JPH0524930A - ＡｌＮ焼結体およびその製造方法 - Google Patents
ＡｌＮ焼結体およびその製造方法Info
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- JPH0524930A JPH0524930A JP3201281A JP20128191A JPH0524930A JP H0524930 A JPH0524930 A JP H0524930A JP 3201281 A JP3201281 A JP 3201281A JP 20128191 A JP20128191 A JP 20128191A JP H0524930 A JPH0524930 A JP H0524930A
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Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】高熱伝導率を維持し、耐熱疲労特性の優れた A
lN焼結体を提供する。 【構成】AlN原料粉末、焼結助剤、酸素含有量調整剤、
イットリウムの酸化物および／又は炭酸塩の配合量を所
定の範囲に定め、更に脱脂後の成形体中に含まれる炭素
量が一定の範囲におさまるよう配合を調整するこによ
り、 AlN焼結体の粒界相の組織を特定のものに制御する
とともに、その組成を３Ｙ２Ｏ３・５Ａｌ２Ｏ３相およ
びＹ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３相にした AlN焼結体。
lN焼結体を提供する。 【構成】AlN原料粉末、焼結助剤、酸素含有量調整剤、
イットリウムの酸化物および／又は炭酸塩の配合量を所
定の範囲に定め、更に脱脂後の成形体中に含まれる炭素
量が一定の範囲におさまるよう配合を調整するこによ
り、 AlN焼結体の粒界相の組織を特定のものに制御する
とともに、その組成を３Ｙ２Ｏ３・５Ａｌ２Ｏ３相およ
びＹ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３相にした AlN焼結体。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、耐熱疲労特性の優れた
高熱伝導性 AlN焼結体に関する。
高熱伝導性 AlN焼結体に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、半導体工業の急速な技術革新によ
り、ＩＣ、ＬＳＩをはじめとする大規模集積回路の高集
積化、高出力化は著しく、これに伴い、パッケージ当り
の発熱量は急激に増大し、基板材料の放熱性が重要視さ
れ、アルミナに替わる基板材料として熱伝導性に優れた
ベリリアが一部使用されているが、ベリリアは毒性が強
く 、取り扱い等に難点がある。そのため、アルミナや
ベリリアに替わる基板材料として AlNが注目を集めてい
る。
り、ＩＣ、ＬＳＩをはじめとする大規模集積回路の高集
積化、高出力化は著しく、これに伴い、パッケージ当り
の発熱量は急激に増大し、基板材料の放熱性が重要視さ
れ、アルミナに替わる基板材料として熱伝導性に優れた
ベリリアが一部使用されているが、ベリリアは毒性が強
く 、取り扱い等に難点がある。そのため、アルミナや
ベリリアに替わる基板材料として AlNが注目を集めてい
る。
【０００３】AlN焼結体の助剤をはじめとして焼結体お
よびその製造方法については種々の先願があり、特に最
近では、高熱伝導性の AlN焼結体の製法、焼結体の粒界
相の組成および組織に関する出願が多い（特開昭６２−
５２１８１、特開昭６２−１７１９６４、特開平２−３
８３６９等）。また、 AlN焼結体の熱伝導率に及ぼす微
構造についてもいろいろ検討されている［第２４回窯業
基礎討論会要旨集Ｐ．１７５（１９８６）、日本セラミ
ックス協会学術論文誌９７［１２］、１４７８（１９８
９）］。また、日本セラミックス協会学術論文誌９３
［９］、４１（１９８５）では、焼結助剤としてCa(N
O3)2を添加してなる焼結体において、焼結助剤成分から
なる粒界相が球状を呈することに関する知見が開示され
ている。
よびその製造方法については種々の先願があり、特に最
近では、高熱伝導性の AlN焼結体の製法、焼結体の粒界
相の組成および組織に関する出願が多い（特開昭６２−
５２１８１、特開昭６２−１７１９６４、特開平２−３
８３６９等）。また、 AlN焼結体の熱伝導率に及ぼす微
構造についてもいろいろ検討されている［第２４回窯業
基礎討論会要旨集Ｐ．１７５（１９８６）、日本セラミ
ックス協会学術論文誌９７［１２］、１４７８（１９８
９）］。また、日本セラミックス協会学術論文誌９３
［９］、４１（１９８５）では、焼結助剤としてCa(N
O3)2を添加してなる焼結体において、焼結助剤成分から
なる粒界相が球状を呈することに関する知見が開示され
ている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上記のように最近開示
された AlN焼結体は優れた熱伝導性を有するが、高出力
化、高集積化による発熱量が増大すると、耐熱サイクル
特性等の耐熱疲労特性が難点となり、基板等の薄板に亀
裂が発生し、基板回路に支障をきたすという問題もでて
くる。そのため、耐熱サイクル特性を向上させる必要が
あり、本発明はその特性を向上させることを目的とす
る。
された AlN焼結体は優れた熱伝導性を有するが、高出力
化、高集積化による発熱量が増大すると、耐熱サイクル
特性等の耐熱疲労特性が難点となり、基板等の薄板に亀
裂が発生し、基板回路に支障をきたすという問題もでて
くる。そのため、耐熱サイクル特性を向上させる必要が
あり、本発明はその特性を向上させることを目的とす
る。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記目的を
解決すべく種々検討した結果、粒界相を含有する AlN焼
結体において、該焼結体切断面における粒界相の （ａ）平均周長が０．１〜１５μm で、（ｂ）平均最小
径と平均最大径の比率が０．５〜１．０で、（ｃ）平均
粒径と AlN粒の平均粒径の比率が０．５以下であり、か
つ該粒界相組成が３Y2O3・５Al2O3 およびY2O3・Al2O3
からなることを特徴とする AlN焼結体を見出し、その焼
結体の造り方としてAlN原料粉末、焼結助剤および酸素
含量調整剤の総重量に対し、Ｙの酸化物および／または
炭酸塩を酸化物Y2O3換算で焼結助剤添加量ａwt％として
２〜１０wt％入れ、更に脱脂後の成形体中に含有されて
いる炭素量をｃwt％としたときに ０．３ａ＋１．３ｃ＋２．３＞ｂ＞０．２ａ＋１．３ｃ＋０．７ を満足するように酸素含量調整剤および AlN原料粉末中
に含有される酸素量ｂwt％を調整し、混合、成形、焼結
することを特徴とする AlN焼結体の製造方法を見出し
た。
解決すべく種々検討した結果、粒界相を含有する AlN焼
結体において、該焼結体切断面における粒界相の （ａ）平均周長が０．１〜１５μm で、（ｂ）平均最小
径と平均最大径の比率が０．５〜１．０で、（ｃ）平均
粒径と AlN粒の平均粒径の比率が０．５以下であり、か
つ該粒界相組成が３Y2O3・５Al2O3 およびY2O3・Al2O3
からなることを特徴とする AlN焼結体を見出し、その焼
結体の造り方としてAlN原料粉末、焼結助剤および酸素
含量調整剤の総重量に対し、Ｙの酸化物および／または
炭酸塩を酸化物Y2O3換算で焼結助剤添加量ａwt％として
２〜１０wt％入れ、更に脱脂後の成形体中に含有されて
いる炭素量をｃwt％としたときに ０．３ａ＋１．３ｃ＋２．３＞ｂ＞０．２ａ＋１．３ｃ＋０．７ を満足するように酸素含量調整剤および AlN原料粉末中
に含有される酸素量ｂwt％を調整し、混合、成形、焼結
することを特徴とする AlN焼結体の製造方法を見出し
た。
【０００６】焼結助剤を用いた AlN焼結体の組織をみる
と、「 AlN（結晶）粒」を焼結助剤が酸化物として固化
した液相である「粒界相」が覆っているが、本発明者は
その粒界相の覆い方およびその粒界相の存在の状態が、
AlN焼結体の熱伝導率に影響を及ぼすとともに、耐熱サ
イクル特性等の耐熱疲労特性にも関係していることを見
出した。
と、「 AlN（結晶）粒」を焼結助剤が酸化物として固化
した液相である「粒界相」が覆っているが、本発明者は
その粒界相の覆い方およびその粒界相の存在の状態が、
AlN焼結体の熱伝導率に影響を及ぼすとともに、耐熱サ
イクル特性等の耐熱疲労特性にも関係していることを見
出した。
【０００７】これらを解析した結果、粒界相の形状、大
きさおよびその組成を限定することにより、 AlN焼結体
の高熱伝導率を維持しつつ、耐熱疲労特性を向上するこ
とができることがわかった。すなわち、 AlN焼結体にお
いて粒界相は小さく、球状で、かつその組成が３Y2O3・
５Al2O3 （以下ＹＡＧと略記する）およびY2O3・Al2O3
（以下ＹＡＰと略記する）であることがわかった。
きさおよびその組成を限定することにより、 AlN焼結体
の高熱伝導率を維持しつつ、耐熱疲労特性を向上するこ
とができることがわかった。すなわち、 AlN焼結体にお
いて粒界相は小さく、球状で、かつその組成が３Y2O3・
５Al2O3 （以下ＹＡＧと略記する）およびY2O3・Al2O3
（以下ＹＡＰと略記する）であることがわかった。
【０００８】それを定量的に表わすと AlN焼結体の粒界
相の切断面における粒界相の平均周長が０．１〜１５μ
m で、平均最小径と平均最大経の比率が０．５〜１．０
で、平均粒径と AlN粒の平均粒径の比率が０．５以下で
あり、かつその組成がＹＡＧおよびＹＡＰであることに
よって高熱伝導率を維持しつつ、耐熱疲労特性が優れた
AlN焼結体を得ることを本発明者は見出した。
相の切断面における粒界相の平均周長が０．１〜１５μ
m で、平均最小径と平均最大経の比率が０．５〜１．０
で、平均粒径と AlN粒の平均粒径の比率が０．５以下で
あり、かつその組成がＹＡＧおよびＹＡＰであることに
よって高熱伝導率を維持しつつ、耐熱疲労特性が優れた
AlN焼結体を得ることを本発明者は見出した。
【０００９】AlN焼結体の粒界相の切断面における粒界
相の平均周長が１５μm を超えると粒界相に大きな亀裂
を生じ易く、焼結体の耐熱疲労特性が低下し、０．１μ
m 未満では熱伝導率が低下し好ましくない。また、平均
最小径と平均最大径の比率が０．５未満であったり、粒
界相の平均粒径と AlN粒の平均粒径の比率が０．５を超
えると同様に粒界相に大きな亀裂を生じ易く AlN焼結体
の耐熱疲労特性が低下する。本発明では、 AlN焼結体の
粒界相は AlN粒の粒界や三重点に球状に存在し、粒界相
の大きさおよび AlN粒と粒界相との接触面積は非常に小
さい。
相の平均周長が１５μm を超えると粒界相に大きな亀裂
を生じ易く、焼結体の耐熱疲労特性が低下し、０．１μ
m 未満では熱伝導率が低下し好ましくない。また、平均
最小径と平均最大径の比率が０．５未満であったり、粒
界相の平均粒径と AlN粒の平均粒径の比率が０．５を超
えると同様に粒界相に大きな亀裂を生じ易く AlN焼結体
の耐熱疲労特性が低下する。本発明では、 AlN焼結体の
粒界相は AlN粒の粒界や三重点に球状に存在し、粒界相
の大きさおよび AlN粒と粒界相との接触面積は非常に小
さい。
【００１０】次に本発明の焼結体の造り方につき工程順
に説明するが、焼結助剤の添加量および酸素含量調整剤
等の酸素量の関係の配合比率以外のことについては、す
なわち AlN微粉末原料、バインダー等、並びに原料混合
法、成形法、脱脂、焼結法のやり方やこれらの条件等は
従来、通常使用されるものであり、行なわれる方法、条
件で造ることができる。
に説明するが、焼結助剤の添加量および酸素含量調整剤
等の酸素量の関係の配合比率以外のことについては、す
なわち AlN微粉末原料、バインダー等、並びに原料混合
法、成形法、脱脂、焼結法のやり方やこれらの条件等は
従来、通常使用されるものであり、行なわれる方法、条
件で造ることができる。
【００１１】主原料である AlN微粉末は純度９５％以上
の平均粒径が２０μm 以下、好ましくは５μm 以下の粒
径を有し、金属不純物量としては５００ppm 以下のもの
が、また含有Ｏ2 量として４wt％以下のものが好まし
い。本発明として重要な役割を果たす焼結助剤としては
Ｙの酸化物および／または炭酸塩を使用するが、 AlN原
料粉末、焼結助剤および酸素含量調整剤の総重量に対
し、Ｙの酸化物および／または炭酸塩を酸化物Y2O3換算
で焼結助剤添加量ａwt％として２〜１０wt％入れ、更に
脱脂後の成形体中に含有されている炭素量をｃwt％とし
たときに ０．３ａ＋１．３ｃ＋２．３＞ｂ＞０．２ａ＋１．３ｃ＋０．７ を満足するように酸素含量調整剤および AlN原料粉末中
に含有される酸素量ｂwt％を調整し、これら所定量の焼
結助剤、酸素含量調整剤を AlN原料粉末に混合する。こ
こでいう「脱脂後」の脱脂については後に詳説する。
の平均粒径が２０μm 以下、好ましくは５μm 以下の粒
径を有し、金属不純物量としては５００ppm 以下のもの
が、また含有Ｏ2 量として４wt％以下のものが好まし
い。本発明として重要な役割を果たす焼結助剤としては
Ｙの酸化物および／または炭酸塩を使用するが、 AlN原
料粉末、焼結助剤および酸素含量調整剤の総重量に対
し、Ｙの酸化物および／または炭酸塩を酸化物Y2O3換算
で焼結助剤添加量ａwt％として２〜１０wt％入れ、更に
脱脂後の成形体中に含有されている炭素量をｃwt％とし
たときに ０．３ａ＋１．３ｃ＋２．３＞ｂ＞０．２ａ＋１．３ｃ＋０．７ を満足するように酸素含量調整剤および AlN原料粉末中
に含有される酸素量ｂwt％を調整し、これら所定量の焼
結助剤、酸素含量調整剤を AlN原料粉末に混合する。こ
こでいう「脱脂後」の脱脂については後に詳説する。
【００１２】焼結助剤の添加量は、酸化物Y2O3換算で、
AlN原料粉末、焼結助剤および酸素含量調整剤の総重量
に対し、２〜１０wt％添加するが、好ましい範囲として
は２〜７wt％である。２wt％未満では緻密な焼結体を得
るのに長時間を要し、１０wt％を超えると熱伝導率の低
下をもたらす。
AlN原料粉末、焼結助剤および酸素含量調整剤の総重量
に対し、２〜１０wt％添加するが、好ましい範囲として
は２〜７wt％である。２wt％未満では緻密な焼結体を得
るのに長時間を要し、１０wt％を超えると熱伝導率の低
下をもたらす。
【００１３】本発明における酸素含量調整剤とは、上記
の式に関係する酸素量を調整するために添加するもの
で、アルミニウムの酸化物であるアルミナAl2O3 または
酸窒化物等を用いる。上記の式を満足し AlN原料微粉末
中の酸素で足りればアルミナ等の酸素含量調整剤を添加
しなくてもよい。
の式に関係する酸素量を調整するために添加するもの
で、アルミニウムの酸化物であるアルミナAl2O3 または
酸窒化物等を用いる。上記の式を満足し AlN原料微粉末
中の酸素で足りればアルミナ等の酸素含量調整剤を添加
しなくてもよい。
【００１４】また、焼結前の成形体中に炭素が含まれて
いると、 AlN原料粉末に含有されている酸素と反応する
ので、本発明のためには焼結助剤の添加量を減らすか、
上記のアルミナ等の酸素含量調整剤の添加量が結果とし
て増えることになる。
いると、 AlN原料粉末に含有されている酸素と反応する
ので、本発明のためには焼結助剤の添加量を減らすか、
上記のアルミナ等の酸素含量調整剤の添加量が結果とし
て増えることになる。
【００１５】AlN微粉末と焼結助剤との混合は、乾式混
合または有機溶媒を使用した湿式混合により行なうが、
後者の湿式混合の方がよく混合でき好ましい。混合粉末
に更に、パラフィンワックス、ポリビニルブチラール、
エチルセルロース等の有機バインダーを混合粉末に対
し、３〜１５wt％、好ましくは５〜１０wt％添加して、
適当な成形手段、例えば乾式プレス法、ラバープレス
法、押出法、射出法、ドクターブレードシート成形法等
によって所定の形状に成形する。金型成形法では造粒し
た粉を使用するのが一般である。また、 AlN焼結基板の
ときには、一般的には、ドクターブレード法にて成形さ
れる。この場合には、有機溶剤、ポリエチレングリコー
ル等の分散剤、ポリビニルブチラール等のバインダーお
よびブチルフタリルブチルグリコレート等の可塑剤を A
lN原料粉、焼結助剤に混合し、ドクターブレード法にて
薄生板（グリーンシート）を造るのが一般である。
合または有機溶媒を使用した湿式混合により行なうが、
後者の湿式混合の方がよく混合でき好ましい。混合粉末
に更に、パラフィンワックス、ポリビニルブチラール、
エチルセルロース等の有機バインダーを混合粉末に対
し、３〜１５wt％、好ましくは５〜１０wt％添加して、
適当な成形手段、例えば乾式プレス法、ラバープレス
法、押出法、射出法、ドクターブレードシート成形法等
によって所定の形状に成形する。金型成形法では造粒し
た粉を使用するのが一般である。また、 AlN焼結基板の
ときには、一般的には、ドクターブレード法にて成形さ
れる。この場合には、有機溶剤、ポリエチレングリコー
ル等の分散剤、ポリビニルブチラール等のバインダーお
よびブチルフタリルブチルグリコレート等の可塑剤を A
lN原料粉、焼結助剤に混合し、ドクターブレード法にて
薄生板（グリーンシート）を造るのが一般である。
【００１６】成形後、真空、N2、Ar又は大気中で４００
〜７００℃で０．１〜２４時間にて脱脂処理を行な
う。。本発明にて、添加する焼結助剤量を規定している
場合の「脱脂後にこの成形体中に含有されている炭素
量」とは、上記脱脂処理済の成形体を非酸化性雰囲気中
または真空雰囲気中で１３００℃で２時間加熱された後
に成形体中に含有されているトータルカーボン量を本発
明では表わしているものとする。また、この炭素量は好
ましくは２wt％以下である。
〜７００℃で０．１〜２４時間にて脱脂処理を行な
う。。本発明にて、添加する焼結助剤量を規定している
場合の「脱脂後にこの成形体中に含有されている炭素
量」とは、上記脱脂処理済の成形体を非酸化性雰囲気中
または真空雰囲気中で１３００℃で２時間加熱された後
に成形体中に含有されているトータルカーボン量を本発
明では表わしているものとする。また、この炭素量は好
ましくは２wt％以下である。
【００１７】脱脂後、１７００〜２０００℃で０．１〜
２４時間にて、真空又はN2、Ar等の非酸化性ガスの−５
００mmHg〜１０kg／ｃｍ2 の条件下で焼結する。上記の
ようにして造られた本発明の AlN焼結体の AlN（結晶）
粒を覆っている粒界相は、粒界や三重点に球状に存在
し、粒界相の大きさおよび AlN粒と粒界相との接触面積
は非常に小さい。
２４時間にて、真空又はN2、Ar等の非酸化性ガスの−５
００mmHg〜１０kg／ｃｍ2 の条件下で焼結する。上記の
ようにして造られた本発明の AlN焼結体の AlN（結晶）
粒を覆っている粒界相は、粒界や三重点に球状に存在
し、粒界相の大きさおよび AlN粒と粒界相との接触面積
は非常に小さい。
【００１８】また、本発明の AlN焼結体の焼結助剤成分
を含有する粒界相は、ガーネット型結晶構造を有するＹ
ＡＧおよびペロブスカイト型結晶構造を有するＹＡＰか
らなる。これらの量比を粉末Ｘ線回折（Cu Ｋα；４０
KV、２０mA；スキャンスピード１ deg／min ）のピーク
比で見ると、ＹＡＧ相、面指数（５３２）の回折角２θ
＝４６．６°の回折ピーク高さをＩ（ＹＡＧ）と、ＹＡ
Ｐ相、面指数（１２１）の回折角２θ＝３４．３°の回
折ピーク高さをＩ（ＹＡＰ）とすると、 ０．１≦Ｉ（ＹＡＧ）／Ｉ（ＹＡＰ）≦１０．０ の範囲が好ましく、この場合には、前述の焼結助剤の添
加量ａwt％は２〜１０wt％で変わりないが、酸素量ｂwt
％の好ましい範囲は、 ０．３ａ＋１．３ｃ＋１．９≧ｂ≧０．２ａ＋１．３ｃ＋１．３ であり、また ０．１≦Ｉ（ＹＡＧ）／Ｉ（ＹＡＰ）≦２．０ の範囲がより好ましく、この場合にはａwt％は２〜１０
wt％と同様に変わりないが、酸素量ｂwt％のより好まし
い範囲は、 ０．３ａ＋１．３ｃ＋１．６≧ｂ≧０．２ａ＋１．３ｃ＋１．３ である。これらの式中のａ，ｂ，ｃは前述の定義と同じ
ものである。ＹＡＧ相とＹＡＰ相は、酸化イットリウム
等の焼結助剤添加量に対する窒化アルミニウム原料粉末
に含まれる酸素量が多いときにＹＡＧ相が増え、ＹＡＰ
相が減少し、逆の場合にはＹＡＧ相が減少し、ＹＡＰ相
が増大する傾向がある。
を含有する粒界相は、ガーネット型結晶構造を有するＹ
ＡＧおよびペロブスカイト型結晶構造を有するＹＡＰか
らなる。これらの量比を粉末Ｘ線回折（Cu Ｋα；４０
KV、２０mA；スキャンスピード１ deg／min ）のピーク
比で見ると、ＹＡＧ相、面指数（５３２）の回折角２θ
＝４６．６°の回折ピーク高さをＩ（ＹＡＧ）と、ＹＡ
Ｐ相、面指数（１２１）の回折角２θ＝３４．３°の回
折ピーク高さをＩ（ＹＡＰ）とすると、 ０．１≦Ｉ（ＹＡＧ）／Ｉ（ＹＡＰ）≦１０．０ の範囲が好ましく、この場合には、前述の焼結助剤の添
加量ａwt％は２〜１０wt％で変わりないが、酸素量ｂwt
％の好ましい範囲は、 ０．３ａ＋１．３ｃ＋１．９≧ｂ≧０．２ａ＋１．３ｃ＋１．３ であり、また ０．１≦Ｉ（ＹＡＧ）／Ｉ（ＹＡＰ）≦２．０ の範囲がより好ましく、この場合にはａwt％は２〜１０
wt％と同様に変わりないが、酸素量ｂwt％のより好まし
い範囲は、 ０．３ａ＋１．３ｃ＋１．６≧ｂ≧０．２ａ＋１．３ｃ＋１．３ である。これらの式中のａ，ｂ，ｃは前述の定義と同じ
ものである。ＹＡＧ相とＹＡＰ相は、酸化イットリウム
等の焼結助剤添加量に対する窒化アルミニウム原料粉末
に含まれる酸素量が多いときにＹＡＧ相が増え、ＹＡＰ
相が減少し、逆の場合にはＹＡＧ相が減少し、ＹＡＰ相
が増大する傾向がある。
【００１９】
【実施例】以下、実施例にて本発明を詳細に説明する。
実施例１〜１６
AlN粉末（平均粒径１．６μm 、ＢＥＴ比表面積値３．
８ｃｍ2 ／ｇ、酸素２．４wt％、Fe６０ppm ）にY2O
3（純度９９．９％、平均粒径０．４μm ）粉の焼結助
剤および酸素含量調整剤であるAl2O3 を表１の比率で混
合した。ただし、実施例１６のみ AlN原料粉末の酸素量
は３．３wt％であった。これらの混合粉１００重量部に
対し、それぞれ成形用バインダーとしてポリビニルブチ
ラール１０重量部、可塑剤としてブチルフタリルブチル
グリコレート２．５重量部、溶剤としてトリクロルエチ
レン１０重量部、テトラクロルエチレン２０重量部、ｎ
−ブチルアルコール２０重量部をそれぞれ添加した。こ
れらをナイロン製ボールミルポットにて４８時間混合
し、スラリー化した。スラリーの固形分濃度は７３．４
wt％であった。
８ｃｍ2 ／ｇ、酸素２．４wt％、Fe６０ppm ）にY2O
3（純度９９．９％、平均粒径０．４μm ）粉の焼結助
剤および酸素含量調整剤であるAl2O3 を表１の比率で混
合した。ただし、実施例１６のみ AlN原料粉末の酸素量
は３．３wt％であった。これらの混合粉１００重量部に
対し、それぞれ成形用バインダーとしてポリビニルブチ
ラール１０重量部、可塑剤としてブチルフタリルブチル
グリコレート２．５重量部、溶剤としてトリクロルエチ
レン１０重量部、テトラクロルエチレン２０重量部、ｎ
−ブチルアルコール２０重量部をそれぞれ添加した。こ
れらをナイロン製ボールミルポットにて４８時間混合
し、スラリー化した。スラリーの固形分濃度は７３．４
wt％であった。
【００２０】このスラリーをドクターブレード法にて厚
さ１．１mmのグリーンシートを造った。このグリーンシ
ートを３０mm角に裁断し、真空中にて６００℃、２時間
脱脂処理を行なった。この脱脂体の炭素含有量は０．５
wt％であった。脱脂後、更に真空雰囲気中で、１３００
℃で２時間加熱処理をした後の成形体中の炭素含有量は
０．４wt％であった。すなわち、添加する焼結助剤量を
規定する式中のＣの値は０．４wt％ということになる。
さ１．１mmのグリーンシートを造った。このグリーンシ
ートを３０mm角に裁断し、真空中にて６００℃、２時間
脱脂処理を行なった。この脱脂体の炭素含有量は０．５
wt％であった。脱脂後、更に真空雰囲気中で、１３００
℃で２時間加熱処理をした後の成形体中の炭素含有量は
０．４wt％であった。すなわち、添加する焼結助剤量を
規定する式中のＣの値は０．４wt％ということになる。
【００２１】上記の脱脂後成形体を焼結炉中に配し、大
気圧の窒素気流（流量１００ｌ／hr）中にて、表１に示
す焼結温度にて、総て６時間焼結した。次に、得られた
焼結体の組織等を観察するために、それぞれの焼結体を
切断し、切断面を研磨し、ＳＥＭおよび画像解析装置に
て、焼結体の粒界相の「平均周長」、「平均最小径と平
均最大径の比率」および「粒界相の平均粒径と AlN粒の
平均粒径の比率」を求めた。
気圧の窒素気流（流量１００ｌ／hr）中にて、表１に示
す焼結温度にて、総て６時間焼結した。次に、得られた
焼結体の組織等を観察するために、それぞれの焼結体を
切断し、切断面を研磨し、ＳＥＭおよび画像解析装置に
て、焼結体の粒界相の「平均周長」、「平均最小径と平
均最大径の比率」および「粒界相の平均粒径と AlN粒の
平均粒径の比率」を求めた。
【００２２】また、当該焼結体をそれぞれ微粉砕し、粉
末Ｘ線回折用試料となし、Ｉ（ＹＡＧ）／Ｉ（ＹＡＰ）
値の測定を行なった。この際の測定の装置は理学電機社
製ガイガーフレックスＲＡＤ−２Ｂ、測定条件の主なも
のは次の通りの条件である。 ターゲット Cu Ｋα 電圧、電流 ４０KV、２０mA スキャンスピード １ deg／min スリット １−０．３−１
末Ｘ線回折用試料となし、Ｉ（ＹＡＧ）／Ｉ（ＹＡＰ）
値の測定を行なった。この際の測定の装置は理学電機社
製ガイガーフレックスＲＡＤ−２Ｂ、測定条件の主なも
のは次の通りの条件である。 ターゲット Cu Ｋα 電圧、電流 ４０KV、２０mA スキャンスピード １ deg／min スリット １−０．３−１
【００２３】次に、それぞれの焼結体につき熱サイクル
テストを行なった。その方法等につき下記する。熱サイ
クルテストは、まず焼結体を２５mm角で厚さ０．６３５
mmに加工し素試料とした。
テストを行なった。その方法等につき下記する。熱サイ
クルテストは、まず焼結体を２５mm角で厚さ０．６３５
mmに加工し素試料とした。
【００２４】次にTi金属粉（ｄ50＝１０μm ）２．０重
量部、Ag金属粉（ｄ50＝１０μm ）７１．０重量部およ
びCu金属粉（ｄ50＝１５μm ）２７．０重量部の３種の
金属粉１００重量部に対し、エチルセルロース１０重量
部およびテルピネオール（和光純薬（株）製市販品）１
０重量部をそれぞれ添加混合したペーストを造った。そ
のペーストを図１の形状、寸法の厚さ０．３mm、２３mm
角の銅板に塗布し、上記 AlN焼結体と８４０℃にて１．
３kg／ｃｍ2 の圧力にて圧接しつつ接合した。この接合
試料を表１に示した実施例１〜１６につきそれぞれ１０
枚ずつ作製した。
量部、Ag金属粉（ｄ50＝１０μm ）７１．０重量部およ
びCu金属粉（ｄ50＝１５μm ）２７．０重量部の３種の
金属粉１００重量部に対し、エチルセルロース１０重量
部およびテルピネオール（和光純薬（株）製市販品）１
０重量部をそれぞれ添加混合したペーストを造った。そ
のペーストを図１の形状、寸法の厚さ０．３mm、２３mm
角の銅板に塗布し、上記 AlN焼結体と８４０℃にて１．
３kg／ｃｍ2 の圧力にて圧接しつつ接合した。この接合
試料を表１に示した実施例１〜１６につきそれぞれ１０
枚ずつ作製した。
【００２５】これらの接合試料に図２に示す熱サイクル
で熱履歴を与えた。熱サイクルテストは、−５５℃→１
５０℃→−５５℃を１サイクルとして１０００サイクル
の熱履歴後、実体顕微鏡で５倍で観察し、クラックの有
無を調べ、それぞれ１０枚のうち１枚でもクラックが認
められた場合を×印、全く認められなかった場合を○印
にて評価し表１に示した。
で熱履歴を与えた。熱サイクルテストは、−５５℃→１
５０℃→−５５℃を１サイクルとして１０００サイクル
の熱履歴後、実体顕微鏡で５倍で観察し、クラックの有
無を調べ、それぞれ１０枚のうち１枚でもクラックが認
められた場合を×印、全く認められなかった場合を○印
にて評価し表１に示した。
【００２６】更に、焼結体の開気孔を水で３時間煮沸
し、その飽水重量より求め、表１に併記した。また、熱
伝導率は熱サイクルテストに用いた焼結体につき、レー
ザーフラッシュ法により求め、表１に併記した。
し、その飽水重量より求め、表１に併記した。また、熱
伝導率は熱サイクルテストに用いた焼結体につき、レー
ザーフラッシュ法により求め、表１に併記した。
【００２７】比較例１〜５
実施例１〜１６と同様な条件等で表２に示した比較例１
〜５の原料配合割合で混合スラリー化し、その後、シー
ト化、焼結した。焼結体組織の観察、熱サイクルテスト
および焼結体の特性等は、実施例１〜１６と同一条件で
行ない、表２に示す結果を得た。
〜５の原料配合割合で混合スラリー化し、その後、シー
ト化、焼結した。焼結体組織の観察、熱サイクルテスト
および焼結体の特性等は、実施例１〜１６と同一条件で
行ない、表２に示す結果を得た。
【００２８】その結果、実施例で得られたように高熱伝
導率を維持し、熱サイクルテストにて良結果を得たもの
は比較例では得られなかった。
導率を維持し、熱サイクルテストにて良結果を得たもの
は比較例では得られなかった。
【００２９】
【表１】
【００３０】
【表２】
【００３１】
【発明の効果】本発明により従来にない AlN焼結体すな
わち、高熱伝導率を維持し、かつ、耐熱サイクル特性の
優れた AlN焼結体が得られた。
わち、高熱伝導率を維持し、かつ、耐熱サイクル特性の
優れた AlN焼結体が得られた。
【図１】熱サイクルテストに使用した銅板張り AlN焼結
体試料の平面図である。 （ａ）が表面、（ｂ）が裏面である。
体試料の平面図である。 （ａ）が表面、（ｂ）が裏面である。
【図２】熱サイクルテストのサイクル条件図である。
１ AlN焼結体
２ 銅板
Claims (2)
- 【請求項１】 粒界相を含有する AlN焼結体において、
該焼結体切断面における粒界相の（ａ）平均周長が０．
１〜１５μm で、（ｂ）平均最小径と平均最大径の比率
が０．５〜１．０で、（ｃ）平均粒径と AlN粒の平均粒
径の比率が０．５以下であり、かつ該粒界相組成が３Y2
O3・５Al2O3 およびY2O3・Al2O3 からなることを特徴と
する AlN焼結体。 - 【請求項２】 AlN原料粉末、焼結助剤および酸素含量
調整剤の総重量に対し、Ｙの酸化物および／または炭酸
塩を酸化物Y2O3換算で焼結助剤添加量ａwt％として２〜
１０wt％入れ、更に脱脂後の成形体中に含有されている
炭素量をｃwt％としたときに ０．３ａ＋１．３ｃ＋２．３＞ｂ＞０．２ａ＋１．３ｃ＋０．７ を満足するように酸素含量調整剤および AlN原料粉末中
に含有される酸素量ｂwt％を調整し、混合、成形、焼結
することを特徴とする AlN焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3201281A JPH0524930A (ja) | 1991-07-16 | 1991-07-16 | ＡｌＮ焼結体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3201281A JPH0524930A (ja) | 1991-07-16 | 1991-07-16 | ＡｌＮ焼結体およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0524930A true JPH0524930A (ja) | 1993-02-02 |
Family
ID=16438370
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3201281A Pending JPH0524930A (ja) | 1991-07-16 | 1991-07-16 | ＡｌＮ焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0524930A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5839023A (en) * | 1995-10-25 | 1998-11-17 | Minolta Co., Ltd. | Fixing apparatus and control method thereof |
| JPH1171184A (ja) * | 1997-08-22 | 1999-03-16 | Toshiba Ceramics Co Ltd | ＡｌＮ焼結体用接合剤、その製造方法及びそれを用いたＡｌＮ焼結体の接合方法 |
| JP2001302351A (ja) * | 2000-04-18 | 2001-10-31 | Nippon Tungsten Co Ltd | ＡｌＮ−Ａｌ２Ｏ３複合材料 |
| WO2006135016A1 (ja) * | 2005-06-15 | 2006-12-21 | Tokuyama Corporation | 窒化アルミニウム焼結体、スラリー、グリーン体、および脱脂体 |
| JPWO2022210517A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | ||
| JPWO2022210518A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | ||
| WO2022210520A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | デンカ株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板 |
-
1991
- 1991-07-16 JP JP3201281A patent/JPH0524930A/ja active Pending
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5839023A (en) * | 1995-10-25 | 1998-11-17 | Minolta Co., Ltd. | Fixing apparatus and control method thereof |
| JPH1171184A (ja) * | 1997-08-22 | 1999-03-16 | Toshiba Ceramics Co Ltd | ＡｌＮ焼結体用接合剤、その製造方法及びそれを用いたＡｌＮ焼結体の接合方法 |
| JP2001302351A (ja) * | 2000-04-18 | 2001-10-31 | Nippon Tungsten Co Ltd | ＡｌＮ−Ａｌ２Ｏ３複合材料 |
| WO2006135016A1 (ja) * | 2005-06-15 | 2006-12-21 | Tokuyama Corporation | 窒化アルミニウム焼結体、スラリー、グリーン体、および脱脂体 |
| JPWO2022210517A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | ||
| JPWO2022210518A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | ||
| WO2022210517A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | デンカ株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板 |
| WO2022210520A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | デンカ株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板 |
| WO2022210518A1 (ja) * | 2021-03-31 | 2022-10-06 | デンカ株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板 |
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