JPH06196182A - 固体高分子電解質電気化学セルの隔膜加湿構造及びその製造方法 - Google Patents
固体高分子電解質電気化学セルの隔膜加湿構造及びその製造方法Info
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- JPH06196182A JPH06196182A JP4357566A JP35756692A JPH06196182A JP H06196182 A JPH06196182 A JP H06196182A JP 4357566 A JP4357566 A JP 4357566A JP 35756692 A JP35756692 A JP 35756692A JP H06196182 A JPH06196182 A JP H06196182A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 固体高分子電解質に水分を含ませることで、
イオン電導性を高めると共に、反応ガスの水蒸気の煩わ
しい調節を不要とし、電気化学セルの性能向上を図る。 【構成】 固体高分子電解質に水を供給するための細い
通路を設けたことを特徴とし、その製造方法は固体高分
子電解質中に水溶性の糸を埋め込んで成形した後、該糸
を溶出除去することにより得られる。
イオン電導性を高めると共に、反応ガスの水蒸気の煩わ
しい調節を不要とし、電気化学セルの性能向上を図る。 【構成】 固体高分子電解質に水を供給するための細い
通路を設けたことを特徴とし、その製造方法は固体高分
子電解質中に水溶性の糸を埋め込んで成形した後、該糸
を溶出除去することにより得られる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体高分子電解質（以
下「ＰＥ」という。）を用いた電気化学セルの高性能化
を図る隔膜加湿構造及びその製造方法に関するものであ
る。
下「ＰＥ」という。）を用いた電気化学セルの高性能化
を図る隔膜加湿構造及びその製造方法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来技術とその課題】ＰＥを用いた電気化学セルのう
ち特に燃料電池は、高エネルギ効率、無公害の発電装置
として、エネルギ資源の枯渇、地球規模の環境汚染が問
題となっている今、実用化が急がれている。
ち特に燃料電池は、高エネルギ効率、無公害の発電装置
として、エネルギ資源の枯渇、地球規模の環境汚染が問
題となっている今、実用化が急がれている。
【０００３】ＰＥを用いた燃料電池は軽量、大出力が期
待され(D.Watkins etal.、Proceeding of the 33rd Int
ernational Power Sources Symposium、PP.782-791、13
-16June(1988)：文献１や、E.A.Ticianelli et al. 、
J.Electrochemical Society、135 、2209(1988)：文献
２に記載されている。）電気自動車その他の小型電力電
源として期待される。また、ＰＥを用いたその他の電気
化学セルは水、メタノール、エチレン等の炭化水素等を
原料とする電解合成用のセルとして将来期待される。こ
れらのセルの性能は用いられるＰＥのイオン伝導性に大
きく支配される。ＰＥ中に十分な水分が含まれていない
と、その伝導性が著しく低下し、抵抗が著しく増大して
セル性能が低下する。
待され(D.Watkins etal.、Proceeding of the 33rd Int
ernational Power Sources Symposium、PP.782-791、13
-16June(1988)：文献１や、E.A.Ticianelli et al. 、
J.Electrochemical Society、135 、2209(1988)：文献
２に記載されている。）電気自動車その他の小型電力電
源として期待される。また、ＰＥを用いたその他の電気
化学セルは水、メタノール、エチレン等の炭化水素等を
原料とする電解合成用のセルとして将来期待される。こ
れらのセルの性能は用いられるＰＥのイオン伝導性に大
きく支配される。ＰＥ中に十分な水分が含まれていない
と、その伝導性が著しく低下し、抵抗が著しく増大して
セル性能が低下する。
【０００４】この解決法として用いられている方法は、
反応ガス（燃料水素ガス及び酸化剤酸素または空気）に
水蒸気を含ませ、セル内に送り込んでいる。しかし、水
蒸気分圧だけ、反応ガスが希釈されその分圧が低下し、
その上電極触媒層中の反応ガスの拡散も阻害されるた
め、特性の低下を来たす。また、変動する負荷に追従し
て、水蒸気圧を十分制御できず、ＰＥが乾燥したり、逆
に触媒層を濡らしすぎてしまったりし、特性低下を来た
す。
反応ガス（燃料水素ガス及び酸化剤酸素または空気）に
水蒸気を含ませ、セル内に送り込んでいる。しかし、水
蒸気分圧だけ、反応ガスが希釈されその分圧が低下し、
その上電極触媒層中の反応ガスの拡散も阻害されるた
め、特性の低下を来たす。また、変動する負荷に追従し
て、水蒸気圧を十分制御できず、ＰＥが乾燥したり、逆
に触媒層を濡らしすぎてしまったりし、特性低下を来た
す。
【０００５】他に、ＰＥ中をアノードからカソードに向
かって電流に比例してＨ+ イオンが移動するが、Ｈ+ イ
オンが数分子のＨ2 Ｏを同伴するため、アノード側のＨ
2 Ｏの欠乏がカソード側より大きい(T.Springr et al.
、Extended Abstract.No.118、J.Electrochemical Soc
iety Meeting 、vol90-2 、Oct(1990) ：文献３に記載
されている。）が水蒸気の混入方式での対応は困難であ
る。従って、負荷変動の激しい移動動力電源としては、
これらの問題を解決することが必須であり、電解セルに
ついても同様の問題点を含むものである。他方、従来の
水電解ではアノード極背面に水を直接供給して電解する
が、発生する酸素と未使用水とをセル外部で分離する余
分な操作が必要となる。
かって電流に比例してＨ+ イオンが移動するが、Ｈ+ イ
オンが数分子のＨ2 Ｏを同伴するため、アノード側のＨ
2 Ｏの欠乏がカソード側より大きい(T.Springr et al.
、Extended Abstract.No.118、J.Electrochemical Soc
iety Meeting 、vol90-2 、Oct(1990) ：文献３に記載
されている。）が水蒸気の混入方式での対応は困難であ
る。従って、負荷変動の激しい移動動力電源としては、
これらの問題を解決することが必須であり、電解セルに
ついても同様の問題点を含むものである。他方、従来の
水電解ではアノード極背面に水を直接供給して電解する
が、発生する酸素と未使用水とをセル外部で分離する余
分な操作が必要となる。
【０００６】
【発明の目的】本発明は、ＰＥを用いた電気化学セルを
実現に向け、前述の問題点を解決する方法を提供するこ
とを目的とする。
実現に向け、前述の問題点を解決する方法を提供するこ
とを目的とする。
【０００７】
【問題点を解決するための手段】本発明は、固体高分子
電解質を用いた電気化学セルにおいて、固体高分子電解
質に水を供給するための細い通路を設けて成る固体高分
子電解質電気化学セルたとえば燃料電池及び電解セルの
隔膜加湿構造及びその製造方法であり、前記固体高分子
電解質に設けられた細い通路に、ポンプによって強制的
にも加湿量および加湿速度が変えられる固体高分子電解
質電気化学セルの隔膜加湿構造である。また供給される
水は初めから反応ガスまたは生成ガスと分離されてい
て、セル外部で分離する必要がない。
電解質を用いた電気化学セルにおいて、固体高分子電解
質に水を供給するための細い通路を設けて成る固体高分
子電解質電気化学セルたとえば燃料電池及び電解セルの
隔膜加湿構造及びその製造方法であり、前記固体高分子
電解質に設けられた細い通路に、ポンプによって強制的
にも加湿量および加湿速度が変えられる固体高分子電解
質電気化学セルの隔膜加湿構造である。また供給される
水は初めから反応ガスまたは生成ガスと分離されてい
て、セル外部で分離する必要がない。
【０００８】以下、本発明の詳細について説明する。Ｐ
Ｅを隔膜とし、水を供給するための細い通路を該隔膜内
に設けて直接水を一方方向より運転条件（電流密度、温
度等）に対応して供給量を変えることにより、前述の問
題を容易に解決できる。これは、水を供給するための細
い通路を、一方向に設けてあるため供給した水が速やか
にＰＥ内に供給されることによるものである。なお、水
を供給するための細い通路はＰＥ内の内部にあっても又
は表面に存在させてもどちらでも良いものである。
Ｅを隔膜とし、水を供給するための細い通路を該隔膜内
に設けて直接水を一方方向より運転条件（電流密度、温
度等）に対応して供給量を変えることにより、前述の問
題を容易に解決できる。これは、水を供給するための細
い通路を、一方向に設けてあるため供給した水が速やか
にＰＥ内に供給されることによるものである。なお、水
を供給するための細い通路はＰＥ内の内部にあっても又
は表面に存在させてもどちらでも良いものである。
【０００９】以上のようなＰＥを用いた隔膜は、実験室
的にはＰＥとして例えばナフィオン膜に１mm間隔で水溶
性の糸で例えばポリビニルアルコール糸の撚糸を配置
し、そのままホットプレスする。又は前記撚糸を配置し
たナフィオン膜上に別のナフィオン膜を乗せたものをホ
ットプレスする。しかる後、熱水中でこの撚糸を溶出除
去する。工学的には、イオン交換膜の製膜時に上述の如
く配した糸を一体成膜してもよい。また、膜強化のた
め、上記糸と直交する糸を付加したり、別途織布または
不織布を付加することを妨げるものでない。
的にはＰＥとして例えばナフィオン膜に１mm間隔で水溶
性の糸で例えばポリビニルアルコール糸の撚糸を配置
し、そのままホットプレスする。又は前記撚糸を配置し
たナフィオン膜上に別のナフィオン膜を乗せたものをホ
ットプレスする。しかる後、熱水中でこの撚糸を溶出除
去する。工学的には、イオン交換膜の製膜時に上述の如
く配した糸を一体成膜してもよい。また、膜強化のた
め、上記糸と直交する糸を付加したり、別途織布または
不織布を付加することを妨げるものでない。
【００１０】上記のように作成した水供給通路１を設け
たＰＥ隔膜２に通常燃料電池に用いられるガス拡散電極
をアノード３、カソード４として両側に接合した状態を
図１に示すものである。また、電気化学セルとしての構
造は図２に示すようなもので、ガス供給及びセパレータ
兼用バイポーラ板５、５′の間にパッキン６、７、８を
用いてシールする。セル間連絡通路を通って、スタック
下部より供給された水は液ダメ（入口）９側より水供給
通路１を通って、ＰＥ隔膜２に水を供給し、液ダメ（出
口）９′側に出て、その後セル間連絡口を通って、上部
より外部に流出させる。水の供給圧力を変えることによ
り、運転条件に対応させ速やかに加湿度の調節ができる
ものである。以下、本発明の実施例を記載するが、該実
施例は本発明を限定するものではない。
たＰＥ隔膜２に通常燃料電池に用いられるガス拡散電極
をアノード３、カソード４として両側に接合した状態を
図１に示すものである。また、電気化学セルとしての構
造は図２に示すようなもので、ガス供給及びセパレータ
兼用バイポーラ板５、５′の間にパッキン６、７、８を
用いてシールする。セル間連絡通路を通って、スタック
下部より供給された水は液ダメ（入口）９側より水供給
通路１を通って、ＰＥ隔膜２に水を供給し、液ダメ（出
口）９′側に出て、その後セル間連絡口を通って、上部
より外部に流出させる。水の供給圧力を変えることによ
り、運転条件に対応させ速やかに加湿度の調節ができる
ものである。以下、本発明の実施例を記載するが、該実
施例は本発明を限定するものではない。
【００１１】
【実施例１】市販のＰＥ（デュポン製：ナフィオン 117
R ）厚み約0.18mm、大きさ50×50mmに、１mm間隔でポリ
ビニルアルコール糸の撚糸（約0.05mm径）48本を配置し
た。別に、ナフィオン 117R を前記ポリビニルアルコー
ル撚糸の上に乗せ、50kg／cm2 、 150℃でホットプレス
した後、図２に示すような装置（但し、それからアノー
ド及びカソードを除いた）へ上記作成膜をセットし、温
度90℃に保ちながら９より水を供給し、９′から排出し
てポリビニルアルコール撚糸を溶出除去して、水を供給
するための細い通路を作製した。１規定硫酸で処理して
ナフィオン膜をプロトン型とした。また、別途、通常リ
ン酸型燃料電池用に用いると同様のアノード及びカソー
ド用ガス拡散電極をカーボンブラックに白金触媒を30wt
％担持したものを用い、電極中の触媒量を 0.5mg／cm2
になるように調製し、この触媒層表面に前記文献２と同
様の方法でナフィオン溶液を４mg／cm2 塗布、含浸させ
る。しかる後、この２枚のアノード、カソードの間に前
記で作製したＰＥ隔膜を挟み、ＰＥ隔膜を用いた燃料電
池本体を作製した。
R ）厚み約0.18mm、大きさ50×50mmに、１mm間隔でポリ
ビニルアルコール糸の撚糸（約0.05mm径）48本を配置し
た。別に、ナフィオン 117R を前記ポリビニルアルコー
ル撚糸の上に乗せ、50kg／cm2 、 150℃でホットプレス
した後、図２に示すような装置（但し、それからアノー
ド及びカソードを除いた）へ上記作成膜をセットし、温
度90℃に保ちながら９より水を供給し、９′から排出し
てポリビニルアルコール撚糸を溶出除去して、水を供給
するための細い通路を作製した。１規定硫酸で処理して
ナフィオン膜をプロトン型とした。また、別途、通常リ
ン酸型燃料電池用に用いると同様のアノード及びカソー
ド用ガス拡散電極をカーボンブラックに白金触媒を30wt
％担持したものを用い、電極中の触媒量を 0.5mg／cm2
になるように調製し、この触媒層表面に前記文献２と同
様の方法でナフィオン溶液を４mg／cm2 塗布、含浸させ
る。しかる後、この２枚のアノード、カソードの間に前
記で作製したＰＥ隔膜を挟み、ＰＥ隔膜を用いた燃料電
池本体を作製した。
【００１２】
【実施例２】実施例１において、用いられる２枚のナフ
ィオン 117R のうち１枚を除いて同様の条件でホットプ
レスした。これにより撚糸はナフィオン 117R 表面に埋
め込まれた。これをビーカー中で煮沸、洗浄し撚糸を溶
出除去して、表面に水供給路のついたＰＥ膜が得られ
た。１規定硫酸で処理して、ナフィオン膜をプロトン型
とした。水供給路のある側をアノード側とし、以下実施
例１と同様にして燃料電池本体を作成した。
ィオン 117R のうち１枚を除いて同様の条件でホットプ
レスした。これにより撚糸はナフィオン 117R 表面に埋
め込まれた。これをビーカー中で煮沸、洗浄し撚糸を溶
出除去して、表面に水供給路のついたＰＥ膜が得られ
た。１規定硫酸で処理して、ナフィオン膜をプロトン型
とした。水供給路のある側をアノード側とし、以下実施
例１と同様にして燃料電池本体を作成した。
【００１３】
【比較例】実施例のＰＥ隔膜の代わりに市販のナフィオ
ン 117R ＰＥ膜１枚のみとし、実施例と同様に操作して
ＰＥ膜を用いた燃料電池本体を作製した。上記のように
実施例と比較例で作製したそれぞれの燃料電池を図２に
示すシール構造を持つ単セル試験装置に組み込み、液ダ
メ（入口）９側の膜上に参照電極をセットした。この電
位を基準にしてアノード側、カソード側の膜抵抗をカレ
ントインタラプタ法を用いて種々の条件で運転して抵抗
値を測定比較したところ、表１に示したような結果であ
った。表１は、電池運転温度を60℃とし、本発明による
加湿法と従来の蒸気加湿法（アノード、カソード反応ガ
スとも60℃で飽和加湿）によって加湿されたＰＥ膜の面
積当りの抵抗値比較を示すものである。
ン 117R ＰＥ膜１枚のみとし、実施例と同様に操作して
ＰＥ膜を用いた燃料電池本体を作製した。上記のように
実施例と比較例で作製したそれぞれの燃料電池を図２に
示すシール構造を持つ単セル試験装置に組み込み、液ダ
メ（入口）９側の膜上に参照電極をセットした。この電
位を基準にしてアノード側、カソード側の膜抵抗をカレ
ントインタラプタ法を用いて種々の条件で運転して抵抗
値を測定比較したところ、表１に示したような結果であ
った。表１は、電池運転温度を60℃とし、本発明による
加湿法と従来の蒸気加湿法（アノード、カソード反応ガ
スとも60℃で飽和加湿）によって加湿されたＰＥ膜の面
積当りの抵抗値比較を示すものである。
【００１４】
【表１】
【００１５】表１のＡ−Ｃ値の比較から明らかな如く、
実施例１のＰＥ膜厚が、実施例２のＰＥ膜厚の２倍であ
ることを考慮すると、本発明による実施例１及び２の膜
は全く同等の比抵抗（Ω・cm）特性であることが分か
る。他方、従来法に比較し、本法による加湿膜は、膜全
体の抵抗値で２／３に低下する。またＡ−Ｒの比較から
明らかな如く、本法の加湿法により特にアノード側の乾
燥が抑制され、著しい膜抵抗値の低下がもたらされ、本
発明の効果が顕著であることが示された。ナフィオン11
7 膜１枚相当をＰＥ膜とする場合この膜抵抗の低下によ
り 500mA／cm2 の発電で約38mV、１Ａ／cm2 の発電で76
mV電池電圧の向上がもたらされる。実施例１および実施
例２のＰＥ膜において少なくとも１Ａ／cm2 の高電流密
度発電まで、抵抗値の全く増加のない状態で運転できる
ことが確かめられた。
実施例１のＰＥ膜厚が、実施例２のＰＥ膜厚の２倍であ
ることを考慮すると、本発明による実施例１及び２の膜
は全く同等の比抵抗（Ω・cm）特性であることが分か
る。他方、従来法に比較し、本法による加湿膜は、膜全
体の抵抗値で２／３に低下する。またＡ−Ｒの比較から
明らかな如く、本法の加湿法により特にアノード側の乾
燥が抑制され、著しい膜抵抗値の低下がもたらされ、本
発明の効果が顕著であることが示された。ナフィオン11
7 膜１枚相当をＰＥ膜とする場合この膜抵抗の低下によ
り 500mA／cm2 の発電で約38mV、１Ａ／cm2 の発電で76
mV電池電圧の向上がもたらされる。実施例１および実施
例２のＰＥ膜において少なくとも１Ａ／cm2 の高電流密
度発電まで、抵抗値の全く増加のない状態で運転できる
ことが確かめられた。
【００１６】尚、上記実施例では、直径約50μｍの水を
供給するための細い通路が設けられたＰＥ隔膜を用いた
が、本発明はこれに限るものではなく、ＰＥ膜の厚み以
下の水の供給路径においてその効果は常に認められる。
また上記実施例では１mm間隔で通路を設けたが、本発明
はこれに限るものでなく、通路の存在によるプロトンの
通路阻害が、直接加湿の効果を越えない限り、従来の間
接加湿法に比較しその効果は常に認められる。
供給するための細い通路が設けられたＰＥ隔膜を用いた
が、本発明はこれに限るものではなく、ＰＥ膜の厚み以
下の水の供給路径においてその効果は常に認められる。
また上記実施例では１mm間隔で通路を設けたが、本発明
はこれに限るものでなく、通路の存在によるプロトンの
通路阻害が、直接加湿の効果を越えない限り、従来の間
接加湿法に比較しその効果は常に認められる。
【００１７】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
の加湿構造とした隔膜を用いることにより、膜抵抗値の
低下がもたらされ、その結果、電池電圧の向上が得られ
るもので従来の課題を一挙に解決することのできる画期
的なものと言える。また本発明の加湿構造の製造方法に
よれば、水を供給するための細い通路を設けた固体高分
子電解質膜が容易に作製でき、工業的に大変有効なもの
である。
の加湿構造とした隔膜を用いることにより、膜抵抗値の
低下がもたらされ、その結果、電池電圧の向上が得られ
るもので従来の課題を一挙に解決することのできる画期
的なものと言える。また本発明の加湿構造の製造方法に
よれば、水を供給するための細い通路を設けた固体高分
子電解質膜が容易に作製でき、工業的に大変有効なもの
である。
【図１】水を供給する細い通路を有するＰＥ隔膜をガス
拡散電極から成るアノード、カソードで挟み接合した状
態の斜視図。
拡散電極から成るアノード、カソードで挟み接合した状
態の斜視図。
【図２】シール構造を持つ単セルに組上げたＰＥ隔膜を
用いた燃料電池の断面図。
用いた燃料電池の断面図。
１ 水供給通路 ２ ＰＥ隔膜 ３ アノード ４ カソード ５、５′ バイポーラ板 ６、７、８ パッキン ９ 液ダメ入口 ９′ 液ダメ出口
Claims (5)
- 【請求項１】 固体高分子電解質を用いた電気化学セル
において、固体高分子電解質に水を供給するための細い
通路を設けて成る固体高分子電解質電気化学セルの隔膜
加湿構造。 - 【請求項２】 前記固体高分子電解質に設けられた細い
通路が該固体高分子電解質からなる隔膜の厚さの内部又
は表面に存在したものである請求項１に記載の電気化学
セルの隔膜加湿構造。 - 【請求項３】 前記固体高分子電解質に設けられた細い
通路が、アノード又はカソードで消費される、水又は水
およびその他の物質の混合物の供給路である請求項１又
は請求項２のいずれかに記載の電気化学セルの隔膜加湿
構造。 - 【請求項４】 前記固体高分子電解質に設けられた細い
通路に、ポンプによって強制的に加湿量および加湿速度
が変えることもできる請求項１、請求項２又は請求項３
のいずれかに記載の電気化学セルの隔膜加湿構造。 - 【請求項５】 固体高分子電解質に水溶性の糸を埋め込
んで成形した後、該糸を溶出除去して固体高分子電解質
に水を供給するための細い通路を作製することを特徴と
する固体高分子電解質電気化学セルの隔膜加湿構造の製
造方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35756692A JP3321219B2 (ja) | 1992-12-24 | 1992-12-24 | 固体高分子電解質電気化学セル用隔膜の製造方法 |
| US08/173,420 US5529855A (en) | 1992-12-24 | 1993-12-23 | Structure for wetting diaphragm of solid polymer electolyte electrochemical cell and process of preparing same |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35756692A JP3321219B2 (ja) | 1992-12-24 | 1992-12-24 | 固体高分子電解質電気化学セル用隔膜の製造方法 |
| US08/173,420 US5529855A (en) | 1992-12-24 | 1993-12-23 | Structure for wetting diaphragm of solid polymer electolyte electrochemical cell and process of preparing same |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06196182A true JPH06196182A (ja) | 1994-07-15 |
| JP3321219B2 JP3321219B2 (ja) | 2002-09-03 |
Family
ID=26580624
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP35756692A Expired - Fee Related JP3321219B2 (ja) | 1992-12-24 | 1992-12-24 | 固体高分子電解質電気化学セル用隔膜の製造方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5529855A (ja) |
| JP (1) | JP3321219B2 (ja) |
Cited By (3)
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|---|---|---|---|---|
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