JPH0444602B2 - - Google Patents

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JPH0444602B2
JPH0444602B2 JP61038743A JP3874386A JPH0444602B2 JP H0444602 B2 JPH0444602 B2 JP H0444602B2 JP 61038743 A JP61038743 A JP 61038743A JP 3874386 A JP3874386 A JP 3874386A JP H0444602 B2 JPH0444602 B2 JP H0444602B2
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hydrogen storage
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Keisuke Oguro
Hiroshi Suzuki
Akihiko Kato
Teruya Okada
Shizuo Sakamoto
Iwao Nishimura
Keizo Sakaguchi
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Kurimoto Iron Works Ltd
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Agency of Industrial Science and Technology
Kurimoto Iron Works Ltd
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Description

【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］ この発明は金属水素化物を主体とする水素吸蔵
合金を使用した熱交換体、特に熱交換装置に組込
むことによつて熱交換効率が高く、かつこの効率
が使用によつて低下する程度が小さい熱交換体に
関する新規な技術である。 ［従来の技術］ 水素をある種の金属又は合金に吸蔵させて、金
属水素化物の形で貯蔵して移送し、さらにその応
用として水素精製、昇圧、ヒートポンプ、冷暖房
システムの部材として利用する技術が開発されて
いる。 この場合、金属水素化物が水素の吸蔵、放出を
行なうに当つて必ず発熱、吸熱を伴なうので、こ
の性質に着目て熱交換装置やヒートポンプへの利
用ができる。 逆に、水素の貯蔵や移送が主目的の場合もあ
る。 熱交換装置の熱効率を高めたり、貯蔵や移送を
能率的に実施するためには、水素吸蔵合金と外部
との間に迅速な熱の授受がなければ水素の授受も
きわめて緩慢になつて了う。 ところが粉状の水素吸蔵合金自体の熱伝導率が
低いため、効率的な熱の授受を目指して幾つかの
手段が提案されてきた。 その一つは水素吸蔵合金自体の改良であつて、
粉末表面に熱伝導性の良い異種金属を鍍金するこ
となどが挙げられる。 本願の発明の要旨ではないが、後に好ましい実
施例として招介する。 第二は熱交換体としての構造上に工法を加える
ものであつて、粉状の水素吸蔵合金と伝熱体との
接触をできるだけ密にすると言う考え方である。 例えば、第１９図に示すのはソーラータービン
ズインコーポレーテツド（Solar Turbines
Incorporated.）が昇温用ヒートポンプに外部フ
イン付き管を伝熱体とする熱交換装置である。 全体で14本の銅製チユーブ８Ａを大口径の厚さ
0.02インチのフイン９Ａ中に配列し、0.15インチ
（3.8mm）間隔のフイン空間に金属水素化物６Ａを
充填している。 第２０図は同社の別の構成で内径１インチ
（25.4mm）の銅管８Ｂ内に６枚の放射状フイン９
Ｂをもつ熱交換装置を冷却用ヒートポンプのプロ
トタイプに用いている。 同図で１８はフイルターである。 第１９図と第２０図の文献はメタル・ハイドラ
ンド／ケミカル・ヒートポンプ・デベロツプメン
ト・プロダクト−フレーズ1.フアイナルレポート
BNL−51539 72頁および67頁（出版元はブル
ツクヘブンナシヨナル・ラボラトリイ） （Metal Hydride／Chemical HeatPump
Development Product.Phase １，Final
Report，BNL−51539.−Brookheven National
Laboratory. 第３の手段としては加圧成形による方法が挙げ
られる。 第２１図は出願人自身の先の出願に係る実施例
であつて、（特願昭59−254416号）この発明の要
旨は、水素吸蔵合金の粉末表面に異種金属を鍍金
によつて被覆した後、加圧成形して水素吸蔵合金
成形体６Ｃとし、該成形体を貫通する孔を設け、
この孔に直接接触する熱交換用パイプ８Ｃを挿通
し、該パイプの端部が熱媒又は冷媒の供給口およ
び排出口に夫々連通するものである。 また関連する第二発明としては「異種金属を鍍
金で被覆した水素吸蔵合金の粉末を熱伝導性の良
い多孔質材料に充填し、この多孔質材料を圧縮成
形して水素吸蔵合金成形体とする」点が前記第一
の発明に付加されるものであつた。 以上述べたように水素吸蔵合金を使用する熱交
換装置の熱効率を高めるために、粉末の水素吸蔵
合金自体の改善の他、粉末と伝熱面の接触面積を
できるだけ増大する手段（ソーラタービンズイン
コーポレーテツド（Solar Turbines Incorpo−
rated）又は、AI／水素吸蔵合金粉末の圧縮成形
体であるPMH（porus Metalmatrix Hydrides）
−ロン教授（イスラエル工科大学）Prof Ron
（Technion）で代表され、その後出願人自身およ
びその他で改良されてきた圧縮成形体の方法が主
たる手段と考えられる。 ［発明が解決しようとする問題点］ 粉末のままの水素吸蔵合金は元々熱伝導率が低
いから、合金自身を改良してその値を向上させて
も伝熱面から熱を伝え得る距離には限度があり、
迅速に熱の授受を行なうために多数のフインを密
集させて補つても限界がある。 また水素吸蔵合金の浮遊散逸を阻むために、フ
イルダーで外界と遮蔽するのが慣用手段である
が、見掛けの比重が小さく粉末相互の光束力がな
いから不安定な収納状態にあると言わざるを得な
い。 水素吸蔵合金は繰返し使用を続けると、収縮、
膨脹の繰返し作用をうけ、フリーの粉末であつて
他から何ら拘束力の働かない状態では、粉末がさ
らに崩壊して微粉化し、離脱飛散の傾向がさらに
強まり、見かけ上の熱伝導率の低下に拍車をか
け、いかにフインを細かく張り巡らせて伝熱面を
増大した構造であつても、その熱効率は次第に劣
化する。 また粉末の加圧成形体は粉末のままに比べると
著しく熱伝導率は向上するが、伝熱体と水素吸蔵
合金成形体との密着の程度が問題点である。 たとえば圧縮成形した成形体を第２１図のよう
に積み重ね、その内部に数本の伝熱管（銅管）を
挿通して熱交換体を形成する場合、伝熱管の通る
べき貫通孔を成形体に設けなければならない。 この孔は成形固化後穿孔してもよいし、あらか
じめ成形用金型に孔を形成するように計画してお
いてもよい。 しかし何れにしても成形体と伝熱管との管には
微小な間隙が必要で、間隙がなければ管を挿通し
て熱交換体を組立てることができない。 問題点の一つはこのような孔を穿孔するとき
や、孔の内へ管を挿通するときに成形体の当該部
分が崩れて粉化し、表面がザラついて表面安定性
が劣化することである。 より大きな問題点は成形体の表面と伝熱管との
間に微小な間隙があり、その程度によつては熱伝
導に悪い影響を生じる心配のあることである。 第三の問題としては成形体と伝熱間とは固着し
ている訳ではなく、その境界には間隙があり、場
合によつては成形体表面の荒れた不安定な部分が
露出しているから、使用中に収縮膨脹をうける
と、この部分が引き金となつて成形体の崩壊粉化
がはじまる虞れがあることである。 成形体中にフインを挟み込むことはさらに複雑
な工程を必要とし、場合によつては実施不可能な
形状も多い。 たとえば円管の外周に同心円状にラセン状のフ
インを巻き回すような形状では、このフインを埋
める形で成形体を囲むことは、きわめて困難なこ
とも第４の問題点として挙げるべきであろう。 本願発明は以上概説した少なくとも４つの問題
点を解決するため、熱効率が高く、しかも使用に
おいてもその効率が長く維持できるような新規の
水素吸蔵合金を使用した熱交換体の提供を目的と
する。 ［問題点を解決するための手段］ 本願発明に係る水素吸蔵合金を使用した熱交換
体は、弾性質よりなる筒状のモールドの軸心に、
モールドの内径よりも小さい外径である管状の伝
熱体を挿通し、該モールドの内壁と伝熱体の外壁
との間に粉状の水素吸蔵合金を充填し、これらを
耐圧容器内において、モールドの外壁と伝熱体の
内壁から均等かつ一体的に、流体を媒体として加
圧成形することによつて前記の問題点を解決し
た。 さらに管状の伝熱体の具体的な態様として、材
質的には熱の良導体であり、形状的には、１本の
直管、１本の真直なコルゲートチユーブ、１本の
曲管、１本の湾曲したコルゲートチユーブ、複数
の直管及び／又は曲管の組合せ、複数の真直及
び／又は湾曲したコルゲートチユーブの組合せ、
および夫々の管の外周に放射状に、又は管軸とほ
ぼ直角に多数のフインを突設した場合が適用でき
る。 ［作用］ 本願発明の作用を、実施例を示す第１図、第２
図に基いて説明する。 両図において、弾性質よりなる密封モールド１
は、筒状体２と、この上下端を閉塞して密封化す
るための蓋体３、底体４とよりなつている。 まず筒状体の下端に底体４を嵌め込み、底体４
の中心に穿孔した貫通孔を通して伝熱体を筒状体
内へ挿通する。 ここで筒状体と伝熱体との空隙に水素吸蔵合金
６を装入し、充満したら蓋体３の中心孔に伝熱体
を通して蓋体を筒状体に冠せる。 筒状体も蓋体、底体も共に弾性質で作られてい
るから、相互の弾性を利用して緊着することによ
り密封状態となる。 この状態で第１図のように耐圧容器７内に収納
し、モールドの外壁と伝熱体の内壁から均等、一
体的に液圧又は気圧をかける。 モールドは弾性質であるので、この流体を媒体
とした圧縮作用によつて、全体が均等に圧密縮小
して圧力を内部の水素吸蔵合金に伝達する。 一方管状の伝熱体内部にも同じ圧力が均等にか
かるので、管を通して高圧が平衝して、内部に挾
在する水素吸蔵合金を押圧し、その結果、粉状の
水素吸蔵合金はきわめて緻密にかつ均等的に成形
作用を受ける。 第２図は特許請求の範囲第５項に述べた実施例
を示すが、ここに述べた作用を特許請求の範囲第
３項から第１３項と至るどの場合でも同様に生
じ、伝熱体の態様に適合した密封モールドを用意
することにより、前に述べたのと同じ作用を得る
ことができる。 このことは管状の伝熱体の外周にフインが突設
していても、いなくても変るものではなく、管状
の伝熱体が単数であつても、複数であつても変る
ところはなく、大事なことは伝熱体によくマツチ
した密封モールドを準備することである。 ［実施例］ 第１図（全体図）、第２図（密封モールド組立
斜視図）、第３図（加圧成形の作用例）は特許請
求の範囲第５項記載の実施例を示したものであ
る。 第２図の密封モールド１は筒状体２、蓋体３、
底体４とで形成され、何れも軟質の合成ゴムで作
成されている。 モールドの厚さは何れも７mmに揃えている。 まず筒状体２の底部へ底体４を嵌めこみ、底体
の孔を通して伝熱体５を内部から挿通する。 伝熱体５は、本実施例では伝熱体８とフイン９
とで形成されている。 伝熱管８の材質は銅又はアルミニウム系の金属
で熱の良導体である。 本例では管の内径16mm、管厚0.5mm、管の外周
には５mmの間隔ごとに板厚0.5mm、外径35mmの伝
熱フイン９を同心円状に巻き回して、一体的に溶
着したフイン付きチユーブを使用している。 密封モールドの筒状体の内径は伝熱フインの外
縁より若干大きくとつている。 筒状体も底体も弾性質であるから相互の嵌合力
によつて若干変形し、その境界で押圧し合つて密
着する。 さらに次のステツプとして水素吸蔵合金の粉体
を筒状体２と伝熱管８の間隙に装入する。 粉体は乾態では流動性がよく容易に充填できる
が、必要あるときは筒状体に振動又は揺動を加え
てフインとフインの間にも十分に粉体が充満する
ように援助する。 水素吸蔵合金は特に特定する必要はないが、本
実施例では発明の目的により顕著に達成するため
に、出願人の一部が先に特許出願した「水素吸蔵
合金材料の製造方法」（特願昭59−46161号公報）
を実施した。 すなわちまずMmNi4.5Mn0.5を水素中で水素の
吸収、放出を繰り返して平均粘度15μm程度の粉
末とする。 次にこの粉末を脱脂洗滌した後、還元剤を用い
て自己触媒型の湿式無電解鍍金法を採用して銅で
粉末表面を被覆する。 この場合粉末を直接鍍金液中へ浸漬して表面反
応をさせるが、開始反応が不十分のときは、活性
化処理として従来公知のパラジウム塩を含むアク
チベーター液に浸漬する。 還元剤を用いる自己触媒型の無電解銅鍍金はホ
ルムアルデヒドを還元剤とする無電解鍍金液
TMP化学銅＃500（奥野製薬工業株式会社製）液
中で攪拌しつつ30℃で40分間鍍金して約1μm厚さ
の鍍金皮膜を形成した。 反応後粉末を水洗し低温で乾燥する。 前記の粉末を充填後蓋体３を冠せて、その弾性
を利用して密封化を完成する。 次にこの密封モールドへ流体を媒体として加圧
する訳であるが、流体自身が密封モールド内へ侵
入して内部の水素吸蔵合金と接触することは好ま
しくないので、実施上のノウハウを知る必要があ
る。 本実施例では、第３図のように密封モールド全
体を被包するように薄くて可撓性の大きい軟質ゴ
ムの筒状膜１０を冠せ、筒状の一端を折り曲げて
伝熱管８の一端から挿し込み、真空ポンプで管の
他端へ吸い出して、密封モールドと筒状膜とを密
着させるために再び真空ポンプで引きながら筒状
膜１０の他端と重ねて緊締した。 勿論、別の方法で、圧力の媒体である流体と、
水素吸蔵合金との直接の接触を遮断して実施をす
ることもできる。 第１図は等圧プレスに内蔵された耐圧容器７の
中へ支持金具１１に載せられた密封モールド１
（筒状膜１０に包まれている）を収容した状態で、
準備が終れば蓋１２を下降し、抜け止めの門１３
を蓋１２の横に貫通する孔１４へ挿入する。 本例の等圧プレスは別に附属するコンプレツサ
ー１５で圧力空気を作り、この圧力空気で水ポン
プ１６を作動して圧力水を作つて、耐圧容器の底
部に開口した送圧口１７から容器内へ圧力を伝播
する。 圧力媒体の水はポンプ１６内を通るため潤滑と
防銹のため白濁剤（油）を添加して乳濁化させ
る。 加圧力はモールドの表面に対し1.5〜2T／cm2程
度の静圧により十分強固緻密な成形体を得ること
ができる。 第４図から第１６図までは一体成形される水素
吸蔵合金と伝熱体５、すなわち伝熱管８と伝熱フ
イン９のいろいろな態様の組合せを示したもので
ある。 すなわち第４図は伝熱管が１本の直管（特許請
求の範囲第２項）、第５図は伝熱管が１本の真直
なチユーブ（同第３項）、第６図は１本の直管と、
放射状の伝熱フイン（同第４項）、第７図は１本
の直管と、管軸にほぼ直角の伝熱フイン（同第５
項）、第８図は伝熱管が１本の曲管（同第６項）、
第９図は１本の湾曲したコルゲートチユーブ（同
第７項）、第１０図は１本の曲管と、放射状の伝
熱フイン（同第８項）、第１１図は１本の曲管と、
管軸とほぼ直角の伝熱フイン（同第９項）、第１
２図と第１３図とは複数の直管及び／又は曲管の
組合せ（同第１０項にふくまれる二例）、第１４
図は複数の真直のコルゲートチユーブの組合せ
（同第１１項の一例）、第１５図は複数の直管と曲
管の組合せと、夫々の管の外周に放射状の伝熱フ
インをつけたもの（同第１２項の一例）、第１６
図は複数の直管の組合せと、夫々の管の外周に管
軸とほぼ直角の伝熱フインをつけたもの（同第１
３項の一例）を夫々示すものである。 なお、管軸とほぼ直角の伝熱フインとしては第
７図、第１１図、第１６図に示すような輪切り状
の態様の他、角形のフインや、連続してラセン状
に管の外周を巻回すフインも夫々の範囲にふくま
れるものとする。 ［発明の効果］ 本願発明は以上の述べたように伝熱体と水素吸
蔵合金粉末とを一体的かつ均一に加圧成形したか
ら、伝熱体と合金成形体との間に微小の間隙もな
く完全に密着しており、熱の授受を妨げる断熱境
界が全くない。 また一体成形体を組立てて熱交換装置を形成す
るから、装置組立時の成形体の粉化損傷、表面安
定性の劣化がない。 従つてその後の使用における成形体の粉化崩壊
についても、大きな改善を約束する。 さらに実施例で示したように様々な形態の適用
が可能で筒状伝熱体であれば殆んど形態上の実施
制約を受けることはないと思われる。 実施例の測定によつて本願発明の効果の一例を
定量的に示してみる。 測定用の検体は管厚0.5mm、外径16mmの銅管の
外周に板厚0.5mm、外径35mmの銅フインを、５mm
ピツチで溶接したフイン付きチユーブの外周をフ
インが埋没する程度の水素吸蔵合金で一体成形し
たものを使用した。 水素吸蔵合金はLaNi4.5Al0.5の粉末の表面を還
元性無電解銅鍍金したものである。 この結果合金100に対して銅20の重量割合の複
合材化し、この材料を水を媒体とする等圧プレス
内で、成形体表面当りの加圧力を1.0T／cm2（実
施検体１）、1.5T／cm2（同２）、2.0T／cm2（同３）
に夫々変えて一体的に成形した。 一方比較検体１として粉末における鍍金処理を
施していない水素吸蔵合金粉末を、前記実施検体
と同一のフイン付きチユーブ外周に圧密充填した
ものを作成した。 比較検体２は前記の銅鍍金を処理した水素吸蔵
合金粉末を油圧ハンドプレスによつて、外径35
mm、内径16mm、厚さ４mmのドーナツ状中空円板を
成形し、板厚0.5mm、外径35mm、内径16mmの中空
フインと互い違いにサンドウイツチ状に挾みこん
で16mm外径の銅パイプに挿し通し、見掛け上実施
検体と同一の構成に作成した。 また比較検体３は前記の銅鍍金を処理した水素
吸蔵合金粉末を、油圧ハンドプレスにより外径９
mm、厚さ４mmのペレツト状に圧密成形し、銅パイ
プ周辺のフインとフインの間に８ケずつ挿入し
た。 なお、比較検体２および３の成形加圧力は表面
当り5T／cm2を要した。 かくして得られた検体の一覧表を第１表に示
す。
【表】
【表】 測定は第１７図においてフインチユーブの一端
より65℃の温水を流し、夫々の検体の水素吸蔵合
金の表面温度を、測定点Ｍに取りつけたアルメル
クロメル熱電対により測定して伝熱効果を確認し
た。 測定の結果は、第１８図に示すように経過時間
が１分乃至２分までの試験立ち上り時に顕著な差
がみられ、実機に適用した場合の迅速な熱伝達能
力を示唆している。 以上述べた発明の主目的に対応する効果の他、
副次的効果としては、液圧プレスで水素吸蔵合金
粉末を成形するに際し、従来の加圧方法（一方向
プレス）では表面積当り5T／cm2を要するのに対
し、本願方法では1.5〜2.0T／cm2で十分足りるこ
とである。 粉末の加圧成形に等圧プレスが有利なことはよ
く知られているが、伝熱管内部からも均等に加圧
して平衡を保つたことが、該効果発生の主因と考
えられる。 また実施例（特許請求の範囲第３、第７、第１
１項）特有の効果としては、伝熱管内を流過する
熱媒又は冷媒が、凹凸に膨縮する管壁にその流れ
を妨げられ、媒体自身が混流して内部温度を均一
化すると共に、管内で停滞かつ揺動して媒体と管
との熱移動を十分に果すことである。 また伝熱管外壁と水素吸蔵合金成形体との接触
面は嵌着的に凹凸状を呈し、かつ接触面積も大き
いから双方の緊着性は平滑な他の例よりもさらに
増強される。
【図面の簡単な説明】
第１図は本願実施例を示す一部断面斜視図、第
２図は密封モールドと伝熱体を示す分解斜視図、
第３図はその組立状態を示す正面断面図、第４図
から第１６図までは実施例を示す一部切欠き斜視
図、第１７図は効果の測定方法を示す正面断面
図、第１８図は効果の一例を示す時間−温度曲
線、第１９図、第２０図、第２１図は夫々別個の
従来技術を示す斜視図（第１９図は一部切欠き）。 １……密封モールド、５……伝熱体、６……水
素吸蔵合金、７……耐圧容器、８……伝熱管、９
……伝熱フイン。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 弾性質よりなる筒状の密封モールドの軸心
    に、モールド内径よりも小さい外径である管状の
    伝熱体を挿通し、該モールドの内壁と伝熱体の外
    壁との間に粉状の水素吸蔵合金を充填し、これら
    を耐圧容器内において、モールドの外壁と伝熱体
    の内壁から、均等かつ一体的に流体を媒体として
    加圧成形してなる水素吸蔵合金を使用した熱交換
    体。 ２ 管状の伝熱体が熱の良導体である１本の直管
    である特許請求の範囲第１項記載の水素吸蔵合金
    を使用した熱交換体。 ３ 管状の伝熱体が熱の良導体であり、成管時に
    転造して管径を膨縮した１本の真直なコルゲート
    チユーブよりなる特許請求の範囲第１項記載の水
    素吸蔵合金を使用した熱交換体。 ４ 管状の伝熱体が熱の良導体である１本の直管
    と、その外周に放射状に多数のフインを突設した
    特許請求の範囲第１項記載の水素吸蔵合金を使用
    した熱交換体。 ５ 管状の伝熱体が熱の良導体である１本の直管
    と、その外周に管軸とほぼ直角に多数のフインを
    突設した特許請求の範囲第１項記載の水素吸蔵合
    金を使用した熱交換体。 ６ 管状の伝熱体が熱の良導体である１本の曲管
    である特許請求の範囲第１項記載の水素吸蔵合金
    を使用した熱交換体。 ７ 管状の伝熱体が熱の良導体であり、成管時に
    転造して管径を膨縮し湾曲させた１本のコルゲー
    トチユーブよりなる特許請求の範囲第１項記載の
    水素吸蔵合金を使用した熱交換体。 ８ 管状の伝熱体が熱の良導体である１本の曲管
    と、その外周に放射状に多数のフインを突設した
    特許請求の範囲第１項記載の水素吸蔵合金を使用
    した熱交換体。 ９ 管状の伝熱体が熱の良導体である１本の曲管
    と、その外周に管軸とほぼ直角に多数のフインを
    突設した特許請求の範囲第１項記載の水素吸蔵合
    金を使用した熱交換体。 １０ 管状の伝熱体が熱の良導体である複数の直
    管及び／又は曲管の組合せである特許請求の範囲
    第１項記載の水素吸蔵合金を使用した熱交換体。 １１ 管状の伝熱体が熱の良導体であり、成管時
    に転造して管径を膨縮した複数の真直及び／又は
    湾曲しコルゲートチユーブの組合せである特許請
    求の範囲第１項記載の水素吸蔵合金を使用した熱
    交換体。 １２ 管状の伝熱体が熱の良導体である複数の直
    管及び／又は曲管の組合せと、夫々の管の外周に
    放射状に多数のフインを突設した特許請求の範囲
    第１項記載の水素吸蔵合金を使用した熱交換体。 １３ 管状の伝熱体が熱の良導体である複数の直
    管及び／又は曲管の組合せと、夫々の管の外周に
    管軸とほぼ直角に多数のフインを突設した特許請
    求の範囲第１項記載の水素吸蔵合金を使用した熱
    交換体。
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