JPH0553874B2 - - Google Patents
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- JPH0553874B2 JPH0553874B2 JP62262837A JP26283787A JPH0553874B2 JP H0553874 B2 JPH0553874 B2 JP H0553874B2 JP 62262837 A JP62262837 A JP 62262837A JP 26283787 A JP26283787 A JP 26283787A JP H0553874 B2 JPH0553874 B2 JP H0553874B2
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- phosphoric acid
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
- C23F—NON-MECHANICAL REMOVAL OF METALLIC MATERIAL FROM SURFACE; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL; MULTI-STEP PROCESSES FOR SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL INVOLVING AT LEAST ONE PROCESS PROVIDED FOR IN CLASS C23 AND AT LEAST ONE PROCESS COVERED BY SUBCLASS C21D OR C22F OR CLASS C25
- C23F11/00—Inhibiting corrosion of metallic material by applying inhibitors to the surface in danger of corrosion or adding them to the corrosive agent
- C23F11/08—Inhibiting corrosion of metallic material by applying inhibitors to the surface in danger of corrosion or adding them to the corrosive agent in other liquids
- C23F11/10—Inhibiting corrosion of metallic material by applying inhibitors to the surface in danger of corrosion or adding them to the corrosive agent in other liquids using organic inhibitors
- C23F11/167—Phosphorus-containing compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
- C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
- C23C22/00—Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
- C23C22/02—Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using non-aqueous solutions
- C23C22/03—Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using non-aqueous solutions containing phosphorus compounds
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- Metallurgy (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Chemical Treatment Of Metals (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Paints Or Removers (AREA)
Description
〈技術分野〉
この発明はハロゲン化炭化水素溶媒を媒質とす
るリン酸塩化処理組成物に関する。 〈発明の背景〉 従来の塩素化炭化水素溶媒を媒質となるリン酸
塩化処理組成物としては、特公昭39−18219、特
公昭40−5288、特許296451号、特許427732号、特
公昭57−49111あるいは特公昭56−31871等に開示
されている。例えば、特公昭57−49111は金属表
面をリン酸塩化して実質的に水不溶性の被膜を形
成するのに適し、塩化メチレン46重量％以上と、
リン酸を塩化メチレン中に可溶化できる可溶化溶
媒50重量％以下と、リン酸塩化比率のリン酸0.1
〜３重量％と、非プロトン極性有機化合物15重量
％以下と、有機促進化合物１重量％未満と、リン
酸塩化比率のリン酸より量が多く同時に実質的に
水不溶性のリン酸塩化被膜を形成するに十分な量
であり、同時に液相の均質性を保持する量の水と
からなる塩化メチレン含有リン酸塩化組成物であ
り、「クールフオス（Cool−Phos） 」と呼ばれ
ているものである。 この組成物に金属基体を接触させることによつ
てリン酸塩被膜ができる。例えば、この組成物に
鉄からなる被処理物を接触させると、リン酸鉄化
成被膜が形成され、これは塗装のための前処理と
して、塗膜の密着性と耐湿性を大幅に向上させ
る。この塩化メチレン含有リン酸塩化組成物から
形成されるリン酸鉄被膜はそれ以前から市販され
ている水を媒質とするリン酸塩化組成物から形成
されるリン酸鉄被膜と同等の性能を示す。 このリン酸鉄被膜は、ある分野における塗装下
地処理としては十分な性能を示すが、自動車工業
界、家電工業界等で広く使用されている水を媒体
とする組成物から形成されるもう一つの塗装下地
処理被膜であるリン酸亜鉛被膜と比較すると耐食
性の点でリン酸鉄被膜は劣る。リン酸鉄被膜が加
工性に優れているにもかかわらず、これは大きな
欠点である。 このような状況のもとに、本発明者らは鋭意研
究の結果、ハロゲン化炭化水素を媒質とするリン
酸塩化処理の特性を損ねることなく、リン酸亜鉛
被膜の耐食性能と同等の耐食性を示す組成物を発
明した。 〔発明の構成〕 本発明は ハロゲン化炭化水素溶媒100重量部と、 リン酸 0.1〜７重量部 水 0.2重量部以上、均一相形成限界まで 可溶化溶媒 110重量部以下 窒素含有有機化合物 ０〜22重量部以下 非プロトン極性有機化合物 ０〜33重量部以下 ポリフエノール樹脂
0.1重量部以上作業可能粘度限界まで からなるリン酸塩化処理組成物を提供する。 ハロゲン化炭化水素溶媒は当技術分野ではよく
知られ、塩化メチレン、トリクロロエテン、テト
ラクロロエテン、トリクロロトリフルオロエタ
ン、等である。 リン酸はリン酸塩化物質であつて、リンの酸素
酸、即ちオルトリン酸、ポリリン酸、トリメタリ
ン酸、テトラメタリン酸等であり、好ましくは、
オルトリン酸、ポリリン酸であり、より好ましく
は、経済的見地からオルトリン酸である。 水は反応促進剤である。 本発明において可溶化剤とは、リン酸化合物を
塩素化炭化水素に溶解させる化合物で、当技術分
野ではよく知られている。具体的には、炭素原子
数６以下のアルコールであり、好ましいものは、
メタノール、エタノール、イソプロパノール、ｎ
−ペンタノール、２−ブトキシエタノール、ｎ−
プロパノール、ｎ−ブタノール、アリルアルコー
ル、sec−ブタノール、ｔ−ブタノール等であり、
好ましいものは、メタノール、エタノール、イソ
プパロノール、ｔ−ブタノールであり、より好ま
しいものは、メタノール、エタノールである。 窒素含有有機化合物は、これも当技術分野では
よく知られており、リン酸塩化処理操作中に被膜
の形成速度を増加する成分であり、有機溶媒より
高い沸点を示す尿素、ピリジン、チオ尿素、ジメ
チルスルホキシド、アミン類、ニトロ基を含む硝
酸化芳香族化合物、エチレンジアミンテトラ酢酸
であり、好ましいものは尿素、ピリジン、チオ尿
素、ジメチルスルホキシド、ジニトロトルエンで
あり、より好ましいものはジメチルスルホキシ
ド、ジニトロトルエンである。窒素含有有機化合
物は必須成分ではない。 非プロトン極性有機化合物も当技術分野ではよ
く知られており、望ましくない粒状被膜の形成を
抑制する表面調整剤であり、有機溶媒より高い沸
点を示す、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメ
チルスルホキシド、アセトニトリル、アセトン、
ニトロメタン、ニトロベンゼン、テトラメチレン
スルホン等であり、好ましいものは、Ｎ，Ｎ−ジ
メチルホルムアミド、ジメチルスルホキシドであ
り、もつとも好ましいものは、Ｎ，Ｎ−ジメチル
ホルムアミドである。非プロトン極性有機化合物
は必須成分ではない。 以上の成分からなる組成物は基地であつて確立
された技術である。 本発明の特徴は、ポリフエノール樹脂を含むこ
とである。 ポリフエノール樹脂は、 構造式 で表わされる分子量（Mw）2000〜30000のパラ
ビニルフエノールおよびその誘導体、ならびに 構造式 で表わされ、式中Ｒが で表わされる基であるポリタンニン酸等である。
具体的には、マルカリンカーＭ、マルカリンカー
ＭとMMA、スチレン、またはHEMA等との共
重合体（丸善石油化学(株)）、Ｋ−ポリマーＬ−、
Ｋ−ポリマーＬ−、Ｋ−ポリマーＬ−および
Ｋ−ポリマーＮ−50（帝国化工(株)）等であり、好
ましいものは、マルカリンカーＭ，Ｋ−ポリマー
Ｌ−、Ｋ−ポリマーＬ−、およびＫ−ポリマ
ーＬ−であり、より好ましいものは、マルカリ
ンカーＭ，Ｋ−ポリマーＬ−である。ポリフエ
ノール樹脂は作業が困難になる粘度に達するまで
添加できるが、その限界は大体においてハロゲン
化炭化水素溶媒100重量部につき30重量部である。 本発明の組成物はハロゲン化炭化水素に100重
量部に対して、リン酸好ましくは0.1〜２重量部、
より好ましくは0.1〜0.5重量部；水（好ましくは
イオン交換水）好ましくは0.2重量部〜均一相形
成限界、より好ましくは２重量部〜均一相形成限
界；可溶化溶媒好ましくは５〜50重量部、より好
ましくは10〜40重量部；窒素含有有機化合物好ま
しくは0.001〜10重量部、より好ましくは0.05〜
２重量部、非プロトン極性有機化合物好ましくは
０〜20重量部、より好ましくは0.5〜５重量部；
ポリフエノール樹脂0.1〜10重量部、より好まし
くは0.5〜５重量部を含む。 本発明の組成物は乾燥膜厚が0.01〜5μとなるよ
うに、形成されるリン酸鉄被膜が200〜1000mg／
m2となるように塗布される。浸漬塗布の場合、膜
厚は樹脂濃度と引上げ速度によつて決まり、リン
酸鉄被膜厚さはリン酸濃度と浸漬時間によつて決
まる。 本発明によれば、リン酸鉄付着重量が200〜
1000mg／m2であり、乾燥膜厚が、0.1μであると
き、リン酸亜鉛被膜と同等の耐食性が得られる。 他の樹脂、例えばポリエステル樹脂、エポキシ
樹脂、メラミンアルキド樹脂で乾燥膜厚が0.1μと
なるように処理しても耐食性の向上は見られなか
つた。このことはポリフエノール樹脂が高分子量
である上にその構造中に多量の−OH基が存在す
ることによつて、リン酸塩処理被膜の欠陥部分を
も均一に覆い、さらにそのキレート化作用によつ
て耐食性が向上するものと思われる。 〈発明の具体的開示〉 以下本発明を実施例によつて具体的に説明す
る。 実施例 攪拌機を備えた容器に塩化メチレン100％重量
部、イオン交換水５重量部、可溶化溶媒としてメ
タノール20重量部、ジニトロトルエンを0.1重量
部、非プロトン極性有機化合物としてＮ，Ｎ−ジ
メチルホルムアルデヒド1.5重量部、オルトリン
酸0.2重量部および表に記載するポリフエノール
樹脂をそれぞれ表に記載する量を入れてリン酸塩
化処理組成物（溶液）を調製した。 予め脱脂した鋼板を本処理液にリン酸鉄被膜重
量が200mg／m2〜1000mg／m2となるように15秒〜
10分間浸漬し、該時間後に乾燥膜厚が0.01μ〜5μ
になるようにゆつくりと引き上げた。このように
調製した試料を耐食性試験に供した。 結果は次の表にまとめて示した。表中耐食性試
験はJIS−Ｚ−2371による塩水噴霧試験を示し、
裸耐食性とは塗料を塗装する直前のリン酸塩処理
された鋼板の耐食性を、塗装後耐食性とは塗料が
塗装された鋼板の耐食性を示す。 比較例としてポリフエノール樹脂を所定量含ま
ない組成物、ポリフエノール樹脂以外の樹脂を含
む組成物、市販の水を媒質としたリン酸鉄、リン
酸亜鉛防食組成物の耐食性能を示す。
るリン酸塩化処理組成物に関する。 〈発明の背景〉 従来の塩素化炭化水素溶媒を媒質となるリン酸
塩化処理組成物としては、特公昭39−18219、特
公昭40−5288、特許296451号、特許427732号、特
公昭57−49111あるいは特公昭56−31871等に開示
されている。例えば、特公昭57−49111は金属表
面をリン酸塩化して実質的に水不溶性の被膜を形
成するのに適し、塩化メチレン46重量％以上と、
リン酸を塩化メチレン中に可溶化できる可溶化溶
媒50重量％以下と、リン酸塩化比率のリン酸0.1
〜３重量％と、非プロトン極性有機化合物15重量
％以下と、有機促進化合物１重量％未満と、リン
酸塩化比率のリン酸より量が多く同時に実質的に
水不溶性のリン酸塩化被膜を形成するに十分な量
であり、同時に液相の均質性を保持する量の水と
からなる塩化メチレン含有リン酸塩化組成物であ
り、「クールフオス（Cool−Phos） 」と呼ばれ
ているものである。 この組成物に金属基体を接触させることによつ
てリン酸塩被膜ができる。例えば、この組成物に
鉄からなる被処理物を接触させると、リン酸鉄化
成被膜が形成され、これは塗装のための前処理と
して、塗膜の密着性と耐湿性を大幅に向上させ
る。この塩化メチレン含有リン酸塩化組成物から
形成されるリン酸鉄被膜はそれ以前から市販され
ている水を媒質とするリン酸塩化組成物から形成
されるリン酸鉄被膜と同等の性能を示す。 このリン酸鉄被膜は、ある分野における塗装下
地処理としては十分な性能を示すが、自動車工業
界、家電工業界等で広く使用されている水を媒体
とする組成物から形成されるもう一つの塗装下地
処理被膜であるリン酸亜鉛被膜と比較すると耐食
性の点でリン酸鉄被膜は劣る。リン酸鉄被膜が加
工性に優れているにもかかわらず、これは大きな
欠点である。 このような状況のもとに、本発明者らは鋭意研
究の結果、ハロゲン化炭化水素を媒質とするリン
酸塩化処理の特性を損ねることなく、リン酸亜鉛
被膜の耐食性能と同等の耐食性を示す組成物を発
明した。 〔発明の構成〕 本発明は ハロゲン化炭化水素溶媒100重量部と、 リン酸 0.1〜７重量部 水 0.2重量部以上、均一相形成限界まで 可溶化溶媒 110重量部以下 窒素含有有機化合物 ０〜22重量部以下 非プロトン極性有機化合物 ０〜33重量部以下 ポリフエノール樹脂
0.1重量部以上作業可能粘度限界まで からなるリン酸塩化処理組成物を提供する。 ハロゲン化炭化水素溶媒は当技術分野ではよく
知られ、塩化メチレン、トリクロロエテン、テト
ラクロロエテン、トリクロロトリフルオロエタ
ン、等である。 リン酸はリン酸塩化物質であつて、リンの酸素
酸、即ちオルトリン酸、ポリリン酸、トリメタリ
ン酸、テトラメタリン酸等であり、好ましくは、
オルトリン酸、ポリリン酸であり、より好ましく
は、経済的見地からオルトリン酸である。 水は反応促進剤である。 本発明において可溶化剤とは、リン酸化合物を
塩素化炭化水素に溶解させる化合物で、当技術分
野ではよく知られている。具体的には、炭素原子
数６以下のアルコールであり、好ましいものは、
メタノール、エタノール、イソプロパノール、ｎ
−ペンタノール、２−ブトキシエタノール、ｎ−
プロパノール、ｎ−ブタノール、アリルアルコー
ル、sec−ブタノール、ｔ−ブタノール等であり、
好ましいものは、メタノール、エタノール、イソ
プパロノール、ｔ−ブタノールであり、より好ま
しいものは、メタノール、エタノールである。 窒素含有有機化合物は、これも当技術分野では
よく知られており、リン酸塩化処理操作中に被膜
の形成速度を増加する成分であり、有機溶媒より
高い沸点を示す尿素、ピリジン、チオ尿素、ジメ
チルスルホキシド、アミン類、ニトロ基を含む硝
酸化芳香族化合物、エチレンジアミンテトラ酢酸
であり、好ましいものは尿素、ピリジン、チオ尿
素、ジメチルスルホキシド、ジニトロトルエンで
あり、より好ましいものはジメチルスルホキシ
ド、ジニトロトルエンである。窒素含有有機化合
物は必須成分ではない。 非プロトン極性有機化合物も当技術分野ではよ
く知られており、望ましくない粒状被膜の形成を
抑制する表面調整剤であり、有機溶媒より高い沸
点を示す、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメ
チルスルホキシド、アセトニトリル、アセトン、
ニトロメタン、ニトロベンゼン、テトラメチレン
スルホン等であり、好ましいものは、Ｎ，Ｎ−ジ
メチルホルムアミド、ジメチルスルホキシドであ
り、もつとも好ましいものは、Ｎ，Ｎ−ジメチル
ホルムアミドである。非プロトン極性有機化合物
は必須成分ではない。 以上の成分からなる組成物は基地であつて確立
された技術である。 本発明の特徴は、ポリフエノール樹脂を含むこ
とである。 ポリフエノール樹脂は、 構造式 で表わされる分子量（Mw）2000〜30000のパラ
ビニルフエノールおよびその誘導体、ならびに 構造式 で表わされ、式中Ｒが で表わされる基であるポリタンニン酸等である。
具体的には、マルカリンカーＭ、マルカリンカー
ＭとMMA、スチレン、またはHEMA等との共
重合体（丸善石油化学(株)）、Ｋ−ポリマーＬ−、
Ｋ−ポリマーＬ−、Ｋ−ポリマーＬ−および
Ｋ−ポリマーＮ−50（帝国化工(株)）等であり、好
ましいものは、マルカリンカーＭ，Ｋ−ポリマー
Ｌ−、Ｋ−ポリマーＬ−、およびＫ−ポリマ
ーＬ−であり、より好ましいものは、マルカリ
ンカーＭ，Ｋ−ポリマーＬ−である。ポリフエ
ノール樹脂は作業が困難になる粘度に達するまで
添加できるが、その限界は大体においてハロゲン
化炭化水素溶媒100重量部につき30重量部である。 本発明の組成物はハロゲン化炭化水素に100重
量部に対して、リン酸好ましくは0.1〜２重量部、
より好ましくは0.1〜0.5重量部；水（好ましくは
イオン交換水）好ましくは0.2重量部〜均一相形
成限界、より好ましくは２重量部〜均一相形成限
界；可溶化溶媒好ましくは５〜50重量部、より好
ましくは10〜40重量部；窒素含有有機化合物好ま
しくは0.001〜10重量部、より好ましくは0.05〜
２重量部、非プロトン極性有機化合物好ましくは
０〜20重量部、より好ましくは0.5〜５重量部；
ポリフエノール樹脂0.1〜10重量部、より好まし
くは0.5〜５重量部を含む。 本発明の組成物は乾燥膜厚が0.01〜5μとなるよ
うに、形成されるリン酸鉄被膜が200〜1000mg／
m2となるように塗布される。浸漬塗布の場合、膜
厚は樹脂濃度と引上げ速度によつて決まり、リン
酸鉄被膜厚さはリン酸濃度と浸漬時間によつて決
まる。 本発明によれば、リン酸鉄付着重量が200〜
1000mg／m2であり、乾燥膜厚が、0.1μであると
き、リン酸亜鉛被膜と同等の耐食性が得られる。 他の樹脂、例えばポリエステル樹脂、エポキシ
樹脂、メラミンアルキド樹脂で乾燥膜厚が0.1μと
なるように処理しても耐食性の向上は見られなか
つた。このことはポリフエノール樹脂が高分子量
である上にその構造中に多量の−OH基が存在す
ることによつて、リン酸塩処理被膜の欠陥部分を
も均一に覆い、さらにそのキレート化作用によつ
て耐食性が向上するものと思われる。 〈発明の具体的開示〉 以下本発明を実施例によつて具体的に説明す
る。 実施例 攪拌機を備えた容器に塩化メチレン100％重量
部、イオン交換水５重量部、可溶化溶媒としてメ
タノール20重量部、ジニトロトルエンを0.1重量
部、非プロトン極性有機化合物としてＮ，Ｎ−ジ
メチルホルムアルデヒド1.5重量部、オルトリン
酸0.2重量部および表に記載するポリフエノール
樹脂をそれぞれ表に記載する量を入れてリン酸塩
化処理組成物（溶液）を調製した。 予め脱脂した鋼板を本処理液にリン酸鉄被膜重
量が200mg／m2〜1000mg／m2となるように15秒〜
10分間浸漬し、該時間後に乾燥膜厚が0.01μ〜5μ
になるようにゆつくりと引き上げた。このように
調製した試料を耐食性試験に供した。 結果は次の表にまとめて示した。表中耐食性試
験はJIS−Ｚ−2371による塩水噴霧試験を示し、
裸耐食性とは塗料を塗装する直前のリン酸塩処理
された鋼板の耐食性を、塗装後耐食性とは塗料が
塗装された鋼板の耐食性を示す。 比較例としてポリフエノール樹脂を所定量含ま
ない組成物、ポリフエノール樹脂以外の樹脂を含
む組成物、市販の水を媒質としたリン酸鉄、リン
酸亜鉛防食組成物の耐食性能を示す。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ハロゲン化炭化水素溶媒100重量部と、 リン酸 0.1〜７重量部 水 0.2重量部以上、均一相形成限界まで 可溶化溶媒 110重量部以下 ポリフエノール樹脂 0.1〜30重量部 からなるリン酸塩化処理組成物。 ２ ハロゲン化炭化水素溶媒100重量部と、 リン酸 0.1〜７重量部 水 0.2重量部以上、均一相形成限界まで 可溶化溶媒 110重量部以下 窒素含有有機化合物 22重量部以下 非プロトン極性有機 化合物 33重量部以下 ポリフエノール樹脂 0.1〜30重量部 からなるリン酸塩化処理組成物。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62262837A JPH01108385A (ja) | 1987-10-20 | 1987-10-20 | ハロゲン化炭化水素を媒質とする複合リン酸塩化組成物 |
| KR1019880013589A KR930001014B1 (ko) | 1987-10-20 | 1988-10-19 | 할로겐화 탄화수소를 매질로 하는 복합 인산염화 조성물 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62262837A JPH01108385A (ja) | 1987-10-20 | 1987-10-20 | ハロゲン化炭化水素を媒質とする複合リン酸塩化組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01108385A JPH01108385A (ja) | 1989-04-25 |
| JPH0553874B2 true JPH0553874B2 (ja) | 1993-08-11 |
Family
ID=17381306
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62262837A Granted JPH01108385A (ja) | 1987-10-20 | 1987-10-20 | ハロゲン化炭化水素を媒質とする複合リン酸塩化組成物 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH01108385A (ja) |
| KR (1) | KR930001014B1 (ja) |
-
1987
- 1987-10-20 JP JP62262837A patent/JPH01108385A/ja active Granted
-
1988
- 1988-10-19 KR KR1019880013589A patent/KR930001014B1/ko not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01108385A (ja) | 1989-04-25 |
| KR890006852A (ko) | 1989-06-16 |
| KR930001014B1 (ko) | 1993-02-12 |
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