JPH059362B2 - - Google Patents

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JPH059362B2
JPH059362B2 JP22859484A JP22859484A JPH059362B2 JP H059362 B2 JPH059362 B2 JP H059362B2 JP 22859484 A JP22859484 A JP 22859484A JP 22859484 A JP22859484 A JP 22859484A JP H059362 B2 JPH059362 B2 JP H059362B2
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catalyst
reaction
heat transfer
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Tetsuro Okano
Kengo Uematsu
Naruhito Takamoto
Hiroyuki Kako
Hiroshi Ishizaka
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    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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    • B01J8/0453Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the flow within the beds being predominantly vertical in two or more cylindrical beds the beds being superimposed one above the other
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/0285Heating or cooling the reactor
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2208/00Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
    • B01J2208/00008Controlling the process
    • B01J2208/00017Controlling the temperature
    • B01J2208/00106Controlling the temperature by indirect heat exchange
    • B01J2208/00115Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements inside the bed of solid particles
    • B01J2208/00132Tubes

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Devices And Processes Conducted In The Presence Of Fluids And Solid Particles (AREA)
  • Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野) 本発明は触媒燃焼式反応器におよびその燃焼方
法に係り、特にホツトスポツト防止と、効率的な
伝熱を可能にした触媒燃焼式反応器およびその燃
焼方法に関するものである。 (従来の技術) 燃料電池用改質器(以下、改質器をリフオーマ
と称することがある)は、例えばリン酸燃料電池
システムにおいて、電池に必要な水素(H2)を
天然ガス等を原料にして製造する装置であり、改
質触媒層に通した天然ガス(主成分はCH4であ
り、以下CH4と記すことがある)と水蒸気を反応
部で加熱してH2を得るものである。 CH4+H2O→3H2+CO 第14図は、燃料電池およびこれに付ずいする
改質ガス製造装置の系統図を示したもので、反応
管部1Aおよび燃焼部1Bとを有するリフオーマ
1と、高温および低温シフトコンバータ3および
2と、燃料電池のアノード5およびカソード6
と、コンプレツサ7およびタービン8、およびこ
れらの関連配管類からなつている。 燃料電池への要求性能の中で重要なものは、小
型高効率、低公害であり、このような要求性能は
燃焼部を有するリフオーマの性能にかかつてく
る。この性能を満足するために、燃焼部に燃焼触
媒を用いた触媒燃焼式リフオーマが注目されてい
る。燃焼触媒を用いると、燃焼部(触媒充填層)
において、充填層伝熱による高い伝熱係数が得ら
れ、NOxの発生もほとんどなく、前述の要求性
能を満足させることができる。 (発明が解決しようとする問題点) しかし、触媒充填式リフオーマにおいては、下
記の問題点があることがわかつた。すなわち、燃
焼触媒は活性が高く、燃料は触媒表面で燃焼し
て、高温を発生するが、現状技術では、触媒寿命
が短いため、すぐに活性を失つてしまう。また燃
料は供給された部分で主に燃焼するため、反応部
が不均一加熱されて反応にムラが生ずる可能性が
ある。 この対策として、現在は空気と燃料を空気過剰
の状態に混合した後、燃焼触媒層に供給する触媒
バーナ方式がとられている。第13図は、従来の
触媒バーナ式リフオーマの概念図である。原料の
CH4とH2Oはノズル11から供給され、改質触媒
層12に入る。ここで伝熱粒子の充填された燃焼
部(充填部)から熱を受けとつて反応を起こし、
H2リツチの改質ガスとなる。この改質ガスは反
応管内管14を通り、原料ガスと熱交換を行ない
ながら、ノズル21から系外にとり出される。一
方、充填部ではノズル15から供給された燃料の
アノード廃ガスとノズル16から供給された空気
が予混合層17で混合したのち燃焼触媒層18で
燃焼し、燃焼ガスは伝熱粒子層19で反応部に熱
を与えた後、ノズル20から系外に排出される。 しかし、上記触媒バーナ方式においては、理論
燃焼温度を触媒の耐熱温度以下に設定し、燃焼を
1回で行なわせているため、空気が大過剰の状態
となり、燃焼ガス持出し顕熱が増加し、熱効率が
低下するという欠点がある。 また反応部の温度制御法は、反応管の管壁温度
と、反応部の出口ガス温度を測定し、反応管の安
全温度と改質ガスの出口温度で制御をしている
が、このような制御法では急激な負荷変動に対し
て応答性が充分でないという欠点がある。 本発明の目的は、触媒燃焼層におけるホツトス
ポツトの発生を防止し、熱効率の低下を改善し、
効果的な伝熱を可能にする触媒燃焼式反応器およ
びその燃焼方法を提供することにある。 (問題点を解決するための手段) 本発明は、触媒および伝熱粒子を充填した反応
器に反応管を挿入し、該触媒および伝熱粒子の充
填部に燃料ガスを供給して燃焼させ、前記反応管
を加熱して該管内を通る原料を分解、改質する装
置において、前記反応管の下部と反応部の位置の
触媒および伝熱粒子充填部の少なくとも2個所に
燃料ガスを供給する手段を設け、少なくとも前記
反応部に相当する充填部の粒子径を他の部分のそ
れよりも大にしたことを特徴とするものである。 また本発明の燃焼方法は、触媒および伝熱粒子
を層状に充填した反応器に反応管を挿入し、該反
応管の下部と反応部の位置の触媒充填層の少なく
とも2個所に燃料ガスを供給して燃焼させ、前記
反応管を加熱して該管内を通る原料を分解、改質
する触媒燃焼式反応器の燃焼方法において、前記
反応管の反応部に相当する触媒充填層に供給する
燃料ガスを一旦触媒充填層の下層の伝熱粒子層に
供給し、該燃焼ガスを充填層全体に広げた後、前
記触媒充填層に流入させることを特徴とするもの
である。 以下、本発明を図面によりさらに詳細に説明す
る。 (実施例) 第1図は、本発明の一実施例を示す触媒燃焼式
リフオーマの概略図である。この装置は、反応器
31内に設けられた反応管34およびその内管4
3と、該反応管34のまわりに充填された燃焼用
触媒42と、燃料ガスの供給口32および41
と、燃焼用の空気供給口33と、原料ガスの入口
36および生成ガスの出口37と、燃焼排ガスの
出口35とから主として構成される。図におい
て、燃料ガスは反応器の充填層下部から供給され
る一方、さらに塔中央部のガス供給口41からも
同時に供給される。該供給口32および41から
供給された燃料ガスは、最初に大粒径触媒42の
部分で燃焼して高温ガスを発生し、高温ゾーン4
0を形成する。この付近では反応管34への伝熱
は輻射伝熱が支配的となるため、できるかぎり大
粒径の触媒を充填することが好ましい。一方、原
料ガスであるメタンとスチームは原料入口36か
ら反応管内に供給され、700℃の温度になると改
質反応により水素リツチガスを生成する。生成し
た水素リツチガスは反応管の内管43を通つて生
成ガス出口37から系外に取出される。 燃焼ガスは反応器の上部に行くにつれて反応管
に熱を奪われて温度が低下し、低温ゾーン39で
は通常の触媒粒子38との接触により効率よく熱
を反応器34に伝え、燃焼排ガスとして出口35
から系外に排出される。なお、第1−A図および
第1−B図に、塔中央部の燃料ガス供給法の例を
示したが、第1−A図では燃料を反応器に対して
直角に供給する場合、および第1−B図では接線
方向に供給する場合をそれぞれ示す。いずれの場
合も供給口が4個所のケースを示したが、これは
1個所または2個所以上設けてもよく、さらに塔
の高さ方向に2段以上供給口を設置することも可
能である。 第2図は、第1図において塔中央部の燃料供給
口を設けずに、塔底部からのみ燃料ガスを供給す
る従来の触媒燃焼式反応装置と本発明の反応装置
の反応管表面温度分布を比較して示した図であ
る。この場合、原料ガスと燃料ガスは同じ量を供
給した場合を比較しているが、本発明Aでは従来
法Bに比べ、700℃以上の改質ゾーンの反応管長
さが長く、しかも均一になつていることがわか
る。これより本発明のほうが、部分的なヒートス
ポツトが生じにくく、改質反応が円滑に行なわれ
ることが理解される。また700℃以下の低温ゾー
ンでは、通常の小さい触媒粒子との対流伝熱によ
り容易に燃焼廃ガスの熱交換が行なわれるため、
このゾーンにおける反応管長さを短くすることが
可能となる。 第1図の実施例において、反応塔内に充填する
触媒粒子は、燃料ガスを供給する部分以外の触媒
粒子径は2〜7mmであるが、燃料ガスの供給口付
近の触媒粒子径はその2倍以上の大きさの粒子を
充填することが好ましい。その理由としては、第
3図に示すように触媒充填層内の総括伝熱係数は
1000℃以上の高温域では対流よりも輻射が支配的
となり、このため吸熱反応が起こる高温域では触
媒粒子径を大きくし、輻射伝熱係数を上げること
が望ましい(第3図の触媒粒子径5mm、ガス通過
速度0.3m/s)。また第4図は、輻射伝熱係数に
及ぼす粒径の影響を示したものであるが、温度
800℃の場合には粒径を大きくしてもそれほど輻
射伝熱係数は大きくならないが、1200℃の場合に
は粒径を10mmにすると5mmの2倍以上になり、粒
径を大きくすることによつて輻射伝熱係数を高め
ることが明らかである(第4図のガス通過速度
0.3m/s)。 上記実施例によれば、触媒充填層型のリフオー
マにおいて、燃料ガスを反応器の充填層下部と中
央部の少なくとも2個所から供給し、かつ燃料供
給部の触媒層の粒子径を大きくすることにより、
改質反応ゾーンの伝熱効果を高め、反応管温度を
均一にすることができる。 第1図の実施例では、反応器の下部と中央部に
供給する燃料ガスは同一のものとして説明した
が、反応管内の反応特性を応じて異なる燃料ガス
を供給することができ、また反応管のまわりの触
媒充填部は、必要に応じて燃焼活性のない伝熱粒
子の充填部を設けることができる。特に後述する
ように反応部に供給する燃焼ガスは伝熱粒子層を
通して拡散させた後、触媒粒子層を通した方が局
部的温度上昇を防止することができる。 第5図は、反応器の下部と中央部とにそれぞれ
反応特性に応じて異なる燃料ガスを供給した実施
例を示すもので、反応器の下部に燃料電池のアノ
ード廃ガスを、中央部に天然ガス(主として
CH4)を供給し、反応器中央部の燃料(CH4)を
供給する部分には伝熱粒子の充填のみとし、か
つ、この伝熱粒子の充填部はCH4が拡散しやすい
ように他の部分よりも大きい径の充填粒子を用い
たものである。 すなわち、第5図の実施例は、反応器の2個所
に供給される燃料を異なる種類のものとし、これ
らの燃焼特性の相違を利用して反応管の加熱部に
おけるホツトスポツトの発生を防止し、また同一
燃料を用いた場合の空気大過剰により熱効率の低
下を改善し、効果的な伝熱を図つたものである。 反応器に供給する燃料としては、燃料電池のア
ノードからリサイクルされるアノード廃ガス(水
素を主体とする)と助燃用の天然ガス(以下、
CH4で代表する)が好適に使用される。該アノー
ド廃ガスの主な燃焼成分はH2であるが、H2
CH4の燃焼特性には第1表に示すようにかなりの
相違がある。
【表】 第1表から明らかなように、H2は着火に要す
るエネルギーがCH4の1/10と小さく、触媒を用い
れば常温近くでも着火が可能であり、また燃焼速
度についても気体中で最も早く、さらに燃焼に必
要な空気量も最も少ない。これに対し、CH4は着
火温度が高く、燃焼速度が遅く、また燃焼に必要
な空気量もH2の3倍である。 本発明者らは、上記の2種の燃料を用い、第5
図に示すような触媒バーナ式リフオーマを用いて
種々の実験を行なつた、その結果次のことが明ら
かになつた。 (1) 空気量一定で、H2量のみを増加(空気に対
するH2濃度1.2→1.5%)すると、触媒バーナ部
のみ温度が上昇した(第6図参照)。図中、C
はH2量小、DはH2量大の場合を示す。 (2) 空気量一定で、CH4量のみを増加(空気に対
するCH4濃度1.5%→2.3%)すると、触媒バー
ナ部の温度はあまり上がらず、最高温度部は伝
熱粒子層に移動した(第7図参照)。図中、E
はCH4量小、FはCH4最大の場合を示す。 (3) 燃焼用空気量を加減して燃焼部流速を増加
(燃焼部空塔速度約0.2m/s→0.3m/s)さ
せたところ、流速の増加するに伴い、最高温度
域は上昇する傾向を示した(第8図参照)。図
中、Gは流速(空気量)小、Hは流速大の場合
を示す。また、反応部は吸熱反応であるが、吸
熱量の分布を調べたところ、反応部温度が650
〜700℃の位置で最も大きな吸熱量を示し、ヒ
ートフラツクスが大きくなることがわかつた。 以上の結果より、従来は燃料を直接触媒層に供
給するとホツトスポツトを生ずると考えられてき
たが、これは燃焼速度の速いH2の燃焼が原因で
あり、CH4は完全に燃焼するまでに時間がかか
り、充填層に拡散した後、燃焼することがわかつ
た。 なお、従来のリフオーマの燃焼ガスは反応部の
ガスと対向流に流されるが、反応部の出口温度は
750〜800℃であるため、著しい吸熱ゾーンを形成
する650〜700℃の範囲から出口温度まで顕熱上昇
があり、燃焼ガスの顕熱がこの顕熱上昇に使われ
るため、(650〜700℃)の吸熱ゾーンでは燃焼ガ
ス温度が低下し、反応部との間に充分な温度差が
大きくとれなくなり、従つて伝熱面を増加しなけ
ればならないことがわかつた。 第5図に示したリフオーマは、反応管の吸熱部
(反応部)に相当する燃焼部(充填部)に高カロ
リー燃料ガス(例えば天然ガス、CH4)の供給管
15Aを設け、また燃焼部の充填層を下から順に
燃焼触媒第1層18A、伝熱粒子層第1層19
A、伝熱粒子層第2層19B、燃焼触媒第2層1
8B、伝熱粒子層第3層19Cおよび金属粒子層
19Mとし、反応器底部の低カロリー燃料ガス供
給管15からアノード廃ガス(水素ガス)を供給
し、上部の高カロリー燃料の供給管15Aから天
然ガス(CH4)を供給するようにした点で第13
図の従来装置と異なつている。 このような構成の装置において、燃焼速度の速
いH2はガス供給管15から燃料、空気予混合ゾ
ーン17に導入され、ここで空気供給管16から
供給される空気とともに混合し、燃焼触媒第1層
(触媒バーナ)18Aに入り、ここで燃焼され、
その燃焼熱は反応管14にの先端部の伝熱に用い
られる。反応管14の先端部での伝熱は、主に吸
熱部ゾーンを過ぎた反応部流体の顕熱上昇用に用
いられる。燃焼触媒第1層18Aの燃焼ガスは伝
熱粒子層第1層19Aで反応管の反応部に熱を与
えて温度が低下する。この温度低下した燃焼ガス
は、次に吸熱ゾーンに入り、反応管中央部の燃料
供給管15Aから供給される高カロリー燃料の燃
焼熱によつて加熱される。すなわち、反応管の反
応部(吸熱ゾーン)の加熱には、燃料供給管15
Aから供給される、燃焼速度の遅いCH4が用いら
れる。このCH4が供給される部分には、燃焼活性
のない伝熱粒子の充填層(伝熱粒子層第2層19
B)が充填されているため、その上流側の燃焼触
媒部で完全燃焼される前に充填部内に充分に拡散
される。この伝熱粒子層第2層19Bの充填物は
CH4が拡散しやすいように径を大きめにしておく
ことが好ましい。このようにして充填部に拡散し
たCH4は、その下流側の燃焼触媒第2層18Bに
入り、一挙に燃焼する。燃焼触媒第2層の位置
は、通常運転時に反応部温度が650℃前後になる
ように設定される。該燃焼触媒第2層18Bの上
にはさらに伝熱粒子層第3層が設けられ、さらに
その上には金属粒子層19Mが設けられている。
この金属粒子層19Mに切り替える位置は、燃焼
ガス温度が700℃程度にまで低下する点が好まし
い。金属粒子層19Mの金属粒子は、アルミナ等
の耐火物からなる伝熱粒子層19Cよりも耐熱性
が低く、また重量の増加にもつながるが、第9図
に示すように熱伝導率が大きいため、伝熱係数を
向上させることができる。また、金属粒子は密度
が大きいため、流速増大時に軽い耐火物粒子が飛
散するのを防止する効果もある。 なお、充填層の伝熱係数は輻射の大きい高温域
において、粒子径の大きいほど大きな値を示す。
従つて反応器下部の伝熱粒子層19Aおよび19
Bの粒子は、上部の伝熱粒子層19Cの粒子より
径を大きくすることが好ましい。 次に第10図および第11図を用いて上記触媒
燃焼反応器の反応部および燃焼部の温度制御につ
いて説明する。 反応塔内の温度を測定する熱電対は、反応管の
軸方向に等間隔に複数個(この場合はA,B,
C,DおよびEの5個)取り付けられ、またその
まわりの燃焼部(充填部)にも反応部と同じ高さ
に熱電対A′,B′,C′,D′およびE′が取り付けら
れ、さらに反応管保護用の熱電対Fが反応管戻り
部の反応管表面に取り付けられている。上記熱電
対C,Dの間に反応部の吸熱ゾーンが来るように
設計時に各寸法を決定しておき、また燃料供給管
15Aは熱電対Dとほぼ同じ高さとなるように配
置する。空気供給管16には空気流量調節弁47
が、上段および下段の燃料供給管15Aおよび1
5にはそれぞれ天然ガス(CH4)流量調節弁48
および下段天然ガス流量調節弁49がそれぞれ設
けられ、これらは前記空気流量調節弁47に電気
的に接続される前記各熱電対の電気回路にそれぞ
れ接続されている。 このような構成において、燃料および空気の制
御法は下記のとおりである。まずA〜Eの熱電対
の指示値を読み、計算機の中に反応部の温度プロ
フイルを書かせる。次にA′〜D′の熱電対の指示
値を読み、燃焼部の温度プロフイルを計算機の中
に書かせる。次に双方の温度プロフイルを重ね、
反応部の吸熱ゾーンとCH4燃焼による燃焼温度の
極大部分が重なるようにCH4バルブ48,49お
よび空気バルブ47を調整する。この際の空気量
は、第1段目および第2段目の燃焼触媒層18A
および18Bの理論燃焼温度が触媒の耐熱限界温
度を超えず、かつ過剰空気率をできるだけ抑える
量を前もつて算出しておき、CH4の供給量に伴
い、適量の空気をバルブ47によつて供給する。
燃焼部の温度極大部分の上昇および下降はバルブ
48および49を用いて行なう。すなわち極大部
分を上昇させる場合にはバルブ49を閉じ、バル
ブ48を開き、一方下降させる場合にはバルブ4
9を開き、バルブ48を閉じる。また負荷変動運
転時には、吸熱ゾーンは熱電対CおよびDの間か
ら離れる場合があるが、燃焼部の制御は同様にバ
ルブ48と49の開閉によつて行なう。このよう
な2段燃焼の温度制御コントロールにより、熱の
必要な吸熱ゾーンに大量の熱を効果的に与えるこ
とができ、伝熱面積を最小にすることができる。 第12図は、計算機の具体的な制御プログラム
の一例を示したものである。このうち、吸熱ゾー
ンの判別は、A〜Eの熱電対の指示値のうちで、
650℃と700℃の両側の値を検出し、両者にはさま
れた空間を吸熱ゾーンとする。例えばCが620℃、
Dが710℃の場合、CDにはさまれた区間3を吸熱
ゾーンとする。また燃焼ゾーンの温度極大値Tp
の判明は、E′を除くA′〜D′で温度の最大値を判
別し、温度極大値Tpとする。例えばC′が最大値
の場合、C′がTpとなる。次にTpが吸熱ゾーンよ
り下にあるか否かの判別は、この場合はC′がTp
であるので、Tpは吸熱ゾーンより上にある。操
作はバルブ48をしぼり、バルブ49を開く。こ
れにより触媒バーナ(第1段燃焼触媒)側が加熱
されることになり、Tpは下降する。管璧温度F
の設定値は反応管の設計温度をもとに決定され
る。このプログラムは適当な間隔(例えば1分)
をもつて繰返す無限ループとする。例えば次の時
刻にTpがD′まで下降した場合、今度はバルブ4
8を開き、バルブ49がしぼられ、Tpは上昇す
る。すなわちTpは吸熱ゾーンの上端と下端の間
をゆつくり往復することになる。 上記実施例によれば、反応部の吸熱ゾーンを効
果的に加熱することにより、従来型リフオーマよ
り伝熱面積を例えば20〜40%小さくすることがで
き、また燃焼用空気量を抑えることができるた
め、排ガス持出し顕熱が減少し、熱効率が例えば
10〜20%向上する。さらに反応部および燃焼部の
温度プロフイルによる制御によつていかなる負荷
状態においても高効率運転が可能になる。 (発明の効果) 本発明によれば、触媒充填型のリフオーマにお
いて、燃料ガスを反応器の充填層下部とその上部
の少なくとも2個所から供給し、かつ燃料供給部
の充填粒子の径を大きくすることにより、伝熱性
能を高め、かつ改質反応ゾーンの反応管温度を均
一することができ、また上記2個所の燃料供給部
から、例えばそれぞれ低カロリーおよび高カロリ
ー燃料を供給し、また触媒充填層を燃焼触媒層と
伝熱粒子層を交互に設けることにより、改質反応
ゾーンすなわち吸熱ゾーンを効果的に加熱し、伝
熱面積を小さくすることができ、また燃焼用空気
量を少なくし、排ガス持出し顕熱を減少させ、熱
効率を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
第1図は、本発明の一実施例を示す改質反応器
の説明図、第1−A図および第1−B図は、それ
ぞれ第1図のA−A′線に沿う矢視方向の断面図、
第2図は、第1図の装置における反応管高さに対
する反応管の表面温度を示す図、第3図および第
4図は、それぞれ伝熱係数に及ぼす温度および粒
径の関係を示す図、第5図は、本発明の他の実施
例を示す改質反応器の断面図、第6図、第7図お
よび第8図は、それぞれ上記改質反応器の燃料と
してH2、CH4、並びに空気量の変化に対する燃
焼部の温度プロフイルの変化を示す図、第9図
は、改質反応器の伝熱粒子の熱伝導率と充填層の
総括伝熱係数の関係を示す図、第10図は、本発
明の燃料分割供給方式の改質反応器の温度制御の
系統を示す図、第11図は、第10図の温度制御
における制御パターンを示す説明図、第12図
は、同じく上記温度制御の制御プログラムのフロ
ーチヤートを示す図、第13図は、従来の改質反
応器の典型例を示す説明図、第14図は、燃料電
池のアノード廃ガスおよびカソード廃空気を利用
した改質反応器の装置系統図である。 31……改質反応器、32……燃料ガス供給
口、33……空気供給口、34……反応管、35
……燃焼廃ガス排出口、36……原料ガス供給
口、37……生成ガス排出口、38……触媒粒
子、39……低温ゾーン、40……高温ゾーン、
41……塔中央部燃料ガス供給口、42……大粒
径触媒、43……反応管内管、47……空気流量
調節弁、48,49……天然ガス流量調節弁、1
1……原料供給管、12……改質触媒層、13…
…反応管(外管)、14……反応管(内管)、15
……燃料ガス供給管、16……空気供給管、17
……燃料、空気予混合ゾーン、18A……燃焼触
媒第1層、19A……伝熱粒子層第1層、20…
…燃焼廃ガス排出口、15A……CH4供給管、1
8B……燃焼触媒第2層、21……改質ガス出
口、19B……伝熱粒子層第2層、19C……伝
熱粒子第3層、19M……金属粒子層。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 触媒および伝熱粒子を充填した反応器に反応
    管を挿入し、該触媒および伝熱粒子の充填部に燃
    料ガスを供給して燃焼させ、前記反応管を加熱し
    て該管内を通る原料を分解、改質する装置におい
    て、前記反応管の下部と反応部の位置の触媒およ
    び伝熱粒子充填部の少なくとも2個所に燃料ガス
    を供給する手段を設け、少なくとも前記反応部に
    相当する充填部の粒子径を他の部分のそれよりも
    大にしたことを特徴とする触媒燃焼式反応器。 2 特許請求の範囲第1項において、前記充填部
    を燃焼触媒と伝熱粒子の層状構造とし、少なくと
    も前記反応部に相当する触媒充填部の触媒粒子径
    を他の部分のそれよりも大としたことを特徴とす
    る触媒燃焼式反応器。 3 触媒および伝熱粒子を層状に充填した反応器
    に反応管を挿入し、該反応管の下部と反応部の位
    置の触媒充填層の少なくとも2個所に燃料ガスを
    供給して燃焼させ、前記反応管を加熱して該管内
    を通る原料を分解、改質する触媒燃焼式反応器の
    燃焼方法において、前記反応管の反応部に相当す
    る触媒充填層に供給する燃料ガスを一旦触媒充填
    層の下層の伝熱粒子層に供給し、該燃焼ガスを充
    填層全体に広げた後、前記触媒充填層に流入させ
    ることを特徴とする触媒燃焼式反応器の燃焼方
    法。 4 特許請求の範囲第3項において、前記反応管
    の反応部の位置の触媒充填層に供給される燃焼ガ
    スの供給量に対して一定の関係で燃焼ガス速度が
    得られるように該触媒充填層の空気量を調節する
    ことを特徴とする触媒燃焼式反応器の燃焼方法。 5 特許請求の範囲第3項において、前記反応部
    と該反応部の位置の充填部に温度センサーを設
    け、該反応部の温度が650〜700℃になる位置にお
    いて充填部の温度が極大値をとるように該充填部
    の燃料供給量を調整することを特徴とする触媒燃
    焼式反応器の燃焼方法。
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