JPH06236808A - 複合磁性材料およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 比抵抗が大きく、飽和磁束密度および高周波
特性の両方が共に優れる複合磁性材料を開発すること。 【構成】 粒径200 μｍ以下で、その表面に厚さ0.003
〜0.04μｍの酸化皮膜を有するセンダストおよびFe−Si
系合金のうちから選ばれた１種又は２種の鉄合金粉65〜
98wt％と、粒径200 μｍ以下の高圧縮性軟磁性金属粉２
〜35wt％との混合物、または上記鉄合金粉65〜98wt％
と、前記高圧縮性軟磁性金属粉１〜30wt％および平均粒
径５μｍ以下のソフトフェライト粉１〜15wt％との混合
物を、バインダーを介して結合させてなることを特徴と
する酸化物磁性材料であり、それの製造方法は、上述し
た混合物に、0.3 〜1.0 wt％の有機質バインダーおよび
／または0.2 〜1.5 wt％の無機質バインダーを添加混合
し、次いで、５〜20ｔ／cm² の圧力で加圧成形し、その
後、有機質バインダーのみの場合には120 〜200 ℃の温
度で、また無機質バインダーを含む場合には600 〜800
℃の温度で熱処理することを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、磁気ヘッドやスイッチ
ング電源用トランスコア、平滑チョークなどの電子部品
に好適に用いられる複合磁性材料およびその製造方法に
関し、特に、鉄合金粉と軟磁性粉ならびにソフトフェラ
イト粉との混合物をバインダーを介して結合させてなる
複合圧粉磁心材料とそれの製法についての提案である。

【０００２】

【従来の技術】磁気ヘッドやスイッチング電源用トラン
スコア、平滑チョークなどの電子部品は近年、小型化・
高性能化の傾向にあり、それに伴って、これらの部品に
用いられる素材についても材料の高性能化が求められる
ようになってきた。このような材料としては、従来、セ
ンダストやけい素鋼（Si-4〜7%Fe）などの鉄合金系の金
属磁性材料、またはソフトフェライトなどの酸化物磁性
材料のいずれかが使用されていた。このような材料のな
かで、上記金属磁性材料は、それの粉末の硬度が大きい
ために成形時の圧縮性が悪く、その結果、得られる成形
体の密度が低く、磁気特性が悪いという欠点があった。

【０００３】これに対し従来、この金属磁性材料を高圧
縮性粉末と複合化することによって、高密度複合磁性材
料とする技術が提案されている（特開昭63−176446号公
報参照）。この従来高密度複合磁性材料は、センダスト
やけい素鋼などの鉄合金粉と高圧縮性粉末との密着性が
良く、成形体密度の向上が期待できた。

【０００４】しかしながら、この金属磁性材料は、鉄合
金粉と高圧縮性粉末との密着性が良い分だけ複合材料の
比抵抗が小さく、その結果、渦電流損が大きくなって磁
気特性が劣化するという問題点を抱えていた。

【０００５】一般に、上記金属磁性材料は、飽和磁束密
度は高いが高周波特性が悪いという欠点があり、一方、
上記酸化物磁性材料は、上記金属磁性材料に比べると高
い周波数領域で優れた磁気特性を示すが、飽和磁束密度
が低いという欠点があった。

【０００６】したがって、金属磁性材料と酸化物磁性材
料とを複合化することにより、各々の特性を他の特性を
犠牲にすることなく満足する材料を開発することがで
き、そうすれば、上述のような部品の小型化・高性能化
に対して大きく貢献しうるものとなり、その応用範囲は
極めて広くなり有望である。

【０００７】これに対し従来、このような複合化に対し
て、種々の提案がなされている。例えば、 特開昭56−38402 号公報では、湿式フェライト製造法
を用いて、金属磁性粉末（パーマロイなど）を酸化物磁
性材料（フェライトなど）で被覆し、その後、熱処理，
成形，焼結，HIP 処理する方法が提案されている。 特開昭58−164753号公報では、酸化物磁性材料（フェ
ライトなど）とFe−Ni粉とを複合化した複合磁性材料が
提案されている。 特公昭62−38411 号公報では、金属磁性粉末（鉄合金
粉など）と酸化物磁性材料（フェライト粉など）との混
合物に、B₂O₃を１〜10％添加し、 600〜800 ℃の温度で
焼成する、サーメット型フェライトの製造方法が提案さ
れている。

【０００８】しかしながら、上記各従来技術について
は、なお以下に示すような問題があった。すなわち、 特開昭56−38402 号公報に開示の技術では、金属磁性
粉末の表面にフェライトを被覆しても、成形後の密度が
十分でないために、1100〜1280℃で焼結することが必須
とされていた。このため、金属磁性粉末の表面にフェラ
イトを被覆しても、界面で金属とフェライトとが反応し
てしまい、磁気特性が劣化するという問題があった。し
かも、この方法では、湿式フェライト法で金属磁性粉末
の表面にフェライトを被覆し、さらにHIP 処理をするの
で、製造コストが高く経済性の点でも問題があった。

【０００９】特開昭58−164753号公報に開示の技術で
は、金属磁性粉末の表面状態が何ら改善されず活性状態
にあるために、熱処理工程（950 ℃）で、金属とフェラ
イトとが反応してしまい磁気特性が劣化すること、さら
には高圧縮性粉末を用いていないために成形後の密度が
低いことなどの問題があった。

【００１０】特公昭62−38411 号公報に開示の技術で
は、金属磁性粉末の表面状態が何ら改善されず活性状態
にあるために、熱処理工程（600 〜800 ℃）で、金属と
フェライトとが反応してしまい磁気特性が劣化するこ
と、結合剤（B₂O₃）の結合が十分でないこと、金属部分
の渦電流による磁気特性の劣化を防止できないこと、さ
らには高圧縮性粉末を用いていないために成形後の密度
が低いことなどの問題があった。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、従来
技術が抱える上述したそれぞれの問題を克服し、比抵抗
が大きく、飽和磁束密度および高周波特性の両方が共に
優れる複合磁性材料を開発することにより、磁気ヘッド
やスイッチング電源用トランスコア、平滑チョークとし
て好適に用いられる，磁気特性に優れた材料を提供しよ
うとするところにある。

【００１２】

【課題を解決するための手段】上記目的を実現すべく鋭
意研究した結果、発明者は、表面酸化した金属磁性材料
を高圧縮性粉末ならびにソフトフェライトと複合化する
ことにより、金属磁性材料が示す高い飽和磁束密度をそ
のまま具えており、一方で、欠点である金属部分に生じ
る渦電流による磁気特性の劣化を効果的に防止すること
ができる磁性材料の複合化技術を確立し、以下に述べる
要旨構成の本発明に想到した。

【００１３】すなわち、本発明は、粒径200 μｍ以下
で、その表面に厚さ0.003 μｍ〜0.04μｍの酸化皮膜を
有するセンダストおよびFe−Si系合金のうちから選ばれ
た１種又は２種の鉄合金粉65〜98wt％と、粒径 200μｍ
以下の高圧縮性軟磁性金属粉２〜35wt％との混合物を、
バインダーを介して結合させてなることを特徴とする複
合磁性材料であり（第１発明）、また本発明は、粒径20
0 μｍ以下で、その表面に厚さ0.003 μｍ〜0.04μｍの
酸化皮膜を有するセンダストおよびFe−Si系合金のうち
から選ばれた１種又は２種の鉄合金粉65〜98wt％と、粒
径 200μｍ以下の高圧縮性軟磁性金属粉１〜30wt％およ
び平均粒径５μｍ以下のソフトフェライト粉１〜15wt％
との混合物を、バインダーを介して結合させてなること
を特徴とする複合磁性材料である（第２発明）。そし
て、本発明の製造方法は、上記鉄合金粉と上記高圧縮性
軟磁性金属粉ならびに上記ソフトフェライト粉との混合
物に、0.3 〜1.0 wt％の有機質バインダーまたは0.2 〜
1.5 wt％の無機質バインダーのいずれか少なくとも１種
以上のバインダーを添加混合し、次いで、５〜20ｔ／cm
² の圧力で加圧成形し、その後、有機質バインダーのみ
の場合には 120〜200 ℃の温度で、また無機質バインダ
ーのみ、あるいは、これと有機質バインダーとの混合バ
インダーの場合には、 600〜800 ℃の温度で熱処理する
ことを特徴とする（第３発明）。

【００１４】

【作用】本発明の複合磁性材料の特徴は、表面酸化した
鉄合金粉を用い、この鉄合金粉と高圧縮性軟磁性金属粉
ならびにソフトフェライト粉とを有機質および／または
無機質のバインダーを使って固着結合させてなる点の構
成にある。このような構成にすることによって、比抵抗
が大きく、飽和磁束密度および高周波特性がともに優れ
た複合磁性材料を容易かつ確実に得ることができる。

【００１５】さて、本発明にかかる複合磁性材料の作製
に用いられる鉄合金粉は、インゴットの粉砕やアトマイ
ズ法などにより作成された，粒径が200 μｍ以下の粉末
を用いる。ここで、鉄合金粉の粒径を200 μｍ以下に限
定した理由は、200 μｍ超では金属粉部分の渦電流損失
が大きくなりすぎるためである。なかでも、ガスアトマ
イズ法または水アトマイズ法により得られる粉末を用い
ることが望ましい。この理由は、アトマイズ法によって
得られる粉末は、ほぼ球形に近い形状であり、高圧縮
性軟磁性金属粉との複合化において高密度体となりやす
いこと、粉砕による機械的歪みがないために高温での
熱処理を必要としないからである。

【００１６】このような鉄合金粉としては、軟磁気特性
が優れたセンダスト（Fe-Si-Al合金、Si：４〜13wt％，
Al：４〜７wt％, 残部Fe）またはFe-Si 合金（Si：３〜
７wt％, 残部Fe）が好適に用いられる。この理由は、透
磁率などの磁気特性がこの組成範囲で優れているからで
ある。

【００１７】上記鉄合金粉は、粒子間の絶縁性を保つた
めに、表面酸化させた粉末を用いる。このアトマイズ鉄
合金粉表面の酸化皮膜（絶縁膜）の厚さは、0.003 μｍ
〜0.04μｍとする。この厚みを限定する理由は、この酸
化皮膜の厚さが0.04μｍを超えると、非磁性の部分が多
くなり鉄合金粉の磁気特性が劣化するからである。一
方、酸化皮膜の厚さが0.003 μｍ未満では絶縁効果がな
く、鉄合金粉末表面の比抵抗が小さくなって渦電流損に
より鉄系合金粉の磁気特性が劣化するからである。

【００１８】このような酸化皮膜を有する鉄合金粉末の
配合量は、複合磁性材料に対し、内枠量で65〜98wt％と
する。この理由は、鉄合金粉末が98wt％超では、鉄合金
粉末の割合が多すぎるために、比較的粒子の大きい鉄合
金粉に起因した空隙を高圧縮性軟磁性金属粉またはソフ
トフェライト粉で埋めることができず、結果として良好
な絶縁効果が得られにくく、かつ密度の向上もあまり期
待できないからである。一方、鉄合金粉末が65wt％未満
では、複合磁性材料中に占める鉄合金粉の割合が少なく
なり磁気特性が劣化するからである。

【００１９】次に、本発明にかかる複合磁性材料の作製
に用いられる高圧縮性軟磁性金属粉は、成形時の圧縮性
を考慮してなるべく柔らかい金属を用いることが好適で
あり、例えば、純鉄粉やFe-3％Si粉を用いる。

【００２０】この高圧縮性軟磁性金属粉は、平均粒径が
200μｍ以下のものを用いる。この理由は、高圧縮性軟
磁性金属粉の平均粒径が 200μｍを超えると、渦電流損
が大きくなり過ぎて磁気特性が劣化するからである。

【００２１】この高圧縮性軟磁性金属粉の配合量は、複
合磁性材料に対し、内枠量で１または２〜35wt％とす
る。この理由は、高圧縮性軟磁性金属粉が１または２wt
％未満では、圧縮性を改善する効果が乏しく、一方、高
圧縮性軟磁性金属粉が35wt％を超えると、複合磁性材料
中に占める鉄合金粉の割合が少なくなり磁気特性が劣化
するからである。

【００２２】次に、上述した第１発明に係る鉄合金粉末
−高圧縮性軟磁性粉の２種系圧粉体のうず電流損をさら
に減少するためには、さらに高抵抗のソフトフェライト
を複合化することが必要となる。

【００２３】ここで、このような本発明に係る鉄合金粉
末−高圧縮性軟磁性粉−ソフトフェライト粉の３種系圧
粉体からなる複合磁性材料の作製に用いられるソフトフ
ェライト粉としては、平均粒径が５μｍ以下のものを用
いる。この理由は、ソフトフェライト粉の平均粒径が５
μｍを超えると、金属粉の分散効果が十分ではなく、そ
のために絶縁効果が悪くなると共に密度の向上があまり
期待できないからである。すなわち、このようなソフト
フェライト粉が、比較的粒子の大きい（ 200μｍ以下）
鉄合金粉に起因した空隙中に侵入することにより、密度
が向上し、連続的な磁路が形成され、磁気特性が向上す
るのである。この点、鉄合金粉のみからなる従来の磁性
材料の場合は、大きい粒径（ 200μｍ以下）に起因した
空隙が生ずるために密度が上がらず、かつ連続的な磁路
も形成されにくく、それ故に磁気特性が向上しないので
ある。

【００２４】このソフトフェライト粉の配合量は、複合
磁性材料に対し、内枠量で１〜15wt％とする。この理由
は、ソフトフェライト粉が１wt％未満では、ソフトフェ
ライト粉の割合が少なすぎるために鉄合金粉の空隙を埋
めることができず、結果として良好な絶縁効果が得られ
にくく、かつ密度の向上もあまり期待できないからであ
る。一方、ソフトフェライト粉が15wt％を超えると、複
合磁性粉末中に占める細かい粉の割合が多くなり、その
結果、成形時に割れを生じやすく密度の向上も期待でき
ないからである。

【００２５】次に、本発明複合磁性材料の製造方法につ
いて説明する。まず、粒径200 μｍ以下で、その表面に
厚さ0.003 μｍ〜0.04μｍの酸化皮膜を有するセンダス
トおよびFe−Si系合金のうちから選ばれた１種又は２種
の鉄合金粉65〜98wt％と、粒径 200μｍ以下の高圧縮性
軟磁性金属粉２〜35wt％ならびに平均粒径が５μｍ以下
であるソフトフェライト粉とを混合する。次に、この混
合物に、エポキシ樹脂などの有機質バインダー0.3 〜1.
0 wt％および／または水ガラスなどの無機質バインダー
0.2 〜1.5 wt％と、ステアリン酸亜鉛などの潤滑剤0.2
〜0.7 wt％とを添加し、その後、５〜20ｔ／cm² の圧力
で加圧成形し所定の成形体を得る。

【００２６】ここで、有機質バインダー，無機質バイン
ダーおよび潤滑剤の添加量を制限した理由は、成形体の
保形力および機械的強度，熱処理後の製品における粒子
間の絶縁効果，ならびに潤滑力の効果が、前記各下限値
未満だと現われてこないことからである。一方、有機質
バインダー，無機質バインダーおよび潤滑剤の添加量の
上限値は、この値を超えると磁気特性の劣化が起こる臨
界点を示している。なお、加圧成形の圧力範囲を５〜20
ｔ／cm² に限定した理由は、５ｔ／cm² 未満だと成形体
密度が低くなりすぎ、20ｔ／cm² を超えると金型の劣化
が激しくなるからである。

【００２７】次に、上述のようにして得られた成形体
は、有機質バインダーのみの場合には120 〜200 ℃の温
度で、また無機質バインダーを含む場合には600 〜800
℃の温度で熱処理することにより、鉄合金粉とソフトフ
ェライト粉とを固着結合させ、複合磁性材料を得る。有
機質バインダーを用いる場合に、熱処理の温度を120 〜
200 ℃にする理由は、この温度範囲では、合金粒子間ま
たは合金−フェライト間に起こる反応を無視できるくら
いに小さくすることができ、その結果、機械的強度と粒
子間の絶縁を十分に保つことができるからである。

【００２８】一方、無機質バインダーのみ、あるいは、
これと有機質バインダーとの混合バインダーの場合に
は、600 ℃未満だと界面の反応が十分に行われず、800
℃超だと不要の反応まで起こってしまい磁気特性が劣化
するので、熱処理の温度を600〜800 ℃にする。この温
度範囲内のものとすることにより、合金粒子間または合
金−フェライト間の結合はより強固に行われ、かつ余分
な反応を最小限にすることができ、透磁率等の磁気特性
をさらに向上させることができる。

【００２９】以上説明したように本発明によれば、金属
磁性材料が示す高い飽和磁束密度をそのまま具えてお
り、一方で、欠点である金属部分に生じる渦電流による
磁気特性の劣化を効果的に防止することができる。

【００３０】

【実施例】以下に本発明の実施例を比較例と対比して示
す。 (1) 表１，２に示すような条件で、Si：9.5 wt％，Al：
5.5 wt％, 残部Feからなる「センダスト粉」、またはS
i：6.5 wt％を含むFe−Si系合金粉を、水アトマイズ法
ならびにガスアトマイズ法により作成した。この水アト
マイズ法ならびにガスアトマイズ法により得られた、種
々の粒径を有する粉末の一部をメッシュで篩って、200
μｍ以下および200 μｍ超の粉末とに分離した。 (2) 上記(1) で得られた各種粉末の一部を、表１，２に
示すような種々の温度、時間、雰囲気で酸化し表面酸化
合金粉とした。それぞれの酸化皮膜の厚さは、表面層に
アルミナまたはシリカが存在しているとして、重量増な
どから計算により算出した。 (3) 高圧縮性軟磁性粉としては、水アトマイズ法ならび
にガスアトマイズ法により得た純鉄粉またはFe−3%Si粉
を篩って所定の粒径としたものを用いた。 (4) 一方、MnZnフェライト焼結体（ZnO 13.5 mol％，Fe
₂O₃ 53.0 mol％, Mn33.5 mol％，CaO 0.15wt％, SiO₂
0.015wt％を含む）または、NiZnフェライトを粉砕して
平均粒径の異なるフェライト粉を作製した。 (5) このようにして得られた合金粉あるいは表面酸化合
金粉と高圧縮性軟磁性粉ならびにフェライト粉とを種々
の割合で混合し、混合粉末を作成した。 (6) 次に、これらの混合粉末に、所定量のエポキシ樹脂
および潤滑剤であるステアリン酸亜鉛0.3 wt％を添加
し、その後、種々の圧力で加圧成形してから 120℃の温
度で10分間熱処理することにより、複合磁性材料を作製
した。一方、ある種の混合粉末については、有機質バイ
ンダー（エポキシ樹脂）に加えてさらに無機質バインダ
ー（水ガラス）を添加し、加圧成形した後 600〜800 ℃
の温度で熱処理することにより複合磁性材料を作製し
た。

【００３１】上記各実施例ならびに比較例についての磁
気特性などの測定結果を表３に示す。表３に示す結果か
ら明らかなように、本発明適合例に示された磁気特性の
改善効果は明白であり、かつ目標特性を満たしているこ
とを確認した。なお、一般的には、要求される磁気特性
の目標特性値は、透磁率：80以上、品質係数：60以上、
飽和磁束密度：0.65Ｔ以上であり、本発明例は全てこの
ような目標値を超えるものであった。

【００３２】

【表１】

【００３３】

【表２】

【００３４】

【表３】

【００３５】

【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、比
抵抗が大きく、飽和磁束密度および高周波特性が共に優
れた複合磁性材料を、容易かつ確実に得ることができ
る。これにより、本発明の複合磁性材料を、磁気ヘッド
やスイッチング電源用トランスコア、平滑チョークなど
に用いた場合に得られる部品の特性は、著しく向上す
る。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 粒径200 μｍ以下で、その表面に厚さ0.
   003 μｍ〜0.04μｍの酸化皮膜を有するセンダストおよ
   びFe−Si系合金のうちから選ばれた１種又は２種の鉄合
   金粉65〜98wt％と、粒径 200μｍ以下の高圧縮性軟磁性
   金属粉２〜35wt％との混合物を、バインダーを介して結
   合させてなることを特徴とする複合磁性材料。
2. 【請求項２】 粒径200 μｍ以下で、その表面に厚さ0.
   003 μｍ〜0.04μｍの酸化皮膜を有するセンダストおよ
   びFe−Si系合金のうちから選ばれた１種又は２種の鉄合
   金粉65〜98wt％と、粒径 200μｍ以下の高圧縮性軟磁性
   金属粉１〜30wt％および平均粒径５μｍ以下のソフトフ
   ェライト粉１〜15wt％との混合物を、バインダーを介し
   て結合させてなることを特徴とする複合磁性材料。
3. 【請求項３】 請求項１または２に記載の混合物に、0.
   3 〜1.0 wt％の有機質バインダーまたは0.2 〜1.5 wt％
   の無機質バインダーのいずれか少なくとも１種以上のバ
   インダーを添加混合し、次いで、５〜20ｔ／cm² の圧力
   で加圧成形し、その後、有機質バインダーのみの場合に
   は 120〜200 ℃の温度で、また無機質バインダーのみ、
   あるいは、これと有機質バインダーとの混合バインダー
   の場合には、 600〜800 ℃の温度で熱処理することを特
   徴とする複合磁性材料の製造方法。