JPH06345408A - 水素製造装置 - Google Patents

水素製造装置

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JPH06345408A
JPH06345408A JP16635293A JP16635293A JPH06345408A JP H06345408 A JPH06345408 A JP H06345408A JP 16635293 A JP16635293 A JP 16635293A JP 16635293 A JP16635293 A JP 16635293A JP H06345408 A JPH06345408 A JP H06345408A
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洋 内田
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健之助 黒田
Shinsuke Ota
眞輔 太田
Toshiyuki Uchida
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 改質、一酸化炭素変成及び水素精製における
各反応を一まとめに実施し高純度の水素を連続的に製造
することができるコンパクトな水素製造装置を提供す
る。 【構成】 炭化水素およびまたはアルコール類等から水
蒸気改質反応により水素を製造する装置において、燃料
炭化水素等および空気が供給される平板状燃焼触媒層１
と、該平板状燃焼触媒層１に積層され原料炭化水素等お
よび水蒸気が供給される平板状改質触媒層２と、該改質
触媒層２に積層した平板状水素透過膜３とを具備し、該
水素透過膜に水素排出間隙４を隣接した。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は炭化水素およびまたはア
ルコール類を主成分とする原料を水蒸気改質して水素を
製造する装置に関する。
【０００２】
【従来技術】ナフサ、天然ガス、都市ガスおよびメタノ
ール、エタノール等より水蒸気改質反応を利用して改質
器で水素を製造する方法は工業上広く使用されている。
一方、約２００℃以下で作動する燃料電池においては、
電極の白金などの触媒がＣＯにより被毒されるため、該
燃料電池に供給する水素含有ガス中のＣＯ濃度は、１％
以下にする必要がある。２００℃以下の比較的低温で作
動する燃料電池としては、１５０〜２３０℃で作動する
リン酸型、１００℃以下で作動する固体高分子膜型、ア
ルカリ型などがあるが、特に１００℃以下で作動する固
体高分子膜型では、燃料電池に供給する水素含有ガス中
のＣＯ濃度は１０ｐｐｍ以下にする必要があると言われ
ている。このため、従来の方法により製造した水素を燃
料電池用の燃料ガスとするには、当該粗製水素を一酸化
炭素変成器及び水素精製器により更に精製して高純度と
し（約ＣＯ１０ｐｐｍ以下）固体高分子膜型燃料電池
（ポリマー燃料電池）に使用することが考えられる。こ
の際生ずる反応は次のようである。 ここで発生するＣＯは固体高分子燃料電池の電極の被毒
物質となる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、水素を高純度
にするための上記のプロセスは工程が複雑であり、装置
全体が大型であり、多量の高温熱エネルギーを要し、ま
た、装置の効率が悪く、必然的に水素製造コストが高く
なる欠点を有し、炭化水素等から直接固体高分子燃料電
池に供給するような、ＣＯのほとんど含まれない（約１
０ｐｐｍ以下）の高純度の水素を製造することは経済性
も考慮すると極めて困難である。
【０００４】このため、水素を選択的に透過する水素分
離膜（メンブレン）を改質反応場と共存させることによ
って、改質反応と水素精製を同時に処理するメンブレン
リアクタの概念が、既に特開昭６１−１７４０１および
特開平４−３２１５０２号などで提案されている。しか
しながら、これらの先願では、リアクタの基本原理の提
案のみに留まっており、大型化が容易な実用的リアクタ
構成、特に加熱方式、各流体の供給排出方式の具体例は
示されていない。すなわちこれらの先願では、図３に示
すように水素を選択的に透過する水素透過管を内管とし
て、その外部に触媒反応管を外管として同心円筒状に配
置し、当該内管と外管の間の円環状空間に改質触媒を充
填し、外管壁を適当な熱媒体で加熱することが示されて
いるだけである。
【０００５】本発明は上述の点にかんがみてなされたも
ので、従来のプロセスに使用されていた改質器、一酸化
炭素変成器及び水素精製器の反応を一まとめに実施し、
高純度の水素を連続的に製造することができるコンパク
トな水素製造装置を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明は炭化水素およびまたはアルコール類等から
水蒸気改質反応により水素を製造する装置において、燃
料炭化水素および空気が供給される平板状燃焼触媒層
と、該平板状燃焼触媒層に積層され原料炭化水素および
水蒸気が供給される平板状改質触媒層と、該改質触媒層
に積層した平板状水素透過膜とを具備し、該水素透過膜
に水素排出間隙を隣接したことを特徴とする。
【０００７】また、本発明は炭化水素およびまたはアル
コール類等から水蒸気改質反応により水素を製造する装
置において、燃料炭化水素および空気が供給される平板
状燃焼触媒層と、該平板状燃焼触媒層に積層され原料炭
化水素および水蒸気が供給される平板状改質触媒層とを
具備し、前記改質触媒層の中に複数本の水素透過管を埋
設し、該水素透過管の中から水素を取り出すようにした
ことを特徴とする。
【０００８】
【作用】本発明の水素製造装置は改質触媒、水素透過膜
（パラジウム薄膜およびパラジウム系合金ほか）、燃焼
触媒等で構成された水素透過膜改質器となり、炭化水素
およびまたはアルコール類等から直接高純度水素を造る
ことができる。すなわち、改質触媒に接触して管状水素
透過膜や平板状水素透過膜を設けることにより簡便に高
純度水素を得る。燃焼触媒に燃料としての炭化水素と空
気を与えることにより発生する反応熱により改質触媒を
加熱する。また、水素透過膜を使用することにより化学
平衡がずれるため、改質温度（７００〜８００℃）を１
５０〜２００℃低下させることができる。
【０００９】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明
する。
【００１０】図１は本発明の水素製造装置の概略構成を
示す斜視図である。
【００１１】図１において、平板状の燃焼触媒層１が最
上層に配置され、燃焼触媒層１の下側にこれに接触して
平板状の改質触媒層２が配置されている。更に、この改
質触媒層２の下側にこれに接触して平板状の水素透過膜
３が配置されている。水素透過膜３の下側は空間すなわ
ち水素排出間隙４となっている。
【００１２】水素排出間隙４の下側は平板状の水素透過
膜３が配置され、水素透過膜３の下側にこれに接触して
平板状の改質触媒層２が配置されている。また、改質触
媒層２の下側にこれに接触して平板状の燃焼触媒層１が
配置されている。このように、各層１、２、３と水素排
出間隙４が積層される。
【００１３】水素透過膜３は多孔質担体にパラジウムを
無電解メッキ法により成膜して調整したもの、パラジウ
ム−銀の合金を多孔質担体上に蒸着したもの、このほか
パラジウム−銀等の合金箔を多孔質担体上に密着したも
のなどを使用することができる。
【００１４】上記構成になる本発明の水素製造装置は次
のように作動する。
【００１５】燃料としての炭化水素等と空気が燃焼触媒
層１に矢印Ａ方向に通される。燃焼触媒層１で発生され
た反応熱が下の改質触媒層２に伝えられる。
【００１６】改質触媒層２に矢印Ｂ方向に原料としての
炭化水素等と水蒸気が矢印Ｂ方向に通されている。上記
燃焼触媒層１で発生された反応熱により加熱された改質
触媒層２は水蒸気改質反応により水素を発生する。この
時の反応式は次のようである。 この水素は水素透過膜３を透過して水素排出間隙４に入
る。また、水蒸気改質反応により改質触媒層２の中に発
生したＣＯ は矢印Ｃ方向に排出される。
【００１７】同様に、下側の改質触媒層２で発生した水
素が、水素排出間隙４の下にある水素透過膜３を透過し
て水素排出間隙４に入る。なお、水素排出間隙４の中に
透過した水素は矢印Ｄ方向に排出される。
【００１８】図２は本発明の他の水素製造装置の概略構
成を示す斜視図である。
【００１９】図２において、平板状の燃焼触媒層１が上
層に配置され、燃焼触媒層１の下側にこれに接触して平
板状の改質触媒層２が配置されている。
【００２０】改質触媒層２の中に複数本の水素透過管５
が並列に埋設されている。
【００２１】改質触媒層２の下に再び燃焼触媒層１が積
層され、この燃焼触媒層１の下に再び改質触媒層２が積
層され、この改質触媒層２の中に複数本の水素透過管５
が並列に配置されている。このように平板状の燃焼触媒
層１と平板状の改質触媒層２が多段階に積層される。水
素透過管５は多孔質担体にパラジウムを無電解メッキ法
により成膜し調製したものなどを使用する。
【００２２】上記構成になる本発明の水素製造装置は次
のように作動する。
【００２３】燃料としての炭化水素等と空気が燃焼触媒
層１に矢印Ａ方向に通される。燃焼触媒層１で発生され
た反応熱が下の改質触媒層２に伝えられる。
【００２４】改質触媒層２に矢印Ｂ方向に原料としての
炭化水素等と水蒸気が矢印Ｂ方向に通されている。上記
燃焼触媒層１で発生された反応熱により加熱された改質
触媒層２は水蒸気改質反応により水素を発生する。この
時の反応式は次のようである。この水素は水素透過管５
を透過してその中に入り、矢印Ｄ方向に排出される。ま
た、水蒸気改質反応により改質触媒層２の中に発生した
ＣＯ は矢印Ｃ方向に排出される。このような反応が各
段の改質触媒層２の中で行われ、水素が取り出される。
【００２５】図２に示す水素製造装置は図１に示すもの
に比較して、水素排出間隙４が無いので積層数が少なく
コンパクトとなり、また円筒状水素透過管であるため平
板状の水素透過膜より強度が大となる長所を有する。
【００２６】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば平
板状燃焼触媒層と平板状改質触媒層と平板状水素透過膜
とを互いに積層し、発生した水素を水素透過膜に隣接す
る間隙から取り出すように構成し、また、平板状燃焼触
媒層と平板状改質触媒層とを互いに積層し、改質触媒層
の中に多数の水素透過管を埋設し、これらの水素透過管
の中に水素を透過させて取り出すようにしたので、下記
のような優れた効果が得られる。 （１） 水素製造装置を平板状に構成したので、水素透
過膜の面積が増加し、その結果水素透過量が増大し、水
素製造装置の性能が向上した。 （２） 水素透過膜を使用することにより、精製装置を
設けることなく、天然ガスや都市ガス等から直接に高純
度の水素を造ることができる。 （３） 燃焼触媒層、改質触媒層、水素透過管や平板状
水素透過膜が効率的に配置され、伝熱性が向上し、発生
熱エネルギーが有効に利用され、省エネルギープロセス
が実現し、水素製造能力が向上し、装置全体がコンパク
トになる。 （４） 反応後の水素の分離、精製工程が省略される。 （５） 水素透過膜により化学平衡をずらし、改質温度
（７００〜８００℃）を従来より１５０〜２００℃低下
させ、装置の製作に使用する材料の選択範囲を拡大し、
価格を低廉にし、装置の耐久性を向上させる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の水素製造装置の概略構成を示す斜視図
である。
【図２】本発明の水素製造装置の他の概略構成を示す斜
視図である。
【図３】これまでに提案されているメンブレンリアクタ
方式の水素製造装置の原理を示す図である。
【符号の説明】
１ 燃焼触媒層 ２ 改質触媒層 ３ 平板状水素透過膜 ４ 水素排出間隙 ５ 水素透過管
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 内田 洋 神奈川県横浜市緑区あざみ野３−２−15− 106 (72)発明者 黒田 健之助 東京都新宿区富久町15−１ 三菱重工業株 式会社エンジニアリングセンター内 (72)発明者 太田 眞輔 広島県広島市西区観音新町４−６−22 三 菱重工業株式会社広島製作所内 (72)発明者 内田 敏之 広島県広島市西区観音新町４−６−22 三 菱重工業株式会社広島製作所内

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 炭化水素およびまたはアルコール類等か
    ら水蒸気改質反応により水素等を製造する装置におい
    て、燃料炭化水素等および空気が供給される平板状燃焼
    触媒層と、該平板状燃焼触媒層に積層され原料炭化水素
    等および水蒸気が供給される平板状改質触媒層と、該改
    質触媒層に積層した平板状水素透過膜とを具備し、該水
    素透過膜に水素排出間隙を隣接したことを特徴とする水
    素製造装置。
  2. 【請求項２】 炭化水素およびまたはアルコール類等か
    ら水蒸気改質反応により水素を製造する装置において、
    燃料炭化水素等および空気が供給される平板状燃焼触媒
    層と、該平板状燃焼触媒層に積層され原料炭化水素等お
    よび水蒸気が供給される平板状改質触媒層とを具備し、
    前記改質触媒層の中に複数本の水素透過管を埋設し、該
    水素透過管の中から水素を取り出すようにしたことを特
    徴とする水素製造装置。
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