JPH0649874B2 - 石炭の噴流層ガス化方法 - Google Patents

石炭の噴流層ガス化方法

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JPH0649874B2 JP57146082A JP14608282A JPH0649874B2 JP H0649874 B2 JPH0649874 B2 JP H0649874B2 JP 57146082 A JP57146082 A JP 57146082A JP 14608282 A JP14608282 A JP 14608282A JP H0649874 B2 JPH0649874 B2 JP H0649874B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は石炭のガス化方法に係り、特に、ガス化効率が
高く、運転制御性に優れた噴流層式ガス化方法に関す
る。
石炭を現状ボイラ並の高高率でガス化し、化学原料、工
業用原料及び都市ガスに用いようとするプロセスが開発
中であるが、ガス化温度を石炭灰の融点以上の高温にす
る、いわゆる、噴流層方式は、 (a) カーボンのガス化率を高められる。
(b) タールが完全に分解できるので、これに伴うトラ
ブルを抑制できる。
(c) 石炭灰を一度溶融させた状態で取り出せるので、
そのまま廃棄しても、環境上の問題が少ない。
等の特徴があり、将来のガス化方式として可能性の高い
ものの一つである。
本方式にはガス化剤（酸素又は空気とスチーム）と石炭
を同一供給バーナからガス化炉に投入し、主に部分燃焼
によりＨ２，ＣＯに富むガスを生成する方法（１段ガス
化法）と、石炭又は石炭の熱分解生成物であるチヤーを
２つの供給孔から別々に供給し熱分解と部分燃焼により
Ｈ２，ＣＯ，ＣＨ４に富むガスを生成する方法（２段ガ
ス化方法）がある。
また、２段ガス化方式には、 (i) 石炭を熱分解し、生成したチヤーを石炭とは別な
バーナから投入し、このチヤーを燃焼する（発生した熱
は分解の熱源とする）。
(ii) 石炭を熱分解ゾーンのみならずチヤーの燃焼ゾー
ンへも供給し、チヤーと同時にガス化する。
この二つの方式がある。
しかし、従来、このような１段あるいは２段の噴流層ガ
ス化方式によつても、石炭がガス化炉内の１回の通過で
完全にガス化しないため、ガス化炉から飛散する粒子中
には未燃焼のカーボンが存在し、この粒子（以後、チヤ
ーと称す）を回収し、再び、ガス化炉にもどす再循環を
しない限りは、ガス化効率が向上できなかつた。
石炭のガス化反応は下記の(1)〜(5)式で代表される。
石炭→チヤー(C)＋ＣＨ４＋Ｈ２＋ＣＯ (1) Ｃ＋Ｏ２→ＣＯ２ (2) Ｃ＋ＣＯ２→２ＣＯ (3) Ｃ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ (4) ＣＯ＋Ｈ２ＯＣＯ２＋Ｈ２ (5) (1)の熱分解反応、(5)のシフト反応は比較的すみやかに
起こり、(2)の燃料反応も極めて短時間に完了する。
(3)，(4)の反応は他に比べ反応速度が遅く、ガス化に時
間がかかる。したがつて、ガス化効率の向は、いかに
(3)又は(4)の反応を速めるかにかかつている。(3)又は
(4)の反応速度は反応温度，ガス化剤の分圧，粒子の性
状等の影響を受けるが、前述のガス化方式では、必ずし
も、これらが最適化されていないために、ガス化炉から
チヤーが排出した。
一方、チヤーの再循環はガス化装置の運転上、次の欠点
がある。一般に、チヤーはガス化炉の後流、すなわち、
ガス化炉より圧力の低い所（例えば、サイクロン）で回
収するので、再循環系ではチヤーが低圧側に逆流しやす
い。このため、チヤー供給器，弁あるいは粒子充填層
等、ガスの流れの抵抗になる機器を設置する必要がある
が、これはチヤー循環の制御系を複雑にし、ガス化炉の
運転性を悪くする。特に、前記２段ガス化法の(i)では
もともとチヤーの循環を前提としており、チヤーの燃料
熱がガス化温度を維持しているので、もし再循環系でチ
ヤーの流量が減少したり、あるいは流れなくなつたり、
燃焼ゾーンの温度は低下し、石炭灰が凝固し、スラブの
流下通路を閉塞する一方、熱分解ゾーンの温度も低下
し、タールが生成し、ガス化炉の後流でコーキングトラ
ブルを誘発し、ガス化炉の運転停止につながる。更に、
本方式で、チヤーの輸送にガス化剤であるスチームを用
いる場合は、ガス化条件と輸送条件を同時に満足させる
必要があるので、再循環系の制御がより複雑になる。
(ii)の方式は石炭を上，下に分配して供給しているの
で、たとえ、チヤーの供給が不安定になつてもガス化温
度は維持でき、運転面からは(i)より改良されている
が、ガス化条件の最適化には至つておらず、依然として
チヤーを再循環しているのが現状である。
以上、従来の噴流層ガス化炉はチヤーの再循環をしない
とガス化効率が向上できないという欠点がある。
本発明の目的は、ガス化炉を１度通過しただけで、完全
にガス化が可能な高効率噴流層ガス化方法を提供するに
ある。
本発明は２段ガス化法において石炭の熱分解ゾーンと燃
焼ゾーンへの分配比や、石炭とガス化剤の供給比及び粒
子径や温度を選定すれば、ガス化効率が上げられること
を実験的に確かめたことから生じた。以下、その実験結
果につき説明する。
まず、噴流層ガス化プロセス成立の前提条件として 熱分解で生成するタールを完全に分解（又はガス
化）する。
単位石炭当りのＨ２およびＣＯの生成量をできるだ
け高める。
ことが満足されねばならず、その上で、 前記又はの反応速度を早める。
必要がある。
第１図は石炭の熱分解特性であり、温度を上昇させるこ
とにより、タールの生成量が低減できることを示してお
り、９００〜９５０℃で、ほぼ、全量分解できる。この
結果は、太平洋炭についてのものだが、他の石炭につい
ても９００℃以上は必要である。
第２図は石炭と二酸化炭素（ＣＯ２）のガス化特性であ
るが、ＣＯ２とカーボンの比率が大きいほどガーボンが
１００％近くまで反応する時間（反応完結時間θ０）が
短かくなる。特に、この比が１．２（mol／mol）までは
急減している。
これはＣ＋ＣＯ２→２ＣＯの反応がＣＯ２の分圧に比例
しているためで、ＣＯ２／Ｃ＝1(mol／mol)では反応が
進むに従つてＣＯ２の分圧が下がり、カーボンの転化率
が１００％に近づくほど反応速度が遅くなる。したがつ
て(3)の反応では、少なくとも、ＣＯ２／Ｃ＞１．２（m
ol／mol）にすること効果的である。
第３図は同じく(3)の反応における、石炭粒子径ｄｐと
θ０の関係であり、θ０はｄｐに比例しており、１００
μｍ以下にあると１０秒以内で完全ガス化に近づけるこ
とができる。
石炭と酸素の燃焼反応では、酸素供給量と石炭供給量の
比が大きくなるほど、カーボンガス化率は向上すること
が知られているが、完全燃焼に近づくほど生成ガス中の
ＣＯ２が増え、Ｈ２＋ＣＯは減少するので、いたずら
に、酸素量を増やすことは、有効ガス生成量割合を増や
す面からは好ましくない。
以上のようなガス化特性を総合的に考慮すると、次のガ
ス化方法を採用することにより、前記及びの条件
を満足し、発明の目的を達成することができる。すなわ
ち、 (i) ガス化炉へ供給する石炭の一部を完全燃焼に近い
状態でガス化し、完全ガス化を図る。
(ii) (i)で発生したＣＯ２に富む高温ガスと、(i)で残
つた石炭を接触させ、Ｃ＋ＣＯ２→２ＣＯのガス化をさ
せる。またこの際、温度は700℃以上にし、タールを完
全に分解させる。
(iii) (ii)は(i)の反応に比べガス化に要する時間は長
いが、(i)には供給石炭のうち比較的粗い粒径のもの、
(ii)には細かい粒径のもの（１００μｍ以下、好ましは
５０μｍ以下）を供給すると同時に、(i)で生成するＣ
Ｏ２と(ii)へ供給する石炭の比が１．２mol／mol以上、
好ましくは１．６mol／mol以上になるよう(i)への供給
量は(ii)への供給量より少なくなるよう分配する。
(iv) (i)の完全燃焼ゾーンでは温度が極めて高くなり
やすく、ガス化炉材を損傷しやすいので、スチーム又は
水を供給して調節する。このスチームは(ii)のガス化ゾ
ーンではＣＯ２と同時にガス化剤としても作用し、Ｃ＋
Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯなる反応でガス化効率が向上する。
本発明を実施するのに最も好適な具体例を第４図に示
す。
微粉炭１は常圧供給ホツパー５に貯える。ここから、加
圧ホツパー６及び７に落下させる。これらホツパー５，
６および７はいわゆる既存のロツクホツパーである。続
いて、加圧ホツパー７からロータリーフイーダ２４によ
り流動層分配器８に定量的に供給する。流動層分配器８
では微粉炭を流動化ガス４（Ｎ２，ＣＯ２又は生成ガス
の一部）で流動させるが、ガスの流速を選定することに
より、微粉炭の中でも粗い粒子と細い粒子に分配する。
すなわち、あるガス流速に対して、ガスに同伴する粒子
とそうでない粒子があり、速度を増すと同伴する粒子量
は増える。第５図は噴流層ガス化炉に供給する微粉炭の
粒径分布の一例である。このような分布を持つ粒子に対
し、例えば、100μｍの粒子がガスに同伴されるような
ガス速度（終端速度と呼ぶ）を与えたとすると、１００
μｍ以下の粒子は供給石炭中の８５ｕｔ％であるから、
この量の石炭が同併し、残りが流動層に留まる。
第６図は常温の窒素ガスで石炭を浮遊させた場合の粒子
径と終端連度Ｕｔの関係図であり、両者は比例すること
を示している。したがつて、同伴させたい石炭の重量割
合に対する粒子系を第５図から把握し、そのＵｔに相当
する流動化速度を与えてやれば、同伴させる石炭と流動
層に留まる量の割合を変えることができる。
流動層分配器８からガスに同伴して飛び出す石炭は、ガ
スと共にガス化炉９の上段１０に供給され、流動層分配
器に留まつた石炭はエジェクタ２５により、流動化ガス
と同種のガス４′により気流輸送の状態でガス化炉９の
下段１１に供給される。
石炭の総供給量はロータリーフイーダ２４で制御し、
上，下段への分配量は流動化ガス４の供給量により調節
し、上，下段への供給管２９，３０の差圧３１，３２を
監視することにより、上，下段へのそれぞれの供給量を
把握する。
上段１０に供給された石炭は、直ちに、熱分解され、熱
分解ガス（ＣＨ４，Ｃ2Ｈ6，Ｃ2Ｈ4，Ｈ２，ＣＯ，ＣＯ
２）とチヤーに転化する。下段１１には石炭と同時にガ
ス化剤の酸素２を供給し、燃焼させる。酸素は下段に供
給する石炭量に対し完全燃焼に近い量を供給する。ここ
で生成した高温なＣＯ２リツチガス（他にＨ２Ｏ，
Ｈ２，ＣＯが含まれる）は上段１０の熱分解の熱源とな
ると同時にチヤーと反応しＣＯ，Ｈ２リツチなガスに転
化する。下段１１は石炭灰の溶融温度以上にする必要が
ある。通常、炭種にもよるがこの溶融温度は1600〜1800
℃位であるが、本発明では完全燃焼に近づけるため、よ
り高温になるが、炉材の寿命等を考慮し、1800〜2600℃
位にする。温度は水（又はスチーム）により調節する。
下段１１に供給した石炭中の灰は完全に融けスラグ冷却
器１２に落下する。冷却水１９はスラグ冷却水循環ポン
プ１７で供給し、スラグ冷却器１２内の水面が一定にな
るよう排出され、スラグ冷却水循環ポンプ１７にもど
る。スラグ冷却器１２からはスラグホツパー１３に排出
し既存のロツクホツパー形式で冷却水とスラグ２２を抜
き出す。
上段１０に供給した石炭は下段１１からのCO2，Ｈ２Ｏ
に富む高温のガスにより石炭は完全にガス化する。上段
の温度はタールが完全に分解するよう９００℃以上にす
る必要があるが、ここの温度は、上段への石炭が下段よ
り少ない範囲内で、上段へと石炭量を変えることにより
調節でき、上段を減少すれば温度は上がる。したがつ
て、本発明における上，下段の温度は次のように制御す
る。
まず、流動層分配器８のガス量を調節し、上，下段への
石炭供給量を定める。下段へは、完全燃焼に近い量の酸
素を供給すると同時に、温度が1800〜2600℃になるよう
水又はスチームを供給する。上段の温度が９００℃より
低くなれば、流動層分配器８のガス流体を低くし、上段
への供給量を減少して上昇させる。灰は粉体の状態で生
成ガス１８と共にサイクロン１４に導き、生成ガス１８
と分離する。
生成ガス１８は、粒子分離後、後続の熱回収系，ガス精
製系への導く。
本実施例で用いた石炭は太平洋炭であり、その性状を第
１表に示す。また、第２表には代表的なガス化試験結果
を示す。
第２表で試Ｉは石炭を分配しないで１段でガス化した結
果である。石炭２０Kg／ｈに対しこれ以上酸素を増加す
ると温度は上昇するが、ガス中のＣＯ２の割合が増加
し、冷ガス効率は低くなる。また、Ｏ２を減少し、水を
増加すると冷ガス効率は向上するが温度が低下し、スラ
グを流下させることができない。したがつてこの条件が
１段ガス化における最適条件である。また、カーボンガ
ス化率は８８％に留まり、サイクロンから回収したチヤ
ーはリサイクルする必要がある。
試IIは試Ｉと同じ酸素量にして下段に供給し、下段では
石炭と酸素が完全燃焼に近い混合比になるよう石炭を２
段に分配したものである。その結果、下段の温度は2,45
0℃、上段の温度は1,150℃となつた。下段では温度が充
分高いので水を供給することが可能で、その結果、下段
の石炭はほぼ１００％ガス化している。一方、上段から
はＣＨ４，Ｃ2Ｈ4の熱分解ガスが生成すると同時にチヤ
ーは下段からとＣＯ２，Ｈ２Ｏリツチガスによりガス化
される。その結果、カーボンガス化率，冷ガス効率を１
段の場合のそれより上昇させることができた。水の量を
増し、上段が９００℃以下にならない条件にすれば、更
に、カーボンガス化率は向上し、９５％近くまで可能と
なり、もはや、チヤーのリサイクルは不要となる。
試IIIは試IIと分配比を同じにし、酸素量を試Ｉ，IIよ
り１０％低下させたもので、完全燃焼から部分燃焼寄り
になつている。ガス化効率は試IIより低下するが、試Ｉ
より向上している。なお、図中３はスチームまたは水、
１５，１６はサイクロンホツパー、２１は灰、２３，２
６〜２８は弁である。
以上の結果より、石炭を上，下２段に分配し、下段を部
分燃焼より完全燃焼側に近づけることにより、下段で完
全ガス化が図れること、温度がスラグ溶融温度より、は
るかに高く、余裕があるので水（又はスチーム）を供給
することができ、これがガス化剤の役目となり、上段の
石炭ガス化反応を促進する等の効果がある。また、下段
の温度には余裕があるので、高融点の石炭灰でも処理可
能で、使用炭種の拡大が図れる。
【図面の簡単な説明】
第１図は石炭の熱分解特性図、第２図，第３図は石炭の
ＣＯ２によるガス化特性図、第４図は本発明の一実施例
の石炭ガス化方式の系統図、第５図は石炭の粒径分布
図、第６図は石炭の終端速度と粒子径の関係図である。 ８……流動層分配器、９……噴流層ガス化炉、１０……
ガス化炉上段、１１……ガス化炉下段、１２……スラグ
冷却器、１３……スラグホツパー。
フロントページの続き (72)発明者 宮本 知彦 茨城県日立市幸町３丁目１番１号 株式会 社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 野口 芳樹 東京都千代田区丸の内一丁目５番１号 株 式会社日立製作所内 (72)発明者 菱沼 孝夫 茨城県日立市幸町３丁目１番１号 株式会 社日立製作所日立研究所内

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】石炭をガス化炉の高さの異なる２カ所へ分
    配して供給するガス化方法において、前記２ケ所の内の
    上段には粒径が１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以
    下の石炭を供給し、酸素を存在させず、かつ、９００℃
    以上の温度下で、ガス化し、下段には、上段に供給した
    残りの石炭を含む粗粒の石炭を供給し、石炭の完全燃焼
    に必要な量からその量の半分までの範囲の酸素量を供給
    し、石炭灰の溶融温度以上の温度でガス化し、前記下段
    での生成ガスは直接、前記上段に導くことを特徴とする
    石炭の噴流層ガス化方法。
  2. 【請求項２】前記上，下段への石炭の分配は一定速度の
    ガス流中に粒子を投入することによつて行ない、ガスと
    同伴する粒子を前記上段へ、同伴しない粒子を前記下段
    に供給し、分配割合はガスの流速で調節し、前記上段よ
    りも前記下段へ供給する割合を多くすることを特徴とす
    る特許請求の範囲第１項記載の石炭の噴流層ガス化方
    法。
  3. 【請求項３】前記上段の温度制御は、前記上段への石炭
    の供給量を調節して行なうことを特徴とする特許請求の
    範囲第２項記載の石炭の噴流層ガス化方法。
  4. 【請求項４】前記下段の温度制御は、スチーム又は水を
    供給することによつて行なう、特許請求の範囲第１項記
    載の石炭の噴流層ガス化方法。
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