JPH0627237B2

JPH0627237B2 - インストルメントパネル用ポリプロピレン樹脂組成物

Info

Publication number: JPH0627237B2
Application number: JP8370188A
Authority: JP
Inventors: 武純西尾; 典久玉島; 光平植野; 智彦赤川; 三郎日根野谷; 慎治勝井
Original assignee: Ube Industries Ltd
Current assignee: Ube Corp
Priority date: 1988-04-05
Filing date: 1988-04-05
Publication date: 1994-04-13
Anticipated expiration: 2009-04-13
Also published as: CA1334450C; JPH01256557A

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は、ポリプロピレン樹脂組成物に関し、更に詳し
くは、結晶性エチレン−プロピレン共重合体を主成分と
し、特に剛性と耐衝撃性のバランスが良好で、機械的特
性も良く、外観の優れた成形品を提供することができ、
しかも成形性の優れたポリプロピレン樹脂組成物に関す
るものであり、自動車用大型部品、特にインストルメン
トパネルに利用できるものである。

［従来の技術及び発明が解決しようとする課題］従来、結晶性ポリプロピレンは剛性、耐熱変形性などの
物理的性質の要求される各種の成形品に利用されている
が、反面低温特性が充分でなく、また無極性の高結晶性
ポリマーであるため、耐衝撃性および塗装性に乏しく、
剛性、耐熱変形性、耐衝撃性および塗装性が同時に要求
される用途には利用することができないという欠点を有
している。

結晶性ポリプロピレンの耐衝撃性、塗装性を改良するた
めに、結晶性ポリプロピレンとして結晶性エチレン−プ
ロピレンブロック共重合体を用い、さらにこれに無定形
エチレン−プロピレン共重合体をブレンドしたポリプロ
ピレン組成物、あるいは結晶性エチレン−プロピレンブ
ロック共重合体に無定形エチレン−プロピレン共重合体
と各種ポリエチレンとをブレンドしたポリプロピレン組
成物などが提案されている。

しかし、これら従来提案されたポリプロピレン組成物は
結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体が本来有
する前記の剛性、耐熱変形性などの性質が低下するとい
う欠点を有している。

そこで、従来提案されたポリプロピレン組成物の有する
欠点を改良することを意図した発明として特開昭５３−
６４２５７号公報に「耐衝撃性樹脂組成物」と題する発
明が記載されている。この公報には、結晶性エチレン−
プロピレンブロック共重合体、無定形エチレン−α−オ
レフィン共重合体およびタルクよりなる低温衝撃性の改
善された樹脂組成物が開示されている。そして該公報に
はこの組成物は従来の結晶性エチレン−プロピレンブロ
ック共重合体に比較して、低温衝撃強さ、剛性、塗装性
が大きく向上する旨の記載と実施例が記載されている。
しかしながら上記の組成物でも剛性と衝撃強度のバラン
スは十分ではなく、外観も不十分である。従って、上記
の組成物から得られる成形品は、その外観を無視できる
一部の用途には使用できるとしても、例えば自動車用各
種部材、特にインストルメンツパネルのように機械的諸
物性と共にその外観も重要視される用途には適していな
い。

また、タルク以外の充填剤として、炭酸カルシウムに代
表される粒状充填剤、ガラス繊維に代表される繊維状充
填材を含むポリプロピレン組成物が種々開示されている
が、粒状充填剤では成形品の剛性が十分には向上せず、
繊維状充填材では、剛性は大幅な改良が見られても、衝
撃強度が低下し、成形品の表面外観の悪化、ソリ、変形
等が生じる。例えば、特開昭６２−９１５４５号公報に
は、ポリオレフィン、熱可塑性エラストマー、繊維状強
化材、タルク、炭酸カルシウムよりなるポリオレフィン
樹脂組成物が提案されている。しかしながら、上記組成
物では炭酸カルシウムが含有されているので、射出成形
時にシルバーなど外観不良が発生しやすく、剛性の改良
効果も小さくなる。また、特開昭６１−６９８４８号公
報には、ポリプロピレン樹脂、繊維状充填材、タルク、
エラストマーからなるポリプロピレン樹脂組成物が提案
されている。しかしながら、上記組成物では、繊維状充
填材が多く含有されており、自動車用大型部品を成形す
ると、成形品が変形するという問題が生じる。

又、特願昭６２−３２４３９６号において、結晶性エチ
レン−プロピレンブロック共重合体、無定形エチレン−
プロピレン共重合体、タルク、繊維状マグネシウムオキ
シサルフェートから成るポリプロピレン樹脂組成物が提
案されているが、上記組成物では剛性が不足し、自動車
用大型部品の成形には不十分である。

また、本発明に用いるオレフィン系樹脂と水添ブロック
共重合体とを組成物に含有する技術は、特開昭５８−２
０６６４４号公報、特開昭５８−２１５４４６号公報、
特開昭５９−２２３７４５号公報、特開昭６０−１６６
３３９号公報、特開昭６１−２８５４７号公報、特開昭
６１−２８５４８号公報、特開昭６１−３４０４７号公
報、特開昭６１−３４０４８号公報などに既に提案され
ているが、これらの技術は、いずれも水添ブロック共重
合体や軟化剤を多量に含有しているため剛性が低く、ま
た、水添ブロック共重合体の配合量を減少して剛性を向
上させた場合でも、引張伸びが小さくなり、問題とな
る。従って本発明のごとき、結晶性エチレン−プロピレ
ンブロック共重合体に、水添ブロック共重合体、無定形
エチレン−プロピレン共重合体、表面処理した無機充填
剤、及び特定の繊維状充填材を混入して、剛性と耐衝撃
性のバランスを向上させ、塗装性や外観の優れた成形品
を提供するという技術思想とは全く異なったものであ
る。

更に、特開昭５７−５１７３５号公報には、本発明に用
いる結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体と、
水添ブロック共重合体および無定形エチレン−プロピレ
ン共重合体を含有する組成物が提案されているが、無機
充填剤が含有されていないので耐熱変形性や剛性が低
く、本発明の目的を達成することができない。

従って、以上に説明したような従来公知のポリプロピレ
ン樹脂組成物を成形したのでは、剛性と衝撃強度のバラ
ンスが良く、機械的特性も良く、しかも外観の優れた成
形性の良い成形品を得ることはできず、自動車用大型部
品、特にインストルメントパネルのような用途には使用
できなかった。

［課題を解決するための手段］そこで、本発明者らは、剛性と衝撃強度のバランスが良
好で、機械的特性も良く、外観の優れた成形品を与える
ポリプロピレン樹脂組成物を得ることを目的として鋭意
研究した結果、特定の結晶性エチレン−プロピレンブロ
ック共重合体、水添ブロック共重合体、無定形エチレン
−プロピレン共重合体、顆粒形態繊維状マグネシウムオ
キシサルフェート、表面処理したタルク、および金属石
鹸を、特定の割合で配合した組成物を得ることによって
上記目的を達成することを見出し、本発明を完成した。

すなわち、本発明は、 (A)エチレン含有量４〜１０重量％、ポリプロピレン成
分の沸騰ｎ−ヘプタン不溶分９５重量％以上、常温ｐ−
キレン可溶分の固有粘度（デカリン、１３５℃）２以
上、メルトフローインデックス３〜３０ｇ／10分の結晶
性エチレン−ップロピレンブロック共重合体５７〜７９
重量％、 (B)芳香族ビニル化合物の重合体からなる両端ブロック
と共役ジエン系重合体からなる中間ブロックとからなる
ブロック共重合体における両端ブロックが共重合体中１
０〜４０重量％でその１０％以下が水添されてなりかつ
中間ブロックが９０％以上水添されてなる水添ブロック
共重合体、および(C)固有粘度（デカリン、１３５℃）
１．５〜３．５、ムーニー粘度ＭＬ₁₊₄（１００℃）４
０〜１００の無定形エチレン−プロピレン共重合体の合
計量が５〜１５重量％で、かつ(B)と(C)の配合割合（重
量比）が80/20〜20/80の範囲のもの、 (D)表面処理した平均粒子径０．５〜２．５μｍのタル
ク１５〜２５重量％、 (E)繊維径０．１〜１．５μｍ、アスペクト比７０〜１
５０の顆粒形態繊維状マグネシウムオキシサルフェート
１〜３重量％、および (F)前記(A)〜(E)の合計量１００重量部に対し、０．２
〜０．５重量部の金属石鹸から成るインストルメントパネル用ポリプロピレン樹脂
組成物、を提供するものである。

以下、本発明を詳細に説明する。

成分(A) 本発明で用いられる成分(A)は、エチレン含有量が４〜
１０重量％、好ましくは５〜８重量％のもので、ポリプ
ロピレン成分の沸騰ｎ−ヘプタン不溶分が９５重量％以
上、好ましくは９７重量％以上のもので、常温パラ−キ
シレン可溶分（無定形エチレン−プロピレン共重合体と
低分子ポリマーとからなる）の固有粘度（デカリン、１
３５℃）が２以上、好ましくは３．５以上のもので、且
つメルトフローインデックスが３〜３０ｇ／10分、好ま
しくは３〜１０ｇ／10分のものである。

なお、本明細書において、ポリプロピレン成分の沸騰ｎ
−ヘプタン不溶分とは、ブロック共重合反応に用いられ
る結晶性ポリプロピレン（マトリックスということもあ
る）の沸騰ｎ−ヘプタン不溶分のことをいう。

上記のポリプロピレン成分の沸騰ｎ−ヘプタン不溶分が
９５重量％未満の場合にはポリプロピレン組成物から成
形される成形品の曲げ弾性率がより小さくなり、上記の
常温パラ−キシレン可溶分の固有粘度（デカリン、１３
５℃）が２未満の場合には成形品の−３０℃でのアイゾ
ット衝撃強度が小さくなる。また、上記のメルトフロー
インデックスが３ｇ／10分未満の場合には成形品の外観
およびポリプロピレン組成物の成形加工性が悪くなり、
３０ｇ／10分を超える場合には耐衝撃性が低下する。い
ずれの場合にもポリプロピレン樹脂組成物を、剛性、耐
熱変形性、低温での耐衝撃性とともに優れた外観が同時
に要求される成形品用の材料として使用することができ
ないのである。

前記結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体は金
属石鹸を除いた組成物中に５７〜７９重量％、好ましく
は６３〜７６重量％含有される。上記の含有量が５７重
量％未満の場合には成形品の曲げ弾性率が小さくなり、
７９重量％を超える場合にはその−３０℃でのアイゾッ
ト衝撃強度が小さくなる。結晶性エチレン−プロピレン
ブロック共重合体は、その合計量が前記範囲内であれば
二種以上用いてもよい。また、本発明の目的から外れな
い限り、不飽和有機酸またはその誘導体を添加してグラ
フト法により変性した結晶性エチレン−プロピレンブロ
ック共重合体を用いてもよい。

成分(B) 本発明に用いる水添ブロック共重合体のベースは、共役
ジエン系重合体からなる中間ブロック（９０〜６０重量
％）とその両端の芳香族ビニル化合物重合体からなる両
端ブロック（１０〜４０重量％）とからなるブロック共
重合体である。上記両端ブロックを構成する芳香族ビニ
ル化合物としては、スチレン、α−メチルスチレン、ク
ロルスチレンなどのスチレン系重合体が挙げられ、その
分子量としては、数平均分子量として5,000〜14,000の
ものが適しており、芳香族ビニル化合物は特にスチレン
が好ましい。中間ブロックを構成する共役ジエンとして
はブタジエン、イソプレン、クロロプレンなどが挙げら
れ、その分子量としては、数平均分子量として10,000〜
300、000のものが適しており、共役ジエンは特にブタジ
エンが好ましい。両端ブロックがブロック共重合体中１
０重量％未満であると硬度や強度が不十分となり、４０
重量％を超えると成形品の耐衝撃性が不十分となる。好
ましくは両端ブロックは１５〜２５重量％である。

上記ブロック共重合体を水素添加処理することにより、
本発明に使用する水添ブロック共重合体が得られる。水
素添加処理時の両端ブロックの水添割合は１０％以下、
中間ブロックの水添割合は９０％以上である。特に中間
ブロックの水添割合は９５％以上が好ましく、９０％以
下に場合は、耐候性が低下する。中間ブロックがポリブ
タジエンの場合は、その水添体はエチレン−ブチレン共
重合体構造となり、ポリイソプレンの場合は、エチレン
−プロピレン共重合体構造となる。

なお、本発明に用いる水添ブロック共重合体はクレイト
ンＧ（シェル化学製）の名称で容易に入手可能である。

成分(C) この発明のポリプロピレン樹脂組成物において使用され
る無定形エチレン−プロピレン共重合体は、ムーニー粘
度ＭＬ₁₊₄（１００℃）が４０〜１００、好ましくは５
０〜８０のものである。上記のムーニー粘度が４０未満
の場合には、成形品の剛性、低温における耐衝撃性が低
下するとともに、成形品の外観が悪くなり、１００を超
える場合には混練による均一分散が困難になり、耐衝撃
性が低下する。また、この無定形エチレン−プロピレン
共重合体は、本発明の目的から外れない限り、ジエンを
含む三元共重合体を用いてもよい。

前記成分(B)および成分(C)は金属石鹸を除く組成物中５
〜１５重量％、好ましくは７〜１２重量％含有される。
上記含有量が１５重量％を超える場合は剛性が不足し、
耐傷付性が低下する。また、５重量％未満では耐衝撃性
が低下する。

更に、成分(B)対成分(C)の重量比は80/20〜20/80、好ま
しくは、70/30〜30/70である。

上記重量比が80/20を超える場合は、低温での耐衝撃性
が低下し、外観も悪くなる。一方、重量比が20/80未満
では、剛性と耐衝撃性のバランスが悪くなる。

成分(D)について本発明で配合されるタルクは平均粒子径０．５〜２．５
μｍ、好ましくは１．５〜２．２μｍであることが重要
である。タルクの平均粒子径が０．５μｍ未満ではタル
クの分散性が不良となる。また平均粒子径が２．５μｍ
を超えると成形品の耐衝撃性が低下する。また前記タル
クは金属石鹸を除く組成物中１５〜２５重量％、好まし
くは１６〜２２重量％含有される。上記含有量が１５重
量％未満の場合は、成形品の剛性が十分でなく、２５重
量％を超えると成形品の外観が悪くなる。

本発明で使用されるタルクは各種処理剤で表面処理され
る。

表面処理としては、たとえば高級アルコール系、高級脂
肪酸系、ジエステル系、脂肪酸金属塩系、不飽和有機酸
またはその誘導体系（無水マレイン酸系、アクリル酸系
など）、シランカップリング剤系、有機チタネート系、
樹脂酸系、ポリエチレングリコールエーテルなどの各種
処理剤での化学的または物理的表面処理を挙げることが
でき、処理剤は特に高級アルコール系および高級脂肪酸
系が好ましい。

表面処理量は、タルクに対し０．２〜３％、好ましくは
０．５〜１．５％である。表面処理量が３％を超える
と、混練時にガスが発生して混練が困難になったり、組
成物の剛性が低下する。一方０．２％未満では、成形品
の外観が悪くなる。

成分(E)について本発明で配合される成分(E)の顆粒形態繊維状マグネシ
ウムオキシサルフェートは、繊維径が０．１〜１．５μ
ｍ、好ましくは０．１〜０．７μｍ、アスペクト比が７
０〜１５０、好ましくは９０〜１３０であることが重要
である。繊維径が０．１μｍ未満では、成形品の剛性が
不足し、１．５μｍを超えると成形品に変形が生じる。
また、アスペクト比が７０未満では成形品の剛性が不足
し、１５０を超えると成形品に変形が生じる。

成分(E)は顆粒形態であることが重要である。従来の繊
維状マグネシウムオキシサルフェートは綿状であり、混
練後の繊維の分散が悪く、アスペクト比が小さくなり、
剛性が不足する。

顆粒形態繊維状マグネシウムオキシサルフェートは、以
下のようにして製造される。

水酸化マグネシウムおよび硫酸をスラリー状で水に分散
させた後、圧力容器中１６０℃、４時間水熱反応を行な
った。反応後水洗した後、１００メッシュ金網で濾過
し、水分７０wt％に脱水する。この脱水ケーキを３mm
（φ）の造粒機で押出し、水分１％以下まで乾燥させ
て、顆粒形態の繊維状マグネシウムオキシサルフェート
を製造する。

この顆粒形態繊維状マグネシウムオキシサルフェート
は、金属石鹸を除く組成物中１〜３重量％、好ましくは
１．５〜２．５重量％含有される。

この含有量が１重量％未満の場合には、成形品の剛性が
不足し、一方、この含有量が３重量％を超える場合に
は、成形品に変形が生じることとなり好ましくない。

複合化等について更に本発明について重要なことは、前記成分（Ａ）、成
分（Ｂ）、成分（Ｃ）、成分（Ｄ）、成分（Ｅ）を溶融
混合する際、その合計１００重量部に対して０．２〜
０．５重量部、好ましくは０．２〜０．４重量部の金属
石鹸を含有せしめることである。金属石鹸の含有量が上
記範囲を逸脱すると、成形品の剛性が低下する。

金属石鹸はＭ（ＯＯＣＲ）_ｎ（Ｍ…Ｃａ，Ｂａ，Ｍｇ，
Ｚｎなど、ＲＣＯＯＨ…ステアリン酸、ラウリル酸、オ
クチル酸など）で示される種々の金属の高級脂肪酸塩で
あり、具体的にはステアリン酸マグネシウム、ステアリ
ン酸カルシウム、ラウリル酸亜鉛などが挙げられる。

また、この発明のポリプロピレン樹脂組成物は、高速２
軸押出機、多ベント２軸押出機、１軸押出機などの押出
機で混練することが好ましく、高速２軸押出機の場合は
成分（Ｅ）のみ単軸押出機の入口で途中添加し、多ベン
ト２軸押出機では、成分（Ｅ）のみサイドフィードする
などの方法により、繊維のアスペクト比を低下させない
混練方法を採用することが必要である。

この発明のポリプロピレン組成物から成形される成形品
の性能を更に向上せしめるために、組成物の各成分の混
合時に、あるいは各成分の混合後に、酸化防止材、紫外
線吸収材、難燃材、帯電防止材、顔料などを配合するこ
ともできる。

［発明の効果］本発明のインストルメントパネル用ポリプロピレン樹脂
組成物は、以上説明したように、特定の結晶性エチレン
−プロピレンブロック共重合体に水添ブロック共重合
体、無定形エチレン−プロピレン共重合体、特定のタル
ク、および特定の顆粒形態繊維状マグネシウムオキシサ
ルフェートを配合し、溶融混合する際に特定の金属石鹸
を添加することにより得られ、本発明の組成物より作ら
れた成形品は、剛性と耐衝撃性のバランスが良く、耐傷
付性も良好で、自動車用大型部品、特に自動車のインス
トルメントパネルに好適に使用できるものである。

［実施例］次に本発明を実施例及び比較例により更に詳しく説明す
る。

（実施例１〜４、比較例１〜９）下記第１表に示す各成分の配合に、更にフェノール系老
化防止剤を０．２重量部配合し、２３０℃で、高速２軸
押出機にて混練造粒した。この際、繊維状充填材のみ、
高速２軸押出機の単軸部の入口にて定量フィーダーで添
加した。混練造粒後、射出成形機にて評価用試験片を成
形し、以下の試験法にて評価した。その結果を第１表に
示す。

(1)アイゾット（Ｉｚｏｄ）衝撃強度ＡＳＴＭＤ２５６に準拠。

(2)曲げ弾性率ＡＳＴＭＤ２８５３に準拠。

(3)耐傷付性樹脂組成物を100mm×100mm×３mm（厚さ）の皮シボ模様
付射出成形シート状に成形し、この成形シートを板上に
置き、１００円硬貨の側面を垂直に当て、３kgの力を加
えながら、５０mm／秒のスピードで摩擦し、その摩擦傷
跡の白化程度を目視にて観察し、以下のランク付けを行
った。

○ 摩擦部分が白く目立たない △ 〃やや白く目立つ × 〃白く目立つ (4)外観試験片の表面を目視観察した。

○ シルバーおよびフローマークの発生がなく外観良好 × シルバーまたはフローマークの発生が認められ外観
不良 (5)変形樹脂組成物を100mm（）×1.6mm（厚さ）の鏡面円板に
射出成形し、成形４８時間後、該円板を水平板上に置
き、円周上の１点を押えて、最も浮上った個所の、水平
板上からの高さを測定した。

配合成分としては、次のものを用いた。

(A-1)エチレン含有量７．０重量％、ポリプロピレン成
分の沸騰ｎ−ヘプタン不溶分９７．７重量％、常温ｐ−
キシレン可溶分の固有粘度４．６、メルトフロ−インデ
ックス３ｇ／10分の結晶性エチレン−プロピレンブロッ
ク共重合体 (A-2)エチレン含有量６．８重量％、ポリプロピレン成
分の沸騰ｎ−ヘプタン不溶分９７．１重量％、常温ｐ−
キシレン可溶分の固有粘度４．４、メルトフロ−インデ
ックス９ｇ／10分の結晶性エチレン−プロピレンブロッ
ク共重合体 (A-3)(A-1)にて沸騰ｎ−ヘプタン不溶分が９４．０％で
ある結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体 (A-4)(A-2)にて沸騰ｎ−ヘプタン不溶分が９２．２％で
ある結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体 (B)シェル化学製クレイトンＧ１６５０ (C-1)ムーニー粘度ＭＬ₁₊₄（１００℃）６９の無定形エ
チレン−プロピレン共重合体 (C-2)ムーニー粘度ＭＬ₁₊₄（１００℃）１８の無定形エ
チレン−プロピレン共重合体 (D-1)ステアリン酸およびステアリルアルコール混合系
にて表面処理した平均粒子径１．９μｍのタルク (D-2)表面処理していない平均粒子径１．９μｍのタル
ク (E-1)平均繊維系０．３μｍ、アスペクト比１００の顆
粒形態繊維状マグネシウムオキシサルフェート (E-2)(E-1)にて綿形態繊維状マグネシウムオキシサルフ
ェートそして、金属石鹸としてはステアリン酸マグネシウムを
使用した。

第１表に示す結果から明らかなように、本発明の実施例
１〜４の組成物は、いずれも良好な品質を有しており、
剛性と耐衝撃性のバランスが良好で、耐傷付性も良く、
しかも外観が良好である。これに対し、比較例１〜９の
組成物は、機械的特性、耐傷付性、外観のいずれかに問
題がある。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｃ０８Ｌ 23:16 53:02） (72)発明者赤川智彦大阪府堺市築港新町３丁目１番地宇部興産株式会社堺工場内 (72)発明者日根野谷三郎大阪府堺市築港新町３丁目１番地宇部興産株式会社堺工場内 (72)発明者勝井慎治大阪府堺市築港新町３丁目１番地宇部興産株式会社堺工場内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】(A)エチレン含有量４〜１０重量％、ポリ
プロピレン成分の沸騰ｎ−ヘプタン不溶分９５重量％以
上、常温ｐ−キシレン可溶分の固有粘度（デカリン、１
３５℃）２以上、メルトフローインデックス３〜３０ｇ
／10分の結晶性エチレン−プロピレンブロック共重合体
５７〜７９重量％、 (B)芳香族ビニル化合物の重合体からなる両端ブロック
と共役ジエン系重合体からなる中間ブロックとからなる
ブロック共重合体における両端ブロックが共重合体中１
０〜４０重量％でその１０％以下が水添されてなりかつ
中間ブロックが９０％以上水添されてなる水添ブロック
共重合体、および(C)固有粘度（デカリン、１３５℃）
１．５〜３．５、ムーニー粘度ＭＬ₁₊₄（１００℃）４
０〜１００の無定形エチレン−プロピレン共重合体の合
計量が５〜１５重量％で、かつ(B)と(C)の配合割合（重
量比）が80/20〜20/80の範囲のもの、 (D)表面処理した平均粒子径０．５〜２．５μｍのタル
ク１５〜２５重量％、 (E)繊維径０．１〜１．５μｍ、アスペクト比７０〜１
５０の顆粒形態繊維状マグネシウムオキシサルフェート
１〜３重量％、および (F)前記(A)〜(E)の合計量１００重量部に対し、０．２
〜０．５重量部の金属石鹸から成るインストルメントパネル用ポリプロピレン樹脂
組成物。