JPH05190194A - 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池 - Google Patents
内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池Info
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- JPH05190194A JPH05190194A JP3276227A JP27622791A JPH05190194A JP H05190194 A JPH05190194 A JP H05190194A JP 3276227 A JP3276227 A JP 3276227A JP 27622791 A JP27622791 A JP 27622791A JP H05190194 A JPH05190194 A JP H05190194A
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
- H01M8/0606—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants
- H01M8/0612—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material
- H01M8/0625—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material in a modular combined reactor/fuel cell structure
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 直接内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池におい
て、ジルコニア系担体に担持した白金属元素系改質触媒
を有するとともに、電解質として炭酸リチウムと炭酸ナ
トリウムからなる２成分系のもの又はこれを主とし、さ
らに他の炭酸塩を配合した混合系のものを用いる。 【効果】 反応活性が高く、コーキングを生成しにく
く、触媒に対する汚染、劣化が抑制され、触媒を長寿命
化して、長期間にわたり電池性能を維持することがで
き、耐用性を向上しうる。
て、ジルコニア系担体に担持した白金属元素系改質触媒
を有するとともに、電解質として炭酸リチウムと炭酸ナ
トリウムからなる２成分系のもの又はこれを主とし、さ
らに他の炭酸塩を配合した混合系のものを用いる。 【効果】 反応活性が高く、コーキングを生成しにく
く、触媒に対する汚染、劣化が抑制され、触媒を長寿命
化して、長期間にわたり電池性能を維持することがで
き、耐用性を向上しうる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、触媒の劣化を抑制し、
触媒を長寿命化して、電池性能及び耐用性を高めうる直
接内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池に関するものであ
る。
触媒を長寿命化して、電池性能及び耐用性を高めうる直
接内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】溶融炭酸塩型燃料電池の電解質としては
通常アルカリ金属炭酸塩の混合物が用いられている。す
なわち、炭酸リチウム‐炭酸カリウム、炭酸リチウム‐
炭酸ナトリウム、炭酸リチウム‐炭酸カリウム‐炭酸ナ
トリウムなどであり、特に炭酸リチウム‐炭酸カリウム
の二元系（モル比６２：３８）の混合物が最もよく検討
され、用いられている。
通常アルカリ金属炭酸塩の混合物が用いられている。す
なわち、炭酸リチウム‐炭酸カリウム、炭酸リチウム‐
炭酸ナトリウム、炭酸リチウム‐炭酸カリウム‐炭酸ナ
トリウムなどであり、特に炭酸リチウム‐炭酸カリウム
の二元系（モル比６２：３８）の混合物が最もよく検討
され、用いられている。
【０００３】一方、燃料電池に供給する燃料の改質方式
に関しては改質装置を燃料電池本体とは別に設ける外部
改質方式に代え、電池内部で燃料を改質する内部改質方
式がシステムの小型化、発電効率の向上などを期待でき
ることから近年注目され開発が進められている。この内
部改質方式は、陰極に開かれた燃料ガス室内に改質触媒
を配置する直接内部改質式と、上記燃料ガス室と隣接す
る位置に触媒室を設け、そこで改質されたガスを燃料ガ
ス室に導く間接内部改質式に分けられる。直接内部改質
式においては、触媒が多孔質の陰極層によって隔てられ
た電解質層の近傍に配置されるため、電解質であるアル
カリ炭酸塩によって汚染、被毒されやすいという問題が
ある。従って、直接内部改質式燃料電池の実用化にはこ
のアルカリ炭酸塩による触媒の劣化、活性低下を防ぎ、
電池の長寿命化を図ることが重要な課題である。
に関しては改質装置を燃料電池本体とは別に設ける外部
改質方式に代え、電池内部で燃料を改質する内部改質方
式がシステムの小型化、発電効率の向上などを期待でき
ることから近年注目され開発が進められている。この内
部改質方式は、陰極に開かれた燃料ガス室内に改質触媒
を配置する直接内部改質式と、上記燃料ガス室と隣接す
る位置に触媒室を設け、そこで改質されたガスを燃料ガ
ス室に導く間接内部改質式に分けられる。直接内部改質
式においては、触媒が多孔質の陰極層によって隔てられ
た電解質層の近傍に配置されるため、電解質であるアル
カリ炭酸塩によって汚染、被毒されやすいという問題が
ある。従って、直接内部改質式燃料電池の実用化にはこ
のアルカリ炭酸塩による触媒の劣化、活性低下を防ぎ、
電池の長寿命化を図ることが重要な課題である。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
従来の直接内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池のもつ欠点
を克服し、アルカリ炭酸塩から触媒を保護するため、特
別な保護材を設けたり、燃料ガス室の構造を改善するな
ど複雑な処置をすることなしに、触媒の劣化を抑制し、
触媒寿命を長くして電池性能及び耐用性に優れた直接内
部改質式溶融炭酸塩型燃料電池を提供することを目的と
してなされたものである。
従来の直接内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池のもつ欠点
を克服し、アルカリ炭酸塩から触媒を保護するため、特
別な保護材を設けたり、燃料ガス室の構造を改善するな
ど複雑な処置をすることなしに、触媒の劣化を抑制し、
触媒寿命を長くして電池性能及び耐用性に優れた直接内
部改質式溶融炭酸塩型燃料電池を提供することを目的と
してなされたものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記の好
ましい特徴を有する直接内部改質式溶融炭酸塩型燃料電
池を開発するために種々研究を重ねた結果、電解質とし
て従来の炭酸リチウム‐炭酸カリウム混合系に代えて炭
酸リチウム‐炭酸ナトリウム混合系あるいはこれを主と
し、さらに他の炭酸塩を配合した混合系を用いるととも
に、電解質の影響を受ける改質触媒としてジルコニア系
担体に担持した白金属元素系触媒を採択し、かくして特
定の電解質と特定の改質触媒とを組み合わせて用いるこ
とにより、その目的を達成しうることを見出し、この知
見に基づいて本発明を完成するに至った。
ましい特徴を有する直接内部改質式溶融炭酸塩型燃料電
池を開発するために種々研究を重ねた結果、電解質とし
て従来の炭酸リチウム‐炭酸カリウム混合系に代えて炭
酸リチウム‐炭酸ナトリウム混合系あるいはこれを主と
し、さらに他の炭酸塩を配合した混合系を用いるととも
に、電解質の影響を受ける改質触媒としてジルコニア系
担体に担持した白金属元素系触媒を採択し、かくして特
定の電解質と特定の改質触媒とを組み合わせて用いるこ
とにより、その目的を達成しうることを見出し、この知
見に基づいて本発明を完成するに至った。
【０００６】すなわち、本発明は、ジルコニア系担体に
担持した白金属元素系改質触媒を有するとともに、電解
質として炭酸リチウムと炭酸ナトリウムからなる２成分
系のもの又はこれを主とし、さらに他の炭酸塩を配合し
た混合系のものを用いることを特徴とする直接内部改質
式溶融炭酸塩型燃料電池を提供するものである。
担持した白金属元素系改質触媒を有するとともに、電解
質として炭酸リチウムと炭酸ナトリウムからなる２成分
系のもの又はこれを主とし、さらに他の炭酸塩を配合し
た混合系のものを用いることを特徴とする直接内部改質
式溶融炭酸塩型燃料電池を提供するものである。
【０００７】本発明に用いる電解質としては、炭酸リチ
ウムと炭酸ナトリウムからなる混合系又はこれを主と
し、さらに第３成分としての他の炭酸塩を配合してなる
混合系のものが用いられる。リチウムとナトリウムのモ
ル比（Ｌｉ：Ｎａ）は通常６０：４０〜４０：６０、好
ましくは５５：４５〜４５：５５の範囲で選ばれる。
ウムと炭酸ナトリウムからなる混合系又はこれを主と
し、さらに第３成分としての他の炭酸塩を配合してなる
混合系のものが用いられる。リチウムとナトリウムのモ
ル比（Ｌｉ：Ｎａ）は通常６０：４０〜４０：６０、好
ましくは５５：４５〜４５：５５の範囲で選ばれる。
【０００８】本発明に用いる改質触媒の触媒活性成分と
しての白金属元素（以下、触媒金属という）には、ロジ
ウム、ルテニウム、パラジウム、白金又はこれらの混合
物が用いられ、特にロジウム又はルテニウムが好まし
い。この触媒金属の割合は特に限定されないが、触媒全
量すなわち触媒金属と担体の合計量に対して通常０．０
１〜１０重量％、好ましくは０．１〜３重量％の範囲で
選ばれる。この割合が少なすぎると触媒活性が低く炭化
水素の改質が十分ではないし、また多すぎても使用量に
見合う改質効果が得られないので不経済である。
しての白金属元素（以下、触媒金属という）には、ロジ
ウム、ルテニウム、パラジウム、白金又はこれらの混合
物が用いられ、特にロジウム又はルテニウムが好まし
い。この触媒金属の割合は特に限定されないが、触媒全
量すなわち触媒金属と担体の合計量に対して通常０．０
１〜１０重量％、好ましくは０．１〜３重量％の範囲で
選ばれる。この割合が少なすぎると触媒活性が低く炭化
水素の改質が十分ではないし、また多すぎても使用量に
見合う改質効果が得られないので不経済である。
【０００９】この触媒金属を担持させる担体はジルコニ
ア系担体あるいはジルコニア系担体成分に所定割合以下
のアルミナ系成分を含んだ混合系担体である。
ア系担体あるいはジルコニア系担体成分に所定割合以下
のアルミナ系成分を含んだ混合系担体である。
【００１０】ジルコニア系担体成分としては、例えば部
分安定化ジルコニア、安定化ジルコニアなどが挙げら
れ、特にイットリアを含有するジルコニアが有利に用い
られる。イットリア含有ジルコニアにおいて、イットリ
アの含有割合は０．５〜２０モル％、好ましくは１．５
〜１０モル％の範囲で選ばれる。この割合が０．５モル
％未満ではその含有効果が十分ではないし、また２０モ
ル％を超えると結晶系の安定化が不十分となる。
分安定化ジルコニア、安定化ジルコニアなどが挙げら
れ、特にイットリアを含有するジルコニアが有利に用い
られる。イットリア含有ジルコニアにおいて、イットリ
アの含有割合は０．５〜２０モル％、好ましくは１．５
〜１０モル％の範囲で選ばれる。この割合が０．５モル
％未満ではその含有効果が十分ではないし、また２０モ
ル％を超えると結晶系の安定化が不十分となる。
【００１１】イットリアを含有するジルコニアを製造す
るには、例えば所定割合のイットリアとジルコニアの粉
末混合物を焼成する方法、イットリウム化合物とジルコ
ニウム化合物を用いた共沈法、加水分解法又はアルコキ
シド法などの方法により行われる。中でも有利には共沈
法、特にＹＣｌ3のようなイットリウムハライドとＺｒ
ＯＣｌ2のようなジルコニウムオキシハライドを用いた
共沈法が用いられる。
るには、例えば所定割合のイットリアとジルコニアの粉
末混合物を焼成する方法、イットリウム化合物とジルコ
ニウム化合物を用いた共沈法、加水分解法又はアルコキ
シド法などの方法により行われる。中でも有利には共沈
法、特にＹＣｌ3のようなイットリウムハライドとＺｒ
ＯＣｌ2のようなジルコニウムオキシハライドを用いた
共沈法が用いられる。
【００１２】前記混合系担体におけるアルミナ系成分
は、触媒担体の機械的強度を高めるとともに、高価なジ
ルコニア系担体の割合を、高活性、炭素生成の抑制効果
などのジルコニア系担体の触媒性能をそこなわない範囲
で減少させ、それにより触媒ひいては燃料電池全体のコ
ストダウンに寄与するものである。
は、触媒担体の機械的強度を高めるとともに、高価なジ
ルコニア系担体の割合を、高活性、炭素生成の抑制効果
などのジルコニア系担体の触媒性能をそこなわない範囲
で減少させ、それにより触媒ひいては燃料電池全体のコ
ストダウンに寄与するものである。
【００１３】アルミナ系成分としてはアルミナ単独ある
いはアルミナに金属元素の酸化物及び半金属元素の酸化
物の中から選ばれた少なくとも１種を配合したものが用
いられる。上記金属元素としては、例えばＭｇ、Ｃａ、
Ｂａなどのアルカリ土類金属、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ
などが挙げられ、また半金属元素としては、例えばＳ
ｉ、Ｂ、Ｐなどが挙げられる。
いはアルミナに金属元素の酸化物及び半金属元素の酸化
物の中から選ばれた少なくとも１種を配合したものが用
いられる。上記金属元素としては、例えばＭｇ、Ｃａ、
Ｂａなどのアルカリ土類金属、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ
などが挙げられ、また半金属元素としては、例えばＳ
ｉ、Ｂ、Ｐなどが挙げられる。
【００１４】アルミナ系成分の割合は担体全量に対し好
ましくは８０重量％以下、より好ましくは７０重量％以
下の範囲である。この割合が８０重量％を超えると触媒
の改質特性及びコーキング抑制効果が低下する。
ましくは８０重量％以下、より好ましくは７０重量％以
下の範囲である。この割合が８０重量％を超えると触媒
の改質特性及びコーキング抑制効果が低下する。
【００１５】本発明の好適な改質触媒としては、イット
リアを含有するジルコニア担体、又は該ジルコニア担体
にアルミナ系成分を配合した担体に触媒金属としてロジ
ウム、ルテニウム、パラジウム、白金又はこれらの混合
物を担持させたものであり、特に触媒金属としてはロジ
ウム又はルテニウムが最適である。
リアを含有するジルコニア担体、又は該ジルコニア担体
にアルミナ系成分を配合した担体に触媒金属としてロジ
ウム、ルテニウム、パラジウム、白金又はこれらの混合
物を担持させたものであり、特に触媒金属としてはロジ
ウム又はルテニウムが最適である。
【００１６】触媒金属を担体に担持させるには慣用の方
法が用いられるが、通常は含浸法でよい。担体の形状は
特に制限されず、例えば円柱状、リング状、球状などが
挙げられるが、燃料電池の燃料ガス室内に配置するため
には大きさは０．５〜５ｍｍ、好ましくは１〜２ｍｍの
範囲とするのがよい。
法が用いられるが、通常は含浸法でよい。担体の形状は
特に制限されず、例えば円柱状、リング状、球状などが
挙げられるが、燃料電池の燃料ガス室内に配置するため
には大きさは０．５〜５ｍｍ、好ましくは１〜２ｍｍの
範囲とするのがよい。
【００１７】触媒を用いた水蒸気改質反応は通常３００
〜１０００℃で行われるが、本発明に用いられる触媒は
反応温度７００℃以下でもコーキングを生じにくいの
で、特に溶融炭酸塩型燃料電池の内部改質触媒として好
ましい。また、触媒による改質反応において、反応圧力
は、通常０．０１〜５０ｋｇ／ｃｍ2Ｇ、好ましくは
０．１〜３０ｋｇ／ｃｍ2Ｇの範囲で選ばれる。水蒸気
と原料ガス中の炭素とのモル比（以下、Ｓ／Ｃという）
は反応にできるだけ余分の水蒸気を用いないのが経済的
に有利なので小さい方が好ましいが、一方Ｓ／Ｃを小さ
くしすぎるとコーキングを生じやすくなるので、Ｓ／Ｃ
は好ましくはコーキングの生じにくい１．２以上、より
好ましくは１．５以上である。
〜１０００℃で行われるが、本発明に用いられる触媒は
反応温度７００℃以下でもコーキングを生じにくいの
で、特に溶融炭酸塩型燃料電池の内部改質触媒として好
ましい。また、触媒による改質反応において、反応圧力
は、通常０．０１〜５０ｋｇ／ｃｍ2Ｇ、好ましくは
０．１〜３０ｋｇ／ｃｍ2Ｇの範囲で選ばれる。水蒸気
と原料ガス中の炭素とのモル比（以下、Ｓ／Ｃという）
は反応にできるだけ余分の水蒸気を用いないのが経済的
に有利なので小さい方が好ましいが、一方Ｓ／Ｃを小さ
くしすぎるとコーキングを生じやすくなるので、Ｓ／Ｃ
は好ましくはコーキングの生じにくい１．２以上、より
好ましくは１．５以上である。
【００１８】本発明の触媒が有効に用いられる水蒸気改
質反応は特に限定されず、例えばＬＮＧ、ＬＰＧのよう
な軽質炭化水素含有ガス、ナフサや灯油のような石油留
分や、石炭液化油など主として炭化水素、特に分子量の
あまり大きくない炭化水素（Ｃ1〜Ｃ20程度）からなる
原料を水蒸気接触分解することにより、水素、一酸化炭
素、二酸化炭素、あるいはメタンを生成させる反応など
が挙げられる。
質反応は特に限定されず、例えばＬＮＧ、ＬＰＧのよう
な軽質炭化水素含有ガス、ナフサや灯油のような石油留
分や、石炭液化油など主として炭化水素、特に分子量の
あまり大きくない炭化水素（Ｃ1〜Ｃ20程度）からなる
原料を水蒸気接触分解することにより、水素、一酸化炭
素、二酸化炭素、あるいはメタンを生成させる反応など
が挙げられる。
【００１９】原料は炭化水素のみからなるのが好ましい
が、微量の異種成分を含有していてもよい。原料は、有
利には比重は０．８０以下、好ましくは０．７５以下
で、Ｃ／Ｈ重量比は６．５以下、好ましくは６．０以下
のものである。異種成分がイオウ化合物の場合、その含
有量の多い原料では触媒を劣化させる原因になるため、
水素化脱硫などにより好ましくは１ｐｐｍ以下、より好
ましくは０．５ｐｐｍ以下とするのが適当である。
が、微量の異種成分を含有していてもよい。原料は、有
利には比重は０．８０以下、好ましくは０．７５以下
で、Ｃ／Ｈ重量比は６．５以下、好ましくは６．０以下
のものである。異種成分がイオウ化合物の場合、その含
有量の多い原料では触媒を劣化させる原因になるため、
水素化脱硫などにより好ましくは１ｐｐｍ以下、より好
ましくは０．５ｐｐｍ以下とするのが適当である。
【００２０】本発明に用いられる水蒸気改質触媒は、活
性が高く、かつ水素の生成割合が高い上に、低いＳ／Ｃ
及び６００〜７００℃の燃料電池の作動温度範囲でもコ
ーキングを生じにくいという非常に優れた性質を有する
ものであるが、さらにまた、炭酸リチウム‐炭酸ナトリ
ウムを主とする電解質に対して優れた安定性を有し、電
解質蒸気の影響を受けやすい直接内部改質式燃料電池の
改質触媒として極めて有利である。
性が高く、かつ水素の生成割合が高い上に、低いＳ／Ｃ
及び６００〜７００℃の燃料電池の作動温度範囲でもコ
ーキングを生じにくいという非常に優れた性質を有する
ものであるが、さらにまた、炭酸リチウム‐炭酸ナトリ
ウムを主とする電解質に対して優れた安定性を有し、電
解質蒸気の影響を受けやすい直接内部改質式燃料電池の
改質触媒として極めて有利である。
【００２１】
【発明の効果】本発明の内部改質式燃料電池は、反応活
性が高く、コーキングを生成しにくい優れた改質触媒と
該触媒に対して汚染、劣化の影響を最少限にする特定の
混合アルカリ炭酸塩電解質との組合せにより、長期間に
わたり性能を維持することができ、耐用性を向上しうる
という顕著な効果を奏する。
性が高く、コーキングを生成しにくい優れた改質触媒と
該触媒に対して汚染、劣化の影響を最少限にする特定の
混合アルカリ炭酸塩電解質との組合せにより、長期間に
わたり性能を維持することができ、耐用性を向上しうる
という顕著な効果を奏する。
【００２２】
【実施例】次に実施例によって本発明をさらに詳細に説
明する。
明する。
【００２３】実施例 ３モル％イットリアを含有するジルコニア粉末を２．５
ｍｍ径、２．５ｍｍ長さの円柱状に成形し、１０００℃
で３時間焼成し担体を作成した。この担体に０．５重量
％のロジウムが担持されるように塩化ロジウム水溶液に
よる含浸処理を施し、１００℃で３時間乾燥し触媒粒子
を得た。
ｍｍ径、２．５ｍｍ長さの円柱状に成形し、１０００℃
で３時間焼成し担体を作成した。この担体に０．５重量
％のロジウムが担持されるように塩化ロジウム水溶液に
よる含浸処理を施し、１００℃で３時間乾燥し触媒粒子
を得た。
【００２４】この触媒の水蒸気改質活性を１０ｃｍ2の
ステンレス製円盤面に燃料ガス通路溝を設けた単電池型
反応器を使用し、プロパンを改質原料として評価した。
ステンレス製円盤面に燃料ガス通路溝を設けた単電池型
反応器を使用し、プロパンを改質原料として評価した。
【００２５】図１に改質反応器のガス流路に垂直方向の
縦断面の概略図を示す。すなわち、図１において、改質
触媒７は反応器１の燃料ガス流路６の溝に充填され、電
解質の炭酸リチウム‐炭酸ナトリウム（Ｌｉ／Ｎａモル
比＝５２／４８）を予め含浸したニッケル多孔板２、電
解質保持板３が積層され、ステンレス製封止板４で封止
されている。
縦断面の概略図を示す。すなわち、図１において、改質
触媒７は反応器１の燃料ガス流路６の溝に充填され、電
解質の炭酸リチウム‐炭酸ナトリウム（Ｌｉ／Ｎａモル
比＝５２／４８）を予め含浸したニッケル多孔板２、電
解質保持板３が積層され、ステンレス製封止板４で封止
されている。
【００２６】反応器を昇温する過程で最初に加熱空気を
供給し、次いで加熱Ｈ2、ＣＯ2、Ｈ2Ｏ混合ガスに切換
え、燃料電池の作動温度である６５０℃の定常状態に達
したのち、改質反応を開始した。プロパン、水蒸気及び
窒素ガスをそれぞれ２．５、２１、４８ガス‐ｍｌ／ｍ
ｉｎの割合で反応器に供給し、改質反応を行った。供給
ガスのＳ／Ｃは２．８、空間速度ＧＨＳＶは１０２０ｈ
−１であった。図２に反応経過時間とプロパンの反応率
（％）との関係をグラフで示す。
供給し、次いで加熱Ｈ2、ＣＯ2、Ｈ2Ｏ混合ガスに切換
え、燃料電池の作動温度である６５０℃の定常状態に達
したのち、改質反応を開始した。プロパン、水蒸気及び
窒素ガスをそれぞれ２．５、２１、４８ガス‐ｍｌ／ｍ
ｉｎの割合で反応器に供給し、改質反応を行った。供給
ガスのＳ／Ｃは２．８、空間速度ＧＨＳＶは１０２０ｈ
−１であった。図２に反応経過時間とプロパンの反応率
（％）との関係をグラフで示す。
【００２７】参考例 電解質含浸ニッケル多孔板２に代えて、電解質フリー
の、換言すれば電解質が存在しないニッケル多孔板を用
いたこと以外は実施例と同様にして改質反応を行った結
果をブランク試験として図２に示す。
の、換言すれば電解質が存在しないニッケル多孔板を用
いたこと以外は実施例と同様にして改質反応を行った結
果をブランク試験として図２に示す。
【００２８】比較例 電解質を炭酸リチウム‐炭酸カリウム（Ｌｉ／Ｋモル比
＝６２／３８）に代えたこと以外は実施例と同様にして
改質反応を行った結果を図２に示す。
＝６２／３８）に代えたこと以外は実施例と同様にして
改質反応を行った結果を図２に示す。
【００２９】これより、イットリア含有ジルコニア担体
に担持したロジウム触媒を使用し、炭酸リチウム‐炭酸
ナトリウム二元系電解質を用いた本発明の実施例では、
反応経過時間４００時間以後も反応率は約９８％とほぼ
一定であり、ブランク試験との差は約２％と極めて小さ
いのに対し、他の従来の炭酸リチウム‐炭酸カリウム系
電解質を用いた比較例では反応率は反応経過時間ととも
に大きく低下し、反応経過時間３００時間以後の反応率
は、９０％にも達しないことから、本発明の効果が特有
のものであることが分る。
に担持したロジウム触媒を使用し、炭酸リチウム‐炭酸
ナトリウム二元系電解質を用いた本発明の実施例では、
反応経過時間４００時間以後も反応率は約９８％とほぼ
一定であり、ブランク試験との差は約２％と極めて小さ
いのに対し、他の従来の炭酸リチウム‐炭酸カリウム系
電解質を用いた比較例では反応率は反応経過時間ととも
に大きく低下し、反応経過時間３００時間以後の反応率
は、９０％にも達しないことから、本発明の効果が特有
のものであることが分る。
【図１】 単電池型反応器の説明図。
【図２】 単電池型改質反応における反応経過時間とプ
ロパン反応率との関係を示すグラフ。
ロパン反応率との関係を示すグラフ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ▲さい▼合 彰 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡一丁目３番１ 号 東燃株式会社総合研究所内 (72)発明者 櫻田 智 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡一丁目３番１ 号 東燃株式会社総合研究所内
Claims (1)
- 【請求項１】 ジルコニア系担体に担持した白金属元素
系改質触媒を有するとともに、電解質として炭酸リチウ
ムと炭酸ナトリウムからなる２成分系のもの又はこれを
主とし、さらに他の炭酸塩を配合した混合系のものを用
いることを特徴とする直接内部改質式溶融炭酸塩型燃料
電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3276227A JPH05190194A (ja) | 1991-09-30 | 1991-09-30 | 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3276227A JPH05190194A (ja) | 1991-09-30 | 1991-09-30 | 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05190194A true JPH05190194A (ja) | 1993-07-30 |
Family
ID=17566467
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3276227A Pending JPH05190194A (ja) | 1991-09-30 | 1991-09-30 | 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05190194A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9806346B2 (en) | 2014-07-07 | 2017-10-31 | Korea Institute Of Science And Technology | Direct reforming catalyst for molten carbonate fuel cells, method for preparing the same and method for improving long-term stability thereof by wettability control on molten carbonate electrolyte |
-
1991
- 1991-09-30 JP JP3276227A patent/JPH05190194A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9806346B2 (en) | 2014-07-07 | 2017-10-31 | Korea Institute Of Science And Technology | Direct reforming catalyst for molten carbonate fuel cells, method for preparing the same and method for improving long-term stability thereof by wettability control on molten carbonate electrolyte |
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