JPH0636044B2 - ライナ−付き核燃料被覆管の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は、ライナー付き核燃料被覆管の製造方法に関
し、さらに詳しく言うと、核分裂生成物による応力腐食
割れの防止性能の向上を図ったライナー付き核燃料被覆
管の製造方法に関する。

［従来の技術およびその問題点］ 従来、ジルコニウム金属乃至ジルコニウム合金を内面に
被覆してなるライナー付き核燃料被覆管は、特公昭55-3
3037号公報により、公知である。

前記公報によると、ライナー付き核燃料被覆管は、高純
度ジルコニウム層が最大でも1000ｐｐｍの不純物しか含
有していないので、核分裂生成物たとえばヨウ素が原因
で発生するライナー付き核燃料被覆管の応力腐食割れを
有効に防止することができる、としている。

しかしながら、このような高純度ジルコニウム金属層を
内張りしたライナー付き核燃料被覆管は、応力腐食割れ
を未だ完全に防止することができるものではない。

すなわち、不純物含有量が1000ｐｐｍ以下であるような
高純度ジルコニウム金属層を被覆したライナー付き核燃
料被覆管にあっては、その高純度の故に、ジルコニウム
金属層の結晶粒度が粗大化し、その結果、被覆層の厚み
にバラ付きを生じて、応力腐食割れを防止するための必
要な被覆層厚みを確保することができないのである。

一方、特開昭54-59600号公報には、1000〜5000ｐｐｍの
不純物含有量のジルコニウム金属層を被覆するライナー
付き核燃料被覆管が開示されていて、このライナー付き
核燃料被覆管にあっては、不純物の影響により、被覆層
部の結晶粒径が小さくなって、被覆層の厚みを均一にす
ることができるものの、被覆層の硬化が認められ、耐応
力腐食性の低下を生じると言う問題点がある。

［発明の目的］ この発明の目的は、核分裂生成物たとえばヨウ素が原因
で発生する応力腐食に対する抵抗性の向上した被覆層を
有するライナー付き核燃料被覆管の製造方法を提供する
ことである。

［前記目的を達成するための手段］ 前記目的を達成するために本発明者が鋭意研究した結
果、ジルコニウムビレットを製造する工程で出現したジ
ルコニウム中の金属間化合物が、鍛造過程、焼鈍過程
で、粗大化し、この粗大化した金属間化合物が最終的に
は耐応力腐食性を低下させることを見出してこの発明に
到達した。

すなわち、前記目的を達成するためのこの発明の要旨
は、ジルコニウムブリケットを内側管ビレットに加工す
るビレット化工程、ジルカロイを外側管ビレットに加工
する工程および、内側管ビレットを外側管ビレット内に
挿入して素管を製造する工程、および前記素管を圧延，
焼鈍してライナー付き核燃料被覆管を製造する工程より
なるライナー付き核燃料被覆管の製造方法におけるビレ
ット化工程において、 ジルコニウムブリケットを溶融して得たジルコニウムイ
ンゴットを得てから、内側管ビレットを外側管ビレット
内に挿入するまでの間に、前記ジルコニウムインゴッ
ト、これを鍛造して得た鍛造体、又は前記鍛造体から得
た内側管ビレットにβ−処理をすることを特徴とするラ
イナー付き核燃料被覆管の製造方法である。

ジルコニウムブリケットを内側管ビレットに加工するビ
レット化工程は、大別すると、たとえばジルコニウムブ
リケットを溶解する溶解過程、溶解したジルコニウムを
インゴットにする過程、ジルコニウムインゴットを鍛造
する鍛造過程、鍛造体を中空筒体に成形するビレット加
工過程よりなる。

実際には、前記溶融過程には、一次溶解および二次溶解
などの複数回の溶解操作が含まれることがある。また、
ビレット加工過程についても、再ビレット加工過程など
をも含むものである。

この発明では、通常行なわれているジルコニウムライナ
ーを製造する工程中に、β−処理を新たに付加するもの
である。

このβ−処理はジルコニウム中の金属間化合物の粗大化
を阻止するものであるから、たとえば、ジルコニウムイ
ンゴット、ジルコニウムインゴットからの鍛造体、この
鍛造体から得られた中空筒体であるビレットのいずれか
についてβ−処理を行なうことができる。もっとも、ビ
レット化工程の効率性を考慮すると、鍛造体について、
β−処理を行なっても良い。

β−処理は、加熱処理と急冷処理とからなり、加熱処理
は、通常、対象物たとえばインゴット、鍛造体、ビレッ
トを低くとも900 ℃、好ましくは1000〜1100℃にまで加
熱し、この温度でα相の少なくとも一部分をβ相に相変
態させ、次いで、この対象物をこの相変態が開始するま
でこの温度に維持し、この後この対象物をたとえば650
℃以下、好ましくは600 ℃以下にまで急速冷却する。対
象物を前記加熱温度に維持する時間は、加熱された対象
物がガス吸収を起さない程度の時間で十分である。

また、冷却速度は、通常、100 ℃／分であり、900 ℃未
満の温度で加熱した場合は、効果が小さい。

さらに、β−処理後にこの対象物を熱処理することがあ
れば、その処理温度を650 ℃以下で行なうのが好まし
く、そのような温度下で熱処理を行なうと、ジルコニウ
ムライナー中に、粗大な金属間化合物の発生を防止する
ことができる。

このようなβ−処理を行なって得たジルコニウムビレッ
トは内側管ビレットとして、ジルカロイを外側管ビレッ
トに加工する工程で得た外側管ビレットと共に、内側管
ビレットを外側管ビレット内に挿入して素管を製造する
工程、および前記素管を圧延，焼鈍してライナー付き核
燃料被覆管を製造する工程に供されて、ライナー付き核
燃料被覆管が製造される。

ジルカロイを外側管ビレットに加工する工程、内側管ビ
レットに外側管ビレット内に挿入して素管を製造する工
程、および前記素管を圧延，焼鈍してライナー付き核燃
料被覆管を製造する工程は、従来から公知の技術を採用
することにより実施することができる。

前記各工程の概略を説明すると、ジルカロイを外側管ビ
レットに加工する工程は、ジルカロイたとえばジルカロ
イ-2については、ブリケットをたとえば一次溶解、二次
溶解および三次溶解してジルカロイインゴットを製造
し、このジルカロイインゴットを鍛造してビレットに加
工し、このビレットをβ−処理し、しかる後に再ビレッ
ト加工して外側管ビレットを製造することからなる。ジ
ルカロイ-4ビレット、ジルカロイ-2.5%Nb ビレットの製
造についてもほぼ同様である。

なお、この工程におけるβ−処理は、前記ジルコニウム
ライナーを製造する工程におけるβ−処理とほぼ同様の
内容をなすものであるが、これは水および水蒸気による
腐食を防止するためである。

内側管ビレットを外側管ビレット内に挿入して素管を製
造する工程は、外側管ビレット内に内側管ビレットを挿
入し、たとえばエレクトロンビーム溶接し、500 〜700
℃の温度でダイス中を通し、焼鈍して素管を製造するも
のである。

前記素管を圧延，焼鈍してライナー付き核燃料被覆管を
製造する工程は、たとえば、第１圧延、真空焼鈍、第２
圧延、真空焼鈍、第３圧延、内面酸洗、最終焼鈍、ロー
ル矯正、内面サンドブラスト、外面機械研磨などの過程
を含んでなる。

［発明の効果］ この発明によると、ジルコニウムライナーを製造する工
程中でβ−処理を行なうので、ジルコニウムライナー中
に、1000ｐｐｍ〜5000ｐｐｍの含有量で不純物を含有し
ていても、1000ｐｐｍ以下の含有量で不純物を含有する
ジルコニウムライナーと同等の耐応力腐食性を有するラ
イナー付き各燃料被覆管の製造方法を提供することがで
きる。

この発明の方法によって製造されたライナー付き核燃料
被覆管は、前述のように、耐応力腐食性に優れているの
で、強度の大きな寿命の長いものとすることができる。

また、ジルコニウムライナー中の不純物含有量を特に10
00ｐｐｍ以下に調整しなくても、不純物含有量が1000ｐ
ｐｍ以下のジルコニウムライナーと同等もしくはそれ以
上の耐応力腐食性を有するライナー付き核燃料被覆管を
製造することができる。

しかも、前記β−処理をジルコニウムライナーを製造す
る工程中で行なうことは、従来の工程を大幅に変更する
ものではないから、優れた特性のライナー付き核燃料被
覆管を、低コストで製造することができる。

［実施例］ （実施例１、比較例１） 第１表に示す含有量の不純物を有するジルコニウムブリ
ケットを一次溶解および二次溶解してジルコニウムイン
ゴットを製造し、このジルコニウムインゴットを鍛造し
て円柱状鍛造体を製造した。

この円柱状鍛造体をビレット加工および押出し加工して
粗ジルコニウムビレットを製造し、次いで再ビレット加
工によりジルコニウムビレットを得た。

次いで、このジルコニウムビレットを1050℃に加熱し、
５分間この温度に保持してから、水で急速冷却した。そ
のときの冷却速度は200 ℃／分であった。

一方、ジルカロイ-2を溶解，鍛造，ビレット加工，β−
処理および再ビレット加工することにより、第１表に示
す不純物を含有するジルカロイ管を製造した。

前記ジルコニウムビレットを前記ジルカロイ管内に挿入
し、エレクトロン−ビーム溶接、押出し加工、および焼
鈍することにより素管を形成した。

この素管の圧延と焼鈍を繰り返し、酸洗浄、研磨、ロー
ル矯正などを経て、ライナー付き核燃料被覆管を製造し
た。

このライナー付き核燃料被覆管の外径は12.3ｍｍであ
り、内径は10.5ｍｍであり、肉厚は0.9 ｍｍであり、ジ
ルコニウムライナー部分の肉厚は0.075 ｍｍであった。

また、前記ジルコニウムライナーの製造においてβ−処
理をしない外は前記実施例１のジルコニウムライナーの
製造と同様にしてジルコニウムライナーを製造し、そし
て前記実施例１と同様にしてライナー付き核燃料被覆管
を製造した。

ヨウ素を10ｍｇ／ｃｍ²の濃度で封入した短尺のライナ
ー付き核燃料被覆管を、応力腐食割れ（ＳＣＣ）試験装
置（高温直径測定装置）に装填し、応力腐食割れを生じ
るときの荷重を測定した。

ＳＣＣ試験装置は、試料室、試料室内を加熱する加熱装
置、試料室内に配置した試料用核燃料被覆管にその軸方
向に荷重を加えて核燃料被覆管を拡管する負荷装置など
から構成される。負荷装置は、核燃料被覆管中に六ツ割
り中空ペレットを装填し、そのペレットの中心軸部分に
中子を挿入配置し、この中子の上下端にスペーサーを介
して押し棒連結具を装着し、この押し棒連結具の押圧に
より六ツ割り中空ペレットによるラジアル方向の圧力を
生じさせて、核燃料被覆管の直径を拡大するように構成
されている。

ライナー付き核燃料被覆管のＳＣＣ試験は、加熱装置に
よりたとえば350 ℃に加熱した試料室内に配置した試験
被覆管中の六ツ割り中空ペレットに軸方向の荷重をかけ
て核燃料被覆管を拡環し、核燃料被覆管にクラックを生
じさせることにより行なった。

核燃料被覆管にクラックが生じたかどうかは、前記押し
棒連結具に荷重を与える負荷装置における荷重−変位の
記録において、クラックが生じたときに生じる急激な荷
重の減少の発生、および、クラックが生じたときに破損
部から放出されるヨウ素をヨウ化カリウム溶液でトラッ
プして、ヨウ化カリウム溶液の黄褐色への変色を観察し
て総合的に判断した。

実施例１および比較例１についての、ＳＣＣ試験結果を
第１図に示す。

【図面の簡単な説明】

第１図は実施例１および比較例１におけるＳＣＣ試験結
果を示すグラフである。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ジルコニウムブリケットを内側管ビレット
   に加工するビレット化工程、ジルカロイを外側管ビレッ
   トに加工する工程および、内側管ビレットを外側管ビレ
   ット内に挿入して素管を製造する工程、および前記素管
   を圧延，焼鈍してライナー付き核燃料被覆管を製造する
   工程よりなるライナー付き核燃料被覆管の製造方法にお
   ける前記ビレット化工程において、 内側管ビレットを外側管ビレット内に挿入するまでの間
   に、ジルコニウムブリケットを溶融して得たジルコニウ
   ムインゴット、これを鍛造して得た鍛造体、又は前記鍛
   造体から得た内側管ビレットにβ−処理をすることを特
   徴とするライナー付き核燃料被覆管の製造方法。
2. 【請求項２】前記β−処理は、ジルコニウムブリケット
   を溶融して得たジルコニウムインゴット、これを鍛造し
   て得た鍛造体、又は前記鍛造体から得た内側管ビレット
   を、α相が少なくとも部分的にβ相に変換する温度にま
   で加熱し、その後急速冷却する処理である前記特許請求
   の範囲第１項に記載のライナー付き核燃料被覆管の製造
   方法。
3. 【請求項３】前記α相が少なくとも部分的にβ相に変換
   する温度が、低くとも900 ℃である前記特許請求の範囲
   第２項に記載のライナー付き核燃料被覆管の製造方法。
4. 【請求項４】前記急速冷却を行なう温度が650 ℃以下で
   ある前記特許請求の範囲第２項に記載のライナー付き核
   燃料被覆管の製造方法。