JPH0463113A - 炭酸ガスの光還元セル - Google Patents
炭酸ガスの光還元セルInfo
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- JPH0463113A JPH0463113A JP2170014A JP17001490A JPH0463113A JP H0463113 A JPH0463113 A JP H0463113A JP 2170014 A JP2170014 A JP 2170014A JP 17001490 A JP17001490 A JP 17001490A JP H0463113 A JPH0463113 A JP H0463113A
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- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
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- Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
Ｃ産業上の利用分野〕
本発明は、光エネルギを利用して炭酸ガスをメタノール
、メタン、−酸化炭素などへ還元して再資源化するため
の光電極に関する。
、メタン、−酸化炭素などへ還元して再資源化するため
の光電極に関する。
ＬＮＧ、石油、および石炭などの炭素を含む化石燃料か
ら生成する炭酸ガスによる地球の温暖化が懸念され始め
ている。このため、（１）エネルギの節約および熱効率
の向上による化石燃料消費の抑制、（２）発生した炭酸
ガスのメタノール、メタン、−酸化炭素などへの還元に
よる再資源化、または、海洋投棄などにより対処しよう
とする提案がなされている。
ら生成する炭酸ガスによる地球の温暖化が懸念され始め
ている。このため、（１）エネルギの節約および熱効率
の向上による化石燃料消費の抑制、（２）発生した炭酸
ガスのメタノール、メタン、−酸化炭素などへの還元に
よる再資源化、または、海洋投棄などにより対処しよう
とする提案がなされている。
炭酸ガスをメタノール、メタン、−酸化炭素などへ還元
する方法には、（１）銅、クロム、亜鉛。
する方法には、（１）銅、クロム、亜鉛。
鉄、ニッケルなどから成る固体触媒の存在の下で、高温
高圧で水素により還元する、（２）銅、水銀。
高圧で水素により還元する、（２）銅、水銀。
カドミウム、金、亜鉛、スズなどの金属板を電極として
電気エネルギにより還元する方法、（３）二酸化チタン
のような半導体に白金あるいはルテニウムなどを担持し
た粉末状の光触媒を用いて太陽光で還元する方法などが
知られている。しかし、（１）の方法では、水素は化石
燃料から作られるので、必然的に炭酸ガスが副生ずる。
電気エネルギにより還元する方法、（３）二酸化チタン
のような半導体に白金あるいはルテニウムなどを担持し
た粉末状の光触媒を用いて太陽光で還元する方法などが
知られている。しかし、（１）の方法では、水素は化石
燃料から作られるので、必然的に炭酸ガスが副生ずる。
また、（２）の方法でも、電気エネルギは従来の方法で
得るのでなんら根本的解決にはならない。（３）の方法
では、二酸化チタンが光を吸収すると１価電子帯にあっ
た電子が伝導帯に励起され、その電子によって炭酸ガス
が還元される。このとき、白金が還元反応のサイトにな
るとされている。また、電子の抜けた後には正の電荷を
もったホールが生成し、そこが酸化反応のサイトとなっ
て水が酸化される。しかし、実際の触媒では、これら二
つのサイトが接近しているため電荷の再結合が起こるの
で、炭酸ガスの還元反応速度は極めて小さい。この欠点
を解消するため、光触媒を平板状に成形して光電極とし
て用いることにより、励起された電子を電流として外部
回路を通して他の電極、すなわちカソードへ送り、そこ
で炭酸ガスの還元反応に使用する方法が提案されている
。光電極はアノードとして働き、そこで水の酸化反応が
起こる。これらの反応は（１） 、 （２） 、 （３
）で表わされる。
得るのでなんら根本的解決にはならない。（３）の方法
では、二酸化チタンが光を吸収すると１価電子帯にあっ
た電子が伝導帯に励起され、その電子によって炭酸ガス
が還元される。このとき、白金が還元反応のサイトにな
るとされている。また、電子の抜けた後には正の電荷を
もったホールが生成し、そこが酸化反応のサイトとなっ
て水が酸化される。しかし、実際の触媒では、これら二
つのサイトが接近しているため電荷の再結合が起こるの
で、炭酸ガスの還元反応速度は極めて小さい。この欠点
を解消するため、光触媒を平板状に成形して光電極とし
て用いることにより、励起された電子を電流として外部
回路を通して他の電極、すなわちカソードへ送り、そこ
で炭酸ガスの還元反応に使用する方法が提案されている
。光電極はアノードとして働き、そこで水の酸化反応が
起こる。これらの反応は（１） 、 （２） 、 （３
）で表わされる。
Ｔｉｏ２←ｈ＋＋ｅ−−・−（ｔ）
ＨｚＯ＋２ｈ”←２Ｈ”＋１／２０２ ＝４２）ＣＯ
２＋６Ｈ÷＋６ ｅ ←ＣＨｓ○Ｈ＋Ｈ２０・・（３）
このとき、アノードとカソードの間にプロトン（Ｈ）の
移動媒体となる電解質を存在させ、（２）の反応で生成
したＨ＋をアノードからカソードへ移動させる。しかし
、この方法でも反応速度は極めて小さく、実用的ではな
い。その主な原因は、アノードのみの光吸収では両極間
のエネルギギャップ（電位差）が小さく、アノードから
カソードへのプロトンおよび電子の移動が遅いことにあ
ると考えられる。
２＋６Ｈ÷＋６ ｅ ←ＣＨｓ○Ｈ＋Ｈ２０・・（３）
このとき、アノードとカソードの間にプロトン（Ｈ）の
移動媒体となる電解質を存在させ、（２）の反応で生成
したＨ＋をアノードからカソードへ移動させる。しかし
、この方法でも反応速度は極めて小さく、実用的ではな
い。その主な原因は、アノードのみの光吸収では両極間
のエネルギギャップ（電位差）が小さく、アノードから
カソードへのプロトンおよび電子の移動が遅いことにあ
ると考えられる。
発明の目的は、電極間のエネルギギャップ（電位差）を
大きくして炭酸ガスの還元速度を増大させることにある
。
大きくして炭酸ガスの還元速度を増大させることにある
。
上記目的は、ｎ型半導体を用いた光電極をアノード、ｐ
型半導体を用いた光電極をカソードとし、両極間に電解
質を存在させることによって達成される。ｎ型半導体は
光を吸収する価電子帯の電子は励起されて伝導体に移動
し、ホールができる。
型半導体を用いた光電極をカソードとし、両極間に電解
質を存在させることによって達成される。ｎ型半導体は
光を吸収する価電子帯の電子は励起されて伝導体に移動
し、ホールができる。
このホールは表面へ移動し、酸化反応に関与する。
すなわち、ｎ型半導体は光を吸収してアノード分極する
。これとは逆に、ｐ型半導体は光を吸収するとカソード
分極し、表面で還元反応が起こる。
。これとは逆に、ｐ型半導体は光を吸収するとカソード
分極し、表面で還元反応が起こる。
従って、ｎ型半導体を用いた光電極をアノード。
Ｐ型半導体を用いた光電極をカソードとして両極間に電
解質を存在させた光還元セルを構成すると、両極間の電
位差が大きくなるので、炭酸ガスの還元は進行しやすく
なる。このとき、炭酸ガスが吸着して活性化される触媒
成分１例えば、ニッケル。
解質を存在させた光還元セルを構成すると、両極間の電
位差が大きくなるので、炭酸ガスの還元は進行しやすく
なる。このとき、炭酸ガスが吸着して活性化される触媒
成分１例えば、ニッケル。
銅などをＰ型半導体に担持するとより効果的である。さ
らに、炭酸ガスの還元反応は水素の発生反応よりも卑な
電位で起こるので、水素の発生を抑える、すなわち、過
電圧を増大させる鉛、水銀などを微量添加すると、より
効果的である。また、アノードでは水の酸化反応が起こ
るので、その反応に触媒作用をもつ白金、ルテニウムな
どを添加するとより効果的である。アノードに用いるｎ
型半導体は、シリコンカーバイド、二酸化チタン。
らに、炭酸ガスの還元反応は水素の発生反応よりも卑な
電位で起こるので、水素の発生を抑える、すなわち、過
電圧を増大させる鉛、水銀などを微量添加すると、より
効果的である。また、アノードでは水の酸化反応が起こ
るので、その反応に触媒作用をもつ白金、ルテニウムな
どを添加するとより効果的である。アノードに用いるｎ
型半導体は、シリコンカーバイド、二酸化チタン。
チタン酸ストロンチウム、酸化スズ、酸化亜鉛。
硫化カドミニウム、カドミニウムセレン、ガリウムリン
、ガリウム砒素、シリコン、ゲルマニウムのいずれかで
あるが、特に、二酸化チタンが好ましい。カソードに用
いるｎ型半導体はシリコンカーバイド、ガリウム、ガリ
ウム砒素、のいずれかであるが特に、シリコンカーバイ
ドが好ましい。
、ガリウム砒素、シリコン、ゲルマニウムのいずれかで
あるが、特に、二酸化チタンが好ましい。カソードに用
いるｎ型半導体はシリコンカーバイド、ガリウム、ガリ
ウム砒素、のいずれかであるが特に、シリコンカーバイ
ドが好ましい。
アノードおよびカソードの間にはアノードで生成するプ
ロトンをカソードへ移動させる電解質を存在させる必要
がある。電解質は硫酸、リン酸などの液体はもちろん、
テトラフルオロエチレンとパーフルオロスルフォニルエ
トキシビニルエーテルの共重合体を加水分解して作製さ
れたパーフルオロスルホン酸膜（商品名ナフィオン１１
７）のような固体でもよい。
ロトンをカソードへ移動させる電解質を存在させる必要
がある。電解質は硫酸、リン酸などの液体はもちろん、
テトラフルオロエチレンとパーフルオロスルフォニルエ
トキシビニルエーテルの共重合体を加水分解して作製さ
れたパーフルオロスルホン酸膜（商品名ナフィオン１１
７）のような固体でもよい。
光還元セルは、例えば、固体電解質膜の表面に、アノー
ドおよびカソード材料を積層できる膜製造装置によって
作製可能である。特に、固体電解質膜に、アノードおよ
びカソード材料と固体電解質の微粒子の濃度を調節しな
がら塗布またはスプレーして積層できる装置が適する。
ドおよびカソード材料を積層できる膜製造装置によって
作製可能である。特に、固体電解質膜に、アノードおよ
びカソード材料と固体電解質の微粒子の濃度を調節しな
がら塗布またはスプレーして積層できる装置が適する。
また、固体電解質にイオン交換能があれば、それを利用
して触媒成分を担持してもよい。
して触媒成分を担持してもよい。
光還元セルは、それへの太陽光集光照射装置と、煙道ガ
スまたは排ガスから炭酸ガスを吸収または濃縮する装置
とを備えた、炭酸ガスの再資源化システムとして使用す
ると、炭酸ガスによる地球温暖化問題の対策に貢献する
。
スまたは排ガスから炭酸ガスを吸収または濃縮する装置
とを備えた、炭酸ガスの再資源化システムとして使用す
ると、炭酸ガスによる地球温暖化問題の対策に貢献する
。
〈実施例１〉
ｎ型半導体として、アナターゼ型の二酸化チタンを用い
、これに白金を１ｗｔ％担持した光触媒を調製した。こ
の触媒とパーフルオロスルホン酸（商品名ナフィオン１
１７）の分散液を混合してペースト状態にして多孔質の
カーボンペーパに塗布し、アノードを作製した。同様に
して、Ｐ型半導体であるチタン酸ストロンチュウムに白
金および銅を５ｗｔ％担持した光触媒を塗布してカソー
ドを作製した。これらの電極の間にナフィオン１１７の
固体電解質膜を挾み、ホットプレスして光還元セルを作
製した。
、これに白金を１ｗｔ％担持した光触媒を調製した。こ
の触媒とパーフルオロスルホン酸（商品名ナフィオン１
１７）の分散液を混合してペースト状態にして多孔質の
カーボンペーパに塗布し、アノードを作製した。同様に
して、Ｐ型半導体であるチタン酸ストロンチュウムに白
金および銅を５ｗｔ％担持した光触媒を塗布してカソー
ドを作製した。これらの電極の間にナフィオン１１７の
固体電解質膜を挾み、ホットプレスして光還元セルを作
製した。
両極にＱ、１ｍｏΩ／Ｑ の硫酸水溶液を十分に吸収さ
せ、アノードに０．１ｍｏＱ／Ｑ の硫酸水溶液を接触
させ、カソードに炭酸ガスを接触させて。
せ、アノードに０．１ｍｏＱ／Ｑ の硫酸水溶液を接触
させ、カソードに炭酸ガスを接触させて。
５５℃で反応させたところ、炭酸ガスの１．１％がメタ
ノール、ホルムアルデヒド、ギ酸、メタンなどへ変換さ
れた。
ノール、ホルムアルデヒド、ギ酸、メタンなどへ変換さ
れた。
〈実施例２〉
シリコンカーバイドに白金、ニッケル、銅を１ｗｔ％担
持した光触媒をカソードに用いた以外は実施例１と同様
にして炭酸ガスを反応させたところ、炭酸ガスの約０．
９％が還元され、メタンの生成が顕著であった。
持した光触媒をカソードに用いた以外は実施例１と同様
にして炭酸ガスを反応させたところ、炭酸ガスの約０．
９％が還元され、メタンの生成が顕著であった。
〈実施例３〉
ナフィオン１１７の固体電解質の一方の表面に。
白金ルテニウムブラックとシリコンカーバイドのメタノ
ール分散液をスプレーしてカソードを形成し、た。一方
の面に二酸化チタンのみをスプレーしてアノードを形成
した。これをホットプレスしたのち、実施例１の方法で
炭酸ガスを還元したところ、還元率は約０．５％であっ
た。
ール分散液をスプレーしてカソードを形成し、た。一方
の面に二酸化チタンのみをスプレーしてアノードを形成
した。これをホットプレスしたのち、実施例１の方法で
炭酸ガスを還元したところ、還元率は約０．５％であっ
た。
く比較例１〉
カソードにシリコンカーバイトを含めない以外は実施例
３と同じ条件で炭酸ガスを還元したところ、還元率は約
０．１％であった。
３と同じ条件で炭酸ガスを還元したところ、還元率は約
０．１％であった。
〈実施例４〉
実施例１で作製した電極の間に、リン酸とリン酸ジルコ
ニウム粉末を混合したペーストを挾んで光還元セルを作
製し、アノードに５０℃飽和の水蒸気を含む窒素ガスを
接触させ、カソードに５０℃飽和の水蒸気を含む炭酸ガ
スを゛接触させて６０℃で炭酸ガスを反応させたところ
、還元率は１．５％であり、主にメタンおよび一酸化炭
素などのガス成分が生成した。
ニウム粉末を混合したペーストを挾んで光還元セルを作
製し、アノードに５０℃飽和の水蒸気を含む窒素ガスを
接触させ、カソードに５０℃飽和の水蒸気を含む炭酸ガ
スを゛接触させて６０℃で炭酸ガスを反応させたところ
、還元率は１．５％であり、主にメタンおよび一酸化炭
素などのガス成分が生成した。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、ｎ型半導体を用いた光電極をアノード、ｐ型半導体
を用いた光電極をカソードとして両者の間に電解質を存
在させて構成することを特徴とする炭酸ガスの光還元セ
ル。 ２、請求項１において、前記ｎ型半導体は、シリコンカ
ーバイド、二酸化チタン、チタン酸ストロンチウム、酸
化スズ、酸化亜鉛、硫化カドミニウム、カドミニウムセ
レン、ガリウムリン、ガリウム砒素、シリコン、ゲルマ
ニウムのいずれかであり、前記ｐ型半導体はシリコンカ
ーバイド、ガリウムリン、ガリウム砒素、のいずれかで
ある光還元セル。 ３、請求項１または２において、半導体には I ｂ族、
IIｂ族、IIIｂ族、IVｂ族、Ｖｂ族、VIII族のいずれか
の元素が担持またはドーピングされている光還元セル。 ４、請求項３において、前記 I ｂ族は銅、銀、金、前
記IIｂ族は水銀、前記IIIｂ族はガリウム、インジュウ
ム、前記IVｂ族はゲルマニウム、スズ、鉛、前記Ｖｂ族
はリン、砒素、前記VIII族はニッケル、ルテニウム、白
金、パラジュウムのいずれかの元素が担持するかまたは
ドーピングされている光還元セル。 ５、請求項１において、前記電解質は液体または固体の
プロトン伝導体である光還元セル。 ６、請求項１ないし４において、固体電解質膜の表面に
、前記ｎ型半導体または前記ｐ型半導体を積層した光還
元セル。 ７、固体電解質膜に、半導体および固体電解質の割合を
調節しながら積層できることを特徴とする光還元セル製
造装置。 ８、請求項１ないし６において、前記光還元セルと、そ
れへの太陽光照射装置と、煙道ガスまたは排ガスから炭
酸ガスを吸収または濃縮する装置を備えた炭酸ガスの再
資源化システム。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2170014A JPH0463113A (ja) | 1990-06-29 | 1990-06-29 | 炭酸ガスの光還元セル |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2170014A JPH0463113A (ja) | 1990-06-29 | 1990-06-29 | 炭酸ガスの光還元セル |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0463113A true JPH0463113A (ja) | 1992-02-28 |
Family
ID=15896998
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2170014A Pending JPH0463113A (ja) | 1990-06-29 | 1990-06-29 | 炭酸ガスの光還元セル |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0463113A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005063393A1 (ja) * | 2003-12-26 | 2005-07-14 | Kansai Technology Licensing Organization Co., Ltd. | 有機光触媒を用いた水の電気分解方法 |
| JP2011094194A (ja) * | 2009-10-30 | 2011-05-12 | Toyota Central R&D Labs Inc | 光化学反応デバイス |
| CN102978655A (zh) * | 2011-09-05 | 2013-03-20 | 北京化工大学 | 一种可见光照射下将co2还原为甲醇的方法 |
| CN104492253A (zh) * | 2014-12-15 | 2015-04-08 | 天津大学 | 光电催化二氧化碳还原反应装置和应用 |
| WO2015159348A1 (ja) * | 2014-04-14 | 2015-10-22 | 富士通株式会社 | 光合成装置 |
| JP5885662B2 (ja) * | 2010-06-25 | 2016-03-15 | 国立大学法人京都工芸繊維大学 | 光触媒材料および光触媒装置 |
| CN108543533A (zh) * | 2018-03-30 | 2018-09-18 | 河南大学 | 一种负载Pt的二氧化钛/羟基磷灰石核壳结构复合光催化剂及其制备方法和应用 |
| CN108579774A (zh) * | 2018-05-04 | 2018-09-28 | 中山大学 | 一种具有光热协同作用的z型催化剂及其应用 |
-
1990
- 1990-06-29 JP JP2170014A patent/JPH0463113A/ja active Pending
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005063393A1 (ja) * | 2003-12-26 | 2005-07-14 | Kansai Technology Licensing Organization Co., Ltd. | 有機光触媒を用いた水の電気分解方法 |
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| JP5885662B2 (ja) * | 2010-06-25 | 2016-03-15 | 国立大学法人京都工芸繊維大学 | 光触媒材料および光触媒装置 |
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| WO2015159348A1 (ja) * | 2014-04-14 | 2015-10-22 | 富士通株式会社 | 光合成装置 |
| JPWO2015159348A1 (ja) * | 2014-04-14 | 2017-04-13 | 富士通株式会社 | 光合成装置 |
| US10316417B2 (en) | 2014-04-14 | 2019-06-11 | Fujitsu Limited | Photosynthesis apparatus |
| CN104492253A (zh) * | 2014-12-15 | 2015-04-08 | 天津大学 | 光电催化二氧化碳还原反应装置和应用 |
| CN104492253B (zh) * | 2014-12-15 | 2016-06-08 | 天津大学 | 光电催化二氧化碳还原反应装置和应用 |
| CN108543533A (zh) * | 2018-03-30 | 2018-09-18 | 河南大学 | 一种负载Pt的二氧化钛/羟基磷灰石核壳结构复合光催化剂及其制备方法和应用 |
| CN108543533B (zh) * | 2018-03-30 | 2020-10-16 | 河南大学 | 一种负载Pt的二氧化钛/羟基磷灰石核壳结构复合光催化剂及其制备方法和应用 |
| CN108579774A (zh) * | 2018-05-04 | 2018-09-28 | 中山大学 | 一种具有光热协同作用的z型催化剂及其应用 |
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