JPH06247708A - ケイフッ化水素酸の精製方法 - Google Patents
ケイフッ化水素酸の精製方法Info
- Publication number
- JPH06247708A JPH06247708A JP5499893A JP5499893A JPH06247708A JP H06247708 A JPH06247708 A JP H06247708A JP 5499893 A JP5499893 A JP 5499893A JP 5499893 A JP5499893 A JP 5499893A JP H06247708 A JPH06247708 A JP H06247708A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- compounds
- hydrosilicofluoric acid
- impurities
- acid
- liter
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B33/00—Silicon; Compounds thereof
- C01B33/08—Compounds containing halogen
- C01B33/107—Halogenated silanes
- C01B33/10778—Purification
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Silicon Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】ケイフッ化水素酸（フッ化水素 7.8 モル／リ
ットル、四フッ化ケイ素 3.9モル／リットル）100 kg
に酸化剤である過マンガン酸カリウムを攪拌しながら液
色が淡紫色になるまで投入し、その液をフッ素樹脂製の
蒸留装置に導入して加熱蒸留を行い、その水溶液中に含
有される硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化
合物を酸化除去する。 【効果】従来の蒸留法だけでは精製が困難であった不純
物を、超微量濃度まで除去できる。
ットル、四フッ化ケイ素 3.9モル／リットル）100 kg
に酸化剤である過マンガン酸カリウムを攪拌しながら液
色が淡紫色になるまで投入し、その液をフッ素樹脂製の
蒸留装置に導入して加熱蒸留を行い、その水溶液中に含
有される硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化
合物を酸化除去する。 【効果】従来の蒸留法だけでは精製が困難であった不純
物を、超微量濃度まで除去できる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ケイフッ化水素酸の精
製方法に関するものである。
製方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、ケイフッ化水素酸中において、基
板に二酸化ケイ素を堆積する技術が知られている（例え
ば、特開昭５７−１９６７４４号、同６１−１２０３４
号、同６１−２８１０４号、同６２−２０８７６号、特
開平１−３６７７０号）。
板に二酸化ケイ素を堆積する技術が知られている（例え
ば、特開昭５７−１９６７４４号、同６１−１２０３４
号、同６１−２８１０４号、同６２−２０８７６号、特
開平１−３６７７０号）。
【０００３】この技術は、光ディスク、液晶ガラス基板
の二酸化ケイ素コーティングや半導体素子の絶縁膜の成
膜に利用されている。そして、上記のような分野で使用
される薬品は、きわめて高い純度の薬液が要求される。
特に、半導体素子製造プロセスでは、硫黄化合物、燐化
合物、硼素化合物及び砒素化合物等の不純物の混入をき
わめて嫌うため、高純度のケイフッ化水素酸の供給への
希望が増大している。また、市販されているケイフッ化
水素酸は通常の半導体用薬品（例えば、フッ化水素酸、
過酸化水素水等）に比べ多量の不純物を含んでおり、上
記の利用分野で使用するには不純物の含有量の点で問題
がある。
の二酸化ケイ素コーティングや半導体素子の絶縁膜の成
膜に利用されている。そして、上記のような分野で使用
される薬品は、きわめて高い純度の薬液が要求される。
特に、半導体素子製造プロセスでは、硫黄化合物、燐化
合物、硼素化合物及び砒素化合物等の不純物の混入をき
わめて嫌うため、高純度のケイフッ化水素酸の供給への
希望が増大している。また、市販されているケイフッ化
水素酸は通常の半導体用薬品（例えば、フッ化水素酸、
過酸化水素水等）に比べ多量の不純物を含んでおり、上
記の利用分野で使用するには不純物の含有量の点で問題
がある。
【０００４】そのような状況の中で、工業的にケイフッ
化水素酸を精製する方法の確立が望まれ、高純度のケイ
フッ化水素酸供給の必要性が高まっている。
化水素酸を精製する方法の確立が望まれ、高純度のケイ
フッ化水素酸供給の必要性が高まっている。
【０００５】このケイフッ化水素酸は１００〜１４０℃
程度に加熱することによって四フッ化ケイ素、フッ化水
素及び水に分解しガス化するため、従来、蒸留すること
によって不純物をある程度除去できることが知られてい
る（特公昭４３−１７４１２号公報参照）。
程度に加熱することによって四フッ化ケイ素、フッ化水
素及び水に分解しガス化するため、従来、蒸留すること
によって不純物をある程度除去できることが知られてい
る（特公昭４３−１７４１２号公報参照）。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ケイフ
ッ化水素酸を精製する場合、高沸点の金属不純物に関し
ては前記の方法でｐｐｂレベルといわれる半導体用薬品
のグレードまで精製できるが、硫黄化合物、燐化合物、
硼素化合物及び砒素化合物等の不純物に関しては、それ
らの不純物自体が各種の沸点をもつ化合物が存在するの
に加え、ケイフッ化水素酸中ではフッ素と反応し、かな
りの種類の沸点をもつフッ素化合物を生成する可能性が
あるために、蒸留だけでこれらの不純物をｐｐｂレベル
まで精製することは、蒸留塔の段数を多くすること等の
装置的な工夫だけでは、非常に困難であるという問題が
ある。
ッ化水素酸を精製する場合、高沸点の金属不純物に関し
ては前記の方法でｐｐｂレベルといわれる半導体用薬品
のグレードまで精製できるが、硫黄化合物、燐化合物、
硼素化合物及び砒素化合物等の不純物に関しては、それ
らの不純物自体が各種の沸点をもつ化合物が存在するの
に加え、ケイフッ化水素酸中ではフッ素と反応し、かな
りの種類の沸点をもつフッ素化合物を生成する可能性が
あるために、蒸留だけでこれらの不純物をｐｐｂレベル
まで精製することは、蒸留塔の段数を多くすること等の
装置的な工夫だけでは、非常に困難であるという問題が
ある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは鋭意研究の
結果、上記問題点を解決するため、ケイフッ化水素酸に
過マンガン酸カリウム等の酸化剤を添加し、加熱蒸留す
ることによって硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び
砒素化合物等の不純物が超微量まで除去できることを見
い出し、本発明を完成するに至った。
結果、上記問題点を解決するため、ケイフッ化水素酸に
過マンガン酸カリウム等の酸化剤を添加し、加熱蒸留す
ることによって硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び
砒素化合物等の不純物が超微量まで除去できることを見
い出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】すなわち、本発明は、ケイフッ化水素酸を
精製するに当って、フッ化水素に対して0.3 〜1.3 倍モ
ル数の四フッ化ケイ素を含有し、その両者が20〜65重量
パーセントである水溶液に、過マンガン酸カリウム等の
酸化剤を添加し、加熱蒸留して、その水溶液に含有され
る硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物を
酸化除去するようにしたものである。
精製するに当って、フッ化水素に対して0.3 〜1.3 倍モ
ル数の四フッ化ケイ素を含有し、その両者が20〜65重量
パーセントである水溶液に、過マンガン酸カリウム等の
酸化剤を添加し、加熱蒸留して、その水溶液に含有され
る硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物を
酸化除去するようにしたものである。
【０００９】本発明の趣旨は、ケイフッ化水素酸を精製
するに当って、フッ化水素と四フッ化ケイ素を含有する
水溶液に酸化剤を添加し、加熱蒸留することによって、
前記した蒸留法だけでは精製が困難であった不純物を、
超微量濃度まで除去することにある。
するに当って、フッ化水素と四フッ化ケイ素を含有する
水溶液に酸化剤を添加し、加熱蒸留することによって、
前記した蒸留法だけでは精製が困難であった不純物を、
超微量濃度まで除去することにある。
【００１０】本発明で使用し得る酸化剤は過マンガン酸
カリウムだけでなく、ケイフッ化水素酸中の硫黄化合
物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物等の不純物に
対して酸化作用を示すものであればよい。例えば、重ク
ロム酸カリウム、過硫酸カリウム、過酸化水素、フッ素
ガス、塩素ガス及びオゾン等も使用可能である。また、
その添加方法は蒸留する前にケイフッ化水素酸の液中に
添加しても、また、蒸留時に蒸留缶あるいは蒸留塔に投
入してもよい。
カリウムだけでなく、ケイフッ化水素酸中の硫黄化合
物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物等の不純物に
対して酸化作用を示すものであればよい。例えば、重ク
ロム酸カリウム、過硫酸カリウム、過酸化水素、フッ素
ガス、塩素ガス及びオゾン等も使用可能である。また、
その添加方法は蒸留する前にケイフッ化水素酸の液中に
添加しても、また、蒸留時に蒸留缶あるいは蒸留塔に投
入してもよい。
【００１１】
【作用】前記した蒸留法だけでは精製が困難であった不
純物を本発明により精製することができるのは、次のこ
とによると推測される。 １ 硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物
等の不純物が酸化剤によって酸化され、その結果生成し
た化合物の沸点がケイフッ化水素酸の沸点に対して著し
く高い方へシフトするか、逆に低い方へシフトすること
によって、蒸留による分離を容易にする。 ２ ケイフッ化水素酸中の硫黄化合物、燐化合物、硼素
化合物及び砒素化合物等の不純物が酸化剤によって酸化
分解され、その結果生成した化合物の沸点がケイフッ化
水素酸の沸点に対して著しく高い方へシフトするか、逆
に低い方へシフトすることによって、蒸留による分離を
容易にする。
純物を本発明により精製することができるのは、次のこ
とによると推測される。 １ 硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物
等の不純物が酸化剤によって酸化され、その結果生成し
た化合物の沸点がケイフッ化水素酸の沸点に対して著し
く高い方へシフトするか、逆に低い方へシフトすること
によって、蒸留による分離を容易にする。 ２ ケイフッ化水素酸中の硫黄化合物、燐化合物、硼素
化合物及び砒素化合物等の不純物が酸化剤によって酸化
分解され、その結果生成した化合物の沸点がケイフッ化
水素酸の沸点に対して著しく高い方へシフトするか、逆
に低い方へシフトすることによって、蒸留による分離を
容易にする。
【００１２】しかし、この酸化剤と加熱蒸留による精製
法の効果は、実用上充分満足し得るものであって、多数
の実験によって確認されたものである。しかも、本発明
による精製法は、粗製ケイフッ化水素酸がフッ化水素に
対して0.3 〜1.3 倍モル数の四フッ化ケイ素を含有し、
その両者が20〜65重量パーセントである水溶液のように
広範囲な濃度領域で効果が発揮される。
法の効果は、実用上充分満足し得るものであって、多数
の実験によって確認されたものである。しかも、本発明
による精製法は、粗製ケイフッ化水素酸がフッ化水素に
対して0.3 〜1.3 倍モル数の四フッ化ケイ素を含有し、
その両者が20〜65重量パーセントである水溶液のように
広範囲な濃度領域で効果が発揮される。
【００１３】
【実施例】以下、実施例をもって、本発明の効果を説明
するが、本発明の方法はこの実施例のみに限定されるも
のではない。
するが、本発明の方法はこの実施例のみに限定されるも
のではない。
【００１４】実施例１ 表１に示す不純物を含む原料ケイフッ化水素酸（フッ化
水素 7.8 モル／リットル、四フッ化ケイ素 3.9 モル
／リットル）100 kgに過マンガン酸カリウムを攪拌しな
がら液色が淡紫色を示すまで投入した。その液をフッ素
樹脂製の蒸留装置に導入し、加熱蒸留を行ってケイフッ
化水素酸を精製し、精製ケイフッ化水素酸80kgを得た。
そして、精製したケイフッ化水素酸中の不純物含有量を
ICP-MS法及びICP-AES 法で調べて表１に示す結果を得
た。
水素 7.8 モル／リットル、四フッ化ケイ素 3.9 モル
／リットル）100 kgに過マンガン酸カリウムを攪拌しな
がら液色が淡紫色を示すまで投入した。その液をフッ素
樹脂製の蒸留装置に導入し、加熱蒸留を行ってケイフッ
化水素酸を精製し、精製ケイフッ化水素酸80kgを得た。
そして、精製したケイフッ化水素酸中の不純物含有量を
ICP-MS法及びICP-AES 法で調べて表１に示す結果を得
た。
【００１５】
【表１】
【００１６】実施例２ 表２に示す不純物を含む原料ケイフッ化水素酸（フッ化
水素 3.3 モル／リットル、四フッ化ケイ素 3.9 モル
／リットル）200 kgに過マンガン酸カリウムを攪拌しな
がら液色が淡紫色を示すまで投入した。その液をフッ素
樹脂製の蒸留装置に導入し、加熱蒸留を行ってケイフッ
化水素酸を精製し、精製ケイフッ化水素酸170 kgを得
た。そして、精製したケイフッ化水素酸中の不純物含有
量をICP-MS法及びICP-AES 法で調べて表２に示す結果を
得た。
水素 3.3 モル／リットル、四フッ化ケイ素 3.9 モル
／リットル）200 kgに過マンガン酸カリウムを攪拌しな
がら液色が淡紫色を示すまで投入した。その液をフッ素
樹脂製の蒸留装置に導入し、加熱蒸留を行ってケイフッ
化水素酸を精製し、精製ケイフッ化水素酸170 kgを得
た。そして、精製したケイフッ化水素酸中の不純物含有
量をICP-MS法及びICP-AES 法で調べて表２に示す結果を
得た。
【００１７】
【表２】
【００１８】実施例３ 表３に示す不純物を含む原料ケイフッ化水素酸（フッ化
水素 3.3 モル／リットル、四フッ化ケイ素 4.0 モル
／リットル）150 kgをフッ素樹脂製の蒸留装置に導入
し、蒸留塔にフッ素ガスを100 ミリリットル／分で投入
しながら15kg／時間の蒸発量で蒸留を行ってケイフッ化
水素酸を精製し、精製ケイフッ化水素酸120 kgを得た。
そして、精製したケイフッ化水素酸中の不純物含有量を
ICP-MS法及びイオンクロマトグラフ法で調べて表３に示
す結果を得た。
水素 3.3 モル／リットル、四フッ化ケイ素 4.0 モル
／リットル）150 kgをフッ素樹脂製の蒸留装置に導入
し、蒸留塔にフッ素ガスを100 ミリリットル／分で投入
しながら15kg／時間の蒸発量で蒸留を行ってケイフッ化
水素酸を精製し、精製ケイフッ化水素酸120 kgを得た。
そして、精製したケイフッ化水素酸中の不純物含有量を
ICP-MS法及びイオンクロマトグラフ法で調べて表３に示
す結果を得た。
【００１９】
【表３】
【００２０】表４に示す不純物を含む原料ケイフッ化水
素酸（フッ化水素 7.8 モル／リットル、四フッ化ケイ
素 3.9 モル／リットル）100 kgに重クロム酸カリウム
200gを攪拌しながら投入した。その液をフッ素樹脂製の
蒸留装置に導入し、加熱蒸留を行ってケイフッ化水素酸
を精製し、精製ケイフッ化水素酸70kgを得た。そして、
精製したケイフッ化水素酸中の不純物含有量をICP-MS法
及びイオンクロマトグラフ法で調べて表４に示す結果を
得た。
素酸（フッ化水素 7.8 モル／リットル、四フッ化ケイ
素 3.9 モル／リットル）100 kgに重クロム酸カリウム
200gを攪拌しながら投入した。その液をフッ素樹脂製の
蒸留装置に導入し、加熱蒸留を行ってケイフッ化水素酸
を精製し、精製ケイフッ化水素酸70kgを得た。そして、
精製したケイフッ化水素酸中の不純物含有量をICP-MS法
及びイオンクロマトグラフ法で調べて表４に示す結果を
得た。
【００２１】
【表４】
【００２２】対比実験 表５に示す不純物を含む原料ケイフッ化水素酸（フッ化
水素 7.8 モル／リットル、四フッ化ケイ素 3.9 モル
／リットル）100 kgをフッ素樹脂製の蒸留装置に導入
し、加熱蒸留を行ってケイフッ化水素酸を精製し、精製
ケイフッ化水素酸65kgを得た。そして、精製したケイフ
ッ化水素酸中の不純物含有量をICP-MS法及びイオンクロ
マトグラフ法で調べて表５に示す結果を得た。
水素 7.8 モル／リットル、四フッ化ケイ素 3.9 モル
／リットル）100 kgをフッ素樹脂製の蒸留装置に導入
し、加熱蒸留を行ってケイフッ化水素酸を精製し、精製
ケイフッ化水素酸65kgを得た。そして、精製したケイフ
ッ化水素酸中の不純物含有量をICP-MS法及びイオンクロ
マトグラフ法で調べて表５に示す結果を得た。
【００２３】
【表５】
【００２４】
【発明の効果】以上からも明らかなように、本発明にお
けるケイフッ化水素酸の精製方法は、ケイフッ化水素酸
中の硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物
等の不純物の除去に関して、きわめて有効なものであ
る。
けるケイフッ化水素酸の精製方法は、ケイフッ化水素酸
中の硫黄化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物
等の不純物の除去に関して、きわめて有効なものであ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岡田 友克 大阪府大阪市中央区高麗橋２丁目６番10号 森田化学工業株式会社内
Claims (1)
- 【請求項１】フッ化水素に対して0.3 〜1.3 倍モル数の
四フッ化ケイ素を含有し、その両者が20〜65重量パーセ
ントである水溶液に、過マンガン酸カリウム等の酸化剤
を添加し、加熱蒸留して、その水溶液に含有される硫黄
化合物、燐化合物、硼素化合物及び砒素化合物を酸化除
去することを特徴とするケイフッ化水素酸の精製方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05499893A JP3436381B2 (ja) | 1993-02-19 | 1993-02-19 | ケイフッ化水素酸の精製方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05499893A JP3436381B2 (ja) | 1993-02-19 | 1993-02-19 | ケイフッ化水素酸の精製方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06247708A true JPH06247708A (ja) | 1994-09-06 |
| JP3436381B2 JP3436381B2 (ja) | 2003-08-11 |
Family
ID=12986334
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05499893A Expired - Lifetime JP3436381B2 (ja) | 1993-02-19 | 1993-02-19 | ケイフッ化水素酸の精製方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3436381B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US11639302B2 (en) | 2016-11-10 | 2023-05-02 | Mexichem Fluor S.A. De C.V. | Process for reducing the concentration of arsenic in an aqueous solution comprising a fluoroacid |
-
1993
- 1993-02-19 JP JP05499893A patent/JP3436381B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US11639302B2 (en) | 2016-11-10 | 2023-05-02 | Mexichem Fluor S.A. De C.V. | Process for reducing the concentration of arsenic in an aqueous solution comprising a fluoroacid |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3436381B2 (ja) | 2003-08-11 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US4374110A (en) | Purification of silicon source materials | |
| CN103201218B (zh) | 氯硅烷类的纯化方法 | |
| US4032621A (en) | Preparation of hydrogen fluoride with low levels of arsenic, iron and sulfite | |
| US3166379A (en) | Purification of hydrofluoric acid | |
| KR100501049B1 (ko) | ＩＶｂ족 금속 할로겐화물 정제 방법 | |
| EP0739228B1 (en) | Recycling of wafer cleaning substances | |
| KR20230169655A (ko) | Boe 폐액의 재활용 방법 | |
| EP0160737B1 (en) | Removal of arsenic from hydrogen fluoride | |
| US4310341A (en) | Removal of --OH impurities from fiber optic precursor materials | |
| US5902893A (en) | Purification of organosilanes of group 13 (IIIA) and 15 (VA) impurities | |
| CN1020883C (zh) | 提纯氟化氢的方法 | |
| CN108502888A (zh) | 三氯硅烷的纯化系统以及硅晶体 | |
| JPH06247708A (ja) | ケイフッ化水素酸の精製方法 | |
| US4282196A (en) | Method of preparing optical fibers of silica | |
| JPH05170435A (ja) | フッ素系エッチング剤からフッ化カルシウムを回収する方法 | |
| JPH0238521B2 (ja) | Futsukasuisosannoseiseiho | |
| US4990320A (en) | Process for purifying hydrogen fluoride | |
| US5122356A (en) | Process for purification of hydrochloric acid | |
| JP2821947B2 (ja) | 超高純度フッ化水素酸の製造方法 | |
| JP2599855B2 (ja) | タンタルアルコキシドの精製方法 | |
| KR102735710B1 (ko) | Boe 폐액의 처리방법 | |
| US3202481A (en) | Purification of nitric acid | |
| EP0879211A1 (en) | Manufacture of very low arsenic hydrogen fluoride | |
| JPS61191502A (ja) | フツ化水素酸の精製法 | |
| JP3043741B1 (ja) | 高純度リン酸の製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Year of fee payment: 5 Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080606 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090606 Year of fee payment: 6 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100606 Year of fee payment: 7 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100606 Year of fee payment: 7 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110606 Year of fee payment: 8 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110606 Year of fee payment: 8 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120606 Year of fee payment: 9 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Year of fee payment: 9 Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120606 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130606 Year of fee payment: 10 |
|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |