縮空気を固体電解質膜装置の供給側を横切って通
し、高純度酸素を空気から分離することと、前記酸素を
膜装置の透過側で回収してから低酸素空気を前記ガスタ
ービンを通して膨脹させることから成る。本発明の方法
は外部で加熱した圧縮空気を、他の気体成分以上に酸素
の透過に選択性が具わる固体電解質膜の供給側を横切っ
て通すことと、陽酸素イオン電位を膜上に保持して空気
から窒素アルゴンおよび他の成分から酸素を分離するこ
と、および酸素生成物流れを前記膜の透過側から除去し
てから前記空気流れをタービンを通して膨脹させてエネ
ルギーを発生させることから成る。前記空気流れをそこ
で低圧燃焼装置に送る。熱燃焼流出ガスは、熱圧縮プロ
セス空気の例えば熱交換器でのさらなる加熱に使用でき
る。前記熱交換器からの流出ガスはその後、蒸気発生装
置に送って付加エネルギー回収ができる。
【００１４】
【作用】ここで添付図面を参照しながら、実施例により
本発明をさらに詳細に説明する。
【００１５】外部燃焼ガスタービン循環を用いるエネル
ギー発生の先行方法を略図で示す図２において、周囲空
気１０を圧縮機１１で圧縮する。約２２８ｐｓｉｇの圧
力と７６２°Ｆ（約４０５．６℃）の温度の流出空気１
２を熱交換器１３で約１，９６２°Ｆ（約１，０７２．
２℃）の温度に加熱した。熱圧縮空気１４をガスタービ
ン１５´を通して膨脹させてエネルギーを発生させる。 前記発生エネルギーを用いて空気圧縮機１１を軸１７´
により駆動する。前記発生エネルギーの残部を正味エネ
ルギー１８´として回収する。約９８５°Ｆ（約５２９
．４℃）の温度、１５．４ｐｓｉｇの圧力の排気１６´
を燃焼装置１９´に送って、燃料２０´を燃焼させる。 約２，０９８°Ｆ（約１，１４７．８℃）の温度の燃焼
装置流出ガス２１´をその後、熱交換器１３に送り、そ
こで圧縮空気１２を既に説明の通り加熱する。約９８３
°Ｆ（約５２８．３℃）の温度に冷却した燃焼ガス２２
´を蒸気発生装置２３´に送り、水２４から蒸気２５´
を発生させる。約３６４°Ｆ（約１８４．４℃）の温度
の廃ガス２６´を掃除装置（図示せず）に送ってガス抜
きする。先行方法での唯一の生成物が正味エネルギーで
ある。
【００１６】対照してみると、本発明では外部燃焼ガス
タービン装置を用いてエネルギーを発生させるかたわら
、酸素を生成する。外部燃焼タービンは、どちらかと言
えば、クリーンまたは非燃焼ガスだけで、燃焼流出ガス
の経験がないタービンである。燃焼流出ガスは、間接熱
交換器によるタービン供給ガスの加熱だけに用いられる
。図１に示されるように、周囲空気１０を圧縮機１１で
圧縮する。約２２８ｐｓｉｇの圧力、７６２°Ｆ（約４
０６．７℃）の温度の流出空気を熱交換器１３で約１，
９６２°Ｆ（約１，０７２．２℃）に加熱する。熱圧縮
空気１４をそこで固体電解質膜装置１５の供給側を横切
って通す。含有酸素の１部（供給酸素の約２３％）を高
純度酸素流れ１７として膜の透過側に通し透過して抽出
し、それを熱交換器１３を通過させて冷却し、酸素副生
成物流れ１８とする。酸素減損空気１６をその後ガスタ
ービン１９を通して膨脹させてエネルギーを発生させる
。前記発生エネルギーの１部を軸２１による空気圧縮機
１１の駆動に用いる。前記発生エネルギーの残部を正味
エネルギーとして回収する。約９６０°Ｆ（約５１５．
６℃）の温度、１５．４ｐｓｉｇの圧力の排気１８を燃
焼器２２に送って燃料２３を燃焼させる。約２，１０２
°Ｆ（約１，１５０℃）の温度の燃焼流出ガス２４をそ
の後、熱交換器１３に通し、そこで空気１２を既に説明
の通り加熱する。約９８０°Ｆ（約５２６．７℃）の温
度の冷却燃焼ガス２５を蒸気発生器２９に送り、水２６
から蒸気２７を発生させる。流出ガス２８を清掃装置（
図示せず）に送りガス抜きする。エネルギーと純粋酸素
の双方が生成される。
【００１７】
【実施例】本発明の先行方法にまさる利点のいくつかを
、１日当り１，０００米国トン（約９８４．２Ｋｇ）の
酸素を圧縮空気からガスタービンエネルギー発生中に抽
出する実施例（本発明）を単にエネルギーだけを発生さ
せるＥＦＧＴ（先行方法）に対して説明する。図１およ
び２に示された装置を用いて、圧縮機への供給空気を漸
増してタービンへのガス流量を両事例において同一総エ
ネルギー発生量になるよう維持する。これは空気圧縮エ
ネルギーの漸増と正味エネルギー発生の漸減をもたらす
ことになる。この結果を表１に示す。正味エネルギーの
差異は酸素生成に用いられたエネルギーを表わす。
【００１８】
【表１】 　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　エネルギーのみの　　　　エネルギ
ーとＯ２の　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　　　　先行方法のＥＦＧＴ　　
　　　　本発明のＥＦＧＴ―――――――――――――
―――――――――――――――――――――――１時
間当りの空気、ポンド・モル　　　　　　　　５０，１
１４　　　　　　　　　　　　　　　　５２，７５８熱
消費量としての燃料ＢＴＵ／ＫＷＨ　　　　　　　　　
　　１１，９８０　　　　　　　　　　　　　　　　１
３，４３２正味エネルギー・ＫＷ　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　４１，２８６　　　　　　　　　
　　　　　　　３６，４３２１日当り酸素のトン数　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　−−　　　　　
　　　　　　　　　　　　　　１，０００１時間当りの
蒸気ポンド　　　　　　　　　　　　　　　２１０，０
００　　　　　　　　　　　　　　　２１０，０００Ｏ
２生成物の正味エネルギー・ＫＷＨ／Ｔ　　　　　　　
−−　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　１０
７――――――――――――――――――――――――
――――――――――――本発明の方法により副生成物
酸素の生成に消費される正味エネルギーは、１トン当り
約１０７ＫＷＨである。これは、典型的な例として１ト
ン当り２５０乃至３００ＫＷＨの範囲内のものを必要と
する最新技術の極低温空気分離装置を用いて同量の酸素
を生成するに必要なエネルギーよりもかなり低いもので
ある。この以外な利点は、わずか１モルの空気を、本発
明の方法により抽出した酸素１モルにつき圧縮の必要が
ある一方、通常の独立型空気分離装置は同量の酸素生成
に必要な５モルの空気の圧縮を必要とする事実に起因す
るものと考えられる。そのうえ、酸素を本発明の方法に
より生成する全費用は、固体電解質膜と熱交換器部の費
用を含めても安価で有意のゆとりを残す。
【００１９】本発明は、例えば米国特許第４，５４５，
７８７号で詳述されているような先行方法にまさる類似
の経済的利点を提供する。そのうえ、本発明は、外部燃
焼装置の配列が石炭のような豊富に入手できるいわゆる
「ダーティ」でも、安価な燃料の使用を可能にするゆえ
、燃料に融通性を与える。本発明はさらに、より小さい
面積の膜を必要とする膜を横切る酸素の分圧のより強い
駆動力を与える。
【００２０】本発明の方法は、市場で入手できる装置を
含めて適当であればどのような装置を用いても実行でき
る。例えば、メイン州サウスポートランドのハーグイン
ターナショナル（Ｈａｇｕｅ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎ
ａｌ）　のセラミック熱交換器ＣｅｒＨｘ　を含め高温
熱交換器であればどのようなものも適当である限り用い
ることができる。
【００２１】本発明で有効な高温固体電解質膜（ＳＥＭ
）は、燃料電池にもまた、気体からの酸素分離にも用い
られる膜におおむね類似している。前記ＳＥＭは所望の
形状、例えば平形、管形、ハニカム形、その他同種類の
形状の膜で、前記膜またはフィルム面を横切って外部電
圧を印加する適切な場所においた２電極間に位置するこ
とができ、また電池は複式（２つ以上）を直列または並
列に接続できる。装置の供給側の酸素分子は、電子化学
的に陰極上の酸素イオンに解離される。前記イオンはそ
こで固体電解質フィルムの母体を前記印加電圧により横
切って輸送され、再反応して陽極上に形成される。電子
は、外部電気回路と直流電源を通って導電される。
【００２２】前記ＳＥＭ装置または電池は固体電解質材
料の適当なものであればどのようなものでも、あるいは
それらの混合物で高温［例えば、１，０００乃至２００
０°Ｆ（５３５乃至１，１００℃）］で酸素イオンを輸
送の能力のあるものであれば構成できる。電極と電気回
路を通して入力を印加することで、膜のイオン性質が低
分圧領域から高圧領域へ酸素を輸送またはいわゆる「ポ
ンピング」させる。このような膜の酸素選択性は、前記
イオン輸送機構が他の燃焼ガス成分に作用しないので非
常に高い。
【００２３】使用できるいくつかのこのような固体電解
質材料の実施例には、酸化ビスマス、ジルコニアその他
、種々の酸化物、例えばイットリア、カルシア、酸化バ
リウムその他同種類のものでドープしたものが含まれる
。好ましくは、カルシアでドープした酸化ビスマスを使
用することで、最も好ましいことは、極めて高いイオン
導電性のため、三二酸化ビスマス基剤とする材料を使用
することである。
【００２４】高導電率と同様高酸素輸送特性を具える電
解質材料の適当なものであれば、例えば、銀、白金、ラ
ンタン・ストロンチウム・マグネシウム酸化物（ＳＬＭ
）、ランタン・ストロンチウム・コバルト酸化物（ＬＳ
Ｃ）その同種類のものでも使用できる。好ましくはＬＳ
Ｍ酸化物を、それらの高導電率および前記固体電解質材
料との熱相溶性のため使用することである。
【００２５】電解質膜の厚さは、適当な厚さをもたせる
ことができ、好ましくは、１０乃至１，０００マイクロ
メートル、最も好ましくは２０乃至１００ミクロンの範
囲であること、また酸素導電率が、例えば、約０．０１
乃至２オーム−１ｃｍ−１、好ましくは０．５乃至１オ
ーム−１ｃｍ−１の範囲内の適当なもので差支えない。 電極の厚さも適当でよく、前記電解質膜のどちらの側面
に位置させることができる。また電極は多孔質が好まし
く、適当な電流密度、好ましくは約０．０５乃至２アン
ペア／ｃｍ２、最も好ましくは０．５乃至１アンペア／
ｃｍ２で機能させることである。
【００２６】電極なしで、薄手固体電解質フィルムから
成る無電極ＳＥＭ電池も使用できる。固体電解質材料は
適当なものであれば高酸素イオンおよび電子導電率が具
わる混合導体例えばＣｏ−Ｓｒ−Ｂｉ、Ｃｏ−Ｌａ−Ｂ
ｉ、Ｃｏ−Ｓｒ−Ｃｅ、Ｃｏ−Ｌａ−Ｃｅの酸化物その
他同種類のものでよく、その酸素イオン導電率が約０．
０１乃至１オーム−１ｃｍ−１の範囲、電子導電率が約
１乃至３０オーム−１ｃｍ−１の範囲、最も好ましくは
、イオン導電率が約０．５乃至オーム−１ｃｍ−１また
電子導電率が約１０乃至２５オーム−１ｃｍ−１である
。前記無電極ＳＥＭ電池は、供給側の酸素圧力を、酸素
イオン輸送の能動駆動力が外部印加電圧と電源の不在に
おいて達成できるように維持して操作されることが好ま
しい。陽極で放出された電子は、電極と外部電気回路を
通ることなく前記混合フィルムを通って陰極側に逆流す
る。このような電池の１つの特別の利点は、電極ＳＥＭ
装置に関連して過電圧損失の有意の低下である。他の例
として、清掃ガス、例えば不活性ガスを膜の透過側に横
切って通して酸素分圧を低めて酸素の透過を助けること
ができる。
【００２７】米国特許第３，４００，０５４号、４，１
３１，５１４号、４，７２５，３４６号で開示された固
体電解質はこの明細書で参考として取り入れられている
が、その他同種類のものも使用できる。
【００２８】
【発明の効果】以上説明したように本発明の外部燃焼エ
ネルギー発生ガスタービン装置は、外部での加熱した圧
縮空気を、他の気体成分以上に酸素の透過に選択性が具
わる固体電解質膜の供給側を横切って通すことと、陽酸
素イオン電位を膜上に保持して空気から窒素アルゴンお
よび他の成分から酸素を分離すること、および酸素生成
物流れを前記膜の透過側から除去してから空気流れをタ
ービンを通して膨脹させてエネルギーを発生させること
から成るので、前記空気流れを低圧燃焼装置に送り、ま
た熱燃焼流出ガスは、熱圧縮プロセス空気の、たとえば
熱交換器でのさらなる加熱に使用でき、また前記熱交換
器からの流出ガスはその後、熱気発生装置に送って付加
エネルギー回収が可能となり、低資本経費と低エネルギ
ー消費量で高純度酸素の回収ができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の方法の略図である。
【図２】外部燃焼ガスタービン循環を用いるエネルギー
発生の先行方法の略図である。
【符号の説明】
１０　　周囲空気 １１　　圧縮機 １２　　流出空気（圧縮空気） １３　　熱交換器 １４　　熱圧縮空気 １５　　固体電解質膜装置 １６　　酸素低減空気 １７　　高純度酸素 １８　　酸素副生成物流れ １９　　ガスタービン ２０　　正味エネルギー ２１　　軸 ２２　　燃焼装置 ２３　　燃料 ２４　　燃焼装置流出ガス ２５　　冷却燃焼ガス ２６　　水 ２７　　蒸気 ２８　　流出ガス ２９　　蒸気発生装置

Claims (13)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】　　圧縮機からの熱圧縮空気流れをタービ
    ン膨脹器を通して膨脹させてエネルギーを発生させる外
    部燃焼エネルギー発生ガスタービン装置から酸素を回収
    する方法で、前記圧縮機からの熱圧縮空気を、空気の他
    の成分以上に酸素の透過に選択性が具わる固体電解質膜
    の供給側を横切って通すことと、陽酸素イオン電位を膜
    上に保持して酸素を前記空気流れから分離すること、お
    よび酸素を前記膜の透過側から除去してから残留空気を
    前記タービン膨脹器を通して膨脹させてエネルギーを発
    生させることから成る酸素を回収する方法。
  2. 【請求項２】　　前記固体電解質膜を横切って通る熱圧
    縮空気流れは、温度が約１，９６０°Ｆ（約１，０７１
    ．１℃）、圧力が約２３０ｐｓｉｇであることを特徴と
    する請求項１の酸素回収法。
  3. 【請求項３】　　前記空気流れ中の約２３％からの酸素
    を回収することを特徴とする請求項１の酸素回収法。
  4. 【請求項４】　　前記陽酸素イオン電位を膜上に、前記
    膜を２つの電極の間に位置を定めることにより保持して
    外部電圧を前記膜面を横切って印加することを特徴とす
    る請求項１の酸素回収法。
  5. 【請求項５】　　前記膜の供給側の酸素の分圧が透過側
    のそれよりも低いことを特徴とする請求項４の酸素回収
    法。
  6. 【請求項６】　　前記空気流れを２つ以上の膜を横切っ
    て通すことを特徴とする請求項５の酸素回収法。
  7. 【請求項７】　　前記膜が、酸素イオンと電子の混合導
    電率が具わる混合導体製であることを特徴とする請求項
    １の酸素回収法。
  8. 【請求項８】　　前記空気流れをドープされたジルコニ
    ア膜を横切って通すことを特徴とする請求項７の酸素回
    収法。
  9. 【請求項９】　　前記空気流れをドープされた酸化ビス
    マス膜を横切って通すことを特徴とする請求項７の酸素
    回収法。
  10. 【請求項１０】　　前記回収法が、前記圧縮機からの空
    気流れを加熱してからそれを前記固体電解質膜を横切っ
    て通すことからさらに成ることを特徴とする請求項１の
    酸素回収法。
  11. 【請求項１１】　　前記回収法が、前記タービン膨脹器
    を通して膨脹させた空気を燃料を用いて外部燃焼装置で
    燃焼させることと、前記熱燃焼流出ガスを熱交換器に通
    して前記熱圧縮空気流れをさらに加熱することから成る
    ことを特徴とする請求項１の酸素回収法。
  12. 【請求項１２】　　前記回収法が、前記熱交換器からの
    流出ガスを蒸気発生装置に送り、付加エネルギーを回収
    することから成ることを特徴とする請求項１１の酸素回
    収法。
  13. 【請求項１３】　　前記回収法が、清掃ガスを前記膜の
    透過側を横切って通すことから成る請求項１の酸素回収
    法。
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