JPH0642940B2 - 気体吸熱反応用装置 - Google Patents
気体吸熱反応用装置Info
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- JPH0642940B2 JPH0642940B2 JP63064409A JP6440988A JPH0642940B2 JP H0642940 B2 JPH0642940 B2 JP H0642940B2 JP 63064409 A JP63064409 A JP 63064409A JP 6440988 A JP6440988 A JP 6440988A JP H0642940 B2 JPH0642940 B2 JP H0642940B2
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Description
【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ ［産業上の利用分野］ この発明は，炭化水素やメタノール等の水蒸気改質に代
表される気体吸熱反応用装置に関する． ［従来の技術］，及び ［発明が解決しようとする課題］ 水蒸気改質に代表される気体吸熱反応用装置では，燃焼
炉の燃焼ガス生成空間中で発生する燃焼熱が，高密度熱
流束として反応器壁を貫通して吸熱反応用の触媒が充填
されていることもある吸熱反応用空間に与えられる為
に，燃焼ガス生成空間中の燃焼ガスの温度が高く維持さ
れ，燃焼ガス層の厚さが大きくされ，燃焼ガス生成空間
を区画する燃焼炉壁内面の熱線の反射率が大きくされる
ことなどはかかる装置に関する常套手段である． これらの手段が総合的に尽くされても工業的装置におい
て，反応器壁即ち吸熱反応用空間隔壁を貫通する熱流束
は 150,000Kcal／m2.Hr程度が上限である． 密度の低い燃焼ガスからの輻射熱を利用することから燃
焼ガス層の厚さが大きくされることにより，燃焼炉が占
める体積は，必然的に大きくならざるを得ず，燃焼炉が
包蔵し燃焼炉により加熱される反応器自体の体積は小さ
くとも，全体として大型装置とならざるを得ない． 高温に於て，気体より輻射能が格段に大きい耐火性の固
体物質が燃焼炉中の燃焼ガス発生空間や燃焼ガス流通路
に置かれて燃焼ガスにより加熱され，高温に維持され，
この固体物質から反応器壁へ熱線が輻射させられること
により燃焼炉が占める体積を小さくすることが行われて
おり，また，同一の目的を以て燃料の接触的酸化による
燃焼熱の発生利用も提案されているけれども，装置の小
形化の為にはまだ充分でない． 出来るだけ小さな体積で大きな能力を持つ水蒸気改質装
置等を提供するのが本発明の目的の一つである． ［発明の構成］ ［課題を解決するための手段］ 本発明の装置は，気体の吸熱反応用装置であって直立し
た円筒状容器を有しその中に： 該容器と同軸の２個の円筒状壁を持つ環状の吸熱反応室
と， 該吸熱反応室と円筒状壁の少くとも一方と隣り合い該容
器と同軸な通気性の円筒状壁で，該反応室に面する側に
燃焼触媒保有層を持つ燃焼触媒保有壁と， 該反応室の該円筒状壁の該少くとも一方と該触媒保有壁
とを含む壁に囲まれた環状室である燃焼済気体通路室
と， 該反応室と向流的熱交換配置にあり該反応室の一端と連
通した製品気体通路と， 該燃焼触媒保有壁の該燃焼済気体通路室とは他の側にあ
り該燃焼触媒保有壁を含む壁に囲まれた燃料気体供給室
とを有し，更に： 該反応室の他端に連通した原料気体供給手段と， 該燃料気体供給室に何れも連通した燃料気体供給手段及
び含酸素気体供給手段と， 該燃料済気体通路室に連通した燃焼済気体排出手段と， 該製品気体通路に連通した製品気体排出手段とを有し， 燃料気体と含酸素気体とが夫々該燃料気体供給手段と該
含酸素気体供給手段とを経て該燃料気体供給室に供給さ
れ，その再両気体は別途に本発明装置に供給され次いで
燃料気体供給室に入る前又は後に混合され又は前もって
混合されてから共通の供給手段で本発明装置に供給さ
れ，それから両気体は該燃焼触媒保有壁を該燃焼済気体
通路室へと通過し，該燃料気体が該燃焼触媒により燃焼
せられ；この燃焼により生じた熱が該燃焼触媒保有層か
らの輻射により該燃焼済気体通路室と該反応室の該壁の
該少くとも一方とを経て該反応室にもたらされ；該燃焼
により作られた燃焼済気体が該燃焼済気体通路室と該燃
焼済気体排出手段とを経て排出され，該燃焼済気体の残
余の熱も該反応室の該壁の該少くとも一方を経て該反応
室に与えられ；原料気体が該原料気体供給手段を経て該
反応室に供給され，該反応室を通過して吸熱反応をし製
品気体となり，それから該製品気体が，該反応室を通過
する該原料気体とは向流的に該製品気体の残余の熱を該
原料気体に与えつつ該製品気体通路を経て，また該製品
気体排出手段を経て排出される，気体吸熱反応用装置で
ある． この発明の装置に於ては，気相状態の燃料，あるいは微
細に霧化して供給される液体燃料（これらの両燃料を以
下に於ては「燃料気体」と総称する．）が，熱供給装置
に於て，空気，酸素富化空気，その他の含酸素気体と共
に装置に設けられたパラジウム，白金，ニッケルなどを
有効成分とする燃焼触媒層に供給されここで接触燃焼さ
せられて，所要量の燃焼熱が燃焼域内の温度分布の精密
な制御下に発生させられ得る． この接触燃焼により加熱される吸熱反応域は，機械的強
度，耐熱性と熱貫流率が大きい素材からなる反応器壁
と，内部の吸熱反応用空間又は反応室により構成され
る．反応室中は充填物で満たされてもよく，吸熱反応が
炭化水素やメタノール等の水蒸気改質であれば周知のよ
うに改質触媒がこの反応空間に充填される． 吸熱反応用空間を収容する反応器壁表面には，所望によ
り付属物が備えられてもよい． 例えば，反応器壁の内外表面を拡大する突起物などであ
る． また接触的でない吸熱反応にあっては特に，吸熱反応用
空間内に伝熱促進用の各種リング等の充填材料を充填し
又はフィン等を設置してもよい． 反応器の被加熱面即ち受熱面は，燃焼ガス即ち燃焼済気
体が流通して排出口へ向うに必要な燃焼済気体流通通路
空間又は室を介在させて全面的または部分的に燃焼触媒
層に対向させられる． 燃焼済気体流通空間の厚みは 5〜 200mmの範囲内とされ
る． この空間は，燃焼触媒層の接触燃焼により生成した燃焼
ガスの流出通路として機能させられると共に，燃焼触媒
層からの輻射熱がこの空間を通過して反応器の被加熱面
に伝えられる． この空間内の燃焼ガスの流速は 0.1〜 5 m／秒の範囲内
とされる． 燃焼触媒層の厚みは所要熱量，及び燃焼触媒，燃料と含
酸素気体の種類等により決定されるが 1〜40mmの範囲内
とされる． 燃焼触媒保有壁は充分な強度を持つ耐熱性の多孔性材料
で構成される．かかる材料としてはセラミクス又は金属
材料で網，綿状物，織布又は不織布，繊維，紐状長尺
物，又は連通気泡性海綿状物の様な通気性構造の材料が
ある． 燃焼触媒保有壁はかかる材料の１種又は複数個の組合せ
で構成されてよく，自体又は枠組み，収容器等で支えら
れる． 燃焼触媒保有壁の燃焼触媒非保有部分はこの壁の燃料供
給室に隣り合う側に位置せしめられる． この部分の機能は燃焼触媒層からの燃料気体供給室又は
更に先への逆火を防止し，燃焼触媒層からの熱を遮りま
た反射することであり，場合によっては触媒層を支える
ことである． 燃焼触媒保有壁とは若干隔たって位置し補助壁が燃焼触
媒保有壁の触媒層とは他の側に設けられ，逆火を更に防
止し，又は燃料気体と含酸素気体との混合物がこの触媒
保有壁を通過する通過速度の縦方向に沿っての分布を制
御してもよい． 補助壁は金属製の網，エクスパンドメタル等又はこれら
の組合せであってもよく，多孔性度合い即ち開口の程度
を変えて上記通過速度の制御をしてもよい． 通常のフレームアレスタの様な逆火防止手段が，燃焼触
媒保有壁又は補助壁までの燃料気体通路に沿った箇所に
必要に応じ設けられてもよい． 触媒層で発生した熱は固体輻射で触媒層から輻射され燃
焼済気体通路室と反応室の壁とを通過して反応室にもた
らされ，反応室では原料の吸熱反応がなされる．燃焼触
媒保有壁の燃焼触媒をもたない部分を貫く熱の通過はこ
の部分の断熱機能で阻止され熱は反射ないし輻射されて
触媒層に戻され，またこの部分を通過する燃料混合気体
もまた熱を触媒層に運ぶので，燃焼熱は反応室に高い効
率でもたらされる． 燃焼触媒層の製作方法としては例えば，通気性が良好で
あり，機械的強度も大きい耐火性多孔質物質が，必要に
応じ，大表面積を確保する為ウォッシュコートされた後
に触媒成分含有溶液中に浸漬されて触媒成分を担持させ
られてもよく，また触媒成分溶解液中に更に又は繰返し
浸漬されて触媒成分の触媒層内における濃度分布調整が
行われてもよく，粒子状，または，繊維状耐火性物質が
必要に応じ大表面積の確保の為ウォッシュ・コートされ
た後に触媒成分を担持させられ，所望の触媒層形状に成
型されてもよい． このとき担持と成型の順序が逆にされてもよい． 触媒層から反応器の被加熱面への放熱を良好とする為
に，深層部の担体粒子が小さく密に，浅層部の担体粒子
が大きく粗にされることが極めて効果的である． 同様に，深層部の担体繊維が密に，浅層部の担体繊維が
粗にされることが同様に効果的である． 浅層部は，当然，反応器の被加熱面に対面する側とされ
る． 燃焼触媒層は，逆火防止の為，燃焼済気体流通空間と反
対側で燃料気体と含酸素気体の通過が容易な耐火性断熱
材料層に覆われる．この断熱材料層が，上記では「燃焼
触媒保有壁の燃焼触媒をもたない部分」，「燃焼触媒保
有壁の燃焼触媒非保有部分」等と呼ばれた．換言すれば
燃焼触媒層とこの耐火性断熱材料層とが燃焼触媒層を有
する通気性の燃焼触媒保有壁又は含有隔壁をなす． 耐火性断熱材料層につき詳述すると，定型の耐火性物質
とセラミックファィバー製の織布シート，あるいは，こ
の不織布シートと組合せた耐火性断熱材料の使用が特に
良好である． 燃焼触媒層に近い層に定型の耐火性物質が使用され遠い
層にセラミックファィバー層が使用されてもよく，また
逆に，燃焼触媒層に遠い側の層に定型耐火性物質が使用
されて，近い側の層にセラミックファィバー層が使用さ
れてもよい． セラミックファィバー層間に定型の耐火性物質が挟まれ
た構造とされてもよい． 耐火性断熱材料は，燃焼触媒層自体が脆弱である場合に
燃焼触媒層の支承基体としてする時は，充分支承し得る
為に機械的強度が大きいことが必要であるが，燃焼触媒
層が強固な耐火性物質上に担持されるときは，耐火性断
熱材料は断熱性を主として選択されてよい． 耐火性断熱材料層厚さは，逆火の防止の為に通常 0.5〜
20mmの範囲内とされる． この発明の装置が，高信頼性を有する為に，耐火性断熱
材料層は最も重要な機能部分である．耐火性断熱材料層
は一体的構成であってもよく，また，ブロック化された
材料が組み合う組立構成であってもよい． ブロック化された材料の素材は一種に限られる必要はな
く，異種素材材料が適宜組み合わされて使用されてもよ
い． 逆火の防止の為に，燃焼済気体通路室内の圧力と燃料気
体供給室の空間中で燃焼触媒保有壁に隣り合う部分内と
の圧力の差，即ち燃焼済気体流通室と燃料気体及び含酸
素気体の燃焼触媒層への流入側空間との燃焼触媒保有壁
を挾んでの圧力差は，少くとも10mm水柱以上とされる． 逆火の防止の為にはまた，燃焼触媒含有隔壁の燃料気体
供給空間側の表面温度は，燃料の着火温度より 200℃程
度低い温度に維持されることが望ましい． 例えば，燃料がメタンである場合には断熱材料層の流入
側表面温度は， 400℃以下であることが望ましい． 反応器の被加熱面に対向する燃焼触媒層表面には，通常
その全面に燃焼触媒が均質に分布していることが適当で
あるが，燃料気体と含酸素気体との触媒層中の流れの方
向に亙っては，必ずしも触媒が均質に存在させられなく
てもよく，逆火と触媒劣化の防止の為に，流入側層内に
は触媒が希薄に存在させられることが好ましい． 燃料気体と含酸素気体の触媒層内への進入に伴って次第
に，燃料気体の燃焼の結果である燃焼ガスの生成量が増
加させられるのである． 反応器の被加熱面に面する燃焼触媒層表面が黒度の大き
い表面とされ接触燃焼の発生熱の反応器外壁表面への輻
射が促進されることが有効である． この発明の装置は，燃料と含酸素気体の静止型混合手段
を有していて，この混合手段からの流出流が燃料気体供
給空間から燃焼触媒含有隔壁へ供給されてもよい． 燃焼触媒保有壁への燃料と含酸素気体の供給は，縦方向
に沿う反応器の被加熱負荷分布に応じて，この方向に沿
って精密に調節ないし制御されることが望ましい．これ
に呼応して燃焼触媒層での燃焼触媒の分布を変化させて
もよい． この装置でのガス化反応は高温下に於てのみ継続し得る
吸熱反応であり所要熱量が大きく，反応系への大量の給
熱が高能率を以て伝熱用の隔壁の限られた有効面積を利
用して継続的定常的に行われる必要がある． ［作用］ 本発明の装置によれば，燃料気体の燃焼空間が燃焼触媒
層に圧縮され，全体の構成が円筒状ないし多角形筒状と
される． ［図面による説明］ 以下では特記なければ同じ符号は同じものを指す． 本発明で２個以上の反応用空間が同心的に配置される場
合，最内側の反応用空間に対応する部分を柱状部又は芯
部，他の反応用空間に対応する部分を環状部として区別
する．以下の説明では反応用空間が最内側のもの１個し
かない場合即ち芯部又は柱状部のみからなる場合もこれ
に対応する部分を便宜上このように呼ぶことがある． 第１図，第２図は，この発明の装置が具体化された場合
の一例を示している． 第２図は，高温に於て水蒸気改質触媒の存在下，炭化水
素が水蒸気と反応させられて，水素と一酸化炭素を有用
成分として多量含有するガス状混合物に転化させる水蒸
気改質の為に使用される筒状の反応器の概念的縦断面図
である． 第２図は，第１図のA-A 線における横断面図である． このガス化反応装置の本体１００は，支脚ら１００Ｌで
支えられる円筒状の容器であり，この容器内の中心部に
円筒状又は多角形状の柱状部含酸素気体用分配管又は筒
状壁１７０が設けられる．含酸素気体供給室１６０がこ
の壁に囲まれる． 第１図の柱状部含酸素気体用分配手段１７０は通気性多
孔質の焼結金属製管である． 焼結金属製管に代えて，一層以上の管壁に細孔が多数穿
設された多層管が使用されてもよい． 柱状部含酸素気体用分配手段１７０として小さい網目の
金属網が，多層に重ねられたものが使用されてもよい． 柱状部含酸素気体用分配手段１７０の管壁を通して流出
する含酸素気体が均質的である為に管壁による含酸素気
体の圧力損失は，このガス化装置への含酸素気体の供給
圧と燃焼排気圧との圧力差中に於て，少くとも30 %であ
るようにされる． この柱状部含酸素気体用分配手段１７０の外周に位置す
る柱状部燃料気体供給用空間又は燃料気体含酸素気体混
合室２４０中に気体状または蒸発気状の燃料の柱状部燃
料気体分配手段２５０が複数本配設される． 柱状部含酸素気体用分配手段１７０に含酸素気体と燃料
が，共に供給されるときは柱状部燃料気体分配手段２５
０は付加的燃料の供給用として機能させられてもよく，
設備されなくてもよい． 柱状部燃料気体分配手段２５０には，所要部分に於て，
燃料が噴出させられる図外の小さい開孔が多数穿設され
ている． 小開口は分配管２５０の周りのいずれの半径方向に開け
られても良い．通常は小開孔は本発明装置の半径的外向
方向に燃料気体が流出するよう開けられているが，含酸
素気体との混合促進の為に周方向や半径的内向方向等に
流出がされるよう開けられていてもよい． また柱状部燃料気体分配手段２５０自体が通気性の多孔
体からなる管であってもよい． 分配手段ないし管１７０，２５０の開口ないし穿孔の又
はこれらの大小の分布密度は縦方向に沿って変化させら
れ，この方向に沿い気体の好ましい供給がなされ，以下
でのべるように燃焼触媒層で発生した熱が反応器を加熱
するのに最適となる様されても良い． 柱状部燃料気体分配手段２５０が配設される水平断面が
環状の空間２４０を囲繞して通気性の円筒状の柱状部燃
焼触媒保有壁又は含有隔壁３００が設置される． 柱状部燃焼触媒含有隔壁３００は，含酸素気体などの流
入側のセラミックファィバー不織布シート層と，流出側
の通気性の強固な定型の耐火性多孔質物質層とにより構
成されている． 柱状部燃焼触媒含有隔壁３００の耐火性多孔質物質層
は，その最外層部分に燃焼触媒を担持させられて柱状部
燃焼触媒層４００となっている． 図では３００と４００とが燃焼触媒保有壁を構成する．
図の３００は厳密には燃焼触媒保有壁又は含有隔壁の燃
焼触媒非保有部分であるが，以下この燃焼触媒保有壁又
は含有隔壁の燃焼触媒非保有部分を簡単の為「燃焼触媒
非保有部分」，「通気性壁層」，「燃焼触媒保有壁」又
は「燃焼触媒含有隔壁」と略称することがある． 燃焼触媒を担持する柱状部燃焼触媒層４００は，その部
分の温度が所望の高温度に維持されなければならない
為，少くとも 1mm以上の厚さが与えられる． 分配管２５０を収容している空間は環状の気体混合室２
４０で，燃料気体供給用室でもあり，円筒状壁１７０と
燃焼触媒保有壁とを含む壁に囲まれている． 第１図の燃焼触媒は耐火性多孔質物質層の最外層部に担
持されるが，セラミックファィバー不織布シートなどに
別途担持されて，柱状部燃焼触媒含有隔壁３００の外周
を構成させられてもよい． 柱状部燃焼触媒層４００が機能して生成する燃焼ガスの
流路となる水平断面が環状の柱状部燃焼済気体通路室又
は流通室又は通路空間又は流通空間５００が設けられ
る． 空間５００の水平断面積は燃焼ガスの流通に対する抵抗
により燃料と含酸素気体の供給が阻害されることがない
ように，燃料ガスの流速が 0.1〜 5m/sec.の範囲内とな
るに充分な大きさとされる． 空間５００の周縁を区画して，ガス化反応室とのる吸熱
反応用空間８１８を区画する柱状部触媒床内側隔壁８２
２が設けられる． 反応室又は反応器８１８は柱状部触媒床内側隔壁８２２
と柱状部触媒床外側隔壁８２４との間に形成され，その
水平断面は環状である． 水蒸気改質用の柱状部触媒床８２０を内在させる吸熱反
応用空間８１８を区画する柱状部触媒床外側隔壁８２４
下端に，柱状部触媒床製品気体排出開孔８２６が所望個
数設けられている． 通常触媒粒が充填されてなる柱状部触媒床８２０はその
下端で多孔板，格子等の既知の手段で支えられるが，触
媒床が成形体のブロック等からなる場合は内外両壁８２
２，８２４からの突起などで支えられてもよい． 柱状部触媒床外側隔壁８２４の外周に水平断面が環状の
製品ガスの柱状部製品気体通路又は製品気体回収空間８
３０が円筒状の壁８３１により囲まれて形成されてい
る． 柱状部製品気体回収空間８３０の上端部に，このガス化
反応装置外への柱状部製品気体排出管８３４が所要本数
設けられる． 柱状部製品気体回収空間８３０を包囲し，また容器１０
０に囲まれて，水平断面環状の含酸素気体又は含酸素気
体と燃料気体の混合物等用の柱状部含酸素気体上向流路
１３０が設けられる． 柱状部含酸素気体上向流路１３０の下端は柱状部含酸素
気体外向流路１２０を経て柱状部含酸素気体入口１１０
に連なる． 柱状部含酸素気体外向流路１２０には散在状の又は放射
状の流路案内板でもある支持板１２０Ｓが設けられる． 柱状部含酸素気体入口１１０から流入する含酸素気体な
どは，外向流路１２０経由上向流路１３０中を上昇し，
装置中の上方部分に設けられる柱状部含酸素気体内向流
路１４０に至りこれを内向きに通過し，燃焼済気体から
熱を回収する熱交換管コイル１５０Ｃが配設されている
廃熱回収用の柱状部含酸素気体熱交換空間１５０を通過
して，多孔管又は通気性多孔体からなる分配管である柱
状部含酸素気体用分配手段１７０を囲む柱状部含酸素気
体分配中央空間又は室１６０に流入する． 気体状または蒸発気状の燃料はノズル２１０から柱状部
燃料気体元管２１５により環状のマニホールドをなす柱
状部燃料気体ヘッダ２２０に至り，ここから複数本の柱
状部燃料気体供給管２３０を経て複数本の柱状部燃料気
体分配手段２５０に流入する． 柱状部燃料気体分配手段２５０の小さい開孔から噴出す
る燃料は，含酸素気体などと混合されて柱状部通気性壁
層３００を貫流して柱状部燃焼触媒層４００に達し接触
燃焼する． 接触燃焼により生成した燃焼済気体は，柱状部燃焼済気
体流通空間５００を上昇し，通気性の断熱材料層である
柱状部熱回収隔壁６００を内方へ貫流した後，熱交換管
コイル１５０Ｃ中を通過し管７１０経由装置外へ流出す
る． 壁６００は燃焼済気体の残余の熱を受け取りその熱を空
間５００中に輻射で戻す．第１図の例では，輻射された
熱は空間５００と内側壁８２２とを経て反応触媒床８２
０に与えられる． 熱回収壁６００は燃焼済気体通路空間５００の出口端に
位置しまた燃焼済気体がこの壁を貫いて排出される限
り，反応室の壁と平行又は直角であるか又はこれに傾き
を有しても良い．第１図の例では平行配置であり熱は直
接反応室にもたらされる． 気体状または蒸発気状のガス化原料炭化水素又は低級ア
ルコールは，添加された水蒸気と共に柱状部原料気体入
口８１０，柱状部原料元管８１２経由供給され環状のマ
ニホールドをなす柱状部原料ヘッダ８１４に至り，ここ
から分岐し複数本の柱状部原料分配管８１６に流入す
る． 複数本の８１６は，柱状部吸熱反応用室又は容器８１８
の環状の上端蓋部に等間隔を以て配設されている． 柱状部吸熱反応用容器８１８内のスチームリフォーミン
グ用柱状部触媒床８２０中を下降し柱状部触媒床内側隔
壁８２２と柱状部触媒床外側隔壁８２４を貫通する熱流
束により反応が推進されて生成した高温製品ガスは柱状
部製品気体通路又は回収空間８３０中を上昇し，保有熱
を柱状部触媒床外側隔壁８２４を通じて柱状部触媒床８
２０中の流体に与えた後，柱状部製品気体排出管８３４
から排出される． 第３図は第１図の装置と類似の柱状部を取り巻いて柱状
部と類似の構成を持つ環状の装置ユニット即ち環状部が
一層設けられた例の部分縦断面模式図である．柱状部は
ほとんど第１図の例と変らないが，含酸素気体熱交換部
１５０が燃焼済気体がフィン側を通り含酸素気体が管側
を通るフィンチューブ１５０ＸＦを利用している． 柱状部含酸素気体熱交換部１５０を出た燃焼済気体はそ
のまま中央燃焼済気体排出管７１０に流れ排出される． 環状部は第３図の様な例の水平断面を概念的に表わす第
４図の様に半径方向の隔壁４０の２個以上により同数の
区画５０に区画しておくことが装置の組立，移動，修
理，部分的運転等の為に好ましい． 本発明装置の少くとも一部の環状構造部分，即ち環状室
又は空間の１個とそれを挾む２個のの環状壁との一組が
同様に上記の如き理由で同様に分かたれても良い． 第３図の柱状部ユニットと環状部ユニットはこの例では
断熱材を含んでなる壁１１により隔てられている．断熱
材はまた水平断面を概念的に表わす第５図ａの様に，上
記環状部ユニットが２個以上重なった構造の場合これら
の間に配してもよい．又半径方向の隔壁４０にも断熱性
を持たせてよい．断熱材をこのように配すると柱状部と
環状部の何れかだけを運転する場合等に都合がよい． 柱状部と環状部の各区画５０とは一体であってもよい
が，水平断面の一部を概念的に表わす第５図ｂの様に互
いに分離可能な独立の構造としてこれを組み立てること
も可能である． 第３図の環状部では，１ないし複数の適当個設けられる
環状部含酸素気体入口１１２から流入した含酸素気体は
断熱性隔壁１１の一部であってもよい環状隔壁２０によ
り柱状部含酸素気体外向流路１２０と隔てられた環状部
含酸素気体外向流路１２２，環状部含酸素気体上向流路
１３２，環状部含酸素気体内向流路１４２，環状部含酸
素気体熱交換部１５２をへて経て環状部含酸素気体予備
分配手段群１６４に流入する．環状部含酸素気体熱交換
部１５２はフィンチューブ群１５２ＸＦを利用する．分
配手段１６４は第１図の燃料気体分配管２５０と類似の
構成であっても良く，省略してよい場合もある． 環状部含酸素気体前分配手段１６４の管壁に設けられた
多数の孔から環状部含酸素気体分配空間１６２に噴出し
た含酸素気体は通気性多孔質の環状部含酸素気体用分配
手段１７２を通過して環状部燃料気体供給用空間又は
室，又は混合室２４２に流入し，そこで環状部燃料気体
分配手段２５２の管壁の多数の孔から噴出する燃料気体
と混合し，それから環状部燃焼触媒保有壁又は含有隔壁
３０２を通過しつつ更に混合し，環状部燃焼触媒含有隔
壁３０２の外側の環状部燃焼触媒層４０２で燃焼する． 気体の供給又は排出のためには，第１図につき述べたよ
うな環状マニホールドやこれをセグメントに分けたもの
が環状部に応用される． 環状部燃焼触媒層４０２で発生した熱は，環状部燃焼触
媒含有隔壁３０２の触媒不含有部が断熱層となりかつ燃
料気体混合物は環状部燃料気体供給空間２４２から環状
部燃焼済気体通路室又は流通空間５０２に流れる故，環
状部燃焼触媒層４０２からの固体輻射を主とし一部環状
部燃焼済気体流通空間５０２を上向する燃焼済気体から
の対流伝熱にもより環状部触媒床内側隔壁８７２経由環
状部触媒床８７０にもたらされる． 環状部燃焼済気体流通空間５０２を上向した燃焼済気体
は多孔質の環状部熱回収隔壁６０２を通過し，その際こ
の隔壁６０２に熱を与える．与えられた熱は隔壁６０２
からの固体輻射で環状部触媒床８７０にもたらされる． 環状部熱回収隔壁６０２を通過した燃焼済気体は環状空
間７０２を経て熱交換手段１５２のフィン側と環状部燃
焼済気体排出管７１２経由排出される． 現状部原料分配管群８６６を経て環状部反応室８６８に
入った原料気体は環状部触媒床８７０を下方に通過する
際に環状部燃焼触媒層４０２から上記の様にもたらされ
た熱で改質され，環状部触媒床製品気体排出開孔８７６
から，反応室外壁８７４と円筒状壁８８１との間の，環
状部製品気体通路又は回収空間８８０に入って上向し，
管群８８４経由排出される． 第３図の柱状部は第１図の例と同様に運転される． 上記説明した例では環状の反応室は内側に配置された環
状の燃焼触媒層から加熱される．通常はこの様な内側位
置からの反応室の加熱が好ましいが，反応室は外側に配
された触媒層から加熱されても良い． 本発明装置の部分縦断面を示す第６図を参照すると，ａ
では第３図の例と似て，左方の装置容器１００の中心軸
線Ｏ−Ｏから右方の受器外殻１００に向かって順番に室
又は空間，壁又は隔壁，通路等が同軸的に配置される：
柱状部では，柱状部含酸素気体分配中央円柱状空間１６
０，通気性分配管壁１７０，柱状部燃料気体分配手段２
５０を中に有する柱状部燃料気体供給空間又は気体混合
室２４０，柱状部燃焼触媒層４００を外側に有する柱状
部燃焼触媒含有通気性隔壁３００，柱状部燃焼済気体通
路室５００，柱状部反応室内側隔壁８２２と柱状部反応
室外側隔壁８２４とに挟まれ柱状部触媒床８２０が収容
された反応室，柱状部製品気体回収通路８３０，柱状部
含酸素気体上向流路１３０，及び断熱材壁１１とが；更
に外側に１層ある環状部では，断熱材壁１１，環状部含
酸素気体分配手段１６４を有してもよい環状部含酸素気
体分配空間１６２，環状部含酸素気体用通気性分配手段
壁１７２，環状部燃料気体分配管手段２５２を有する環
状部燃料気体供給用空間又は混合室２４２，環状部燃焼
触媒層４０２を外側に有する環状部通気性壁層３０２，
環状部燃焼済気体通路室５０２，環状部反応室内側隔壁
８７２と外側隔壁８７４とに挟まれ環状部触媒床８７０
を収容する反応室，環状部製品気体通路８８０，環状部
含酸素気体上向流路１３２，及び装置外殻である本体１
００とが上記Ｏ−Ｏを中心に同心的に連ねられている． これとは逆に，本発明では縦断面部分概念図第６図ｂに
示すように柱状部触媒床８２０，環状部触媒床８７０が
外側の燃焼触媒層４００，４０２から加熱される例も勿
論可能である． 即ち第６図ｂでは，装置の外（右側）から中心軸線Ｏ−
Ｏへ向かって順番に，環状部では：装置の外殻である本
体１００，環状部含酸素気体上向流路１３２，環状部含
酸素気体分配管手段１６４を有してもよい環状部含酸素
気体分配中央空間１６２，環状部含酸素気体用分配壁手
段１７２，環状部燃料気体分配手段２５２を有する環状
部燃料気体供給空間又は混合室２４２，環状部燃焼触媒
層４０２を内側に有する環状部燃焼触媒含有隔壁３０
２，環状部燃焼済気体流通空間５０２，環状部触媒床外
側隔壁８７４と環状部触媒床内側隔壁８７２とに挟まれ
環状部触媒床８７０を内蔵する環状反応室，環状部製品
気体回収通路８８０，断熱性隔壁１１；また柱状部で
は：断熱性隔壁１１，柱状部含酸素気体上向流路１３
０，空間１６２の様に分配管を内蔵してもよい柱状部環
状含酸素気体分配空間１６０Ａ，柱状部含酸素気体用分
配手段壁１７０，柱状部燃料気体分配手段２５０を有す
る柱状部燃料気体混合室２４０，柱状部燃焼触媒層４０
０を内側に有する柱状部燃焼触媒含有隔壁３００，柱状
部燃焼済気体流通通路空間５００，柱状部反応室外側隔
壁８２４と柱状部反応室内側隔壁８２２とに挟まれ粒状
体である柱状部触媒床８２０を収容する環状反応器，及
び円柱状の柱状部製品気体回収空間８３０が連なる構造
とされてもよい． 第６図ｂの構造では，含酸素気体を直接装置上方から供
給することにより柱状部と環状部での含酸素気体上向流
路１３０，１３２等は省略される方が簡素で好ましく合
理的だが，ここでは第６図ａと単純に対比させる為加え
てある． 従ってこの省略の場合，第３図での柱状部と環状部との
含酸素気体外向流路１２０，１２２と内向流路１４０，
１４２等も省略され適当な元管，ヘッダ，分配管等の利
用により含酸素気体が柱状部含酸素気体分配空間１６０
Ａ，環状部含酸素気体分配空間１６２に供給される． また装置上部の熱回収，熱交換等の為の部分や内向流路
等の有無やその配置，構成が必要に応じ第３図とは異な
ってよい．これらはまた，第６図ａ，ｂ何れの構造によ
ったとしても第３図や第１図の構造に於る構造に限定さ
れはしない． 空間の節約の為に，含酸素気体供給室１６２に設けられ
る含酸素気体予備分配手段１６４は省略してよい．かか
る場合，円柱状空間１６０と環状空間１６０Ａを含め，
縦又は長手方向に亘り壁１７０，１７２の通気性の分布
を調節する何等かの必要があれば，既述のように多孔性
の分布に何等かの変化をさせることも，補助壁の採用も
含めて効果的でありうる． この様な調節は含酸素気体予備分配手段及び／又は通気
性分配壁の多孔性の調整によりなされうる． 上記説明した例は改質触媒床をその内外何れかの片側か
ら熱するものであり構成が簡単でかさばらず便利である
が，給熱を重視する場合本発明の装置は改質触媒床を内
外両側から熱する構成にもできる． 即ち第７図の部分縦断面模式図の例では，改質反応室８
１８，８６８が何れも内外両側の触媒層から加熱され
る． 「ｏｘ」で示される含酸素気体がフィンチューブ熱交換
器１５０１，１５０２，１５２１，１５２２夫々の管側
を通り夫々供給室１６０，１６０２，１６２１，１６２
２に至り（これらの室には予備分配手段はないが，後述
のように縦方向に沿う気体通過の好ましい分布の為に補
助壁がある．），夫々補助壁１６０Ａ，１６０２Ａ，１
６２１Ａ，１６２２Ａ，そして夫々分配壁１７０，１７
１１，１７２１，１７２２を抜けて夫々混合室２４０
１，２４０２，２４２１，２４２２に入り，そこで夫々
燃料気体分配管２５０１，２５０２，２５２１，２５２
２から噴出する，「ｆｕ」で示す燃料気体と混合され，
混合気体が夫々通気性壁層３００１，３００２，３０２
１，３０２２と夫々燃焼触媒保有壁４００１，４００
２，４０２１，４０２２を通過して夫々燃焼済気体通路
室５００１，５００２，５０２１，５０２２に入り，こ
の間燃料は燃焼触媒層で燃焼し燃焼済気体を与える． 触媒保有層４００１，４００２，４０２１，４０２２で
発生した熱は，そこから夫々反応室壁８２２，８２４，
８７２，８７４に輻射される．熱はそれから反応室８１
８，８６８内の夫々反応触媒床８２０，８７０に，夫々
柱状部反応室壁８２２と８２４，環状部反応室壁８７２
と８７４を通過して伝達される． 燃焼済気体は通路室５００１，５００２，５０２１，５
０２２を抜け次いで夫々環状室７００１，７００２，７
０２１，７０２２を通過し夫々フィンチューブ１５０
１，１５０２，１５２１，１５２２のフィン側を通り，
管側を流れ下る含酸素気体に残余の熱を与えてこの熱交
換器から排出される． 「ｆｄ」で示す原料気体例えば炭化水素と水蒸気の混合
物は，水蒸気改質触媒床８２０，８７０を下方へ通過し
「ｐｄ」で示す製品気体となり，反応室底部の夫々開口
８２６，８７６から製品気体通路夫々８３２，８３８に
入りこれを通過し残余の熱を対応する反応室内を向流す
る反応気体に与え，図外の取り集めマニホールドらの枝
管である夫々管群８３４，８８４から取り出される． 製品気体通路８３２，８３８は第８図に示すように，装
置の水平断面上で，対応する内外の反応室壁夫々８２２
と８２４，８７２と８７４の間の同心円に沿い配置され
た円管群であってもよく，また偏平な管又はプレートフ
ィン式管で弧状又は短い直線状水平断面のものでもよ
い．第８図ａが円管，ｂが弧状偏平管，ｃが弧状プレー
トフィンである． 上記説明した各例では，柱状部で代表的に考えると，柱
状部含酸素気体分配中央柱状空間１６０，柱状部含酸素
気体用分配手段１７０，柱状部燃料気体供給空間２４
０，柱状部燃料気体分配手段２５０等が含酸素気体と燃
料気体の混合気体の供給に必要である．従って，含酸素
気体と燃料気体の混合物が作られてから直ちに燃やされ
るゆえ混合気体の静電気等に基因する爆発の発生の可能
性が小さくなることは好ましいが，一方柱状部触媒床８
２０，環状部触媒床８７０等の触媒床を水平断面上で内
外両側から熱する場合，そのうちまた特に触媒床を柱状
部と環状部に内外２層以上に設ける第７図の例の如き場
合，本発明装置の水平断面が必然的に大きくなり不都合
なこともあるかもしれない． この様な場合本発明では，本発明装置外，又は本発明装
置の水平断面を大きくしない本発明装置の部位で，両気
体を混合してから燃焼触媒含有隔壁に供給することがで
きる． 既述の各例でも勿論，混合気体の爆発の可能性を無くす
ために静電気の発生防止や関連部分のアースの徹底など
の各種手段が実行されるべきだが，以下の各例では混合
気体が作られてから燃焼するまでの経路が長くなるの
で，その必要が更に大きい． 第９図は含酸素気体と燃料気体の混合気体の供給に，上
記例での，第１図なら通気性隔壁１７０で分かたれた含
酸素気体分配空間１６０，燃料気体供給用空間（混合
室）２４０の２空間は要せず，これらに代り混合気体分
配空間１６１，１６３とこれらの入り口側に設備され
た，静的混合ユニット夫々１７１０ら，１７３０らの直
列された組から成る静的混合手段１７１，１７３らを持
つ本発明装置の１例を表わす． 入り口ノズル１１０，１１２から夫々導入された含酸素
気体は側管夫々１３５，１３７，内管夫々１１４０，１
１６０と共に二重管をなす外管夫々１１４，１１６に入
り，フィン群夫々１５１９，１５３９を外面に持ち熱交
換器夫々１５１，１５３を構成する直立外管夫々１５
２，１５４内に転じて下降し内管夫々１５２０，１５４
０からの燃料気体と合流する． 燃料気体は入り口２１０，２１２から供給され内管夫々
１１４０，１１６０を通過し，次いで外管夫々１５２，
１５４と同軸の直立内管夫々１５２０，１５４０内を下
方に抜け外管内の含酸素気体と出会う． 両気体は直外管１５２，１５４内を下降し静的混合手段
夫々１７１，１７３を通過し混合気体となって混合気体
分配室夫々柱状部用１６１，環状部用１６３に至る． それから混合気体は通気性壁層夫々３００，３０２を，
次いで触媒保有壁夫々４００，４０２を通過して燃焼済
気体通路室夫々５００，５０２に入り，その際触媒層夫
々４００，４０２で燃焼して燃焼済気体となり熱を発生
し，その熱が通路室夫々５００，５０２及び反応室壁夫
々８２２，８７２を通過して反応触媒床夫々８２０，８
７０に伝達される． 燃焼済気体は残余の熱を反応触媒床に与えつつ室５０
０，５０２を上方に通過し，熱回収壁夫々６００，６０
２を通り，これらの壁を熱を反応室壁夫々８２２，８７
２とこれらの延長であり背面側にバッフル８１７３，８
６７３付きのフィン群夫々８１７９，８６７９を持つ壁
とに輻射し，フィン側を通る原料気体に熱を与え，それ
から環状室夫々７００，７０２及び熱交換器夫々１５
１，１５３のフィン側を通過し，それから排出管夫々７
１０，７１２経由外部に排出される． フィン１５１９，１５３９で回収された熱は管夫々１５
２，１５４内の燃料，含酸素気体粗混合物に与えられ
る．燃焼済気体の一部はバイパス出口７００Ｂ，７１２
Ｂから取出されて，燃料気体混合物をその温度を充分低
く保ち発火点まで上げぬ様される． 燃料気体混合物の発火はまた，アース等の手段で静電気
等に由来するスパークが無いようにして防止されるべき
である． 更に逆火防止手段も用いられるべきである． かかる予防安全手段は二重，三重に設備した方がよい． 第９図に戻ると，管８３６，８６６からの原料フィード
気体はフィン夫々８１７９，８６７９の上側部間，フィ
ン群夫々８３４９，８８４９の間，次いでフィン群夫々
８１７９，８６７９の下側部の間を通過してから下方の
触媒床８２０，８７０に入る．フィン群８１７９，８６
７９はバッフル夫々８１７３，８６７３で上下に分かた
れる． 原料気体は床８２０，８７０内を下降しつつ製品に変化
し，製品気体は製品通路夫々８３０，８８０に入って上
行し，フィン８３４９，８８４９が付いたフィンチュー
ブの管側を通り，フィン側を通過する原料気体混合物を
予熱しそれから製品気体は管夫々８３４，８８４経由回
収される． 第９図では，断熱壁１１が柱状部と環状部の間，室７０
０と混合手段１７１の間，そして室７０２と混合手段１
７３の間に設けられ，外殻容器１００も断熱材１０で覆
われる． なお気体混合手段１７１，１７３と燃焼済気体が通る空
間７００，７０２との間の断熱性隔壁１１は，混合され
つつある両気体を更には熱することがない様に設けられ
ている． 混合ユニット１７１０，１７３０は例えばスタチックミ
クサ，周縁部邪魔板と中心部邪魔板（例えばドーナツ板
と円板）の直列組み合せ，対応する孔が隣り合う個々の
間では直列的に一致はしない多孔板，多孔質材料，網状
構造物，綿状構造物等，これらの通過する両気体が流れ
つつ自ずと混合する各種手段の少なくとも１つであり，
適当な組み合せ使用もなされてよい． 上記環状部気体混合手段１７３は，環状部混合気体分配
空間１６３上部に，本発明装置の水平断面の周方向上で
少くとも１個，通常複数個設けられる．環状部が円弧状
の区画の複数個に分かたれていれば個々の区画について
１個以上設けられる． 本発明では，燃料と含酸素気体との混合物が本発明装置
に供給されて装置の占める空間が最も節約されてもよ
い．勿論静電気火花，逆火等に起因するガス爆発防止手
段は充分かつ完全に備えられねばならない． このような例で反応室を２個持つものが第１０図に部分
縦断面略図で示される． 燃料気体混合物はライン１４７３，１４７４，１４９
３，１４９４から熱交換器夫々１５０１，１５０２，１
５２１，１５２２の管側経由経由燃料気体混合物分配室
夫々１６１１，１６１２（柱状部側），１６３１，１６
３２（環状部側）に至り，そこから通気性壁層夫々３０
０１，３００２，３０２１，３０２２と燃焼触媒層夫々
４００１，４００２，４０２１，４０２２とを通過し，
触媒層内で接触燃焼により燃焼済気体となって熱を発生
し燃焼済気体通路室夫々５００１，５００２，５０２
１，５０２２に至る． 燃焼済気体は通路室内を上昇し通気性熱回収隔壁６００
１，６００２（柱状部）６０２１，６０２２（環状部）
を通過する際に自らが有する熱をこの熱回収隔壁に与
え，その熱はこれらの隔壁からの固体輻射で夫々対応す
る反応室にもたらされ，室夫々７００１，７００２，７
０２１，７０２２を通過し，その際必要に応じ燃焼済気
体はバイパスノズル夫々７００１Ｂ，７００２Ｂ，７０
２１Ｂ，７０２２Ｂから分岐排出され，それから燃焼済
気体は熱交換器夫々１５０１，１５０２，１５２１，１
５２２のシェル側を通り残余の熱を管側を向流する燃料
気体混合物に与え，ライン夫々７０４１，７０４２，７
０６１，７０６２から排出される． 原料気体フィードは柱状部，環状部に夫々ライン８１
６，８６６からもたらされ，触媒を持ち又は持たない吸
熱反応用固体材料床夫々８２０，８７０で満たされた反
応室内の上部空間に至り，そこでそこに配置された管コ
イル等内を向流する製品気体で予熱され，それから床夫
々８２０，８７０内を下方に通過し所望の反応に付され
製品気体に変化し，その後製品気体は通路手段夫々８３
２，８８２に入って上昇し残余の熱を床夫々８２０，８
７２内を下降する反応物に与え，その後更に残余の熱を
各床の上方の上部空間内の原料気体に与え，それから製
品気体はライン夫々８３４，８８４から回収される． ［実施例］ 第１図装置による実施例の諸測定値は次の通りである． なお，この実施例の装置は，出力50 KW の燃料電池用ガ
ス生産用である． スチームリフォーミング触媒 ニッケル(wt.%) 8.0 同上量（） 50 燃焼触媒活性成分(wt.%) パラジウム 2.0 触媒床厚さ（mm） 10 原料炭化水素量（Nm3／Hr） 10.6 組成（vol.% ）（都市ガス 13A相当） C H4 88.5 C2H6 4.6 C3H8 5.4 i-C4H10 0.7 n-C4H10 0.8 添加水蒸気量（kg／Hr） 30.8 （スチーム／炭素 比） 3.0 含酸素気体（Nm3／Hr） 148.1 含酸素気体 組成（vol.% ） N２ 80.2 O２ 10.7 H２O 9.1 燃料 （Nm3／Hr） 23.1 （低位発熱量 2235 Kcal／Nm3） 製品ガス量（Nm3／Hr） 69.8 組成（vol.% ） C H ４ 3.28 H２ 48.36 CO 8.55 CO２ 6.44 H２O 33.37 空間150通過気流温度（℃） 400 隔壁層300流入側表面温度 400 触媒床温度 1000 熱交換管150c流入温度 807 装置排気量（Nm3／Hr） 167.2 ガス化反応室818供給流温度 400 ガス化反応室818供給流温度 780 製品ガス排出温度 600 ［発明の効果］ この発明はコンパクトな，所用空間に対して吸熱反応さ
せる処理量の多い装置を与える．
表される気体吸熱反応用装置に関する． ［従来の技術］，及び ［発明が解決しようとする課題］ 水蒸気改質に代表される気体吸熱反応用装置では，燃焼
炉の燃焼ガス生成空間中で発生する燃焼熱が，高密度熱
流束として反応器壁を貫通して吸熱反応用の触媒が充填
されていることもある吸熱反応用空間に与えられる為
に，燃焼ガス生成空間中の燃焼ガスの温度が高く維持さ
れ，燃焼ガス層の厚さが大きくされ，燃焼ガス生成空間
を区画する燃焼炉壁内面の熱線の反射率が大きくされる
ことなどはかかる装置に関する常套手段である． これらの手段が総合的に尽くされても工業的装置におい
て，反応器壁即ち吸熱反応用空間隔壁を貫通する熱流束
は 150,000Kcal／m2.Hr程度が上限である． 密度の低い燃焼ガスからの輻射熱を利用することから燃
焼ガス層の厚さが大きくされることにより，燃焼炉が占
める体積は，必然的に大きくならざるを得ず，燃焼炉が
包蔵し燃焼炉により加熱される反応器自体の体積は小さ
くとも，全体として大型装置とならざるを得ない． 高温に於て，気体より輻射能が格段に大きい耐火性の固
体物質が燃焼炉中の燃焼ガス発生空間や燃焼ガス流通路
に置かれて燃焼ガスにより加熱され，高温に維持され，
この固体物質から反応器壁へ熱線が輻射させられること
により燃焼炉が占める体積を小さくすることが行われて
おり，また，同一の目的を以て燃料の接触的酸化による
燃焼熱の発生利用も提案されているけれども，装置の小
形化の為にはまだ充分でない． 出来るだけ小さな体積で大きな能力を持つ水蒸気改質装
置等を提供するのが本発明の目的の一つである． ［発明の構成］ ［課題を解決するための手段］ 本発明の装置は，気体の吸熱反応用装置であって直立し
た円筒状容器を有しその中に： 該容器と同軸の２個の円筒状壁を持つ環状の吸熱反応室
と， 該吸熱反応室と円筒状壁の少くとも一方と隣り合い該容
器と同軸な通気性の円筒状壁で，該反応室に面する側に
燃焼触媒保有層を持つ燃焼触媒保有壁と， 該反応室の該円筒状壁の該少くとも一方と該触媒保有壁
とを含む壁に囲まれた環状室である燃焼済気体通路室
と， 該反応室と向流的熱交換配置にあり該反応室の一端と連
通した製品気体通路と， 該燃焼触媒保有壁の該燃焼済気体通路室とは他の側にあ
り該燃焼触媒保有壁を含む壁に囲まれた燃料気体供給室
とを有し，更に： 該反応室の他端に連通した原料気体供給手段と， 該燃料気体供給室に何れも連通した燃料気体供給手段及
び含酸素気体供給手段と， 該燃料済気体通路室に連通した燃焼済気体排出手段と， 該製品気体通路に連通した製品気体排出手段とを有し， 燃料気体と含酸素気体とが夫々該燃料気体供給手段と該
含酸素気体供給手段とを経て該燃料気体供給室に供給さ
れ，その再両気体は別途に本発明装置に供給され次いで
燃料気体供給室に入る前又は後に混合され又は前もって
混合されてから共通の供給手段で本発明装置に供給さ
れ，それから両気体は該燃焼触媒保有壁を該燃焼済気体
通路室へと通過し，該燃料気体が該燃焼触媒により燃焼
せられ；この燃焼により生じた熱が該燃焼触媒保有層か
らの輻射により該燃焼済気体通路室と該反応室の該壁の
該少くとも一方とを経て該反応室にもたらされ；該燃焼
により作られた燃焼済気体が該燃焼済気体通路室と該燃
焼済気体排出手段とを経て排出され，該燃焼済気体の残
余の熱も該反応室の該壁の該少くとも一方を経て該反応
室に与えられ；原料気体が該原料気体供給手段を経て該
反応室に供給され，該反応室を通過して吸熱反応をし製
品気体となり，それから該製品気体が，該反応室を通過
する該原料気体とは向流的に該製品気体の残余の熱を該
原料気体に与えつつ該製品気体通路を経て，また該製品
気体排出手段を経て排出される，気体吸熱反応用装置で
ある． この発明の装置に於ては，気相状態の燃料，あるいは微
細に霧化して供給される液体燃料（これらの両燃料を以
下に於ては「燃料気体」と総称する．）が，熱供給装置
に於て，空気，酸素富化空気，その他の含酸素気体と共
に装置に設けられたパラジウム，白金，ニッケルなどを
有効成分とする燃焼触媒層に供給されここで接触燃焼さ
せられて，所要量の燃焼熱が燃焼域内の温度分布の精密
な制御下に発生させられ得る． この接触燃焼により加熱される吸熱反応域は，機械的強
度，耐熱性と熱貫流率が大きい素材からなる反応器壁
と，内部の吸熱反応用空間又は反応室により構成され
る．反応室中は充填物で満たされてもよく，吸熱反応が
炭化水素やメタノール等の水蒸気改質であれば周知のよ
うに改質触媒がこの反応空間に充填される． 吸熱反応用空間を収容する反応器壁表面には，所望によ
り付属物が備えられてもよい． 例えば，反応器壁の内外表面を拡大する突起物などであ
る． また接触的でない吸熱反応にあっては特に，吸熱反応用
空間内に伝熱促進用の各種リング等の充填材料を充填し
又はフィン等を設置してもよい． 反応器の被加熱面即ち受熱面は，燃焼ガス即ち燃焼済気
体が流通して排出口へ向うに必要な燃焼済気体流通通路
空間又は室を介在させて全面的または部分的に燃焼触媒
層に対向させられる． 燃焼済気体流通空間の厚みは 5〜 200mmの範囲内とされ
る． この空間は，燃焼触媒層の接触燃焼により生成した燃焼
ガスの流出通路として機能させられると共に，燃焼触媒
層からの輻射熱がこの空間を通過して反応器の被加熱面
に伝えられる． この空間内の燃焼ガスの流速は 0.1〜 5 m／秒の範囲内
とされる． 燃焼触媒層の厚みは所要熱量，及び燃焼触媒，燃料と含
酸素気体の種類等により決定されるが 1〜40mmの範囲内
とされる． 燃焼触媒保有壁は充分な強度を持つ耐熱性の多孔性材料
で構成される．かかる材料としてはセラミクス又は金属
材料で網，綿状物，織布又は不織布，繊維，紐状長尺
物，又は連通気泡性海綿状物の様な通気性構造の材料が
ある． 燃焼触媒保有壁はかかる材料の１種又は複数個の組合せ
で構成されてよく，自体又は枠組み，収容器等で支えら
れる． 燃焼触媒保有壁の燃焼触媒非保有部分はこの壁の燃料供
給室に隣り合う側に位置せしめられる． この部分の機能は燃焼触媒層からの燃料気体供給室又は
更に先への逆火を防止し，燃焼触媒層からの熱を遮りま
た反射することであり，場合によっては触媒層を支える
ことである． 燃焼触媒保有壁とは若干隔たって位置し補助壁が燃焼触
媒保有壁の触媒層とは他の側に設けられ，逆火を更に防
止し，又は燃料気体と含酸素気体との混合物がこの触媒
保有壁を通過する通過速度の縦方向に沿っての分布を制
御してもよい． 補助壁は金属製の網，エクスパンドメタル等又はこれら
の組合せであってもよく，多孔性度合い即ち開口の程度
を変えて上記通過速度の制御をしてもよい． 通常のフレームアレスタの様な逆火防止手段が，燃焼触
媒保有壁又は補助壁までの燃料気体通路に沿った箇所に
必要に応じ設けられてもよい． 触媒層で発生した熱は固体輻射で触媒層から輻射され燃
焼済気体通路室と反応室の壁とを通過して反応室にもた
らされ，反応室では原料の吸熱反応がなされる．燃焼触
媒保有壁の燃焼触媒をもたない部分を貫く熱の通過はこ
の部分の断熱機能で阻止され熱は反射ないし輻射されて
触媒層に戻され，またこの部分を通過する燃料混合気体
もまた熱を触媒層に運ぶので，燃焼熱は反応室に高い効
率でもたらされる． 燃焼触媒層の製作方法としては例えば，通気性が良好で
あり，機械的強度も大きい耐火性多孔質物質が，必要に
応じ，大表面積を確保する為ウォッシュコートされた後
に触媒成分含有溶液中に浸漬されて触媒成分を担持させ
られてもよく，また触媒成分溶解液中に更に又は繰返し
浸漬されて触媒成分の触媒層内における濃度分布調整が
行われてもよく，粒子状，または，繊維状耐火性物質が
必要に応じ大表面積の確保の為ウォッシュ・コートされ
た後に触媒成分を担持させられ，所望の触媒層形状に成
型されてもよい． このとき担持と成型の順序が逆にされてもよい． 触媒層から反応器の被加熱面への放熱を良好とする為
に，深層部の担体粒子が小さく密に，浅層部の担体粒子
が大きく粗にされることが極めて効果的である． 同様に，深層部の担体繊維が密に，浅層部の担体繊維が
粗にされることが同様に効果的である． 浅層部は，当然，反応器の被加熱面に対面する側とされ
る． 燃焼触媒層は，逆火防止の為，燃焼済気体流通空間と反
対側で燃料気体と含酸素気体の通過が容易な耐火性断熱
材料層に覆われる．この断熱材料層が，上記では「燃焼
触媒保有壁の燃焼触媒をもたない部分」，「燃焼触媒保
有壁の燃焼触媒非保有部分」等と呼ばれた．換言すれば
燃焼触媒層とこの耐火性断熱材料層とが燃焼触媒層を有
する通気性の燃焼触媒保有壁又は含有隔壁をなす． 耐火性断熱材料層につき詳述すると，定型の耐火性物質
とセラミックファィバー製の織布シート，あるいは，こ
の不織布シートと組合せた耐火性断熱材料の使用が特に
良好である． 燃焼触媒層に近い層に定型の耐火性物質が使用され遠い
層にセラミックファィバー層が使用されてもよく，また
逆に，燃焼触媒層に遠い側の層に定型耐火性物質が使用
されて，近い側の層にセラミックファィバー層が使用さ
れてもよい． セラミックファィバー層間に定型の耐火性物質が挟まれ
た構造とされてもよい． 耐火性断熱材料は，燃焼触媒層自体が脆弱である場合に
燃焼触媒層の支承基体としてする時は，充分支承し得る
為に機械的強度が大きいことが必要であるが，燃焼触媒
層が強固な耐火性物質上に担持されるときは，耐火性断
熱材料は断熱性を主として選択されてよい． 耐火性断熱材料層厚さは，逆火の防止の為に通常 0.5〜
20mmの範囲内とされる． この発明の装置が，高信頼性を有する為に，耐火性断熱
材料層は最も重要な機能部分である．耐火性断熱材料層
は一体的構成であってもよく，また，ブロック化された
材料が組み合う組立構成であってもよい． ブロック化された材料の素材は一種に限られる必要はな
く，異種素材材料が適宜組み合わされて使用されてもよ
い． 逆火の防止の為に，燃焼済気体通路室内の圧力と燃料気
体供給室の空間中で燃焼触媒保有壁に隣り合う部分内と
の圧力の差，即ち燃焼済気体流通室と燃料気体及び含酸
素気体の燃焼触媒層への流入側空間との燃焼触媒保有壁
を挾んでの圧力差は，少くとも10mm水柱以上とされる． 逆火の防止の為にはまた，燃焼触媒含有隔壁の燃料気体
供給空間側の表面温度は，燃料の着火温度より 200℃程
度低い温度に維持されることが望ましい． 例えば，燃料がメタンである場合には断熱材料層の流入
側表面温度は， 400℃以下であることが望ましい． 反応器の被加熱面に対向する燃焼触媒層表面には，通常
その全面に燃焼触媒が均質に分布していることが適当で
あるが，燃料気体と含酸素気体との触媒層中の流れの方
向に亙っては，必ずしも触媒が均質に存在させられなく
てもよく，逆火と触媒劣化の防止の為に，流入側層内に
は触媒が希薄に存在させられることが好ましい． 燃料気体と含酸素気体の触媒層内への進入に伴って次第
に，燃料気体の燃焼の結果である燃焼ガスの生成量が増
加させられるのである． 反応器の被加熱面に面する燃焼触媒層表面が黒度の大き
い表面とされ接触燃焼の発生熱の反応器外壁表面への輻
射が促進されることが有効である． この発明の装置は，燃料と含酸素気体の静止型混合手段
を有していて，この混合手段からの流出流が燃料気体供
給空間から燃焼触媒含有隔壁へ供給されてもよい． 燃焼触媒保有壁への燃料と含酸素気体の供給は，縦方向
に沿う反応器の被加熱負荷分布に応じて，この方向に沿
って精密に調節ないし制御されることが望ましい．これ
に呼応して燃焼触媒層での燃焼触媒の分布を変化させて
もよい． この装置でのガス化反応は高温下に於てのみ継続し得る
吸熱反応であり所要熱量が大きく，反応系への大量の給
熱が高能率を以て伝熱用の隔壁の限られた有効面積を利
用して継続的定常的に行われる必要がある． ［作用］ 本発明の装置によれば，燃料気体の燃焼空間が燃焼触媒
層に圧縮され，全体の構成が円筒状ないし多角形筒状と
される． ［図面による説明］ 以下では特記なければ同じ符号は同じものを指す． 本発明で２個以上の反応用空間が同心的に配置される場
合，最内側の反応用空間に対応する部分を柱状部又は芯
部，他の反応用空間に対応する部分を環状部として区別
する．以下の説明では反応用空間が最内側のもの１個し
かない場合即ち芯部又は柱状部のみからなる場合もこれ
に対応する部分を便宜上このように呼ぶことがある． 第１図，第２図は，この発明の装置が具体化された場合
の一例を示している． 第２図は，高温に於て水蒸気改質触媒の存在下，炭化水
素が水蒸気と反応させられて，水素と一酸化炭素を有用
成分として多量含有するガス状混合物に転化させる水蒸
気改質の為に使用される筒状の反応器の概念的縦断面図
である． 第２図は，第１図のA-A 線における横断面図である． このガス化反応装置の本体１００は，支脚ら１００Ｌで
支えられる円筒状の容器であり，この容器内の中心部に
円筒状又は多角形状の柱状部含酸素気体用分配管又は筒
状壁１７０が設けられる．含酸素気体供給室１６０がこ
の壁に囲まれる． 第１図の柱状部含酸素気体用分配手段１７０は通気性多
孔質の焼結金属製管である． 焼結金属製管に代えて，一層以上の管壁に細孔が多数穿
設された多層管が使用されてもよい． 柱状部含酸素気体用分配手段１７０として小さい網目の
金属網が，多層に重ねられたものが使用されてもよい． 柱状部含酸素気体用分配手段１７０の管壁を通して流出
する含酸素気体が均質的である為に管壁による含酸素気
体の圧力損失は，このガス化装置への含酸素気体の供給
圧と燃焼排気圧との圧力差中に於て，少くとも30 %であ
るようにされる． この柱状部含酸素気体用分配手段１７０の外周に位置す
る柱状部燃料気体供給用空間又は燃料気体含酸素気体混
合室２４０中に気体状または蒸発気状の燃料の柱状部燃
料気体分配手段２５０が複数本配設される． 柱状部含酸素気体用分配手段１７０に含酸素気体と燃料
が，共に供給されるときは柱状部燃料気体分配手段２５
０は付加的燃料の供給用として機能させられてもよく，
設備されなくてもよい． 柱状部燃料気体分配手段２５０には，所要部分に於て，
燃料が噴出させられる図外の小さい開孔が多数穿設され
ている． 小開口は分配管２５０の周りのいずれの半径方向に開け
られても良い．通常は小開孔は本発明装置の半径的外向
方向に燃料気体が流出するよう開けられているが，含酸
素気体との混合促進の為に周方向や半径的内向方向等に
流出がされるよう開けられていてもよい． また柱状部燃料気体分配手段２５０自体が通気性の多孔
体からなる管であってもよい． 分配手段ないし管１７０，２５０の開口ないし穿孔の又
はこれらの大小の分布密度は縦方向に沿って変化させら
れ，この方向に沿い気体の好ましい供給がなされ，以下
でのべるように燃焼触媒層で発生した熱が反応器を加熱
するのに最適となる様されても良い． 柱状部燃料気体分配手段２５０が配設される水平断面が
環状の空間２４０を囲繞して通気性の円筒状の柱状部燃
焼触媒保有壁又は含有隔壁３００が設置される． 柱状部燃焼触媒含有隔壁３００は，含酸素気体などの流
入側のセラミックファィバー不織布シート層と，流出側
の通気性の強固な定型の耐火性多孔質物質層とにより構
成されている． 柱状部燃焼触媒含有隔壁３００の耐火性多孔質物質層
は，その最外層部分に燃焼触媒を担持させられて柱状部
燃焼触媒層４００となっている． 図では３００と４００とが燃焼触媒保有壁を構成する．
図の３００は厳密には燃焼触媒保有壁又は含有隔壁の燃
焼触媒非保有部分であるが，以下この燃焼触媒保有壁又
は含有隔壁の燃焼触媒非保有部分を簡単の為「燃焼触媒
非保有部分」，「通気性壁層」，「燃焼触媒保有壁」又
は「燃焼触媒含有隔壁」と略称することがある． 燃焼触媒を担持する柱状部燃焼触媒層４００は，その部
分の温度が所望の高温度に維持されなければならない
為，少くとも 1mm以上の厚さが与えられる． 分配管２５０を収容している空間は環状の気体混合室２
４０で，燃料気体供給用室でもあり，円筒状壁１７０と
燃焼触媒保有壁とを含む壁に囲まれている． 第１図の燃焼触媒は耐火性多孔質物質層の最外層部に担
持されるが，セラミックファィバー不織布シートなどに
別途担持されて，柱状部燃焼触媒含有隔壁３００の外周
を構成させられてもよい． 柱状部燃焼触媒層４００が機能して生成する燃焼ガスの
流路となる水平断面が環状の柱状部燃焼済気体通路室又
は流通室又は通路空間又は流通空間５００が設けられ
る． 空間５００の水平断面積は燃焼ガスの流通に対する抵抗
により燃料と含酸素気体の供給が阻害されることがない
ように，燃料ガスの流速が 0.1〜 5m/sec.の範囲内とな
るに充分な大きさとされる． 空間５００の周縁を区画して，ガス化反応室とのる吸熱
反応用空間８１８を区画する柱状部触媒床内側隔壁８２
２が設けられる． 反応室又は反応器８１８は柱状部触媒床内側隔壁８２２
と柱状部触媒床外側隔壁８２４との間に形成され，その
水平断面は環状である． 水蒸気改質用の柱状部触媒床８２０を内在させる吸熱反
応用空間８１８を区画する柱状部触媒床外側隔壁８２４
下端に，柱状部触媒床製品気体排出開孔８２６が所望個
数設けられている． 通常触媒粒が充填されてなる柱状部触媒床８２０はその
下端で多孔板，格子等の既知の手段で支えられるが，触
媒床が成形体のブロック等からなる場合は内外両壁８２
２，８２４からの突起などで支えられてもよい． 柱状部触媒床外側隔壁８２４の外周に水平断面が環状の
製品ガスの柱状部製品気体通路又は製品気体回収空間８
３０が円筒状の壁８３１により囲まれて形成されてい
る． 柱状部製品気体回収空間８３０の上端部に，このガス化
反応装置外への柱状部製品気体排出管８３４が所要本数
設けられる． 柱状部製品気体回収空間８３０を包囲し，また容器１０
０に囲まれて，水平断面環状の含酸素気体又は含酸素気
体と燃料気体の混合物等用の柱状部含酸素気体上向流路
１３０が設けられる． 柱状部含酸素気体上向流路１３０の下端は柱状部含酸素
気体外向流路１２０を経て柱状部含酸素気体入口１１０
に連なる． 柱状部含酸素気体外向流路１２０には散在状の又は放射
状の流路案内板でもある支持板１２０Ｓが設けられる． 柱状部含酸素気体入口１１０から流入する含酸素気体な
どは，外向流路１２０経由上向流路１３０中を上昇し，
装置中の上方部分に設けられる柱状部含酸素気体内向流
路１４０に至りこれを内向きに通過し，燃焼済気体から
熱を回収する熱交換管コイル１５０Ｃが配設されている
廃熱回収用の柱状部含酸素気体熱交換空間１５０を通過
して，多孔管又は通気性多孔体からなる分配管である柱
状部含酸素気体用分配手段１７０を囲む柱状部含酸素気
体分配中央空間又は室１６０に流入する． 気体状または蒸発気状の燃料はノズル２１０から柱状部
燃料気体元管２１５により環状のマニホールドをなす柱
状部燃料気体ヘッダ２２０に至り，ここから複数本の柱
状部燃料気体供給管２３０を経て複数本の柱状部燃料気
体分配手段２５０に流入する． 柱状部燃料気体分配手段２５０の小さい開孔から噴出す
る燃料は，含酸素気体などと混合されて柱状部通気性壁
層３００を貫流して柱状部燃焼触媒層４００に達し接触
燃焼する． 接触燃焼により生成した燃焼済気体は，柱状部燃焼済気
体流通空間５００を上昇し，通気性の断熱材料層である
柱状部熱回収隔壁６００を内方へ貫流した後，熱交換管
コイル１５０Ｃ中を通過し管７１０経由装置外へ流出す
る． 壁６００は燃焼済気体の残余の熱を受け取りその熱を空
間５００中に輻射で戻す．第１図の例では，輻射された
熱は空間５００と内側壁８２２とを経て反応触媒床８２
０に与えられる． 熱回収壁６００は燃焼済気体通路空間５００の出口端に
位置しまた燃焼済気体がこの壁を貫いて排出される限
り，反応室の壁と平行又は直角であるか又はこれに傾き
を有しても良い．第１図の例では平行配置であり熱は直
接反応室にもたらされる． 気体状または蒸発気状のガス化原料炭化水素又は低級ア
ルコールは，添加された水蒸気と共に柱状部原料気体入
口８１０，柱状部原料元管８１２経由供給され環状のマ
ニホールドをなす柱状部原料ヘッダ８１４に至り，ここ
から分岐し複数本の柱状部原料分配管８１６に流入す
る． 複数本の８１６は，柱状部吸熱反応用室又は容器８１８
の環状の上端蓋部に等間隔を以て配設されている． 柱状部吸熱反応用容器８１８内のスチームリフォーミン
グ用柱状部触媒床８２０中を下降し柱状部触媒床内側隔
壁８２２と柱状部触媒床外側隔壁８２４を貫通する熱流
束により反応が推進されて生成した高温製品ガスは柱状
部製品気体通路又は回収空間８３０中を上昇し，保有熱
を柱状部触媒床外側隔壁８２４を通じて柱状部触媒床８
２０中の流体に与えた後，柱状部製品気体排出管８３４
から排出される． 第３図は第１図の装置と類似の柱状部を取り巻いて柱状
部と類似の構成を持つ環状の装置ユニット即ち環状部が
一層設けられた例の部分縦断面模式図である．柱状部は
ほとんど第１図の例と変らないが，含酸素気体熱交換部
１５０が燃焼済気体がフィン側を通り含酸素気体が管側
を通るフィンチューブ１５０ＸＦを利用している． 柱状部含酸素気体熱交換部１５０を出た燃焼済気体はそ
のまま中央燃焼済気体排出管７１０に流れ排出される． 環状部は第３図の様な例の水平断面を概念的に表わす第
４図の様に半径方向の隔壁４０の２個以上により同数の
区画５０に区画しておくことが装置の組立，移動，修
理，部分的運転等の為に好ましい． 本発明装置の少くとも一部の環状構造部分，即ち環状室
又は空間の１個とそれを挾む２個のの環状壁との一組が
同様に上記の如き理由で同様に分かたれても良い． 第３図の柱状部ユニットと環状部ユニットはこの例では
断熱材を含んでなる壁１１により隔てられている．断熱
材はまた水平断面を概念的に表わす第５図ａの様に，上
記環状部ユニットが２個以上重なった構造の場合これら
の間に配してもよい．又半径方向の隔壁４０にも断熱性
を持たせてよい．断熱材をこのように配すると柱状部と
環状部の何れかだけを運転する場合等に都合がよい． 柱状部と環状部の各区画５０とは一体であってもよい
が，水平断面の一部を概念的に表わす第５図ｂの様に互
いに分離可能な独立の構造としてこれを組み立てること
も可能である． 第３図の環状部では，１ないし複数の適当個設けられる
環状部含酸素気体入口１１２から流入した含酸素気体は
断熱性隔壁１１の一部であってもよい環状隔壁２０によ
り柱状部含酸素気体外向流路１２０と隔てられた環状部
含酸素気体外向流路１２２，環状部含酸素気体上向流路
１３２，環状部含酸素気体内向流路１４２，環状部含酸
素気体熱交換部１５２をへて経て環状部含酸素気体予備
分配手段群１６４に流入する．環状部含酸素気体熱交換
部１５２はフィンチューブ群１５２ＸＦを利用する．分
配手段１６４は第１図の燃料気体分配管２５０と類似の
構成であっても良く，省略してよい場合もある． 環状部含酸素気体前分配手段１６４の管壁に設けられた
多数の孔から環状部含酸素気体分配空間１６２に噴出し
た含酸素気体は通気性多孔質の環状部含酸素気体用分配
手段１７２を通過して環状部燃料気体供給用空間又は
室，又は混合室２４２に流入し，そこで環状部燃料気体
分配手段２５２の管壁の多数の孔から噴出する燃料気体
と混合し，それから環状部燃焼触媒保有壁又は含有隔壁
３０２を通過しつつ更に混合し，環状部燃焼触媒含有隔
壁３０２の外側の環状部燃焼触媒層４０２で燃焼する． 気体の供給又は排出のためには，第１図につき述べたよ
うな環状マニホールドやこれをセグメントに分けたもの
が環状部に応用される． 環状部燃焼触媒層４０２で発生した熱は，環状部燃焼触
媒含有隔壁３０２の触媒不含有部が断熱層となりかつ燃
料気体混合物は環状部燃料気体供給空間２４２から環状
部燃焼済気体通路室又は流通空間５０２に流れる故，環
状部燃焼触媒層４０２からの固体輻射を主とし一部環状
部燃焼済気体流通空間５０２を上向する燃焼済気体から
の対流伝熱にもより環状部触媒床内側隔壁８７２経由環
状部触媒床８７０にもたらされる． 環状部燃焼済気体流通空間５０２を上向した燃焼済気体
は多孔質の環状部熱回収隔壁６０２を通過し，その際こ
の隔壁６０２に熱を与える．与えられた熱は隔壁６０２
からの固体輻射で環状部触媒床８７０にもたらされる． 環状部熱回収隔壁６０２を通過した燃焼済気体は環状空
間７０２を経て熱交換手段１５２のフィン側と環状部燃
焼済気体排出管７１２経由排出される． 現状部原料分配管群８６６を経て環状部反応室８６８に
入った原料気体は環状部触媒床８７０を下方に通過する
際に環状部燃焼触媒層４０２から上記の様にもたらされ
た熱で改質され，環状部触媒床製品気体排出開孔８７６
から，反応室外壁８７４と円筒状壁８８１との間の，環
状部製品気体通路又は回収空間８８０に入って上向し，
管群８８４経由排出される． 第３図の柱状部は第１図の例と同様に運転される． 上記説明した例では環状の反応室は内側に配置された環
状の燃焼触媒層から加熱される．通常はこの様な内側位
置からの反応室の加熱が好ましいが，反応室は外側に配
された触媒層から加熱されても良い． 本発明装置の部分縦断面を示す第６図を参照すると，ａ
では第３図の例と似て，左方の装置容器１００の中心軸
線Ｏ−Ｏから右方の受器外殻１００に向かって順番に室
又は空間，壁又は隔壁，通路等が同軸的に配置される：
柱状部では，柱状部含酸素気体分配中央円柱状空間１６
０，通気性分配管壁１７０，柱状部燃料気体分配手段２
５０を中に有する柱状部燃料気体供給空間又は気体混合
室２４０，柱状部燃焼触媒層４００を外側に有する柱状
部燃焼触媒含有通気性隔壁３００，柱状部燃焼済気体通
路室５００，柱状部反応室内側隔壁８２２と柱状部反応
室外側隔壁８２４とに挟まれ柱状部触媒床８２０が収容
された反応室，柱状部製品気体回収通路８３０，柱状部
含酸素気体上向流路１３０，及び断熱材壁１１とが；更
に外側に１層ある環状部では，断熱材壁１１，環状部含
酸素気体分配手段１６４を有してもよい環状部含酸素気
体分配空間１６２，環状部含酸素気体用通気性分配手段
壁１７２，環状部燃料気体分配管手段２５２を有する環
状部燃料気体供給用空間又は混合室２４２，環状部燃焼
触媒層４０２を外側に有する環状部通気性壁層３０２，
環状部燃焼済気体通路室５０２，環状部反応室内側隔壁
８７２と外側隔壁８７４とに挟まれ環状部触媒床８７０
を収容する反応室，環状部製品気体通路８８０，環状部
含酸素気体上向流路１３２，及び装置外殻である本体１
００とが上記Ｏ−Ｏを中心に同心的に連ねられている． これとは逆に，本発明では縦断面部分概念図第６図ｂに
示すように柱状部触媒床８２０，環状部触媒床８７０が
外側の燃焼触媒層４００，４０２から加熱される例も勿
論可能である． 即ち第６図ｂでは，装置の外（右側）から中心軸線Ｏ−
Ｏへ向かって順番に，環状部では：装置の外殻である本
体１００，環状部含酸素気体上向流路１３２，環状部含
酸素気体分配管手段１６４を有してもよい環状部含酸素
気体分配中央空間１６２，環状部含酸素気体用分配壁手
段１７２，環状部燃料気体分配手段２５２を有する環状
部燃料気体供給空間又は混合室２４２，環状部燃焼触媒
層４０２を内側に有する環状部燃焼触媒含有隔壁３０
２，環状部燃焼済気体流通空間５０２，環状部触媒床外
側隔壁８７４と環状部触媒床内側隔壁８７２とに挟まれ
環状部触媒床８７０を内蔵する環状反応室，環状部製品
気体回収通路８８０，断熱性隔壁１１；また柱状部で
は：断熱性隔壁１１，柱状部含酸素気体上向流路１３
０，空間１６２の様に分配管を内蔵してもよい柱状部環
状含酸素気体分配空間１６０Ａ，柱状部含酸素気体用分
配手段壁１７０，柱状部燃料気体分配手段２５０を有す
る柱状部燃料気体混合室２４０，柱状部燃焼触媒層４０
０を内側に有する柱状部燃焼触媒含有隔壁３００，柱状
部燃焼済気体流通通路空間５００，柱状部反応室外側隔
壁８２４と柱状部反応室内側隔壁８２２とに挟まれ粒状
体である柱状部触媒床８２０を収容する環状反応器，及
び円柱状の柱状部製品気体回収空間８３０が連なる構造
とされてもよい． 第６図ｂの構造では，含酸素気体を直接装置上方から供
給することにより柱状部と環状部での含酸素気体上向流
路１３０，１３２等は省略される方が簡素で好ましく合
理的だが，ここでは第６図ａと単純に対比させる為加え
てある． 従ってこの省略の場合，第３図での柱状部と環状部との
含酸素気体外向流路１２０，１２２と内向流路１４０，
１４２等も省略され適当な元管，ヘッダ，分配管等の利
用により含酸素気体が柱状部含酸素気体分配空間１６０
Ａ，環状部含酸素気体分配空間１６２に供給される． また装置上部の熱回収，熱交換等の為の部分や内向流路
等の有無やその配置，構成が必要に応じ第３図とは異な
ってよい．これらはまた，第６図ａ，ｂ何れの構造によ
ったとしても第３図や第１図の構造に於る構造に限定さ
れはしない． 空間の節約の為に，含酸素気体供給室１６２に設けられ
る含酸素気体予備分配手段１６４は省略してよい．かか
る場合，円柱状空間１６０と環状空間１６０Ａを含め，
縦又は長手方向に亘り壁１７０，１７２の通気性の分布
を調節する何等かの必要があれば，既述のように多孔性
の分布に何等かの変化をさせることも，補助壁の採用も
含めて効果的でありうる． この様な調節は含酸素気体予備分配手段及び／又は通気
性分配壁の多孔性の調整によりなされうる． 上記説明した例は改質触媒床をその内外何れかの片側か
ら熱するものであり構成が簡単でかさばらず便利である
が，給熱を重視する場合本発明の装置は改質触媒床を内
外両側から熱する構成にもできる． 即ち第７図の部分縦断面模式図の例では，改質反応室８
１８，８６８が何れも内外両側の触媒層から加熱され
る． 「ｏｘ」で示される含酸素気体がフィンチューブ熱交換
器１５０１，１５０２，１５２１，１５２２夫々の管側
を通り夫々供給室１６０，１６０２，１６２１，１６２
２に至り（これらの室には予備分配手段はないが，後述
のように縦方向に沿う気体通過の好ましい分布の為に補
助壁がある．），夫々補助壁１６０Ａ，１６０２Ａ，１
６２１Ａ，１６２２Ａ，そして夫々分配壁１７０，１７
１１，１７２１，１７２２を抜けて夫々混合室２４０
１，２４０２，２４２１，２４２２に入り，そこで夫々
燃料気体分配管２５０１，２５０２，２５２１，２５２
２から噴出する，「ｆｕ」で示す燃料気体と混合され，
混合気体が夫々通気性壁層３００１，３００２，３０２
１，３０２２と夫々燃焼触媒保有壁４００１，４００
２，４０２１，４０２２を通過して夫々燃焼済気体通路
室５００１，５００２，５０２１，５０２２に入り，こ
の間燃料は燃焼触媒層で燃焼し燃焼済気体を与える． 触媒保有層４００１，４００２，４０２１，４０２２で
発生した熱は，そこから夫々反応室壁８２２，８２４，
８７２，８７４に輻射される．熱はそれから反応室８１
８，８６８内の夫々反応触媒床８２０，８７０に，夫々
柱状部反応室壁８２２と８２４，環状部反応室壁８７２
と８７４を通過して伝達される． 燃焼済気体は通路室５００１，５００２，５０２１，５
０２２を抜け次いで夫々環状室７００１，７００２，７
０２１，７０２２を通過し夫々フィンチューブ１５０
１，１５０２，１５２１，１５２２のフィン側を通り，
管側を流れ下る含酸素気体に残余の熱を与えてこの熱交
換器から排出される． 「ｆｄ」で示す原料気体例えば炭化水素と水蒸気の混合
物は，水蒸気改質触媒床８２０，８７０を下方へ通過し
「ｐｄ」で示す製品気体となり，反応室底部の夫々開口
８２６，８７６から製品気体通路夫々８３２，８３８に
入りこれを通過し残余の熱を対応する反応室内を向流す
る反応気体に与え，図外の取り集めマニホールドらの枝
管である夫々管群８３４，８８４から取り出される． 製品気体通路８３２，８３８は第８図に示すように，装
置の水平断面上で，対応する内外の反応室壁夫々８２２
と８２４，８７２と８７４の間の同心円に沿い配置され
た円管群であってもよく，また偏平な管又はプレートフ
ィン式管で弧状又は短い直線状水平断面のものでもよ
い．第８図ａが円管，ｂが弧状偏平管，ｃが弧状プレー
トフィンである． 上記説明した各例では，柱状部で代表的に考えると，柱
状部含酸素気体分配中央柱状空間１６０，柱状部含酸素
気体用分配手段１７０，柱状部燃料気体供給空間２４
０，柱状部燃料気体分配手段２５０等が含酸素気体と燃
料気体の混合気体の供給に必要である．従って，含酸素
気体と燃料気体の混合物が作られてから直ちに燃やされ
るゆえ混合気体の静電気等に基因する爆発の発生の可能
性が小さくなることは好ましいが，一方柱状部触媒床８
２０，環状部触媒床８７０等の触媒床を水平断面上で内
外両側から熱する場合，そのうちまた特に触媒床を柱状
部と環状部に内外２層以上に設ける第７図の例の如き場
合，本発明装置の水平断面が必然的に大きくなり不都合
なこともあるかもしれない． この様な場合本発明では，本発明装置外，又は本発明装
置の水平断面を大きくしない本発明装置の部位で，両気
体を混合してから燃焼触媒含有隔壁に供給することがで
きる． 既述の各例でも勿論，混合気体の爆発の可能性を無くす
ために静電気の発生防止や関連部分のアースの徹底など
の各種手段が実行されるべきだが，以下の各例では混合
気体が作られてから燃焼するまでの経路が長くなるの
で，その必要が更に大きい． 第９図は含酸素気体と燃料気体の混合気体の供給に，上
記例での，第１図なら通気性隔壁１７０で分かたれた含
酸素気体分配空間１６０，燃料気体供給用空間（混合
室）２４０の２空間は要せず，これらに代り混合気体分
配空間１６１，１６３とこれらの入り口側に設備され
た，静的混合ユニット夫々１７１０ら，１７３０らの直
列された組から成る静的混合手段１７１，１７３らを持
つ本発明装置の１例を表わす． 入り口ノズル１１０，１１２から夫々導入された含酸素
気体は側管夫々１３５，１３７，内管夫々１１４０，１
１６０と共に二重管をなす外管夫々１１４，１１６に入
り，フィン群夫々１５１９，１５３９を外面に持ち熱交
換器夫々１５１，１５３を構成する直立外管夫々１５
２，１５４内に転じて下降し内管夫々１５２０，１５４
０からの燃料気体と合流する． 燃料気体は入り口２１０，２１２から供給され内管夫々
１１４０，１１６０を通過し，次いで外管夫々１５２，
１５４と同軸の直立内管夫々１５２０，１５４０内を下
方に抜け外管内の含酸素気体と出会う． 両気体は直外管１５２，１５４内を下降し静的混合手段
夫々１７１，１７３を通過し混合気体となって混合気体
分配室夫々柱状部用１６１，環状部用１６３に至る． それから混合気体は通気性壁層夫々３００，３０２を，
次いで触媒保有壁夫々４００，４０２を通過して燃焼済
気体通路室夫々５００，５０２に入り，その際触媒層夫
々４００，４０２で燃焼して燃焼済気体となり熱を発生
し，その熱が通路室夫々５００，５０２及び反応室壁夫
々８２２，８７２を通過して反応触媒床夫々８２０，８
７０に伝達される． 燃焼済気体は残余の熱を反応触媒床に与えつつ室５０
０，５０２を上方に通過し，熱回収壁夫々６００，６０
２を通り，これらの壁を熱を反応室壁夫々８２２，８７
２とこれらの延長であり背面側にバッフル８１７３，８
６７３付きのフィン群夫々８１７９，８６７９を持つ壁
とに輻射し，フィン側を通る原料気体に熱を与え，それ
から環状室夫々７００，７０２及び熱交換器夫々１５
１，１５３のフィン側を通過し，それから排出管夫々７
１０，７１２経由外部に排出される． フィン１５１９，１５３９で回収された熱は管夫々１５
２，１５４内の燃料，含酸素気体粗混合物に与えられ
る．燃焼済気体の一部はバイパス出口７００Ｂ，７１２
Ｂから取出されて，燃料気体混合物をその温度を充分低
く保ち発火点まで上げぬ様される． 燃料気体混合物の発火はまた，アース等の手段で静電気
等に由来するスパークが無いようにして防止されるべき
である． 更に逆火防止手段も用いられるべきである． かかる予防安全手段は二重，三重に設備した方がよい． 第９図に戻ると，管８３６，８６６からの原料フィード
気体はフィン夫々８１７９，８６７９の上側部間，フィ
ン群夫々８３４９，８８４９の間，次いでフィン群夫々
８１７９，８６７９の下側部の間を通過してから下方の
触媒床８２０，８７０に入る．フィン群８１７９，８６
７９はバッフル夫々８１７３，８６７３で上下に分かた
れる． 原料気体は床８２０，８７０内を下降しつつ製品に変化
し，製品気体は製品通路夫々８３０，８８０に入って上
行し，フィン８３４９，８８４９が付いたフィンチュー
ブの管側を通り，フィン側を通過する原料気体混合物を
予熱しそれから製品気体は管夫々８３４，８８４経由回
収される． 第９図では，断熱壁１１が柱状部と環状部の間，室７０
０と混合手段１７１の間，そして室７０２と混合手段１
７３の間に設けられ，外殻容器１００も断熱材１０で覆
われる． なお気体混合手段１７１，１７３と燃焼済気体が通る空
間７００，７０２との間の断熱性隔壁１１は，混合され
つつある両気体を更には熱することがない様に設けられ
ている． 混合ユニット１７１０，１７３０は例えばスタチックミ
クサ，周縁部邪魔板と中心部邪魔板（例えばドーナツ板
と円板）の直列組み合せ，対応する孔が隣り合う個々の
間では直列的に一致はしない多孔板，多孔質材料，網状
構造物，綿状構造物等，これらの通過する両気体が流れ
つつ自ずと混合する各種手段の少なくとも１つであり，
適当な組み合せ使用もなされてよい． 上記環状部気体混合手段１７３は，環状部混合気体分配
空間１６３上部に，本発明装置の水平断面の周方向上で
少くとも１個，通常複数個設けられる．環状部が円弧状
の区画の複数個に分かたれていれば個々の区画について
１個以上設けられる． 本発明では，燃料と含酸素気体との混合物が本発明装置
に供給されて装置の占める空間が最も節約されてもよ
い．勿論静電気火花，逆火等に起因するガス爆発防止手
段は充分かつ完全に備えられねばならない． このような例で反応室を２個持つものが第１０図に部分
縦断面略図で示される． 燃料気体混合物はライン１４７３，１４７４，１４９
３，１４９４から熱交換器夫々１５０１，１５０２，１
５２１，１５２２の管側経由経由燃料気体混合物分配室
夫々１６１１，１６１２（柱状部側），１６３１，１６
３２（環状部側）に至り，そこから通気性壁層夫々３０
０１，３００２，３０２１，３０２２と燃焼触媒層夫々
４００１，４００２，４０２１，４０２２とを通過し，
触媒層内で接触燃焼により燃焼済気体となって熱を発生
し燃焼済気体通路室夫々５００１，５００２，５０２
１，５０２２に至る． 燃焼済気体は通路室内を上昇し通気性熱回収隔壁６００
１，６００２（柱状部）６０２１，６０２２（環状部）
を通過する際に自らが有する熱をこの熱回収隔壁に与
え，その熱はこれらの隔壁からの固体輻射で夫々対応す
る反応室にもたらされ，室夫々７００１，７００２，７
０２１，７０２２を通過し，その際必要に応じ燃焼済気
体はバイパスノズル夫々７００１Ｂ，７００２Ｂ，７０
２１Ｂ，７０２２Ｂから分岐排出され，それから燃焼済
気体は熱交換器夫々１５０１，１５０２，１５２１，１
５２２のシェル側を通り残余の熱を管側を向流する燃料
気体混合物に与え，ライン夫々７０４１，７０４２，７
０６１，７０６２から排出される． 原料気体フィードは柱状部，環状部に夫々ライン８１
６，８６６からもたらされ，触媒を持ち又は持たない吸
熱反応用固体材料床夫々８２０，８７０で満たされた反
応室内の上部空間に至り，そこでそこに配置された管コ
イル等内を向流する製品気体で予熱され，それから床夫
々８２０，８７０内を下方に通過し所望の反応に付され
製品気体に変化し，その後製品気体は通路手段夫々８３
２，８８２に入って上昇し残余の熱を床夫々８２０，８
７２内を下降する反応物に与え，その後更に残余の熱を
各床の上方の上部空間内の原料気体に与え，それから製
品気体はライン夫々８３４，８８４から回収される． ［実施例］ 第１図装置による実施例の諸測定値は次の通りである． なお，この実施例の装置は，出力50 KW の燃料電池用ガ
ス生産用である． スチームリフォーミング触媒 ニッケル(wt.%) 8.0 同上量（） 50 燃焼触媒活性成分(wt.%) パラジウム 2.0 触媒床厚さ（mm） 10 原料炭化水素量（Nm3／Hr） 10.6 組成（vol.% ）（都市ガス 13A相当） C H4 88.5 C2H6 4.6 C3H8 5.4 i-C4H10 0.7 n-C4H10 0.8 添加水蒸気量（kg／Hr） 30.8 （スチーム／炭素 比） 3.0 含酸素気体（Nm3／Hr） 148.1 含酸素気体 組成（vol.% ） N２ 80.2 O２ 10.7 H２O 9.1 燃料 （Nm3／Hr） 23.1 （低位発熱量 2235 Kcal／Nm3） 製品ガス量（Nm3／Hr） 69.8 組成（vol.% ） C H ４ 3.28 H２ 48.36 CO 8.55 CO２ 6.44 H２O 33.37 空間150通過気流温度（℃） 400 隔壁層300流入側表面温度 400 触媒床温度 1000 熱交換管150c流入温度 807 装置排気量（Nm3／Hr） 167.2 ガス化反応室818供給流温度 400 ガス化反応室818供給流温度 780 製品ガス排出温度 600 ［発明の効果］ この発明はコンパクトな，所用空間に対して吸熱反応さ
せる処理量の多い装置を与える．
【図面の簡単な説明】 第１図は，炭化水素を水蒸気と共に改質触媒の存在下高
温で反応させ水素と一酸化炭素を活性成分として多く含
む気体混合物に転化する水蒸気改質に用いる，この発明
の装置の一例の縦断面図，第２図は第１図ａのA-A 線に
おける横断面図，第３図は内外２個の同軸の反応室が夫
々対応する燃焼触媒含有層を内側に１個持つ本発明装置
の例の部分縦断面模式図，第４図は環状の反応室又は反
応器を２個持ち環状ユニットの複数個の区画を持つ本発
明装置の例を説明する水平断面略図，第５図は３組の反
応器ユニットから組まれた本発明装置の例を示す水平断
面略図で，ａは全体図，ｂは本発明装置の隔壁により分
かたれた複数の区画が分離可能な例を説明する部分図，
第６図は本発明装置の２つの例を示す部分縦断面図でａ
は内側に加熱源，ｂは外側に加熱源を持つ例を示し，第
７図は内外２層の反応室が何れも内外両側に対応する燃
焼触媒保有壁を持つ本発明の例の部分縦断面模式図，第
８図は本発明の装置で製品気体通路が反応室中を縦に貫
く場合の好ましい形を説明する水平断面部分概念図，第
９図は第３図の例と類似であるが異なる気体混合手段を
持つ例を説明する部分縦断面概念図，第１０図は第７図
の例に類似だが燃料気体混合手段がない例を示す部分縦
断面模式図である．
温で反応させ水素と一酸化炭素を活性成分として多く含
む気体混合物に転化する水蒸気改質に用いる，この発明
の装置の一例の縦断面図，第２図は第１図ａのA-A 線に
おける横断面図，第３図は内外２個の同軸の反応室が夫
々対応する燃焼触媒含有層を内側に１個持つ本発明装置
の例の部分縦断面模式図，第４図は環状の反応室又は反
応器を２個持ち環状ユニットの複数個の区画を持つ本発
明装置の例を説明する水平断面略図，第５図は３組の反
応器ユニットから組まれた本発明装置の例を示す水平断
面略図で，ａは全体図，ｂは本発明装置の隔壁により分
かたれた複数の区画が分離可能な例を説明する部分図，
第６図は本発明装置の２つの例を示す部分縦断面図でａ
は内側に加熱源，ｂは外側に加熱源を持つ例を示し，第
７図は内外２層の反応室が何れも内外両側に対応する燃
焼触媒保有壁を持つ本発明の例の部分縦断面模式図，第
８図は本発明の装置で製品気体通路が反応室中を縦に貫
く場合の好ましい形を説明する水平断面部分概念図，第
９図は第３図の例と類似であるが異なる気体混合手段を
持つ例を説明する部分縦断面概念図，第１０図は第７図
の例に類似だが燃料気体混合手段がない例を示す部分縦
断面模式図である．
Claims (9)
- 【請求項１】気体の吸熱反応用装置であって直立した円
筒状容器を有しその中に： 該容器と同軸の２個の円筒状壁を持つ環状の吸熱反応室
と， 該吸熱反応室の円筒状壁の少くとも一方と隣り合い該容
器と同軸な通気性の円筒状壁で，該反応室に面する側に
燃焼触媒保有層を持つ燃焼触媒保有壁と， 該反応室の該円筒状壁の該少くとも一方と該触媒保有壁
とを含む壁に囲まれた環状室である燃焼済気体通路室
と， 該反応室と向流的熱交換配置にあり該反応室の一端と連
通した製品気体通路と， 該燃焼触媒保有壁の該燃焼済気体通路室とは他の側にあ
り該燃焼触媒保有壁を含む壁に囲まれた燃料気体供給室
とを有し，更に： 該反応室の他端に連通した原料気体供給手段と， 該燃料気体供給室に何れも連通した燃料気体供給手段及
び含酸素気体供給手段と， 該燃焼済気体通路室に連通した燃焼済気体排出手段と， 該製品気体通路に連通した製品気体排出手段とを有し， 燃料気体と含酸素気体とが夫々該燃料気体供給手段と該
含酸素気体供給手段とを経て該燃料気体供給室に供給さ
れ，それから両気体は該燃焼触媒保有壁を該燃焼済気体
通路室へと通過し，該燃料気体が該燃焼触媒により燃焼
せられ；この燃焼により生じた熱が該燃焼触媒保有層か
らの輻射により該燃焼済気体通路室と該反応室の該壁の
該少くとも一方とを経て該反応室にもたらされ；該燃焼
により作られた燃焼済気体が該燃焼済気体通路室と該燃
焼済気体排出手段とを経て排出され，該燃焼済気体の残
余の熱も該反応室の該壁の該少くとも一方を経て該反応
室に与えられ；原料気体が該原料気体供給手段を経て該
反応室に供給され，該反応室を通過して吸熱反応をし製
品気体となり，それから該製品気体が，該反応室を通過
する該原料気体とは向流的に該製品気体の残余の熱を該
原料気体に与えつつ該製品気体通路を経て，また該製品
気体排出手段を経て排出される，気体吸熱反応用装置． - 【請求項２】該燃焼触媒保有壁が該反応室の片側に面す
る請求項１の装置． - 【請求項３】１対の該燃焼触媒保有壁が該反応室に対し
設けられ該燃焼触媒保有壁の夫々が該反応室の夫々の側
に面する，請求項１の装置． - 【請求項４】複数個の該反応室が同軸的に設けられた請
求項１の装置． - 【請求項５】少くとも一部の環状部分が複数個の弧状区
画に分かたれた，請求項１，請求項２，請求項３，又は
請求項４の装置． - 【請求項６】該燃料気体供給室中に該燃料気体と該含酸
素気体とを混合する混合手段が設けられた，請求項１，
請求項２，請求項３，請求項４，又は請求項５の装置． - 【請求項７】該燃料気体と該含酸素気体とを混合する混
合手段が該燃料気体供給手段と該含酸素気体供給手段の
双方と該燃料気体供給室との間に設けられた請求項１，
請求項２，請求項３，請求項４，請求項５，又は請求項
６の装置． - 【請求項８】該燃焼済気体通路室を囲む壁の一部が，該
通路室の該燃焼済気体の流れに関し下流の端部で通気性
の材料で作られ，ここを通過して該燃焼済気体が該燃焼
済気体通路室から排出され，該燃焼済気体が持つ残余の
熱が該材料から該気体の流れとは逆に輻射される，請求
項１，請求項２，請求項３，請求項４，請求項５，請求
項６，又は請求項７の装置． - 【請求項９】該反応室が該吸熱反応用の触媒で充填され
た，請求項１，請求項２，請求項３，請求項４，請求項
５，請求項６，請求項７，又は請求項８の装置．
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63064409A JPH0642940B2 (ja) | 1987-03-31 | 1988-03-17 | 気体吸熱反応用装置 |
| US07/173,997 US4849187A (en) | 1987-03-31 | 1988-03-28 | Steam reforming apparatus |
| IT8820001A IT1216537B (it) | 1987-03-31 | 1988-03-28 | Apparato per una reazione endotermica di un gas. |
| DE3810521A DE3810521A1 (de) | 1987-03-31 | 1988-03-28 | Vorrichtung fuer eine endotherme reaktion eines gases |
| NL8800804A NL8800804A (nl) | 1987-03-31 | 1988-03-30 | Inrichting voor een endotherme gasreactie. |
| CA000562933A CA1302089C (en) | 1987-03-31 | 1988-03-30 | Steam reforming apparatus |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62-75956 | 1987-03-31 | ||
| JP7595687 | 1987-03-31 | ||
| JP63064409A JPH0642940B2 (ja) | 1987-03-31 | 1988-03-17 | 気体吸熱反応用装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS644232A JPS644232A (en) | 1989-01-09 |
| JPH0642940B2 true JPH0642940B2 (ja) | 1994-06-08 |
Family
ID=26405525
Family Applications (1)
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