JPH0472599A - 放射性ガスの貯蔵装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の目的〕 （産業上の利用分野） 本発明は核燃料再処理工場等で発生した放射性ガスをイ
オン化し、そのガスイオンを金属中に注入して固定化す
る放射性ガスの貯蔵装置に関するものである。

（従来の技術） 核燃料再処理工場等の原子力施設においては、有害な量
の放射能が環境に放出された場合、その影響が広範囲か
つ長期間にわたる可能性があるため、他の一般産業に比
べ安全性の確保が厳しく義務づけられている。例えば使
用済核燃料からウランとプルトニウムを回収する核燃料
再処理工場では、使用済核燃料のせん断工程や溶解工程
などにおいて、核分裂生成物を含む放射性ガスが発生す
る。このうち、最も問題となる可能性のある放射性ガス
はクリプトン８５（以下Ｋｒ−８５と略称する）であり
、このＫｒ−８５は半減期が約１０．７年と非常に長い
ため、Ｋｒ−８５を長期間安全に貯蔵できる技術の開発
が進められている。

現在までに開発された放射性ガスの貯蔵方法としては、
放射性ガスを高圧ボンベ等の圧力容器に貯蔵する高圧ボ
ンベ貯蔵法、Ｋｒ−８５をゼオライトに吸着させるゼオ
ライト吸着法、放射性ガスをイオン化して金属組織中に
注入するイオン注入法などがある。しかし、高圧ボンベ
貯蔵法は放射性ガスを貯蔵する貯蔵容器の耐圧試験を定
期的に行なうことが義務づけられているため、貯蔵ガス
をその都度別の容器に移し替える必要があり、繁雑な作
業が要求される。また、ゼオライト吸着法はＫｒ−８５
を高温・高圧下で処理操作しなければならないため、実
用化するまでに数多くの課題がある。これに対し、イオ
ン注入法は常温・低圧下での処理操作が可能であり、し
かも安定な固体として保管できるため、前述した高圧ボ
ンベ貯蔵法やゼオライト吸着法に比較して経済性および
安定性の面で有利であると言える。

第３図は、上述したイオン注入法により放射性ガスを固
定化処理する従来の放射性ガス固定化処理装置を示す断
面図である。同図において、１は放射性ガスを固定化す
る密閉構造の固定化容器であり、この固定化容器１は円
筒容器状のイオン注入電極２と、このイオン注入電極２
の上部にリング状の絶縁体３を介して結合された陽極フ
ランジ４と、この陽極フランジ４の上面にボルトとナツ
トにより締付は固定された陽極蓋５とから構成されてい
る。

上記陽極蓋５には、放射性ガスを固定化容器１内に導入
する吸気管６と固定化容器１内を真空ポンプにより真空
排気する排気管７が接続されている。一方、固定化容器
１内にはスパッタ電極８が設けられ、このスパッタ電極
８にスパッタ電源９からＩＫＶ以上の電圧を、また前記
イオン注入電極２にイオン注入電源１０からＩＫＶ以下
の電圧を夫々印加して放射性ガスを固定化処理するよう
に構成されている。上記スパッタ電極８は円筒状の電極
本体１１と、この電極本体１１の上部と下部に溶接接続
された電極蓋１２ａ、１２ｂから構成され、電極蓋１２
ａにはスパッタ電極８内に冷却水を循環供給する２重管
１３が陽極蓋５の中央開口に設けられたハーメチックシ
ール１４を貫通して接続されている。

このように構成にされる放射性ガス固定化処理装置は、
固定化容器１内のガス圧力とイオン注入電極２及びスパ
ッタ電極８に印加される電圧が適当な条件を満たすと固
定化容器１内でグロー放電が発生し、このグロー放電に
よって固定化容器１内の放射性ガスがイオン化すること
が知られている。たとえば、固定化容器ｌ内のガス圧力
を１０−１〜１０−３Ｔｏｒｒに設定維持した状態でイ
オン注入電極２にＩＫＶ以下の電圧を、スパッタ電極８
にＩＫＶ以上の電圧をそれぞれ連続的に印加すると、固
定化容器１内の放射性ガスはグロー放電によってイオン
化され、第４図に示すようにガスイオン１５となってス
パッタ電極８のほうに加速され、スパッタ電極８の表面
に衝突する。このとき、スパッタ電極８からはスパッタ
金属１６が飛び出し、対向するイオン注入電極２の表面
に衝突して金属累積層１７を形成する。また、一部のガ
スイオン１５は第５図に示すようにイオン注入電極２の
ほうに直接加速されて、前述の金属累積層１７に打ち込
まれ注入される。

したがって、このような放射性ガスの貯蔵装置において
は、スパッタ電極８は削られ、イオン注入電極２にＫｒ
−８５ガスを注入した金属膜が累積されてゆく。そして
、スパッタ電極８が充分に消耗、減肉した時、運転を終
了する。

Ｋｒ−８５ガスを注入した金属Ｍ１７は、固定化容器１
ごと図示しない貯蔵庫に移送し、Ｋ「８５が充分減衰し
てしまうまで長期間保管する。

この際、Ｋｒ−８５ガスは安定な金属膜中に固定化され
ているため、安全に保管できる。

（発明が解決しようとする課題） ところで、本発明者等は、イオン注入法におけるスパッ
タ電極８の構成として、第６図および第７図に示すよう
に、遷移金属製の電極本体１１に設けられた環状溝１１
中に、希土類元素金属１９を一定の割合で装置した構造
とすることにより、効率よ（Ｋｒ−８５ガスの注入が行
なわれることを確認している。これは、希土類元素が遷
移金属との間で非晶質構造をとることにより、ガス成分
が収蔵され易くなるからである。

スパッタされた金属原子は、平均自由行程により、ガス
分子と衝突を行ないつつイオン注入電極２にたどり着く
が、イオン注入電極２上では、はぼ均一な組成比となっ
ている必要がある。

このため、希土類元素金属１９の埋込みピッチｐ（第６
図参照）が大きいと、この均一性が失われ、Ｋｒ−８５
ガスの注入効率が低下するという問題がある。

一方、前記埋込みピッチｐを小さくすれば効率は向上す
るが、環状溝１８の加工が多くなり、製造が容易でない
という問題がある。

また、Ｋｒ−８５ガスの貯蔵に必要なスペースを小さく
するためには、固定化容器１一体当りの放射能注入量を
増加させればよく、この場合には、イオン注入電極２の
厚さを増大させる必要があるが、環状溝１８の加工深さ
Ｉ　（第６図参照）が深くなるため、加工のためのバイ
トの深さや環状溝の幅Ｗ（第６図参照）の精度の問題が
あり、あまり深くすることは困難である。また、溝加工
は、手作業によらざるを得ないため、大量に製作するこ
とができず、またコスト高となるという問題かある。

また、注入運転を継続するにつれ、第８図に示すように
、希土類元素金属１９の減肉片２０が、電極本体１１の
減肉によって支えを失い、スパッタ電極８より離脱、落
下して異常放電を誘発する原因となるとともに、環状溝
１８の底部に位置する電極本体１１と電極蓋１２ａ、１
２ｂとの溶接部Ａが、希土類元素金属１９の完全消耗に
よりむき出しになり、その部分がそれにスパッタされ、
やがては、気密性がやぶれて電極内部の冷却水が噴出し
、装置を破損するおそれがあり、安全性の上からも好ま
しくない。

本発明は、このような点を考慮してなされたもので、製
造が容品で注入効率が高く、貯蔵に必要なスペースを少
なくすることができ、しかも希土類元素金属片の落下や
冷却水の噴出を防止することができる放射性ガスの貯蔵
装置を提供することを目的とする。

〔発明の構成〕

（課題を解決するための手段） 本発明は、前記目的を達成する手段として、両端が閉塞
された円筒状の電極本体を有するスパッタ電極とイオン
注入電極とを対向配置するとともに、これら両電極間に
放射性ガスを導入してグロー放電を生じさせ、この放電
によって生成されるガスイオンを、前記スパッタ電極に
衝突させてスパッタリング効果を起こさせ、スパッタ金
属の累積層を前記イオン注入電極上に形成するとともに
、その金属累積層中に放射性ガスイオンを封入して固定
化する放射性ガスの貯蔵装置において、前記スパッタ電
極の電極本体を、遷移金属元素と希土類元素金属との混
合物の気密焼結体で形成するようにしたことを特徴とす
る。

（作　用） 本発明に係る放射性ガスの貯蔵装置においては、スパッ
タ電極の電極本体が、遷移金属元素と希土類元素金属と
が微細に混合した組織となっている。

このため、形成される金属累積層の組成は、極めて均一
性のよいものとなり、Ｋｒ−８５ガスの注入効率を向上
させることか可能となる。

また、電極本体は焼結体、すなわち粉体を混合・圧縮成
形後、焼結して形成されたものであるため、歩留まりが
よく安価に大量に製作することができ、また、肉厚のス
パッタ電極とすることも可能となる。このため、注入固
定化容器１一体当りのＫｒ−８５ガス注入量を増大させ
ることができ、貯蔵スペースの減少が可能となる。

また、スパッタ電極は、溶接部や嵌め込み部のない気密
焼結体で形成されているので、金属の落下に伴なう異常
放電や溶接部からの冷却水のリークを防止でき、安定で
故障のない運転が可能となる。

（実施例） 以下、本発明の一実施例を第１図および第２図を参照し
て説明する。

第１図は、本発明に係る放射性ガスの貯蔵装置に用いら
れるスパッタ電極の一例を示すもので、このスパッタ電
極８は、有底筒状をなす気密焼結体１００と、この気密
焼結体１００の上端開口部に溶接接続された電極蓋１２
ａとから密閉円筒状をなす電極本体１１を備えており、
その内部には、電極蓋１２ａを貫通して２重管１３が挿
入配置され、スパッタ電極８内に冷却水を循環供給する
ようになっている。

気密焼結体１００は、ニッケル、銅等の遷移金属元素の
粉体と、イツトリウム（Ｙ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、
ランタン（Ｌａ）等の希土類元素金属の粉末とを混合し
、これを型に入れて圧縮・成形した後、焼結して形成さ
れている。

この気密焼結体１００の遷移金属元素と希土類元素金属
との混合比は、Ｋｒ−８５ガスの注入量が高く、かつ使
用する電力効率が高くなるような比率に設定されており
、その比率は、遷移金属元素対希土類元素金属の体積比
で、２：１ないし５：１、より好ましくは３：１とする
のがよいことが本発明者等の実験により確認されている
。

気密焼結体１００はまた、所要の真空度を保持するため
、使用する金属粉末は、純度が充分に高＜　（９９，９
％以上）、特にガス成分となる０２、Ｎ２、Ｎ２等の含
有が少ないものが用いられ、さらに焼結は、真空中で気
密な焼結体となる条件下で行なわれるようになっている
。

なお、本実施例では、電極寿命を判断する必要から、気
密焼結体１００の内層１０１の遷移金属元素の割合が、
外層１０２に比べて高（なるよう、混合・成形時に考慮
している。

このようにして形成されたスパッタ電極８は、第２図に
示すように、従来と同一構成のイオン注入電極２に対向
配置されて固定化容器１を構成している。

すなわち、イオン注入電極２は、第２図に示すように円
筒容器状をなしており、その上部には、リング状の絶縁
体３を介して陽極フランジ４が結合され、この陽極フラ
ンジ４の上面には、陽極蓋５がボルトおよびナツトによ
り締付は固定されている。

陽極蓋５には、第２図に示すように、放射性ガスを固定
化容器１内に導入する吸気管６と固定化容器１内を真空
ポンプにより真空排気する排気管７とかそれぞれ接続さ
れており、イオン注入電極２の軸心部に配されたスパッ
タ電極８は、２重管１３が陽極蓋５の中央開口に設けた
ハーメチックシール１４を貫通して接続されている。そ
して、このスパッタ電極８には、スパッタ電源９からＩ
ＫＶ以上の電圧が、またイオン注入電極２には、イオン
注入電源１０からＩＫ■以下の電圧がそれぞれ印加され
、放射性ガスを金属累積層１７内に固定化できるように
なっている。

吸気管６には、第２図に示すように、固定化容器１内の
ガス圧力を監視する圧力計２２、ガス圧力が一定になる
よう圧力制御器２３によりコントロールされる流ｊｌ調
整弁２４、および放射性ガスの流量率をモニタする流量
計２５がそれぞれ設けられており、この流量計２５から
の出力信号は、放射性ガスの固定化量をモニタする固定
化率監視計２６に入力され、その出力信号は、スパッタ
電源９からの出力信号とともに、電極寿命判定回路２７
に入力されるようになっている。そしてこの電極寿命判
定回路２７は、スパッタ電源９の運転時間もしくはスパ
ッタ電流の積算データと固定化率監視データとに基づき
、スパッタ電極８の使用限界を検知できるようになって
いる。

次に、本実施例の作用について説明する。

固定化容器１内のガス圧力を１０−１〜１Ｏ−３Ｔｏｒ
ｒに設定維持した状態で、イオン注入電極２にＩＫＶ以
下の電圧を、またスパッタ電極８にＩＫＶ以上の電圧を
それぞれ連続的に印加すると、固定化容器１内の放射性
ガスは、グロー放電によってイオン化され、ガスイオン
となってスパッタ電極８の方に加速され、スパッタ電極
８の表面に衝突する。

この際、スパッタ電極８からはスパッタ金属１６が飛び
出し、対向するイオン注入電極２の表面に衝突して金属
累積層１７を形成する。また、一部のガスイオンは、イ
オン注入電極２の方に直接加速され、金属累積層１７に
打ち込まれ注入される。これにより、スパッタ電極８は
削られ、イオン注入電極２にＫｒ−８５ガスを注入した
金属膜が累積されていく。

ところで、スパッタ電極８は、遷移金属元素と希土類元
素金属とか微細に混合した表面となっているため、形成
される金属累積層１７の組成は均一性が高いものとなる
。このため、Ｋｒ−８５ガスの注入効率が最も高い状態
で使用することができる。

放射性ガスの固定化運転を継続していくと、気密焼結体
１００の外層１０２が消耗、減肉し、内層１０１が露出
することになる。この内層１０１は、希土類元素金属が
少ない層であるので、金属累積層１７の組成が非晶質で
なくなり、放射性ガスを封じ込め難い組成に変化し、放
射性ガスの固定化率が低下する。

本実施例では、この固定化率の低下を検出し、スパッタ
電極８の消耗が使用限界に達したものと判定するように
している。

すなわち、放射性ガスの固定化率監視計２６において、
固定化率の低下が認められるとともに、スパッタ電源９
の積分電流が所望のスパッタ量に相当する推定レベルに
達した場合には、電極寿命判定回路２７は、運転に使用
しているスパッタ電極８の消耗が使用限界に達したもの
と判定する。

そして、アラーム信号を出力するとともに、ガス圧力制
御器２３に指令を出し、放射性ガスの吸気管６の流量調
整弁２４を全開としてガスの供給を停止する。また、ス
パッタ電源９およびイオン注入電源１０にも指令を出し
、電源を遮断して速やかに運転を終了させる。

このように希土類元素金属片が支えを失って落下すると
いう故障や、溶接部がスパッタされて冷却水が噴出する
という問題がなくなる上、適確にスパッタ電極８の寿命
を判断することができ、スパッタ電極８の過剰減肉によ
る破損を防止できるとともに、高価な電極材料の有効利
用が図れる。

〔発明の効果〕

以上説明したように本発明は、スパッタ電極の電極本体
を、遷移金属元素と希土類元素金属との混合物の気密焼
結体で形成するようにしているので、均一性の高い金属
累積層の組成か得られ、Ｋｒ−８５ガスの注入運転効率
を高めることができ、また、スパッタ電極を大量に容易
かつ安価に製作できる。また、肉厚のスパッタ電極とす
ることができるため、容器１一体当りのＫｒ−８５ガス
注入量が著しく増大し、貯蔵スペースを減少させること
ができる。また、金属落下に伴なう異常放電故障や冷却
水リークを防止することができ、安定で故障のない運転
が可能となる。

電極における問題点を示す説明図である。

１・・固定化容器、２・・・イオン注入電極、８・スパ
ッタ電極、１１・・・電極本体、１７・金属累積層、１
００・・気密焼結体、１０１・内層、１０２・・・外層
。

【図面の簡単な説明】

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 　両端が閉塞された円筒状の電極本体を有するスパッタ
   電極とイオン注入電極とを対向配置するとともに、これ
   ら両電極間に放射性ガスを導入してブロー放電を生じさ
   せ、この放電によって生成されるガスイオンを、前記ス
   パッタ電極に衝突させてスパッタリング効果を起こさせ
   、スパッタ金属の累積層を前記イオン注入電極上に形成
   するとともに、その金属累積層中に放射性ガスイオンを
   封入して固定化する放射性ガスの貯蔵装置において、前
   記スパッタ電極の電極本体を、遷移金属元素と希土類元
   素金属との混合物の気密焼結体で形成したことを特徴と
   する放射性ガスの貯蔵装置。