JPH0558015B2 - - Google Patents
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- JPH0558015B2 JPH0558015B2 JP9612385A JP9612385A JPH0558015B2 JP H0558015 B2 JPH0558015 B2 JP H0558015B2 JP 9612385 A JP9612385 A JP 9612385A JP 9612385 A JP9612385 A JP 9612385A JP H0558015 B2 JPH0558015 B2 JP H0558015B2
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- JP
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- thin film
- organic thin
- water
- substrate
- group
- Prior art date
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- Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
- Application Of Or Painting With Fluid Materials (AREA)
- Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
Description
(産業上の利用分野)
本発明は新規な分子配向性を有する有機薄膜の
製造方法に関する。更に詳しくは、
(i) 2個または3個の直鎖疎水基あるいは剛直性
部分を連鎖中に含む1個の直鎖疎水基を有し、
かつイオン性基を有する有機化合物と
(ii) 上記()の有機化合物が有するイオン性基
とは反対荷電のイオン性基を有する重合体を含
む水溶液とを界面を形成して存在させ、該界面
に対して垂直方向または角度をもつて基板を該
水溶液中に浸漬及び引上げ、基板上に有機薄膜
を形成させることを特徴とする有機薄膜の製造
方法に関する。
(従来の技術)
近年、有機薄膜は分離膜、センサー、表示材
料、エレクトロニクス素子など広範な立場からの
応用が試みられているものである。特に分子配向
性をもつ有機薄膜は分子を組織して機能性分子集
団を構築する上で極めて重要なものと考えられて
いる。今日まで、分子配向性をもつ有機薄膜を作
成する最も有効な方法としては、イオン性基の如
き親水基及び直鎖アルキル基の如き疎水性基を併
せもつ有機化合物を水相表面に展開し、基板を該
水相中に浸漬及び引上げ、基板上に有機薄膜を形
成させる方法がとられており、この方法により形
成させた有機薄膜はラングミユアーブロジエツト
膜と称されている。しかしながら、従来のラング
ミユアーブロジエツト膜においては、多くの場合
使用される有機化合物が分子内にイオン基の如き
親水性基を含むこと、及び一般に分子量が1000以
下の比較的低分子量のものが多いため、水中での
使用あるいは加熱条件下での使用等により容易に
崩壊ないし構造変化する等の問題があり、その応
用分野は極めて限られたものにならざるを得なか
つた。
(問題点を解決するための手段)
本発明者等は、これらの欠点を克服した分子配
向性を有する有機薄膜を得るべく種々検討を重ね
た結果、
(i) 2個または3個の直鎖疎水基、または剛直性
部分を連鎖中に含む1個の直鎖疎水基を有し、
かつイオン性基を有する有機化合物と
(ii) 上記()の有機化合物が有するイオン性基
とは反対荷電のイオン性基を有する重合体を含
む水溶液とを界面を形成して存在させ、該界面
に対して垂直方向または角度をもつて基板を該
水溶液中に浸漬及び引上げ、基板上に有機薄膜
を形成させることにより、基板上に耐水性及び
耐熱性に優れた有機薄膜を形成させることが可
能であることを見い出し、本発明を完成させる
に至つた。
本発明において用いる主成分の1つは、2個ま
たは3個の直鎖疎水基、または剛直性部分を連鎖
中に含む1個の直鎖疎水基を有し、かつイオン性
基を有する有機化合物(以下、直鎖有機化合物と
略称する)である。
本発明においてイオン性基とは酸性基または塩
基性基の総称として定義される。ここで酸性また
は塩基性とはブレンステツド酸またはブレンステ
ツド塩基を意味し、酸性基としては一般にスルホ
ン基、カルボキシル基、リン酸基、フエノール性
水酸基、及びこれらが塩となつたもの、塩基性基
としては一般にアミノ基、置換アミノ基、第四ア
ンモニウム基及びこれらが塩となつたものが好適
に使用される。
本発明において直鎖疎水基は得られる有機薄膜
の安定性及び原料の入手の容易さから炭素数4〜
30の直鎖アルキル基またはそのハロゲン置換体で
あることが好ましい。なお、本発明でいう直鎖疎
水基とは、完全に直鎖状のものの他に、炭酸数2
個迄の分枝を有する分枝状のものをも含んだ意味
で使用される。
本発明の直鎖有機化合物の一つは、2個または
3個の直鎖疎水基を有するものである。該直鎖疎
水基が1個であると得られる有機薄膜の耐水性が
十分でなく、また4個以上になると原料入手に及
び合成上に難がある。
また、本発明の直鎖有機化合物の他の一つは、
剛直性部分を連鎖中に含む1個の直鎖疎水基を有
するものである。
本発明において剛直性部分とは、次の,及
びに示す基をいう。
直結あるいは、炭素−炭素多重結合、炭素−
窒素多重結合、窒素−窒素多重結合、エステル
結合、アミド結合等を介して連結された少なく
とも2個の芳香環で構成される2価の基、この
ような基を具体的に示せば、例えば、
等の2価の基が挙げられる。
2個の芳香環の結合が複数であるか、複数原
子間の単結合であつて、その回転がエネルギー
的に束縛を受けている2価の基、このような基
を具体的に示せば、例えば、
等の2価の基が挙げられる。
芳香環が縮合環を形成しているもので、この
縮合環が多分子間で積層した場合に、その回転
が互いに立体的に束縛を受けている2価の基、
このような基を具体的に例示すると、
等の2価の基が挙げられる。
剛直性部分を連鎖中に含む1個の直鎖疎水基を
有する直鎖有機化合物の直鎖疎水基の炭素数は、
剛直性部分及び剛直性部分と該直鎖疎水基との結
合部分を除いた部分の炭素数を意味する。上記剛
直性部分と直鎖疎水基との結合部分は、一般に炭
素−炭素単結合、エステル結合、エーテル結合が
好適である。剛直性部分を連鎖中に含む直鎖疎水
基を1個に限定するのは、もし該直鎖疎水基が2
個以上になると合成が著しく困難になること、及
び薄膜を形成する際に水界面に安定に展開するこ
とが困難になるためである。
本発明の直鎖有機化合物は、上記をみたすもの
であれば特に限定されず公知のものが用いられ
る。一般に好適に使用される代表的なものを以下
に具体的に示す。
ただし、R1,R2は同種または異種の炭素数
6〜30の直鎖アルキル基またはそのハロゲン置
換体であり、R3,R4は同種または異種の炭素
数1〜4のアルキル基、またはそのハロゲン原
子及び/または水酸基による置換体である。
ただし、R1,R2は上記と同じであり、Aは
(−B)l(CH2(−k(ただし、Bは
(Industrial Application Field) The present invention relates to a method for producing an organic thin film having a novel molecular orientation. More specifically, (i) having one straight chain hydrophobic group containing two or three straight chain hydrophobic groups or a rigid part in the chain;
and an organic compound having an ionic group and (ii) an aqueous solution containing a polymer having an ionic group having an opposite charge to the ionic group possessed by the organic compound in () above to form an interface. The present invention relates to a method for producing an organic thin film, which comprises immersing a substrate in the aqueous solution and pulling it up in a direction perpendicular to or at an angle to the substrate, thereby forming an organic thin film on the substrate. (Prior Art) In recent years, attempts have been made to apply organic thin films to a wide range of applications such as separation membranes, sensors, display materials, and electronic devices. In particular, organic thin films with molecular orientation are considered to be extremely important for organizing molecules and constructing functional molecular groups. To date, the most effective method for creating organic thin films with molecular orientation is to develop organic compounds having both hydrophilic groups such as ionic groups and hydrophobic groups such as linear alkyl groups on the surface of the aqueous phase. A method is used in which a substrate is immersed in the aqueous phase and pulled up to form an organic thin film on the substrate, and the organic thin film formed by this method is called a Langmuir-Blodget film. However, in conventional Langmiur Blossom membranes, the organic compounds used in many cases contain hydrophilic groups such as ionic groups in their molecules, and they generally have relatively low molecular weights of 1000 or less. Because of the large amount of carbon dioxide, there is a problem that it easily disintegrates or changes its structure when used in water or under heated conditions, and its field of application has been extremely limited. (Means for Solving the Problems) As a result of various studies in order to obtain an organic thin film with molecular orientation that overcomes these drawbacks, the present inventors found that (i) two or three linear chains having one straight chain hydrophobic group containing a hydrophobic group or a rigid part in the chain,
and an organic compound having an ionic group and (ii) an aqueous solution containing a polymer having an ionic group having an opposite charge to the ionic group possessed by the organic compound in () above to form an interface. It is possible to form an organic thin film with excellent water resistance and heat resistance on the substrate by immersing the substrate in the aqueous solution in a direction perpendicular to or at an angle to and pulling it up to form an organic thin film on the substrate. We have discovered that this is the case, and have completed the present invention. One of the main components used in the present invention is an organic compound that has two or three straight-chain hydrophobic groups, or one straight-chain hydrophobic group that includes a rigid part in the chain, and also has an ionic group. (hereinafter abbreviated as linear organic compound). In the present invention, the ionic group is defined as a general term for acidic groups or basic groups. Here, acidic or basic means Brønsted acid or Brønsted base; acidic groups generally include sulfone groups, carboxyl groups, phosphoric acid groups, phenolic hydroxyl groups, and salts thereof; basic groups include Generally, amino groups, substituted amino groups, quaternary ammonium groups, and salts thereof are preferably used. In the present invention, the linear hydrophobic group has a carbon number of 4 to
30 straight chain alkyl groups or halogen-substituted derivatives thereof. In addition, the linear hydrophobic group referred to in the present invention refers to a completely linear hydrophobic group, as well as one with a carbon number of 2.
It is also used in the sense of including branched things with up to 100 branches. One of the linear organic compounds of the present invention has two or three linear hydrophobic groups. If the number of linear hydrophobic groups is one, the resulting organic thin film will not have sufficient water resistance, and if it has four or more, there will be difficulties in obtaining raw materials and in synthesis. Moreover, another one of the linear organic compounds of the present invention is
It has one straight chain hydrophobic group that includes a rigid part in the chain. In the present invention, the rigid moiety refers to the following groups. Direct bond or carbon-carbon multiple bond, carbon-
A divalent group composed of at least two aromatic rings connected via a nitrogen multiple bond, a nitrogen-nitrogen multiple bond, an ester bond, an amide bond, etc. Specific examples of such groups include, for example, Examples include divalent groups such as. A divalent group in which two aromatic rings have multiple bonds or a single bond between multiple atoms, and the rotation of which is energetically constrained; specific examples of such groups include: for example, Examples include divalent groups such as. A divalent group in which aromatic rings form a condensed ring, and when this condensed ring is stacked between multiple molecules, the rotation thereof is sterically constrained to each other,
Specific examples of such groups are: Examples include divalent groups such as. The number of carbon atoms in the straight chain hydrophobic group of a straight chain organic compound having one straight chain hydrophobic group containing a rigid part in the chain is:
It means the number of carbon atoms in the portion excluding the rigid portion and the bonding portion between the rigid portion and the linear hydrophobic group. The bond between the rigid portion and the linear hydrophobic group is generally preferably a carbon-carbon single bond, an ester bond, or an ether bond. The reason for limiting the number of straight chain hydrophobic groups that contain a rigid part in the chain is that if the straight chain hydrophobic group contains two
This is because if the number is more than 1, it becomes extremely difficult to synthesize, and it becomes difficult to stably develop on the water interface when forming a thin film. The linear organic compound of the present invention is not particularly limited as long as it satisfies the above requirements, and known compounds can be used. Representative ones that are generally suitably used are specifically shown below. However, R 1 and R 2 are the same or different straight chain alkyl groups having 6 to 30 carbon atoms or halogen-substituted products thereof, and R 3 and R 4 are the same or different alkyl groups having 1 to 4 carbon atoms, or It is a substituted product with a halogen atom and/or a hydroxyl group. However, R 1 and R 2 are the same as above, and A is (-B)l(CH 2 (-k (however, B is
【式】【formula】
【式】または[expression] or
【式】であり、は0または1
であり、kは正の整数である。)であり、h,
iは正の整数である。R3,R4,R5は上記のR3
及びR4の説明と同じである。
ただし、R1,R2,R3,R4,R5及びAは上記
と同じであり、iは1または2,mは0または
1である。
ただし、R1,R2,R3,R4及びR5は上記と同
じであり、nは正の整数である。
ただし、R3,R4及びR5は上記と同じであり、
R6は炭素数4〜30のアルキル基、アルキルオ
キシ基、若しくはアルキルオキシカルボニル基
またはこれらのハロゲン置換体であり、Dは
[Formula], is 0 or 1, and k is a positive integer. ) and h,
i is a positive integer. R 3 , R 4 , R 5 are the above R 3
and R 4 . However, R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , R 5 and A are the same as above, i is 1 or 2, and m is 0 or 1. However, R 1 , R 2 , R 3 , R 4 and R 5 are the same as above, and n is a positive integer. However, R 3 , R 4 and R 5 are the same as above,
R 6 is an alkyl group, alkyloxy group, or alkyloxycarbonyl group having 4 to 30 carbon atoms, or a halogen-substituted product thereof, and D is
【式】【formula】
【式】【formula】
【式】
(ただし、Fは−N=CH−、−N=N−、−
CH=CH−、[Formula] (However, F is -N=CH-, -N=N-, -
CH=CH−,
【式】【formula】
【式】−NHCH2 −、[Formula] −NHCH 2 −,
【式】【formula】
【式】または[expression] or
【式】p
は0または1である。)Eは(−CH2−)qまたは−
O−(CH2)−)rである。(ただし、q,rは正
の整数である。)
上記一般式〔B〕,〔D〕及び〔E〕中、k,
n,q及びrは正の整数であれば良いが、一般に
は原料の入手の容易さから1〜16であることが好
ましい。また、上記一般式〔B〕中、h及びi
は、正の整数を何ら制限なく取り得るが、一般に
は原料の入手の容易さから1〜4であることが好
ましい。さらに、上記一般式〔A〕,〔B〕,〔C〕,
〔D〕及び〔E〕中、R1,R2,R3,R4,R5及び
R6で示されるハロゲン置換アルキル基のハロゲ
ン原子としては、フツ素、塩素、臭素、ヨウ素の
各原子が挙げられる。
本発明において用いる他の成分は、前記有機化
合物が有するイオン性基とは反対荷電のイオン性
基を有する水溶性の重合体(以下、単にイオン性
重合体ともいう。)である。該重合体は上記特定
を有する限り特に限定されず公知のものを用いる
ことができる。一般に得られる有機薄膜の安定性
を勘案すれば、分子量が5000〜1000万の範囲のも
のが好適である。
また上記重合体を得るために使用される単量体
(モノマー)は得られる重合体が前記性状のもの
である限り特に限定されない。一般に好適に使用
されるモノマーを例示すれば次のとおりである。
すなわち、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン
酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、グルタ
ミン酸、アスパラギン酸等のカルボキシル基を有
するモノマー;スチレンスルホン酸、ビニルスル
ホン酸、アルケンスルホン酸、t−ブチルアクリ
ルアミドスルホン酸等のスルホン酸基を有するモ
ノマー;ビニルホスホン酸、アクリロイルオキシ
アルキルホスホン酸、メタクリロイルオキシアル
キルホスホン酸等のリン酸基を有するモノマー;
ビニルフエノール等のフエノール系モノマー;リ
ジン、エチレンイミン、ビニルピリジン、ジメチ
ルアミノプロピルメタクリルアミド等のカチオン
系モノマーあるいはこれらモノマーに置換基を置
換した置換誘導体等が好適に使用される。
また、前記イオン性基を有するモノマーと共重
合可能なビニルモノマーも得られる共重合体が前
記性状を付与するものである範囲内において特に
限定されず公知のものが使用できる。一般に好適
に使用される代表的なものを具体的に示せば、例
えば、エチレン、プロピレン、ブテン等のオレフ
イン化合物;塩化ビニル、ヘキサフルオロプロピ
レン等のオレフイン化合物のハロゲン誘導体;ブ
タジエン、ベンタジエン等のジオレフイン化合物
及びそのハロゲン誘導体;スチレン、クロルスチ
レン、ビニルナフタレン等の芳香族ビニル化合
物;酢酸ビニル等のビニルエステル化合物;アク
リル酸メチル、メタクリル酸エチル、2−ヒドロ
キシエチルメタクリレート、アクリルアミド、メ
タクリルアミド等のアクリル酸及びメタクリル酸
誘導体;アクリロニトリル等の不飽和ニトリル化
合物;メチルビニルエーテル等のビニルエーテル
化合物等が挙げられる。
本発明において一般に好適に使用されるイオン
性重合体を一般式で示せば次のとおりである。
カルボキシル基を有する重合体
ただし、Rは水素原子、アルキル基またはカ
ルボキシメチル基であり、Xは−CH2−基、
[Formula] p is 0 or 1. ) E is (−CH 2 −) q or −
O-( CH2 )-) r . (However, q and r are positive integers.) In the above general formulas [B], [D] and [E], k,
Although n, q and r may be any positive integer, they are generally preferably 1 to 16 from the viewpoint of easy availability of raw materials. In addition, in the above general formula [B], h and i
may take any positive integer without any restriction, but is generally preferably from 1 to 4 from the viewpoint of easy availability of raw materials. Furthermore, the above general formulas [A], [B], [C],
[D] and [E], R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , R 5 and
Examples of the halogen atom in the halogen-substituted alkyl group represented by R 6 include fluorine, chlorine, bromine, and iodine atoms. Another component used in the present invention is a water-soluble polymer (hereinafter also simply referred to as an ionic polymer) having an ionic group with an opposite charge to the ionic group possessed by the organic compound. The polymer is not particularly limited as long as it has the above specifications, and any known polymer can be used. Considering the stability of generally obtained organic thin films, those having a molecular weight in the range of 5,000 to 10,000,000 are preferable. Further, the monomer used to obtain the above polymer is not particularly limited as long as the obtained polymer has the above properties. Examples of monomers that are generally suitably used are as follows.
Namely, monomers having a carboxyl group such as acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, fumaric acid, itaconic acid, crotonic acid, glutamic acid, and aspartic acid; styrene sulfonic acid, vinyl sulfonic acid, alkenesulfonic acid, and t-butylacrylamide sulfonic acid. Monomers having a sulfonic acid group such as; monomers having a phosphoric acid group such as vinylphosphonic acid, acryloyloxyalkylphosphonic acid, methacryloyloxyalkylphosphonic acid;
Phenol monomers such as vinylphenol; cationic monomers such as lysine, ethyleneimine, vinylpyridine, dimethylaminopropylmethacrylamide, and substituted derivatives obtained by substituting these monomers with substituents are preferably used. Moreover, the vinyl monomer copolymerizable with the monomer having an ionic group is not particularly limited, and any known vinyl monomer can be used as long as the resulting copolymer imparts the properties described above. Typical examples that are generally preferably used include, for example, olefin compounds such as ethylene, propylene, and butene; halogen derivatives of olefin compounds such as vinyl chloride and hexafluoropropylene; diolefin compounds such as butadiene and bentadiene. and its halogen derivatives; aromatic vinyl compounds such as styrene, chlorostyrene, and vinylnaphthalene; vinyl ester compounds such as vinyl acetate; acrylic acids such as methyl acrylate, ethyl methacrylate, 2-hydroxyethyl methacrylate, acrylamide, and methacrylamide; Examples include methacrylic acid derivatives; unsaturated nitrile compounds such as acrylonitrile; and vinyl ether compounds such as methyl vinyl ether. The general formula of the ionic polymer generally suitably used in the present invention is as follows. Polymer with carboxyl group However, R is a hydrogen atom, an alkyl group or a carboxymethyl group, and X is a -CH2- group,
【式】基または[Formula] Group or
【式】基(ただし、R1は
アルキル基またはアリール基)でありMは水素
原子、金属原子または低級アンモニウムであ
る。cは0〜2の整数であり、a,bは0また
は1である。ここで、aが0のときはb=1、
c=0、Rは水素原子であり、aが1のときは
b=0、c=0〜2、Rは水素原子、アルキル
基またはカルボキシメチル基である。
スルホン酸基を有する重合体
ただし、R″は水素原子またはアルキル基で
あり、Yは[Formula] group (wherein R 1 is an alkyl group or an aryl group), and M is a hydrogen atom, a metal atom, or a lower ammonium. c is an integer from 0 to 2, and a and b are 0 or 1. Here, when a is 0, b=1,
c=0, R is a hydrogen atom, and when a is 1, b=0, c=0-2, R is a hydrogen atom, an alkyl group or a carboxymethyl group. Polymers with sulfonic acid groups However, R'' is a hydrogen atom or an alkyl group, and Y is
【式】【formula】
【式】−0−または(−CH2−)e
(ただし、eは正の整数)であり、Mは水素原
子、金属原子または低級アンモニウムであり、
dは0または1である。
リン酸基を有する重合体
ただし、Rはアルキル基であり、Zは
[Formula] -0- or (-CH 2 -) e (where e is a positive integer), M is a hydrogen atom, a metal atom or a lower ammonium,
d is 0 or 1. Polymers with phosphate groups However, R is an alkyl group, and Z is
【式】(ただし、gは正の整
数)であり、Mは水素原子、金属原子または低
級アンモニウムであり、fは0または1であ
る。
上記一般式〔〕,〔〕及び〔〕中、R,
R′,R″及びRで示されるアルキル基としては、
その炭素数に限定されず、いかなるものでも使用
できるが、一般には炭素数が1〜4のものが好適
である。また、上記一般式〔〕及び〔〕中、
e及びgは正の整数であれば良いが就中、原料の
入手の容易さから1〜4の整数であることが好ま
しい。
以上に説明したイオン性重合体の製造方法とし
ては、前記したイオン性基を有するモノマーを単
独重合させるかまたは二種以上を共重合させる方
法が採用される。また、前記したイオン性基を有
するモノマーと共重合可能なビニルモノマーとを
共重合させることにより、イオン性基を有する重
合体を得ることもできる。また、イオン性基を導
入することのできる重合体に、化学反応させるこ
とによつて、イオン性基を導入させる方法もしば
しば好適に採用される。例えば、無水マレイン
酸、無水イタコン酸等の無水カルボン酸の単独あ
るいは共重合体を加水分解することにより、カル
ボキシル基を有する重合体を得る方法、または、
ポリビニルアルコールを硫酸エステル化反応させ
ることにより、スルホン酸基を有する重合体を得
る方法等が挙げられる。
本発明におけるイオン性重合体としては、前記
した重合体の他に、イオン性基を有する天然高分
子も好適に使用される。一般に本発明において好
適に使用されるイオン性基を有する天然高分子を
例示すると、アルギン酸、アルギン酸ナトリウ
ム、カルボキシメチルセルロース、ヘパリン、コ
ンドロイチン硫酸及びこれらの誘導体等が挙げら
れる。
本発明において用いる基板は得られる薄膜の用
途に応じて公知の材質から選べばよい。後述する
有機薄膜を基板から分離して使用する用途に対し
ては如何なる基板を使用してもよいが、一般には
基板の表面に有機薄膜を形成した状態で、そのま
ま使用されるケースが多い。この場合は使用形態
あるいは要求される機能に応じて基板を選ぶ必要
がある。一般に好適に使用される基板の材質は、
例えば、高分子材料、ガラス、金属セラミツク等
で基板の表面は必らずしも平滑である必要はな
い。例えば分離膜として使用する場合には、多孔
性の膜を基板として使用し、該多孔性膜の表面に
形成した有機薄膜を剥離することなく、そのまま
分離膜の用途に使用すればよい。
本発明において、上記基板上に有機薄膜を形成
させるには、前記イオン性重合体を溶解した水溶
液の表面上に、該重合体のイオン性基と反対荷電
を有する直鎖有機化合物を展開し、両者の界面を
形成し、該界面に対して垂直方向または角度をも
つて基板を浸漬及び引上げを行い、基板上に前記
有機薄膜を形成させるものである。この操作を実
施するに当つては、直鎖有機化合物を水溶液表面
上に展開し、基板を浸漬、引上げを行う際に、該
界面に水平方向に圧力をかけながら該水溶液中に
該基板を浸漬及び引上げると好適である。上記水
平方向への圧力は特に限定されず、必要に応じて
予め決定して採用すればよい。一般には該界面の
表面圧を10dyn/cm以上望ましくは20dyn/cm以
上かつ50dyn/cm以下に維持すると好適である。
表面圧を一定範囲に保つための手段は特に限定さ
れるものではないが、例えば、表面22262〜
(1984)に述べられた方法、特にその第3図に示
されたものと類似の装置を用いることが好適であ
る。この種の装置は既に市販されており容易に入
手可能である。
イオン性重合体を含む水溶液表面に直鎖有機化
合物を展開するに当つては、これらの直鎖有機化
合物が一般に固体状である場合が多く、この場合
は有機溶媒に溶解したのち該溶液を水溶液表面上
に展開した後、溶媒を蒸発せしめる方法が好適に
採用される。ここにおいて用いる有機溶媒は直鎖
有機化合物を溶解しうるものであれば特に制限さ
れず用い得る。直鎖有機化合物を溶解する溶媒は
直鎖有機化合物の種類によつて異なるが、ヘキサ
ン、ヘプタン、メチレンジクロリド、クロロホル
ム、トリクロルエタン、テトラクロルエタン、ベ
ンゼン、トルエン、キシレン、クロルベンゼン、
ジクロルベンゼン、トリクロルベンゼン、酢酸エ
チル等の水と実質的に混和しない溶媒が単独ある
いは混和して好適に用いることができる。更にメ
タノール、エタノール、アセトン、テトラヒドロ
フラン等の水と混和しうる溶媒を水と混和しない
溶媒に対して50容量%以下の量で混和して用いる
ことも可能である。
本発明において、水溶液相に溶解されるイオン
性重合体の量は水表面に展開される直鎖有機化合
物に対してイオン性基単位で当量以上用いること
が望ましい。イオン性重合体の量がこの値以下で
ある場合、得られる有機薄膜の耐水性、耐熱性が
充分でないことがある場合もある。また有機化合
物を水表面上に展開するに当つては、該直鎖有機
化合物1分子当りの水表面積が200Å2以上になる
ような量をもつて展開したのち、側方(界面の水
平方向)より圧力をかけ、該直鎖有機化合物が展
開された水表面積を減じつつ所定の表面圧に達せ
しめる方法が最も好適に採用される。本発明で用
いる直鎖有機化合物1分子当りの水表面積と表面
圧との関係は、直鎖有機化合物の種類、温度、及
び他の成分であるイオン性重合体の種類により若
干相違するため、予め、その関係を求めておくこ
とが望ましい。一般には本発明で用いる直鎖有機
化合物1分子当りの水表面積が100Å2〜50Å2に
なるまで圧力をかけた状態で本発明に好適に採用
される10dyn/cm〜50dyn/cmの表面圧が得られ
ることが多い。
本発明の実施に際して採用される温度は種々の
条件に応じて予め適宜決定するのが好ましい。一
般には該水相が凝固する温度すなわち0℃より該
有機化合物が水相表面において安定に存在するこ
とが困難になるまでの温度例えば50℃程度の範囲
から選べば十分である。
また本発明において基板を前記水溶液中に浸漬
及び引上げる角度は、水平方向に対して垂直方向
が最も好適であるが、該引上げが可能である限り
該水平方向に対して角度をもたせることもでき
る。該角度をもたせる場合は一般に水平方向に対
して最大数度合例えば2〜3°の角度まで採用でき
るが、該角度は基板表面への有機薄膜の形成ある
いは工業的な実施の容易さで、予め決定して採用
すればよい。
本発明はこれまで述べたような条件のもとで、
基板を水/直鎖有機化合物界面に対して基板を上
方より垂直ないし角度をもつて浸漬及び引上げを
行うことにより、基板上に有機薄膜を形成せしめ
るものであるが、基板を浸漬及び引上げを行うに
当つては、その速度が線速度で10mm/秒以下、好
ましくは3mm/秒以下であることが望ましい。浸
漬及び引上げ速度が著しく大きい場合、基板上に
有機薄膜を再現性よく形成させることが困難な場
合があるので注意を要する。
(効果)
本発明の方法により基板上に形成させた有機薄
膜は良好な耐水性、耐熱性を有する。本発明にお
いて用いるような直鎖有機化合物のみをもつて水
面上に展開し、基板上に分子配向性をもつた薄膜
を形成させることも可能ではあるが(Chemistry
Letters,915(1984))、それらはその後の水中処
理によつて容易に脱落崩壊及び熱処理によつて構
造変化するという欠点をもつていたが、本発明者
等は本発明のように、水中に該直鎖有機化合物と
イオン性重合体を予め溶解しておくことにより、
基板上に形成された有機薄膜が極めて安定化され
ることを見い出したのである。更に本発明の方法
によつて得られた有機薄膜は特定の分子配向性を
有する。このことは得られる有機薄膜のX線回折
により直接的に証明され得る。またもし得られる
有機薄膜がX線回折を行うに充分な量でない場
合、その有機薄膜に対する水、及び有機溶媒に対
する接触角を測定し、この値を該直鎖有機化合
物のみを用いて水表面に展開させ基板上形成した
有機薄膜に対する接触角(この方法により得られ
る有機薄膜が特定の分子配向性を有することは
Chemistry Letters,915(1984)において公知で
ある。)、及び他の方法例えば通常の溶媒蒸発法
により製造された本発明と実質的に同じ化学組成
をもちかつ配向性を有さない膜状物に対する接触
角を比較することにより、より簡便に証明され得
る。一般に本発明の方法により得られる有機薄膜
は、上記で得られる有機薄膜と同程度の接触角
を有し、上記で得られる膜状物とは化学組成が
ほぼ同一であつてもより水に対する接触角が大き
く疎水的であるという性質を有している。
(作用)
本発明の方法により得られる有機薄膜は良好な
耐水性、耐熱性を有するものであるが、その理由
は、本発明においては製造時に用いる直鎖有機化
合物と反対電荷を持つイオン性重合体が水中に存
在するため、該直鎖有機化合物とイオン性重合体
がイオン対を形成することにより得られる有機薄
膜中にイオン性重合体が導入されあたかも該直鎖
有機化合物を直接重合したかの如き耐水性、耐熱
性が付与されるものと考えられる。本発明の方法
により得られる有機薄膜中に、該直鎖有機化合物
と共に、製造時に用いたイオン性重合体が含まれ
ていることは、得られた有機薄膜をフーリエ変換
赤外吸収スペクトル、あるいはElectron
Spectroscopy for Chemical Analysis(以下、単
にESCAと略記する)等の分析手段により明らか
にされる。特にESCAは本発明で得られるような
薄膜を分析するのに有効な手段である。
本発明を更に具体的に説明するために以下に実
施例を挙げるが、本発明はこれらの実施例に限定
されるものではない。また、以下の実施例は協和
科学製LUD型ラングミユア膜製造装置を用いて
行つたものである。本装置の水槽部は、開孔部面
積15cm×70cm、深さ6cmであり、可動式浮子によ
り水表面部に側方より圧力がかけられるように設
計されたものである。また、用いた水はすべてイ
オン交換及び逆浸透法により精製したものであ
る。
実施例 1〜6
ポリスチレンスルホン酸カリウム1gを100ml
の水に溶解し、そのうち5mlをラングミユア膜製
造装置の水槽部(水温25°)に添加した。第1表
に示す直鎖有機化合物10.0mgを第1表に示す有機
溶媒10mlに溶解し、そのうち50μを上記水面に
展開し、5分間放置して有機溶媒を蒸発せしめ
た。その後、可動式浮子により側方より圧力をか
け表面圧を30dyn/cmに保つた状態で多孔膜(ニ
ユークレポアNP300、孔径0.3μm)を0.5mm/秒
の速度で垂直方向から浸漬及び引上げを10回行
い、多孔膜表面に有機薄膜を形成させた。得られ
た有機薄膜をESCAにより分析した。分析結果は
第1表に示したとおりであつた。
また、得られた有機薄膜の性質及び耐水性、耐
熱性を調べるために、有機薄膜に対する水の接触
角を20℃で測定した。水接触角は製造直後のも
の、耐水性を調べるために60℃の水中で1時間放
置したもの、及び耐熱性を調べるために空気中
100℃で1時間熱処理したものについても測定し
た。結果を第1表に示す。なお、第1表には比較
例として、ポリスチレンスルホン酸カリウムを用
いないことを除いては実施例1〜6と全く同様の
方法で、多孔膜上に形成させた直鎖有機化合物か
らなる有機薄膜についての接触角の値も併記し
た。実施例と比較例における水接触角の値を比較
することにより、実施例で得られた有機薄膜の耐
水性、耐熱性が優れていることが明らかである。[Formula] (where g is a positive integer), M is a hydrogen atom, a metal atom or a lower ammonium, and f is 0 or 1. In the above general formulas [], [] and [], R,
The alkyl groups represented by R′, R″ and R are:
Although any carbon number can be used without being limited to the number of carbon atoms, those having 1 to 4 carbon atoms are generally preferred. In addition, in the above general formulas [] and [],
e and g may be positive integers, but are preferably integers of 1 to 4 from the viewpoint of easy availability of raw materials. As a method for producing the ionic polymer described above, a method of homopolymerizing the above-described monomers having an ionic group or copolymerizing two or more thereof is adopted. Moreover, a polymer having an ionic group can also be obtained by copolymerizing the above-mentioned monomer having an ionic group and a copolymerizable vinyl monomer. Moreover, a method of introducing ionic groups into a polymer capable of introducing ionic groups by chemically reacting the same is often suitably employed. For example, a method of obtaining a polymer having a carboxyl group by hydrolyzing a single or copolymer of carboxylic anhydride such as maleic anhydride or itaconic anhydride, or
Examples include a method of obtaining a polymer having a sulfonic acid group by subjecting polyvinyl alcohol to a sulfuric acid esterification reaction. In addition to the above-mentioned polymers, natural polymers having ionic groups are also suitably used as the ionic polymer in the present invention. Examples of natural polymers having ionic groups that are generally preferably used in the present invention include alginic acid, sodium alginate, carboxymethyl cellulose, heparin, chondroitin sulfate, and derivatives thereof. The substrate used in the present invention may be selected from known materials depending on the intended use of the resulting thin film. Although any substrate may be used for applications in which an organic thin film is used separately from a substrate, which will be described later, in many cases the organic thin film is generally used as is with the organic thin film formed on the surface of the substrate. In this case, it is necessary to select a substrate depending on the usage type or required function. The substrate materials that are generally suitable for use are:
For example, the surface of the substrate does not necessarily have to be smooth when it is made of a polymeric material, glass, metal ceramic, or the like. For example, when used as a separation membrane, a porous membrane may be used as a substrate, and the organic thin film formed on the surface of the porous membrane may be used as it is without peeling. In the present invention, in order to form an organic thin film on the substrate, a linear organic compound having an opposite charge to the ionic group of the polymer is developed on the surface of the aqueous solution in which the ionic polymer is dissolved, An interface between the two is formed, and the substrate is immersed and pulled up in a direction perpendicular to or at an angle to the interface, thereby forming the organic thin film on the substrate. To carry out this operation, a linear organic compound is spread on the surface of an aqueous solution, and when the substrate is immersed and pulled up, the substrate is immersed in the aqueous solution while applying horizontal pressure to the interface. And it is suitable to pull it up. The pressure in the horizontal direction is not particularly limited, and may be determined in advance and employed as necessary. Generally, it is preferable to maintain the surface pressure at the interface at 10 dyn/cm or more, preferably 20 dyn/cm or more and 50 dyn/cm or less.
The means for keeping the surface pressure within a certain range is not particularly limited, but for example, the means for keeping the surface pressure within a certain range
(1984), in particular using an apparatus similar to that shown in FIG. 3 thereof. This type of device is already commercially available and readily available. When developing a linear organic compound on the surface of an aqueous solution containing an ionic polymer, these linear organic compounds are generally solid, and in this case, the solution is dissolved in an organic solvent and then dissolved in an aqueous solution. A method in which the solvent is evaporated after being developed on the surface is preferably employed. The organic solvent used here is not particularly limited as long as it can dissolve the linear organic compound. Solvents that dissolve linear organic compounds vary depending on the type of linear organic compound, but include hexane, heptane, methylene dichloride, chloroform, trichloroethane, tetrachloroethane, benzene, toluene, xylene, chlorobenzene,
Solvents that are substantially immiscible with water, such as dichlorobenzene, trichlorobenzene, and ethyl acetate, can be suitably used alone or in combination. Furthermore, it is also possible to use a water-miscible solvent such as methanol, ethanol, acetone, and tetrahydrofuran in an amount of 50% by volume or less based on the water-immiscible solvent. In the present invention, it is desirable that the amount of the ionic polymer dissolved in the aqueous solution phase be equal to or more than the equivalent amount of the ionic group based on the linear organic compound developed on the water surface. If the amount of the ionic polymer is less than this value, the resulting organic thin film may not have sufficient water resistance or heat resistance. In addition, when deploying an organic compound on the water surface, after deploying it in an amount such that the water surface area per molecule of the linear organic compound is 200 Å 2 or more, Most preferably, a method is employed in which a predetermined surface pressure is reached while applying more pressure and reducing the surface area of water on which the linear organic compound is developed. The relationship between the water surface area and surface pressure per molecule of the linear organic compound used in the present invention differs slightly depending on the type of linear organic compound, temperature, and type of ionic polymer that is another component, so , it is desirable to find that relationship. In general, pressure is applied until the water surface area per molecule of the linear organic compound used in the present invention is 100 Å 2 to 50 Å 2 , and a surface pressure of 10 dyn/cm to 50 dyn/cm, which is suitably employed in the present invention, is applied. There are many things you can get. It is preferable that the temperature employed in carrying out the present invention is appropriately determined in advance according to various conditions. Generally, it is sufficient to select the temperature from the temperature at which the aqueous phase solidifies, that is, 0°C, to the temperature at which it becomes difficult for the organic compound to stably exist on the surface of the aqueous phase, for example, about 50°C. Further, in the present invention, the angle at which the substrate is immersed in the aqueous solution and pulled up is most preferably perpendicular to the horizontal direction, but it may also be at an angle to the horizontal direction as long as the pulling is possible. . In general, the angle can be up to a maximum of several degrees, for example 2 to 3 degrees, with respect to the horizontal direction, but the angle may be determined in advance depending on the ease of forming an organic thin film on the substrate surface or industrial implementation. Then, you can adopt it. The present invention is carried out under the conditions as described above.
An organic thin film is formed on the substrate by dipping the substrate from above perpendicularly or at an angle to the water/linear organic compound interface and pulling it up. In this case, it is desirable that the linear velocity is 10 mm/sec or less, preferably 3 mm/sec or less. If the dipping and pulling speeds are extremely high, it may be difficult to form an organic thin film on the substrate with good reproducibility, so care must be taken. (Effects) The organic thin film formed on a substrate by the method of the present invention has good water resistance and heat resistance. Although it is possible to develop a linear organic compound such as the one used in the present invention on the water surface and form a thin film with molecular orientation on the substrate (Chemistry
Letters. By dissolving the linear organic compound and ionic polymer in advance,
They discovered that the organic thin film formed on the substrate is extremely stable. Furthermore, the organic thin film obtained by the method of the present invention has a specific molecular orientation. This can be directly verified by X-ray diffraction of the resulting organic thin film. In addition, if the amount of the obtained organic thin film is not sufficient for X-ray diffraction, the contact angle of water and organic solvent to the organic thin film is measured, and this value is applied to the water surface using only the linear organic compound. The contact angle to the organic thin film developed and formed on the substrate (the organic thin film obtained by this method has a specific molecular orientation)
Chemistry Letters, 915 (1984). ), and by comparing the contact angle with a film-like material having substantially the same chemical composition as the present invention and having no orientation, which was produced by other methods, such as a normal solvent evaporation method, to prove the proof more easily. can be done. In general, the organic thin film obtained by the method of the present invention has a contact angle comparable to that of the organic thin film obtained above, and has a higher contact angle with water than the film-like material obtained above, even though the chemical composition is almost the same. It has large corners and is hydrophobic. (Function) The organic thin film obtained by the method of the present invention has good water resistance and heat resistance. Since the polymer is present in water, the ionic polymer is introduced into the organic thin film obtained by forming ion pairs between the linear organic compound and the ionic polymer, making it appear as if the linear organic compound was directly polymerized. It is thought that water resistance and heat resistance such as these are imparted. The fact that the organic thin film obtained by the method of the present invention contains the ionic polymer used during production together with the linear organic compound means that the obtained organic thin film can be measured by Fourier transform infrared absorption spectrum or electron
It is revealed by analytical means such as Spectroscopy for Chemical Analysis (hereinafter simply abbreviated as ESCA). In particular, ESCA is an effective means for analyzing thin films such as those obtained by the present invention. EXAMPLES Examples are given below to explain the present invention more specifically, but the present invention is not limited to these Examples. Further, the following examples were carried out using a LUD type Langmiur membrane manufacturing apparatus manufactured by Kyowa Kagaku. The water tank of this device has an opening area of 15 cm x 70 cm and a depth of 6 cm, and is designed so that pressure can be applied from the side to the water surface by a movable float. All the water used was purified by ion exchange and reverse osmosis. Examples 1 to 6 1 g of potassium polystyrene sulfonate to 100 ml
of water, and 5 ml of it was added to the water tank section (water temperature 25°) of Langmiur membrane manufacturing equipment. 10.0 mg of the linear organic compound shown in Table 1 was dissolved in 10 ml of the organic solvent shown in Table 1, and 50 μm of the solution was spread on the water surface and allowed to stand for 5 minutes to evaporate the organic solvent. After that, the porous membrane (Nucrepore NP300, pore diameter 0.3 μm) was immersed and pulled up from the vertical direction 10 times at a speed of 0.5 mm/sec while applying pressure from the side with a movable float and keeping the surface pressure at 30 dyn/cm. An organic thin film was formed on the surface of the porous membrane. The obtained organic thin film was analyzed by ESCA. The analysis results were as shown in Table 1. Furthermore, in order to investigate the properties, water resistance, and heat resistance of the obtained organic thin film, the contact angle of water with respect to the organic thin film was measured at 20°C. The water contact angle was measured immediately after manufacture, after being left in water at 60°C for 1 hour to check water resistance, and in air to check heat resistance.
Measurements were also made for those heat-treated at 100°C for 1 hour. The results are shown in Table 1. Table 1 shows, as comparative examples, organic thin films made of linear organic compounds formed on porous membranes in exactly the same manner as in Examples 1 to 6, except that potassium polystyrene sulfonate was not used. The contact angle values for are also listed. By comparing the water contact angle values in Examples and Comparative Examples, it is clear that the organic thin films obtained in Examples have excellent water resistance and heat resistance.
【表】【table】
【表】
比較例 1〜6
実施例1〜6において各々用いた直鎖有機化合
物5ミリモルを50mlの水に70℃において超音波分
散させた。この溶液にポリスチレンスルホン酸カ
リウムを単量体単位で5ミリモル含む水溶液20ml
を添加し、室温で一夜攪拌した。生じた沈澱を口
取し、繰り返しメタノールで洗浄した後真空乾燥
した。得られた沈澱の組成を元素分析により求め
た。結果を第2表に示す。第2表の結果と第1表
の実施例1〜6の分析結果から、実施例1〜6と
比較例1〜6に得たものは各々ほぼ同一組成を持
つことが明らかである。比較例において得られた
沈澱物0.5gをクロロホルム10mlに溶解した後、
ガラス板上に流延し、クロロホルムを蒸発せしめ
て6種の膜状物を得た。これらの膜状物が無配向
であることを膜状物の表面方向、及び断面方向か
らのX線回折を行うことにより確認した。これら
の膜状物についての水接触角の値も第2表に併記
した。これらの結果を第1表の実施例1〜6の水
接触角の値と比較すると、両者は各々、ほぼ同一
の化学組成を有するにもかかわらず水接触角の値
は著しく異なつている。このことは実施例1〜6
で得られた有機薄膜が特有の分子配向性を有する
ことを裏付けるものである。[Table] Comparative Examples 1 to 6 5 mmol of each of the linear organic compounds used in Examples 1 to 6 was ultrasonically dispersed in 50 ml of water at 70°C. 20 ml of an aqueous solution containing 5 mmol of potassium polystyrene sulfonate in monomer units.
was added and stirred at room temperature overnight. The resulting precipitate was collected, washed repeatedly with methanol, and then dried under vacuum. The composition of the obtained precipitate was determined by elemental analysis. The results are shown in Table 2. From the results in Table 2 and the analytical results of Examples 1 to 6 in Table 1, it is clear that Examples 1 to 6 and Comparative Examples 1 to 6 each have substantially the same composition. After dissolving 0.5 g of the precipitate obtained in the comparative example in 10 ml of chloroform,
The mixture was cast onto a glass plate, and chloroform was evaporated to obtain six types of film-like products. It was confirmed that these film-like materials were non-oriented by performing X-ray diffraction from the surface direction and the cross-sectional direction of the film-like materials. The water contact angle values for these film-like materials are also listed in Table 2. When these results are compared with the water contact angle values of Examples 1 to 6 in Table 1, the water contact angle values are significantly different even though both have almost the same chemical composition. This is true for Examples 1 to 6.
This confirms that the organic thin film obtained in the above has a unique molecular orientation.
【表】【table】
【表】
実施例 7
ポリスチレンスルホン酸カリウム1gを100ml
の水に溶解し、そのうち5mlをラングミユア膜製
造装置の水槽部(水温10℃)に添加した。直鎖有
機化合物
8mgをエタノール/ベンゼン(1/9容量比)混
合溶媒5mlに溶解し、そのうち40μを上記水面
に展開し、10分間放置してエタノール/ベンゼン
を蒸発せしめた。その後、可動式浮子により側方
より圧力をかけ表面圧を30dyn/cmに保つた状態
で、水界面に対し垂直方向から0.5mm厚の白金板
を0.3mm/秒の速度で5回、浸漬、引上げを行い、
多孔膜上に有機薄膜を形成させた。得られた有機
薄膜をESCAにより分析した結果、N/S(原子
数比)は2.02であつた。また、水接触角は117.0°
であつた。更に得られた有機薄膜を60℃において
1時間放置した後、更に水接触角を測定したとこ
ろ116.8°であり、殆んど変化は認められなかつ
た。
実施例 8
ポリビニルスルホン酸カリウム1gを100mlの
水に溶解し、そのうち5mlをラングミユア膜製造
装置の水槽部(水温20℃)に添加した。直鎖有機
化合物
10mgをエタノール/ベンゼン(1/9容量比)混
合溶媒10mlに溶解し、そのうち60μを上記水面
に展開し、10分間放置してエタノール/ベンゼン
を蒸発せしめた。その後、可動式浮子により側方
より圧力をかけ表面圧を35dyn/cmに保つた状態
で、水界面に対して垂直方向から1mm厚のスライ
ドガラスを0.5mm/秒の速度で10回浸漬、引上げ
を行い、スライドガラス上に有機薄膜を形成させ
た。得られた有機薄膜をESCAにより分析した結
果、N原/S子(原子数比)は0.98であつた。得
られた有機薄膜に対する水接触角は105.1°であつ
た。更に得られた有機薄膜を空気中100℃で1時
間熱処理した後測定した水接触角は103.6°であ
り、殆んど変化は認められなかつた。
実施例 9
カルボキシメチルセルロース1.0gを100mlの水
に溶解し、そのうち5mlをラングミユア膜製造装
置の水槽部(水温31.5℃)に添加した。直鎖有機
化合物
10mgをエタノール/ベンゼン(1/9容量比)10
mlに溶解し、そのうち40μを上記水面上に展開
し、5分間放置してエタノール/ベンゼンを蒸発
せしめた。その後、可動式浮子により側方より圧
力をかけ32dyn/cmの表面圧を保つた状態で、水
面に対し20°の角度から100μm厚のポリスチレン
フイルムを1mm/分の速度で20回、浸漬、引上げ
を行う、ポリスチレンフイルム上に有機薄膜を形
成せしめた。得られた有機薄膜に対する水接触角
は100.1°、更に60℃水中に1時間放置した後測定
した水接触角は100.6°であり、殆んど変化は認め
られなかつた。
実施例 10
ポリアクリル酸ナトリウム0.8gを水100mlに溶
解し、そのうち5mlをラングミユア膜製造装置の
水槽部(水温20℃)に添加した。直鎖有機化合物
8mgをエタノール/ベンゼン(1/9容量比)10
mlに溶解しそのうち50μを上記水面に展開した
後5分間放置してエタノール/ベンゼンを蒸発せ
しめた。その後、水面に対し垂直方向より0.5mm
厚の金属シリコン基板を0.5mm/秒の速度で30回、
浸漬、引上げを行つた。金属シリコン基板上に形
成された有機薄膜に対する水接触角は97.0°であ
つた。更に該有機薄膜を100℃にて1時間熱処理
した後測定した水接触角は96.3°であり、殆んど
変化は認められなかつた。
実施例 11
ポリ−4−ビニルピリジン塩酸塩0.8gを50ml
の水に溶解し、そのうち5mlをラングミユア膜製
造装置の水槽部(水温15℃)に添加した。直鎖有
機化合物
5mgをエタノール/ベンゼン(2/8容量比)5
mlに溶解し、そのうち50μを上記水面上に展開
し、5分間放置してエタノール/ベンゼンを蒸発
せしめた後、水面に対し垂直方向から0.5mm厚の
白金板を0.3mm/秒の速度で10回、浸漬及び引上
げを行つた。白金板上に形成された有機薄膜に対
する水の接触角は99.6°であつた。更に該有機薄
膜を60℃の水に1時間浸漬した後、再度水接触角
を測定したところ99.6°であり、全く変化は認め
られなかつた。[Table] Example 7 1 g of potassium polystyrene sulfonate in 100 ml
of water, and 5 ml of it was added to the water tank section (water temperature: 10°C) of Langmiur membrane manufacturing equipment. linear organic compound 8 mg was dissolved in 5 ml of a mixed solvent of ethanol/benzene (1/9 volume ratio), and 40 µ of the solution was spread on the water surface and left for 10 minutes to evaporate the ethanol/benzene. After that, while applying pressure from the side with a movable float and keeping the surface pressure at 30 dyn/cm, a 0.5 mm thick platinum plate was immersed 5 times at a speed of 0.3 mm/sec from a direction perpendicular to the water interface. perform the raising,
An organic thin film was formed on the porous membrane. As a result of analyzing the obtained organic thin film by ESCA, the N/S (atomic ratio) was 2.02. Also, the water contact angle is 117.0°
It was hot. Furthermore, after the obtained organic thin film was left at 60° C. for 1 hour, the water contact angle was further measured and found to be 116.8°, with almost no change observed. Example 8 1 g of potassium polyvinyl sulfonate was dissolved in 100 ml of water, and 5 ml of the solution was added to the water tank (water temperature: 20° C.) of a Langmiur membrane manufacturing apparatus. linear organic compound 10 mg was dissolved in 10 ml of a mixed solvent of ethanol/benzene (1/9 volume ratio), and 60 µ of the solution was spread on the water surface and left for 10 minutes to evaporate the ethanol/benzene. Then, while applying pressure from the side with a movable float and keeping the surface pressure at 35 dyn/cm, a 1 mm thick slide glass was immersed and pulled up from the direction perpendicular to the water interface at a speed of 0.5 mm/sec 10 times. An organic thin film was formed on a glass slide. As a result of analyzing the obtained organic thin film by ESCA, the N atoms/S atoms (atomic ratio) was 0.98. The water contact angle with respect to the obtained organic thin film was 105.1°. Further, the obtained organic thin film was heat-treated in air at 100°C for 1 hour, and the water contact angle measured was 103.6°, with almost no change observed. Example 9 1.0 g of carboxymethyl cellulose was dissolved in 100 ml of water, and 5 ml of the solution was added to the water tank (water temperature: 31.5° C.) of a Langmiur membrane manufacturing apparatus. linear organic compound 10mg of ethanol/benzene (1/9 volume ratio)10
ml, and 40μ of it was spread on the water surface and left for 5 minutes to evaporate the ethanol/benzene. Then, while applying pressure from the side with a movable float and maintaining a surface pressure of 32 dyn/cm, a 100 μm thick polystyrene film was immersed and pulled out at a speed of 1 mm/min 20 times from an angle of 20 degrees to the water surface. An organic thin film was formed on a polystyrene film. The water contact angle of the obtained organic thin film was 100.1°, and the water contact angle measured after standing in water at 60°C for 1 hour was 100.6°, with almost no change observed. Example 10 0.8 g of sodium polyacrylate was dissolved in 100 ml of water, and 5 ml of the solution was added to the water tank (water temperature: 20° C.) of a Langmiur membrane manufacturing apparatus. linear organic compound 8mg of ethanol/benzene (1/9 volume ratio)10
ml, and 50μ of the solution was spread on the water surface and left for 5 minutes to evaporate the ethanol/benzene. After that, 0.5mm from the perpendicular direction to the water surface.
Thick metal silicon substrate 30 times at a speed of 0.5 mm/sec.
It was immersed and pulled up. The water contact angle for the organic thin film formed on the metal silicon substrate was 97.0°. Furthermore, the water contact angle measured after heat-treating the organic thin film at 100° C. for 1 hour was 96.3°, with almost no change observed. Example 11 50 ml of 0.8 g of poly-4-vinylpyridine hydrochloride
of water, and 5 ml of it was added to the water tank section (water temperature: 15°C) of Langmiur membrane manufacturing equipment. linear organic compound 5mg of ethanol/benzene (2/8 volume ratio)5
ml, spread 50μ of it on the water surface, leave it for 5 minutes to evaporate the ethanol/benzene, and then apply a 0.5mm thick platinum plate from the direction perpendicular to the water surface at a speed of 0.3mm/sec for 10 minutes. It was immersed and pulled up twice. The contact angle of water to the organic thin film formed on the platinum plate was 99.6°. Furthermore, after immersing the organic thin film in water at 60° C. for 1 hour, the water contact angle was measured again and found to be 99.6°, with no change observed at all.
Claims (1)
剛直性部分を連鎖中に含む1個の直鎖疎水基を有
し、かつイオン性基を有する有機化合物と、()
上記()の有機化合物が有するイオン性基とは
反対荷電のイオン性基を有する重合体を含む水溶
液とを界面を形成して存在させ、該界面に対して
垂直方向または角度をもつて基板を該水溶液中に
浸漬及び引上げ、基板上に有機薄膜を形成させる
ことを特徴とする有機薄膜の製造方法。 2 界面に水平方向に圧力をかけながら基板を浸
漬及び引上げる特許請求の範囲1記載の有機薄膜
の製造方法。 3 界面の表面圧が10dyn/cm〜50dyn/cmであ
る特許請求の範囲2記載の有機薄膜の製造方法。[Scope of Claims] 1 () an organic compound having one straight chain hydrophobic group containing two or three straight chain hydrophobic groups or a rigid moiety in the chain, and having an ionic group; )
An aqueous solution containing a polymer having an ionic group having an opposite charge to the ionic group of the organic compound in () above is present to form an interface, and the substrate is placed in a direction perpendicular to or at an angle to the interface. A method for producing an organic thin film, which comprises immersing it in the aqueous solution and pulling it up to form an organic thin film on a substrate. 2. The method for producing an organic thin film according to claim 1, wherein the substrate is immersed and pulled up while applying horizontal pressure to the interface. 3. The method for producing an organic thin film according to claim 2, wherein the surface pressure at the interface is 10 dyn/cm to 50 dyn/cm.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9612385A JPS61254634A (en) | 1985-05-08 | 1985-05-08 | Method for manufacturing organic thin film |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9612385A JPS61254634A (en) | 1985-05-08 | 1985-05-08 | Method for manufacturing organic thin film |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61254634A JPS61254634A (en) | 1986-11-12 |
| JPH0558015B2 true JPH0558015B2 (en) | 1993-08-25 |
Family
ID=14156602
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9612385A Granted JPS61254634A (en) | 1985-05-08 | 1985-05-08 | Method for manufacturing organic thin film |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61254634A (en) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US5583198A (en) * | 1989-12-22 | 1996-12-10 | Commonwealth Scientific And Industrial Research Organization | Amino acids, peptides or derivatives thereof coupled to fats |
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-
1985
- 1985-05-08 JP JP9612385A patent/JPS61254634A/en active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61254634A (en) | 1986-11-12 |
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