JPH0548274B2 - - Google Patents
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- JPH0548274B2 JPH0548274B2 JP60132853A JP13285385A JPH0548274B2 JP H0548274 B2 JPH0548274 B2 JP H0548274B2 JP 60132853 A JP60132853 A JP 60132853A JP 13285385 A JP13285385 A JP 13285385A JP H0548274 B2 JPH0548274 B2 JP H0548274B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- polyurethane foam
- water
- water repellent
- fluorine
- present
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Gasket Seals (AREA)
- Sealing Material Composition (AREA)
Description
〔産業上の利用分野〕
本発明は特定物性の軟質ポリウレタンフオーム
に含フツ素炭化水素系撥水剤で含浸処理してなる
シーリング材に関する。 〔従来の技術〕 従来、軟質ポリウレタンフオームシーリング材
としては、軟質ポリウレタンフオームにアスフア
ルト等を混和したり、含浸させたものが使用され
ており、また軟質ポリウレタンフオームの製造時
に融点又は軟化点が150℃以上で常圧における沸
点が200℃以上である実質的に軟化水素よりなる
物質、動植物油又はジアルキルフタレートを配合
し、軟質ポリウレタンフオームに防水性を付与し
たものも知られている(特公昭59−37036号公
報)。 〔発明が解決しようとする問題点〕 しかしながら、このような提案にもかかわら
ず、更に止水性能に優れた軟質ポリウレタンフオ
ームシーリング材が望まれる。 本発明は上記事情に鑑みなされたもので、良好
な止水効果を有し、このためシーリング材として
優れた特性を発揮する軟質ポリウレタンフオーム
シーリング材を提供することを目的とする。 〔問題点を解決するための手段及び作用〕 即ち、本発明者らは止水性能の優れた軟質ポリ
ウレタンフオームシーリング材を得ることについ
て鋭意検討を行なつた結果、軟質ポリウレタンフ
オームとして特定の物性のものを使用することが
重要であり、しかもこれに少量の含フツ素炭化水
素系撥水剤にて含浸処理した場合、止水効果の非
常に高いシーリング剤が得られることを知見し、
本発明を完成するに至つたもので、本発明は25mm
長さ当りセル数が40個以上であり、10mm厚さにお
ける通気量が50c.c./cm2・sec以下であり、かつ25
%圧縮時の硬度が15Kgf以下である軟質ポリウレ
タンフオームを含フツ素炭化水素系撥水剤にて軟
質ポリウレタンフオーム重量に対し撥水剤の固形
分として0.1〜5重量%の割合で含浸処理してな
ることを特徴とするシーリング材を提供するもの
である。 本発明によれば、上述した特定物性の軟質ポリ
ウレタンフオームに含フツ素炭化水素系撥水剤を
含浸したことにより、撥水剤の少量の使用で優れ
た止水性が確保できる。また、製造も簡単であ
り、取り扱い性が良好なものである。 以下、本発明につき更に詳しく説明する。 本発明に係るシーリング材において、軟質ポリ
ウレタンフオームとしては、25mm長さ当りのセル
数が40個以上であり、10mm厚さにおける通気量が
50c.c./cm2・sec以下であり、かつ25%圧縮時の硬
度が15Kgf以下のものを使用するものであつて、
この種の軟質ポリウレタンフオームを用いること
により止水性能の優れたシーリング材を得ること
ができる。これに対し、セル数、通気量、硬度の
いずれか一つでも上記範囲を外れた軟質ポリウレ
タンフオームを使用しても止水効果が低下し、本
発明の目的が達成されない。なお、通気量のより
好ましい範囲は通気量30c.c./cm2・sec以下、25%
圧縮硬度のより好ましい範囲は12Kgf以下であ
る。 ここで、軟質ポリウレタンフオームは、ポリエ
ーテルポリオールを用いたポリエーテルポリウレ
タンフオームでもよく、ポリエステルポリオール
を用いたポリエステルポリウレタンフオームでも
よいが、ポリエーテルポリウレタンフオームがよ
り好ましい。即ち、通常、止水性フオームとして
実用化されているのは、殆んどエステル系フオー
ムであり、これはアスフアルト等の疎水性剤を溶
剤で希釈し含浸する際、溶剤によりフオームの過
度の膨潤を防止することができ、また発泡時に疎
水性剤を添加して発泡する際、フオームのセルを
コントロールしやすいという長所がある一方、エ
ステル系フオームは耐湿熱老化性が劣るという欠
点があるためである。これに対し、本発明は、ア
スフアルト等の疎水剤を多量に発泡時に添加した
り、発泡後に後処理するのではなく、少量の含フ
ツ素炭化水素系撥水剤にて処理するので、安価で
かつ耐湿熱性、耐水性の優れたエーテル系ウレタ
ンフオームを有効に使用できるものである。な
お、本発明に用いる軟質ポリウレタンフオームは
上述した特性を有するものであればいずれのもの
も使用することができ、ポリウレタンフオーム製
造用原料の配合処方に特に制限はなく、公知の原
料を使用し得る。またこの場合、種々の添加剤を
配合することができ、例えば前記特公昭59−
37036号公報等に記載されているような疎水性物
質を配合し、撥水性にした軟質ポリウレタンフオ
ームを使用することもできる。 本発明のシーリング材は、以上述べたような軟
質ポリウレタンフオームを含フツ素炭化水素系撥
水剤にて含浸処理するものであるが、含フツ素炭
化水素系撥水剤としては下記(1)〜(4)で示すものが
挙げられる。 (1) 一般式 (但し、n≧1) で示されるパーフロロモノカルボン酸クロム錯
塩。代表的にはパーフロロネオペンチルモノカ
ルボン酸クロム錯塩。 (2) 一般式 (但し、n≧1、m≧1) で示されるアクリル酸フツ素化アルキルエステ
ルの重合物。 (3) 一般式 (但し、n≧1、m≧3、x≧5) で示されるアクリル酸フツ素化塩素化アルキル
エステルの重合物。 (4) 一般式 CoF2o+1CONHCHRCOOH (但し、Rはアルキル基、n≧1) で示されるフツ素化脂肪酸アミド。 これらのうちでは、特に(1)〜(3)のものが好まし
い。 なお、本発明においては、含フツ素炭化水素系
撥水剤はその1種を単独で使用しても2種以上を
併用するようにしてもよい。 含フツ素炭化水素系撥水剤を軟質ポリウレタン
フオームに含浸処理する方法は必ずしも制限され
ないが、撥水剤を水等の溶媒で適当な希釈率(通
常1〜10%)に希釈し、この中に必要な厚さに裁
断した軟質ポリウレタンフオームを浸漬してその
内部まで十分に含浸液を浸透させた後、ローラー
等にて余剰の含浸液を絞り、150℃程度で数分間
乾燥して撥水剤を固化させる方法が好適に採用さ
れる。 ここで、含フツ素炭化水素系撥水剤の含浸量は
ポリウレタンフオーム重量に対し撥水剤の固形分
として0.1〜5%(重量%、以下同じ)、特に0.3
〜3%とすることが好ましい。含浸量が0.1%よ
り少ないと止水効果が十分でなく、また5%より
多いと経済的でない上、止水性も低下する場合が
生じる。 〔発明の効果〕 以上説明したように、本発明のシーリング材は
特定物性、即ちセル数40個以上/25mm、10mm厚さ
の通気量50c.c./cm2・sec以下、25%圧縮硬度15Kg
f以下の軟質ポリウレタンフオームを含フツ素炭
化水素系撥水剤にて含浸処理したことにより、含
フツ素炭化水素系撥水剤の少量の使用で非常に止
水性能が良く、シーリング材として優れた特性を
具備しているものである。 以下、実施例と比較例を示し、本発明を具体的
に説明するが、本発明は下記の実施例に制限され
るものではない。 なお、下記の例において、ポリウレタンフオー
ムのセル数はJIS−K−6402に、通気量はJIS−L
−1004に、25%圧縮時の硬度はJIS−K−6401に
それぞれ準拠して測定した。 また、止水性能は下記方法により試験した。 止水性能試験方法 第1図に示したような10mm巾のU字サンプルa
を第2図に示したように一方のアクリル板bにセ
ツトし、更にサンプルaを所定の圧縮率に保持す
るためのスペーサーcをかませ、他方のアクリル
板b′を重ねた後、ボルトとナツトdを用いて2枚
のアクリル板b、b′を締め合せ、サンプルaを所
定の圧縮率に圧縮する。 次に、水eを両アクリル板b、b′間に形成され
た隙間からU字サンプルa内に水柱50mmになるよ
うに注入し、放置する。 注水直後をテスト開始とし、U字サンプルaよ
りわずかでも水が漏れた時点を漏水時とし、テス
ト開始時からの経過時間を記録する。 〔実施例1、比較例1〕 下記配合処方のポリウレタンフオーム製造用原
料を用い、これを回転数3500rpmで撹拌し、発泡
機にて発泡させて下記に示す物性の軟質ポリウレ
タンフオームを製造した。 ポリウレタンフオーム製造用原料配合処方 分子量3800のトリオール*1 100重量部 硫酸バリウム 75 〃 トリレンジイソシアネート 36.6 〃 水 2.7 〃 トリエチレンジアミン 0.25 〃 N−エチルモルフオリン 0.30 〃 デゴスターブB8017*2 1.20 〃 スタナスオクトエート 0.45 〃 トリクロロモノフルオロメタン 2.00 〃 *1:グリセリンにプロピレンオキシド及びエチ
レンオキシドを付加させたポリオール *2:ポリアルキルシロキサン・ポリオキシエチ
レン・ポリオキシプロピレン共重合体(ゴール
ドシユミツト社製) ポリウレタンフオームの物性 密度(g/cm3) 0.0452 25%硬度(Kgf) 11.4 セル数(個/25mm) 48 通気量(c.c./cm2・sec) 28.0 次に、このポリウレタンフオームを5mm厚さの
シートに裁断し、含フツ素炭化水素系撥水剤とし
てアサヒガードAG710(アクリル酸フツ素化アル
キルエステル重合物、旭硝子株式会社製)の5%
水溶液を使用し、下記の方法で撥水処理を行なつ
た。 即ち、ポリウレタンフオームを撥水剤水溶液中
に5分間浸漬し圧縮して撥水剤を含浸させた後、
絞りロールにて一部脱水した。このポリウレタン
フオームを150℃恒温槽中で約3分間加熱し乾燥
して撥水剤を固化させた後、1昼夜室温に放置し
て撥水処理したポリウレタンフオームを得た。な
お、撥水剤の付着量は約0.8%であつた。 このようにして得られた撥水処理ポリウレタン
フオーム及び比較のため撥水処理を行わないポリ
ウレタンフオームを用いての止水性能を評価し
た。結果を第1表に示す。
に含フツ素炭化水素系撥水剤で含浸処理してなる
シーリング材に関する。 〔従来の技術〕 従来、軟質ポリウレタンフオームシーリング材
としては、軟質ポリウレタンフオームにアスフア
ルト等を混和したり、含浸させたものが使用され
ており、また軟質ポリウレタンフオームの製造時
に融点又は軟化点が150℃以上で常圧における沸
点が200℃以上である実質的に軟化水素よりなる
物質、動植物油又はジアルキルフタレートを配合
し、軟質ポリウレタンフオームに防水性を付与し
たものも知られている(特公昭59−37036号公
報)。 〔発明が解決しようとする問題点〕 しかしながら、このような提案にもかかわら
ず、更に止水性能に優れた軟質ポリウレタンフオ
ームシーリング材が望まれる。 本発明は上記事情に鑑みなされたもので、良好
な止水効果を有し、このためシーリング材として
優れた特性を発揮する軟質ポリウレタンフオーム
シーリング材を提供することを目的とする。 〔問題点を解決するための手段及び作用〕 即ち、本発明者らは止水性能の優れた軟質ポリ
ウレタンフオームシーリング材を得ることについ
て鋭意検討を行なつた結果、軟質ポリウレタンフ
オームとして特定の物性のものを使用することが
重要であり、しかもこれに少量の含フツ素炭化水
素系撥水剤にて含浸処理した場合、止水効果の非
常に高いシーリング剤が得られることを知見し、
本発明を完成するに至つたもので、本発明は25mm
長さ当りセル数が40個以上であり、10mm厚さにお
ける通気量が50c.c./cm2・sec以下であり、かつ25
%圧縮時の硬度が15Kgf以下である軟質ポリウレ
タンフオームを含フツ素炭化水素系撥水剤にて軟
質ポリウレタンフオーム重量に対し撥水剤の固形
分として0.1〜5重量%の割合で含浸処理してな
ることを特徴とするシーリング材を提供するもの
である。 本発明によれば、上述した特定物性の軟質ポリ
ウレタンフオームに含フツ素炭化水素系撥水剤を
含浸したことにより、撥水剤の少量の使用で優れ
た止水性が確保できる。また、製造も簡単であ
り、取り扱い性が良好なものである。 以下、本発明につき更に詳しく説明する。 本発明に係るシーリング材において、軟質ポリ
ウレタンフオームとしては、25mm長さ当りのセル
数が40個以上であり、10mm厚さにおける通気量が
50c.c./cm2・sec以下であり、かつ25%圧縮時の硬
度が15Kgf以下のものを使用するものであつて、
この種の軟質ポリウレタンフオームを用いること
により止水性能の優れたシーリング材を得ること
ができる。これに対し、セル数、通気量、硬度の
いずれか一つでも上記範囲を外れた軟質ポリウレ
タンフオームを使用しても止水効果が低下し、本
発明の目的が達成されない。なお、通気量のより
好ましい範囲は通気量30c.c./cm2・sec以下、25%
圧縮硬度のより好ましい範囲は12Kgf以下であ
る。 ここで、軟質ポリウレタンフオームは、ポリエ
ーテルポリオールを用いたポリエーテルポリウレ
タンフオームでもよく、ポリエステルポリオール
を用いたポリエステルポリウレタンフオームでも
よいが、ポリエーテルポリウレタンフオームがよ
り好ましい。即ち、通常、止水性フオームとして
実用化されているのは、殆んどエステル系フオー
ムであり、これはアスフアルト等の疎水性剤を溶
剤で希釈し含浸する際、溶剤によりフオームの過
度の膨潤を防止することができ、また発泡時に疎
水性剤を添加して発泡する際、フオームのセルを
コントロールしやすいという長所がある一方、エ
ステル系フオームは耐湿熱老化性が劣るという欠
点があるためである。これに対し、本発明は、ア
スフアルト等の疎水剤を多量に発泡時に添加した
り、発泡後に後処理するのではなく、少量の含フ
ツ素炭化水素系撥水剤にて処理するので、安価で
かつ耐湿熱性、耐水性の優れたエーテル系ウレタ
ンフオームを有効に使用できるものである。な
お、本発明に用いる軟質ポリウレタンフオームは
上述した特性を有するものであればいずれのもの
も使用することができ、ポリウレタンフオーム製
造用原料の配合処方に特に制限はなく、公知の原
料を使用し得る。またこの場合、種々の添加剤を
配合することができ、例えば前記特公昭59−
37036号公報等に記載されているような疎水性物
質を配合し、撥水性にした軟質ポリウレタンフオ
ームを使用することもできる。 本発明のシーリング材は、以上述べたような軟
質ポリウレタンフオームを含フツ素炭化水素系撥
水剤にて含浸処理するものであるが、含フツ素炭
化水素系撥水剤としては下記(1)〜(4)で示すものが
挙げられる。 (1) 一般式 (但し、n≧1) で示されるパーフロロモノカルボン酸クロム錯
塩。代表的にはパーフロロネオペンチルモノカ
ルボン酸クロム錯塩。 (2) 一般式 (但し、n≧1、m≧1) で示されるアクリル酸フツ素化アルキルエステ
ルの重合物。 (3) 一般式 (但し、n≧1、m≧3、x≧5) で示されるアクリル酸フツ素化塩素化アルキル
エステルの重合物。 (4) 一般式 CoF2o+1CONHCHRCOOH (但し、Rはアルキル基、n≧1) で示されるフツ素化脂肪酸アミド。 これらのうちでは、特に(1)〜(3)のものが好まし
い。 なお、本発明においては、含フツ素炭化水素系
撥水剤はその1種を単独で使用しても2種以上を
併用するようにしてもよい。 含フツ素炭化水素系撥水剤を軟質ポリウレタン
フオームに含浸処理する方法は必ずしも制限され
ないが、撥水剤を水等の溶媒で適当な希釈率(通
常1〜10%)に希釈し、この中に必要な厚さに裁
断した軟質ポリウレタンフオームを浸漬してその
内部まで十分に含浸液を浸透させた後、ローラー
等にて余剰の含浸液を絞り、150℃程度で数分間
乾燥して撥水剤を固化させる方法が好適に採用さ
れる。 ここで、含フツ素炭化水素系撥水剤の含浸量は
ポリウレタンフオーム重量に対し撥水剤の固形分
として0.1〜5%(重量%、以下同じ)、特に0.3
〜3%とすることが好ましい。含浸量が0.1%よ
り少ないと止水効果が十分でなく、また5%より
多いと経済的でない上、止水性も低下する場合が
生じる。 〔発明の効果〕 以上説明したように、本発明のシーリング材は
特定物性、即ちセル数40個以上/25mm、10mm厚さ
の通気量50c.c./cm2・sec以下、25%圧縮硬度15Kg
f以下の軟質ポリウレタンフオームを含フツ素炭
化水素系撥水剤にて含浸処理したことにより、含
フツ素炭化水素系撥水剤の少量の使用で非常に止
水性能が良く、シーリング材として優れた特性を
具備しているものである。 以下、実施例と比較例を示し、本発明を具体的
に説明するが、本発明は下記の実施例に制限され
るものではない。 なお、下記の例において、ポリウレタンフオー
ムのセル数はJIS−K−6402に、通気量はJIS−L
−1004に、25%圧縮時の硬度はJIS−K−6401に
それぞれ準拠して測定した。 また、止水性能は下記方法により試験した。 止水性能試験方法 第1図に示したような10mm巾のU字サンプルa
を第2図に示したように一方のアクリル板bにセ
ツトし、更にサンプルaを所定の圧縮率に保持す
るためのスペーサーcをかませ、他方のアクリル
板b′を重ねた後、ボルトとナツトdを用いて2枚
のアクリル板b、b′を締め合せ、サンプルaを所
定の圧縮率に圧縮する。 次に、水eを両アクリル板b、b′間に形成され
た隙間からU字サンプルa内に水柱50mmになるよ
うに注入し、放置する。 注水直後をテスト開始とし、U字サンプルaよ
りわずかでも水が漏れた時点を漏水時とし、テス
ト開始時からの経過時間を記録する。 〔実施例1、比較例1〕 下記配合処方のポリウレタンフオーム製造用原
料を用い、これを回転数3500rpmで撹拌し、発泡
機にて発泡させて下記に示す物性の軟質ポリウレ
タンフオームを製造した。 ポリウレタンフオーム製造用原料配合処方 分子量3800のトリオール*1 100重量部 硫酸バリウム 75 〃 トリレンジイソシアネート 36.6 〃 水 2.7 〃 トリエチレンジアミン 0.25 〃 N−エチルモルフオリン 0.30 〃 デゴスターブB8017*2 1.20 〃 スタナスオクトエート 0.45 〃 トリクロロモノフルオロメタン 2.00 〃 *1:グリセリンにプロピレンオキシド及びエチ
レンオキシドを付加させたポリオール *2:ポリアルキルシロキサン・ポリオキシエチ
レン・ポリオキシプロピレン共重合体(ゴール
ドシユミツト社製) ポリウレタンフオームの物性 密度(g/cm3) 0.0452 25%硬度(Kgf) 11.4 セル数(個/25mm) 48 通気量(c.c./cm2・sec) 28.0 次に、このポリウレタンフオームを5mm厚さの
シートに裁断し、含フツ素炭化水素系撥水剤とし
てアサヒガードAG710(アクリル酸フツ素化アル
キルエステル重合物、旭硝子株式会社製)の5%
水溶液を使用し、下記の方法で撥水処理を行なつ
た。 即ち、ポリウレタンフオームを撥水剤水溶液中
に5分間浸漬し圧縮して撥水剤を含浸させた後、
絞りロールにて一部脱水した。このポリウレタン
フオームを150℃恒温槽中で約3分間加熱し乾燥
して撥水剤を固化させた後、1昼夜室温に放置し
て撥水処理したポリウレタンフオームを得た。な
お、撥水剤の付着量は約0.8%であつた。 このようにして得られた撥水処理ポリウレタン
フオーム及び比較のため撥水処理を行わないポリ
ウレタンフオームを用いての止水性能を評価し
た。結果を第1表に示す。
ポリウレタンフオームの裁断厚さを10mmにした
以外は実施例1、比較例1と同様に製造したサン
プルの止水性能を評価し、第2表に示す結果を得
た。
以外は実施例1、比較例1と同様に製造したサン
プルの止水性能を評価し、第2表に示す結果を得
た。
【表】
ンフオームの撥水剤の付着量は約
1%であつた。
比較例 3〜5 第3表に示す配合処方のポリウレタンフオーム
製造用原料を使用し、実施例1と同様にて第3表
に示す軟質ポリウレタンフオームを製造した。こ
れを5mm厚さのシートに裁断し、実施例1と同様
に撥水処理を施した(撥水剤付着量約0.8%)。次
に、その止水性能を評価し、第3表に示す結果を
得た。
1%であつた。
比較例 3〜5 第3表に示す配合処方のポリウレタンフオーム
製造用原料を使用し、実施例1と同様にて第3表
に示す軟質ポリウレタンフオームを製造した。こ
れを5mm厚さのシートに裁断し、実施例1と同様
に撥水処理を施した(撥水剤付着量約0.8%)。次
に、その止水性能を評価し、第3表に示す結果を
得た。
【表】
第3表の結果より、セル数、通気量、25%圧縮
時の硬度が本発明の範囲外のポリウレタンフオー
ムを用いても良好な止水性能が得られないことが
認められる。
時の硬度が本発明の範囲外のポリウレタンフオー
ムを用いても良好な止水性能が得られないことが
認められる。
第1図及び第2図はそれぞれシーリング材の止
水性能を調べるために使用する装置の斜視図であ
る。
水性能を調べるために使用する装置の斜視図であ
る。
Claims (1)
- 1 25mmの長さ当りのセル数が40個以上であり、
10mm厚さにおける通気量が50c.c./cm2・sec以下で
あり、かつ25%圧縮時の硬度が15Kgf以下である
軟質ポリウレタンフオームを含フツ素炭化水素系
撥水剤にて軟質ポリウレタンフオーム重量に対し
撥水剤の固形分として0.1〜5重量%の割合で含
浸処理してなることを特徴とするシーリング材。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13285385A JPS61291673A (ja) | 1985-06-17 | 1985-06-17 | シ−リング材 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13285385A JPS61291673A (ja) | 1985-06-17 | 1985-06-17 | シ−リング材 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61291673A JPS61291673A (ja) | 1986-12-22 |
| JPH0548274B2 true JPH0548274B2 (ja) | 1993-07-21 |
Family
ID=15091050
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13285385A Granted JPS61291673A (ja) | 1985-06-17 | 1985-06-17 | シ−リング材 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61291673A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6414291A (en) * | 1987-07-08 | 1989-01-18 | Sekisui Plastics | Sealing material |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5266137A (en) * | 1975-11-27 | 1977-06-01 | Nitto Boseki Co Ltd | Packing material |
| JPS5817784B2 (ja) * | 1978-08-12 | 1983-04-09 | 日本発条株式会社 | シ−リング材 |
| JPS55128451A (en) * | 1979-03-29 | 1980-10-04 | Nippon Pillar Packing | Sheet material |
| JPS5940863B2 (ja) * | 1981-04-09 | 1984-10-03 | 日東紡績株式会社 | シ−リング材の製造方法 |
-
1985
- 1985-06-17 JP JP13285385A patent/JPS61291673A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61291673A (ja) | 1986-12-22 |
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