JPH06329462A - 誘電体磁器組成物 - Google Patents
誘電体磁器組成物Info
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- JPH06329462A JPH06329462A JP5121556A JP12155693A JPH06329462A JP H06329462 A JPH06329462 A JP H06329462A JP 5121556 A JP5121556 A JP 5121556A JP 12155693 A JP12155693 A JP 12155693A JP H06329462 A JPH06329462 A JP H06329462A
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- Japan
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- dielectric
- phase transition
- ceramic composition
- dielectric ceramic
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 液体窒素温度などの低温で動作する高周波機
器において、誘電体共振器として用いるのに好適な、誘
電体磁器組成物を提供する。 【構成】 本発明の誘電体磁器組成物は、複合ペロブス
カイト型の結晶構造を有し、温度変化に対して相転移を
起こす。そして、この相転移温度よりも低温の相におい
ては、高い誘電特性を示す事を特徴とし、一般式 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw で表して、０．４≦ｘ≦１．０、０．９９≦ｙ≦１．０
の組成範囲であり、かつＢ′は２価のイオン、Ｂ″は５
価のイオン、ｗは電荷中性条件を満たす任意の値であ
る、誘電体磁器組成物である。
器において、誘電体共振器として用いるのに好適な、誘
電体磁器組成物を提供する。 【構成】 本発明の誘電体磁器組成物は、複合ペロブス
カイト型の結晶構造を有し、温度変化に対して相転移を
起こす。そして、この相転移温度よりも低温の相におい
ては、高い誘電特性を示す事を特徴とし、一般式 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw で表して、０．４≦ｘ≦１．０、０．９９≦ｙ≦１．０
の組成範囲であり、かつＢ′は２価のイオン、Ｂ″は５
価のイオン、ｗは電荷中性条件を満たす任意の値であ
る、誘電体磁器組成物である。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、主に高周波で用いられ
るフィルターや発振周波数安定化素子を構成する誘電体
磁器組成物に関するものである。
るフィルターや発振周波数安定化素子を構成する誘電体
磁器組成物に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】これまでに、通信機器の小型化、使用周
波数の高周波化に対応する事を目的に、誘電体共振器材
料として様々な誘電体磁器組成物が開発されてきてい
る。その内の一つに、結晶構造が複合プロブスカイト型
である誘電体磁器組成物がある。例えば、特開昭６２−
１７６００４号公報に記載の（Ｂａ1-x Ｓｒx ）｛（Ｍ
ｇ(1-y) Ｚｎy ）1/3 （Ｔａ(1-z) Ｎｂz ）2/3 ｝Ｏ3
および特開昭６３−３７５０８号公報に記載の（Ｂａ
1-x Ｓｒx ）（Ｍｇ(1-y) Ｎｉy ）1-u （Ｔａ(1-z)Ｎ
ｂz ）u Ｏz+(3/2)u 等である。これらは、例えば、衛
星放送、衛星通信の送受信に用いられる誘電体共振器と
して、−３０℃〜８０℃程度の温度範囲において使用す
ることを目的に開発されてきた。
波数の高周波化に対応する事を目的に、誘電体共振器材
料として様々な誘電体磁器組成物が開発されてきてい
る。その内の一つに、結晶構造が複合プロブスカイト型
である誘電体磁器組成物がある。例えば、特開昭６２−
１７６００４号公報に記載の（Ｂａ1-x Ｓｒx ）｛（Ｍ
ｇ(1-y) Ｚｎy ）1/3 （Ｔａ(1-z) Ｎｂz ）2/3 ｝Ｏ3
および特開昭６３−３７５０８号公報に記載の（Ｂａ
1-x Ｓｒx ）（Ｍｇ(1-y) Ｎｉy ）1-u （Ｔａ(1-z)Ｎ
ｂz ）u Ｏz+(3/2)u 等である。これらは、例えば、衛
星放送、衛星通信の送受信に用いられる誘電体共振器と
して、−３０℃〜８０℃程度の温度範囲において使用す
ることを目的に開発されてきた。
【０００３】ところで、近年、液体窒素温度（−１９
５．８℃）ですでに超電導状態となる酸化物高温超電導
材料が開発され、その優れた高周波特性を活かして、そ
れらの通信分野への適用が検討されている。このため、
周辺素子であるフィルタや発振周波数安定化素子及び半
導体デバイスに対して、低温で良好に動作することが要
求されている。この点で、半導体素子の主流の一つであ
るＧａＡｓベースのＨＥＭＴは、すでに、液体窒素温度
で良好な特性を示すものが開発されている。このような
中で、フィルタや発振周波数安定化素子として用いられ
る誘電体共振器に対して、従来の使用温度範囲とは異な
り、液体窒素温度において高い誘電特性を示すことが求
められている。
５．８℃）ですでに超電導状態となる酸化物高温超電導
材料が開発され、その優れた高周波特性を活かして、そ
れらの通信分野への適用が検討されている。このため、
周辺素子であるフィルタや発振周波数安定化素子及び半
導体デバイスに対して、低温で良好に動作することが要
求されている。この点で、半導体素子の主流の一つであ
るＧａＡｓベースのＨＥＭＴは、すでに、液体窒素温度
で良好な特性を示すものが開発されている。このような
中で、フィルタや発振周波数安定化素子として用いられ
る誘電体共振器に対して、従来の使用温度範囲とは異な
り、液体窒素温度において高い誘電特性を示すことが求
められている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上述したよ
うな、動作温度が液体窒素温度である高周波機器等に組
み込み、低温で使用するのに好適な、誘電体磁器組成物
を提供することを目的としている。
うな、動作温度が液体窒素温度である高周波機器等に組
み込み、低温で使用するのに好適な、誘電体磁器組成物
を提供することを目的としている。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、次の事項を要
旨としている。複合ペロブスカイト型の結晶構造を有
し、相転移温度よりも低温の相において高い誘電特性を
示し、下記の一般式で表わされる誘電体磁器組成物であ
る。 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw ただし、０．４≦ｘ≦１．０、０．９９≦ｙ≦１．０で
あり、Ｂ′は２価のイオン、Ｂ″は５価のイオン、ｗは
電荷中性条件を満たす任意の値。
旨としている。複合ペロブスカイト型の結晶構造を有
し、相転移温度よりも低温の相において高い誘電特性を
示し、下記の一般式で表わされる誘電体磁器組成物であ
る。 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw ただし、０．４≦ｘ≦１．０、０．９９≦ｙ≦１．０で
あり、Ｂ′は２価のイオン、Ｂ″は５価のイオン、ｗは
電荷中性条件を満たす任意の値。
【０００６】以下に、本発明を詳細に説明する。本発明
の基本となったのは、（Ｂａ1-x Ｓｒx ）（Ｂ′
1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏ3 で表される、結晶構造が複合ペロブ
スカイト型である材料には、相転移があるということを
見出した点である。さらに、本発明者等は、使用温度範
囲を、この相転移温度よりも５０℃以上低い温度領域と
したときに、この磁器組成物が、局部発振器の発振周波
数安定用の誘電体共振器として応用可能であることを発
見した。
の基本となったのは、（Ｂａ1-x Ｓｒx ）（Ｂ′
1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏ3 で表される、結晶構造が複合ペロブ
スカイト型である材料には、相転移があるということを
見出した点である。さらに、本発明者等は、使用温度範
囲を、この相転移温度よりも５０℃以上低い温度領域と
したときに、この磁器組成物が、局部発振器の発振周波
数安定用の誘電体共振器として応用可能であることを発
見した。
【０００７】相転移により、Ｘ線回析では、高角側の回
析ピークの一部に、結晶構造を六方晶と考えたのでは説
明できない分離が観察された。電子顕微鏡による電子線
回析の結果、相転移を起こした材料においては、基本格
子反射の１／２位置に、単位胞が２倍になったことを示
す、新たな回析斑点が現れる。また、この１／２位置の
回析斑点の強度は、組成に依存し、かつ温度によって変
化を示す。
析ピークの一部に、結晶構造を六方晶と考えたのでは説
明できない分離が観察された。電子顕微鏡による電子線
回析の結果、相転移を起こした材料においては、基本格
子反射の１／２位置に、単位胞が２倍になったことを示
す、新たな回析斑点が現れる。また、この１／２位置の
回析斑点の強度は、組成に依存し、かつ温度によって変
化を示す。
【０００８】さらに、ラマン分光法により、材料の温度
を変化させると、大きく分けて３回の相転移を経て、高
温相から低温相に変化することを発見した。各相転移温
度において、ラマン散乱のピークは複雑な変化を示す
が、各々の相転移は、最もラマン散乱強度の大きいピー
ク（ｘ＝０．６の材料では、１０６cm-1に位置する。）
に注目して、このピークが２本、４本、５本に分裂する
ものであると特徴づけられる。
を変化させると、大きく分けて３回の相転移を経て、高
温相から低温相に変化することを発見した。各相転移温
度において、ラマン散乱のピークは複雑な変化を示す
が、各々の相転移は、最もラマン散乱強度の大きいピー
ク（ｘ＝０．６の材料では、１０６cm-1に位置する。）
に注目して、このピークが２本、４本、５本に分裂する
ものであると特徴づけられる。
【０００９】このような相転移が起こる理由について
は、次のように考えられる。複合ペロブスカイト型結晶
構造において、バリウムイオンは酸素イオンと共に最密
充填し、結晶の骨格を作っている。このバリウムイオン
を、イオン半径がより小さいストロンチウムイオンに置
換すると、ストロンチウムイオンは酸素イオンと共に結
晶の骨格を作るには小さすぎるため、周囲の酸素イオン
との間に隙間を生じる。このような歪の導入が、誘電損
失を大きくする。材料を冷却していくと、ストロンチウ
ムイオンを入れたことによって生じた結晶内の歪が解消
されるように相転移が起こり、この結果、低温相におい
ては、大きく誘電特性が向上する。
は、次のように考えられる。複合ペロブスカイト型結晶
構造において、バリウムイオンは酸素イオンと共に最密
充填し、結晶の骨格を作っている。このバリウムイオン
を、イオン半径がより小さいストロンチウムイオンに置
換すると、ストロンチウムイオンは酸素イオンと共に結
晶の骨格を作るには小さすぎるため、周囲の酸素イオン
との間に隙間を生じる。このような歪の導入が、誘電損
失を大きくする。材料を冷却していくと、ストロンチウ
ムイオンを入れたことによって生じた結晶内の歪が解消
されるように相転移が起こり、この結果、低温相におい
ては、大きく誘電特性が向上する。
【００１０】上述の内容に代表される相転移に関する知
見に基いて、複合ペロブスカイト型の結晶構造を有し、
一般式 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw で表したとき、ｘは、液体窒素温度においてＱ＞５００
０で、誘電特性の優れた材料について検討した。その結
果、Ｂ′がＭｇ、Ｂ″がＴａの場合、０．４≦ｘ≦１．
０の範囲が望ましいことを見出した。また、Ｂ′がＺ
ｎ、Ｂ″がＮｂの場合、０．５≦ｘ≦１．０の範囲が、
Ｂ′がＭｇ及びＣｏ、Ｂ″がＴａの場合、０．４≦ｘ≦
１．０の範囲が、およびＢ′がＺｎ及びＮｉ、Ｂ″がＴ
ａ及びＮｂの場合、０．４５≦ｘ≦１．０の範囲がそれ
ぞれ望ましいことを見出した。
見に基いて、複合ペロブスカイト型の結晶構造を有し、
一般式 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw で表したとき、ｘは、液体窒素温度においてＱ＞５００
０で、誘電特性の優れた材料について検討した。その結
果、Ｂ′がＭｇ、Ｂ″がＴａの場合、０．４≦ｘ≦１．
０の範囲が望ましいことを見出した。また、Ｂ′がＺ
ｎ、Ｂ″がＮｂの場合、０．５≦ｘ≦１．０の範囲が、
Ｂ′がＭｇ及びＣｏ、Ｂ″がＴａの場合、０．４≦ｘ≦
１．０の範囲が、およびＢ′がＺｎ及びＮｉ、Ｂ″がＴ
ａ及びＮｂの場合、０．４５≦ｘ≦１．０の範囲がそれ
ぞれ望ましいことを見出した。
【００１１】ｙは、いずれの材料においても、０．９９
≦ｙ≦１．０の範囲が望ましい。これは、この範囲を外
れた場合、材料の誘電特性が低下するからである。Ｂ′
には、通常、２価のマグネシウム、亜鉛、ニッケル、コ
バルト等のイオンが単独或いは複数種類用いられる。ま
た、Ｂ″には、通常、５価のタンタル、ニオブ等のイオ
ンが単独或いは複数種類用いられる。しかし、本発明に
おいては、上記のイオンに限らず、結晶構造が複合ペロ
ブスカイト型をとり得る２価のＢ′イオン、５価のＢ″
イオンの全てに対して、適用できるものである。ｗは、
電荷中性条件を満たす任意の値を取る。
≦ｙ≦１．０の範囲が望ましい。これは、この範囲を外
れた場合、材料の誘電特性が低下するからである。Ｂ′
には、通常、２価のマグネシウム、亜鉛、ニッケル、コ
バルト等のイオンが単独或いは複数種類用いられる。ま
た、Ｂ″には、通常、５価のタンタル、ニオブ等のイオ
ンが単独或いは複数種類用いられる。しかし、本発明に
おいては、上記のイオンに限らず、結晶構造が複合ペロ
ブスカイト型をとり得る２価のＢ′イオン、５価のＢ″
イオンの全てに対して、適用できるものである。ｗは、
電荷中性条件を満たす任意の値を取る。
【００１２】本発明において、発振器の周波数安定化素
子として、液体窒素温度で良好に動作する誘電体共振器
を始めとして、種々のマイクロ波デバイスに用いる誘電
体共振器に応用できる誘電体磁器組成物を得ることが出
来た。
子として、液体窒素温度で良好に動作する誘電体共振器
を始めとして、種々のマイクロ波デバイスに用いる誘電
体共振器に応用できる誘電体磁器組成物を得ることが出
来た。
【００１３】
【実施例】以下に、本発明を実施例に基いてさらに説明
する。原料として高純度のＢａＣＯ3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍ
ｇＯ、Ｔａ2 Ｏ5 を用い、一般式 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw で表した時、ｘ＝０．６５、ｙ＝０．９９５になるよう
秤量し、エタノールを媒体として、ボールミルにて１６
時間湿式混合した。これをロータリーエバポレーターを
用いて乾燥し、大気中で１２００℃、４時間の仮焼を行
った。次に、粉砕した仮焼粉を２０００kgf ／cm2 の圧
力で円柱状に加圧成形した。この成形体を１６００℃で
１６時間焼成し、焼結体を得た。この焼結体を、直径１
６mm、高さ８mmになるよう加工した。こうして得られた
誘電体共振器のＱ値の温度依存性を、両端短絡型誘電体
共振器法により測定した。共振器は恒温槽の中に置き、
−７０〜１５０℃の範囲で温度を変化させた。測定に
は、ネットワークアナライザーを用いた。共振周波数
は、約６GHz であった。この結果を、図１に示す。
する。原料として高純度のＢａＣＯ3 、ＳｒＣＯ3 、Ｍ
ｇＯ、Ｔａ2 Ｏ5 を用い、一般式 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw で表した時、ｘ＝０．６５、ｙ＝０．９９５になるよう
秤量し、エタノールを媒体として、ボールミルにて１６
時間湿式混合した。これをロータリーエバポレーターを
用いて乾燥し、大気中で１２００℃、４時間の仮焼を行
った。次に、粉砕した仮焼粉を２０００kgf ／cm2 の圧
力で円柱状に加圧成形した。この成形体を１６００℃で
１６時間焼成し、焼結体を得た。この焼結体を、直径１
６mm、高さ８mmになるよう加工した。こうして得られた
誘電体共振器のＱ値の温度依存性を、両端短絡型誘電体
共振器法により測定した。共振器は恒温槽の中に置き、
−７０〜１５０℃の範囲で温度を変化させた。測定に
は、ネットワークアナライザーを用いた。共振周波数
は、約６GHz であった。この結果を、図１に示す。
【００１４】この材料の誘電率の温度変化は、１１０℃
近傍で極大を取る。また、ラマン散乱においては、この
材料の高温相の１４０cm-1近傍のピークは、６０℃より
も低温で、１２５と１４１cm-1の２本のピークに分裂し
ている。従って、この材料は、７０〜１１０℃の間で相
転移を起こしていると言える。図１によれば、この温度
域よりも低温では、Ｑ値が急激に大きくなっており、特
に−５０℃以下でＱ＞１００００となっており、低温域
での誘電特性が優れていることが分かる。
近傍で極大を取る。また、ラマン散乱においては、この
材料の高温相の１４０cm-1近傍のピークは、６０℃より
も低温で、１２５と１４１cm-1の２本のピークに分裂し
ている。従って、この材料は、７０〜１１０℃の間で相
転移を起こしていると言える。図１によれば、この温度
域よりも低温では、Ｑ値が急激に大きくなっており、特
に−５０℃以下でＱ＞１００００となっており、低温域
での誘電特性が優れていることが分かる。
【００１５】
【発明の効果】本発明によれば、十分に高い相転移温度
を持ち、動作温度では低温相であって誘電特性が優れて
おり、例えば、液体窒素温度で動作する機器等に組み込
んで使用するのに好適な、誘電体磁器組成物を得ること
が出来る。
を持ち、動作温度では低温相であって誘電特性が優れて
おり、例えば、液体窒素温度で動作する機器等に組み込
んで使用するのに好適な、誘電体磁器組成物を得ること
が出来る。
【図１】式（Ｂａ0.35Ｓｒ0.65）0.995 （Ｍｇ1/3 Ｔａ
2/3 ）Ｏw で表される誘電体磁器組成物を用いて作成した誘電体共
振器に対して、Ｑ値の温度による変化を示した図であ
る。
2/3 ）Ｏw で表される誘電体磁器組成物を用いて作成した誘電体共
振器に対して、Ｑ値の温度による変化を示した図であ
る。
Claims (1)
- 【請求項１】複合ペロブスカイト型の結晶構造を有し、
相転移温度よりも低温の相において高い誘電特性を示
し、かつ下記の一般式で表されることを特徴とする誘電
体磁器組成物。 （Ｂａ1-x Ｓｒx ）y （Ｂ′1/3 Ｂ″2/3 ）Ｏw ただし、０．４≦ｘ≦１．０、０．９９≦ｙ≦１．０で
あり、Ｂ′は２価のイオン、Ｂ″は５価のイオン、ｗは
電荷中性条件を満たす任意の値である。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5121556A JPH06329462A (ja) | 1993-05-24 | 1993-05-24 | 誘電体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5121556A JPH06329462A (ja) | 1993-05-24 | 1993-05-24 | 誘電体磁器組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06329462A true JPH06329462A (ja) | 1994-11-29 |
Family
ID=14814169
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5121556A Withdrawn JPH06329462A (ja) | 1993-05-24 | 1993-05-24 | 誘電体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06329462A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005097115A (ja) * | 2004-12-06 | 2005-04-14 | Tdk Corp | 誘電体組成物 |
| JP2005097114A (ja) * | 2004-12-06 | 2005-04-14 | Tdk Corp | 誘電体組成物の設計方法 |
-
1993
- 1993-05-24 JP JP5121556A patent/JPH06329462A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005097115A (ja) * | 2004-12-06 | 2005-04-14 | Tdk Corp | 誘電体組成物 |
| JP2005097114A (ja) * | 2004-12-06 | 2005-04-14 | Tdk Corp | 誘電体組成物の設計方法 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20000801 |