JPH0624610B2 - 重い同位体の分離方法 - Google Patents

重い同位体の分離方法

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JPH0624610B2
JPH0624610B2 JP59090088A JP9008884A JPH0624610B2 JP H0624610 B2 JPH0624610 B2 JP H0624610B2 JP 59090088 A JP59090088 A JP 59090088A JP 9008884 A JP9008884 A JP 9008884A JP H0624610 B2 JPH0624610 B2 JP H0624610B2
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diuterium
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B4/00—Hydrogen isotopes; Inorganic compounds thereof prepared by isotope exchange, e.g. NH3 + D2 → NH2D + HD
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、水素含有化合物又は水素含有混合物から、ア
ンモニア及び水素・窒素混合物を用いて、少なくとも一
種の重い同位体を分離する方法に関する。
この種の方法は、例えばM.ベネデイクト、Th.H.ピグフ
オード及びH.W.レビ著の書籍、「ニユークリア ケミカ
ル エンジニアリング」第２版、マグローヒル ブツク
社発行、第７６３〜７６５頁により公知である。
この方法は重水を得るための出発生成物として、ジウテ
リウムにより１００％近く富化させたアンモニアを使用
するモノサーミツク(monothermic)アンモニア−水素交
換法である。この場合、この交換法は、天然のジウテリ
ウム濃度を有する水素と窒素とからなる合成ガスからア
ンモニアを得る方法である「擬似寄生プロセス」と組み
合わされる。上記ベネディクト等の方法（７６３頁、第
１３．２３図参照）である「擬似寄生プロセス」の原料
は水素（３ｎモル）と窒素（ｎモル）との混合物である
合成ガスであり、水素（Ｈ）の０．０１３２％がジウテ
リウム（Ｄ）である。この方法の主たる生成物は９９．
８％のＤを有する富アンモニア（０．０９８７モル）で
ある。更に、８０９モルのアンモニアを含む第二の生成
物が存在する。これが「擬似寄生プロセス」の生成物で
ある。「寄生プロセス」とは、寄生プロセスの生成物を
得ようとするものではないが、富アンモニアを得るため
に受け入る必要のある方法のことである。
他方において、本発明の目的はジウテリウム及びトリチ
ウムを含有する水から実際的にすべてのジウテリウム及
びトリチウムを除去して、ジウテリウム及びトリチウム
を欠乏させた水を得ることである。
この水は例えば河川から来てもよく、核燃料処理プラン
トからの水でもよく、あるいは原子炉プラントの冷却水
もしくは減速材であつてもよい。
本発明の主な目的は実質的にジウテリウム及びトリチウ
ムを含有しない水を得ることである。公知のようにトリ
チウムは危険な放射性物質であり、またジウテリウムの
含有量の低い水を農業用に使用する場合に成長が促進さ
れることがわかつている。
同位体交換法の副生物には同位体の欠乏した物質の他に
供給原料よりも高率においてこれら同位体を含有するそ
の他の物質がある。
本発明は主生成物としてのジウテリウム及びトリチウム
の欠乏した水と、ジウテリウム及び／又はトリチウムに
富む副生物とを得る経済的な方法を提供するものであ
る。
ジウテリウムを富化した副生物、例えば水素又は水は更
に、周知の方法によりその副生物からトリチウムを除去
した後、例えば重水を製造するための従来方法の原料に
なり得る。そのトリチウムは、例えば蓄積することによ
って、又は周知の方法により富化した後、核融合法に使
用することができる。
本発明によりアンモニア合成法が使用されるので本発明
は、アンモニアを生成物として除去せずに工程中におけ
る漏えい損失の補償だけをする方法にも関する。
本発明の主目的は特許請求の範囲第(１)項の主要部に開
示した諸工程により解決される。アンモニア及び水の設
定モル処理量の根拠については後記数値例の記載の末部
において説明する。
本発明の実施態様において、ジウテリウム及びトリチウ
ムに富むアンモニアの一部を蒸発させ、次いで水の第二
の流れと同位体交換を行い、それにより該水をトリチウ
ム及びジウテリウムに富ませて副生物として取得し、ジ
ウテリウム及びトリチウムの欠乏したアンモニア蒸気は
液化させて、水素と窒素とに分解される以前の第一の工
程から来るアンモニアと混合する。
本発明のもう一つの有利な実施態様においては、ジウテ
リウム及びトリチウムに富む液体アンモニアの少くとも
一部をジウテリウム及びトリチウムに富む第二の水素／
窒素ガス混合物と同位体交換させて、該工程中において
更にジウテリウム及びトリチウムに富ませ、ここに該第
二のガス混合物は富化されたアンモニアの分解から得ら
れ、該ガス混合物の一部はジウテリウム及びトリチウム
に富む副生物として生じたものであり、次いで該同位体
交換中にジウテリウム及びトリチウムの欠乏した該ガス
混合物の一部を、第一工程後に液化され、次いで水素と
窒素とに分解されたガス混合物と混合する。
本発明のもう一つと特徴によれば本発明は同位体15Ｎを
従来よりも一層経済的な態様において副生物として得る
のにも利用することができる。15 Ｎ同位体はガス冷却原子炉用の冷却ガスとして、又は
軽水炉及び重水炉用の「洗浄」ガスとして使用すること
ができる。
従来においては軽水反応及び重水反応に対して、冷却ガ
スとしては二酸化炭素及びヘリウムのみが、洗浄ガスと
してはヘリウムのみが使用されていた。二酸化炭素は放
射線下において化学的に不安定であるため約６００℃か
ら７００℃までの温度範囲においてのみ適している。ま
た二酸化炭素は、その水溶性の故に水反応炉用の洗浄ガ
スとして使用することができない。なぜならば二酸化炭
素は腐食性の酸溶液を形成するからである。
ヘリウムは高価なガスであり、しかも浸透性が高いため
に、高密閉性装置が必要である。
これまで15Ｎ同位体は、例えば窒素又は液体アンモニア
の蒸留により製造することが不経済的に高価であつたの
で工業的には使用されていなかつた。
本発明を二つの実施態様について説明する。
第１図は主生成物がジウテリウム及びトリチウムを大い
に欠乏させた水であり、副生物がジウテリウム及びトリ
チウムに富む水である方法の線図的流れ系統図である。
第２図は主生成物が前記のようにジウテリウム及びトリ
チウムが大いに欠乏した水であり、一方において副生物
がジウテリウム及びトリチウムに富む水素である方法の
線図的流れ系統図である。もう一つの副生物は15Ｎに富
む窒素である。
既にジウテリウム及びトリチウムを含有している水から
主生成物としてのジウテリウム及びトリチウムが欠乏し
た水と副生物としてのジウテリウム及びトリチウムに富
む水とを得る方法が第１図にしたがつて次のようにして
行われる。すなわち：ジウテリウム及びトリチウムを含
有する河水又は廃水のような供給物を管路１を通してポ
ンプ２により同位体交換塔３に供給し、そこで該供給物
を、ジウテリウム及びトリチウムが欠乏したアンモニア
蒸気と向流状態において同位体交換させる。
操作中に水は実質的にジウテリウム及びトリチウムにつ
いて欠乏する。農業用又は工業用として有用なこの水は
なお、環境的な理由のために好ましくない溶解アンモニ
ア、及びアンモニア消費物などを含有する。この理由か
ら塔３の底部に隣接するカラム４においてアンモニアを
除去する。アンモニアの分離に必要なスチームはカラム
４の水だめ内の熱源によつて製造する。該熱源は例えば
スチームにより加熱されるコイル５でもよい。アンモニ
アを含有しない生成物は管路６を通して取り出す。
塔３の頂部を出て行くアンモニア蒸気は供給水よりも幾
分低い濃度のジウテリウム及びトリチウムを含有し、し
かも本方法の次の工程において存在してはならない水蒸
気を含有する。
それ故、塔３の上に配置される精留塔７において該水蒸
気を分離する。凝縮器８において水冷コイル９により無
水アンモニア蒸気を液化する。
凝縮物の一部を、塔７への管路１０に再循環させる。凝
縮物の大部分はポンプ１２により管路１１を通してクラ
ツキング炉１３に輸送し、そこで公知方法により該凝縮
物を合成ガス混合物（N2＋3H2）に転化させる。このガ
ス混合物を同位体交換塔１４に導入し、そこで液体アン
モニアと向流状態において同位体交換させる。この同位
体交換は該液体アンモニアが例えばKNH2のような溶解触
媒を含有する場合にのみ行うことができる。この操作に
おいて該ガス混合物中の水素はジウテリウム及びトリチ
ウムを失い、それに対し該アンモニアはジウテリウム及
びトリチウムに富んで来る。
次いで合成装置１５においてガス混合物からアンモニア
を生成させる。ジウテリウム及びトリチウムが欠乏した
アンモニアの大部分をポンプ１６により管路１７を通し
て塔１４の頂部に輸送する。
合成ガス混合物との同位体交換中にジウテリウム及びト
リチウムに富み、しかも溶解している触媒を含有するア
ンモニアを塔１４から管路１８を通して取り出し、絞り
弁１９において膨張させ、次いで濃縮器２０に導入す
る。
合成装置１５において形成されたアンモニアの残部を管
路２１を通して取り出し、その一部を絞り弁２３を有す
る管路２２を通して輸送し、蒸発器２４において膨張さ
せる。該蒸発器から来るジウテリウム及びトリチウムの
欠乏したアンモニア蒸気を管路２５を通して交換塔２６
に輸送し、そこで該アンモニア蒸気をジウテリウム及び
トリチウムに富む液体アンモニアと向流状態において同
位体交換させる。生成したジウテリウム及びトリチウム
に富むアンモニア蒸気を管路２７を通して冷却器２８に
輸送し、そこで水を通して流した冷却コイル２９により
凝縮させる。該凝縮物を管路３０を通して取り出し、ポ
ンプ３１を通して濃縮器２０に供給する。
濃縮器２０は管路３０及び１８を通して供給される液体
から触媒を含有しないアンモニア蒸気の流れを生成する
部分蒸発器（図示省略）と該蒸気の流れを液化する凝縮
器（図示省略）とから成る。
ジウテリウム及びトリチウムに富む液化アンモニアを管
路３２を通し濃縮器２０から取り出す。
濃縮器２０に組み入れられる部分蒸発器は触媒、ジウテ
リウム及びトリチウムに富むアンモニア液をも生成し、
このアンモニア液は管路３３を通して濃縮器２０から取
り出し、絞り弁３４を通して輸送し、同位体交換塔２６
の頂部において膨張させる。
ジウテリウム及びトリチウムが欠乏し、しかも溶解触媒
を含有するアンモニアを塔２６の底部から管路３５を通
して取り出し、ポンプ３６により交換塔１４に供給す
る。
アンモニア合成装置１５から管路２１を通して取り出
し、管路２２を通して抜き出した部分を差引いたアンモ
ニアの流れを、管路３７を通し、絞り弁３８を経由させ
て取り出し、蒸発器３９において膨張させる。次いでジ
ウテリウム及びトリチウムの欠乏した該アンモニア蒸気
を管路４０を通して塔３に供給し、第一工程を開始す
る。
管路３２を通して濃縮器２０から取り出した触媒を含有
せず、ジウテリウム及びトリチウムに富むアンモニア蒸
気を絞り弁４１を通して蒸発器４２において膨張させ
る。ここから該アンモニア蒸気を、管路４３を通して同
位体交換塔４４に供給する。第一の流れと同一の源から
来てもよい第二の水の流れを、管路４５及びポンプ４６
を通して塔４４の頂部に供給し、塔３におけるようにア
ンモニア蒸気と向流状態において同位体交換に供する。
第一工程と対照的に水はジウテリウム及びトリチウムに
富んで来る。なぜならばアンモニア蒸気がジウテリウム
及びトリチウムに富んでいるからである。
水蒸気を分離するために、ジウテリウム及びトリチウム
の欠乏したアンモニア蒸気を精留塔４７に導入し、水蒸
気を含有しないアンモニア蒸気を、冷媒の流れを通した
コイル４９を有する凝縮器４８において液化する。若干
の凝縮物を管路５０を通して精留塔４７に再循環させ、
一方において該凝縮物のより大量部分を管路５１を通し
て取り出し、凝縮器９から管路１１を通つて取り出され
た凝縮物と混合する。
水に溶解したアンモニアを分離するためのカラム５２を
塔４４の下方に配置し、分離に必要なスチームはカラム
５２の水だめ内の熱源により製造する。該熱源は例えば
スチームで加熱したコイル５３であつてもよい。
アンモニアを含有せずジウテリウム及びトリチウムに富
む水を管路５４を通して取り出す。この水は例えば重水
製造設備又はトリチウム濃縮設備に対する供給物として
利用することができる。
既に述べたように第２図は上記と同様に主生成物がジウ
テリウム及びトリチウムの非常に欠乏した水である方向
の流れ系統図である。もう一つの生成物はジウテリウム
及びトリチウムに富む水素であり、第三の生成物は15Ｎ
に富む窒素である。
第１図に相当する方法を遂行するための装置に類似する
第２図の装置の部品は、重複を避けるためにプライム符
号をつけた同一参照番号により示してある。
それら部品は第１図における要素と同様に動作する。例
えば交換塔３′には河水又はジウテリウム及びトリチウ
ムを含有する廃水が供給され、ジウテリウム及びトリチ
ウムを実質的に、又は全く含有しない水が管路６′を通
して取り出される。
第１図の場合のように全装置はアンモニアの工業的生産
に対する合成設備と独立している。
第２図に該当する装置においては第１図における装置と
対照的に、触媒を含有せずにジウテリウム及びトリチウ
ムに富むアンモニアを除去せず、しかも交換剤の役目を
するジウテリウム及びトリチウム含有水を生成するため
に使用しない。対照的にこの場合においては、溶解した
触媒をなおも含有する当量の液体アンモニアを、管路１
８′に接続する管路６０を通して取り出し、ポンプ６１
を通して同位体交換塔６２に輸送し、そこで該液体アン
モニアをジウテリウム及びトリチウムに富む合成ガス混
合物（N2＋3H2）と向流状態において同位体交換させ、
それにより該アンモニア及び触媒はジウテリウム及びト
リチウムに富むようになり、必要に応じて純ND３又は純
NT３に変化され、一方において合成ガス混合物は15Ｎが
欠乏して来る。
塔６２におけるジウテリウム、トリチウム及び15Ｎの欠
乏した液体は管路６３を通り、濃縮器２０（第１図）又
は２０′（第２図）に類似した構造の濃縮器６４に流れ
る。
濃縮器６４において二つの流れを生ずる。該液体の一つ
の流れは交換塔６２を出る流れよりも大きな触媒含量を
有する。この液体はジウテリウム及びトリチウムに富
み、かつND３及び／又はNT３を含有する場合もあるけれ
ど、15Ｎに欠乏し、必要に応じて15Ｎを全く含有せず、
しかも膨張後に管路６５及び絞り弁６６を通り、第１図
における濃縮器２０と類似する態様で動作する濃縮器２
０′に輸送される。
濃縮器６４における液体の第二の流れはNH３又はND３及
び／又はNT３より成り、触媒を含有しない。この第二の
流れもまた15Ｎが欠乏し、又は15Ｎを全く含有しない。
この第二の流れをポンプ６７により分解炉６８に輸送
し、そこで該第二の流れをＮ2＋3H2又はN2＋3D2及び／
又はＮ2＋3T2に分解する。
これらのガスの大部分は管路６９，７０を通して同位体
交換塔６２に戻し、そこで前述の方法によりそれらのガ
スの15Ｎ、ジウテリウム及びトリチウムを欠乏させる。
次いで該ガスを管路７１に通して分解炉１３′からと合
成ガスと合流させる。
分解炉６８において生成された分解生成物の残部を管路
７２を通して、公知構造の水素／窒素分離器７３に輸送
する。該分離器中において行われる操作は例えば液化及
び蒸留による低温分離、又は交番選択吸収、又は選択的
浸透性の隔膜を通すことにより促進することができる。
分離器７３に導入されたガス混合物は窒素と水素とに分
離する。水素を含有せず、しかも15Ｎの欠乏した、又は
15Ｎを含有しない窒素を管路７４を通して取り出す。こ
の窒素は工業用に使用することができる。
管路７５を通して取り出した、ジウテリウム及びトリチ
ウムに富み窒素を含有しない若干の水素が管路７６を通
して生成物として得ることができる。該生成物は次いで
図示省略の方法により少くとも１個の追加の上流段階を
通してジウテリウム又はトリチウムに富ますことができ
る。
その代りに、該生成物を酸素と共に燃焼させてジウテリ
ウム又はトリチウムを含有する水を生成させることがで
きる。残りの流れはコンプレツサー７８により管路７７
を通して再循環させ、次いで管路６９からの流れに添加
し、該ガス混合物は管路７０を通して交換塔６２に送
る。
管路３７′を通り、ジウテリウム及びトリチウムに欠乏
し、しかも15Ｎに富むアンモニアを第１図のように膨張
させ、蒸発させ、次いでジウテリウム又はトリチウムを
含有することも含有しないこともある水道水と同位体交
換させて、15Ｎに富むアンモニアが管路１１′を通つて
流れ、そのジウテリウム及びトリチウムの含量が供給水
に一致するようにする。
炉１３′において生成される合成ガス混合物中の15Ｎの
濃度は、該ガス混合物が同位体交換塔１４′を出る時に
は、塔６２からのガスの流れであつて炉１３′からの合
成ガスと混合してから塔１４′に入る該ガスの流れにお
ける15Ｎの濃度の増加の結果として比較的に高い。
塔１４′を出た後、ジウテリウム及びトリチウムの欠乏
した若干の合成ガスを、アンモニア合成装置１５′に供
給されるガスから管路７９を通して分流させる。該分流
されたガスは公知の水素−窒素分離器８０に導入する。
該分離器は例えば分離器７３のような構造であることが
でき、この分離器において該ガス混合物を二つの流れに
分ける。15 Ｎに富み、しかも好ましくは水素を含有しない第一の
窒素の流れを管路８１を通して取り出す。
主として水素より成る（但し窒素を含有しないことを要
しない）第二のガスの流れを管路８２及びコンプレツサ
ー８３を通して送り出し、交換塔に導入されるガスの流
れと混合させる。
本発明の実施態様においては天然濃度の15Ｎを含有する
窒素を管路８４を通して装置内に導入し、管路８１を通
して該装置から取り出した生成物の流れ及び管路７４を
通して取り出した窒素に対して補充する。
またはその代りに管路８４を塔１４′の入口でなく塔６
２のガス入口に接続することができる。新鮮な窒素を注
入する場所は該方法の必要条件、特に15Ｎ、ジウテリウ
ム及びトリチウムの所望の割合に関係する。
総括すれば、第２図の実施態様において、消費される生
成物は水道水又はジウテリウム及びトリチウム含有廃水
と窒素ガスとであり、これに対し主生成物は少くとも実
質的にジウテリウム及びトリチウムを含有せずに管路
６′を通る水と、15Ｎに富み管路８１を通る窒素と、ジ
ウテリウム及びトリチウムに富み管路７６を通る水素と
である。副生物は管路７４を通して取り出される15Ｎの
欠乏した窒素である。
アンモニアの消費量は極めて少量であり、主として装置
の漏洩による。
結局、対応する同位体についてより一層強く富み、ある
いは欠乏した生成物を必要に応じて得るために、多数の
同一装置を第１図又は第２図にしたがつて直列に接続す
ることが有利である場合がある。
直列接続の代りに、単独装置を周期的に作動させ、一つ
の周期からの少くとも１種の生成物を次の周期の供給物
として使用することもできる。
もしも生成物が完全に純粋であること、例えばジウテリ
ウム及びトリチウムを全く含有しない水か、又は純粋な
同位体15Ｎであることが必要ならば慣用の最終富化段階
又は最終欠乏段階を生成物取り出し点の下流に接続する
ことができる。
数値例 ジウテリウム及びトリチウムを欠乏させると同時に重水
又はジウテリウムに富む水を得るための装置。
仮定容量 1. 廃水からのトリチウムの除去 １年当り１４００トンを処理する核燃料処理工場から来
る、トリチウム２００Ｃi／ｍ3を含有する廃水３０００
ｍ3／年を法的許容濃度の０．０３Ｃi／ｍ3とすべきで
ある。
2. ジウテリウムを含有しない水 Ｄ／Ｄ＋Ｈの１０ppm未満を含有する水３００ｍ3／時を
農業用に生成しなければならない。トリチウムの濃度は
０．０３Ｃi／ｍ3以下でなければならない。
3. 重水 該装置はD2O又はジウテリウムに富む水の最大量を生産
しなければならない。
問題の解決 T2Oの２００Ｃi／ｍ3及びＤ／Ｄ＋Ｈの１５０ppmを含有
する廃水３０００ｍ3／年又は３７５kg／時をまずＤ／
Ｄ＋Ｈの１５０ppmを含有する水道水の２９９６２５kg
／時と混合してT2Oの０．２５Ｃi／ｍ3及びＤ／Ｄ＋Ｈ
の１５０ppmを含有する水３００００kg／時の流れを形
成する。
この水を、特許請求の範囲第(1)項に記載の処理を行う
ための装置に対する供給物として使用する（第１図参照
番号１及び第２図参照番号１′と比較）。
下記の表は三つの事例についての数値例を示す。事例Ｉ
及びIIは特許請求の範囲第(1)項に記載のすべての特徴
に相当し、この場合アンモニアのモル処理量（ｅ行参
照）は水のモル処理量（ｂ行参照）の2/3よりも大き
い。事例IIIは前記条件に相当せず、この場合アンモニ
アのモル処理量は水の処理量の2/3未満である。
上記数値例が示すように、もしモル処理量が特許請求の
範囲第(1)項の動作部分にしたがつて選択されるなら
ば、供給水はわずか２０分離段階において１０ppmに欠
乏させることができる（事例Ｉ及びII）。
管路４０（第１図）又は４２（第２図）における相当濃
度は８．７９及び５．２０７ppmであり、塔１４又は１
４′における欠乏率１２．８（事例Ｉ）及び２４．３
（事例II）に相当する。特許請求の範囲第(1)項記載の
モル処理量要件に相当しない事例IIIは意図される１０p
pmへの欠乏を達成することができない。
上記数値例により示されるように、２０ppmを達成する
ためにさえ２０分離段階の代りに５０分離段階を必要と
する。
事例IIIにおいては、管路４０（第１図）又は４２′
（第２図）における濃度は1.2252ppmであり、欠乏率１
２３に相当する。
表に示されるように、トリチウムに対しても同様に適用
される。
【図面の簡単な説明】
第１図は主生成物がジウテリウム及びトリチウムの大い
に欠乏した水であり、副生物がジウテリウム及びトリチ
ウムに富む水である方法の線図的流れ系統図である。第
１図において： １ 原水導入管路、２６：同位体交換塔 ３ 同位体交換塔、２８：冷却器 ６ 精製水取出管路、３９：蒸発器 ８ 凝縮器、４２：蒸発器 １３ クラツキング炉、４４：同位体交換塔 １４ 同位体交換塔、４５：第二原水導入管路 １５：アンモニア合成装置、４８：凝縮器 ２０：濃縮器、５４：アンモニアを含有せず、ジウテリ
ウム及びトリチウムに富む水の取出管路 ２４：蒸発器 第２図は主生成物がジウテリウム及びトリチウムの大い
に欠乏した水であり、一方において副生物がジウテリウ
ム及びトリチウムに富む水素である方法の線図的流れ系
統図である。第２図において １′ 原水導入管路、６２ 同位体交換塔 ３′ 同位体交換塔、６４ 濃縮器 ６′ 生成水取出管路、６６ クラツキング炉 ８′ 凝縮器、７３ 水素／窒素分離器 １３′ クラツキング炉、７４ 純窒素取出管路 １４′ 同位体交換塔、７６ 窒素不含有のジウテリウ
ム及びトリチウムに富む水素生成物取出管路 １５′ アンモニア合成装置 ２０′ 濃縮器 ２４′ 蒸発器 ２６′ 同位体交換塔、８０ 水素／窒素分離器 ２８′ 冷却器、８１ 第一の窒素の流れの取出管路 ４１′ 蒸発器、８４ 窒素導入管路

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】水素含有化合物又は水素含有混合物から、
    合成アンモニア並びに水素及び窒素の混合物を用いて、
    少なくとも一種の重い同位体を分離する方法において、 ジウテリウム及びトリチウムを含有する原水を、ジウテ
    リウム及びトリチウムの欠乏したアンモニア蒸気で同位
    体交換し、その際該アンモニアのモル処理量を該原水の
    モル処理量の３分の２よりも大きくし、しかも、該原水
    と該アンモニアとの間で同位体交換させている間に、該
    水の中のトリチウム及びジウテリウムを殆ど完全に欠乏
    させて、生成物として該水を得、一方、該アンモニア蒸
    気はジウテリウム及びトリチウムで富化する第一工程、 該ジウテリウム及びトリチウムに富むアンモニア蒸気を
    液化した後、水素及び窒素の気体混合物に分解する第二
    工程、及び 該気体混合物を、下記合成したジウテリウム及びトリチ
    ウムが欠乏した液体アンモニアでの同位体交換により、
    該気体混合物中のジウテリウム及びトリチウムを欠乏さ
    せ、該ジウテリウム及びトリチウムが欠乏した気体混合
    物から液体アンモニアを合成し、次いで、合成した液体
    アンモニアの一部を第一工程に再循環させ、残りの合成
    したアンモニアを上記同位体交換に戻す第三工程 からなることを特徴とする、上記重い同位体の分離方
    法。
  2. 【請求項２】第三工程においてジウテリウム及びトリチ
    ウムで富化されたアンモニアの一部を蒸発させて、次い
    で第一工程の原水とは別の、ジウテリウム及びトリチウ
    ムを含む原水で同位体交換し、それにより該原水をジウ
    テリウム及びトリチウムを富化し、次いで副生物として
    該水を得、ジウテリウム及びトリチウムの欠乏したアン
    モニア蒸気を液化し、第一工程からのアンモニアと混合
    する、特許請求の範囲第１項に記載の方法。
  3. 【請求項３】水素含有化合物又は水素含有混合物、及び
    15Ｎを含む天然の窒素ガスから、合成アンモニア並びに
    水素及び窒素の混合物を用いて、少なくとも一種の重い
    同位体を分離する方法において、 ジウテリウム及びトリチウムを含有する原水を、ジウテ
    リウム及びトリチウムの欠乏したアンモニア蒸気を用い
    て同位体交換させ、その際、該アンモニアのモル処理量
    を該原水のモル処理量の３分の２よりも大きくし、しか
    も該原水と該アンモニアとの間で同位体交換させる間
    に、該原水の中のトリチウム及びジウテリウムを殆ど完
    全に欠乏させて、生成物として該水を得、一方、該アン
    モニア蒸気はジウテリウム及びトリチウムで富化する第
    一工程 該アンモニア蒸気を液化した後、水素及び窒素の気体混
    合物に分解する第二工程、及び 該気体混合物を、下記合成したジウテリウム及びトリチ
    ウムが欠乏した液体アンモニアでの同位体交換により、
    該気体混合物中のジウテリウム及びトリチウムを欠乏さ
    せ、該ジウテリウム及びトリチウムが欠乏した気体混合
    物から液体アンモニアを合成し、次いで、合成した液体
    アンモニアの一部を蒸発して、第一工程に再循環させ、
    一方において、残りの合成したアンモニアを上記同位体
    交換に戻す第三工程、及び 第二工程からの気体混合物に、第三工程の前に天然濃度
    の15Ｎを含む気体窒素を、第三工程からの気体混合物と
    ともに導入し、該気体窒素と該気体混合物とを15Ｎに富
    む気体窒素と気体水素に分離し、次いで15Ｎに富む気体
    窒素を回収する第四工程 からなることを特徴とする、上記方法。
  4. 【請求項４】第三工程からのジウテリウム及びトリチウ
    ムに富む液体アンモニアの少なくとも一部を、もう一つ
    の水素及び窒素からなる気体混合物と同位体交換して該
    液体アンモニアを更にジウテリウム及びトリチウムに富
    ませ、この更にジウテリウム及びトリチウムに富む液体
    アンモニアを分解して水素及び窒素からなる該もう一つ
    の気体混合物を得、次いでこの気体混合物を二つの部分
    に分け、一方を該もう一つの同位体交換に送り、他方を
    二つの副生成物、すなわち15Ｎの欠乏した気体窒素とジ
    ウテリウム及びトリチウムに富む気体水素を回収する、
    特許請求の範囲第３項に記載の方法。
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