JPH06194496A - 燃料再処理溶液中のネプツニウム還元方法 - Google Patents
燃料再処理溶液中のネプツニウム還元方法Info
- Publication number
- JPH06194496A JPH06194496A JP34596292A JP34596292A JPH06194496A JP H06194496 A JPH06194496 A JP H06194496A JP 34596292 A JP34596292 A JP 34596292A JP 34596292 A JP34596292 A JP 34596292A JP H06194496 A JPH06194496 A JP H06194496A
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- JP
- Japan
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- neptunium
- waste liquid
- reducing
- iron ions
- trivalent iron
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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- Catalysts (AREA)
- Removal Of Specific Substances (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】５価のネプツニウムと３価の鉄イオンが共存す
る再処理高レベル廃液はタンク１から撹拌装置２を備え
た調製槽３へ送られ、３価の鉄イオンの還元剤としての
硝酸ヒドロキシルアンモニウム水溶液が添加される。こ
の廃液はポンプ５の運転の基に所定の流量で連続的に還
元触媒としての白金黒触媒を充填したカラム６に送られ
る。カラム６を通過する間に含まれる３価の鉄イオンが
２価へ還元され、同時に生成した２価の鉄イオンの強力
な還元作用によりネプツニウムが４価に還元される。処
理した高レベル廃液は受タンク７へ送られる。 【効果】再処理廃液中のネプツニウムを容易に溶媒抽出
できる４価に原子価調整できるため、半減期が極めて長
く毒性が強いネプツニウムを廃液中から分離でき、廃液
の処理負担を軽減することができる。
る再処理高レベル廃液はタンク１から撹拌装置２を備え
た調製槽３へ送られ、３価の鉄イオンの還元剤としての
硝酸ヒドロキシルアンモニウム水溶液が添加される。こ
の廃液はポンプ５の運転の基に所定の流量で連続的に還
元触媒としての白金黒触媒を充填したカラム６に送られ
る。カラム６を通過する間に含まれる３価の鉄イオンが
２価へ還元され、同時に生成した２価の鉄イオンの強力
な還元作用によりネプツニウムが４価に還元される。処
理した高レベル廃液は受タンク７へ送られる。 【効果】再処理廃液中のネプツニウムを容易に溶媒抽出
できる４価に原子価調整できるため、半減期が極めて長
く毒性が強いネプツニウムを廃液中から分離でき、廃液
の処理負担を軽減することができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、使用済み核燃料再処理
に伴って発生す放射性硝酸廃液中からネプツニウムを抽
出分離する際の前処理としての原子価調整に好適なネプ
ツニウムの還元方法に関する。
に伴って発生す放射性硝酸廃液中からネプツニウムを抽
出分離する際の前処理としての原子価調整に好適なネプ
ツニウムの還元方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】ラジオキミア１９（５）ページ６２０−
６２５（Radiokhimiya, 19 (5), P620−625 ）には硝酸
ヒドロキシルアンモニウムによるネプツニウム５価から
４価への還元における還元速度等が示されている。ま
た、特開昭63−17164 号公報では硝酸溶液中の溶存物質
を還元する方法として、還元触媒として白金坦持した半
導体光触媒を用い、外部から光照射することで白金上に
生成する励起電子により溶存物質を還元する方法が記載
されている。この方法によれば再処理高レベル廃液中の
５価ネプツニウムを高効率に４価へ還元できるとしてい
る。
６２５（Radiokhimiya, 19 (5), P620−625 ）には硝酸
ヒドロキシルアンモニウムによるネプツニウム５価から
４価への還元における還元速度等が示されている。ま
た、特開昭63−17164 号公報では硝酸溶液中の溶存物質
を還元する方法として、還元触媒として白金坦持した半
導体光触媒を用い、外部から光照射することで白金上に
生成する励起電子により溶存物質を還元する方法が記載
されている。この方法によれば再処理高レベル廃液中の
５価ネプツニウムを高効率に４価へ還元できるとしてい
る。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従来の硝酸ヒドロキシ
ルアンモニウムによる直接的なネプツニウムの還元は、
反応の活性化エネルギが大きく、常温では実質的に還元
が生じないことが判った。実用的な還元速度を得るため
には９０℃程度の高温にしなければならず、例えば、使
用済燃料再処理から発生する廃液を対象とした場合、溶
液が硝酸であるため高温下では反応槽等の腐食加速の弊
害が懸念される。また半導体光触媒を用いた第２の従来
法は、強力な光照射設備を要するため装置が大型化し、
またコストおよびメンテナンスの点で問題があることが
判った。
ルアンモニウムによる直接的なネプツニウムの還元は、
反応の活性化エネルギが大きく、常温では実質的に還元
が生じないことが判った。実用的な還元速度を得るため
には９０℃程度の高温にしなければならず、例えば、使
用済燃料再処理から発生する廃液を対象とした場合、溶
液が硝酸であるため高温下では反応槽等の腐食加速の弊
害が懸念される。また半導体光触媒を用いた第２の従来
法は、強力な光照射設備を要するため装置が大型化し、
またコストおよびメンテナンスの点で問題があることが
判った。
【０００４】本発明の目的は、還元反応槽等の腐食が無
視できる室温下で、簡便な装置で高速かつ高効率にネプ
ツニウムを還元する方法を提供することにある。
視できる室温下で、簡便な装置で高速かつ高効率にネプ
ツニウムを還元する方法を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記の目的は、ネプツニ
ウムと共存する３価の鉄イオンを還元し得る還元剤と還
元触媒を添加して３価の鉄イオンを還元し、生成した２
価の鉄イオンの強力な還元作用を利用してネプツニウム
を４価に還元することにより達成される。
ウムと共存する３価の鉄イオンを還元し得る還元剤と還
元触媒を添加して３価の鉄イオンを還元し、生成した２
価の鉄イオンの強力な還元作用を利用してネプツニウム
を４価に還元することにより達成される。
【０００６】
【作用】再処理設備から発生する高レベル廃液中には、
核分裂生成物，鉄などの腐食生成物及びネプツニウムな
どの超ウラン元素（ＴＲＵ）が含まれる。ＴＲＵは前２
者に比べ半減期が極度に長くその毒性も強く、ちなみに
ネプツニウムの半減期は二百万年を超える。よって長半
減期のＴＲＵを高放射性廃液から分離することで高放射
性廃液の処理処分の軽減化が図れると考えられている。
核分裂生成物，鉄などの腐食生成物及びネプツニウムな
どの超ウラン元素（ＴＲＵ）が含まれる。ＴＲＵは前２
者に比べ半減期が極度に長くその毒性も強く、ちなみに
ネプツニウムの半減期は二百万年を超える。よって長半
減期のＴＲＵを高放射性廃液から分離することで高放射
性廃液の処理処分の軽減化が図れると考えられている。
【０００７】再処理廃液中のネプツニウムは、再処理廃
液中では錯形成力が極めて小さい５価が安定であるため
溶媒抽出やイオン交換などによる分離が困難なことが知
られている。しかし４価へ還元することで廃液からの分
離が可能となる。５価のプラスネプツニウム（ＮｐＯ）
の４価のプラスネプツニウムイオンへの還元は酸素の引
抜きを伴うため活性化エネルギが大きい。よって従来法
のように還元力の弱い硝酸ヒドロキシルアンモニウムで
は高温条件が必要である。しかし、２価の鉄イオンはネ
プツニウムに対して最も強力な還元剤であり、室温でも
極めて速やかにネプツニウムを還元する。
液中では錯形成力が極めて小さい５価が安定であるため
溶媒抽出やイオン交換などによる分離が困難なことが知
られている。しかし４価へ還元することで廃液からの分
離が可能となる。５価のプラスネプツニウム（ＮｐＯ）
の４価のプラスネプツニウムイオンへの還元は酸素の引
抜きを伴うため活性化エネルギが大きい。よって従来法
のように還元力の弱い硝酸ヒドロキシルアンモニウムで
は高温条件が必要である。しかし、２価の鉄イオンはネ
プツニウムに対して最も強力な還元剤であり、室温でも
極めて速やかにネプツニウムを還元する。
【０００８】本発明は、再処理廃液中に共存する３価の
鉄イオンを還元して２価の鉄イオンを生成させ、２価の
鉄イオンによりネプツニウムを還元するものである。３
価の鉄イオン対する還元剤は廃棄物量を増やさないよう
に分解可能なものである必要があり、ヒドロキシルアミ
ンまたはヒドラジン、あるいはその硝酸塩を用いること
が望ましい。しかし、この還元剤ではネプツニウム同
様、３価の鉄イオンの還元速度は遅いことが判った。こ
の隘路は白金からなる触媒を同時に添加することで排除
される。すなわち、白金からなる触媒は水素発生反応に
対し活性であり、還元剤の分解に伴い白金からなる触媒
上に水素原子を吸着する。この水素原子により化１に示
す反応で３価の鉄イオンが速やかに還元され、化２の反
応で５価のネプツニウムは極めて速やかに還元される。
鉄イオンを還元して２価の鉄イオンを生成させ、２価の
鉄イオンによりネプツニウムを還元するものである。３
価の鉄イオン対する還元剤は廃棄物量を増やさないよう
に分解可能なものである必要があり、ヒドロキシルアミ
ンまたはヒドラジン、あるいはその硝酸塩を用いること
が望ましい。しかし、この還元剤ではネプツニウム同
様、３価の鉄イオンの還元速度は遅いことが判った。こ
の隘路は白金からなる触媒を同時に添加することで排除
される。すなわち、白金からなる触媒は水素発生反応に
対し活性であり、還元剤の分解に伴い白金からなる触媒
上に水素原子を吸着する。この水素原子により化１に示
す反応で３価の鉄イオンが速やかに還元され、化２の反
応で５価のネプツニウムは極めて速やかに還元される。
【０００９】
【化１】
【００１０】
【化２】
【００１１】
【実施例】以下、本発明の実施例を説明する。
【００１２】（実施例１）図１は５価のネプツニウム，
３価の鉄イオン及び核分裂生成物を含む再処理高レベル
廃液中のネプツニウムを４価に還元する方法とその装置
の一実施例を示したものである。動作を図１に従って説
明する。
３価の鉄イオン及び核分裂生成物を含む再処理高レベル
廃液中のネプツニウムを４価に還元する方法とその装置
の一実施例を示したものである。動作を図１に従って説
明する。
【００１３】再処理施設から発生し、高レベル廃液貯留
タンク１に溜めた高レベル廃液は、撹拌装置２を備えた
溶液調製槽３に送られ、ここで硝酸ヒドロキシルアンモ
ニウム水溶液貯留槽４から所定量の硝酸ヒドロキシルア
ンモニウム水溶液が添加される。この溶液はポンプ５の
運転の基に所定の流量で連続的に白金黒触媒を充填した
カラム６に送られる。このカラム６を通過する間に含ま
れる３価の鉄イオンが２価への還元され、同時に生成し
た２価の鉄イオンによりネプツニウムが４価に還元がさ
れる。充填する触媒は還元速度に係る触媒表面積を大き
くするために白金黒触媒のような微粒子状のものを用い
るのがよいが、これはカラム容量等との兼ね合いで決定
され形状は特に限定されない。含まれるネプツニウムが
すべて４価に調整された高レベル廃液は、受タンク７へ
送られる。この高レベル廃液はネプツニウムの廃液から
の分離を目的とした抽出設備等の然るべき廃液処理設備
へ送られる。
タンク１に溜めた高レベル廃液は、撹拌装置２を備えた
溶液調製槽３に送られ、ここで硝酸ヒドロキシルアンモ
ニウム水溶液貯留槽４から所定量の硝酸ヒドロキシルア
ンモニウム水溶液が添加される。この溶液はポンプ５の
運転の基に所定の流量で連続的に白金黒触媒を充填した
カラム６に送られる。このカラム６を通過する間に含ま
れる３価の鉄イオンが２価への還元され、同時に生成し
た２価の鉄イオンによりネプツニウムが４価に還元がさ
れる。充填する触媒は還元速度に係る触媒表面積を大き
くするために白金黒触媒のような微粒子状のものを用い
るのがよいが、これはカラム容量等との兼ね合いで決定
され形状は特に限定されない。含まれるネプツニウムが
すべて４価に調整された高レベル廃液は、受タンク７へ
送られる。この高レベル廃液はネプツニウムの廃液から
の分離を目的とした抽出設備等の然るべき廃液処理設備
へ送られる。
【００１４】本実施例によれば、連続的に高レベル廃液
を処理できるので、短時間で高レベル廃液中のネプツニ
ウムを還元できる。
を処理できるので、短時間で高レベル廃液中のネプツニ
ウムを還元できる。
【００１５】
【発明の効果】本発明によれば、再処理廃液中のネプツ
ニウムを容易に溶媒抽出できる４価に原子価調整できる
ため、半減期が極めて長く毒性が強いネプツニウムを廃
液中から分離できる。これにより廃液の処理負担を軽減
できる。
ニウムを容易に溶媒抽出できる４価に原子価調整できる
ため、半減期が極めて長く毒性が強いネプツニウムを廃
液中から分離できる。これにより廃液の処理負担を軽減
できる。
【図１】本発明の一実施例を示すブロック図。
１…高レベル廃液貯留タンク、２…撹拌装置、３…溶液
調製槽、４…硝酸ヒドロキシルアンモニウム水溶液貯留
槽、５…ポンプ、６…白金黒触媒を充填したカラム、７
…受タンク。
調製槽、４…硝酸ヒドロキシルアンモニウム水溶液貯留
槽、５…ポンプ、６…白金黒触媒を充填したカラム、７
…受タンク。
Claims (4)
- 【請求項１】５価あるいは６価のネプツニウムと３価の
鉄イオンが共存する燃料再処理溶液中に３価の鉄イオン
の還元剤と還元触媒を添加して３価の鉄イオンを還元
し、生成した２価の鉄イオンによりネプツニウムを４価
に還元することを特徴とする燃料再処理溶液中のネプツ
ニウム還元方法。 - 【請求項２】請求項１に記載の還元剤がヒドロキシルア
ミンかヒドラジンまたはこれらの塩、あるいはこれらの
混合物である燃料再処理溶液中のネプツニウム還元方
法。 - 【請求項３】請求項１に記載の還元触媒が白金族元素か
ら構成される触媒である燃料再処理溶液中のネプツニウ
ム還元方法。 - 【請求項４】請求項１に記載の燃料再処理溶液が高放射
性硝酸廃液であるネプツニウム還元方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34596292A JPH06194496A (ja) | 1992-12-25 | 1992-12-25 | 燃料再処理溶液中のネプツニウム還元方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34596292A JPH06194496A (ja) | 1992-12-25 | 1992-12-25 | 燃料再処理溶液中のネプツニウム還元方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06194496A true JPH06194496A (ja) | 1994-07-15 |
Family
ID=18380190
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP34596292A Pending JPH06194496A (ja) | 1992-12-25 | 1992-12-25 | 燃料再処理溶液中のネプツニウム還元方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06194496A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114956215A (zh) * | 2022-06-06 | 2022-08-30 | 清华大学 | 含有五价镎离子的高氯酸体系及其制备方法 |
-
1992
- 1992-12-25 JP JP34596292A patent/JPH06194496A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114956215A (zh) * | 2022-06-06 | 2022-08-30 | 清华大学 | 含有五价镎离子的高氯酸体系及其制备方法 |
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