JPH06139820A - 誘電体磁器組成物 - Google Patents
誘電体磁器組成物Info
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- JPH06139820A JPH06139820A JP4286074A JP28607492A JPH06139820A JP H06139820 A JPH06139820 A JP H06139820A JP 4286074 A JP4286074 A JP 4286074A JP 28607492 A JP28607492 A JP 28607492A JP H06139820 A JPH06139820 A JP H06139820A
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- JP
- Japan
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- dielectric
- ceramic composition
- resonance frequency
- composition
- dielectric ceramic
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 誘電率が大きく、かつ無負荷Ｑが大きく、
しかも共振周波数の温度係数が小さい誘電体共振器材料
等として好適な誘電体磁器組成物を提供するものであ
る。 【構成】 組成式、（Ｂａ1-x Ｐｂx ）（Ｎｄa Ｐｒ
b Ｓｍc Ｌａd Ｂｉ e ）2 Ｔｉ4 Ｏ12（式中、０．０１
≦ｘ≦０．４、０．０５≦ａ≦０．９５、０．０１≦ｂ
≦０．８０、０≦ｃ≦０．６、０≦ｄ≦０．３、０．０
４≦ｅ≦０．５、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１）で表される
バリウム、鉛、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、
ランタン、ビスマス、チタンおよび酸素からなる誘電体
磁器組成物。
しかも共振周波数の温度係数が小さい誘電体共振器材料
等として好適な誘電体磁器組成物を提供するものであ
る。 【構成】 組成式、（Ｂａ1-x Ｐｂx ）（Ｎｄa Ｐｒ
b Ｓｍc Ｌａd Ｂｉ e ）2 Ｔｉ4 Ｏ12（式中、０．０１
≦ｘ≦０．４、０．０５≦ａ≦０．９５、０．０１≦ｂ
≦０．８０、０≦ｃ≦０．６、０≦ｄ≦０．３、０．０
４≦ｅ≦０．５、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１）で表される
バリウム、鉛、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、
ランタン、ビスマス、チタンおよび酸素からなる誘電体
磁器組成物。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、誘電体共振器等の材料
として好適な誘電体磁器組成物に関する。本発明の誘電
体磁器組成物は、誘電体共振器材料の他に、例えばマイ
クロ波ＩＣ用誘電体基板、高周波用キャパシタ、誘電体
調整棒などにも適用される。
として好適な誘電体磁器組成物に関する。本発明の誘電
体磁器組成物は、誘電体共振器材料の他に、例えばマイ
クロ波ＩＣ用誘電体基板、高周波用キャパシタ、誘電体
調整棒などにも適用される。
【０００２】
【従来技術およびその問題点】近年、マイクロ波回路の
集積化に伴い、小型で高性能の誘電体共振器が求められ
ている。このような誘電体共振器に使用される誘電体磁
器組成物には、比誘電率εr が大きいこと、また共振周
波数の温度係数τf の安定度および共振周波数の温度特
性の直線性が優れ、無負荷Ｑが大きいことなどが要求さ
れている。このような誘電体磁器組成物として従来Ｔｉ
Ｏ2 、ＭｇＯ−ＣａＯ−ＴｉＯ2などを主成分とするも
のが知られているが、前者は温度係数が大きく、後者は
比誘電率が小さいという問題点がある。
集積化に伴い、小型で高性能の誘電体共振器が求められ
ている。このような誘電体共振器に使用される誘電体磁
器組成物には、比誘電率εr が大きいこと、また共振周
波数の温度係数τf の安定度および共振周波数の温度特
性の直線性が優れ、無負荷Ｑが大きいことなどが要求さ
れている。このような誘電体磁器組成物として従来Ｔｉ
Ｏ2 、ＭｇＯ−ＣａＯ−ＴｉＯ2などを主成分とするも
のが知られているが、前者は温度係数が大きく、後者は
比誘電率が小さいという問題点がある。
【０００３】この改良系としてＢａＯ−ＴｉＯ2 −Ｎｄ
2 Ｏ3 系の誘電体磁器組成物についての提案〔Ber.Dt.K
eram.Ges.55(1978)Nr.7 ；特開昭６０−３５４０６号公
報等〕、あるいは、ＢａＯ−ＴｉＯ2 −Ｎｄ2 Ｏ3 −Ｂ
ｉ2 Ｏ3 系（特開昭６２−７２５５８号公報）について
の提案がなされているが、さらに小型の誘電体共振器が
求められ、そのためさらに誘電率の大きい材料の開発が
望まれている。
2 Ｏ3 系の誘電体磁器組成物についての提案〔Ber.Dt.K
eram.Ges.55(1978)Nr.7 ；特開昭６０−３５４０６号公
報等〕、あるいは、ＢａＯ−ＴｉＯ2 −Ｎｄ2 Ｏ3 −Ｂ
ｉ2 Ｏ3 系（特開昭６２−７２５５８号公報）について
の提案がなされているが、さらに小型の誘電体共振器が
求められ、そのためさらに誘電率の大きい材料の開発が
望まれている。
【０００４】
【発明の目的】本発明の目的は、誘電体共振器材料とし
てさらに優れた特性を有する誘電体磁器組成物、特に高
誘電率で、無負荷Ｑが大きく、共振周波数の温度変化の
小さい誘電体磁器組成物を提供することにある。
てさらに優れた特性を有する誘電体磁器組成物、特に高
誘電率で、無負荷Ｑが大きく、共振周波数の温度変化の
小さい誘電体磁器組成物を提供することにある。
【０００５】
【問題点を解決するための手段】本発明は、組成式、
（Ｂａ1-x Ｐｂx ）（Ｎｄa Ｐｒb Ｓｍc Ｌａd Ｂ
ｉe ） 2 Ｔｉ4 Ｏ12（式中、０．０１≦ｘ≦０．４、
０．０５≦ａ≦０．９５、０．０１≦ｂ≦０．８０、０
≦ｃ≦０．６、０≦ｄ≦０．３、０．０４≦ｅ≦０．
５、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１）で表されるバリウム、
鉛、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、ランタン、
ビスマス、チタンおよび酸素からなる誘電体磁器組成物
に関する。
（Ｂａ1-x Ｐｂx ）（Ｎｄa Ｐｒb Ｓｍc Ｌａd Ｂ
ｉe ） 2 Ｔｉ4 Ｏ12（式中、０．０１≦ｘ≦０．４、
０．０５≦ａ≦０．９５、０．０１≦ｂ≦０．８０、０
≦ｃ≦０．６、０≦ｄ≦０．３、０．０４≦ｅ≦０．
５、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１）で表されるバリウム、
鉛、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、ランタン、
ビスマス、チタンおよび酸素からなる誘電体磁器組成物
に関する。
【０００６】本発明によれば、ＢａＮｄ2 Ｔｉ4 Ｏ12構
造においてＢａの一部をＰｂで置換することによって、
誘電率を大きく、共振周波数の温度係数を小さくするこ
とができる。置換量が多くなりすぎると、Ｑが低下する
ので置換量ｘは上記の範囲に設定される。
造においてＢａの一部をＰｂで置換することによって、
誘電率を大きく、共振周波数の温度係数を小さくするこ
とができる。置換量が多くなりすぎると、Ｑが低下する
ので置換量ｘは上記の範囲に設定される。
【０００７】ＮｄをＰｒで置換することによって共振周
波数の温度変化を正の方向に制御できる。しかしながら
置換量が多くなりすぎると共振周波数の温度変化が実用
範囲を越えてしまうので置換量ｂは上記の範囲に設定さ
れる。また、Ｓｍで置換することによって大きな誘電率
を保持しながらＱ値を大きく、また共振周波数の温度変
化を小さくできる。しかしながら置換量が多くなりすぎ
ると誘電率が低下するので置換量ｃは上記の範囲に設定
される。さらに、Ｎｄの一部をＬａで置換することによ
って誘電率を大きくできるが、Ｌａの置換量が多くなり
すぎると共振周波数の温度係数が大きくなるので、置換
量ｄは上記の範囲に設定される。さらにまた、Ｎｄの一
部をＢｉで置換することによってさらに誘電率を大きく
できるが、置換量が多くなりすぎるとＱが低下するので
置換量ｅは上記の範囲に設定される。
波数の温度変化を正の方向に制御できる。しかしながら
置換量が多くなりすぎると共振周波数の温度変化が実用
範囲を越えてしまうので置換量ｂは上記の範囲に設定さ
れる。また、Ｓｍで置換することによって大きな誘電率
を保持しながらＱ値を大きく、また共振周波数の温度変
化を小さくできる。しかしながら置換量が多くなりすぎ
ると誘電率が低下するので置換量ｃは上記の範囲に設定
される。さらに、Ｎｄの一部をＬａで置換することによ
って誘電率を大きくできるが、Ｌａの置換量が多くなり
すぎると共振周波数の温度係数が大きくなるので、置換
量ｄは上記の範囲に設定される。さらにまた、Ｎｄの一
部をＢｉで置換することによってさらに誘電率を大きく
できるが、置換量が多くなりすぎるとＱが低下するので
置換量ｅは上記の範囲に設定される。
【０００８】また、組成式、（Ｂａ1-x Ｐｂx ）（Ｎｄ
a Ｐｒb Ｓｍc Ｌａd Ｂｉe ）2 Ｔｉ4 Ｏ12において基
本構造からずれると、すなわち、（Ｂａ1-x Ｐｂx ）
（Ｎｄ a Ｐｒb Ｓｍc Ｌａd Ｂｉe ）2+A Ｔｉ4+B Ｏ
12+3A/2+2Bと表したとき、式中のＡおよびＢが０でない
ときには誘電率、共振周波数の温度係数、Ｑのうちのい
ずれか一つ、あるいは二つ以上の特性が低下する。ま
た、化学量論比からずれるとＰｂやＢｉなどが焼成時に
離脱しやすくなり、また、その離脱量も安定せず電気的
特性のばらつきを生じやすくなり好ましくない。
a Ｐｒb Ｓｍc Ｌａd Ｂｉe ）2 Ｔｉ4 Ｏ12において基
本構造からずれると、すなわち、（Ｂａ1-x Ｐｂx ）
（Ｎｄ a Ｐｒb Ｓｍc Ｌａd Ｂｉe ）2+A Ｔｉ4+B Ｏ
12+3A/2+2Bと表したとき、式中のＡおよびＢが０でない
ときには誘電率、共振周波数の温度係数、Ｑのうちのい
ずれか一つ、あるいは二つ以上の特性が低下する。ま
た、化学量論比からずれるとＰｂやＢｉなどが焼成時に
離脱しやすくなり、また、その離脱量も安定せず電気的
特性のばらつきを生じやすくなり好ましくない。
【０００９】本発明による誘電体磁器組成物は、バリウ
ム、鉛、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、ランタ
ン、ビスマスおよびチタンの炭酸塩、酸化物、酢酸塩、
硝酸塩、フッ化物などの仮焼・焼成により酸化物となる
ような出発原料を混合して仮焼した後、成形、焼成して
焼結させる方法で製造することができる。
ム、鉛、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、ランタ
ン、ビスマスおよびチタンの炭酸塩、酸化物、酢酸塩、
硝酸塩、フッ化物などの仮焼・焼成により酸化物となる
ような出発原料を混合して仮焼した後、成形、焼成して
焼結させる方法で製造することができる。
【００１０】まず、炭酸バリウム、酸化鉛、酸化ネオジ
ム、酢酸プラセオジム、酸化サマリウム、酸化ランタ
ン、酸化ビスマスおよび酸化チタンを各所定量ずつ水、
アルコール等の溶媒と共に湿式混合する。続いて、水、
アルコール等を除去した後、粉砕し、酸素含有ガス雰囲
気（例えば空気雰囲気）下に９００〜１１００℃で約１
〜５時間程度仮焼する。これによって形成された仮焼物
を湿式あるいは乾式で粉砕した後、ポリビニルアルコー
ルの如き有機バインダを加え、乾燥後、加圧成形（圧力
１００〜１０００ｋｇ／ｃｍ2 程度）する。成形方法と
しては、一軸加圧成形の他、ＨＩＰ、ドクター成形、鋳
込み成形などでもよい。得られた成形体を空気の如き酸
素含有ガス雰囲気下に１３００〜１４５０℃で焼成すれ
ば、上記誘電体磁器組成物が得られる。
ム、酢酸プラセオジム、酸化サマリウム、酸化ランタ
ン、酸化ビスマスおよび酸化チタンを各所定量ずつ水、
アルコール等の溶媒と共に湿式混合する。続いて、水、
アルコール等を除去した後、粉砕し、酸素含有ガス雰囲
気（例えば空気雰囲気）下に９００〜１１００℃で約１
〜５時間程度仮焼する。これによって形成された仮焼物
を湿式あるいは乾式で粉砕した後、ポリビニルアルコー
ルの如き有機バインダを加え、乾燥後、加圧成形（圧力
１００〜１０００ｋｇ／ｃｍ2 程度）する。成形方法と
しては、一軸加圧成形の他、ＨＩＰ、ドクター成形、鋳
込み成形などでもよい。得られた成形体を空気の如き酸
素含有ガス雰囲気下に１３００〜１４５０℃で焼成すれ
ば、上記誘電体磁器組成物が得られる。
【００１１】こうして得られた誘電体磁器組成物は、そ
のまま又は必要に応じて適当な形状およびサイズに加工
することにより、誘電体共振器、マイクロ波ＩＣ用誘電
体基板、高周波用キャパシタ、誘電体調整棒などの材料
として利用することができ、特にＭＨｚ〜ＧＨｚ帯で使
用される場合に優れた効果が奏される。
のまま又は必要に応じて適当な形状およびサイズに加工
することにより、誘電体共振器、マイクロ波ＩＣ用誘電
体基板、高周波用キャパシタ、誘電体調整棒などの材料
として利用することができ、特にＭＨｚ〜ＧＨｚ帯で使
用される場合に優れた効果が奏される。
【００１２】
【実施例】以下に実施例および比較例を示し、本発明を
更に具体的に説明する。 実施例１ 炭酸バリウム粉末（ＢａＣＯ3 ）０．０８０モル、酸化
鉛粉末（ＰｂＯ）０．０２０モル、酸化ネオジム粉末
（Ｎｄ2 Ｏ3 ）０．０７０モル、酢酸プラセオジム（Pr
(CH3CO2)3 ・2H2O）０．０１モル、酸化サマリウム粉末
（Ｓｍ2 Ｏ3 ）０．００５モル、酸化ビスマス粉末（Ｂ
ｉ2 Ｏ3 ）０．０２０モル、および酸化チタン粉末（Ｔ
ｉＯ2 ）０．４００モルをエタノールと共にボールミル
に入れ、１０時間湿式混合した。溶媒のエタノールを蒸
発させ、らい潰機で１時間粉砕した。粉砕物は空気雰囲
気下に１１００℃で仮焼した後、再びらい潰機で１時間
粉砕した。この粉砕物に適量のポリビニルアルコール溶
液を加えて乾燥後、直径約９mm、厚み４mmのペレットに
成形し、空気雰囲気下に１３５０℃で２時間焼成、焼結
して本実施例の誘電体磁器組成物（Ｂａ0.8 Ｐｂ0.2 ）
（Ｎｄ0.70Ｐｒ0.05Ｓｍ0.05Ｂｉ0.20）2 Ｔｉ4 Ｏ12を
得た。こうして得られた実施例１の磁器組成物を直径約
７mm、厚み約２．５mmの大きさに加工した後、誘電共振
法によって測定し、共振周波数（４〜５ＧＨｚ）におけ
る無負荷Ｑおよび比誘電率εr を求めた。また、共振周
波数の温度依存性については、０℃から５０℃の範囲で
測定し、温度係数τf を求めた。その結果を表１に示
す。
更に具体的に説明する。 実施例１ 炭酸バリウム粉末（ＢａＣＯ3 ）０．０８０モル、酸化
鉛粉末（ＰｂＯ）０．０２０モル、酸化ネオジム粉末
（Ｎｄ2 Ｏ3 ）０．０７０モル、酢酸プラセオジム（Pr
(CH3CO2)3 ・2H2O）０．０１モル、酸化サマリウム粉末
（Ｓｍ2 Ｏ3 ）０．００５モル、酸化ビスマス粉末（Ｂ
ｉ2 Ｏ3 ）０．０２０モル、および酸化チタン粉末（Ｔ
ｉＯ2 ）０．４００モルをエタノールと共にボールミル
に入れ、１０時間湿式混合した。溶媒のエタノールを蒸
発させ、らい潰機で１時間粉砕した。粉砕物は空気雰囲
気下に１１００℃で仮焼した後、再びらい潰機で１時間
粉砕した。この粉砕物に適量のポリビニルアルコール溶
液を加えて乾燥後、直径約９mm、厚み４mmのペレットに
成形し、空気雰囲気下に１３５０℃で２時間焼成、焼結
して本実施例の誘電体磁器組成物（Ｂａ0.8 Ｐｂ0.2 ）
（Ｎｄ0.70Ｐｒ0.05Ｓｍ0.05Ｂｉ0.20）2 Ｔｉ4 Ｏ12を
得た。こうして得られた実施例１の磁器組成物を直径約
７mm、厚み約２．５mmの大きさに加工した後、誘電共振
法によって測定し、共振周波数（４〜５ＧＨｚ）におけ
る無負荷Ｑおよび比誘電率εr を求めた。また、共振周
波数の温度依存性については、０℃から５０℃の範囲で
測定し、温度係数τf を求めた。その結果を表１に示
す。
【００１３】実施例２〜９ 実施例１の原料の仕込み比および焼成温度を１３００〜
１４００℃にかえた他は、実施例１と同様にして誘電体
磁器組成物を製造し、特性を測定した。その結果を表１
に示す。
１４００℃にかえた他は、実施例１と同様にして誘電体
磁器組成物を製造し、特性を測定した。その結果を表１
に示す。
【００１４】比較例１ 炭酸バリウム（ＢａＣＯ3 ）、酸化ネオジム（Ｎｄ2 Ｏ
3 ）、および酸化チタン（ＴｉＯ2 ）の各粉末を表１に
示すようなモル比になるようにし、焼成温度を１４８０
℃にかえた他は実施例１と同様にして誘電体磁器組成物
を製造し、物性を測定した。その結果を表１に示す。 比較例２〜３ 炭酸バリウム（ＢａＣＯ3 ）、酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化
ネオジム（Ｎｄ2 Ｏ3）、酢酸プラセオジム（Pr(CH3C
O2)3 ・2H2O）、酸化サマリウム（Ｓｍ2 Ｏ3 ）、酸化
ランタン（Ｌａ2 Ｏ3 ）、酸化ビスマス（Ｂｉ
2 Ｏ3 ）、および酸化チタン（ＴｉＯ2 ）の各粉末を表
１に示すようなモル比になるようにし、焼成温度を１３
００〜１４００℃にかえた他は実施例１と同様にして誘
電体磁器組成物を製造し、物性を測定した。その結果を
表１に示す。
3 ）、および酸化チタン（ＴｉＯ2 ）の各粉末を表１に
示すようなモル比になるようにし、焼成温度を１４８０
℃にかえた他は実施例１と同様にして誘電体磁器組成物
を製造し、物性を測定した。その結果を表１に示す。 比較例２〜３ 炭酸バリウム（ＢａＣＯ3 ）、酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化
ネオジム（Ｎｄ2 Ｏ3）、酢酸プラセオジム（Pr(CH3C
O2)3 ・2H2O）、酸化サマリウム（Ｓｍ2 Ｏ3 ）、酸化
ランタン（Ｌａ2 Ｏ3 ）、酸化ビスマス（Ｂｉ
2 Ｏ3 ）、および酸化チタン（ＴｉＯ2 ）の各粉末を表
１に示すようなモル比になるようにし、焼成温度を１３
００〜１４００℃にかえた他は実施例１と同様にして誘
電体磁器組成物を製造し、物性を測定した。その結果を
表１に示す。
【００１５】
【表１】
【００１６】
【発明の効果】本発明の誘電体磁器組成物は、誘電率が
大きく、かつ無負荷Ｑが大きく、しかも共振周波数の温
度係数を制御でき、誘電体共振器材料、特にＭＨｚから
ＧＨｚ帯で使用される共振器材料として好適である。ま
た、本発明の誘電体磁器組成物は、誘電体共振器材料の
他に、例えばマイクロ波ＩＣ用誘電体基板、高周波用キ
ャパシタ、誘電体調整棒等にも適用できる。
大きく、かつ無負荷Ｑが大きく、しかも共振周波数の温
度係数を制御でき、誘電体共振器材料、特にＭＨｚから
ＧＨｚ帯で使用される共振器材料として好適である。ま
た、本発明の誘電体磁器組成物は、誘電体共振器材料の
他に、例えばマイクロ波ＩＣ用誘電体基板、高周波用キ
ャパシタ、誘電体調整棒等にも適用できる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 藤永 昌孝 山口県宇部市大字小串1978番地の５ 宇部 興産株式会社無機材料研究所内
Claims (1)
- 【請求項１】 組成式、（Ｂａ1-x Ｐｂx ）（Ｎｄa
Ｐｒb Ｓｍc ＬａdＢｉe ）2 Ｔｉ4 Ｏ12（式中、０．
０１≦ｘ≦０．４、０．０５≦ａ≦０．９５、０．０１
≦ｂ≦０．８０、０≦ｃ≦０．６、０≦ｄ≦０．３、
０．０４≦ｅ≦０．５、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝１）で表
されるバリウム、鉛、ネオジム、プラセオジム、サマリ
ウム、ランタン、ビスマス、チタンおよび酸素からなる
誘電体磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4286074A JPH06139820A (ja) | 1992-10-23 | 1992-10-23 | 誘電体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4286074A JPH06139820A (ja) | 1992-10-23 | 1992-10-23 | 誘電体磁器組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06139820A true JPH06139820A (ja) | 1994-05-20 |
Family
ID=17699616
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4286074A Pending JPH06139820A (ja) | 1992-10-23 | 1992-10-23 | 誘電体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06139820A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1043288A3 (en) * | 1999-04-09 | 2001-03-21 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | High-frequency dielectric ceramic composition, dielectric resonator, dielectric filter, dielectric duplexer, and communication apparatus |
-
1992
- 1992-10-23 JP JP4286074A patent/JPH06139820A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1043288A3 (en) * | 1999-04-09 | 2001-03-21 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | High-frequency dielectric ceramic composition, dielectric resonator, dielectric filter, dielectric duplexer, and communication apparatus |
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