JPH06103279B2 - 成分分析方法 - Google Patents

成分分析方法

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JPH06103279B2
JPH06103279B2 JP59192564A JP19256484A JPH06103279B2 JP H06103279 B2 JPH06103279 B2 JP H06103279B2 JP 59192564 A JP59192564 A JP 59192564A JP 19256484 A JP19256484 A JP 19256484A JP H06103279 B2 JPH06103279 B2 JP H06103279B2
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    • G01N23/00—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00
    • G01N23/02—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by transmitting the radiation through the material
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、放射性同位元素から放出される放射線を利用
して、各種物質の元素又は化合物組成の各成分を定量分
析する方法に関するものである。
〔従来の技術〕
石炭や鉱石などの粉状,塊状又はスラリー状物体の流れ
において、試料を採取することなく物質組成を連続的に
オンライン分析する方法としては、非破壊,非接触的な
放射線法以外に適当な方法がなく、放射線の散乱及び2
次的放射線発生等を用いる方法が試みられてきた。その
うち、励起X線,中性子捕獲γ線などの2次的放射線発
生を利用する方法は、原理的に特定X線あるいはγ線の
スペクトル解析に基づく元祖組成分析法であり、特定元
素には適しているが、例えば鉱石の成分を鉱物成分,岩
石成分及び水分のように大きく分けて各成分の含有率を
求めるのには適していない。また、元素成分の分析に関
しても、水素,炭素,酸素のような低原子番号元素の組
合せからなる均質の場合には、そのどの方法でも単独で
は不可能であり、中性子捕獲γ線分析と中性子非弾性散
乱γ線分析の方法を組合せるなど、2種以上の方法を併
せ用いなければならない。
これに対し、放射線の透過,散乱を利用する場合は、各
成分のもつ実効吸収係数又は散乱係数の違いに着目して
いるので、比較的簡単な装置で上記の実用目的を達成し
うる。しかしながら、上記例のように多成分の分析を行
うには、当該成分数と同数だけの種類又はエネルギーの
異なる放射線を用いそれらの放射線計数値から演算によ
り各成分量を求める必要がある。従来このためには、複
数の放射線源と複数の検出器とを使用し、流れている物
体に対して異なる個所をそれぞれ測定して行わざえるを
得なかった。このような従来技術として、具体的に特開
昭49−96791号公報に開示された分析用放射線測定装置
が挙げられる。この装置は、3個の線源と、3個の検出
器を使用するものであり、それぞれの線源から放射され
た放射線を測定対象の同一個所ではなく、別個の個所を
透過させて測定するものであった。
〔発明が解決しようとする課題〕
上記の如く従来技術は、複数の放射線源と複数の検出器
とを使用し、流れている物体に対して異なる個所をそれ
ぞれ測定する方法であるため、流れている測定対象物体
のかさ密度,組成及び流量が充分均一なときには特に問
題ないが、一般的には、粉体,塊状物体等の流れはそれ
程均質でも一定でもないので、異なる個所の測定に基づ
いた演算結果からは充分に良い分析精度を得ることがで
きないという問題があった。
本発明の目的は、上記した従来技術の欠点をなくし、測
定対象物体の流れの不均質あるいは時々刻々の変化等に
かかわりなく、流れている物体の主要各成分を精度良く
定量分析する方法を提供するにある。
〔発明の概要〕
物質ごとの質量吸収係数の変り方が大きく異なる多種の
放射線を放出する線源として、広いエネルギー分布を有
する高速中性子と適当なエネルギーのγ線と両方を同時
に放出する線源を用いる。さらにまた、検出器として
は、高速中性子とγ線との両方に感度を有し、両者をそ
れぞれ分離して測定しうるとともに、それぞれのエネル
ギーに応じたパルス信号を出力し、それぞれのエネルギ
ー範囲を選択指定して計数することができる検出器を用
いる。すなわち、これらによって単一線源と単一検出器
とを用い、両者を結ぶ線束幅内の同一個所についての測
定を行いながらエネルギー領域の異なる多種の放射線の
透過による多種成分の分析を可能なるようにしたもので
ある。
〔作用〕
まず本発明にかかわる分析の原理を簡単に説明する。
今、分析対象物が3成分A,B,Cから成るものとし、放射
線束の透過する個所において同線束内の透過方向の各成
分質量厚さ(g/cm2)がmA,mB,mCであるとき、3種類
の放射線の各透過率を測定し次のように3元連立方程式
を解くことによって、mA,mB,mCを求めることができ
る。すなわち、3種類の放射線を表示するため1,2,3の
添字をもってし、各放射線の各成分による実効吸収係数
をμij(ただしiは1,2,3のいずれか、jはA,B,Cのいず
れか)で表わすとき、測定される各放射線の透過率T
i(iは1,2,3)は、mj(jはA,B,C)と、 (1)式の関係にある。
そこで、(1)式を通常の数学的手法で解くことによ
り、以下の通りmA,mB,mCを算出できる。
この方法で各成分の質量厚さを求めるにあたって、その
精度をよくするためには、一般に(2),(3),
(4)式の共通の分母の行列式の値を大きくするように
3種類の放射線を選ぶ必要がある。同行列式の値は、2
つの列の間で成分ごとの比の値が等しいとき、例えばμ
1A/μ2A=μ1B/μ2B=μ1C/μ2Cで零となり、その反
対に成分ごとの比の値が大きく異なるほど大となる。同
様にして分析対象物が4成分以上から成るものであると
きは、成分数に等しい種類数の放射線の各透過率を測定
し、多元連立方程式を解くことによって各成分の質量厚
さの値を求めることができる。
なおここで、多種類の放射線としてエネルギーの異なる
電磁放射線のみの組合せを用いるのではなく、電磁放射
線であるγ線とともに高速中性子線を用いる理由の一つ
は、高速中性子の透過率を決める実効質量吸収係数が第
1図に示すごとく、他の元素に比し水素において桁違い
に大きく、このため物質中の水分または水素化合物成分
を測定対象の一つとして分析するとき他法に比較し有利
となることにある。
さらに、上記高速中性子を一種類の放射線とせず広範囲
にエネルギー分布するものを用い、同時にエネルギー領
域の異なる2個以上のチャンネルの中性子について測定
を行う理由は、そのような広いエネルギー分布を有する
252Cf中性子源について実測した第1図の例から明らか
なように、高速中性子の物質に対する実効質量吸収係数
がエネルギーにより、かつ物質により大きく変化するこ
とを利用するためである。これは、高速中性子の特異な
原子核反応の結果によるもので電磁放射線の組合せでは
識別不可能なC,N,Oのような原子番号の近接した軽元素
を含む成分の分析にも有効となるものである。
他方、高速中性子線と同時にγ線を用いる主な理由は、
100KeV以下の低エネルギー領域を除けばγ線の質量吸収
係数が物質の種類によってほとんど変らず、したがっ
て、対象物の全体としての質量厚さあるいはかさ密度が
その透過率から求まるためである。もちろん厳密にいえ
ば、物質の種類の影響をいくらかうけているので、すで
に述べたとおり、中性子線の透過率とともに複数の式か
らなる連立方程式を解いて求めるものである。
以上は流れている物体に対するオンライン分析への応用
に関して述べたが、採取試料の場合においても、試料物
質の粒度やその他不均一がしばしば問題となり、そのよ
うな場合にも上記の方法が有用となるものである。
〔発明の実施例〕
以下に本発明の実施例について説明する。
第2図において、252Cf線源10すなわち1個の放射線源
から放出される放射線すなわち広い連続エネルギー分布
を有し平均約2MeVの高速中性子線と、同じく平均約1MeV
のγ線とは、線源10を取囲む線源格納容器12内の放射線
放射孔14から適当に絞られた線束として放射され、ベル
トコンベア16の上の分析対象物18に投射される。投射さ
れた放射線のうち分析対象物18を透過した高速中性子線
20とγ線22とは、遮蔽をかねたコリメータ24内にある有
機シンチレータ26すなわち1個の検出器により検知され
る。有機シンチレータ26の応答すなわちシンチレーシヨ
ン光の実効的な減衰時間は、高速中性子の場合とγ線の
場合とでかなり異なるので、シンチレータ26に接続した
光電子増倍管28の出力パルスの波形も、高速中性子によ
るパルスとγ線によるパルスとで異なる。そこで、光電
子増倍管28の出力パルスを前置増巾器30を通し増巾した
のち、まず一方をパルス波形弁別器32に導き、高速中性
子信号(論理信号)34又はγ線信号(論理信号)36のい
ずれかを発生させる。他方同時に、前置増巾器30の出力
パルスを線型増巾器38及びタイミング調整のための遅延
増巾器40を通したのち、リニアゲート部42及び44に導
く。リニアゲート部42及び44へは、前記高速中性子識別
信号34及びγ線識別信号36がそれぞれ加えられ、各々の
識別信号により各ゲートが開かれる。すなわち、シンチ
レータ26の検知した放射線が高速中性子であるときは、
ゲート42から同中性子のエネルギーに対応したリニアパ
ルス46が出力し、逆にγ線であるときは、ゲート44から
γ線のエネルギーに対応したリニアパルス48が出力され
る。
このように振り分けられた高速中性子及びγ線のリニア
パルスに対して、次にそれぞれ必要なエネルギー選別計
数を行う。第2図の実施例では、高速中性子パルス46に
対しては、マルチチャンネルパルス波高分析器50を用
い、中性子のエネルギースペクトルに対応したパルス波
高分布を一定時間観測し、そのデータを演算処理装置52
に入れて、着目する複数のエネルギー区間に相応したパ
ルス計数をそれぞれ求める。また他方、γ線パルス48に
対しては、シングルチャンネルパルス波高分析器54によ
り特定のエネルギー範囲に対応する波高のパルスを選択
しスケーラ56により一定時間演算計数し、その数値を演
算処理装置52へ入れる。
このようにして演算処理装置52内に得られた複数の異な
る放射線の計数値、例えば中性子計数2種とγ線計数1
種の合計3種の計数値は、それぞれ異なる放射線の物質
の減弱透過率を与えるもので、演算処理装置52により連
立方程式を解くことにより、すでに述べたように3種の
計数値から3成分の各物質量が求まる。分析対象物18が
実効的に3成分からなるものである場合、この3成分量
測定によって流れの断面における全物質量が求まる。す
なわち、物質の放射線透過部の質量厚さが未知であり、
かつ不定であっても上記の測定演算によってすべてがわ
かることを意味する。
また、もし流れの断面形状あるいは物質分布が一定であ
るならば、流量も同時に求まることを意味している。
分析対象物18がさらに1成分多く4成分からなる場合に
は、成分の種類に応じて、高速中性子のエネルギースペ
クトルから3つのエネルギー区間の計数をとるようマル
チチャンネルパルス波高分析器50で得られるスペクトル
データについて演算処理装置52で演算処理を行うか、ま
たはγ線リニアパルス48に対して、エネルギー設定範囲
の異なるさらに1個のシングルチャンネルパルス波高分
析器を設けるようにすることで同様の目的を達成するこ
とができる。なお、第2図の説明においては、高速中性
子リニアパルス46に対するエネルギー選定器としてマル
チチャンネルパルス波高分析器を用いているが、エネル
ギー選定区間の数が決っている場合には、その数だけの
シングルチャンネルパルス波高分析器とスケーラとの組
合せを用いることもできる。
すでに述べたように本発明の要点の一つは、単一線源に
対する単一検出器をもってするにあるが、言うまでもな
く、このことは複数の種類の放射線を取扱いながら、被
測定物の同一個所にこれらの放射線を投射し、異なる放
射線の透過減衰率を測定するためである。したがって、
2種以上の線源を複合合体して1個の線源として用いる
こと、また複数のシンチレータを線束軸の方向に重ね合
せ1本の光電子増倍管に接合して1個の検出器として用
いても同様の効果が得られる。
次に、上記実施例における具体的な分析実験結果の例を
説明する。すなわち、約15mCiの252Cf線源とそれから60
cmの距離においた127mm直径×127mm高さの体積をもつ有
機シンチレータとの間に、石炭模擬試料として、グラフ
ァイト板、ガラス板及びアルミセルに入れた水の3種類
の試料を種々組合わせて挿入した。各試料の質量厚さは
第1表の通りで、それぞれ独立に3段階に変え、合計27
組の測定試料を用いた。
同試料を炭素,水素,酸素、及び灰分金属元素(ケイ素
で代表させる)の4元素系としてみると、各元素成分の
質量厚さは、第2表のようになる。
この27組の試料について、各300秒間γ線及び高速中性
子両者の同時透過測定を行い、次のような各エネルギー
範囲における計数積算及び透過率計算を行った。それぞ
れのエネルギー範囲での各元素に対する実効質量吸収係
数の値は、別の実験データから第3表のように定められ
た。
各チャンネルの透過率値及び各元素実効質量吸収係数値
を、すでに述べた連立方程式(この場合は、4成分、4
チャンネルであるから4元一次連立方程式)に入れて演
算することにより、試料ごとに各成分質量厚さを求め、
それと第2表に記した調合値との差を算出して、その標
準偏差を求めた結果、第4表のようになった。
この結果は、誤差絶対値においても、また相対値におい
ても良い結果であり、本方式の優れた性能を示すもので
ある。
上記分析例と全く同じ実験においてγ線を用いることな
く、中性子のエネルギー範囲を0.84〜1.25,1.67〜2.51,
2.61〜3.66、及び4.18以上と4チャンネル設定して同様
のことを行った結果は第5表の通りとなった。水素とケ
イ素の2成分に関し第4表より若干誤差が大きくなった
が、炭素と酸素の2成分に関しては第4表とほとんど同
じ良い値が得られた。
すなわち、一般に全質量厚さあるいは密度の測定に適す
るγ線を利用する方が、全体的に良い結果を生むと云え
るが、目的と場合によっては、γ線を用いずに中性子の
みの複数チャンネルでも、充分良い結果が得られること
を示すものである。ただし、その場合でも例えば第2図
の実施例で云えば、リニアゲート18、シングルチャンネ
ル波高分析器23及びスケーラ24の3部分が不要となるほ
かは、実際上、線源から検出器を経て演算処理装置に至
るまで、全く同等のもので構成されることになる。
〔発明の効果〕
以上述べた如く、本発明ではエネルギー分布を有する高
速中性子とγ線との両方を放出する1個の線源と、高速
中性子とγ線との両方に感度を有し、かつパルス波形弁
別の手段で両者を分離しうるとともにそれぞれの検出放
射線エネルギーをパルス波高分析の手段で判別しうる1
個のシンチレーション検出器とを使用して、物体の同一
個所につき高速中性子とγ線両者の透過測定を行い、各
放射線の検出パルスに対して、それぞれ異なるエネルギ
ー範囲の係数チャンネル設定により分析成分数に等しい
数の係数値を得、それらの演算によって各成分量を求め
る。このため、測定対象物の厚さ、かさ密度、粒度その
他の不均質等に関係なく、測定個所におけるい正しい成
分量が得られるとともに、測定対象物が連続的に流れて
いるものである場合には、時々刻々の変化と同時に任意
時間内の各成分平均分析値をも得ることができるもので
ある。
【図面の簡単な説明】
第1図は252Cf中性子の4元素に対する実効質量吸収係
数をエネルギーの関数として示す図、第2図は本発明に
係る成分分析計の基本構成を含む一実施例を示す図であ
る。 10…線源、18…分析対象物、20…高速中性子線、22…γ
線、24…コリメータ、34…高速中性子論理信号、36…γ
線論理信号、46…高速中性子リニアパルス、48…γ線リ
ニアパルス、50…マルチチャンネル波高分析器、52…演
算処理装置、54…シングルチャンネルパルス波高分析
器。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 立川 登 茨城県東茨城郡大洗町大貫1044番地 (72)発明者 堀内 昭一 茨城県勝田市市毛882番地 株式会社日立 製作所那珂工場内 (72)発明者 佐瀬 義広 茨城県勝田市市毛882番地 株式会社日立 製作所那珂工場内 (56)参考文献 特開 昭59−77346(JP,A) 特開 昭49−96791(JP,A)

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】1個の放射線源から広いエネルギー分布を
    有する高速中性子と所定のエネルギーのγ線の両方を発
    し、被測定物の同一個所を透過した高速中性子とγ線の
    両方を1個の検出器で検出し、前記検出器によって検出
    された信号を演算処理手段にて受けて、前記信号から少
    なくとも高速中性子の透過率を求めると共に該高速中性
    子透過率は分析対象成分数に応じた数の異なるエネルギ
    ー領域毎に選別して求め、更にこれら複数の放射線の透
    過率に基づいて前記被測定物中の成分を求めるようにし
    たことを特徴とする成分分析方法。
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