JPH05320414A

JPH05320414A - 無機フィラー表面改質剤

Info

Publication number: JPH05320414A
Application number: JP13253392A
Authority: JP
Inventors: Hideyuki Sumi; 英行角; Yutaka Nakayama; 豊中山; Hiroshi Hotta; 寛史堀田
Original assignee: Dai Ichi Kogyo Seiyaku Co Ltd
Current assignee: DKS Co Ltd
Priority date: 1992-05-25
Filing date: 1992-05-25
Publication date: 1993-12-03

Abstract

(57)【要約】【構成】分子内に、オレフィン構造単位（Ｉ）６５〜
９９モル％と、一般式化１で表されるアクリルアミド構
造単位(III) １〜３５モル％とを含有し、必要に応じて
アクリレート構造単位 (II) を１５モル％以下で含有
し、重量平均分子量が１，０００〜５０，０００で線状
のカチオン性共重合体を含有する無機フィラー表面改質
剤。なお、化１に於いて、Ｒ²はアルキレン基を表し、
Ｒ³及びＲ⁴は低級アルキル基を表し、Ｒ⁵はアルキル
基等を表し、Ｘはハロゲン原子等を表す。【効果】この表面改質剤により無機フィラーに表面処
理を施しこれを樹脂に充填すると、強度や耐衝撃性等に
優れた樹脂が得られる。【化１】

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、熱硬化性樹脂や熱可塑
性樹脂に添加する無機フィラーに表面処理を施すための
無機フィラー表面改質剤に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来より、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂
に添加する無機フィラーの表面を表面改質剤により改質
して、これにより、フィラーとマトリックス樹脂との親
和性を高めたりマトリックス樹脂中へのフィラーの分散
性を向上させるということが行われている。親和性や分
散性の向上により樹脂の強度、耐衝撃性、成形性等が向
上する。

【０００３】従来の無機フィラーの表面処理方法として
は、例えば、チタネート系及びシラン系カップリング剤
を用いた表面処理方法、ステアリン酸等の高級脂肪酸若
しくはその金属塩を用いた処理方法、特開昭５７−１９
８７３５号に記載のリン酸エステル化合物を用いた処理
方法、低分子量のカチオン界面活性剤を用いた処理方法
などがある。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来の無機フィラーの表面処理方法にあっては、マトリッ
クス樹脂中へのフィラーの分散性、フィラーとマトリッ
クス樹脂の界面の接着性並びに樹脂にフィラーを充填し
て溶融した際の流れ性が未だ不十分なものであった。従
って、樹脂の強度、耐衝撃性、フィラー充填時の成形性
等が不良であり、その改良が望まれていた。

【０００５】すなわち、チタネート系及びシラン系カッ
プリング剤等で処理した場合、フィラーの分散性等の向
上はみられるが、フィラーを高充填した際の溶融流れ性
低下は改善されにくく樹脂の成形性が悪かった。

【０００６】また、高級脂肪酸やその金属塩で処理する
方法は、最も安価で一般的に行われているが、高充填系
でのフィラーの分散性が不十分であり、期待される樹脂
物性が得られなかった。

【０００７】さらに、低分子量の界面活性剤で処理する
場合も同様に、高充填系での樹脂物性が不十分であっ
た。

【０００８】本発明は、上述した従来技術の課題に鑑み
発明されたものであって、その目的とするところは、無
機フィラーの表面を改質しこれにより樹脂の強度、耐衝
撃性、フィラー充填時の成形性等を高める無機フィラー
表面改質剤を提供することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明は、熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂に添加す
る無機フィラーに表面処理を施すための無機フィラー表
面改質剤であって、以下のカチオン性共重合体を含有す
るものである。

【００１０】前記カチオン性共重合体は、分子内に、一
般式化４で表されるオレフィン構造単位（Ｉ）６５〜９
９モル％と、一般式化５で表されるアクリルアミド構造
単位(III) １〜３５モル％とを含有し、重量平均分子量
が１，０００〜５０，０００で線状の共重合体である。
各構造単位は規則的に配列していても不規則に配列して
いてもどちらでもよい。

【００１１】

【化４】

【００１２】

【化５】

【００１３】また、前記カチオン性共重合体は、分子内
に、一般式化４で表されるオレフィン構造単位（Ｉ）６
５〜９９モル％と、一般式化６で表されるアクリレート
構造単位 (II) １５モル％以下と、一般式化５で表され
るアクリルアミド構造単位 (III)１〜３５モル％とを含
有し、重量平均分子量が１，０００〜５０，０００で線
状の共重合体である。各構造単位は規則的に配列してい
ても不規則に配列していてもどちらでもよい。

【００１４】

【化６】

【００１５】本発明に使用するカチオン性共重合体にお
いて、一般式化４で表されるオレフィン構造単位（Ｉ）
は分子内に６５〜９９モル％含有されているが、この含
有割合が６５モル％未満であればマトリックス樹脂であ
る熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂に対する接着性が不十
分となる。また、含有割合が９９モル％を超える場合に
は分子内のアクリルアミド構造単位 (III)の含有割合が
低下しそのカチオン性基の濃度が低下することにより、
カチオン性共重合体の無機フィラーへの濡れ性を悪化さ
せる。その結果、マトリックス樹脂と無機フィラーとの
カップリング効果が認められなくなる。

【００１６】なお、オレフィン構造単位（Ｉ）の一般式
化４に於いて、Ｒ⁰は水素原子、メチル基又はフェニル
基を表し、これらの基は１分子中に混在していてもよ
い。

【００１７】また、前記カチオン性共重合体において一
般式化６で表されるアクリレート構造単位 (II) は、マ
トリックス樹脂との相溶性と、無機フィラーへの濡れ性
とのバランスを考え、分子内に０〜１５モル％含有され
てもよい。この含有割合が１５モル％を超えると、逆に
マトリックス樹脂への相溶性が低下して、フィラー充填
樹脂の物性の低下を招く。

【００１８】なお、アクリレート構造単位 (II) の一般
式化６に於いて、Ｒ¹は炭素数１〜４のアルキル基を表
し、具体的には、メチル基, エチル基, ｎ−プロピル
基, ｉｓｏ−プロピル基, ｎ−ブチル基及びｉｓｏ−ブ
チル基が挙げられ、これらの基は１分子中に混在しても
よい。これらＲ¹の中では、メチル基及びエチル基が好
ましい。

【００１９】さらに、前記カチオン性共重合体におい
て、一般式化５で表されるアクリルアミド構造単位(II
I) は分子内に１〜３５モル％含有されているが、この
含有割合が１モル％未満であれば無機フィラーへの濡れ
性が悪くなる。また、含有割合が３５モル％を超えると
マトリックス樹脂との相溶性が悪化する。

【００２０】なお、アクリルアミド構造単位(III) の一
般式化５に於いて、Ｒ²は、炭素数２〜８のアルキレン
基を表し、具体的には、エチレン基，プロピレン基，ヘ
キサメチレン基，ネオペンチレン基等が挙げられ、これ
らの基は１分子中に混在してもよい。これらＲ²の中で
は、エチレン基及びプロピレン基が好ましく、特に好ま
しい基はプロピレン基である。

【００２１】Ｒ³及びＲ⁴は、各々独立（即ち、Ｒ³と
Ｒ⁴は同一でも異なってもよい）に炭素数１〜４のアル
キル基を表し、具体的には、メチル基，エチル基，プロ
ピル基及びブチル基が挙げられ、これらの基は構造単位
毎に同一であっても異なってもよい（即ち、これらの基
が１分子中に混在してもよい）。これらの基の中では、
メチル基及びエチル基が好ましい。

【００２２】Ｒ⁵は、炭素数１〜１２のアルキル基、炭
素数６〜１２のアリールアルキル基又は炭素数６〜１２
の脂環式アルキル基を表す。具体例としては、メチル
基，エチル基，ｎ−プロピル基，ｉｓｏ−プロピル基，
ｎ−ブチル基，ｓｅｃ−ブチル基，ｎ−オクチル基，ｎ
−ラウリル基等のアルキル基；ベンジル基，４−メチル
ベンジル基等のアリールアルキル基；シクロヘキシル
基，メチルシクロヘキシル基等の脂環式アルキル基が挙
げられ、これらの基は１分子中に混在してもよい。な
お、Ｒ⁵としては、直鎖状アルキル基、アリールアルキ
ル基及び低級アルキル基が好ましく、メチル基及びエチ
ル基が特に好ましい。

【００２３】Ｘ^-は、Ｃｌ^-, Ｂｒ^-, Ｉ^-等のハロゲ
ン化物イオン、ＣＨ₃ＯＳＯ₃ ^-又はＣＨ₃ＣＨ₂ＯＳ
Ｏ₃ ^-を表し、これらのイオンは１分子中に混在しても
よい。これらＸ^-の中では、Ｃｌ^-及びＣＨ₃ＣＨ₂Ｏ
ＳＯ₃ ^-が好ましい。

【００２４】本発明に使用するカチオン性共重合体の重
量平均分子量の測定はゲルパーミュエーションクロマト
グラフィーで行い、ポリスチレン換算の重量平均分子量
で超高温ＧＰＣ法（絹川，「高分子論文集第４４巻２
号」，１３９〜１４１頁，１９８７）に準じて測定でき
るが、その重量平均分子量の範囲は１，０００〜５０，
０００である。重量平均分子量が１，０００未満の場合
には溶融時におけるフィラーの分散安定化が低下し、重
量平均分子量が５０，０００を超える場合には、フィラ
ーとマトリックス樹脂との相溶性が悪化し樹脂組成物の
物性が低下するという問題を生じる。

【００２５】本発明に使用するカチオン性共重合体は、
例えば次のようにして製造することができる。すなわ
ち、エチレンとアクリル酸エステルとを高圧重合法によ
り共重合させて得られるエチレン−アクリル酸エステル
共重合体を、特開昭６０−７９００８号公報に記載の方
法により加水分解と同時に熱減成して所望の分子量とす
る。得られたエチレン−アクリル酸エステル−アクリル
酸共重合体をＮ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキルアミン
でアミド化してアクリルアミド系共重合体を得た後、こ
れをハロゲン化アルキル、ジアルキル硫酸等の４級化剤
でカチオン変性して単離すると、本発明に使用するカチ
オン性共重合体を得ることができる。

【００２６】なお、エチレン−アクリル酸エステル共重
合体の加水分解時に加水分解を完全に行えば、分子内
に、アクリレート構造単位 (II) を含有せずオレフィン
構造単位（Ｉ）及びアクリルアミド構造単位(III) を含
有するカチオン性共重合体が得られる。

【００２７】本発明の無機フィラー表面改質剤による無
機フィラーの表面処理方法は、前述したカチオン性共重
合体を有機溶媒に溶解するか又は水で分散させた中へ、
無機フィラーを添加してスラリー化する。さらに、これ
をプレスフィルター等により濾過した後、乾燥・粉砕す
るか、又はそのまま脱溶媒の後粉砕すればよい。

【００２８】マトリックス樹脂と上述の如く得られた表
面処理フィラーとを押出し機、ニーダー等により混練す
ると、フィラーが樹脂中に練り込まれて無機フィラー充
填樹脂が得られる。

【００２９】上記無機フィラー充填樹脂において用いら
れる無機フィラーの具体例としては、炭酸カルシウム、
硫酸カルシウム、タルク、マイカ、硫酸マグネシウム、
ガラス繊維、カーボンファイバー等がある。

【００３０】また、無機フィラーに対するカチオン性共
重合体の使用量は、０．１〜５重量％程度がよい。

【００３１】さらに、上記無機フィラー充填樹脂におけ
るマトリックス樹脂としては、不飽和ポリエステル樹
脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂や
熱可塑性樹脂で汎用的なものすべてを用いることができ
る。

【００３２】

【作用】本発明の無機フィラー表面改質剤は、無機フィ
ラーを被覆してフィラーの表面処理を行うものである。

【００３３】本発明の無機フィラー表面改質剤は、その
共重合体分子内に極性の高い４級アンモニウム塩の構造
を有しており、その構造部分が無機物への吸着活性点と
なる。また、フィラーが充填されるマトリックス樹脂の
分子構造を考慮して、本発明の表面改質剤において共重
合体主鎖の分子構造を選択すれば、マトリックス樹脂の
フィラー表面層へのぬれ、接着性を改良することができ
る。

【００３４】さらに、本発明の表面改質剤における共重
合体は高分子量であるため、溶融時においても粒子の分
散が安定している。適度な分子量の共重合体を選択する
ことにより、凝集を防ぎ良好なフィラー分散系を得るこ
とができ、その結果、フィラー充填樹脂の溶融時の流れ
性が改良される。

【００３５】

【発明の効果】本発明の無機フィラー表面改質剤により
表面処理した無機フィラーを充填した樹脂は、未処理の
無機フィラーを充填した樹脂と比較して、以下に記載の
如く顕著な効果を奏するものである。

【００３６】（１）無機フィラーとマトリックス樹脂と
の親和性が改善されるので、樹脂の引張り強度試験にお
ける最大強度と曲げ弾性率とを高レベルに保ったまま樹
脂の引張り強度試験における破断時の伸度と耐衝撃性と
を向上させることができる。

【００３７】（２）無機フィラー充填樹脂の溶融流れ性
が優れており、その結果、樹脂の成型性が優れている。

【００３８】

【実施例】以下に、本発明の無機フィラー表面改質剤を
構成するカチオン性共重合体の具体的な合成例と、その
カチオン性共重合体を無機フィラー表面改質剤として用
いた無機フィラー充填樹脂の具体的な実施例と、これと
比較対照するための具体的な比較例とについて説明す
る。

【００３９】なお、これら実施例及び比較例の樹脂の各
種物性については、下記の方法で測定した。

【００４０】引張り強度試験２号試験片を作製して、ＪＩＳＫ−７１１３に従って
引張り速度５０ｍｍ／ｍｉｎで測定した。最大強度と破
断時における伸度を測定した。

【００４１】曲げ弾性率ＪＩＳＫ−７２０３に従って測定した。

【００４２】アイゾット衝撃強度２号試験片を作製して、ＪＩＳＫ−７１１０に従って
測定した。

【００４３】ＭＦＲＪＩＳＫ−７２１０に従って試験温度１９０℃、試験
荷重２，１６０ｇｆで流れ試験を行いＭＦＲを測定し
た。

【００４４】まず、熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂と
して用いた例を示す。

【００４５】Ａ．ポリプロピレンについて：合成例（１）〈カチオン性共重合体（１）の合成〉温度計、撹拌機、
滴下ロート及びディーン・スターク（Ｄｅａｎｓｔａ
ｒｋ）分水器を備えた内容量１リットルの４つ口フラス
コに、キシレン４００ｍｌ、エチレン・アクリル酸エチ
ル・アクリル酸共重合体（エチレン／アクリル酸エチル
／アクリル酸＝９３／３／４) １５０ｇ及びパラトルエ
ンスルホン酸１．０ｇを仕込んだ。

【００４６】次に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルア
ミン２１．１ｇを仕込み、オイルバスを用いて１４０℃
に加熱して生成した水をキシレンとの共沸により連続的
に除去し、さらに、１４０℃で１７時間反応し、生成す
る水の共沸が認められなくなるまでアミド化反応を継続
した。

【００４７】得られた反応混合物４５８ｇを８０℃まで
冷却し、反応混合物に滴下ロートよりジエチル硫酸３
１．１ｇを１時間かけて徐々に滴下した。この間、発熱
が認められたが、冷却により反応温度を９０℃に維持
し、滴下終了後は１００℃で４時間熟成反応を行った。

【００４８】ここで得られた反応物を多量のメタノール
中へ投入し、生成した沈澱物を回収し真空乾燥してカチ
オン性共重合体（１）を得た。

【００４９】共重合体（１）の収量は１８７．５ｇであ
り、収率は原料のエチレン・アクリル酸エチル・アクリ
ル酸共重合体基準で９８％であった。重量平均分子量は
７８，０００であった。

【００５０】実施例１〜４〈表面改質フィラーを充填したポリプロピレンの調製と
その物性試験〉タルク１，０００ｇに、上記合成例
（１）で得た共重合体（１）２０ｇ又は５０ｇを１０％
キシレン溶液として添加し、さらにスラリー化するまで
キシレンを加えホモシナイザーで強制分散した。得られ
たスラリーについてロータリーエバポレーターにてキシ
レンを留去し、粉砕した後、減圧乾燥機で揮発分が０．
１％以下になるまで乾燥して表面改質タルクを２種類得
た。

【００５１】上記表面改質タルクをそれぞれポリプロピ
レン（ＭＦＲ＝７．０）１００重量％に対し１０重量％
若しくは３０重量％コンパウンディングしてフィラー充
填樹脂を得た。これらの樹脂を射出成形機により成形加
工して２号試験片等を得て、各種物性試験に供した。結
果を表１に示す。

【００５２】比較例１〜３上記実施例において、ポリプロピレンにタルクをコンパ
ウンディングしない場合と、表面処理を施していないタ
ルクをコンパウンディングする場合とを比較例として、
その各種物性試験の結果を表１に示した。

【００５３】

【表１】

【００５４】表１より、表面改質タルクをコンパウンデ
ィングしたポリプロピレンは、未処理のタルクをコンパ
ウンディングしたポリプロピレンと比較して、引張り強
度試験における破断時の伸度、衝撃強度及びＭＦＲ値が
かなり大きく、引張り強度試験における最大強度や曲げ
弾性率はほぼ同等のレベルであった。

【００５５】Ｂ．ハイ・インパクト・ポリスチレンにつ
いて：合成例（２）〈カチオン性共重合体（２）の合成〉温度計、撹拌機、
滴下ロート及びディーン・スターク（Ｄｅａｎｓｔａ
ｒｋ）分水器を備えた内容量１リットルの４つ口フラス
コに、キシレン４００ｍｌ、スチレン・アクリル酸エチ
ル・アクリル酸共重合体（スチレン／アクリル酸エチル
／アクリル酸＝９１／５／４）１５０ｇ及びパラトルエ
ンスルホン酸１．０ｇを仕込んだ。

【００５６】次に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルア
ミン２１．１ｇを仕込み、オイルバスを用いて１４０℃
に加熱して生成した水をキシレンとの共沸により連続的
に除去し、さらに、１４０℃で１７時間反応し、生成す
る水の共沸が認められなくなるまでアミド化反応を継続
した。

【００５７】得られた反応混合物４５８ｇを８０℃に冷
却し、反応混合物１０ｇを分取し残りの反応混合物に滴
下ロートよりジエチル硫酸３０．０ｇを１時間かけて徐
々に滴下した。この間、発熱が認められたが、冷却によ
り反応温度を９０℃に維持し、滴下終了後は１００℃で
４時間熟成反応を行った。

【００５８】ここで得られた反応物を取り出し多量のメ
タノール中へ投入し、生成した沈澱物を回収し真空乾燥
してカチオン性共重合体（２）を得た。

【００５９】共重合体（２）の収量は４６８ｇであり、
重量平均分子量は７，５００であった。

【００６０】実施例５〜８〈表面改質フィラーを充填したポリスチレンの調製とそ
の物性試験〉タルク１，０００ｇに、上記合成例（２）
で得た共重合体（２）２０ｇ又は５０ｇを１０％キシレ
ン溶液として添加し、さらにスラリー化するまでキシレ
ンを加えホモシナイザーで強制分散した。得られたスラ
リーについてロータリーエバポレーターにてキシレンを
留去し、粉砕した後、減圧乾燥機で揮発分が０．１％以
下になるまで乾燥して表面改質タルクを２種類得た。

【００６１】上記表面改質タルクをそれぞれハイ・イン
パクト・ポリスチレン（ＭＦＲ＝８．０）１００重量％
に対し１０重量％若しくは３０重量％コンパウンディン
グしてフィラー充填樹脂を得た。これらの樹脂を射出成
形機により成形加工して２号試験片等を得て、各種物性
試験に供した。結果を表２に示す。

【００６２】比較例４〜６上記実施例において、ハイ・インパクト・ポリスチレン
にタルクをコンパウンディングしない場合と、表面処理
を施していないタルクをコンパウンディングする場合と
を比較例として、その各種物性試験の結果を表２に示し
た。

【００６３】

【表２】

【００６４】表２より、表面改質タルクをコンパウンデ
ィングしたハイ・インパクト・ポリスチレンは、未処理
のタルクをコンパウンディングしたハイ・インパクト・
ポリスチレンと比較して、引張り強度試験における破断
時の伸度、衝撃強度及びＭＦＲ値がかなり大きく、引張
り強度試験における最大強度や曲げ弾性率はほぼ同等の
レベルであった。

【００６５】次に、熱硬化性樹脂をマトリックス樹脂と
して用いた例を示す。

【００６６】Ｃ．不飽和ポリエステル樹脂について：合成例（３）〈カチオン性共重合体（３）の合成〉温度計、撹拌機、
滴下ロート及びディーン・スターク（Ｄｅａｎｓｔａ
ｒｋ）分水器を備えた内容量１リットルの４つ口フラス
コに、キシレン４００ｍｌ、エチレン・アクリル酸共重
合体（エチレン／アクリル酸＝９１／９）１５０ｇ及び
パラトルエンスルホン酸１．０ｇを仕込んだ。

【００６７】次に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチルアミ
ン３８．５ｇを仕込み、オイルバスを用いて１４０℃に
加熱して生成した水をキシレンとの共沸により連続的に
除去し、さらに、１４０℃で１７時間反応し、生成する
水の共沸が認められなくなるまでアミド化反応を継続し
た。

【００６８】得られた反応混合物を８０℃まで冷却し、
これに沃化メチル７２．０ｇを１時間かけて滴下した。
この間、発熱が認められたが、冷却により反応温度を９
０℃に維持し、滴下終了後は１００℃で４時間熟成反応
を行った。

【００６９】ここで得られた反応物を多量のｎ−ヘキサ
ン中へ投入し、生成した沈澱物を回収し乾燥してカチオ
ン性共重合体（３）を得た。

【００７０】共重合体（３）の重量平均分子量は６，０
００であった。

【００７１】実施例９〜１２〈表面改質フィラーを充填した不飽和ポリエステル樹脂
の調製とその物性試験〉上記合成例（３）で得た共重合
体（３）２０ｇ又は５０ｇを５％キシレン溶液として、
ガラス繊維１，０００ｇにこれを浸漬した。得られたス
ラリーについてロータリーエバポレーターにてキシレン
を留去し、粉砕した後、減圧乾燥機で揮発分が０．１％
以下になるまで乾燥して表面改質したガラス繊維を２種
類得た。

【００７２】上記表面改質したガラス繊維をそれぞれ、
不飽和ポリエステル樹脂１００重量％に対し１０重量％
若しくは３０重量％コンパウンディングしてフィラー充
填樹脂液を得た。これらの樹脂液に対し２重量％のメチ
ルエチルケトンパーオキサイド（ＭＥＫＰ）と１重量％
のナフテン酸コバルトとを添加し十分脱泡した後、型に
流し込み、常温で２時間、さらに５０℃で２時間硬化し
て試験片を得た。これらの試験片について各種物性試験
を行い、その結果を表３に示した。

【００７３】比較例７〜９上記実施例において、不飽和ポリエステル樹脂にガラス
繊維をコンパウンディングしない場合と、表面処理を施
していないガラス繊維をコンパウンディングする場合と
を比較例として、その各種物性試験の結果を表３に示し
た。

【００７４】

【表３】

【００７５】表３より、表面改質したガラス繊維をコン
パウンディングした不飽和ポリエステル樹脂は、未処理
のガラス繊維をコンパウンディングした不飽和ポリエス
テル樹脂と比較して、引張り強度試験における最大強度
や破断時の伸度、並びに衝撃強度がかなり大きく、曲げ
弾性率はほぼ同等のレベルであった。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所 (Ｃ０８Ｆ 210/00 220:60） 7242−4Ｊ

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂に添加す
る無機フィラーに表面処理を施すための無機フィラー表
面改質剤であって、分子内に、一般式化１で表されるオレフィン構造単位
（Ｉ）６５〜９９モル％と、一般式化２で表されるアク
リルアミド構造単位(III) １〜３５モル％とを含有し、
重量平均分子量が１，０００〜５０，０００で線状のカ
チオン性共重合体を含有することを特徴とする無機フィ
ラー表面改質剤。【化１】【化２】（ただし、化１に於いて、Ｒ⁰は水素原子、メチル基又
はフェニル基を表す。また、化２に於いて、Ｒ²は、炭
素数２〜８のアルキレン基を表し、Ｒ³及びＲ⁴は、各
々独立に炭素数１〜４のアルキル基を表し、Ｒ⁵は、炭
素数１〜１２のアルキル基、炭素数６〜１２のアリール
アルキル基又は炭素数６〜１２の脂環式アルキル基を表
し、さらにＸ^-はハロゲン化物イオン、ＣＨ₃ＯＳＯ₃
^-若しくはＣＨ₃ＣＨ₂ＯＳＯ₃ ^-を表す。なお、Ｒ⁰,
Ｒ²〜Ｒ⁵及びＸ^-は、構造単位毎に同一であっても異
なってもよい。)
【請求項２】前記カチオン性共重合体が、一般式化３
で表されるアクリレート構造単位 (II) を１５モル％以
下でさらに含有することを特徴とする請求項１に記載の
無機フィラー表面改質剤。【化３】（ただし、化３に於いて、Ｒ¹は炭素数１〜４のアルキ
ル基を表し、Ｒ¹は構造単位毎に同一であっても異なっ
てもよい。)