JPH0551154B2 - - Google Patents

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JPH0551154B2
JPH0551154B2 JP3227945A JP22794591A JPH0551154B2 JP H0551154 B2 JPH0551154 B2 JP H0551154B2 JP 3227945 A JP3227945 A JP 3227945A JP 22794591 A JP22794591 A JP 22794591A JP H0551154 B2 JPH0551154 B2 JP H0551154B2
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compartment
bromine
sheet
electrolyte
cell
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Jii Guraimuzu Patoritsuku
Ainsutain Harii
Aaru Nyuubii Kenisu
Jei Birozu Richaado
Shii Chen Shuu
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Exxon Research and Engineering Co
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    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B13/00—Diaphragms; Spacing elements
    • C25B13/02—Diaphragms; Spacing elements characterised by shape or form
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    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/40—Separators; Membranes; Diaphragms; Spacing elements inside cells
    • H01M50/463—Separators, membranes or diaphragms characterised by their shape
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/70—Assemblies comprising two or more cells
    • C25B9/73—Assemblies comprising two or more cells of the filter-press type
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    • H01M10/36—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】 本発明は電気化学セルの
構造、特に、乗物のバツテリ装置に有用な改良さ
れたセル用構造体に係る。
【0002】
【従来の技術】 自動車等に用いられてきた従来
のバツテリは、必ずしも衝撃に強いものではなか
つた。そのため、衝撃によつてケース又は区画室
が破壊され、その結果電解液が漏れてしまう危険
が高く、改良が望まれていた。この要望は、特に
自動車バツテリ業界において高い。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】 本発明は、よ
り安全性の高いセル用構造体を提供する。即ち、
主に自動車等に用いられるバツテリの電気セルの
構造を改良し、衝撃等によつて電解液が漏洩する
ことが少ない、あるいはそのようなことが無いセ
ル用構造体を提供することを課題とする。
【0004】
【課題を解決するための手段】 本発明による漏
洩防止・耐衝撃性構造体は、内部液の漏洩を防止
すべく、第１の内部区画室が最も内部の区画室と
なるように種々の区画室を入れ子構造にしてある
ことを特徴とする。 本発明による構造体は、臭素に富んだ相を収容
する第１の内部区画室、 上記第１の内部区画室を実質的に取り巻き、上
記セルに循環する第１電解液を収容する第２区画
室、 上記第１及び第２の区画室を実質的に取り巻
き、上記セルに循環する第２電解液を収容する第
３区画室、及び 上記１、第２及び第３区画室を実質的に取り巻
く外部ケースから成る。
【0005】 ここで第１電解液は一般に装置の陰極
液であり、一方、第２電解液は一般に陽極液であ
る。臭素に富んだ相は水性陰極液から分離する非
水溶液相であり、臭素錯化剤を含む。 また、区画室及びケースの物質は一般に、化学
的に不活性な耐衝撃性のプラスチツクにより成
る。
【0006】
【実施例】 図１を参照すれば、典型的な循環式
バイポーラの亜鉛−臭素装置が概略的に示されて
いる。この図１において亜鉛−臭素装置は、セル
１０の個々の区画室８，９に各々循環される２つ
の電解液を備えている。貯溜器１１に一般的に収
容される陽極液はポンプ１２により区画室８及び
一般に陽極ループと称するループ１３を経て圧送
される。貯溜器１４に一般的に収容される陰極液
はポンプ１５により区画室９及び一般に陰極ルー
プと称するループ１６を経て圧送される。
【0007】 この亜鉛−臭素装置は、陰極液が臭素
錯化剤を有しそして第１の水溶液相及び第２の臭
素に富んだ非水溶液相より成るという点で、２相
装置である。臭素に富んだ（錯化）相は臭素活性
電極１７において水性陰極液から分離する傾向が
ある。この非水溶液相は陰極付けされた部分１４
ａで概略的に示されたように貯溜器１４に収容さ
れる。
【0008】 セパレータ１８は陽極区画室８と陰極
区画室９との境界を定める。セパレータ１８は、
臭化イオン及び３臭化イオンのようなアニオンが
陰極区画室９から陽極区画室８へ移動するのを防
止する即ちとざすような膜である。バイポーラ設
計においては、亜鉛活性電極１９及び臭素活性電
極１７が同じ電極構造体の対向面となる。
【0009】 亜鉛−臭素装置のこれ以上の説明は、
1978年８月８日付の前記米国特許第4105829号を
参照されたい。 この亜鉛−臭素装置は、以下に述べるように更
に実用的なものにすることができる。以下の説明
においては、簡略化のため同様の部品は同じ参照
番号で示す。 さて図２を参照すれば、改良された電気化学装
置が概略斜視図で示されている。この装置は、図
３の分解図に示されたように、セルの積層体の１
部を形成する一体的な２葉型セパレータ・スペー
サ及び電極を用いている。
【0010】 図２の電気化学装置はバツテリ２５を
備え、これは複数個のセル１０より成り、各セル
は図３に示されたように２枚のプレートを有して
いる。これらプレートの一方は一体的なセパレー
タ・スペーサ２８であり、そして他方のプレート
は電極シート２９である。セパレータ・スペーサ
は、１枚のシートに２つの機能が結合されてい
る。図１の機能は図１のセパレータ１８の機能で
あり、即ち膜として区画室間に流通を与えること
である。この機能の詳細な説明は、1978年８月８
日付の前記米国特許第4105829号、並びに1981年
３月31日付けのR.J.Bellows及びP.G.Grimes氏の
“イオンバリヤ”と題する米国特許第4259417号を
参照されたい。
【0011】 シート２８の第２の機能は、各々の陽
極液区画室８及び陰極液区画室９（図１）を形成
するようにこのシート２８を隣接電極シート２９
から離間することである。セパレータ・スペーサ
シート２８は微孔性中央部の面３０を有し、この
面は図８に詳細に示されたようにその縁の無孔性
の面３１から引つ込んだところにある。セパレー
タ・スペーサシート２８が電極シート２９間に圧
着された時には、図２に示されたように積層構造
体２５が形成される。微孔性中央部の面にある突
起３２は、セパレータ・スペーサの面３０と、隣
接電極シート２９の平らな導電性の面３２との間
に区画形成距離を維持するように構成されてい
る。突起３２は面３０に対する面３３の破壊及び
これと反対の破壊に抗する構造手段をなす。図８
に明確に示されたように、シート２８の一方の面
３０にある突起３２は、シート２８の他方の面３
０にある対応突起３２を真向いになるようにされ
る。これは面３０に対して面３３がゆがまないよ
うに大きな強度を与える。これらの突起は、通常
は、図８ｂに矢印３２ａで示され且つ又図９ｇ及
び図９ｗにも示されたような小石形状に構成され
る。
【0012】 又、これらの突起３２は、図９ａ、図
９ｅ、図９ｂ及び図９ｆに矢印３２ｂで示された
ような棒状に構成されてもよい。又、これらの突
起３２は図９ｃ、図９ｇ、図９ｄ、及び図９ｈに
示されたように小石形状及び棒状突起を組合わせ
たものでもよい。 これら突起の構成により、各々区画室８及び９
を経て電解液が迅速に流れることができる。区画
室８及び９内で突起３２の周りにガス気泡が捕獲
されることなく電解液が流される。
【0013】 セパレータ・スペーサシート２８の中
央部は、マサチユーセツツ州、カムブリツジの
W.R.GraceCo.Polyfibron Divisionで製造されて
いるParamic（登録商標）シリーズHW−0835と
して知られている微孔性膜物質で構成することが
できる。無孔性物質の立上つた縁３１は何らかの
モールド可能なプラスチツクである。縁３１のプ
ラスチツク物質は、典型的に、図８ｂから明らか
なように注入モールドによつてセパレータ・スペ
ーサ挿入体の周囲にモールドされる。
【0014】 シート２８及び２９は図８に詳細に示
された中空に雄／雌コネクタ４０によつて組立て
られる。シート２８及び２９が積層体２５に組立
てられる時は、これらの中空コネクタ４０が電解
液マニホルドを形成し、個々のコンジツト即ちチ
ヤンネル６０を経て区画室８及び９に電解液を供
給する。 シート２８の雄／雌コネクタ４０はその隣接シ
ート２９の穴４１（図４）に嵌合し、そしてその
次の隣接シート２８の対応コネクタ４０にパチン
と入る。
【0015】 図４の電極シート２９は、導電性の中
央部３３と、非導電性（絶縁性）プラスチツクの
２つの縁部３７とを有する同時押出しされたプラ
スチツクシートより成る。上縁部及び下縁部３７
は中央部３３と共に“横に並んで”同時押出しさ
れて１部片の連続した電極シートを形成し、この
連続したシートを次いで特定の長さに切断して複
数個の小さなシート２９が形成される。シート２
９の縁３８は積層体２５の電気的な分離性を良く
するためにアンダーカツトされる。
【0016】 絶縁性及び導電性プラスチツク部分３
７及び３３のこの“横に並んだ”形状の同時押出
しにより、亜鉛−臭素バツテリ用の電極を含むあ
らゆるモノポーラ及びバイポーラ電極に対して迅
速な製造方法がもたらされる。圧縮モールド法に
比べて、この同時押出し法では、厚みがより均一
にされ、絶縁性プラスチツクと導電性プラスチツ
クとの結合がより強力にされ、相当の所望の平坦
さが与えられ、そして衣類の織物と同様の“ヤー
ル巾電極”が与えられる。このプロセスは連続的
であるから、製造コストは相当に安くなる。
【0017】 シート２９の中央部３３としては、高
い導電率を与えると共に、良好な押出し性を示
し、高い強度を示し、然も電極液中の臭素及び臭
化亜鉛に対して優れた防食性を示すようなカーボ
ンプラスチツクを形成することが必要である。 導電性カーボンプラスチツクの好ましい組成
は、1979年10月２日付けのH.C.Tsien氏の米国特
許第4169816号に開示されている。このような形
成により、高い導電率（抵抗率で１ないし2Ω・
cm）、良好な撓み強度、低い透磁率、臭素に対す
る不活性さ、良好な押出し性、優れた溶接性、及
び小さなモールド縮みが与えられる。
【0018】 導電性プラスチツクは、100重量部の
ポリオレフインコポリマと、25重量部の特殊な導
電性カーボンと、各々５重量部のカーボンフアイ
バ及びガラスフアイバと、１重量部の発煙シリカ
粉末とを混合体である。 部分３３及び３７を同時押出しする場合の他の
効果の幾つかを以下に挙げる。 １ 絶縁プラスチツクと導電性プラスチツクとの
結合性が良い。 ２ 巾、平坦性、及び厚み寸法が規定の裕度で維
持される。 ３ 部分３３と３７との間の境界線が明確ではつ
きりとしている。
【0019】 図６及び図７は電極シートを製造する
のに使用される押出しダイの各々上面図、前面図
及び側面図である。中央の押出しダイ４７は水平
の押出し機からコンジツト４６を通して導電性プ
ラスチツクを受け取り、一方、側部の押出しダイ
４８の各々は頭上の垂直の押出し機から各々コン
ジツト４５ａ及び４５ｂを経て非導電性プラスチ
ツクを受け取る。
【0020】 黒色の導電性プラスチツクの水平の押
出し機は6.3cm（２−１／2″）のらせん体であつ
てそのＬ／Ｄは30：１であり、一方不透明絶縁プ
ラスチツクの垂直の押出し機は直径3.8cm（１−
１／2″）のらせん体であつてそのＬ／Ｄは２：１
である。 溶融した絶縁プラスチツクは、垂直流４５は
90゜の角度でダイに入り、２つの流れ４５ａ及び
４５ｂに分れ、そして主コートハンガー４５に沿
つて一方は左側のそして他方は右側の別々の“コ
ートハンガー”へ流れ込む。このダイは、設計の
変更をし易くすると共に製造もし易くするために
分割構造にされている。
【0021】 主ダイ組立体は、下方ダイ本体５５
と、上方ダイ本体５６と、可撓性の上方リツプ５
７と、固定の下方リツプ５８とで構成される。 ダイのリツプのギヤツプは、ダイから出て来る
プラスチツクの膨張を考慮して研磨されている。
リツプのギヤツプはナツトバー６１に組合わされ
たネジ５９によつて個々に調整される。両側のプ
ラスチツク部材６２及び６３は絶縁プラスチツク
の流れチヤンネルの２つの外面を閉じ、ボツクス
状の補強体をなす。
【0022】 アダプタ６４は主押出し機への接続を
なす。２つのプラスチツク流を加熱するため16個
のカートリツジヒータ６５と、４個のハンドヒー
タ６６とがある。温度は熱電対及び個々のゾーン
温度制御器によつて制御される。 左右の流れ４５ａ及び４５ｂの個々の調整はボ
ールヘツド調整ネジ６７及びロツクナツト６８に
よつて可能にされる。ブツシング７４は弁ブロツ
ク７５からダイブロツク５６への良好な接続をな
す。ダイの主部品は全てA2気中硬化工具用鋼で
作られる。BethlehemA2気中硬化鋼は次のよう
な物理的特性を有する。
【0023】 ■■■ 亀の甲 ［0047］ ■■■ 押出し機からの落差圧力が1000psi（70Kg／cm2）
より充分大きい場合には、ダイがアニールされた
柔軟な状態にあれば、ダイは絶縁プラスチツク流
と導電性プラスチツク流との間の内部漏洩なしに
作動することができない。硬化された研磨し直さ
れたダイには内部漏洩がない。次のような４種類
の別々の絶縁プラスチツクが試みられた。
【0024】 溶融流れ指数 Fiberfil J60／20E
230℃、2160ｇ 負荷、10分間で4.5ｇ UGI LR711 HDPE 190℃、2160ｇ 負荷、10分
間で10.5ｇ 溶融流れ指数 Exxon P.P.5052P.P.230℃、2160ｇ 負荷、10分
間で0.9〜1.5ｇ Exxon P.P.5011P.P.230℃、2160ｇ 負荷、10分
間で0.45〜0.85ｇ ExxonホモポリマPP5011及び5021はどちらも
導電性プラスチツクに良く適合する。これらはし
わが寄ることなくダイから出て来て、シートは平
らで均一なものであつた。
【0025】 理論的には、以上の事柄はさておき、
縁部３７としていかなるポリエチレン又はポリプ
ロピレンを用いても中央部３３の導電性プラスチ
ツクと良好な適合し得る。なぜならば、導電性プ
ラスチツクとして用いられる基本的な物質が２つ
のコポリマだからである。融点は325〓（163℃）
ないし375〓（191℃）の範囲である。従つて２つ
の流れが合流するのに適した温度は約400〓（204
℃）である。落差圧力は1500ないし1800psi（105
ないし126Kg／cm2）である。これらの条件の下で
は結合線において良好な結合がなされる。
【0026】 ２つの縁の結合部に形成されるスカラ
ツプを除去するためには、溶融指数を厳密に一致
させることが必要である。２つの押出し機からの
流れの粘性及び速度も厳密に同じにしなければな
らない。２つの落差による圧力を維持しつつダイ
の種々の領域の温度を変えて合致した条件を得る
ことができる。然し乍ら、導電性プラスチツクの
溶融流れ指数と絶縁性プラスチツクの溶融流れ指
数との差は小さくしなければならない。
【0027】 押出し速度は約20フイート／分（６
ｍ／分）ないし90フイート／分（27ｍ／分）であ
る。 同時押出しされたシートがまだ高温で柔いうち
にこのシートを加工するように追加することので
きる下流の取付具は多数ある。これにより、プラ
スチツクの質低下を伴なうような加熱及び冷却の
繰返しサイクルを除去することができる。シート
がダイから出て来た時であつて然もシートが冷め
た挟みローラによつて縮経される前にカーボンプ
ラスチツクの片面に活性炭の粉末をスプレーがけ
することができる。粉末のスプレーがけは導電性
の領域に限定される。
【0028】 挟みローラを光沢クロムメツキ面から
テフロン被覆のゴムローラに変えることにより
種々の型式の表面仕上げを行なうことができる。
同時押出しされたシートの片面又は両面に空胴又
は特殊な流れパターンを形成できるように挟みロ
ーラをデインプル加工ローラに取り替えることも
できる。所望ならば、熱間成型ローラによつて電
極にぎざぎざ模様の繰り返しパターンを作ること
ができる。
【0029】 模様の組合せは創作能力の及ぶ限り可
能である。デインプル加工する場合には、デイン
プル加工ローラの回転ごとに模様が繰り返され
る。これは織物に繰り返しパターンを印刷する場
合に非常に良く似ている。製造コストを著しく追
加せずに全ての操作を行なえるように、触媒のス
プレーがけ、デインプル加工、又は熱間成型のよ
うな下流での変更を加えることができる。
【0030】 図５は、図６及び図７に示された分割
式ダイから出て来る連続的な電極シートの概略斜
視図である。 さて図２を参照すれば、本発明による電気化学
装置の保安特徴が示されている。本発明によれ
ば、ケース又は区画室がこわれた場合に腐食性の
臭素及び臭素化合物がこぼれるおそれを排除又は
低減するために、臭素収容区画室５０が最も内部
の区画室となるように種々の区画室を入れ子構造
にされている。臭素区画室５０は陰極液収容区画
室５１によつて取り囲まれ、次いでこの区画室５
１は陽極液収容区画室５２によつて取り囲まれ
る。区画室５０，５１及び５２は全て外部ケース
５３によつて包囲される。
【0031】 1980年４月８日付のM.Zahn、P.G.
Grimes及びR.J.Bellows氏の米国特許第4197169
号に開示された技術に従つて電解液通流コンジツ
トに沿つて保護電流を流すことによりこれらの成
形マニホルド（コネクタ４０）に沿つた分路電流
を除去することができる。 ２葉電気化学セル構造はこの種の装置に比べる
と部品数が少なく、製造及び組立てが容易であ
る。この技術の当業者には本発明に対して更に別
の変更が明らかであろう。これらの変更は説明の
簡略化のためここには述べない。
【0032】
【発明の効果】 本発明によれば、腐食性物質を
収容した区画室がこわれた場合にも、これら腐食
性物質が洩れるおそれがなく、また洩れるおそれ
が少ない安全なバツテリ設計及び構造が提供され
得る。
【図面の簡単な説明】
【図１】図２ないし図９に示された本発明の構造
体による効果が得られる典型的な循環式亜鉛−臭
素装置の概略図。
【図２】本発明により構成された亜鉛−臭素装置
の部分破断斜視図。
【図３】本発明による電気化学装置のセル積層体
の１部分の２シート積層構造を示す分解斜視図。
【図４】図３に示された本発明構造体の同時押出
しされたシート電極の各々前面図及び側面図。
【図５】押出しされる電極の斜視図。
【図６】図３、図４に示されたシート電極を製造
するのに用いられる同時押出しダイの各々上面図
及び前面図。
【図７】図３、図４に示されたシート電極を製造
するのに用いられる同時押出しダイの側面図。
【図８】図３に示された本発明構造体の一体的な
セパレータ・スペーサを示す各々前面図及び側面
図。
【図９】図８に示されたセパレータ・スペーサの
ウエブ面に設けられた突起の種々の構成及び側面
を示す図。
【符号の説明】
８ 区画室 ９ 区画室 １０ セル １１ 貯溜器 １２ ポンプ １３ ループ １４ 貯溜器 １５ ポンプ １６ ループ １７ 臭素活性電極 １８ セパレータ １９ 亜鉛活性電極 ２５ バツテリ ２８ 一体的なセパレータ・スペーサ ２９ 電極シート ３０ 微孔性中央部面 ３１ 無孔性の面 ３２ 突起 ３３ 導電性の面 ４０ コネクタ ４１ 穴。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 亜鉛−臭素の電気化学セル用の漏
    洩防止・耐衝撃性構造体において、 臭素に富んだ相を収容する第１の内部区画室
    と、 上記第１の内部区画室を実質的に取り巻き、そ
    して上記セルに循環する第１電解液を収容する第
    ２の区画室と、 上記第１及び第２区画室の両方を実質的に取り
    巻き、そして上記セルに循環する第２の電解液を
    収容する第３の区画室と、 上記第１、第２及び第３区画室を実質的に取り
    巻く外部ケースとを備えたことを特徴とする構造
    体。
  2. 【請求項２】 電気化学装置用の漏洩防止・耐衝
    撃性構造体において、 第２相を収容する第１の内部区画室と、 上記第１の内部区画室を実質的に取り巻き、そ
    して第１電解液を収容している第２区画室であつ
    て、上記第１電解液から第２相が分離して上記セ
    ルに循環するような第２区画室と、 上記第１及び第２区画室の両方を実質的に取り
    巻き、そして上記セルに循環する第２電解液を収
    容している第３区画室と、 上記第１、第２及び第３区画室を実質的に取り
    巻く外部ケースとを備えたことを特徴とする構造
    体。
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