JPH05237340A - 廃ガスからハロゲン化有機化合物を除去する方法 - Google Patents

廃ガスからハロゲン化有機化合物を除去する方法

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JPH05237340A
JPH05237340A JP4317044A JP31704492A JPH05237340A JP H05237340 A JPH05237340 A JP H05237340A JP 4317044 A JP4317044 A JP 4317044A JP 31704492 A JP31704492 A JP 31704492A JP H05237340 A JPH05237340 A JP H05237340A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 廃ガスからハロゲン化有機化合物を除去する
方法。 【構成】 場合によりＮＯxを含有する廃ガスからハロ
ゲン化有機化合物を除去する際に、廃ガスを場合によっ
てはＳＯ2で補充し、場合によっては固体の固定層又は
流動層に導通させ、カロ酸又はその塩と接触させる。カ
ロ酸は、Ｈ2Ｏ2及び場合によりＨ2ＳＯ4を添加して現場
で製造することができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、場合によりＮＯxを含
有する廃ガス、特に塵芥焼却装置からの廃ガスからハロ
ゲン化有機化合物を除去する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】塵芥焼却装置からの廃ガスは、ＮＯ
x（平均２００ｐｐｍ）及び残分ＳＯ2（平均１０〜２０
ｍｇ／Ｎｍ3≒３〜７ｐｍ）の他に、塩素化ジベンゾジ
オキシン及び塩素化ジベンゾフランを約２〜１０ｎｇＴ
Ｅ／ｍ3（毒性当量）の規模で含有する。
【０００３】立法府は、１９９６年以来、ドイツ連邦廃
棄保護法(Bundesemissionsschutzgesetz)の第１７条例
に、限界値０．１ｎｇＴＥ／Ｎｍ3を定めている。
【０００４】その公開討論で、熱による廃物処理（塵芥
焼却）は、そこから、特にジオキシン放出による極度に
高い環境負荷が由来する放出源としてみなされる。
【０００５】塵芥焼却の廃ガスは、吸着装置に通され、
その際、環境有害物質は、廃ガスから除去される。
【０００６】吸着装置中に、吸着剤として活性炭コーク
ス又は活性炭を使用することは、公知である。その際、
廃ガスは流速０．１〜０．３ｍ／ｓ（ＶＤＩ−教本 ７
８０、１２頁）で固体層に通す。しかしながら相対的に
低い流速に限定される他の可能性は、交流原理により、
活性炭フィルターを使用することにある（ＶＤＩ−教本
９７２、２頁）。
【０００７】活性炭を使用する際の欠点は、廃ガス中に
酸素が存在する場合、活性炭が、高められた温度で発火
する可能性があり、かつ吸着効率は減少することであ
る。その際、極端な場合には、活性炭フィルターの全燃
焼が起こりうる。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の課題
は、場合によりＮＯxを含有する廃ガス、特に塵芥燃焼
装置からの廃ガスからハロゲン化有機化合物を除去する
ための、これらの欠点を有さない方法を発明することで
ある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明の目的物は、場合
によりＮＯxを含有する廃ガスからハロゲン化有機化合
物を除去する方法であり、これは、廃ガスを場合によっ
ては固定層又は流動層に導通させ、カロ酸又はその塩と
接触させることよりなる。
【００１０】本発明の実施形では、廃ガスを場合により
ＳＯ2で補充し、場合により固体の固定層又は流動層に
導通させ、Ｈ2Ｏ2と接触させることができる。
【００１１】出発廃ガスがＳＯ2を有さないか、又は僅
かのみ有する場合には、ＳＯ2分を添加する。
【００１２】本発明の実施形ではＨ2Ｏ2と共にカロ酸を
使用することもできる。
【００１３】その際廃ガスを固体の固定層又は流動層に
導通し、その際Ｈ2Ｏ2及びＨ2ＳＯ4からの水性混合物を
固体上にスプレーする。
【００１４】本発明の実施形では、廃ガス流中に装入す
る前に、固体をＨ2ＳＯ4で含浸させ、かつＨ2Ｏ2を施与
することができる。
【００１５】本発明のもう一つの実施形では、固体を廃
ガス流中に入れる前に、Ｈ2Ｏ2で含浸させ、かつＨ2Ｓ
Ｏ4を施与することができる。
【００１６】本発明のもう一つの実施形では、固体を廃
ガス流中に入れる前にカロ酸又はその塩の水溶液で含浸
させることができる。固体を廃ガス流中に装入する前に
カロ酸又はその塩の水溶液をスプレーすることもでき
る。
【００１７】固体として次のものを微粒状、顆粒状、錠
剤の形で又は蜂巣形を含む任意の成形物に変形されたか
又は蜂巣状支持体に施与された物質として、単独で又は
混合して使用することができる： −シリカゲル、沈降ケイ酸、発熱性ケイ酸、場合により
疎水性の形で； −大又は中孔の天然又は合成ゼオライト； −フィロケイ酸塩； −酸化アルミニウム； −珪藻土； −二酸化チタン； −天然又は合成層状ケイ酸塩； 実験で詳しく検査された固体は、次に詳細に特徴を示
す：アエロシル ２００(Aerosil 200：無定形発熱性ケ
イ酸）、錠剤 ６×５．５ｍｍ（Fa.Degussa,Frankfurt
の市販品アエロシル ２００からの開発製品）；大きい
孔の１２−リング−ゼオライト、脱アルミニウム ｙ−
ゼオライト（孔径７．４Å、モジュラス ２００（Ｓｉ
／Ａｌ＝１００））；本発明による固体は、可燃性でな
いという利点を有する。これらは、９００℃まで温度安
定である。これらは再生可能であり、その場合、残存ジ
オキシンを、例えばフェントン試薬（Ｈ2Ｏ2＋ＦｅII−
又はＦｅIII−塩）を用いるか又は他の公知の化学反応
を用いて又は熱的に、完全に分解することができる。ジ
オキシンの過剰量は、本発明による方法では、直接に固
体上で分解される。
【００１８】Ｈ2Ｏ2もしくはカロ酸の量は、分解される
べきジオキシンの量に左右される。できるだけ定量的な
ジオキシンの分解が達成されるべきである。
【００１９】Ｈ2Ｏ2は、Ｈ2Ｏ2の含有率３０〜９０重量
％、有利に５０重量％である水溶液として添加される。
【００２０】廃ガスがＳＯ2を含有しない場合、廃ガス
にＳＯ2を０．０１〜＞１００００ｐｐｍの量で添加し
てよい。
【００２１】固定層をＨ2ＳＯ4で、固体が飽和するまで
の量で含浸させてよい。
【００２２】固定層をＨ2Ｏ2で１〜９０重量％の濃度
で、かつ固体の飽和までの量で含浸させてよい。
【００２３】廃ガス流中にＨ2ＳＯ4の水溶液を１０〜９
８重量％の濃度及び０．０１〜１０ｇ／ｍ3・ｓ-1の量
で装入することができる。
【００２４】本発明によれば、実質的に、Ｈ2ＳＯ4と共
に、Ｈ2Ｏ2も反応領域に存在するようにみえる。それか
ら中間に生じるカロ酸は、本来の試薬であるようだ。廃
ガス温度は、場合により、廃ガスの含水率から示される
露点より上であるべきである。酸の非所望の希釈をもた
らす固定層上の水の凝縮を防止するためにこのことは必
要である。
【００２５】本発明による方法は、次の利点を有する：
一つは、不燃性の触媒又は固体を使用することである。
もう一つは、ジオキシンもしくは塩素化有機化合物を固
体に吸着させるだけではなく、そこでほぼ１００％分解
することである。
【００２６】
【実施例】塵芥焼却装置からの廃ガスの窒素除去の長時
間実験において、ジオキシン測定を平行して実施した：
目的は、強い酸化条件下（触媒での分解又は吸着）での
ポリ塩素化ジベンゾジオキシン及び−フランの特性を検
査することであった。そのため実験装置を、１０日間に
わたり連続的に２４時間交代運転で操作した。７日間の
連続運転後に実際のジオキシン測定を始めた。そのた
め、３日間連続で、各々触媒の前後で、各々６時間の間
にわたり、ガス標本をとった。実験の最後に触媒の標本
もとった。
【００２７】固体として、発熱性で製造された二酸化珪
素 アエロシル ２００から形成されたＳｉＯ2−錠剤
を使用した。
【００２８】 その際次の条件を保持した： 反応器直径 ３００ｍｍ 固定層の層高 ４００ｍｍ 材料：アエロシル ２００ 錠剤 ６×５ｍｍ 固定層の容積 ２８〜３０ｌ 嵩密度 約０．５ｋｇ／ｌ 反応器入口温度 ６９〜７０℃ 反応器出口温度 ６９℃ ガスの露点 約６０℃ 圧損失 約１１０ｍｍ 水カラム 反応器中でのガス線速度 ０．６〜０．７ｍ／ｓ ガス処理量 約１６０ｍ3／ｈ ＝約１３０Ｎｍ3／ｈ 湿気のあるガス ＝約１０４Ｎｍ3／ｈ 乾燥ガス Ｈ2Ｏ2−装入量（５０％） １ｍｌ／ｍｉｎ． 粗ガス中のＳＯ2−平均含有率 約５〜１５ｍｇ／Ｎｍ3 実験期間 １０日 質量バランス
【００２９】
【外１】
【００３０】Ｌ＝液体流 Ｇ＝ガス流 Ｅ＝入口 Ａ＝出口 ｘｉ＝液相中での成分ｉの濃度 ｙｉ＝ガス相中での成分ｉの濃度 試料採取場所は、図１から読み取ることができる。
【００３１】測定結果は、第１表〜第９表中に記載す
る。第１０表は、公知技術水準による方法で得られた測
定結果を示す。
【００３２】例中に使用される略語は、次のものを表
す： １．１，２，３，６，７，８−Ｈｅｘａ ＣＤＦ＝１，
２，３，６，７，８−ヘキサクロルジベンゾフラン ２．ＢＧＡ＝ドイツ連邦共和国厚生省(Bundesgesundhei
tsamt) ３．ｎｇ＝ナノグラム ４．ＴＥ＝毒性当量 ５．ＰＣＤＦ＝過塩素化ジベンゾフラン ６．ＰＣＤＤ＝過塩素化ジベンゾジオキシン ７．Ｔｅｔｒａ ＣＤＦ＝テトラクロロジベンゾフラン ８．Ｐｅｎｔａ ＣＤＦ＝ペンタクロロジベンゾフラン ９．Ｈｅｘａ ＣＤＦ＝ヘキサクロロジベンゾフラン １０．Ｈｅｐｔａ ＣＤＦ＝ヘプタクロロジベンゾフラ
ン １１．Ｏｃｔａ ＣＤＦ＝オクタクロロジベンゾフラン １２．Ｔｅｔｒａ ＣＤＤ＝テトラクロロジベンゾジオ
キシン １３．Ｐｅｎｔａ ＣＤＤ＝ペンタクロロジベンゾジオ
キシン １４．Ｈｅｘａ ＣＤＤ＝ヘキサクロロジベンゾジオキ
シン １５．Ｈｅｐｔａ ＣＤＤ＝ヘプタクロロジベンゾジオ
キシン １６．Ｏｃｔａ ＣＤＤ＝オクタクロロジベンゾジオキ
シン １７．Ｇｅｆ．Ｓｔｏｆｆ．Ｖ．＝危険物質条例(Gefah
rstoffverordnung) １８．ＣＣ ＭＳ＝コミッティ・オン・チャレンジ・オ
ブ・モダン・ササイアティ(Commitee on Challenges of
Modern Society) １９．ＮＡＴＯ＝北大西洋条約機構 ２０．ＮＷＧ＝検出限界 ２１．同族体(Kongenere)は、種々異なる置換度を有す
る、同じ基本構造の分子である。
【００３３】２２．ＳＰ−２３３１＝クロマトグラフィ
ー用特別カラム（シロキサンを基礎とする極性カラム） ２３．１．０１３４Ｐａ＝パスカルでの圧力値 ２４．ＢＧＡ／ＵＢＡ＝ドイツ連邦共和国厚生省／連邦
環境庁(Umweltbundesamt)。
【００３４】条件 反応器装入物 ３０ｌ アエロシル ２００ 錠剤（密
度０．５ｋｇ／ｌ）＝１５ｋｇ。
【００３５】湿分約２０％のＭＶＡからの廃ガス１３０
Ｎｍ3／ｈを用いて、反応器を２４０時間にわたり運転
する。
【００３６】ＬE＝Ｈ2Ｏ2５０％＋水５０％、ジオキシ
ン不含 ＬA＝凝縮物、僅かの容積流、ジオキシン不含。
【００３７】 計算 １．全ガス量（湿ったガス） １３０Ｎｍ3/ｈ × ２４ｈ/ｄ × １０ｄ ＝ ３１２００Ｎｍ3 ２．全ガス量（乾燥ガス） ３１２００ × ０．８ ＝ 約２５０００Ｎｍ3 ３．新しい触媒のジオキシン含有率＝０ ジオキシン（入量）−ジオキシン（出量）＝ジオキシン（反応）＋ジオキシン （集積） １，２，３，６，７，８−Ｈｅｘａ ＣＤＦ（ＴＥ＝０．１）に関する模範計 算 平均入口濃度（絶対） ＝３．８５ｎｇ／Ｎｍ3 平均出口濃度 ＝０．０７ｎｇ／Ｎｍ3 触媒上（上部層）での最大濃度 ＝１．１８７０ｎｇ／ｇ 触媒上での平均濃度（混合標本） ＝０．０９９ｎｇ／ｇ ジオキシン（入口）＝３．８５×２５０００＝９６２５０ｎｇ＝１００％ ジオキシン（出口）＝０．０７×２５０００＝１７５０ｎｇ＝１．８％ ジオキシン（集積）（最大）＝１．１８７０×１０００ｇ／ｋｇ×１５＝１７８ ０５ｎｇ＝１８．５％ ジオキシン（集積）（平均）＝０．０９９×１０００×１５＝１４８５＝１．５ ４％ これらからこの成分に関して８０〜９７％の反応が起こ
る。この計算を全ての成分に関して実施した（第９表参
照）。
【００３８】結果 粗ガス流は、平均ジオキシン負荷４．１９ｎｇＴＥ（Ｂ
ＧＡ）／Ｎｍ3（３．９〜４．６１）を有する。
【００３９】平均精製ガス濃度は、０．０１４ｎｇＴＥ
（ＢＧＡ）／Ｎｍ3（０．０１０〜０．０１７）であ
る。
【００４０】従って系中の平均ジオキシン除去率は、９
９．６７％である(第８表も参照)。
【００４１】触媒上に、平均０．０５０ｎｇＴＥ／触媒
ｇが存在し、触媒上部層中のピーク値は、０．６３５ｎ
ｇＴＥ／触媒ｇである。
【００４２】ガス流を介して約１０４７５０ｎｇＴＥが
導入される。排出量は、約３５０ｎｇＴＥである。触媒
上に約７５０ｎｇＴＥが見出された。そこで、触媒上で
平均９９％のジオキシンが分解され、かつ１０日間にわ
たり、約０．７％が集積されることが推論される。
【００４３】実験期間並びに実験後の装置の連続運転に
おいて、触媒上に硫酸が集積することが観察される。こ
の硫酸は、煙道ガスのＳＯ2残分と過酸化水素との反応
から生じる。これは、触媒上に高濃度の形で存在する。
それというのもこれは、水より明らかに低い蒸気圧を有
するからである。ジオキシンが、過酸化水素ばかりでな
く、Ｈ2Ｏ2及びＨ2ＳＯ4から中間に形成されたカロ酸に
より酸化されることが仮定される。個々の成分すべてに
関して質量バランスが整えられる。Ｃｌ6までの低塩素
化ジオキシン及びフランは、有利に酸化的に分解される
ことが判明している。僅かに有毒なＣｌ8までの高塩素
化ジオキシン及びフランは、少しゆっくり酸化される。
【００４４】 第１表：固体試料採取並びに各々の試料採取場所の条件の記述 マトリック 分類 記述 スもしくは 試料Ｎｏ． 取り出し点 ──────────────────────────────────── ＳｉＯ2 ｐ１．１ ＳｉＯ2錠剤を貯蔵容器から取り出した。
【００４５】 （０試料） ＳｉＯ2 ｐ２．１ 廃ガス試料３個の採取後、触媒を上側で開き、 （最上層） ＳｉＯ2固定層の最上層を取り出した。
【００４６】 ＳｉＯ2 ｐ２．２ 前記試料採取後及び最上層の取り出し後に、全 （混合試料） 触媒充填物を容器中にあけて、十分混合した。
【００４７】 混合容器から試料を取り出した。
【００４８】 ────────────────────────────────────
【００４９】
【表１】
【００５０】
【表２】
【００５１】
【表３】
【００５２】
【表４】
【００５３】
【表５】
【００５４】
【表６】
【００５５】
【表７】
【００５６】
【表８】
【００５７】粗ガス濃度約４．２ｎｇＴＥ／ｍ3の場合
は、ＰＣＤＤ／Ｆ約９９．６７％がガスから除去される
ことが確認された。触媒上に約０．７％が集積される。
平均９８．９５％が酸化により分解される。個々の成分
分析によりＣｌ6までの低塩素化（従ってより有毒な）
化合物が有利に酸化されることが明らかである。所謂セ
ベソ−ジオキシン(Seveso-Dioxin;2,3,7,8TCDD)は、完
全に分解される。煙道ガスの残分ＳＯ2が、酸化反応で
決定的な役割を果たすことが、推定される。その際ＳＯ
2は、Ｈ2Ｏ2と反応し、Ｈ2ＳＯ4の段階を経て、Ｈ2ＳＯ
5（カロ酸）になることは、非常にありうる。更に、触
媒上に硫酸が濃縮されることが確認された。この硫酸
は、過酸化水素と共にカロ酸を形成することができる。
カロ酸の酸化作用は、実質的には、過酸化水素のみの場
合より高く、ジオキシンを分解するのに十分であるよう
だ。
【００５８】測定値の決定の際に次の測定法を使用し
た： ＳＯ2 ＵＶ−吸収、ローズマウント社(Firma Ro
semount)、ビノス−シリーズ(Binos-Serien) ＮＯx 化学発光、ローズマウント社、９５０又
は９５１型 ジオキシン 反応器の前でのＰＣＤＦ及びＰＣＤＤの
分析のためにＨＲＧＣ／ＬＲＭＳ−系（ＭＳＤ）を使用
し、反応器の後での分析のためにＨＲＧＣ／ＨＲＭＳ−
系を使用した。試料をＣ−１２３４−Ｔｅｔｒａ ＣＤ
Ｄ 標準を有するＸＡＤ−ｚカートリッヂにより取り出
した。
【００５９】
【表９】
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明で使用する装置を示す図。
【符号の説明】
１ 煙道ガス洗浄器後方の（家庭廃物の）ＭＶＡの吸込
装置、２ 水蒸気含有率を減少させるための凝縮器、
３，４，５， 凝縮物排出部、６ 電気加熱機、７ ガ
ラス製固定層反応器、８，９，１０ 凝縮物排出部、１
１ 洗浄液溢流部（ＨＮＯ3）、１２ 充填体洗浄器、
１３ 洗浄液循環用ポンプ、Ｐ 圧力測定器
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 エルンスト−ローベルト バーレンシェー ドイツ連邦共和国 ハーナウ ６ ヘーエ ンシュトラーセ 21 (72)発明者 ジョン タラボキア ドイツ連邦共和国 フリードリッヒスドル フ マダム−ブラン−シュトラーセ 17

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 場合によりＮＯxを含有する廃ガスから
    ハロゲン化有機化合物を除去する際に、廃ガスを場合に
    よっては固定層又は流動層に導通させ、カロ酸Ｈ2ＳＯ5
    又はその塩と接触させることを特徴とする、廃ガスから
    ハロゲン化有機化合物を除去する方法。
  2. 【請求項２】 廃ガスを場合によりＳＯ2で補充し、場
    合により固体の固定層又は流動層に導通させ、Ｈ2Ｏ2と
    接触させ、その際、カロ酸を現場で製造する、請求項１
    記載の方法。
  3. 【請求項３】 廃ガスを固体の固定層又は流動層に導通
    させ、その際、Ｈ2Ｏ2及びＨ2ＳＯ4からの混合物を固体
    上にスプレーする、請求項１記載の方法。
  4. 【請求項４】 廃ガス流中に入れる前に、固体をＨ2Ｓ
    Ｏ4で含浸させ、かつＨ2Ｏ2を施与する、請求項１又は
    ２記載の方法。
  5. 【請求項５】 廃ガス流中に入れる前に、固体をＨ2Ｏ2
    で含浸させ、かつＨ2ＳＯ4を施与する、請求項１又は２
    記載の方法。
  6. 【請求項６】 廃ガス流中に入れる前に、固体をカロ酸
    又はその塩の水溶液で含浸させる、請求項１記載の方
    法。
  7. 【請求項７】 廃ガス流中に入れる前に、固体にカロ酸
    又はその塩の水溶液をスプレーする、請求項１記載の方
    法。
JP4317044A 1991-11-27 1992-11-26 廃ガスからハロゲン化有機化合物を除去する方法 Expired - Lifetime JPH0757306B2 (ja)

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Application Number Priority Date Filing Date Title
DE4138876 1991-11-27
DE4138876.3 1992-03-27
DE4210055A DE4210055A1 (de) 1991-11-27 1992-03-27 Verfahren zum entfernen von halogenierten organischen verbindungen aus abgasen
DE4210055.0 1992-03-27

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JPH05237340A true JPH05237340A (ja) 1993-09-17
JPH0757306B2 JPH0757306B2 (ja) 1995-06-21

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EP (1) EP0546314B1 (ja)
JP (1) JPH0757306B2 (ja)
KR (1) KR960000653B1 (ja)
AT (1) ATE137989T1 (ja)
AU (1) AU647326B2 (ja)
BR (1) BR9204582A (ja)
CA (1) CA2083921C (ja)
CZ (1) CZ287597B6 (ja)
DE (2) DE4210055A1 (ja)
DK (1) DK0546314T3 (ja)
ES (1) ES2087401T3 (ja)
HU (2) HU219785B (ja)
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RU (1) RU2099131C1 (ja)
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TR (1) TR26524A (ja)

Cited By (1)

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