JPH06511314A - 放射線線量の測定方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、米国エネルギー省から与えられた契約番号ＤＥ−ＡＣＯ６−７６ＲＬ Ｏ１８３０の下に政府の支援を受けて実行されたものである。政府は本発明にあ る一定の権利を有する。

発明の背景 固体結晶を電離線に暴露させると、幾つかの吸収帯が放射線損傷のレベルをます ます高めて出現する。ハロゲン化アルカリの場合には、Ｆ帯が検出可能な吸収帯 を生ずる放射線損傷中心の最初のものである。放射線暴露が増大すると、第２損 傷中心が吸収スペクトル中で増強する。第２損傷中心はＭ中心として知られ、一 般に２つの隣接Ｆ中心から成ると考えられる。ＬｉＦにおける吸収測定は、Ｍ中 心吸収のピークが４４３ｎｍにおいて生ずることを示す。

高度に精製されたフッ化リチウム（Ｌ　ｉ　Ｆ）は長い開光学的窓（ｏｐｔｉｃ ａＩ　ｗｉｎｄｏｗ）として用いられてきた。光学的等級ＬｉＦは深紫外領域か ら赤外領域までのその優れた透過に関して知られている。ＬｉＦ結晶は分光光度 計によって測定される放射線誘導吸収ピークを用いる高レベル（メガ−ラド）ガ ンマ−線測定に用いられている。しかし、これらの放射線損傷中心を測定するた めに、吸収測定は非常に鈍感な方法である。

ハロゲン化アルカリは、結晶物質を公知吸収帯の波長に一致する波長の光学的放 射線（ｏｐｔｉｃａｌ　ｒａｄｉａｔｉｏｎ）によって励起させ、ルミネッセン スを観察することによってこの結晶物質が暴露された放射線の線量を測定するた めに用いられてきた。

Ｆ中心は一定の放射線暴露に関する損傷中心の最大の濃度を与えるが、Ｆ中心の ルミネッセンスは室温未満では熱的に消滅するので、ルミネッセンス方法を用い る電離線暴露の線量測定に限定された有用性を有する。しかし、室温におけるよ り長い波長のＭ中心吸収帯への励起はルミネッセンスを生ずる。Ｍ中心ルミネッ センスは、励起波長とは有意に異なる波長でのルミネッセンス観察を可能にする 、実質的なストークスのシフトを含む。

Ｄ、Ｆ、Ｒｅｇｕｌ　ｌａの「ラジオフォトルミネッセンスに基づくフッ化リチ ウム線量測定（Ｌｉｔｈｉｕｍ　Ｆｌｕｏｒｉｄｅ　Ｄｏｓｉｍｅｔｒｙ　Ｂａ ５ｅｄ　ｏｎ　Ｒａｄｉｏｐｈｏｔｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）Ｊ、Ｈｅａ１ １亘　Ｐｈｙｓｉｃｓ、２２巻、４９１−４９６　（１９７２）は、照射された ドープト（ｄｏｐｅｄ）ＬｉＦのルミネッセンスが４５０ｎｍの光線によって励 起される線量測定方法を開示する。

Ｓ、ＤａｔｔａとＡ、Ｅ、Ｈｕｇｈｅｓの「フッ化ナトリウム単結晶を用いるル ミネッセンス線量測定（Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ　Ｄｏｓｉｍｅｔｒｙ　Ｕｓ ｉｎｇ　Ｓｏｄｉｕｍ　Ｆｌｕｏｒｉｄｅ　Ｓｉｎｇｌｅ　Ｃｒｙｓｔａｌ）Ｊ 、Ｈｅａｌｔｈ　Ｐｈｙｓｉｃｓ、２９巻、４２０−４２１頁（１９７５）は、 ３５０ｎｍの光線によって励起され、６６０ｎｍにルミネッセンスピークを有す るＮａＦを用いる研究を開示する。

Ｒｅｇｕｌｌａによって報告された研究の場合には、照射されるＬｉＦをドープ する。５２０ｎｍにおける報告されるピークは、純粋なＬｉＦによっては観察さ れない。

その内容がここに参考文献として関係する米国特許出願箱０７／４３１．３０７ 号は、Ｍ中心ルミネッセンスを測定することによって放射線損傷を定量すること ができることを開示する。ＬｉＦにおけるＭ中心発光スペクトルのピークは約６ ６５ｎｍにおいて生ずる。同時係属出願によると、Ｍ中心吸収のピークが生ずの ルミネッセンス収率を有意に増幅することが判明した。

上記方法の欠点は、比較的短い波長で発光する励起源を必要とすることである。

このような短い波長で発光するレーザーは赤領域及び赤外領域で発光するレーザ ーよりも非常に費用がかかる。

出願人はフッ化ナトリウム（ＮａＦ）のＭ中心吸収帯のピークを報告する、公開 された研究を知らない。

発明の概要 Ｍ中心ルミネッセンスの測定によって、吸収測定よりも敏感な、放射線損傷の測 定方法を得ることができる。４４２ｎｍＨｅ−ＣｄレーザーにょるＬ　ｉ　Ｆ結 晶の励起はＬｉＦのＭ中心のルミネッセンス収率を有意に増幅することが判明し ている。ＬｉＦにおける吸収測定はＭ中心測定のピークが４４３ｎｍにおいて生 ずることを実証するので、Ｈｅ−Ｃｄレーザーは好ましい励起レーザーであった 。

レーザー刺激はＭ中心の励起状態を生じ、これは非常に強いストークスのシフト を受ける。Ｍ中心発光スペクトルのピークは０．３５ｅｖの１／２幅を有して、 ６６５ｎｍにおいて生ずる。励起波長は発光波長とは有意に異なるので、深赤発 光の測定を励起と同時に行うことができる。それ故、光学的濾過はＭ中心ルミネ ッセンスをＭ中心吸収帯へのレーザー励起と同時に測定する手段を提供する。放 射線損傷の増強と共にＭ中心の集団は成長する、それ故、Ｍ中心ルミネッセンス は放射線の線量測定の基礎を提供する。ＬｉＦの読み取りは１秒の何分の１で実 施することができる。

ハロゲン化アルカリ群の全ての要素がＭ中心ルミネッセンス線量測定のための候 補者であるが、幾つかの理由からフッ化リチウム（ＬｉＦ）を選択した。第一に 、この結晶は光学的放射線としてのその使用によって大量に商業的に入手可能で ある。第二に、ＬｉＦはそのエネルギー反応においてフォトンにほぼ等しい組織 であり、このことがＬｉＦを混合フィールド（ｆｉｅｌｄ）線量測定用途に適し た物質にしている。最後に、ＬｉＦは安価な商業的に入手可能な青色光レーザー によって励起させることができ、そのＭ中心ルミネッセンスは可視スペクトルの 範囲内で有意に生ずる。この特徴は、可視光線スペクトルに敏感である光電管が 容易に利用可能であるので、光線検出を簡単化する。Ｍ中心の線量測定的性質を 表すデータ及びＭ中心に関する他の一般的な物理的データは詳細な説明の項に述 べ、ここでもＬｉＦにおけるＭ中心線量測定の可能性を検討する。

Ｍ中心ルミネッセンスは、現在人工的に成長させることができる、殆どあらゆる 固体結晶に存在し、ハロゲン化アルカリ群に限定されない。各結晶は大きな放射 線暴露（約１メガＲ）後に測定することができる、特徴的なＭ中心吸収帯を有す る。Ｍ中心吸収帯のレーザー光線による照射は、励起レーザー光線ビームとは有 意に異なる波長で生ずるＭ中心ルミネッセンスを刺激する。励起光線を吸収し、 Ｍ中心ルミネッセンスを透過する光学フィルターを用いることによって、励起光 線と同時に容易に分離し、検出することができる。

放射線損傷ＮａＦのＭ中心吸収ピークが約５００ｎｍの波長において生ずること が判明している。照射されたＮａＦを約５００ｎｍの波長の光線で励起させると 、これは約６２０ｎｍにピークを有し、約５８０ｎｍ〜約７５０ｎｍの範囲にわ たって発光する。電離線に暴露させた純粋なＮａＦ物体を約６３２ｎｍの波長の 光線で励起させると、これは約８７５ｎｍのルミネッセンス曲線にピークを有し 、約６８０ｎｍ〜約１１０５０ｎの範囲にわたって発光する。さらに、電離線に 暴露された、Ｍ中心吸収スペクトルのピークの波長よりも有意に長い波長の光線 によって励起される、純粋な、すなわちドープされないハロゲン化アルカリ体、 特にＬｉＦ物体又はＮａＦ物体は、この体が暴露された放射線の線量に依存する 強度で赤外領域において発光する。

本発明の第１態様によると、結晶質物質体を電離線に暴露させる工程と；この物 体を約５４０ｎｍより大きい第１波長の光学的放射線に暴露させる工程と；第１ 波長より長い第２波長のルミネッセンスによってこの物体から発せられる光学的 エネルギーを測定する工程とを含む放射線線量の測定方法を提供する。

本発明の第２態様によると、結晶質物質体を暴露させた放射線の線量の測定方法 であって、この物体を約５４０ｎｍより大きい第１波長の光学的放射線に暴露さ せる工程と；第１波長より長い第２波長のルミネッセンスによってこの物体から 発せられる光学的エネルギーを測定する工程とを含む方法を提供する。

本発明の第３態様によると、Ｍ中心吸収を示す結晶質物質体を電離線に暴露させ る工程と；この物体を、Ｍ中心吸収のピークの波長よりも有意に長い第１波長の 光学的放射線に暴露させる工程と；この物体ら第１波長よりも長い波長範囲のル ミネッセンスによって発せられる光学的エネルギーを測定する工程とを含む放射 線線量の測定方法を提供する。

本発明の第４態様によると、Ｍ中心吸収を示す結晶質物質体を暴露させた放射線 の線量の測定方法であって、この物体を、Ｍ中心吸収のピークの波長よりも有意 に長い第１波長の光学的放射線に暴露させる工程と；この物体から第１波長より も長い波長範囲のルミネッセンスによって発せられる光学的エネルギーを測定す る工程とを含む放射線線量の測定方法を提供する。

本発明の第５実施態様によると、（ａ）純粋なＮａＦ物体を電離線に暴露させる 工程と；　（ｂ）この物体を約５００ｎｍの波長の光学的放射線に暴露させる工 程と；　（Ｃ）約６２０ｎｍの波長のルミネッセンスによってこの物体から発せ られる光学的エネルギーを測定する工程とを含む放射線線量の測定方法を提供す る。

本発明の第６実施態様によると、純粋なＮａＦ物体を暴露させた放射線の線量の 測定方法であって、（ａ）この物体を約５００ｎｍの波長の光学的放射線に暴露 させる工程と；　（ｂ）約６２０ｎｍの波長のルミネッセンスによってこの物体 から発せられる光学的エネルギーを測定する工程とを含む方法を提供する。

本発明の第７態様によると、Ｍ中心吸収を示す純粋な結晶質物質体を電離線に暴 露させる工程と；前記物質のピークＭ中心吸収波長に近い第１波長の光学的放射 線によってこの物質を励起させる工程と；第１波長より長い第２波長のルミネセ ンによってこの物質から発せられる光学的エネルギーを測定する工程とを含む放 射線線量の測定方法を提供する。

本発明の第８実施態様によると、放射線線量の測定方法であって、純粋な結晶質 ハロゲン化アルカリ物質体を電離線に暴露させる工程と；この物質を光学スペク トルの青色領域内の波長のレーザー光線によって励起させる工程と；スペクトル の赤領域内のルミネッセンスによってこの物質から発せられる光学的エネルギー を測定する工程とを含む放射線線量の測定方法を提供する。

図面の簡単な説明 本発明の一層良好な理解のために、かつ本発明がどのように実施されるかを示す ために、次には実施例によって、添付図面を説明する：図１はＭ中心ルミネッセ ンス読み取り系の図である。Ｈｅ−Ｃｄレーザーは、１ｍｍのビーム直径によっ て４４２ｎｍにおいて７０ｍＷを生ずる。読み取り器はＬｉＦ結晶の挿入と取り 出しのためのサンプル引出しを備えた光りを通さない金属ボックスから成る。こ の室表面は散乱光線を阻止し、遮蔽するために黒色プラスチックから形成される 。レーザー光線を阻止し、Ｍ中心ルミネッセンスを透過させるために１．広帯域 光学的干渉フィルターを備えたＲＣＡ８８５２光電管を用いる。パーソナルコン ピューターは５０ＭＨｚの能力を有するフォトン計数用のマルチチャンネル計数 ボードを収容する。

図２はＴｒａｃｏｒ　Ｎｏｒｔｈｅｒｎ光学的マルチチャンネルアナライザーを 用いて測定されるＬｉＦ　Ｍ中心ルミネッセンス発光スペクトルを示す。このＭ 中心ルミネッセンス発光は４４２ｎｍＨｅ−Ｃｄレーザーによって励起されたも のである。このＬｉＦ結晶に６０ＣＯ源を用いて２．６Ｃ／ｋｇの暴露を行った 。

発光スペクトルのピークは０．３６ｅｖの半値幅を有する６６５ｎｍである。

図３は２６０Ｃ／ｋｇに暴露させたＬｉＦ結晶の光学的吸収スペクトルを示す。

ＬｉＦの光学距離は５ｍｍである。この光学的吸収スペクトルはＨｅｗｌ　ｅ　 ｔ　ｔ−Ｐａｃｋａｒｄダイオードアレイ（ｄｉｏｄｅ　ａｒｒａｙ）光度計を 用いて測定したものである。吸収スペクトルのピークは４４３ｎｍであると測定 された。

図４は結晶へ投射される４４２ｎｍ　Ｈｅ−Ｃｄレーザーエネルギーの関数とし てのＭ中心ルミネッセンスの光学ブリーチング率（ｏｐｔｉｃａｌ　ｂｌｅａｃ ｈｉｎｇ　ｒａｔｅ）を示す。この図に用いた結晶は２６ｍＣ／ｋｇに暴露させ たものである。光学ブリーチングの時定数は３２ｓであることが判明した。Ｍ中 心ルミネッセンス強度の総減少は３０Ｃの供給エネルギーに対して２０％であっ た。

図５はＬｉＦ結晶に基づくパーソナル放射線量計の概略図である。

図６は１０７Ｒのガンマ−線の線量に暴露させた純粋なＮａＦの吸収スペクトル を示す。

図７は５１４ｎｍの光線によって励起させた後にガンマ−線に暴露させた純粋な ＮａＦの吸収スペクトルを示す。

図８は６３２ｎｍの光線によって励起させた後にガンマ−線に暴露させた純粋な ＮａＦの吸収スペクトルを示す。

図９は６３２ｎｍの光線によって励起させた後にガンマ−線に暴露させた純粋な ＬｉＦの吸収スペクトルを示す。

詳細な説明 Ｍ中心測定のために、光学的等級のＬｉＦ単結晶（６ｍｍ　ｘ　６ｍｍ　ｘ６ｍ ｍ）を選択した。商業的に入手可能な結晶には適当なＭ中心群が存在するので、 これらの中心を熱処理によって消去した。空気中８７３Ｋにおける１時間の熱処 理がＭ中心バックグランドの消去に充分であることが判明した。熱処理後に、結 晶の一部は対照として維持したが、残りは６０ＣＯ源の０．　２６．２゜６．２ ６．２６０ｍＣ／ｋｇに暴露させた。照射後に、好ましくない露光を防止するた めに紙エンベロープ中に結晶を保存した。

図１に示すように、読み取り装置は３種類の機能ユニットニア０ｍＷＨｅ−Ｃｄ ４４２ｎｍレーザー２、サンプル室６と光電管８とを含む、光りを通さないボッ クス４、及びフォトン計数系１０から成るものであった。このＨｅ−Ｃｄレーザ ービームは結晶面においてビーム直径１ｍｍに収束し、２つの対立キューブ面の 中心において結晶を透過した。レーザー励起光線を結晶に与えるために、レーザ ービーム路とサンプル室とを散乱室内灯とレーザー散乱との遮蔽を助ける黒色プ ラスチックから製造した。４４２ｎｍ　Ｈｅ−Ｃｄレーザー光線が光電管８に達 するのを阻止するためにかつＭ中心ルミネッセンスを透過させるために、６５Ｑ ｎｍに集中した広帯域干渉フィルター１２を選択した。このフィルターは５０％ の６５０ｎｍピーク透過と７０ｎｍの帯幅とを与えた。散乱した４４２ｎｍＨｅ −Ｃｄレーザー光線の透過はフィルター１２の使用によって０．０１％に減少し た。光学フィルターと結晶との間には、Ｍ中心ルミネッセンスに付随するバック グランド光線の一部の阻止を助けるために、１ｍｍの隙間が設けられた。

この実験のために選択された光電管８は赤拡大（ｒｅｄ−ｅｘｔｅｎｄｅｄ）マ ルチ−アルカリ光電陰極を備えたＲＣＡ８８５２であり、レーザービームの軸か ら９０°をなして取り付けられた。この光電管はフォトン計数に適しているため とその優れた赤色反応とのために選択された。フォトン計数系は前置増幅器、増 幅器、弁別器及びパーソナルコンピューター内に収容されたマルチチャンネル計 数ボードから成る。この計数系は５０ＭＨｚ速度（ｒａｔｅ）の能力を有する。

読み取りは７０ｍＷレーザレーザー光線ンプル室とＬｉＦ結晶中とに通しながら 、同時にコンピューター内のマルチチャンネル計数ボードによってフォトンを計 数することから成る。問題の領域は４００チヤンネルから成り、各チャンネルが ５０ｍ５の時間幅を有するように選択された。２０秒間続く、問題の４００チヤ ンネル領域にわたって積分を実施した。

図２はＴｒａｃｏｒ　Ｎｏｒｔｈｅｒｎ光学的マルチチャンネルアナライザーを 用いて測定されるＬｉＦ　Ｍ中心ルミネッセンス発光スペクトルである。このＬ ｉＦ結晶に８ａＣｏ源を用いて２．６Ｃ／ｋｇの暴露を行った。発光スペクトル のピークは０．３５ｅｖの半値幅を有する６６５ｎｍである。この結果を用いて 、Ｍ中心ルミネッセンス読み取り器に用いるだめの最適干渉フィルターを決定し た。

重度に暴露されたＬｉＦ結晶の光学的吸収スペクトルをＨｅｗｌ　ｅ　ｔ　ｔ− Ｐａｃｋａｒｄダイオードアレイ光度計を用いて測定した。この吸収スペクトル は図３に示す。吸収スペクトルの暴露レベルは２６０Ｃ／ｋｇであった。Ｍ中心 吸収曲線を充分に分析するために、２６０　Ｃ／ｋ　ｇが使用可能な最低暴露で あった。４４３ｎｍにおける吸収曲線ピークはＨｅ−Ｃｄレーザーの４４２ｎｍ ラインに一致する。

下記表は０，２６．２．６．２６及び２６０ｍＣ／ｋｇの６０ＣＯガンマ暴露の 関数としてＭ中心の反応を示す。

全電力（５０ｍＷ）におけるレーザービーム暴露レベル　控除されるバックグラ ンド（ｍＣ／ｋｇ−’）　（カウント／ｍＣ／ｋｇ−９０、２６７，０４０，０ ００ ２、６７，０４０，０００ １０％中密度フィルターを通るレーザービーム暴露レベル　控除されるバックグ ランド（ｍＣ／ｋｇ−Ｉ）（カウント／ｍＣ／ｋｇ−’）０、　２６　５．　３ ８０．　０００ ２、　６　５．　２７０．　０００ ２６　５．６２０，０００ 全７０ｍＷのレーザー電力を用いて２６０ｍＣ／ｋｇ暴露の飽和を計数するため に、２種類の電力レベルを用いた。実験の不確定性の範囲内で、反応は直線関係 に従う。０．２６ｍＣ／ｋｇに暴露させた結晶は暴露を受けなかった結晶の２倍 の大きさの総反応を示した。

図４は時間の関数としてＭ中心ルミネッセンスのブリーチング率のプロットであ る。結晶を２６ｍＣ／ｋｇに暴露させ、レーザー電力は７０ｍＷであり、６゜０ 秒間供給した。ブリーチングプロセスの時定数は３２ｓであることが判明し、長 時間にわたって（ｏｖｅｒ　ｔ　ｉｍｅ）一定であるように思われる。Ｍ中心ル ミネッセンスを監視した全時間にわたって、ブリーチングによる総減少は僅か２ ０％であった。励起Ｍ中心の減衰に関係する時定数を直接方法で測定した。時定 数の測定には今までの測定に用いられた装置と同じ装置を用いた。読み取り装置 内の照射ＬｉＦ結晶を励起させるために、窒素ボンブト（ｐｕｍｐｅｄ）色素レ ーザーを用いて、Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ数字化高速記憶オシロスコー プ中にシグナルを供給した。このオシロスコープはデータの平滑なセットが得ら れるまでＭ中心減衰シグナルの平均化を可能にした。測定された時定数は７０ｎ Ｓであった。これは池の著者（５，６）の測定と一致するように思われる。

ＬｉＦにおけるＭ中心ルミネッセンスは７０ｎｓのオーダーの時定数によって生 ずる。この測定に基づ（と、ＬｉＦにおける各Ｍ中心は飽和時に約１０’フオト ン／秒を形成できるべきである。ＬｉＦにおけるＭ中心の発振強度（ｏｓｃｉｌ ｌａｔｏｒ　ｓｔｒｅｎｇｔｈ）に基づく簡単な計算は４０ｋｗにおける４４２ ｎｍレーザービームによるＭ中心ルミネッセンス飽和を予測する。本発明の実験 に用いたレーザーは７０ｍＷであるので、例えば、高強度アルゴンレーザーの使 用によって、励起電力を高めることによってＭ中心ルミネッセンスシグナルの大 きな増加を得ることができる。

Ｍ中心ルミネッセンスを記録する光電管は、パーソナルモニターリングを可能に する高感度線量測定を実現すべきであるならば、赤−赤外発光スペクトルに対し て非常に敏感でなければならない。残念ながら、単独フォトン計数を可能にする 赤拡大光電管は熱電子放出に関連した特徴的に大きい暗カウント（ｂｌａｃｋｃ ｏｕｎｔ）を有する。商業的に入手可能な色素レーザーはこの高い暗カウント問 題にニレガントな解決を与え、Ｍ中心ルミネッセンスの飽和に達するための大き いピーク電力の必要性をも満たす。色素レーザーは典型的に非常に短いパルス長 さを有するので、色素レーザーパルスの持続時間内の赤拡大光電管暗カウントは 無視できるものになる。励起Ｍ中心の減衰の時定数よりも数桁長い、１０〜１０ ０μｓの時定数を有する非常に大きいピーク電力を生ずるためには、フラッシュ ランブーポンブト色素レーザーを作成することができる。それ故、フラッシュラ ンブーポンブト色素レーザーの使用によって、Ｍ中心ルミネッセンスは飽和を生 じて最大化され、Ｍ中心の減衰時定数よりも非常に長い時間でのルミネッセンス のサンプリングを可能にする。この条件は良好な統計的結果を与えると思われる 。幸運にも、飽和時のＭ中心ルミネッセンス収率は無視できる暗カウントを生ず るレーザーと同じレーザーによって理論的に最適化される。

ＬｉＦにおけるＭ中心ルミネッセンス方法の最も制限的な面（ａ　ｓ　ｐ　ｅ　 ｃ　ｔ）は大きい蛍光バックグランドである。直接の散乱レーザー光線によって 刺激される好ましくないバックグランドは、幾つかの発生源から発せられる。こ のような発生源の第一はレーザー光線散乱から室表面内に生ずる蛍光である。形 状と材料選択との両方における細心の室設計はこの好ましくない光線源を大きく 減することができる。第２発生源は結晶表面から発せられる蛍光である。表面蛍 光は適当な条件下で人の眼によって明白に目視可能であり、好ましくない光線の 最大の発生源を表す。表面蛍光は表面における蛍光発生種の性質に依存する。好 ましくない光線の第３発生源は結晶の全体（ｂ　ｕ　Ｉ　ｋ）からである。レー ザービームによって励起される結晶内の不純物は所望のシグナルを妨げる光線を 生ずる。この発生源の光線は、全体的な結晶効果を遮蔽する大きい蛍光シグナル のために、現在観察されていない。バックグランド光線の第４発生源はレーザー を調節するためと、散乱レーザー光線が光電管に達するのを阻止するためとの両 方に用いられる光学フィルターの漏出からである。光電管は励起レーザーの波長 に非常に敏感であるので、適切な濾過が重要である。高品質フィルターと、マル チプルフィルターの使用とはこの種のバックグランドが重大な問題を惹起するこ とを阻止する。最後の種類のバックグランド光線が恐らく最も厄介であると思わ れる。

線量測定用途では、線量測定計が再使用可能であることが好ましく、このことは Ｍ中心を除去するために結晶をアニールする必要性を意味する。既述したように 、熱処理を用いて、Ｍ中心を除去することができる。しかし、熱処理のある箇所 では、Ｍ中心が平衡レベルに達し、この箇所ではＭ中心濃度のそれ以上の減少が 困難になる。充分なパーソナル放射線モニターリングを実施するために、この濃 度レベルが適切に低いかどうかはまだ不明である。

上記に基づいて、６°Ｃｏガンマ源を用いたＬｉＦにおけるＭ中心ルミネッセン スが０．０２６〜２６０ｍＣ／ｋｇの暴露範囲内の有用な線量測定計であると実 証されたことが理解されるであろう。Ｍ中心ルミネッセンス線量測定へのＬｉＦ 使用の主要な困難性は、Ｍ中心ルミネッセンスシグナルに付随する大きな蛍光バ ックグランドである。赤外領域にそれらのＭ中心吸収帯を有するような結晶の励 起に使用可能である、赤外領域で発光する安価なダイオードレーザ−が現在入手 可能である。

多くのハロゲン化アルカリは赤外領域にそれらのＭ中心ルミネッセンス吸収帯を 有する。赤外ルミネッセンスの検出に安価な赤外線検出計を用いることができ、 このことは工業的に利用可能である安価なレーザー検出系を可能にする。このよ うにして、〜１中心ルミネッセンスはパーソナル線量測定又は環境線量測定の手 段として用いることができる。小型赤外線源を赤外線検出計及び適当な光学フィ ルターと組合せることによって、この組合せは実時間分析を行う放射線モニター と成る。図５はダイオードレーザ−のような電池電力供給ダイオード光源２２を 取り付けた結晶２０、結晶のＭ中心ルミネッセンスを検出するための例えばアバ ランシュ（ａｖａｌａｎｃｈｅ）フォトダイオードのような光線検出計２４、及 びレーザー光線を阻止し、結晶のＭ中心ルミネッセンスを透過させるための光学 フィルターを含む、このような線量測定計を説明する。

光学的に刺激されるルミネッセンスは同時係属米国特許出願第０７／２１３゜２ ４５号、現在の米国特許第４．９５４，７０７号と、同時係属米国特許出願第０ ７／４２０，２９３号、現在の米国特許第５，０２５，１５９号に述べられてお り、これらの内容はこれによってここに参考文献として関係する。

図６は１０７Ｒの線量に暴露させた純粋なＮａＦの吸収スペクトル（曲線Ａ）と 、対照（曲線Ｂ）としての照射されなかったＮａＦの吸収スペクトルとを示す。

図６に示した吸収スペクトルは公知方法と通常の装置とを用いて測定したもので ある◎曲線Ａが約５０５ｎｍにピークを示すことが見られる。これはＭ中心吸収 スペクトルである。曲線Ａから、測定領域内にＭ中心吸収ピークの波長より長い 波長には有意な吸収ピークが存在しないことも見られるであろう。

純粋なＮａＦの単結晶を室温（約２０℃）においてＣｏ−６０源からのガンマ線 に暴露させた。例えば５１４ｎｍにおいて発光するアルゴンレーザーのような、 約５１０ｎｍの波長において発光するレーザー光線源をその出力光線ビームが結 晶に投射されるように配置し、光度計を結晶から放出される光線を受容して、受 容した光線の強度を波長の関数として測定するように配置した。測定されたルミ ネッセンススペクトルを図７に示す。このルミネッセンススペクトルは約６２０ ｎｍに顕著なピークを有する。

照射された純粋なＮａＦの単結晶を用いた別の実験では、アルゴンレーザーの代 わりに６３２ｎｍにおいて発光するヘリウム−ネオンレーザ−を用いた。測定さ れたルミネッセンススペクトルは図８に示すが、６８０〜１１０５０ｎの範囲で あり、約８７５ｎｍに赤外領域におけるピークを有する。ルミネッセンス発光の ピークの振幅は約ＩＲ〜１００，０ＯＯＲのガンマ−線の線量に実質的に関係す ることが判明した。

図６はＮａＦの吸収スペクトルが約６３０ｎｍにピークを有さないことを示すの で、図８によって示される効果があまり波長依存性ではな（、例えば５６０〜７ ５０ｎｍのような、広範囲の波長に及ぶ光線による純粋なＮａＦの励起が図８に 示す発光スペクトルと同様な発光スペクトルを生ずると出願人は考える。

ＬｉＦによる同様な実験において、ルミネッセンススペクトル（図４）は約６５ ０〜約１１０５０ｎの範囲であり、赤外領域（約７３０ｎｍ）にピークを有し事 実に基づいて、約５５０〜７００ｎｍの波長の光線によるＬｉＦの励起が図９に 示す発光スペクトルと同様な発光スペクトルを生ずると出願人は結論する。

図８と９に関連して述べた観察は、放射線損傷した結晶質物質、特に、純粋状態 のハロゲン化アルカリのルミネッセンスが赤及び赤外領域で発光するレーザーに よって励起されることができることと、このようなルミネッセンスがガンマ−綿 線量の高感度測定を可能にすることを示唆する。

Ｍ中心吸収スペクトルのピークの波長よりも有意に大きい波長の光線による励起 によってルミネッセンスを刺激する方法は、感度増強の他に、結晶の励起のため に用いられるレーザー光線源が同時係属出願に述べられたような、Ｍ中心発光を 刺激するために用いられるレーザー光線源よりも非常に安価でありうるという利 蟲を有する。

ＬｉＦの格子定数は約４であり、ＮａＦの格子定数は約５である。赤外ルミネッ センスを生ずる結晶質物質の励起のための最適波長がその物質の格子定数に依存 すると出願人は考える：大きい格子定数を有する結晶は長い最適励起波長を有し 、ピーク発光もまたより長い波長にシフトする。短い格子定数では、ルミネッセ ンスを生ずる損傷中心が熱力学的に不安定である可能性が大きく、従って、この ような物質は線量測定に限られた冑用性を有する。

図８と９に関連して述べた観察の根拠は完全には理解されていない。赤外ルミネ ッセンスは今までに観察された損傷中心から生ずると考えられる、又は今までに 観察されない損傷中心から生ずるとも考えられる。

図５に示した装置と同様な装置を用いて、Ｍ中心ルミネッセンスとは対照的に、 図８と９に関連して述べた広帯域効果によって発生する赤外ルミネッセンスを検 出又は測定することによって放射線の線量又はレベルを測定することができる。

本発明が今までに述べた特定の実施態様に限定されず、請求の範囲で定義された 本発明の範囲及びその同等物から逸脱せずに変更がなされうることは理解されよ う。例えば、図８と９に関連して上述した観察は２種類の物質、すなわちＬｉＦ とＮａＦに関してなされたものであるが、他の結晶質物質、特に他のハロゲン化 アルカリによっても同様な結果が観察されると考えられる。

参考文献 １、　ＭｅＬａｕｇｈｌｉｒ、ｅｔ　ａｌ、”Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　ａｎｄ　ｇａ ｍｍａ−ｒａｙｄｏｓｉｍｅｔｒｙ　ｕｓｉｎｇ　ｒａｄｉａｔｉｏｎ−ｉｎｄ ｕｃｅｄ　ｃｏｌｏｒ　ｃｅｎｔｅｒｓ　１ｎＬｉＦ”、　Ｒａｄｉａｔ、　Ｐ ｈ　ｓ、　Ｃｈｅｍ、　１４．４６７−４８０　（１９７９）。

２、　５ｅｉｔｚ、”Ｃｏ１ｏｒ　ｃｅｎｔｅｒｓ　ｉｎ　ａｌｋａｌｉ　ｈａ ｌｉｄｅｃｒｙｓｔａｌｓ″、　Ｒｅｖ、　Ｍｏｄ、　Ｐｈ　５ｉｃｓ　１Ｂ、 　３４Ｂ　（１９４６）。

３、Ｋｎｏｘ、”Ｉｎｖｅｒｓｉｏｎ　５ｙｒｒｕｎｅｔｒｙ　ｏｆ　ｔｈｅ　 Ｍ−ｃｅｎｔｅｒ”、Ｐｈ　ｓ、Ｒｅｖ、Ｌｅしｔｅｒｓ　２３　、　８７　（ １９５９）。

４、Ｋ１１ｃｋ、”Ｌｕｒｎｉｎｅｓｃｅｎｃｅ　ｏｆ　ｃｏ’ｌｏｒ　ｃｅｎ ｔｅｒｓ　１ｎａｌｋａｌｉ　ｈａｌｉｄａｓ”、　社工Ｌ」迫りニア９．８９ ４　（１９５０）。

５°　Ｂｏｓｉ　ｅｔ　ａｌ、”Ｌｉｆｅｔｉｍｅ　５ｔｕｄｉｅｓ　ｏｎ　ｅ ｘｃｉｔｅｄ（Ｆ２＋ビａｎｄ　Ｍ　ｃｅｎｔｅｒｓ　ｉｎ　ＮａＦ　ｄｏｐｅ ｄ　ｗｉｔｈ　ｍａ９ｎｅｓｉｕｍ”。

Ｐｈ　ｓ、　５ｔａｔ、　Ｓｏｌ、ｂ　１４０．３５５−３６０　（１９８７） 。

６、Ｂｏｓｉ　ｅｔ　ａｌ、Ｎｅｗ　ｒｅｓｕｌｔｓ　ｏｎ　ｔｈｅ　ｄｅｃａ ｙｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ　ｏｆ　ｐｅｒｔｕｒｂｅｄ　ａｎｄ　ｕｎｐｅｒｔｕ ｒｂｅｄ　Ｍ−ｃｅｎｔｅｒｓｉｎＮａＣｌ：ＣｄＣｌ２”、　Ｐｈ　ｓ、　５ ｔａｔ、　Ｓｏｌ、ｂ　１２３．５１９−５２４（１９８４）。

各参考文献の開示はこれによってここに参考文献として関係する。

第１図 第２図 第３図 第４図 第５図 煩拐 第８図 第９図 補正書の翻訳文提出書 （特許法第１８４条の８） 平成　５年１２月２４日

Claims (41)

【特許請求の範囲】
1. １．放射線線量の測定方法であって、 結晶質物質体を電離線に暴露させる工程と；この物体を約５４０ｎｍより大きい 第１波長の光線に暴露させる工程と；第１波長より長い第２波長におけるルミネ ッセンスによってこの物体から発せられる光学的エネルギーを測定する工程と； を含む。
2. ２．物質が純粋なハロゲン化アルカリ物質である請求項１記載の方法。
3. ３．前記第１波長が約６３０ｎｍである請求項２記載の方法。
4. ４．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化リチウムである請求項２記載の方法。
5. ５．前記第２波長が約７３０ｎｍである請求項４記載の方法。
6. ６．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化ナトリウムである請求項２記載の方法。
7. ７．前記第２波長が約８７５ｎｍである請求項６記載の方法。
8. ８．結晶質物質体を暴露させた放射線の線量の測定方法であって、この物体を約 ５４０ｎｍより大きい第１波長の光線に暴露させる工程と；第１波長より長い第 ２波長におけるルミネッセンスによってこの物体から発せられる光学的エネルギ ーを測定する工程とを含む方法。
9. ９．物質が純粋なハロゲン化アルカリ物質である請求項８記載の方法。
10. １０．前記第１波長が約６３０ｎｍである請求項９記載の方法。
11. １１．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化リチウムである請求項９記載の方法。
12. １２．前記第２波長が約７３０ｎｍである請求項１１記載の方法。
13. １３．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化ナトリウムである請求項９記載の方法。
14. １４．前記第２波長が約８７５ｎｍである請求項６記載の方法。
15. １５．放射線線量の測定方法であって、Ｍ中心吸収を示す結晶質物質体を電離線 に暴露させる工程と；この物体を、Ｍ中心吸収のピークの波長よりも有意に長い 第１波長の光線に暴露させる工程と； この物体から第１波長よりも長い波長範囲内のルミネッセンスによって発せられ る光学的エネルギーを測定する工程とを含む方法。
16. １６．物質が純粋なハロゲン化アルカリ物質である請求項１５記載の方法。
17. １７．前記第１波長が約６３０ｎｍである請求項１６記載の方法。
18. １８．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化リチウムである請求項１６記載の方法。
19. １９．前記第２波長が約７３０ｎｍである請求項１８記載の方法。
20. ２０．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化ナトリウムである請求項１６記載の方法 。
21. ２１．前記第２波長が約８７５ｎｍである請求項２０記載の方法。
22. ２２．Ｍ中心吸収を示す結晶質物質体を暴露させた放射線の線量の測定方法であ って、 この物体を、Ｍ中心吸収のピークの波長よりも有意に長い第１波長の光線に暴露 させる工程と； この物体から第１波長よりも長い波長範囲におけるルミネッセンスによって発せ られる光学的エネルギーを測定する工程とを含む前記方法。
23. ２３．物質が純粋なハロゲン化アルカリ物質である請求項２２記載の方法。
24. ２４．前記第１波長が約６３０ｎｍである請求項２３記載の方法。
25. ２５．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化リチウムである請求項２３記載の方法。
26. ２６．前記第２波長が約７３０ｎｍである請求項１８記載の方法。
27. ２７．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化ナトリウムである請求項２３記載の方法 。
28. ２８．前記第２波長が約８７５ｎｍである請求項２０記載の方法。
29. ２９．放射線線量の測定方法であって、（ａ）純粋なＮａＦ体を電離線に暴露さ せる工程と；（ｂ）この体を約５００ｎｍの波長の光線に暴露させる工程と；（ ｃ）約６２０ｎｍの波長におけるルミネッセンスによってこの体から発せられる 光学的エネルギーを測定する工程と を含む前記方法。
30. ３０．工程（ｂ）が約５１０ｎｍの波長の光学的エネルギーに該物体を暴露させ ることを含む請求項２９記載の方法。
31. ３１．純粋なＮａＦ物体を暴露させた放射線の線量の測定方法であって、（ａ） この物体を約５００ｎｍの波長の光線に暴露させる工程と；（ｂ）約６２０ｎｍ の波長のルミネッセンスによってこの物体から発せられる光学的エネルギーを測 定する工程と を含む前記方法。
32. ３２．工程（ａ）が約５１０ｎｍの波長における光学的エネルギーに該体を暴露 させることを含む請求項３１記載の方法。
33. ３３．放射線線量の測定方法であって、Ｍ中心吸収を示す純粋な結晶質物質体を 電離線に暴露させる工程と；前記物質のピークＭ中心吸収波長に近い第１波長の 光線によってこの物質を励起させる工程と； 第１波長より長い第２波長におけるルミネッセンスによってこの物質から発せら れる光学的エネルギーを測定する工程とを含む前記方法。
34. ３４．結晶質物質がハロゲン化アルカリ物質である請求項３３記載の方法。
35. ３５．ハロゲン化アルカリ物質が光窓特性のフッ化リチウムである請求項３４記 載の方法。
36. ３６．該物質を前記第１波長の干渉光線によって励起させることを含む請求項３ ３記載の方法。
37. ３７．スペクトルの可視領域におけるルミネッセンスによって発せられる光学的 エネルギーを測定することを含む請求項３３記載の方法。
38. ３８．該物質が光窓特性のフッ化リチウムであり、光学的スペクトルの青領域の 波長のレーザー光線によって該物質を励起させ、スペクトルの赤領域におけるル ミネッセンスによって発せられる光学的エネルギーを測定することを含む請求項 ３３記載の方法。
39. ３９．約７０ｍＷの電力レベルにおいて前記第１波長で発光するレーザー光源を 用いて、該物質を励起させることを含む請求項３３記載の方法。
40. ４０．放射線線量の測定方法であって、純粋な結晶質ハロゲン化アルカリ物質体 を電離線に暴露させる工程と；光学的スペクトルの青領域の波長のレーザー光に よって該物質を励起させる工程と； スペクトルの赤領域におけるルミネッセンスによって該物質から発せられる光学 的エネルギーを測定すること を含む前記方法。
41. ４１．ハロゲン化アルカリ物質がフッ化リチウムである請求項４０記載の方法。