JPH0652868A - 溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材及びその製造方法 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材及びその製造方法Info
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- JPH0652868A JPH0652868A JP4186296A JP18629692A JPH0652868A JP H0652868 A JPH0652868 A JP H0652868A JP 4186296 A JP4186296 A JP 4186296A JP 18629692 A JP18629692 A JP 18629692A JP H0652868 A JPH0652868 A JP H0652868A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 所要基板表面に均一で所定厚みのＡｌ金属間
化合物層を設け、炭酸塩に対するすぐれた耐食性を有す
る溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材とその製
造方法の提供。 【構成】 ＦｅまたはＦｅ合金、ステンレス鋼、Ｎｉま
たはＮｉ合金のうち少なくとも１種または２種以上の単
板または積層板からなる基板表面に、冷間圧接によりＡ
ｌを１０μｍ〜５００μｍの厚みでクラッドした後、非
酸化性雰囲気中、４００°Ｃ〜６５０°Ｃで内部拡散処
理してＡｌ金属間化合物層を成膜することにより、耐食
性にすぐれたＡｌ金属間化合物層を緻密で均一かつ所定
厚みに成膜でき、高密着強度で形成され、取扱いや熱膨
張差による該表面層の剥離やクラック発生が皆無にな
る。
化合物層を設け、炭酸塩に対するすぐれた耐食性を有す
る溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材とその製
造方法の提供。 【構成】 ＦｅまたはＦｅ合金、ステンレス鋼、Ｎｉま
たはＮｉ合金のうち少なくとも１種または２種以上の単
板または積層板からなる基板表面に、冷間圧接によりＡ
ｌを１０μｍ〜５００μｍの厚みでクラッドした後、非
酸化性雰囲気中、４００°Ｃ〜６５０°Ｃで内部拡散処
理してＡｌ金属間化合物層を成膜することにより、耐食
性にすぐれたＡｌ金属間化合物層を緻密で均一かつ所定
厚みに成膜でき、高密着強度で形成され、取扱いや熱膨
張差による該表面層の剥離やクラック発生が皆無にな
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、燃料の持つ化学エネ
ルギーを直接電気エネルギーに変換する燃料電池に関
し、特にＣＯ3 2-イオンを運ぶ電解質が溶融炭酸塩であ
り、運転温度が６００〜７００°Ｃである溶融炭酸塩型
燃料電池のセパレータマスク材に関するものである。
ルギーを直接電気エネルギーに変換する燃料電池に関
し、特にＣＯ3 2-イオンを運ぶ電解質が溶融炭酸塩であ
り、運転温度が６００〜７００°Ｃである溶融炭酸塩型
燃料電池のセパレータマスク材に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、水素と空気を反応させて電気を発
生させる燃料電池が、新しい発電装置として注目されて
いる。燃料電池の種類には、電解質にリン酸水溶液を用
いるリン酸型（ＰＡＦＣ）、電解質にジルコニア系のセ
ラミックを用いる固体電解質型（ＳＯＦＣ）、電解質に
炭酸リチウム、炭酸カリウム等を用いる溶融炭酸塩型
（ＭＣＦＣ）がある。
生させる燃料電池が、新しい発電装置として注目されて
いる。燃料電池の種類には、電解質にリン酸水溶液を用
いるリン酸型（ＰＡＦＣ）、電解質にジルコニア系のセ
ラミックを用いる固体電解質型（ＳＯＦＣ）、電解質に
炭酸リチウム、炭酸カリウム等を用いる溶融炭酸塩型
（ＭＣＦＣ）がある。
【０００３】ここで、溶融炭酸塩型燃料電池（以下ＭＣ
ＦＣという）を例にとって、その原理および基本構造を
簡単に説明する。図２に示すように、ＭＣＦＣの構成
は、アルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の溶
融炭酸塩を電解質としてリチウムアルミネート等の多孔
質物質にしみ込ませた電解質板１の両面を、燃料極（ア
ノード）２と空気極（カソード）３とで挟んだものを単
セル４となし、さらに、実用電力を得るためにセパレー
タ５を介して該単セル４を多層に積層し、前記セパレー
タ５と燃料極（アノード）２の間に形成させる通路空間
６には燃料となるＨ2とＣＯが供給され、セパレーター
５と空気極（カソード）２の間に形成させる通路空間７
には空気が供給される構成を基本とする。
ＦＣという）を例にとって、その原理および基本構造を
簡単に説明する。図２に示すように、ＭＣＦＣの構成
は、アルカリ金属および／またはアルカリ土類金属の溶
融炭酸塩を電解質としてリチウムアルミネート等の多孔
質物質にしみ込ませた電解質板１の両面を、燃料極（ア
ノード）２と空気極（カソード）３とで挟んだものを単
セル４となし、さらに、実用電力を得るためにセパレー
タ５を介して該単セル４を多層に積層し、前記セパレー
タ５と燃料極（アノード）２の間に形成させる通路空間
６には燃料となるＨ2とＣＯが供給され、セパレーター
５と空気極（カソード）２の間に形成させる通路空間７
には空気が供給される構成を基本とする。
【０００４】発電の原理は、 （１） 燃料室にＨ2とＣＯを供給すると、燃料室に入
ったＨ2はアノードで１式の反応により電解質中のＣＯ3
2-と反応してＨ2ＯとＣＯ2を生成しｅ-を放出する。 Ｈ2+ＣＯ3 2- → Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2＋２ｅ- １式 （２） ｅ-は外部負荷を通ってカソードに戻り、発電
が行なわれる。 （３） 燃料中のＣＯは２式によりＨ2Ｏ反応して、Ｈ2
とＣＯ2を生成する。生成されたＨ2とＣＯ2は有効利用
される。 ＣＯ＋Ｈ2Ｏ → Ｈ2+ＣＯ2 ２式 （４） 空気室に入ったＯ2と１式、２式のリサイクル
されたＣＯ2はカソードで次式３式の反応によりＣＯ3 2-
を生成し、電解質中にＣＯ3 2-を供給する。 １／２Ｏ2＋ＣＯ2＋２ｅ- → ＣＯ3 2- ３式 なお、２式は１式で生成されるＨ2Ｏの有効利用と、Ｃ
Ｏ2の３式の利用率補充に活用される。上記の反応は、
電解質を溶かした水に、一対の電極を差し込んで電流を
流すと、一方の電極表面に水素が発生し、もう一方の電
極表面に酸素が発生する、いわゆる水の電気分解反応の
逆の反応を応用したものであるといえる。
ったＨ2はアノードで１式の反応により電解質中のＣＯ3
2-と反応してＨ2ＯとＣＯ2を生成しｅ-を放出する。 Ｈ2+ＣＯ3 2- → Ｈ2Ｏ＋ＣＯ2＋２ｅ- １式 （２） ｅ-は外部負荷を通ってカソードに戻り、発電
が行なわれる。 （３） 燃料中のＣＯは２式によりＨ2Ｏ反応して、Ｈ2
とＣＯ2を生成する。生成されたＨ2とＣＯ2は有効利用
される。 ＣＯ＋Ｈ2Ｏ → Ｈ2+ＣＯ2 ２式 （４） 空気室に入ったＯ2と１式、２式のリサイクル
されたＣＯ2はカソードで次式３式の反応によりＣＯ3 2-
を生成し、電解質中にＣＯ3 2-を供給する。 １／２Ｏ2＋ＣＯ2＋２ｅ- → ＣＯ3 2- ３式 なお、２式は１式で生成されるＨ2Ｏの有効利用と、Ｃ
Ｏ2の３式の利用率補充に活用される。上記の反応は、
電解質を溶かした水に、一対の電極を差し込んで電流を
流すと、一方の電極表面に水素が発生し、もう一方の電
極表面に酸素が発生する、いわゆる水の電気分解反応の
逆の反応を応用したものであるといえる。
【０００５】さて、上述したＭＣＦＣの構成において、
特に重要視されるのがセパレータの存在である。セパレ
ータは、炭酸塩に対する耐食性が要求されることから、
その材質に、例えばＳＵＳ３１０系などのステンレス鋼
や、アノード側の耐食性をより高めるために、ステンレ
ス鋼にＮｉをクラッドしたもの等を用いるのが一般的で
ある。セパレータの具体的な役割は、単セルを積層する
際に各々単セルを仕切る、燃料となるＨ2や、ＣＯ3 2-を
補給するためのＯ2やＣＯ2の供給路を形成する、燃料と
なるＨ2と、Ｏ2やＣＯ2を遮断するなどの機能を有する
が、ほかにも、電解質板を保持するという役目も担う。
特に重要視されるのがセパレータの存在である。セパレ
ータは、炭酸塩に対する耐食性が要求されることから、
その材質に、例えばＳＵＳ３１０系などのステンレス鋼
や、アノード側の耐食性をより高めるために、ステンレ
ス鋼にＮｉをクラッドしたもの等を用いるのが一般的で
ある。セパレータの具体的な役割は、単セルを積層する
際に各々単セルを仕切る、燃料となるＨ2や、ＣＯ3 2-を
補給するためのＯ2やＣＯ2の供給路を形成する、燃料と
なるＨ2と、Ｏ2やＣＯ2を遮断するなどの機能を有する
が、ほかにも、電解質板を保持するという役目も担う。
【０００６】電解質板を保持するには、予め電解質板の
面積を、燃料極や空気極の面積よりも大きくしておくこ
とにより、容易にセパレータとの積層が可能となって、
電解質板を保持することできる。その際、電解質板はセ
パレータ同士の絶縁も兼ねることになるが、セパレータ
が直接溶融炭酸塩に接触する箇所（以下マスク部とい
う）では、著しい腐食が起こることが問題となってい
る。この腐食の原因は、燃料極側では燃料のＨ2と反応
生成物であるＨ2Ｏが、また、空気極側ではＯ2とリサイ
クルされたＣＯ2が、それぞれ電解質中に面方向に濃淡
を生じて、電解質板端部で局部電池が発生することによ
る。
面積を、燃料極や空気極の面積よりも大きくしておくこ
とにより、容易にセパレータとの積層が可能となって、
電解質板を保持することできる。その際、電解質板はセ
パレータ同士の絶縁も兼ねることになるが、セパレータ
が直接溶融炭酸塩に接触する箇所（以下マスク部とい
う）では、著しい腐食が起こることが問題となってい
る。この腐食の原因は、燃料極側では燃料のＨ2と反応
生成物であるＨ2Ｏが、また、空気極側ではＯ2とリサイ
クルされたＣＯ2が、それぞれ電解質中に面方向に濃淡
を生じて、電解質板端部で局部電池が発生することによ
る。
【０００７】局部電池発生の問題については、現段階で
は解決する手段がないため、従来はセパレータが直接溶
融炭酸塩に接触する箇所、すなわちセパレータのマスク
部にアルミナイズ処理を施してマスク部の腐食に対処し
ていた。アルミナイズ処理としては、高温での溶融炭酸
塩に対する腐食が極めて少ないアルミ金属間化合物やア
ルミ酸化物（アルミナ）を溶射法、浸漬法、溶融メッキ
法などにより被覆する方法が採られている。
は解決する手段がないため、従来はセパレータが直接溶
融炭酸塩に接触する箇所、すなわちセパレータのマスク
部にアルミナイズ処理を施してマスク部の腐食に対処し
ていた。アルミナイズ処理としては、高温での溶融炭酸
塩に対する腐食が極めて少ないアルミ金属間化合物やア
ルミ酸化物（アルミナ）を溶射法、浸漬法、溶融メッキ
法などにより被覆する方法が採られている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかし、アルミナによ
るセパレータのマスク部への被覆は、上述の如くセパレ
ータの材質はステンレス鋼などの金属からなり、アルミ
ナはセラミックであるために、セパレータ材質である金
属とセラミックの２層構造となり、取扱いや熱膨張差に
より被覆層が剥離したり、被覆層にクラックが入ってガ
スや溶融塩が漏洩する可能性があり、装置寿命の低下や
事故に繋がる恐れがある。
るセパレータのマスク部への被覆は、上述の如くセパレ
ータの材質はステンレス鋼などの金属からなり、アルミ
ナはセラミックであるために、セパレータ材質である金
属とセラミックの２層構造となり、取扱いや熱膨張差に
より被覆層が剥離したり、被覆層にクラックが入ってガ
スや溶融塩が漏洩する可能性があり、装置寿命の低下や
事故に繋がる恐れがある。
【０００９】また、アルミ金属間化合物によるセパレー
タのマスク部への被覆は、Ａｌ金属間化合物は硬くて脆
く、またアルミナの場合と同様に金属とＡｌ金属間化合
物の２層構造となるため、被覆層の剥離やクラック発生
が生じる問題がある。すなわち、溶射法、浸漬法、溶融
メッキ法などの被膜形成手段を用いたアルミナイズ処理
では、セパレータ材質と被覆層が２層構造となるため、
被覆層の剥離やクラックが発生する問題があり、アルミ
ナイズ処理後に隠さん処理を施したものにおいても微少
なピンホールの存在及び酸素の混入によるアルミナの生
成や、また被覆層厚み寸法の制御が困難であるために有
効なＡｌ金属間化合物層を形成することが困難であり、
マスク材表面に金属Ａｌが残存したり、さらに高価な方
法であるなどの種々の問題があった。
タのマスク部への被覆は、Ａｌ金属間化合物は硬くて脆
く、またアルミナの場合と同様に金属とＡｌ金属間化合
物の２層構造となるため、被覆層の剥離やクラック発生
が生じる問題がある。すなわち、溶射法、浸漬法、溶融
メッキ法などの被膜形成手段を用いたアルミナイズ処理
では、セパレータ材質と被覆層が２層構造となるため、
被覆層の剥離やクラックが発生する問題があり、アルミ
ナイズ処理後に隠さん処理を施したものにおいても微少
なピンホールの存在及び酸素の混入によるアルミナの生
成や、また被覆層厚み寸法の制御が困難であるために有
効なＡｌ金属間化合物層を形成することが困難であり、
マスク材表面に金属Ａｌが残存したり、さらに高価な方
法であるなどの種々の問題があった。
【００１０】この発明は、上述の溶融炭酸塩型燃料電池
用セパレータマスク材の問題を解決し、所要基板表面に
均一で所定厚みのＡｌ金属間化合物層を設け、炭酸塩に
対するすぐれた耐食性を有するセパレータマスク材を提
供することを目的とし、また、高耐食性を有するセパレ
ータマスク材を容易に製造できる製造方法の提供を目的
としている。
用セパレータマスク材の問題を解決し、所要基板表面に
均一で所定厚みのＡｌ金属間化合物層を設け、炭酸塩に
対するすぐれた耐食性を有するセパレータマスク材を提
供することを目的とし、また、高耐食性を有するセパレ
ータマスク材を容易に製造できる製造方法の提供を目的
としている。
【００１１】
【課題を解決するための手段】発明者らは、炭酸塩に対
するすぐれた耐食性を有するセパレータマスク材を目的
に、著しい腐食に対応できるセパレータのマスク部の材
質を種々検討した結果、単板または積層板からなる金属
基板表面に、特定厚みのＡｌを冷間圧接によりクラッド
した後、非酸化性雰囲気中にて所要温度で内部拡散処理
を施すことにより、耐食性にすぐれたＡｌ金属間化合物
層を均一で所定厚みに成膜できることを知見し、この発
明を完成した。
するすぐれた耐食性を有するセパレータマスク材を目的
に、著しい腐食に対応できるセパレータのマスク部の材
質を種々検討した結果、単板または積層板からなる金属
基板表面に、特定厚みのＡｌを冷間圧接によりクラッド
した後、非酸化性雰囲気中にて所要温度で内部拡散処理
を施すことにより、耐食性にすぐれたＡｌ金属間化合物
層を均一で所定厚みに成膜できることを知見し、この発
明を完成した。
【００１２】すなわち、この発明は、ＦｅまたはＦｅ合
金、ステンレス鋼、ＮｉまたはＮｉ合金のうち少なくと
も１種または２種以上の単板または積層板からなる基板
表面にクラッドしたＡｌと基板表面材料との金属間化合
物層を少なくとも基板の一主面に有することを特徴とす
る溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材である。
また、この発明は上記構成において、金属間化合物層厚
みが１０μｍ〜５００μｍであることを特徴とする溶融
炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材である。
金、ステンレス鋼、ＮｉまたはＮｉ合金のうち少なくと
も１種または２種以上の単板または積層板からなる基板
表面にクラッドしたＡｌと基板表面材料との金属間化合
物層を少なくとも基板の一主面に有することを特徴とす
る溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材である。
また、この発明は上記構成において、金属間化合物層厚
みが１０μｍ〜５００μｍであることを特徴とする溶融
炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材である。
【００１３】さらに、この発明は、ＦｅまたはＦｅ合
金、ステンレス鋼、ＮｉまたはＮｉ合金のうち少なくと
も１種または２種以上の単板または積層板からなる基板
表面に、冷間圧接によりＡｌを１０μｍ〜５００μｍの
厚みでクラッドした後、非酸化性雰囲気中、４００°Ｃ
〜６５０°Ｃで内部拡散処理することを特徴とする溶融
炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材の製造方法であ
る。
金、ステンレス鋼、ＮｉまたはＮｉ合金のうち少なくと
も１種または２種以上の単板または積層板からなる基板
表面に、冷間圧接によりＡｌを１０μｍ〜５００μｍの
厚みでクラッドした後、非酸化性雰囲気中、４００°Ｃ
〜６５０°Ｃで内部拡散処理することを特徴とする溶融
炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材の製造方法であ
る。
【００１４】この発明において、セパレータマスク材の
基板としては、セパレータ本体との整合性を考慮して、
Ｆｅ、ステンレス鋼、Ｎｉのうち少なくとも１種または
２種以上の単板または積層板が好ましいが、Ｆｅを主成
分とする合金やＮｉを主成分とする合金でも差し支えな
く、またステンレス鋼としては、ＳＵＳ３１０などの一
般的に防錆性、耐食性にすぐれたものが好ましい。従っ
て、Ａｌをクラッドした基板表面に形成されるＡｌ金属
間化合物は、表面材料に応じて種々化合物となるが、Ｆ
ｅＡｌ3、Ｆｅ2Ａｌ5、ＦｅＡｌ2、Ｆｅ3Ａｌ、Ｆｅ5Ａ
ｌ、ＡｌＮｉ3、Ａｌ3Ｎｉ5、ＡｌＮｉなど、セパレー
タマスク材の基板とＡｌとの金属間化合物であればよ
く、燃料電池の使用温度においても安定である化合物が
好ましい。
基板としては、セパレータ本体との整合性を考慮して、
Ｆｅ、ステンレス鋼、Ｎｉのうち少なくとも１種または
２種以上の単板または積層板が好ましいが、Ｆｅを主成
分とする合金やＮｉを主成分とする合金でも差し支えな
く、またステンレス鋼としては、ＳＵＳ３１０などの一
般的に防錆性、耐食性にすぐれたものが好ましい。従っ
て、Ａｌをクラッドした基板表面に形成されるＡｌ金属
間化合物は、表面材料に応じて種々化合物となるが、Ｆ
ｅＡｌ3、Ｆｅ2Ａｌ5、ＦｅＡｌ2、Ｆｅ3Ａｌ、Ｆｅ5Ａ
ｌ、ＡｌＮｉ3、Ａｌ3Ｎｉ5、ＡｌＮｉなど、セパレー
タマスク材の基板とＡｌとの金属間化合物であればよ
く、燃料電池の使用温度においても安定である化合物が
好ましい。
【００１５】基板にクラッドするＡｌの厚みを１０μｍ
〜５００μｍとする理由は、厚みが１０μｍ未満では内
部拡散処理時に、Ａｌ量が少なすぎて基板とＡｌとの金
属間化合物野形成量が少なくなってＡｌをクラッドした
効果がなくなり、耐食性が劣化するので好ましくなく、
また厚みが５００μｍを越えると、内部拡散処理時に基
板表面に、基板とＡｌとの金属間化合物が形成される量
が相対的に少なくなって、表面にまで金属間化合物が形
成されず実質的にＡｌの単一金属がそのまま表面に残っ
てしまうため、燃料電池の使用温度である６００〜７０
０°Ｃでは６６０°Ｃの融点であるＡｌは溶けてしまう
ことになり、ひいてはガスや溶融塩の漏洩に繋がり、装
置寿命の低下や大事故を引き起こす可能性があり好まし
くない。
〜５００μｍとする理由は、厚みが１０μｍ未満では内
部拡散処理時に、Ａｌ量が少なすぎて基板とＡｌとの金
属間化合物野形成量が少なくなってＡｌをクラッドした
効果がなくなり、耐食性が劣化するので好ましくなく、
また厚みが５００μｍを越えると、内部拡散処理時に基
板表面に、基板とＡｌとの金属間化合物が形成される量
が相対的に少なくなって、表面にまで金属間化合物が形
成されず実質的にＡｌの単一金属がそのまま表面に残っ
てしまうため、燃料電池の使用温度である６００〜７０
０°Ｃでは６６０°Ｃの融点であるＡｌは溶けてしまう
ことになり、ひいてはガスや溶融塩の漏洩に繋がり、装
置寿命の低下や大事故を引き起こす可能性があり好まし
くない。
【００１６】この発明のセパレータマスク材は、セパレ
ータ本体と組み合せてセルの積層時に一体化するもので
あり、例えば、図１のａに示す如く、ステンレス鋼基板
の片面にＡｌをクラッドして内部拡散処理してＡｌ金属
間化合物層を設けたセパレータマスク材１０と、Ｎｉの
片面にＡｌをクラッドして内部拡散処理してＡｌ金属間
化合物層を設けたセパレータマスク材１１を各々別に用
意して、セパレータ５本体を挟んでＡｌ金属間化合物層
が各電解質板１に当接するようにセルの積層時に一体化
することができる。また、ステンレス鋼とＮｉをクラッ
ドした積層基板の両面にさらにＡｌをクラッドして内部
拡散処理して表面にＡｌ金属間化合物層を設けたセパレ
ータマスク材１２を、セパレータ本体と組み合せてセル
の積層組立て時に、Ａｌ金属間化合物層が各電解質板１
に当接させるなど、セパレータ本体の構成とその材質と
の整合性や耐食性などを考慮して、基板材の構成、積層
状態を適宜選定するとよい。上述の如く、セパレータ本
体とセパレータマスク材を個別に作成する他、セパレー
タ本体を作製する際に、ステンレス鋼とＮｉをクラッド
して、さらに、マスク部に相当する場所にストライプ状
にＡｌを両面クラッドしたものを、所要の形状に加工し
てセパレータとなした後、内部拡散処理するなど、最初
から一体物で構成することもできる。
ータ本体と組み合せてセルの積層時に一体化するもので
あり、例えば、図１のａに示す如く、ステンレス鋼基板
の片面にＡｌをクラッドして内部拡散処理してＡｌ金属
間化合物層を設けたセパレータマスク材１０と、Ｎｉの
片面にＡｌをクラッドして内部拡散処理してＡｌ金属間
化合物層を設けたセパレータマスク材１１を各々別に用
意して、セパレータ５本体を挟んでＡｌ金属間化合物層
が各電解質板１に当接するようにセルの積層時に一体化
することができる。また、ステンレス鋼とＮｉをクラッ
ドした積層基板の両面にさらにＡｌをクラッドして内部
拡散処理して表面にＡｌ金属間化合物層を設けたセパレ
ータマスク材１２を、セパレータ本体と組み合せてセル
の積層組立て時に、Ａｌ金属間化合物層が各電解質板１
に当接させるなど、セパレータ本体の構成とその材質と
の整合性や耐食性などを考慮して、基板材の構成、積層
状態を適宜選定するとよい。上述の如く、セパレータ本
体とセパレータマスク材を個別に作成する他、セパレー
タ本体を作製する際に、ステンレス鋼とＮｉをクラッド
して、さらに、マスク部に相当する場所にストライプ状
にＡｌを両面クラッドしたものを、所要の形状に加工し
てセパレータとなした後、内部拡散処理するなど、最初
から一体物で構成することもできる。
【００１７】この発明において、セパレータマスク材の
基板表面にＡｌをクラッドする冷間圧接する手段は冷間
圧延など、公知の圧延手段を用いることができ、積層基
板の場合、基板材料の積層と同時に行なうこともでき
る。基板表面にＡｌをクラッドする冷間圧接は通常大気
中で行うが、非酸化性雰囲気中で行なうことが望まし
い。
基板表面にＡｌをクラッドする冷間圧接する手段は冷間
圧延など、公知の圧延手段を用いることができ、積層基
板の場合、基板材料の積層と同時に行なうこともでき
る。基板表面にＡｌをクラッドする冷間圧接は通常大気
中で行うが、非酸化性雰囲気中で行なうことが望まし
い。
【００１８】この発明において、内部拡散処理は水素や
不活性ガスなどの非酸化性雰囲気中で行なうことが好ま
しく、後述する温度範囲内で所要時間行なうが、その際
には、セパレータマスク材の基体となる金属の材質を考
慮し、セパレータマスク材の内部に巨視的に組成勾配が
でき、かつ、Ａｌをクラッドした表面にＡｌ金属間化合
物が形成させるような雰囲気、温度、時間の条件を適宜
選定して内部拡散処理を施すことが好ましい。例えば、
ステンレス鋼（ＳＵＳ）とＡｌとの場合、図３ａに示す
如きＡｌをクラッドした表面に、ｂに示す如く内部に巨
視的に組成勾配ができ、かつ、Ａｌをクラッドした表面
にＡｌ金属間化合物が形成させることが好ましい。
不活性ガスなどの非酸化性雰囲気中で行なうことが好ま
しく、後述する温度範囲内で所要時間行なうが、その際
には、セパレータマスク材の基体となる金属の材質を考
慮し、セパレータマスク材の内部に巨視的に組成勾配が
でき、かつ、Ａｌをクラッドした表面にＡｌ金属間化合
物が形成させるような雰囲気、温度、時間の条件を適宜
選定して内部拡散処理を施すことが好ましい。例えば、
ステンレス鋼（ＳＵＳ）とＡｌとの場合、図３ａに示す
如きＡｌをクラッドした表面に、ｂに示す如く内部に巨
視的に組成勾配ができ、かつ、Ａｌをクラッドした表面
にＡｌ金属間化合物が形成させることが好ましい。
【００１９】内部拡散処理の温度は、４００°Ｃ未満で
は内部拡散処理が起こりにくく、Ａｌの単一金属がその
まま表面に残ってしまうため好ましくなく、また、６５
０°Ｃを越えると処理時間によっては、表面のＡｌが解
けてしまうため好ましくない。よって内部拡散処理は４
００°Ｃ〜６５０°Ｃの温度範囲で行なうことが最も好
ましい。また、内部拡散処理は、セパレータマスク材の
みの状態で行なったり、セパレータ本体との一体化後に
行なうなど、ＭＣＦＣの組み立て前の段階で都合に応じ
て行なうことができるが、内部拡散処理後の表面には硬
くて脆いアルミ金属間化合物が形成されているため、搬
送や取扱いの際に、カケやキズが入る可能性もあること
から、内部拡散処理前のセパレータマスク材を用いてＭ
ＣＦＣを組立て、燃料及び空気を供給する直前に、ＭＣ
ＦＣ全体を加熱して内部拡散処理することも好ましい方
法である。
は内部拡散処理が起こりにくく、Ａｌの単一金属がその
まま表面に残ってしまうため好ましくなく、また、６５
０°Ｃを越えると処理時間によっては、表面のＡｌが解
けてしまうため好ましくない。よって内部拡散処理は４
００°Ｃ〜６５０°Ｃの温度範囲で行なうことが最も好
ましい。また、内部拡散処理は、セパレータマスク材の
みの状態で行なったり、セパレータ本体との一体化後に
行なうなど、ＭＣＦＣの組み立て前の段階で都合に応じ
て行なうことができるが、内部拡散処理後の表面には硬
くて脆いアルミ金属間化合物が形成されているため、搬
送や取扱いの際に、カケやキズが入る可能性もあること
から、内部拡散処理前のセパレータマスク材を用いてＭ
ＣＦＣを組立て、燃料及び空気を供給する直前に、ＭＣ
ＦＣ全体を加熱して内部拡散処理することも好ましい方
法である。
【００２０】
【作用】この発明は、単板または積層板からなる所要材
料の基板表面に冷間圧接によりＡｌを１０μｍ〜５００
μｍの厚みの範囲で任意の厚みに高均一度でクラッドす
ることができ、その後非酸化性雰囲気中にて所要温度で
内部拡散処理を施すことにより、含有酸素濃度が著しく
低減されたＡｌ金属間化合物層を高均一度で所要層厚み
で形成できるため、緻密で均一なＡｌ金属間化合物層を
基板表面に高密着強度で形成でき、取扱いや熱膨張差に
よるＡｌ金属間化合物層の剥離やクラック発生が皆無に
なる。
料の基板表面に冷間圧接によりＡｌを１０μｍ〜５００
μｍの厚みの範囲で任意の厚みに高均一度でクラッドす
ることができ、その後非酸化性雰囲気中にて所要温度で
内部拡散処理を施すことにより、含有酸素濃度が著しく
低減されたＡｌ金属間化合物層を高均一度で所要層厚み
で形成できるため、緻密で均一なＡｌ金属間化合物層を
基板表面に高密着強度で形成でき、取扱いや熱膨張差に
よるＡｌ金属間化合物層の剥離やクラック発生が皆無に
なる。
【００２１】
実施例１ 板厚３．０ｍｍのＳＵＳ３１０材と板厚０．３５ｍｍの
Ａｌを冷間圧延によりクラッドした後、水素雰囲気中で
５００℃×３０ｍｉｎの内部拡散処理を施して、板厚
１．１ｍｍのカソード側マスク材を得た。また、板厚
３．０ｍｍのＮｉ材と板厚０．３５ｍｍのＡｌを前記と
同様の方法及び内部拡散処理を施して板厚１．１ｍｍの
アノード側マスク材を得た。このように別々に作製し
て、図１ａに示す如く、セパレータ本体を両マスク材で
挟み、セル組立て時に機械的に一体化した。すなわち、
前記セパレータを介して、アルカリ金属の溶融炭酸塩か
らなる電解質をリチウムアルミネートにしみ込ませた電
解質板の両面を、空気極（カソード）と燃料極（アノー
ド）で挟んだものを単セルとなしたものを、数層に積層
して、溶融炭酸塩型燃料電池を組み立てた。セパレータ
本体に形成された空間に燃料となるＨ2やＯ2等供給して
燃料電池を運転をしたところ、この発明によるセパレー
タマスク材は、燃料電池運転時の温度にも溶けることが
なく、長時間安定して運転することができ、また運転後
にマスク材を確認したところ、電解質板との接触面にお
ける腐食の進行もなく、剥離やクラックの発生も皆無で
あった。
Ａｌを冷間圧延によりクラッドした後、水素雰囲気中で
５００℃×３０ｍｉｎの内部拡散処理を施して、板厚
１．１ｍｍのカソード側マスク材を得た。また、板厚
３．０ｍｍのＮｉ材と板厚０．３５ｍｍのＡｌを前記と
同様の方法及び内部拡散処理を施して板厚１．１ｍｍの
アノード側マスク材を得た。このように別々に作製し
て、図１ａに示す如く、セパレータ本体を両マスク材で
挟み、セル組立て時に機械的に一体化した。すなわち、
前記セパレータを介して、アルカリ金属の溶融炭酸塩か
らなる電解質をリチウムアルミネートにしみ込ませた電
解質板の両面を、空気極（カソード）と燃料極（アノー
ド）で挟んだものを単セルとなしたものを、数層に積層
して、溶融炭酸塩型燃料電池を組み立てた。セパレータ
本体に形成された空間に燃料となるＨ2やＯ2等供給して
燃料電池を運転をしたところ、この発明によるセパレー
タマスク材は、燃料電池運転時の温度にも溶けることが
なく、長時間安定して運転することができ、また運転後
にマスク材を確認したところ、電解質板との接触面にお
ける腐食の進行もなく、剥離やクラックの発生も皆無で
あった。
【００２２】比較例１ 実施例１と同様のＳＵＳ３１０材基板のカソード側マス
ク材とＮｉ材基板のアノード側マスク材を、それぞれ基
板表面にＡｌをめっきして、片面に厚さ１．１ｍｍのア
ルミナイズ処理を施して作製し、実施例１と同様に燃料
電池を組み立てて運転をしたところ、電解質板との接触
面が一部解けており、表面に凹凸を生じていた。また、
マスク材端部がめくれあがったような状態であった。
ク材とＮｉ材基板のアノード側マスク材を、それぞれ基
板表面にＡｌをめっきして、片面に厚さ１．１ｍｍのア
ルミナイズ処理を施して作製し、実施例１と同様に燃料
電池を組み立てて運転をしたところ、電解質板との接触
面が一部解けており、表面に凹凸を生じていた。また、
マスク材端部がめくれあがったような状態であった。
【００２３】実施例２ 板厚６．０ｍｍのＳＵＳ３１０材と板厚３．０ｍｍのＮ
ｉ材及び板厚０．３５ｍｍの２枚のＡｌを、Ａｌ−ＳＵ
Ｓ−Ｎｉ−Ａｌとなるように冷間圧延によりクラッドし
た後、水素雰囲気中で５００℃×３０ｍｉｎの内部拡散
処理を施した板厚３．２ｍｍのカソード・アノード一体
型のマスク材を、前述の図１のｂに示す構成のＭＣＦＣ
に用いた。上記のセパレータマスク材は、実施例１と同
様に、燃料電池運転時の温度にも溶けることがなく、長
時間安定して運転することができ、また運転後にマスク
材を確認したところ、電解質板との接触面における腐食
の進行もなく、剥離やクラックの発生も皆無であった。
ｉ材及び板厚０．３５ｍｍの２枚のＡｌを、Ａｌ−ＳＵ
Ｓ−Ｎｉ−Ａｌとなるように冷間圧延によりクラッドし
た後、水素雰囲気中で５００℃×３０ｍｉｎの内部拡散
処理を施した板厚３．２ｍｍのカソード・アノード一体
型のマスク材を、前述の図１のｂに示す構成のＭＣＦＣ
に用いた。上記のセパレータマスク材は、実施例１と同
様に、燃料電池運転時の温度にも溶けることがなく、長
時間安定して運転することができ、また運転後にマスク
材を確認したところ、電解質板との接触面における腐食
の進行もなく、剥離やクラックの発生も皆無であった。
【００２４】
【発明の効果】この発明は、単板または積層板からなる
金属基板表面に、特定厚みのＡｌを冷間圧接によりクラ
ッドした後、非酸化性雰囲気中にて所要温度で内部拡散
処理を施すことにより、耐食性にすぐれたＡｌ金属間化
合物層を均一かつ所定厚みに成膜することができ、従来
の成膜方法で基板に設けたＡｌ金属間化合物層に比べ、
含有酸素濃度が著しく低減され、緻密で均一でかつ高密
着強度で形成されており、また取扱いや熱膨張差による
該表面層の剥離やクラック発生が皆無になる利点があ
る。また、この発明は、Ａｌをクラッドした基板表面に
内部拡散処理でＡｌ金属間化合物を形成するため、クラ
ッド時に高精度で均一膜厚みのＡｌ層を設けることがで
き、内部拡散処理で含有酸素濃度の低い耐食性にすぐれ
たＡｌ金属間化合物層を容易に形成でき、セパレータマ
スク材を安価に提供できる。
金属基板表面に、特定厚みのＡｌを冷間圧接によりクラ
ッドした後、非酸化性雰囲気中にて所要温度で内部拡散
処理を施すことにより、耐食性にすぐれたＡｌ金属間化
合物層を均一かつ所定厚みに成膜することができ、従来
の成膜方法で基板に設けたＡｌ金属間化合物層に比べ、
含有酸素濃度が著しく低減され、緻密で均一でかつ高密
着強度で形成されており、また取扱いや熱膨張差による
該表面層の剥離やクラック発生が皆無になる利点があ
る。また、この発明は、Ａｌをクラッドした基板表面に
内部拡散処理でＡｌ金属間化合物を形成するため、クラ
ッド時に高精度で均一膜厚みのＡｌ層を設けることがで
き、内部拡散処理で含有酸素濃度の低い耐食性にすぐれ
たＡｌ金属間化合物層を容易に形成でき、セパレータマ
スク材を安価に提供できる。
【図１】ａ，ｂともにこの発明のセパレータマスク材を
用いた燃料電池の断面説明図である。
用いた燃料電池の断面説明図である。
【図２】燃料電池の基本的な構造を示す分解斜視説明図
である。
である。
【図３】ａ，ｂともにこの発明のセパレータマスク材の
内部拡散状態を表す模式図である。
内部拡散状態を表す模式図である。
１ 電解質板 ２ 燃料極（アノード） ３ 空気極（カソード） ４ 単セル ５ セパレータ ６，７ 通路空間 １０，１１，１２ セパレータマスク材
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成５年９月１０日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００９】また、アルミ金属間化合物によるセパレー
タのマスク部への被覆は、Ａｌ金属間化合物は硬くて脆
く、またアルミナの場合と同様に金属とＡｌ金属間化合
物の２層構造となるため、被覆層の剥離やクラック発生
が生じる問題がある。すなわち、溶射法、浸漬法、溶融
メッキ法などの被膜形成手段を用いたアルミナイズ処理
では、セパレータ材質と被覆層が２層構造となるため、
被覆層の剥離やクラックが発生する問題があり、アルミ
ナイズ処理後に拡散処理を施したものにおいても微少な
ピンホールの存在及び酸素の混入によるアルミナの生成
や、また被覆層厚み寸法の制御が困難であるために有効
なＡｌ金属間化合物層を形成することが困難であり、マ
スク材表面に金属Ａｌが残存したり、さらに高価な方法
であるなどの種々の問題があった。
タのマスク部への被覆は、Ａｌ金属間化合物は硬くて脆
く、またアルミナの場合と同様に金属とＡｌ金属間化合
物の２層構造となるため、被覆層の剥離やクラック発生
が生じる問題がある。すなわち、溶射法、浸漬法、溶融
メッキ法などの被膜形成手段を用いたアルミナイズ処理
では、セパレータ材質と被覆層が２層構造となるため、
被覆層の剥離やクラックが発生する問題があり、アルミ
ナイズ処理後に拡散処理を施したものにおいても微少な
ピンホールの存在及び酸素の混入によるアルミナの生成
や、また被覆層厚み寸法の制御が困難であるために有効
なＡｌ金属間化合物層を形成することが困難であり、マ
スク材表面に金属Ａｌが残存したり、さらに高価な方法
であるなどの種々の問題があった。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１２】すなわち、この発明は、ＦｅまたはＦｅ合
金、ステンレス鋼、ＮｉまたはＮｉ合金のうち少なくと
も１種または２種以上の単板または積層板からなる基板
表面にクラッドしたＡｌと基板材料との金属間化合物層
を少なくとも基板の一主面に有することを特徴とする溶
融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材である。ま
た、この発明は上記構成において、金属間化合物層厚み
が１０μｍ〜５００μｍであることを特徴とする溶融炭
酸塩型燃料電池用セパレータマスク材である。
金、ステンレス鋼、ＮｉまたはＮｉ合金のうち少なくと
も１種または２種以上の単板または積層板からなる基板
表面にクラッドしたＡｌと基板材料との金属間化合物層
を少なくとも基板の一主面に有することを特徴とする溶
融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材である。ま
た、この発明は上記構成において、金属間化合物層厚み
が１０μｍ〜５００μｍであることを特徴とする溶融炭
酸塩型燃料電池用セパレータマスク材である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２２】比較例１ 実施例１と同様のＳＵＳ３１０材基板のカソード側マス
ク材とＮｉ材基板のアノード側マスク材を、それぞれ基
板表面にＡｌをめっきして、片面に厚さ０．１ｍｍのア
ルミナイズ処理を施して作製し、実施例１と同様に燃料
電池を組み立てて運転をしたところ、電解質板との接触
面が一部解けており、表面に凹凸を生じていた。また、
マスク材端部がめくれあがったような状態であった。
ク材とＮｉ材基板のアノード側マスク材を、それぞれ基
板表面にＡｌをめっきして、片面に厚さ０．１ｍｍのア
ルミナイズ処理を施して作製し、実施例１と同様に燃料
電池を組み立てて運転をしたところ、電解質板との接触
面が一部解けており、表面に凹凸を生じていた。また、
マスク材端部がめくれあがったような状態であった。
Claims (3)
- 【請求項１】 ＦｅまたはＦｅ合金、ステンレス鋼、Ｎ
ｉまたはＮｉ合金のうち少なくとも１種または２種以上
の単板または積層板からなる基板表面にクラッドしたＡ
ｌとその基板材料との金属間化合物層を少なくとも基板
の一主面に有することを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電
池用セパレータマスク材。 - 【請求項２】 金属間化合物層厚みが１０μｍ〜５００
μｍであることを特徴とする請求項１記載の溶融炭酸塩
型燃料電池用セパレータマスク材。 - 【請求項３】 ＦｅまたはＦｅ合金、ステンレス鋼、Ｎ
ｉまたはＮｉ合金ののうち少なくとも１種または２種以
上の単板または積層板からなる基板表面に、冷間圧接に
よりＡｌを１０μｍ〜５００μｍの厚みでクラッドした
後、非酸化性雰囲気中、４００°Ｃ〜６５０°Ｃで内部
拡散処理することを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池用
セパレータマスク材の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4186296A JPH0652868A (ja) | 1992-06-19 | 1992-06-19 | 溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4186296A JPH0652868A (ja) | 1992-06-19 | 1992-06-19 | 溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0652868A true JPH0652868A (ja) | 1994-02-25 |
Family
ID=16185839
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4186296A Pending JPH0652868A (ja) | 1992-06-19 | 1992-06-19 | 溶融炭酸塩型燃料電池用セパレータマスク材及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0652868A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0889536A1 (de) * | 1997-07-03 | 1999-01-07 | Siemens Aktiengesellschaft | Metallische bipolare Platte für Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel |
| NL1006185C2 (nl) * | 1996-05-31 | 2001-12-10 | Korea Heavy Ind & Construction | Anticorrosie-behandelingswerkwijze voor een separator van een brandstofcel met gesmolten carbonaat. |
| WO2002005369A1 (de) * | 2000-07-12 | 2002-01-17 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Aluminiumhaltiger interkonnektor für brennstoffzellen |
| WO2003028134A1 (en) * | 2001-09-19 | 2003-04-03 | Honda Giken Kogyo Kabushiki Kaisha | Separator for fuel cell and method for preparation thereof |
| KR100394776B1 (ko) * | 1996-05-31 | 2003-11-17 | 한국전력공사 | 연료전지분리판의가스기밀부접내식코팅방법 |
| KR100394777B1 (ko) * | 1996-06-19 | 2003-11-17 | 한국전력공사 | 용융탄산염연료전지분리판의표면처리방법 |
| WO2003100900A1 (en) * | 2002-05-21 | 2003-12-04 | Idatech, Llc | Bipolar plate assembly, fuel cell stacks and fuel cell systems incorporating the same |
| KR100877714B1 (ko) * | 2007-03-23 | 2009-01-09 | 한국과학기술연구원 | 용융탄산염 연료전지의 냉각용 분리판, 이를 포함하는용융탄산염 연료전지 및 상기 냉각용 분리판을 이용한용융탄산염 연료전지의 냉각 방법 |
-
1992
- 1992-06-19 JP JP4186296A patent/JPH0652868A/ja active Pending
Cited By (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL1006185C2 (nl) * | 1996-05-31 | 2001-12-10 | Korea Heavy Ind & Construction | Anticorrosie-behandelingswerkwijze voor een separator van een brandstofcel met gesmolten carbonaat. |
| KR100394776B1 (ko) * | 1996-05-31 | 2003-11-17 | 한국전력공사 | 연료전지분리판의가스기밀부접내식코팅방법 |
| KR100394777B1 (ko) * | 1996-06-19 | 2003-11-17 | 한국전력공사 | 용융탄산염연료전지분리판의표면처리방법 |
| EP0889536A1 (de) * | 1997-07-03 | 1999-01-07 | Siemens Aktiengesellschaft | Metallische bipolare Platte für Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel |
| WO2002005369A1 (de) * | 2000-07-12 | 2002-01-17 | Forschungszentrum Jülich GmbH | Aluminiumhaltiger interkonnektor für brennstoffzellen |
| US7166386B2 (en) | 2001-09-19 | 2007-01-23 | Honda Giken Kogyo Kabushiki Kaisha | Separator for fuel cell and method for preparation thereof |
| WO2003028134A1 (en) * | 2001-09-19 | 2003-04-03 | Honda Giken Kogyo Kabushiki Kaisha | Separator for fuel cell and method for preparation thereof |
| WO2003100900A1 (en) * | 2002-05-21 | 2003-12-04 | Idatech, Llc | Bipolar plate assembly, fuel cell stacks and fuel cell systems incorporating the same |
| US6858341B2 (en) | 2002-05-21 | 2005-02-22 | Idatech, Llc | Bipolar plate assembly, fuel cell stacks and fuel cell systems incorporating the same |
| GB2405029B (en) * | 2002-05-21 | 2005-11-16 | Idatech Llc | Bipolar plate assembly fuel cell stacks and fuel cell systems incorporating the same |
| US7147677B2 (en) | 2002-05-21 | 2006-12-12 | Idatech, Llc | Bipolar plate assembly, fuel cell stacks and fuel cell systems incorporating the same |
| GB2405029A (en) * | 2002-05-21 | 2005-02-16 | Idatech Llc | Bipolar plate assembly fuel cell stacks and fuel cell systems incorporating the same |
| KR100877714B1 (ko) * | 2007-03-23 | 2009-01-09 | 한국과학기술연구원 | 용융탄산염 연료전지의 냉각용 분리판, 이를 포함하는용융탄산염 연료전지 및 상기 냉각용 분리판을 이용한용융탄산염 연료전지의 냉각 방법 |
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