JPH0631759B2 - 核燃料 - Google Patents

核燃料

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JPH0631759B2
JPH0631759B2 JP63294863A JP29486388A JPH0631759B2 JP H0631759 B2 JPH0631759 B2 JP H0631759B2 JP 63294863 A JP63294863 A JP 63294863A JP 29486388 A JP29486388 A JP 29486388A JP H0631759 B2 JPH0631759 B2 JP H0631759B2
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nuclear fuel
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phase
sintering
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ハーマン・ソロモン・ローゼンバウム
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    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62—Ceramic fuel
    • G21C3/623—Oxide fuels
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description

【発明の詳細な説明】 １９８７年１１月２０日に提出されかつ本発明の場合と
同じ譲受人に譲渡された、「核燃料」と称するレイ(La
y) 等の同等係属米国特許出願第１２３６１６号明細書
（特開昭１−１９３６９１号公報参照）中には、二酸化
ウランとアルミノケイ酸塩焼結剤との混合物から形成さ
れた圧縮体を焼結することにより、二酸化ウラン粒子が
少なくとも約２０ミクロンの平均粒度を有しかつそれら
の粒子がガラス状のアルミノケイ酸塩相で被覆されて成
る核燃料を製造し得ることが開示されている。
１９８７年１１月２３日に提出されかつ本発明の場合と
同じ譲受人に譲渡された、「核燃料」と称するレイ(La
y) 等の同時係属米国特許出願第１２４１２６号明細書
（特開昭１−２０１１９０号公報参照）中には、二酸化
ウランとケイ酸マグネシウム焼結剤との混合物から形成
された圧縮体を焼結することにより、二酸化ウラン粒子
が少なくとも約２０ミクロンの平均粒度を有しかつそれ
らの粒子がガラス状のケイ酸マグネシウム相で被覆され
て成る核燃料を製造し得ることが開示されている。
本発明は、改善された機械的性質を有する核燃料体の製
造に関するものである。本発明の一側面に従えば、二酸
化ウランとアルミノケイ酸マグネシウムとから成る特定
組成の圧縮体を焼結することにより、特定の顕微鏡組織
を有する核燃料が製造される。
現在設計され、建設され、かつ運転されている原子炉に
おいては、板状、管状、棒状などの様々な幾何学的形状
を持った燃料要素中に核分裂性物質すなわち核燃料が含
まれている。かかる核燃料は、通例、耐食性、非反応性
かつ熱伝導性の容器すなわち被覆の中に封入されてい
る。このように核燃料と被覆とを合体したものが燃料要
素と呼ばれる。かかる燃料要素を冷却材チャネル内にお
いて一定の間隔で格子状に組立てることによって燃料集
合体が形成される。次いで、十分な数な燃料集合体を組
合わせることによって持続核分裂反応の可能な核分裂連
鎖反応系すなわち炉心が形成される。このような炉心は
原子炉容器内に収容され、そしてその中に冷却材が流さ
れる。
上記のごとき被覆は２つの主たる目的に役立つ。第１の
目的は、核燃料と冷却材または（減速材の存在時には）
減速材あるいはそれら両者との接触および化学反応を防
止することである。第２の目的は、気体状のものを含む
放射能の強い核分裂生成物が核燃料から冷却材または減
速材あるいはそれら両者中に放出されるのを防止するこ
とである。被覆として常用される材料は、ステンレス
鋼、アルミニウムおよびその合金、ジルコニウムおよび
その合金、ニオブ、ある種のマグネシウム合金などであ
る。核燃料中におけるガス圧または温度の上昇あるいは
有害な核分裂生成物による被覆の腐食のために被覆の破
損が起こると、冷却材や減速材および関連蒸気系統が強
い放射能を持った長寿命の核分裂生成物で汚染され、そ
のために発電所の運転が妨げられることもある。
現時点で入手可能な理論的および実験的情報によれば、
二酸化ウラン核燃料の粒度が大きくなると核分裂気体の
放出速度が低下することが知られている。このような効
果は、燃料棒中に存在する空隙の減少または核燃料の設
計燃焼寿命の延長をもたらす点で望ましいものである。
しかし残念ながら、粒度の増大に伴って核燃料の高温ク
リープ速度が低下するのであって、これは原子炉の出力
上昇に際して被覆により大きなひずみをもたらすために
望ましくない。このように核燃料が誘起する被覆ひずみ
は、ペレット・被覆相互作用（ＰＣＩ）として知られる
機構を介して被覆の破損をもたらすことがある。それ
故、粒度の増大とクリープ速度の上昇とを共に示すよう
な核燃料に関心が向けられている。本発明はこのような
核燃料を提供するものである。
本発明の核燃料は、被覆の破損を回避するのに有用な顕
微鏡組織を有している。詳しく述べれば、本発明の核燃
料は少なくとも約２０ミクロンの平均粒度を有する二酸
化ウラン粒子をガラス状のケイ酸マグネシウム相で包囲
して成る焼結体である。一般に約１０００℃以上にも達
する高温下では、かかるガラス相が焼結体のクリープ速
度すなわち塑性を二酸化ウラン単独の場合よりも顕著に
高いレベルにまで増大させるのである。
添付の図面を参照しながら以下の詳細な説明を考察すれ
ば、本発明は当業者にとって一層良く理解されよう。
二酸化ウラン焼結体を製造するための本発明方法は、簡
単に述べれば、(a) 核分裂性物質を含有する焼結性の二
酸化ウラン粉末を用意し、(b) 第１図中の多角形ＡＢＣ
Ｄ（ただし線分ＡＢおよびＣＤを除く）の範囲内に含ま
れる組成を有する焼結剤、または後記焼結温度より低い
温度で熱分解するそれの前駆物質を用意し、(c) 前記二
酸化ウラン粉末と前記焼結剤またはそれの前駆物質とを
混合することにより、二酸化ウランと焼結剤との合計量
を基準として約０．１〜約１（重量）％の割合で前記焼
結剤を含有する混合物を調製し、(d) 前記混合物を成形
して圧縮体とし、(e) 前記焼結剤が液相を成すような焼
結温度、すなわち約１５００℃を越えかつＳｉＯ２の顕
著な蒸発が起こらない温度に至るまでの範囲内の焼結温
度で前記圧縮体を焼結して焼結生成物を得、次いで(f)
前記焼結生成物を冷却する諸工程から成る結果として、
二酸化ウラン粒子が少なくとも約２０ミクロンの平均粒
度を有しかつ前記二酸化ウラン粒子全体の少なくとも約
９９（容量）％を占める二酸化ウラン粒子の各々が露出
部分をほとんど残さずにガラス状のアルミノケイ酸マグ
ネシウム相で被覆されているような二酸化ウラン焼結体
が得られることを特徴とするものである。
ここで言う「ガラス相」または「ガラス状のアルミノケ
イ酸マグネシウム相」とは、非晶質のアルミケイ酸マグ
ネシウム相を意味する。
本発明方法の実施に際しては、核燃料として有用な焼結
体を製造するために有効な量の核分裂性物質を含有する
焼結性の二酸化ウラン粉末が用意される。かかる核分裂
性物質の代表例としては、235Ｕのごときウランおよび
239Ｐｕのごときプルトニウムが挙げられる。通例、二
酸化ウラン粉末は核分裂性のウラン同位体を含有してお
り、しかもかかる同位体の濃縮が施されている場合が多
い。このように粉末は当業界において公知であって、二
酸化ウラン粉末の全量を基準として約０．１〜約５（重
量）％の割合で核分裂性のウラン同位体を含有している
のが通例である。かかる二酸化ウラン粉末中に含まれる
全酸素と全ウランとの原子比（Ｏ／Ｕ）は約１．７〜約
２．２５の範囲内にあるが、多くの場合には約２．００
を越えて約２．１５に至るまでの範囲内にある。
一般に、本発明方法において使用される二酸化ウラン粉
末は約２〜１２m2／ｇ好ましくは約４〜８m2／ｇの範囲
内の比表面積を有している。このような粉末を使用すれ
ば、本発明の焼結温度における焼結を適度な長さの時間
内に達成することができる。それよりも小さい比表面積
を有する二酸化ウラン粉末は、実用的と言えないほどに
高い焼結温度が必要となるばかりでなく、ＳｉＯ２の蒸
発を防止するために特別の対策を講じる必要もあるため
に有用でない。他方、それよりも大きい比表面積を有す
る二酸化ウラン粉末は化学反応性が大きいために取扱い
が難しい。
本発明の焼結剤は、第１図中の多角系ＡＢＣＤ（ただし
線分ＡＢおよびＣＤを除く）の範囲内に含まれる組成を
有する。
第１図中の特定の点が表わす組成を下記第１表中に重量
百分率で示す。
第１図中の多角系ＡＢＣＤ（ただし線分ＡＢおよびＣＤ
を除く）の範囲内に含まれる組成は、約４０〜約９０
（重量）％のＳｉＯ２と残部のＭｇＯおよびＡｌ２Ｏ３
とから成っている。本発明の焼結剤の最大ＭｇＯ含量は
約５５（重量）％であり、また最大Ａｌ２Ｏ３含量は約
６０（重量）％未満である。本発明の焼結剤中には、Ｍ
ｇＯおよびＡｌ２Ｏ３は常に少なくとも検出可能な量
（すなわち、化学分析によって検出し得る量）で存在し
ている。多くの場合、ＭｇＯおよびＡｌ２Ｏ３のそれぞ
れは焼結剤の全重量を基準として少なとくとも０．００
１（重量）％あるいは少なくとも約０．１（重量）％の
量で存在している。
本発明の焼結剤は１種のアルミノケイ酸マグネシウムと
しての組成を有するが、それは様々な形態のものであっ
てもよい。たとえば、それはアルミノケイ酸マグネシウ
ム、ＭｇＯとＡｌ２Ｏ３とＳｉＯ２との混合物、アルミ
ケイ酸塩とＭｇＯ との混合物、ケイ酸マグネシウムと
Ａｌ２Ｏ３との混合物、アルミン酸マグネシウムとＳｉ
Ｏ２との混合物、およびそれらの組合せから成る群より
選ぶことができる。
所望ならば、焼結体またはそれの一部を生成するような
微粒状の前駆物質を使用することもできる。ただし、か
かる前駆物質は焼結温度より低い高温で完全に熱分解し
て焼結剤またはそれの一部を生成すると共に、副生ガス
に由来する有害な残留物をほとんど生じないようなもの
でなければならない。酸化マグネシウムの有用な前駆物
質としては、炭酸マグネシウムおよび硝酸マグネシウム
が挙げらる。
また、所望ならば、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３、およびＳｉＯ
２の粉末混合物の融解または固相焼結のごとき各種の技
術によって本発明の焼結剤を予め製造することともでき
る。
更にまた、所望ならば、本発明の焼結剤の少なくとも一
部が好ましくは本発明の焼結剤を主成分とする天然物質
から成っていてもよい。たとえば、アルミノケイ酸塩を
与える天然物質としてはベントナイトおよびクレーを使
用することができ、またケイ酸マグネシウムを与える天
然物質としてはタルクを使用することができる。詳しく
は述べれば、かかる天然物質は焼成を受けた場合（ただ
し焼結温度に到達する以前）において所望の焼結剤また
はそれの一部と約１０（重量）％未満の不純物とから成
る焼成組成物を与えるような物質であればよい。かかる
焼成組成物中に残留する不純物は本発明の核燃料に対し
て顕著な悪影響を及ぼすものであってはならない。
上記のごとき焼結剤は、二酸化ウランと焼結剤との合計
量を基準として約０．１〜約１（重量）％の割合で使用
される。焼結剤の使用量は実験的に決定することができ
るが、それは主として所望の焼結体の性質に依存する。
多くの場合、本発明の焼結剤は二酸化ラウンと焼結剤と
の合計量を基準として約０．１〜約０．８（重量）％、
あるいは約０．２〜約０．６（重量）％、あるいは約
０．２５〜約０．５（重量）％の割合を占める。実施の
一態様に従えば、本発明の焼結剤は二酸化ウランと焼結
剤との合計量を基準として約０．１（重量）％から約
０．５（重量）％未満まで、あるいは約０．１または
０．２（重量）％から約０．４（重量）％までの割合を
占める。
上記のごとき二酸化ウラン粉末と焼結剤および（また
は）それの原料物質とを混合するためには各種の常用技
術を使用することができる。その際には、焼結剤が二酸
化ウラン粉末中に少なくとも顕著もしくは実質的に一様
に分散して成る混合物を調製することが好ましい。上記
のごとき焼結剤および（または）それの原料物質は微粒
状のものであって、それらの粒度は所望の混合物を与え
るのに十分なものでありさえすればよいが、通例は約２
０ミクロン未満である。
所望ならば、焼結体に所望の気孔率を付与するのを容易
にするために気孔形成剤を添加してもよい。かかる目的
のためには通常の気孔形成剤を使用することができる
が、それらの実例としてはシュウ酸アンモニウム、ポリ
メチルメタクリレート、および焼結温度より低い温度で
加熱した際に揮発消失するその他の物質が挙げられる。
かかる気孔形成剤は常法に従って有効量で使用すればよ
い。一般に、気孔形成剤の使用量は二酸化ラウン、焼結
剤および気孔形成剤の合計量を基準として約０．１〜約
２（重量）％の範囲内にあればよい。
上記のごとき混合物を成形または圧縮して圧縮体を得る
ためには各種の常用技術を使用することができる。たと
えば、押出し、射出成形、型圧縮または等圧圧縮によっ
て所望形状の圧縮体を製造することができる。混合物の
成形を容易にするために滑剤、結合剤または類似の物質
を使用する場合、それらは圧縮体または最終の焼結体に
対して顕著な悪影響を及ぼすものであってはならない。
このような成形助剤は、比較的低い温度（好ましくは５
００℃以下の温度）で加熱した際に蒸発して残留物をほ
とんど生じないような種類のものであることが好まし
い。こうして得られた圧縮体は、焼結時における高密度
化を促進するために約６０％未満の気孔率を有すること
が好ましく、また約５０％未満の気孔率を有すれば一層
好ましい。
上記の圧縮体は、たとえばペレット、円柱、板または立
方体のごとき任意所望の形状を有するものであってよ
い。なお、かかる圧縮体は円柱（特に直円柱）の形状を
有するのが通例である。
次に、本発明の焼結体を生み出するような条件下で上記
の圧縮体が焼結される。圧縮体の焼結を行う際の雰囲気
は、個々の製造プロセスに応じて様々に変化し得る。な
お、かかる雰囲気は常温またはその付近の温度および大
気圧またはその付近の圧力を有することが好ましい。上
記のごとき圧縮体の焼結は、二酸化ウラン核燃料の製造
に際して単独の二酸化ウランを焼結するために有用であ
ることが知られている雰囲気中において行うことができ
る。とは言え、真空中における焼結はＳｉＯ２を蒸発さ
せる傾向があるために有用でない。一般的に述べれば、
水素、好ましは約２０℃の露点を有する湿性水素、平衡
状態において二酸化ウランの酸素／ウラン原子比を所望
の値に維持するのに十分な酸素分圧を与えるような気体
混合物、およびそれらの組合せから成る群より選ばれた
雰囲気中において圧縮体の焼結が行われる。平衡状態に
おいて所望の酸素分圧を与えるような気体混合物の代表
例としては、本発明の場合と同じ譲受人に譲渡されたカ
ーター(Cartar)の米国特許第３９２７１５４号明細書中
に開示されたような二酸化炭素と一酸化炭素との混合物
が挙げられる。
上記のごとき圧縮体の焼結は、焼結剤が二酸化ウランの
存在下で液相を生成し、それによって本発明の液相焼結
体の製造が可能となるような温度において行われる。一
般に、焼結剤のＳｉＯ２含量が高くなるほど、液相が生
成される温度は低くなる。本発明の焼結温度は、約１５
００℃を越えかつＳｉＯ２の顕著な蒸発が起こらない温
度に至るまでの範囲内にあればよい。このような焼結温
度は、一般に約１５００℃を越えて約２０００℃まで、
好ましくは約１５４０〜約１７５０℃、また一層好まし
くは約１６００〜約１７００℃の範囲内にある。
実施の一態様に従えば、本発明の焼結剤は第１図中の多
角形ＨＢＣ（ただし線分ＨＢおよび点Ｃを除く）の範囲
内に含まれる組成、すなわち約７０〜約９０（重量）％
のＳｉＯ２と残部のＭｇＯおよびＡl2Ｏ３とから成る組
成を有する。この場合には、ほぼ同じ組成を有するガラ
ス相が焼結体中に生成されるのが普通である。
別の実施の態様に従えば、本発明の焼結剤は第１図中の
多角形ＥＢＣＦ（ただし線分ＥＢおよびＣＦを除く）の
範囲内に含まれる組成、すなわち約６０〜約９０（重
量）％のＳiO２と残部のＭｇＯおよびＡl2Ｏ３とから成
る組成を有する。かかる実施の態様に基づく焼結剤を用
いた場合、一般に、焼結温度においては固体の二酸化ウ
ランおよび液相のみが存在する。冷却後には、上記の液
相はガラス状のケイ酸マグネシウム相のみを生成するの
が普通である。とは言え、線分ＥＦに近接した組成［一
般に線分ＥＦ上またはそれから５（重量）％までの範囲
内の組成］を有する本発明の焼結剤を小さい冷却速度
（実験的に決定可能）で冷却した場合には、被覆された
二酸化ウラン粒子間のポケット内に位置するガラス相中
に多少の結晶質ケイ酸塩相が析出することもある。一般
的に述べれば、上記のガラス相の組成は焼結剤の組成と
同じか、あるいはそれとほとんど違わない。やはり一般
的に述べれば、ガラス相の存在量（あるいは結晶質ケイ
酸塩相が生成する場合にはガラス相と結晶質ケイ酸塩相
との合計量）も焼結剤の使用量と同じか、あるいはそれ
とほとんど違わない。
更に別の実施の態様に従えば、本発明の焼結剤は第１図
中の多角形ＡＥＦＤ（ただし線分ＡＥ、ＥＦおよびＦＤ
を除く）の範囲内に含まれる組成、すなわち約４５（重
量）％から約８０（重量）％未満までのＳｉＯ２と残部
のＭｇＯおよびＡｌ２Ｏ３とから成る組成を有する。こ
の場合には、焼結体中にガラス相および結晶質ケイ酸塩
相が生成されるのが普通である。かかる実施の態様にお
いては、生成されるガラス相は第１図中の多角形ＧＨＣ
Ｉ（ただし線分ＧＨおよびＣＩを除く）の範囲内に含ま
れる組成、すなわち約５０〜約９０（重量）％のＳｉＯ
２と残部のＭｇＯおよびＡｌ２Ｏ３とから成る組成を有
する。かかる実施の態様においてはまた、一般的に述べ
れば、生成されるガラス相および結晶質ケイ酸塩相の合
計量は焼結剤の使用量と同じか、あるいはそれとほとん
ど違わない。
結晶質ケイ酸塩相を含有する本発明の焼結体において
は、ガラス相と結晶質ケイ酸塩相との合計量は一般に焼
結体の全重量を基準として約０．１〜約１（重量）％の
範囲内にあり、そしてガラス組成分は焼結体の全重量を
基準として少なくとも約０．０５（重量）％の量で存在
しており、また結晶質ケイ酸マグネシウム組成分は少な
くとも検出可能な量（すなわち、透過電子顕微鏡試験法
および特定領域電子回折法によって検出し得る量）で存
在している。
焼結剤が第１図中の多角形ＡＥＦＤ（ただし線分ＡＥ、
ＦＦおよびＦＤを除く）の範囲内に含まれる組成を有す
る場合、それは焼結温度で完全に液相を成すこともあれ
ば、そうでないこともある。それが完全に液相を成す場
合、液相の冷却に伴って多少の結晶質ケイ酸塩が析出す
るのが普通である。その結果、被覆された二酸化ウラン
粒子間のポケット内に位置するガラス相中に結晶質ケイ
酸塩粒子が存在するような焼結体が得られることにな
る。しかるに、より低い焼結温度および（または）より
高いＭｇＯおよび（または）Ａｌ２Ｏ３含量の下では、
焼結剤が焼結温度において液相と多少の結晶質ケイ酸塩
とを生成する場合がある。その結果、被覆された二酸化
ウラン粒子間のポケット内に位置するガラス相中に小さ
い結晶質ケイ酸塩粒子が存在すると共に、被覆された二
酸化ウラン粒子中に大きい結晶質ケイ酸塩粒子が突入し
ているような焼結体が得られることになる。二酸化ウラ
ン粒子中に突入している結晶質ケイ酸塩粒子は、ガラス
相中に位置する結晶質ケイ酸塩粒子よりも顕著に大きい
（通例少なくとも約２０％だけ大きい）ものである。一
般に、二酸化ウラン粒子中に突入している結晶質ケイ酸
塩粒子の量は焼結体中に存在する結晶質ケイ酸塩相の全
量を基準として約５０（容量）％未満である。
本発明を焼結体中に結晶質ケイ酸塩相が存在する場合、
それはＭｇＳｉＯ３、Ｍｇ２ＳｉＯ４、ムライト、アル
ミノケイ酸マグネシウム（たとえばコージーライト）お
よばそれらの混合物から成る群より選ばれたものであ
る。本発明の焼結剤の組成が線分ＥＦから線分ＡＤに向
って移動するのに伴い、焼結体中における結晶質ケイ酸
塩相の含量は増加する。一般に、結晶質ケイ酸塩相の組
成は焼結剤の組成によって決定される。たとえば、第１
図中の多角形ＡＥＦＤの範囲内の組成の場合、線分ＡＥ
に近接した部分は一般に結晶質ケイ酸マグネシウムを生
成するのに対し、線分ＤＦに近接した部分は一般にムラ
イトを生成する。また、多角形ＡＥＦＤの中心部分に位
置する組成の焼結剤は結晶質ケイ酸マグネシウムとムラ
イトとの混合物および（または）結晶質アルミノケイ酸
マグネシウムを生成する。
かかる焼結に際しては、本発明の焼結体を製造するため
に必要な時間にわたって圧縮体が焼結温度に保持され
る。焼結温度での保持時間は実験的に決定することがで
きるが、それは主として所望の焼結体の性質に依存す
る。一般に、焼結体中における二酸化ウランの粒度は焼
結温度、焼結温度での保持時間、および焼結剤によって
決定される。通例、焼結温度が高くなるほど、かつ（あ
るいは）焼結温度での保持時間が長くなるほど、二酸化
ウラン粒子は大きくなる。また、焼結剤中のＭｇＯおよ
び（または）Ａｌ２Ｏ３含量が高くなるほど二酸化ウラ
ン粒子は大きくなる。
焼結温度への加熱速度は、主として、焼結以前における
副生ガスの除去速度によって制限される。一般に、これ
は炉内におけるガス流量およびそれの均一性並びに炉内
に存在する物質の量に依存する。一般的に述べれば、副
生ガスが炉外に除去されるまでは毎時約５０〜約３００
℃の加熱速度が使用されるが、それは常法によって実験
的に決定すればよい。その後、所望ならば加熱速度を毎
時約３００〜５００℃の範囲内、そして更には毎時８０
０℃にまで上昇させることができるが、焼結体が割れる
ほどに速くすべきではない。
焼結の完了後に、焼結生成物を冷却することによって本
発明の焼結体が得られる。通例、それは室温または室温
付近の温度（一般に約２０〜約３０℃）にまで冷却され
る。焼結生成物の冷却速度は特に重要でないが、焼結体
が割れるほどに速くすべきではない。詳しく述べれば、
かかる冷却速度は商業的な焼結炉において通例使用され
る冷却速度と同じであればよい。すなわち、かかる冷却
速度は毎時約１００〜約８００℃の範囲内にあればよ
い。焼結生成物の冷却は、焼結時に使用したものと同じ
雰囲気あるいは焼結生成物または焼結体に対して顕著な
悪影響を及ぼさない別種の雰囲気中において行うことが
できる。
実施の一態様に従えば、本発明の焼結体は結晶質の二酸
化ウラン粒子およびガラス状の非晶質アルミノケイ酸マ
グネシウム相から成っていて、後者のガラス相は第１図
中の多角形ＥＢＣＦ（ただし線分ＥＢおよびＣＦを除
く）の範囲内の組成を有している。この実施の態様にお
いては、ガラス相は焼結体の全重量の基準として約０．
１〜約１（重量）％の割合を占める。多くの場合、それ
は焼結体の全重量を基準として約０．１〜約０．８（重
量）％、あるいは約０．２〜約０．６（重量）％、ある
い約０．２５〜約０．５（重量）％、あるいは約０．１
（重量）％から約０．５（重量）％未満まで、あるいは
約０．１または０．２（重量）％から約０．４（重量）
％までの割合を占める。
別の実施の態様に従えば、本発明の焼結体は結晶質の二
酸化ウラン粒子、ガラス状のアルミノケイ酸マグネシウ
ム相、および結晶質ケイ酸塩相から成っていて、ガラス
相は焼結体の全重量を基準として少なくとも約０．０５
（重量）％の量で存在しており、また結晶質ケイ酸塩相
は少なくとも検出可能な量で存在している。この実施の
態様におけるガラス相は、第１図中の多角形ＧＨＣＩ
（ただし線分ＧＨおよびＣＩを除く）の範囲内の組成を
有している。この実施の態様においては、一般に、ガラ
ス相と結晶質ケイ酸塩相との合計量は焼結剤の使用量と
同じか、あるいはそれとほとんど違わない。詳しく述べ
れば、ガラス相と結晶質ケイ酸塩相との合計量は焼結体
の全重量を基準として約０．１〜約１（重量）％、ある
いは約０．１〜約０．８（重量）％、あるいは約０．２
〜約０．６（重量）％、あるいは約０．２５〜約０．５
（重量）％、あるいは約０．１（重量）％から約０．５
（重量）％未満まで、あるいは約０．１または０．２
（重量）％から約０．４（重量）％までの範囲内にあ
る。多くの場合、ガラス組成分は焼結体の全重量を基準
として約０．０５（重量）％を越え、あるいは約０．１
（重量）％を越え、あるいは約０．２（重量）％を越え
る量で存在している。やはり多くの場合、結晶質ケイ酸
塩組成分は焼結体の全重量を基準として少なくとも約
０．０１（重量）％、あるいは少なくとも約０．１（重
量）％、あるいは少なくとも約０．２（重量）％の量で
存在している。
焼結剤の量が約０．１（重量）％未満である場合には、
本発明の焼結体が得られないことがある。他方、焼結剤
の量が約１（重量）％を越える場合には、過剰量のガラ
ス相および（または）結晶質ケイ酸塩相が生成する。そ
れらは顕著な利益をもたらされないばかりでなく、二酸
化ウランが占めるべき空間を無駄に占めることになる。
一般に、焼結体中のガラス相は二酸化ウランを含んでい
ない。とは言え、場合によっては、現時点で利用可能と
は考えられない特異な分析法によって検出し得る少量の
二酸化ウランがガラス相中に存在することもあり得る。
そのような場合においても、ガラス相中における二酸化
ウランの存在量は通例約０．５（重量）％以下であろ
う。
本発明の焼結体中におけるガラス相は連続相を成してい
る。かかるガラス相により、焼結体中に存在する二酸化
ウラン粒子全体の少なくとも約９９（容量）％好ましく
は９９．５（容量）％以上を占める二酸化ウラン粒子の
各々が露出部分をほとんど残さずに被覆されている。な
お、全ての二酸化ウラン粒子が露出部分をほとんど残さ
ずに被覆されていれば最も好ましい。ここで言う「露出
部分をほとんど残さずに二酸化ウラン粒子を被覆したガ
ラス相」とは、該粒子を少なくとも実質的に完全に被覆
した被膜を意味する。詳しく述べれば、上記のガラス相
は各々の二酸化ウラン粒子上に連続した密着性の薄い被
膜を形成しているのであって、その厚さは一般に約５〜
約２０オングスロームの範囲内にある。好適な実施の態
様においては、かかるガラス相は焼結体中に存在する二
酸化ウラン粒子全体の少なくとも約９９（容量）％好ま
しくは９９．５（容量）％以上を占める二酸化粒子の各
々を完全に被覆（または包囲）している。一層好ましく
は、かかるガラス相は全ての二酸化ウラン粒子を完全に
包囲している。かかるガラス相はまた、被覆された二酸
化ウラン粒子間の空隙（すなわち、３粒子間および４粒
子間の空隙）内にもある程度まで存在している。かかる
空隙がガラス相によって充填されている程度は、主とし
て焼結体中に存在する焼結剤の量に依存する。焼結体の
顕微鏡組織は、ガラス相が焼結温度において液体であっ
たことを示している。
焼結体中の二酸化ウラン粒子は、約２０〜約１００ミク
ロン、好ましくは約３０〜約８０ミクロン、多くは約４
０〜約７０ミクロン、そして一層多くは約４５〜約６０
ミクロンの範囲内の平均粒度（すなわち平均粒径）を有
している。本発明の実施の一態様においては、二酸化ウ
ラン粒子の粒度に顕著な差は存在しない。
平均粒度は常法に従って測定することができる。本発明
においては、標準的な直線交差法が使用された。詳しく
述べれば、研摩および腐食を施した焼結体の断片の顕微
鏡写真上に直線を引き、特定の長さの直接と交わる粒界
を計数し、そしてその数で直線の長さを割ることによ
り、粒子が切り取る線分の平均長さがミクロン単位で求
められた。次に、その値に１．５を掛けることによって
平均粒度が求められた。
本発明の焼結体は、液相焼結を受けたものとしての外観
を有していた。研摩段片中に観察される二酸化ウラン粒
子のかど部はしばしば丸くなっていて、かかるかど部に
はガラス相のポケットが存在している。換言すれば、そ
れらは液相焼結を受けたセラミックの外観を有している
のである。一般に、二酸化ウラン粒子は等軸または実質
的に等軸の結晶から成っている。
本発明の焼結体は、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯおよびＳｉＯ２
の結晶質相を含まないのが普通である。
本発明の焼結体は常に多少の気孔を含んでいて、それら
は気孔は一般に閉鎖気孔（すなわち、互いに独立した気
孔）である。かかる気孔は焼結体全域にわたって分布し
ているが、それらは少なくとも顕著もしくは実質的に一
様に分布していることが好ましい。一般に、かかる焼結
体の気孔率は焼結体の全体積を基準として約２（容量）
％から約１０（容量）％未満での範囲内にあるが、それ
は主として原子炉の構造に依存する。なお、かかる気孔
率は多くは焼結体の全体積を基準として約４〜約８（容
量）％、一層多くは約４〜約６（容量）％、そして最も
多くは約５（容量）％である。かかる気孔の孔径は約１
ミクロンを越えて約２０ミクロンまでの範囲内にあるこ
とが好ましくは、また約５〜約２０ミクロンの範囲内に
あれば一層好ましい。
通例、本発明の焼結体の寸法は焼結中に起こる収縮（す
なわち高密度化）の分だけ未焼結体と違っている。
本発明の範囲外にある焼結剤は、本発明の焼結体を製造
するためには有用ではない。一般に、約９０（重量）％
を越えるＳｉＯ２を含有する焼結剤の場合には、得られ
る焼結体の粒度が小さ過ぎる。他方、規定量を越えるＭ
ｇＯおよびＡｌ２Ｏ３を含有する焼結剤は、大部分の焼
結剤が結晶質ケイ酸塩として存在するために所望のガラ
ス相の量が過少となるから有用でない。
単独のＳｉＯ２は焼結剤として有用でない。なぜなら、
得られる焼結体の粒度が小さ過ぎると共に、生成される
ガラス相は焼結体全域にわたって一様に分布していない
からである。同様に、単独のＡｌ２Ｏ３またはＭｇＯは
焼結体中に結晶質のＡｌ２Ｏ３またはＭｇＯをそれぞれ
生成するので望ましくない。結晶質相は二酸化ウラン焼
結体に対して高温での塑性を付与することがないため、
単独の二酸化ウランの場合よりも顕著に大きい塑性を持
った二酸化ウラン焼結体は得られないのである。
本発明の焼結体は核燃料として有用である。それの酸素
／ウラン原子は約１．７〜約２．２５の範囲内にあり、
また多くは約２．００〜２．１５の範囲内にある。かか
る焼結体は、通例、二酸化ウラン粉末中に存在する量と
同じ量の核分裂性物質を含有している。本発明の焼結体
は大きい粒度を有するため、核分裂気体の放出速度が顕
著な低下を示すことになる。また、二酸化ウラン粒子を
被覆するガラス相が焼結体に対して十分な塑性またはク
リープ速度を付与するため、本発明の核燃料は被覆に顕
著な接続的応力を及ぼすことなしに性能を発揮し得るこ
とにもなる。
以下の実施例によって本発明を一層詳しく説明する。こ
れらの実施例中においては、特に記載のない限り、下記
の手順が使用された。
二酸化ウラン粉末としては、核分裂性のウラン同位体を
含有しかつ約２．１６の酸素／ウラン原子比を有するサ
ブミクロンの焼結性二酸化ウラン粉末を使用した。
密度は、常法に従い、焼結体の重量および寸法の測定値
から求めた。
焼結体の気孔率は、焼結体の組成に基づいてそれの理論
密度を算出し、次いで下記の式に従って測定密度と比較
することによって求めた。
焼結体中に二酸化ウラン粒子の平均粒度は、前述のごと
き直線交差法によって求めた。
焼結体の特性は幾つかの標準技術に従って評価した。
別の分析結果に基づけば、焼結体は約２．００の酸素／
ウラン原子比を有することが判明した。
実施例１ 本実施例においては、Ｍｇ（ＮＯ3)2・６Ｈ２Ｏ、Ａｌ２
Ｏ３およびＳｉＯ２の粉末を使用した。それらの使用量
は、焼結温度より低い温度でＭｇ（ＮＯ3)2・６Ｈ２Ｏが
熱分解してＭｇＯを生成した場合、約５（重量）％のＭ
ｇＯ、約１７（重量）％のＡｌ２Ｏ３および約７８（重
量）％ののＳｉＯ２から成る焼結剤を生み出すようなも
のであった。
上記３種の粉末を常法に従って二酸化ウラン粉末と撹拌
混合することにより、Ｍｇ（ＮＯ3)2・６Ｈ２Ｏが熱分解
した場合、二酸化ウランと焼結体との合計量を基準とし
て約０．１２５（重量）％の焼結剤を含有する実質的に
均質な混合物を調製した。
鋼製の型を用いて上記の混合物を型圧縮することによ
り、ペレット（すなわち、約５０％の気孔率を有する概
して等軸円柱状の圧縮体）を形成した。
大気圧またはその付近の圧力を有する水素雰囲気中にお
いて上記の圧縮体を約１６４０℃で７時間にわたり焼結
した後、ほぼ室温にまで炉内冷却した。
こうして得られた焼結体の研摩段片を光学顕微鏡下で検
査した。その結果、焼結体は二酸化ウラン粒子と薄い粒
間ガラス相とから成っていた。
上記の焼結体は約２．６（容量）％の気孔率を有してい
て、それらの気孔は焼結体中に分布した閉鎖気孔から成
っていた。
二酸化ウラン粒子の粒度に顕著な差は見られず、またそ
れらの平均粒度は約２１ミクロンであった。
かかる実施例１を第２表中に要約して示す。更に、第２
表中に示された点を除き、実施例１の場合と同様にして
実施例２〜６を行った。いずれの実施例においても、Ｍ
ｇＯの全駆物質としてＭｇ（ＮＯ3)2・６Ｈ２Ｏを使用し
た。第２表中においては、焼結剤の量は二酸化ウランと
焼結剤との合計量を基準とした重量百分率で表わされて
いる。
第２表中に示されたいずれの実施例も本発明を例示する
ものであって、得られた焼結体はいずれも核燃料として
有用なものである。実施例３および６の焼結体の研摩段
片を光学顕微鏡下で検査した。その結果、これらの焼結
体は二酸化ウラン粒子と粒間ガラス相とから成ってい
た。
別の試験結果に基づけば、実施例１〜３の焼結体中に存
在するガラス相は第１図中の多角形ＥＨＣＦの範囲内の
組成をするアルミノケイ酸マグネシウムであることが判
明した。
別の試験結果に基づけば、実施例４〜６の焼結体中に存
在するガラス相は第１図中の多角形ＧＨＣＩ（ただし線
分ＧＨおよびＣＩを除く）の範囲内の組成を有するアル
ミノケイ酸マグネシウムであり、かつ検出可能な量の結
晶質ケイ酸マグネシウム（恐らくはムライト）が存在す
ることが判明した。
また、別の試験結果に基づければ、各焼結体中に存在す
るガラス相の量あるいはガラス相と結晶質ケイ酸マグネ
シウム相との合計量は焼結剤の使用量とほとんど違わな
いことも判明した。更にまた、別な試験結果に基づけ
ば、ガラス相は連続し相互に連結した相を成しており、
かつ二酸化ウラン粒子全体の９９（容量）％以上を占め
る二酸化ウラン粒子の各々が露出部分をほとんど残さず
に該ガラス相で被覆されていることも判明した。
別の試験結果に基づけば、第２表中の全ての焼結体のク
リープ速度は応力と共に急速に増大し、しかも二酸化ウ
ランのみから成りかつより小さい平均粒度を有する同様
な焼結体に関して文献中に報告されたクリープ速度より
も実質的に大きいことが判明している。このように変形
速度が大きい結果、本発明の核燃料は被覆に顕著な持続
的応力を及ぼすことなしに性能を発揮し得ることにな
る。
また、本発明の焼結体はより大きい粒度を有している結
果、核分裂気体の放出速度が顕著な低下を示すことにも
なる。
【図面の簡単な説明】
第１図は、Ａｌ２Ｏ3、ＳiＯ2およびＭｇＯから成る三
元系中における本発明の焼結剤の組成範囲を示す三角座
標である。第１図中の各軸は重量百分率で目盛られてい
る。下方の軸はＡｌ２Ｏ３の重量百分率を表わし、左側
の軸はＭｇＯの重量百分率を表わし、そして右側の軸は
ＳｉＯ2の重量百分率を表わしている。本発明の焼結体
の組成は、第１図中の多角形ＡＢＣＤ（ただし線分ＡＢ
およびＣＤを除く）の範囲内に含まれる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジョン・ハリス・デビーズ アメリカ合衆国、カリフォルニア州、サ ン・ホゼイ、ナンキャロウ・ウェイ、1311 番 (56)参考文献 特開 昭55−27942（ＪＰ，Ａ) 「原子炉材料ハンドブック」日刊工学新 聞社，昭和52年10月31日，Ｐ．142−166

Claims (27)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】核燃料として有用な二酸化ウラン焼結体の
    製造方法において、(a) 核分裂性物質を含有する二酸化
    ウラン粉末を用意し、(b) 第１図中の多角形ＡＢＣＤ
    （ただし線分ＡＢおよびＣＤを除く）の範囲内に含まれ
    る組成を有する焼結剤、または後記焼結温度より低い温
    度で熱分解するそれの前駆物質を用意し、(c) 前記二酸
    化ウラン粉末と前記焼結剤またはそれの前駆物質とを混
    合することにより、二酸化ウランと焼結剤との合計量を
    基準として約０．１〜約１(重量)％の割合で前記焼結剤
    を含有する混合物を調製し、(d) 前記混合物を成形して
    圧縮体とし、(e) 酸素／ウラン原子比が約１．７〜約
    ２．２５の範囲内にあるような条件下において、前記焼
    結剤が液相を成すような焼結温度、すなわち約１５００
    ℃を越えかつＳｉＯ2の顕著な蒸発が起こらない温度に
    至るまでの範囲内の焼結温度で前記圧縮体を焼結して焼
    結生成物を得、次いで(f) 前記焼結生成物を冷却する諸
    工程から成る結果として、二酸化ウラン粒子が少なくと
    も約２０ミクロンの平均粒度を有し、前記二酸化ウラン
    粒子全体の少なくとも約９９(容量)％を占める二酸化ウ
    ラン粒子の各々が露出部分をほとんど残さずにガラス状
    のアルミノケイ酸マグネシウム相で被覆されており、か
    つ約２（容量）％から約１０(容量)％未満までの範囲内
    の気孔率を有する二酸化ウラン焼結体が得られることを
    特徴とする方法。
  2. 【請求項２】前記酸素／ウラン原子比が約２．００〜約
    ２．１５の範囲内にある請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】前記焼結体の気孔率がそれの全体積を基準
    として約４〜約８(容量)％の範囲内にある請求項１記載
    の方法。
  4. 【請求項４】前記二酸化ウラン粉末が約２〜約１２m2／
    ｇの範囲内の比表面積を有する請求項１記載の方法。
  5. 【請求項５】前記焼結剤が二酸化ウランと焼結剤との合
    計量を基準として約０．１〜約０．８(重量)％の割合を
    占める請求項１記載の方法。
  6. 【請求項６】前記焼結剤が二酸化ウランと焼結剤との合
    計量を基準として約０．２〜約０．６(重量)％の割合を
    占める請求項１記載の方法。
  7. 【請求項７】前記焼結剤が二酸化ウランと焼結剤との合
    計量を基準として約０．１(重量)％から約０．５（重
    量）％未満までの割合を占める請求項１記載の方法。
  8. 【請求項８】前記焼結剤が第１図中の多角形ＥＢＣＦ
    （ただし線分ＥＢおよびＣＦを除く）の範囲内に含まれ
    る組成を有する請求項１記載の方法。
  9. 【請求項９】前記焼結剤が第１図中の多角形ＡＥＦＤ
    （ただし線分ＡＥ、ＥＦおよびＦＤを除く）の範囲内に
    含まれる組成を有する請求項１記載の方法。
  10. 【請求項１０】前記焼結温度が約１５４０〜１８００℃
    の範囲内にある請求項１記載の方法。
  11. 【請求項１１】前記前駆物質が炭酸マグネシウムである
    請求項１記載の方法。
  12. 【請求項１２】前記焼結工程が湿性水素雰囲気中におい
    て実施される請求項１記載の方法。
  13. 【請求項１３】前記焼結工程が二酸化炭素と一酸化炭素
    との混合物から成る気体雰囲気中において実施される請
    求項１記載の方法。
  14. 【請求項１４】前記二酸化ウラン粒子の平均粒度が約３
    ０〜約７０ミクロンの範囲内にある請求項１記載の方
    法。
  15. 【請求項１５】結晶質の二酸化ウラン粒子とアルミノケ
    イ酸マグネシウムの非晶質ガラス相とから成っていて、
    前記二酸化ウラン粒子が約２０〜約１００ミクロンの範
    囲内の平均粒度を有し、前記ガラス相が連続し相互に連
    結した相を成しており、前記二酸化ウラン粒子全体の少
    なくとも約９９(容量)％を占める二酸化ウラン粒子の各
    々が露出部分をほとんど残さずに前記ガラス相で被覆さ
    れており、前記ガラス相が核燃料体の全重量を基準とし
    て約０．１〜約１（重量）％の割合を占め、かつ核燃料
    体の全体積を基準として約２(容量)％から約１０(容量)
    ％未満までの範囲内の気孔率を有することを特徴とする
    核燃料体。
  16. 【請求項１６】前記ガラス相が第１図中の多角形ＧＢＣ
    Ｉ（ただし線分ＧＢおよびＣＩを除く）の範囲内に含ま
    れる組成を有する請求項１５記載の核燃料体。
  17. 【請求項１７】前記ガラス相が第１図中の多角形ＨＢＣ
    （ただし線分ＨＢおよび点Ｃを除く）の範囲内に含まれ
    る組成を有する請求項１５記載の核燃料体。
  18. 【請求項１８】前記ガラス相が第１図中の多角形ＥＢＣ
    Ｆ（ただし線分ＥＢおよびＣＦを除く）の範囲内に含ま
    れる組成を有する請求項１５記載の核燃料体。
  19. 【請求項１９】前記ガラス相が第１図中の多角形ＧＨＣ
    Ｉ（ただし線分ＧＨおよびＣＩを除く）の範囲内に含ま
    れる組成を有し、かつ少なくとも検出可能な量の結晶質
    ケイ酸塩相が含有される請求項１５記載の核燃料体。
  20. 【請求項２０】結晶質の二酸化ウラン粒子、アルミノケ
    イ酸マグネシウムの非晶質ガラス相、および結晶質ケイ
    酸塩相から成っていて、前記二酸化ウラン粒子が約２０
    〜約１００ミクロンの範囲内の平均粒度を有し、前記ガ
    ラス相が連続し相互に連結した相を成しており、前記二
    酸化ウラン粒子全体の少なくとも約９９(容量)％を占め
    る二酸化ウラン粒子の各々が露出部分をほとんど残さず
    に前記ガラス相で被覆されており、前記ガラス相と前記
    結晶質ケイ酸塩相との合計量が核燃料体の全重量を基準
    として約０．１〜約１(重量)％の割合を占め、前記ガラ
    ス相が核燃料体の全重量を基準として少なくとも約０．
    ０５(重量)％の量で存在し、前記結晶質ケイ酸塩相が少
    なくとも検出可能な量で存在し、かつ核燃料体の全体積
    を基準として約２（容量）％から約１０(容量)％未満ま
    での範囲内の気孔率を有することを特徴とする核燃料
    体。
  21. 【請求項２１】前記結晶質ケイ酸塩相が被覆された前記
    二酸化ウラン粒子間のポケット内に位置する前記ガラス
    相中に存在する請求項２０記載の核燃料体。
  22. 【請求項２２】前記結晶質ケイ酸塩相が被覆された前記
    二酸化ウラン粒子間のポケット内に位置する前記ガラス
    相中に存在し、かつ被覆された前記二酸化ウラン粒子中
    にも突入している請求項２０記載の核燃料体。
  23. 【請求項２３】前記ガラス相が第１図中の多角形ＧＨＣ
    Ｉ（ただし線分ＧＨおよびＣＩを除く）の範囲内に含ま
    れる組成を有する請求項２０記載の核燃料体。
  24. 【請求項２４】前記結晶質ケイ酸塩がＭｇＳｉＯ３、Ｍ
    ｇ２ＳｉＯ4、ムライト、アルミノケイ酸マグネシウム
    およびそれらの混合物から成る群より選ばれる請求項２
    ０記載の核燃料体。
  25. 【請求項２５】前記気孔率が核燃料体の全体積を基準と
    して約４〜約８(容量)％の範囲内にある請求項２０記載
    の核燃料体。
  26. 【請求項２６】前記二酸化ウラン粒子の平均粒度が約３
    ０〜約８０ミクロンの範囲内にある請求項２０記載の核
    燃料体。
  27. 【請求項２７】前記ガラス相が核燃料体の全重量を基準
    として約０．０５(重量)％を越える量で存在し、かつ前
    記結晶質ケイ酸塩相が核燃料体の全重量を基準として少
    なくとも約０．０１(重量)％の量で存在する請求項２０
    記載の核燃料体。
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