JPH0534623B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0534623B2 JPH0534623B2 JP62026975A JP2697587A JPH0534623B2 JP H0534623 B2 JPH0534623 B2 JP H0534623B2 JP 62026975 A JP62026975 A JP 62026975A JP 2697587 A JP2697587 A JP 2697587A JP H0534623 B2 JPH0534623 B2 JP H0534623B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- concentration
- aqueous solution
- water
- exchange resin
- membrane
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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Landscapes
- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
- Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Electric Means (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は水溶液中の溶質の濃度を測定する方法
に関するものである。
に関するものである。
従来の技術
水溶液中の溶質の濃度を測定する方法として
は、従来、化学分析法あるいは原子吸光分析やイ
オンクロマトグラフ等の機器分析法が実施されて
いる。また、より簡便な方法として、例えば浮子
式比重計が用いられることがある。
は、従来、化学分析法あるいは原子吸光分析やイ
オンクロマトグラフ等の機器分析法が実施されて
いる。また、より簡便な方法として、例えば浮子
式比重計が用いられることがある。
発明が解決しようとする問題点
しかるに、上記の化学分析法および機器分析法
は一般に手間がかかるし、大掛りな装置を必要と
する等の問題点があり、さらに、測定の際には対
象とする水溶液を消費したり、その濃度を変化さ
せてしまう等の問題がある。また、浮子式比重計
にしても、その操作は煩雑であるし、連続的に溶
質の濃度を測定しようとする場合には不適当であ
る等の問題があつた。
は一般に手間がかかるし、大掛りな装置を必要と
する等の問題点があり、さらに、測定の際には対
象とする水溶液を消費したり、その濃度を変化さ
せてしまう等の問題がある。また、浮子式比重計
にしても、その操作は煩雑であるし、連続的に溶
質の濃度を測定しようとする場合には不適当であ
る等の問題があつた。
問題点を解決するための手段
本発明はイオン交換樹脂膜の片面に陰極を、他
面に陽極を一体に接合又は圧接してなる接合体又
は圧接体を撥水性プラスチツク膜で被覆してなる
電気化学セルを用い、これを被測定水溶液中に浸
漬して陰・陽極間に直流の定電圧を印加した際、
前記イオン交換樹脂膜に吸収される水の電気分解
に伴なつて流れる電流が被測定水溶液の溶質の濃
度に対応する水蒸気圧に実質的に正比例するとい
う関係を利用して、水溶液中の溶質の濃度を測定
するものであり、この時、上記水の電気分解に伴
なつて発生する水素と酸素を混合し、電極の触媒
媒用を利用して水に戻すことにより、水溶液を消
費したり、その濃度を変化させることなく連続的
に測定可能な方法を提供するものである。
面に陽極を一体に接合又は圧接してなる接合体又
は圧接体を撥水性プラスチツク膜で被覆してなる
電気化学セルを用い、これを被測定水溶液中に浸
漬して陰・陽極間に直流の定電圧を印加した際、
前記イオン交換樹脂膜に吸収される水の電気分解
に伴なつて流れる電流が被測定水溶液の溶質の濃
度に対応する水蒸気圧に実質的に正比例するとい
う関係を利用して、水溶液中の溶質の濃度を測定
するものであり、この時、上記水の電気分解に伴
なつて発生する水素と酸素を混合し、電極の触媒
媒用を利用して水に戻すことにより、水溶液を消
費したり、その濃度を変化させることなく連続的
に測定可能な方法を提供するものである。
作 用
イオン交換樹脂膜に陰極および陽極をそれぞれ
一体に接合又は圧接してなる電気化学セルのイオ
ン交換樹脂膜に水を吸収させ、陰・陽両極間に直
流電流を通電すると、イオン交換樹脂膜が電解質
として作用し、イオン交換樹脂膜中の水が電気分
解される。イオン交換樹脂膜として水素イオン導
電体としてのカチオン交換膜を用いた場合には次
の反応が起る。
一体に接合又は圧接してなる電気化学セルのイオ
ン交換樹脂膜に水を吸収させ、陰・陽両極間に直
流電流を通電すると、イオン交換樹脂膜が電解質
として作用し、イオン交換樹脂膜中の水が電気分
解される。イオン交換樹脂膜として水素イオン導
電体としてのカチオン交換膜を用いた場合には次
の反応が起る。
陰 極：2H+＋2e→H2 ……(1)
陽 極：H2O→1/2O2＋2H+＋2e ……(2)
全反応：H2O→H2＋1/2O2 ……(3)
また、イオン交換樹脂膜として水酸化イオン導
電体としてのアニオン交換膜を用いた場合には次
の反応が起る。
電体としてのアニオン交換膜を用いた場合には次
の反応が起る。
陰 極：2H2O＋2e→H2＋2OH- ……（1′）
陽 極：2OH-→1/2O2＋H2O ……（2′）
全反応：H2O→H2＋1/2O2 ……（3′）
このような電気化学セルを撥水性プラスチツク
膜で被覆したものを水溶液に浸漬すると、その水
溶液中の水分だけが蒸気となつて撥水性プラスチ
ツク膜を透過し、イオン交換樹脂膜に吸収され
る。従つて、この電気化学セルの陰・陽両極間に
直流電流を通すと、やはりイオン交換樹脂膜に吸
収された水の電気分解が起る。また、陰・陽両極
間に直流の定電圧を印加した場合には、陰・陽両
極間に流れる電流は上記水溶液の水蒸気圧にほぼ
正比例する。従つて、この関係を利用して水溶液
の濃度を測定することができる。
膜で被覆したものを水溶液に浸漬すると、その水
溶液中の水分だけが蒸気となつて撥水性プラスチ
ツク膜を透過し、イオン交換樹脂膜に吸収され
る。従つて、この電気化学セルの陰・陽両極間に
直流電流を通すと、やはりイオン交換樹脂膜に吸
収された水の電気分解が起る。また、陰・陽両極
間に直流の定電圧を印加した場合には、陰・陽両
極間に流れる電流は上記水溶液の水蒸気圧にほぼ
正比例する。従つて、この関係を利用して水溶液
の濃度を測定することができる。
しかし、対象とする水溶液の溶質の濃度を測定
するに当り、上記水の電気分解に伴ない水溶液を
消費することになり、その溶質の濃度は測定時間
の経過と共に高くなる。また、陰極より水素、陽
極より酸素が発生するので大変危険でもあり、密
閉容器中で測定する場合には容器の内圧が上昇す
る等の問題がある。
するに当り、上記水の電気分解に伴ない水溶液を
消費することになり、その溶質の濃度は測定時間
の経過と共に高くなる。また、陰極より水素、陽
極より酸素が発生するので大変危険でもあり、密
閉容器中で測定する場合には容器の内圧が上昇す
る等の問題がある。
本発明では水の電気分解により発生した水素と
酸素を、予めそれらが混ざり合うことができるよ
うな空間または通路を設けておいて、陰極か陽極
のいずれか一方、あるいは両極の電極表面上で電
極の触媒作用を利用して再び水に戻す方法を用い
ている。
酸素を、予めそれらが混ざり合うことができるよ
うな空間または通路を設けておいて、陰極か陽極
のいずれか一方、あるいは両極の電極表面上で電
極の触媒作用を利用して再び水に戻す方法を用い
ている。
この場合、前記全反応(3)および（3′）は下記の
様になり、生成された水は撥水性プラスチツク膜
を通して水溶液中に戻されるので、上記の如き問
題は解決され、対象とする水溶液を消費したり、
その濃度を変化させることなく連続的な測定が可
能となる。
様になり、生成された水は撥水性プラスチツク膜
を通して水溶液中に戻されるので、上記の如き問
題は解決され、対象とする水溶液を消費したり、
その濃度を変化させることなく連続的な測定が可
能となる。
全反応：H2O→（H2＋1/2O2→）H2O ……(4)
尚、電気化学セルを撥水性プラスチツク膜で被
覆するのは、測定の対象となる水溶液がイオン交
換樹脂膜に直接接触すると、水溶液の濃度にあま
り関係なく、ほぼ一定の電流が流れたり、また、
溶質によつては水の電気分解の代りに溶質自体の
電気分解が起るため、水溶液の濃度を測定するこ
とができないからである。
覆するのは、測定の対象となる水溶液がイオン交
換樹脂膜に直接接触すると、水溶液の濃度にあま
り関係なく、ほぼ一定の電流が流れたり、また、
溶質によつては水の電気分解の代りに溶質自体の
電気分解が起るため、水溶液の濃度を測定するこ
とができないからである。
本発明に用いるイオン交換樹脂膜としては、パ
ーフルオロカーボンを樹脂骨格とし、スルフオン
酸基をイオン交換基として保有するカチオン交換
膜が最も優れているが、水酸基を有するアニオン
交換膜を用いてもよい。また、イオン交換樹脂膜
の樹脂骨格としてスチレン−ジビニルベンゼン共
重合体の如き炭化水素系のものを用いてもよい。
また電極はイオン交換樹脂膜と一体に接合しても
よいし、網状または多孔性の電極を圧接してもよ
い。また電極はイオン交換樹脂膜の両面に配して
もよいし、片面だけに配設してもよい。
ーフルオロカーボンを樹脂骨格とし、スルフオン
酸基をイオン交換基として保有するカチオン交換
膜が最も優れているが、水酸基を有するアニオン
交換膜を用いてもよい。また、イオン交換樹脂膜
の樹脂骨格としてスチレン−ジビニルベンゼン共
重合体の如き炭化水素系のものを用いてもよい。
また電極はイオン交換樹脂膜と一体に接合しても
よいし、網状または多孔性の電極を圧接してもよ
い。また電極はイオン交換樹脂膜の両面に配して
もよいし、片面だけに配設してもよい。
イオン交換樹脂膜への電極の接合方法として
は、所謂無電解メツキ法あるいは触媒粉末と結着
剤との混合物をホツトプレスするホツトプレス法
が適用可能である。電極材料としては白金族金属
などが使用可能である。また電気化学セルを被覆
する撥水性プラスチツク膜材料としては、フツ素
樹脂が最も優れているが、ポリ塩化ビニル、ポリ
プロピレン、ポリエチレンなども使用可能であ
る。撥水性プラスチツク膜は多孔性であることが
望ましいが、非多孔性でもよいことがある。
は、所謂無電解メツキ法あるいは触媒粉末と結着
剤との混合物をホツトプレスするホツトプレス法
が適用可能である。電極材料としては白金族金属
などが使用可能である。また電気化学セルを被覆
する撥水性プラスチツク膜材料としては、フツ素
樹脂が最も優れているが、ポリ塩化ビニル、ポリ
プロピレン、ポリエチレンなども使用可能であ
る。撥水性プラスチツク膜は多孔性であることが
望ましいが、非多孔性でもよいことがある。
本発明測定方法は、特に鉛蓄電池の硫酸の濃
度、尿中の塩分などを測定する上で効果的であ
る。
度、尿中の塩分などを測定する上で効果的であ
る。
実施例
以下、本発明のいくつかの実施例について詳述
する。
する。
［実施例 １］
パーフルオロカーボンスルホン酸樹脂膜（デユ
ポン製 ナフイオン117）の両面に白金（４mg／
cm2）を無電解メツキ法により接合し、外径10mm，
内径５mmのドーナツ状のイオン交換樹脂膜−触媒
電極接合体の両面にポリテトラフルオロエチレン
で被覆したチタンリード線付のエキスパンデツド
チタン（外径10mm，内径５mm）からなる集電体を
配設し、それ等全体を多孔性ポリテトラフルオロ
エチレン膜で被覆した。
ポン製 ナフイオン117）の両面に白金（４mg／
cm2）を無電解メツキ法により接合し、外径10mm，
内径５mmのドーナツ状のイオン交換樹脂膜−触媒
電極接合体の両面にポリテトラフルオロエチレン
で被覆したチタンリード線付のエキスパンデツド
チタン（外径10mm，内径５mm）からなる集電体を
配設し、それ等全体を多孔性ポリテトラフルオロ
エチレン膜で被覆した。
このようにして得られた電気化学セル（濃度セ
ンサ）は電極中央部に水の電気分解により発生し
た酸素と水素が混ざり合うことができるように空
間が設けられている。断面構造図を第１図に示
す。
ンサ）は電極中央部に水の電気分解により発生し
た酸素と水素が混ざり合うことができるように空
間が設けられている。断面構造図を第１図に示
す。
［実施例 ２］
実施例１と同様、パーフルオロカーボンスルホ
ン酸樹脂膜（デユポン製 ナフイオン117）の両
面に白金（４mg／cm2）を無電解メツキ法により接
合した10mm×10mmのイオン樹脂膜−触媒電極接合
体に直径２mmの穿孔を９箇所設け、その両面にポ
リテトラフルオロエチレンで被覆したチタンリー
ド線付のエキスパンデツドチタン（10mm×10mm）
からなる集電体を配設し、それら全体を多孔性ポ
リテトラフルオロエチレン膜で被覆した。
ン酸樹脂膜（デユポン製 ナフイオン117）の両
面に白金（４mg／cm2）を無電解メツキ法により接
合した10mm×10mmのイオン樹脂膜−触媒電極接合
体に直径２mmの穿孔を９箇所設け、その両面にポ
リテトラフルオロエチレンで被覆したチタンリー
ド線付のエキスパンデツドチタン（10mm×10mm）
からなる集電体を配設し、それら全体を多孔性ポ
リテトラフルオロエチレン膜で被覆した。
このようにして得られた電気化学セル（濃度セ
ンサ）では、イオン交換樹脂膜−触媒電極接合体
に均一に分布した穿孔によつて、水の電気分解に
より発生した酸素と水素が極めてスムーズに混合
する。断面構造図を第２図に示す。
ンサ）では、イオン交換樹脂膜−触媒電極接合体
に均一に分布した穿孔によつて、水の電気分解に
より発生した酸素と水素が極めてスムーズに混合
する。断面構造図を第２図に示す。
［実施例 ３］
実施例１と同様、パーフルオロカーボンスルホ
ン酸樹脂膜（デユポン製 ナフイオン117）の両
面に白金（４mg／cm2）を無電解メツキ法により接
合した直径３mmのイオン交換樹脂膜−触媒電極接
合体の両面にポリテトラフルオロエチレンで被覆
したチタンリード線付のエキスパンデツドチタン
（直径３mmφ）からなる集電体を配設し、両極に
通じる空間を残して全体を多孔性ポリテトラフル
オロエチレン膜で被覆した。このようにして得ら
れた電気化学セル（濃度センサ）は、イオン交換
樹脂膜−触媒電極接合体と多孔性ポリテトラフル
オロエチレン膜との空間において水の電気分解に
より発生した酸素と水素とが混ざり合うことにな
る。断面構造図を第２図に示す。
ン酸樹脂膜（デユポン製 ナフイオン117）の両
面に白金（４mg／cm2）を無電解メツキ法により接
合した直径３mmのイオン交換樹脂膜−触媒電極接
合体の両面にポリテトラフルオロエチレンで被覆
したチタンリード線付のエキスパンデツドチタン
（直径３mmφ）からなる集電体を配設し、両極に
通じる空間を残して全体を多孔性ポリテトラフル
オロエチレン膜で被覆した。このようにして得ら
れた電気化学セル（濃度センサ）は、イオン交換
樹脂膜−触媒電極接合体と多孔性ポリテトラフル
オロエチレン膜との空間において水の電気分解に
より発生した酸素と水素とが混ざり合うことにな
る。断面構造図を第２図に示す。
これらの図において、１，１ａ，１ｂ，１ｃ，
１ｄはパーフルオロカーボンスルホン酸樹脂から
なるイオン交換樹脂膜、２，２ａ，２ｂ，２ｃ，
３ｄは白金からなる陰極、３，３ａ，３ｂ，３
ｃ，３ｄは白金からなる陽極、４，４ａ，４ｂ，
４ｃ，４ｄはエキスパンデツドチタンからなる陰
極集電体、５，５ａ，５ｂはエキスパンデツドチ
タンからなる陽極集電体、６は多孔性ポリテトラ
フルオロエチレン膜からなる撥水性プラスチツク
膜、７は酸素と水素を混合させるための空間ある
いは孔である。
１ｄはパーフルオロカーボンスルホン酸樹脂から
なるイオン交換樹脂膜、２，２ａ，２ｂ，２ｃ，
３ｄは白金からなる陰極、３，３ａ，３ｂ，３
ｃ，３ｄは白金からなる陽極、４，４ａ，４ｂ，
４ｃ，４ｄはエキスパンデツドチタンからなる陰
極集電体、５，５ａ，５ｂはエキスパンデツドチ
タンからなる陽極集電体、６は多孔性ポリテトラ
フルオロエチレン膜からなる撥水性プラスチツク
膜、７は酸素と水素を混合させるための空間ある
いは孔である。
次に、これらの電気化学セル（濃度センサ）を
各種濃度に調整した硫酸水溶液に浸漬し、陰極
２，２ａ，２ｂ，２ｃ，２ｄと陽極３，３ａ，３
ｂ，３ｃ，３ｄとの間に3Vの直流定電圧を印加
した際に流れる電流を測定した結果、第４図に示
す硫酸溶液の水蒸気圧と電流の関係および第５図
に示す硫酸溶液の濃度と電流の関係を得た。
各種濃度に調整した硫酸水溶液に浸漬し、陰極
２，２ａ，２ｂ，２ｃ，２ｄと陽極３，３ａ，３
ｂ，３ｃ，３ｄとの間に3Vの直流定電圧を印加
した際に流れる電流を測定した結果、第４図に示
す硫酸溶液の水蒸気圧と電流の関係および第５図
に示す硫酸溶液の濃度と電流の関係を得た。
また、これら電気化学セル（濃度センサ）を20
mlの20％硫酸水溶液と共に内容積30mlの容器に封
入し、陰極２，２ａ，２ｂ，２ｃ，２ｄと陽極
３，３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄとの間に3Vの直流
電圧を印加した際に流れる電流、密閉容器の内
圧、硫酸の濃度の経時変化を第６図イ，ロに示
す。
mlの20％硫酸水溶液と共に内容積30mlの容器に封
入し、陰極２，２ａ，２ｂ，２ｃ，２ｄと陽極
３，３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄとの間に3Vの直流
電圧を印加した際に流れる電流、密閉容器の内
圧、硫酸の濃度の経時変化を第６図イ，ロに示
す。
第４図より電気化学セル（濃度センサ）の電流
が水蒸気圧に正比例すること、第５図より硫酸水
溶液の濃度を電気化学セル（濃度センサ）の電流
から知ることができることがわかる。
が水蒸気圧に正比例すること、第５図より硫酸水
溶液の濃度を電気化学セル（濃度センサ）の電流
から知ることができることがわかる。
第６図より測定時間の経過に伴なう水溶液の濃
度変化がなく、また、密閉容器内の圧力変化がな
いことから、測定に伴なうガス発生がないことが
確認された。さらに、測定後、水溶液の水量を測
定し、変化がないことも確認して、測定に伴ない
水溶液が消費されることがないこともわかつた。
度変化がなく、また、密閉容器内の圧力変化がな
いことから、測定に伴なうガス発生がないことが
確認された。さらに、測定後、水溶液の水量を測
定し、変化がないことも確認して、測定に伴ない
水溶液が消費されることがないこともわかつた。
また、硫酸水溶液の濃度を変化させた際の電気
化学セル（濃度センサ）の応答速度は約１分と速
く、この電気化学セル（濃度センサ）によつて硫
酸の濃度を連続的に測定することが可能であるこ
とがわかつた。
化学セル（濃度センサ）の応答速度は約１分と速
く、この電気化学セル（濃度センサ）によつて硫
酸の濃度を連続的に測定することが可能であるこ
とがわかつた。
発明の効果
以上述べたように、本発明によれば極めて小さ
な電気化学セル（濃度センサ）に直流の定電圧を
印加し、その電流を測定するだけの簡単な操作で
対象となる水溶液を消費することなく、また、そ
の濃度を変化させることもなく、さらにガスの発
生を伴なわないので、たとえ密閉容器中において
も安全で連続的に水溶液の溶質の濃度を測定する
ことが可能となる。従つて、例えば密閉鉛蓄電池
の硫酸濃度等を測定するのに大きな効果を示し、
その工業的価値は極めて高い。
な電気化学セル（濃度センサ）に直流の定電圧を
印加し、その電流を測定するだけの簡単な操作で
対象となる水溶液を消費することなく、また、そ
の濃度を変化させることもなく、さらにガスの発
生を伴なわないので、たとえ密閉容器中において
も安全で連続的に水溶液の溶質の濃度を測定する
ことが可能となる。従つて、例えば密閉鉛蓄電池
の硫酸濃度等を測定するのに大きな効果を示し、
その工業的価値は極めて高い。
第１〜３図は本発明方法を適用した電気化学セ
ルのいくつかの実施例を示す断面構造図、第４図
は硫酸水溶液の水蒸気圧と電気化学セルに流れる
電流との関係を示す図、第５図は硫酸水溶液の濃
度と電気化学セルに流れる電流との関係を示す
図、第６図イ，ロは電気化学セルに流れる電流、
水溶液の濃度および密閉容器の内圧の経時変化を
示す図である。 １，１ａ，１ｂ，１ｃ，１ｄ……イオン交換樹
脂膜、２，２ａ，２ｂ，２ｃ，２ｄ……陰極、
３，３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄ……陽極、６……撥
水性プラスチツク膜。
ルのいくつかの実施例を示す断面構造図、第４図
は硫酸水溶液の水蒸気圧と電気化学セルに流れる
電流との関係を示す図、第５図は硫酸水溶液の濃
度と電気化学セルに流れる電流との関係を示す
図、第６図イ，ロは電気化学セルに流れる電流、
水溶液の濃度および密閉容器の内圧の経時変化を
示す図である。 １，１ａ，１ｂ，１ｃ，１ｄ……イオン交換樹
脂膜、２，２ａ，２ｂ，２ｃ，２ｄ……陰極、
３，３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄ……陽極、６……撥
水性プラスチツク膜。
Claims (1)
- １ イオン交換樹脂膜に陰極および陽極を一体に
接合又は圧接してなる接合体又は圧接体を撥水性
プラスチツク膜で被覆してなる電気化学セルを被
測定水溶液中に浸漬し、陰極と陽極との間に直流
の定電圧を印加した際、前記イオン交換樹脂膜に
吸収される水の電気分解に伴なつて流れる電流が
前記水溶液の溶質の濃度に対応する水蒸気圧に実
質的に正比例する関係を利用して水溶液中の溶質
の濃度を測定する方法において、上記水の電気分
解に伴なつて発生する水素と酸素を混合し、陰・
陽極のいずれか一方あるいは両方の電極表面上で
電極の触媒作用を利用して水に戻すことを特徴と
する水溶液中の溶質の濃度を測定する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62026975A JPS63195558A (ja) | 1987-02-06 | 1987-02-06 | 水溶液中の溶質の濃度を測定する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62026975A JPS63195558A (ja) | 1987-02-06 | 1987-02-06 | 水溶液中の溶質の濃度を測定する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63195558A JPS63195558A (ja) | 1988-08-12 |
| JPH0534623B2 true JPH0534623B2 (ja) | 1993-05-24 |
Family
ID=12208160
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62026975A Granted JPS63195558A (ja) | 1987-02-06 | 1987-02-06 | 水溶液中の溶質の濃度を測定する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63195558A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4158654B2 (ja) | 2003-08-28 | 2008-10-01 | 株式会社ジェイテクト | 電動パワーステアリング装置 |
-
1987
- 1987-02-06 JP JP62026975A patent/JPS63195558A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63195558A (ja) | 1988-08-12 |
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