JPH0672946B2 - ジルコニウムとウラン又はプルトニウムのごとき１種類以上の別の金属と共に有機溶媒中に存在するテクネチウムを分離すべく、特に照射済核燃料の再処理に使用し得る方法 - Google Patents
ジルコニウムとウラン又はプルトニウムのごとき１種類以上の別の金属と共に有機溶媒中に存在するテクネチウムを分離すべく、特に照射済核燃料の再処理に使用し得る方法Info
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- JPH0672946B2 JPH0672946B2 JP30549787A JP30549787A JPH0672946B2 JP H0672946 B2 JPH0672946 B2 JP H0672946B2 JP 30549787 A JP30549787 A JP 30549787A JP 30549787 A JP30549787 A JP 30549787A JP H0672946 B2 JPH0672946 B2 JP H0672946B2
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Description
【発明の詳細な説明】 本発明は、ジルコニウム及び少なくとも１種類の別の金
属、例えばウラン又はプルトニウムと共に有機溶媒中に
存在するテクネチウムを分離するための方法に係わる。
属、例えばウラン又はプルトニウムと共に有機溶媒中に
存在するテクネチウムを分離するための方法に係わる。
この方法は特に、照射済核燃料再処理の初期段階でテク
ネチウムを分離するのに使用される。
ネチウムを分離するのに使用される。
原子炉内に滞留している間に燃料要素中で生成されるテ
クネチウムは本質的に、半減期2.1x105年のアイソトー
プ99Tcの形態を有する。テクネチウムは照射済燃料の溶
解処理時に部分的に可溶化され、その結果、通常は硝酸
水溶液である照射済燃料溶解溶液中で、過テクネチウム
酸イオンの形態で原子価（VII）の状態を示す。
クネチウムは本質的に、半減期2.1x105年のアイソトー
プ99Tcの形態を有する。テクネチウムは照射済燃料の溶
解処理時に部分的に可溶化され、その結果、通常は硝酸
水溶液である照射済燃料溶解溶液中で、過テクネチウム
酸イオンの形態で原子価（VII）の状態を示す。
照射済燃料再処理装置では、先ず溶解硝酸溶液が第１抽
出サイクルにかけられる。このサイクルは、プルトニウ
ム及びウランをある種の核分裂生成物と共に有機溶媒中
に抽出することによって、同時に分離することからな
る。前記有機溶媒は通常リン酸トリブチルである。次い
で、ウラン／プルトニウム分離操作を行うが、この操作
は抽出されたウラン、プルトニウム及び核分裂生成物を
含む前記有機溶媒を、IV価のプルトニウムをIII価に還
元させ得るような化学物質を含む水溶液と接触させるこ
とからなる。その結果プルトニウム（III）が水相中に
再抽出され、ウランは前記有機溶媒中に残る。この操作
で通常使用される還元剤は硝酸ウラン（IV）であるが、
これには硝酸ヒドラジンからなる安定剤が添加される。
なぜなら、硝酸ヒドラジンは還元された状態の種、ウラ
ン（IV）及びプルトニウム（III）を溶液中に存在する
酸化剤から保護する機能を有し、これらの還元種はこの
安定剤が存在しないと安定しないからである。即ち、ウ
ラン／プルトニウム分離時に硝酸ヒドラジンを使用しな
いと、この分離操作が満足な条件で行われないことにな
る。
出サイクルにかけられる。このサイクルは、プルトニウ
ム及びウランをある種の核分裂生成物と共に有機溶媒中
に抽出することによって、同時に分離することからな
る。前記有機溶媒は通常リン酸トリブチルである。次い
で、ウラン／プルトニウム分離操作を行うが、この操作
は抽出されたウラン、プルトニウム及び核分裂生成物を
含む前記有機溶媒を、IV価のプルトニウムをIII価に還
元させ得るような化学物質を含む水溶液と接触させるこ
とからなる。その結果プルトニウム（III）が水相中に
再抽出され、ウランは前記有機溶媒中に残る。この操作
で通常使用される還元剤は硝酸ウラン（IV）であるが、
これには硝酸ヒドラジンからなる安定剤が添加される。
なぜなら、硝酸ヒドラジンは還元された状態の種、ウラ
ン（IV）及びプルトニウム（III）を溶液中に存在する
酸化剤から保護する機能を有し、これらの還元種はこの
安定剤が存在しないと安定しないからである。即ち、ウ
ラン／プルトニウム分離時に硝酸ヒドラジンを使用しな
いと、この分離操作が満足な条件で行われないことにな
る。
第１抽出サイクルではテクネチウムが、他の抽出可能元
素との共抽出メカニズムによって、通常リン酸トリブチ
ルからなる使用有機溶液により抽出され得る。リン酸ト
リブチル（TBP）を使用する場合、前記メカニズムは、
リン酸トリブチルによって抽出される中性金属錯体中で
硝酸基が過テクネチウム酸基により置換されるために生
じると考えられる。これを式で表すと下記のようにな
る。
素との共抽出メカニズムによって、通常リン酸トリブチ
ルからなる使用有機溶液により抽出され得る。リン酸ト
リブチル（TBP）を使用する場合、前記メカニズムは、
リン酸トリブチルによって抽出される中性金属錯体中で
硝酸基が過テクネチウム酸基により置換されるために生
じると考えられる。これを式で表すと下記のようにな
る。
［Ｍｎ＋（NO3 -）ｎ,xTBP］org＋mTcO4 - aq ［Ｍｎ＋（NO3 -）ｎ−ｍ（TcO4 -）ｍ,xTBP］org＋mNO3 -
aq 式中、ＭはTBP中に抽出できる金属を表す。
aq 式中、ＭはTBP中に抽出できる金属を表す。
このメカニズムはウラン及びプルトニウムを有機溶媒中
に抽出する時に作用し得るが、特定の核分裂生成物、例
えばかなりの量で存在するジルコニウムに関しても生起
する。従って、有機溶媒中へのテクネチウムの抽出率
は、 −関連金属の抽出率が大きければ大きいほど、且つ −水性媒質中の硝酸酸性度がTcO4 -/NO3 -競合作用に起因
して小さくなればなるほど 大きくなる。
に抽出する時に作用し得るが、特定の核分裂生成物、例
えばかなりの量で存在するジルコニウムに関しても生起
する。従って、有機溶媒中へのテクネチウムの抽出率
は、 −関連金属の抽出率が大きければ大きいほど、且つ −水性媒質中の硝酸酸性度がTcO4 -/NO3 -競合作用に起因
して小さくなればなるほど 大きくなる。
しかしながら、前述の置換現象は関係元素各々の抽出に
同様に作用するわけではない。即ち、テクネチウム／金
属共抽出は： −金属がウラン（VI）であると制限され、 −金属がプルトニウム（IV）であるとより顕著になり、
且つ −金属がジルコニウム（IV）であると極めて大々的に生
起する ことが観察された。
同様に作用するわけではない。即ち、テクネチウム／金
属共抽出は： −金属がウラン（VI）であると制限され、 −金属がプルトニウム（IV）であるとより顕著になり、
且つ −金属がジルコニウム（IV）であると極めて大々的に生
起する ことが観察された。
従って、第１抽出サイクルでは、即ち溶解硝酸溶液を有
機溶媒と接触させる時には、テクネチウムの抽出を支配
するメカニズムはジルコニウム／テクネチウム共抽出と
相関しており、特別な措置をとらない場合には、溶解溶
液中に存在するテクネチウムが有機溶媒によってほぼ完
全に抽出される。これは、テクネチウム／ジルコニウム
共抽出現象が優勢的であり極めて強いからである。
機溶媒と接触させる時には、テクネチウムの抽出を支配
するメカニズムはジルコニウム／テクネチウム共抽出と
相関しており、特別な措置をとらない場合には、溶解溶
液中に存在するテクネチウムが有機溶媒によってほぼ完
全に抽出される。これは、テクネチウム／ジルコニウム
共抽出現象が優勢的であり極めて強いからである。
しかるに、ウラン／プルトニウム分離操作を行う次の段
階でテクネチウムが存在すると、重大な致命的でさえあ
る機能障害が生じ得る。実際、テクネチウムは、好条件
でウラン／プルトニウム分離を行うのに不可欠な硝酸ヒ
ドラジンの破壊過程で触媒の役割を果たす。
階でテクネチウムが存在すると、重大な致命的でさえあ
る機能障害が生じ得る。実際、テクネチウムは、好条件
でウラン／プルトニウム分離を行うのに不可欠な硝酸ヒ
ドラジンの破壊過程で触媒の役割を果たす。
テクネチウムによる硝酸ヒドラジンの破壊は下記の結果
をもたらし得る： −ウラン／プルトニウム分離操作が完全に不可能になる
か、又は −硝酸ヒドラジンの消費量が過剰になる。
をもたらし得る： −ウラン／プルトニウム分離操作が完全に不可能になる
か、又は −硝酸ヒドラジンの消費量が過剰になる。
前者の場合は、溶液中にプルトニウムが蓄積されるとい
う現象を生じ得るが、これは臨界危機の可能性があるた
め危険である。後者の場合は、後の処理段階で邪魔にな
る、かなりの量の反応生成物が生成される。
う現象を生じ得るが、これは臨界危機の可能性があるた
め危険である。後者の場合は、後の処理段階で邪魔にな
る、かなりの量の反応生成物が生成される。
実際、ヒドラジン分解生成のうち例えばアジ化水素は、
不安定な又は爆発性の塩を与え得るため望ましくない生
成物である。
不安定な又は爆発性の塩を与え得るため望ましくない生
成物である。
従って、ウラン／プルトニウム分離操作を好条件で実施
するためには、この操作を行う前に、ウラン及びプルト
ニウム含有有機溶媒のテクネチウム含量をできるだけ少
なくすることが望ましい。
するためには、この操作を行う前に、ウラン及びプルト
ニウム含有有機溶媒のテクネチウム含量をできるだけ少
なくすることが望ましい。
テクネチウムは従来、処理の後段階で、即ちウラン／プ
ルトニウム分離操作の後で、照射済燃料処理溶液から回
収されてきた。
ルトニウム分離操作の後で、照射済燃料処理溶液から回
収されてきた。
例えば、米国特許第4528165号明細書には、ウラン／プ
ルトニウム分離操作の後で得られるウラン含有水溶液中
にテクネチウムを回収するテクネチウム分離法が開示さ
れている。この分離法では、テクネチウムを還元し、こ
れをシュウ酸と共に錯体化し、その後、リン酸トリブチ
ルのごとき有機溶媒中にウランを抽出し、テクネチウム
を水溶液として回収する。
ルトニウム分離操作の後で得られるウラン含有水溶液中
にテクネチウムを回収するテクネチウム分離法が開示さ
れている。この分離法では、テクネチウムを還元し、こ
れをシュウ酸と共に錯体化し、その後、リン酸トリブチ
ルのごとき有機溶媒中にウランを抽出し、テクネチウム
を水溶液として回収する。
米国特許第4443413号明細書にも、ウラン／プルトニウ
ム分離操作後に得られるウラン含有水溶液中にテクネチ
ウムを回収する方法が開示されている。この場合には、
前記水溶液をヒドラジンと接触させてTc+7を還元し、次
いでこの水溶液をリン酸トリブチル含有有機溶媒と接触
させて該有機溶媒中にウランを抽出し、テクネチウムを
水溶液状態に保持する。
ム分離操作後に得られるウラン含有水溶液中にテクネチ
ウムを回収する方法が開示されている。この場合には、
前記水溶液をヒドラジンと接触させてTc+7を還元し、次
いでこの水溶液をリン酸トリブチル含有有機溶媒と接触
させて該有機溶媒中にウランを抽出し、テクネチウムを
水溶液状態に保持する。
これらの公知方法は十分に優れた方法であり、テクネチ
ウム回収率も高い。しかしながら、これらの方法はプル
トニウムIVをプルトニウムIIIに還元し得る還元剤を使
用し、そのため前記プルトニウムIIIが水性廃棄物中に
再抽出されることになるため、ウラン／プルトニウム分
離操作前にテクネチウムを除去する場合には使用できな
い。本発明は正確には、ジルコニウムと少なくとも１種
類の別の金属とを含む有機溶媒中に存在するテクネチウ
ムの分離法であって、照射済燃料再処理装置で、ウラン
／プルトニウム分離操作前にテクネチウムを除去するの
に使用できる方法を提供する。
ウム回収率も高い。しかしながら、これらの方法はプル
トニウムIVをプルトニウムIIIに還元し得る還元剤を使
用し、そのため前記プルトニウムIIIが水性廃棄物中に
再抽出されることになるため、ウラン／プルトニウム分
離操作前にテクネチウムを除去する場合には使用できな
い。本発明は正確には、ジルコニウムと少なくとも１種
類の別の金属とを含む有機溶媒中に存在するテクネチウ
ムの分離法であって、照射済燃料再処理装置で、ウラン
／プルトニウム分離操作前にテクネチウムを除去するの
に使用できる方法を提供する。
ジルコニウムと少なくとも１種類の別の金属とを含む有
機溶媒中に存在するテクネチウムを分離するための本発
明の方法は、先ず前記有機溶媒中に存在するジルコニウ
ムを分離し、次いでジルコニウムが実質的に除去された
前記有機溶媒を、硝酸及び硝酸塩鉱物（無機質硝酸塩）
の中から選択した少なくとも１種類の化合物を合計含量
１モル/l（リットル）〜15モル/lで含む水溶液と接触さ
せることによってテクネチウムを分離することを特徴と
する。
機溶媒中に存在するテクネチウムを分離するための本発
明の方法は、先ず前記有機溶媒中に存在するジルコニウ
ムを分離し、次いでジルコニウムが実質的に除去された
前記有機溶媒を、硝酸及び硝酸塩鉱物（無機質硝酸塩）
の中から選択した少なくとも１種類の化合物を合計含量
１モル/l（リットル）〜15モル/lで含む水溶液と接触さ
せることによってテクネチウムを分離することを特徴と
する。
ジルコニウムは従来の方法によって有機溶媒から分離し
得る。この分離操作は通常、前記有機溶媒を、硝酸及び
硝酸塩鉱物の中から選択した１種類以上の化合物を合計
含量１〜４モル/lで含む水溶液と接触させることによっ
て行う。
得る。この分離操作は通常、前記有機溶媒を、硝酸及び
硝酸塩鉱物の中から選択した１種類以上の化合物を合計
含量１〜４モル/lで含む水溶液と接触させることによっ
て行う。
この場合、水溶液の硝酸及び／又は硝酸塩濃度と有機溶
媒／水溶液の容量比は、ジルコニウムが水溶液中にほぼ
完全に再抽出されるように、有機溶媒の金属濃度、例え
ばジルコニウム及びウランの濃度に応じて選択する。有
機溶媒が照射済核燃料再処理装置で生成されたものであ
る場合には、この接触処理で使用する水溶液／有機溶媒
容量比を通常0.05〜0.5にする。この値範囲にすると、
有機溶媒のウラン飽和レベルに鑑みて、ジルコニウムが
水溶液中に完全に再抽出される。
媒／水溶液の容量比は、ジルコニウムが水溶液中にほぼ
完全に再抽出されるように、有機溶媒の金属濃度、例え
ばジルコニウム及びウランの濃度に応じて選択する。有
機溶媒が照射済核燃料再処理装置で生成されたものであ
る場合には、この接触処理で使用する水溶液／有機溶媒
容量比を通常0.05〜0.5にする。この値範囲にすると、
有機溶媒のウラン飽和レベルに鑑みて、ジルコニウムが
水溶液中に完全に再抽出される。
このテクネチウム分離法は、処理すべき溶液中に特定の
化学物質を加える必要がないという大きな利点を有す
る。そのためこの方法は、照射済核燃料溶解溶液の最初
の処理段階でテクネチウムを分離する場合に特に有利に
使用される。
化学物質を加える必要がないという大きな利点を有す
る。そのためこの方法は、照射済核燃料溶解溶液の最初
の処理段階でテクネチウムを分離する場合に特に有利に
使用される。
実際、この方法を用いると、照射済燃料処理の最終段階
で、有害な致命的でさえある二次効果を生じ得るような
化学物質を有機溶媒に加えなくても、テクネチウムの大
部分を除去することができる。
で、有害な致命的でさえある二次効果を生じ得るような
化学物質を有機溶媒に加えなくても、テクネチウムの大
部分を除去することができる。
この方法ではまた、水溶液／有機溶媒比の値を小さくし
てジルコニウム及びテクネチウムの分離を実施すること
ができるため、設備内で処理すべき水性廃棄物の量が過
剰にならなくてすむ。
てジルコニウム及びテクネチウムの分離を実施すること
ができるため、設備内で処理すべき水性廃棄物の量が過
剰にならなくてすむ。
更に、他の核分裂生成物の回収も、有機相の洗浄を異な
る酸性度の水溶液によって２回連続的に行うことにより
容易に実施できる。
る酸性度の水溶液によって２回連続的に行うことにより
容易に実施できる。
本発明の方法の好ましい実施法の１つでは、ジルコニウ
ムが実質的に除去された有機溶媒からテクネチウムを分
離する第２ステップでの接触操作を、複数の抽出段をも
つ向流抽出器内で行い、この抽出器の第１段にテクネチ
ウム含有有機溶媒を導入し、最終段に硝酸及び硝酸塩鉱
物の中から選択した１種類以上の化合物を合計含量0.5
〜３モル/lで含む水溶液を導入し、且つ中間段に硝酸及
び硝酸塩鉱物の中から選択した１種類以上の化合物を合
計含量１〜15モル/lで含む水溶液を導入する。
ムが実質的に除去された有機溶媒からテクネチウムを分
離する第２ステップでの接触操作を、複数の抽出段をも
つ向流抽出器内で行い、この抽出器の第１段にテクネチ
ウム含有有機溶媒を導入し、最終段に硝酸及び硝酸塩鉱
物の中から選択した１種類以上の化合物を合計含量0.5
〜３モル/lで含む水溶液を導入し、且つ中間段に硝酸及
び硝酸塩鉱物の中から選択した１種類以上の化合物を合
計含量１〜15モル/lで含む水溶液を導入する。
この好ましい実施法は、硝酸及び／又は硝酸塩濃度の低
い溶液を抽出器の端部に注入し、硝酸及び／又は硝酸塩
濃度の極めて高い水溶液を抽出器の中央部に導入するも
のであり、このようにすると抽出器の大部分において、
硝酸及び／又は硝酸塩含量が高くなる。前記含量をこの
ような状態にすると、その中の硝酸基によってテクネチ
ウムが十分に再抽出され、従って当該処理法の効率が向
上する。しかも、抽出器から流出する有機溶媒の硝酸及
び／又は硝酸塩含量は許容し得るレベルに制限される。
実際、低濃度溶液は硝酸を部分的に再抽出せしめ、その
結果該抽出器から流出する有機溶媒の酸性が失われる。
い溶液を抽出器の端部に注入し、硝酸及び／又は硝酸塩
濃度の極めて高い水溶液を抽出器の中央部に導入するも
のであり、このようにすると抽出器の大部分において、
硝酸及び／又は硝酸塩含量が高くなる。前記含量をこの
ような状態にすると、その中の硝酸基によってテクネチ
ウムが十分に再抽出され、従って当該処理法の効率が向
上する。しかも、抽出器から流出する有機溶媒の硝酸及
び／又は硝酸塩含量は許容し得るレベルに制限される。
実際、低濃度溶液は硝酸を部分的に再抽出せしめ、その
結果該抽出器から流出する有機溶媒の酸性が失われる。
本発明の方法はこれらの利点を有するため、照射済核燃
料溶解水溶液のようなウラン、プルトニウム、ジルコニ
ウム及びテクネチウム含有水溶液の処理法で特に有利に
使用できる。
料溶解水溶液のようなウラン、プルトニウム、ジルコニ
ウム及びテクネチウム含有水溶液の処理法で特に有利に
使用できる。
本発明は更に、ウラン、プルトニウム、ジルコニウム及
びテクネチウム含有水溶液の処理法にも係わる。この方
法は下記の諸ステップからなる： １）前記水溶液を第１抽出器内で有機溶媒と接触させ
て、この有機溶媒中にウラン、プルトニウム、ジルコニ
ウム及びテクネチウムを抽出し、 ２）第１抽出器から流出した前記有機溶媒を第２抽出器
内で、硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも
１種類の化合物を合計含量１〜４モル/lで含む水溶液と
接触させて、この水溶液中にジルコニウムを再抽出し、 ３）第２抽出器から流出した前記有機溶媒を第３抽出器
内で、硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも
１種類の化合物を合計含量１〜15モル/lで含む水溶液と
接触させて、この水溶液中にテクネチウムの大部分を再
抽出する。
びテクネチウム含有水溶液の処理法にも係わる。この方
法は下記の諸ステップからなる： １）前記水溶液を第１抽出器内で有機溶媒と接触させ
て、この有機溶媒中にウラン、プルトニウム、ジルコニ
ウム及びテクネチウムを抽出し、 ２）第１抽出器から流出した前記有機溶媒を第２抽出器
内で、硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも
１種類の化合物を合計含量１〜４モル/lで含む水溶液と
接触させて、この水溶液中にジルコニウムを再抽出し、 ３）第２抽出器から流出した前記有機溶媒を第３抽出器
内で、硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも
１種類の化合物を合計含量１〜15モル/lで含む水溶液と
接触させて、この水溶液中にテクネチウムの大部分を再
抽出する。
この方法では、第１抽出器内でウラン及びプルトニウム
が有機溶媒により定量的に抽出される。ウラン及びプル
トニウムは、第２抽出器内での接触処理時に、ジルコニ
ウムと共に水溶液中に部分的に再抽出され、第３抽出器
でもテクネチウムと共に水溶液中に部分的に再抽出され
る。
が有機溶媒により定量的に抽出される。ウラン及びプル
トニウムは、第２抽出器内での接触処理時に、ジルコニ
ウムと共に水溶液中に部分的に再抽出され、第３抽出器
でもテクネチウムと共に水溶液中に部分的に再抽出され
る。
但し、第２抽出器から流出した水溶液を第１抽出器に再
導入して、第２抽出器内で再抽出されたプルトニウム及
びウランを回収することもできる。また、第３抽出器か
ら流出した水溶液を第４抽出器内で有機溶媒と接触させ
て、テクネチウムと共に抽出されたウラン及びプルトニ
ウムを前記有機溶媒中に再抽出させる補足ステップを実
施し、第３抽出器内で再抽出されたウラン及びプルトニ
ウムを回収するようにしてもよい。
導入して、第２抽出器内で再抽出されたプルトニウム及
びウランを回収することもできる。また、第３抽出器か
ら流出した水溶液を第４抽出器内で有機溶媒と接触させ
て、テクネチウムと共に抽出されたウラン及びプルトニ
ウムを前記有機溶媒中に再抽出させる補足ステップを実
施し、第３抽出器内で再抽出されたウラン及びプルトニ
ウムを回収するようにしてもよい。
ウラン及びプルトニウムを含んだ第４抽出器からの有機
溶媒は第１抽出器で再使用するか、第２抽出器及び／又
は第３抽出器で再使用するか、あるいは第３抽出器から
流出する有機溶媒に添加し得る。
溶媒は第１抽出器で再使用するか、第２抽出器及び／又
は第３抽出器で再使用するか、あるいは第３抽出器から
流出する有機溶媒に添加し得る。
第３抽出器から流出した水溶液を第４抽出器内で新しい
有機溶媒によって別個に処理すると、テクネチウムがウ
ラン及びプルトニウムと共に有機溶媒中に大量に移行す
る現象が回避される。これは、大量のテクネチウムを有
機溶媒中に移行させるほど十分なジルコニウムが第４抽
出器内にはもはや存在しないからである。
有機溶媒によって別個に処理すると、テクネチウムがウ
ラン及びプルトニウムと共に有機溶媒中に大量に移行す
る現象が回避される。これは、大量のテクネチウムを有
機溶媒中に移行させるほど十分なジルコニウムが第４抽
出器内にはもはや存在しないからである。
この方法では、ジルコニウムは第１抽出器内で有機溶媒
により大量に抽出されるが、第２抽出器内に流れる水溶
液中にほぼ完全に再抽出される。しかしながら、通常は
第２抽出器から流出した水溶液を第１抽出器で再使用す
るため、ジルコニウムは第１抽出器内に蓄積する。但
し、この第１抽出器から流出する水溶液は、テクネチウ
ム以外の核分裂生成物の大部分と同様に主要抽出操作の
廃棄物と共に流出するジルコニウムの大部分を含む。そ
の代わり、第２抽出器から流出する有機溶媒はジルコニ
ウムを殆ど含まない。これは、テクネチウムを好条件で
除去し且つ後続ステップでジルコニウムが存在しないよ
うにするのに有利である。
により大量に抽出されるが、第２抽出器内に流れる水溶
液中にほぼ完全に再抽出される。しかしながら、通常は
第２抽出器から流出した水溶液を第１抽出器で再使用す
るため、ジルコニウムは第１抽出器内に蓄積する。但
し、この第１抽出器から流出する水溶液は、テクネチウ
ム以外の核分裂生成物の大部分と同様に主要抽出操作の
廃棄物と共に流出するジルコニウムの大部分を含む。そ
の代わり、第２抽出器から流出する有機溶媒はジルコニ
ウムを殆ど含まない。これは、テクネチウムを好条件で
除去し且つ後続ステップでジルコニウムが存在しないよ
うにするのに有利である。
テクネチウムは第１抽出器内で有機溶媒に移行して定量
的に抽出される。第２抽出器ではテクネチウムは水溶液
に移行してジルコニウムと共に部分的に再抽出され、第
２抽出器からの水溶液を第１抽出器で再使用する場合に
はジルコニウムと同様に第１抽出器内に蓄積し得る。但
しジルコニウムと異なり、テクネチウムは第１抽出器か
ら流出する水性廃棄物中には含まれず、第２抽出器から
流出する溶媒中にほぼ全面的に含まれる。テクネチウム
は特に第３抽出器で水溶液中に再抽出され、その量は水
溶液の酸性度が高いほど多くなる。第４抽出器では、水
溶液中にジルコニウムが存在しないため、テクネチウム
は有機溶媒中に移行しない。従って、第４抽出器の出口
では第３抽出器から流出した水溶液中に残留するテクネ
チウムをほぼ完全に回収することができる。
的に抽出される。第２抽出器ではテクネチウムは水溶液
に移行してジルコニウムと共に部分的に再抽出され、第
２抽出器からの水溶液を第１抽出器で再使用する場合に
はジルコニウムと同様に第１抽出器内に蓄積し得る。但
しジルコニウムと異なり、テクネチウムは第１抽出器か
ら流出する水性廃棄物中には含まれず、第２抽出器から
流出する溶媒中にほぼ全面的に含まれる。テクネチウム
は特に第３抽出器で水溶液中に再抽出され、その量は水
溶液の酸性度が高いほど多くなる。第４抽出器では、水
溶液中にジルコニウムが存在しないため、テクネチウム
は有機溶媒中に移行しない。従って、第４抽出器の出口
では第３抽出器から流出した水溶液中に残留するテクネ
チウムをほぼ完全に回収することができる。
前述のように、一般的には、第３抽出器から流出する有
機溶媒の硝酸及び／又は硝酸塩含量を許容し得るレベル
に制限しながら第３抽出器内でのテクネチウム回収率を
高くするために、第３抽出器としては複数の段を含む向
流抽出器を使用し、該抽出器の第１段に有機溶媒を導入
し、最終段に硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少な
くとも１種類の化合物を合計含量0.5〜３モル/lで含む
水溶液を導入し、且つ中間段に硝酸及び硝酸塩鉱物の中
から選択した少なくとも１種類の化合物を合計含量１〜
15モル/lで含む水溶液を導入する。
機溶媒の硝酸及び／又は硝酸塩含量を許容し得るレベル
に制限しながら第３抽出器内でのテクネチウム回収率を
高くするために、第３抽出器としては複数の段を含む向
流抽出器を使用し、該抽出器の第１段に有機溶媒を導入
し、最終段に硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少な
くとも１種類の化合物を合計含量0.5〜３モル/lで含む
水溶液を導入し、且つ中間段に硝酸及び硝酸塩鉱物の中
から選択した少なくとも１種類の化合物を合計含量１〜
15モル/lで含む水溶液を導入する。
また、第１抽出器としても複数の段を含む抽出器を用い
て、第１段に有機溶媒を導入し、最終段にウラン、プル
トニウム、ジルコニウム及びテクネチウム含有水溶液を
導入し、且つ中間段に第４抽出器からの有機溶媒を再導
入するようにし得る。
て、第１段に有機溶媒を導入し、最終段にウラン、プル
トニウム、ジルコニウム及びテクネチウム含有水溶液を
導入し、且つ中間段に第４抽出器からの有機溶媒を再導
入するようにし得る。
本発明の方法の実施法の一変形例では、第２抽出器内で
有機溶媒と水溶液とを接触させてジルコニウムを回収す
る第２ステップを省略し、第１抽出器内で水溶液と有機
溶媒とを接触させる第１ステップをジルコニウムが水溶
液中に残留するような条件で実施する。そのためには、
第１抽出器から流出する有機溶媒が実質的にウランで飽
和され、ジルコニウムを極めて少量しか抽出できないよ
うな状態になるように、水溶液／有機溶媒の容量比を選
択するとよい。
有機溶媒と水溶液とを接触させてジルコニウムを回収す
る第２ステップを省略し、第１抽出器内で水溶液と有機
溶媒とを接触させる第１ステップをジルコニウムが水溶
液中に残留するような条件で実施する。そのためには、
第１抽出器から流出する有機溶媒が実質的にウランで飽
和され、ジルコニウムを極めて少量しか抽出できないよ
うな状態になるように、水溶液／有機溶媒の容量比を選
択するとよい。
前述のごとく、本発明の方法は硝酸及び／又は硝酸塩、
例えば硝酸アルミニウム、硝酸リチウム及び硝酸ナトリ
ウムを含む水溶液を使用して実施できる。水溶液中への
ジルコニウム及びテクネチウムの再抽出を支配するのは
溶液のNO3 -含量だからである。
例えば硝酸アルミニウム、硝酸リチウム及び硝酸ナトリ
ウムを含む水溶液を使用して実施できる。水溶液中への
ジルコニウム及びテクネチウムの再抽出を支配するのは
溶液のNO3 -含量だからである。
硝酸塩を部分的又は全面的に使用すると、有機相中に抽
出される硝酸の量が減少するという利点が得られる。し
かしながら、硝酸塩鉱物を使用すると水性廃棄物の塩分
が増加するという欠点が生じる。従って通常は、硝酸の
みを含む水溶液を使用する方が好ましい。
出される硝酸の量が減少するという利点が得られる。し
かしながら、硝酸塩鉱物を使用すると水性廃棄物の塩分
が増加するという欠点が生じる。従って通常は、硝酸の
みを含む水溶液を使用する方が好ましい。
本発明の方法では種々の有機溶液、特に電子供与原子を
有するリン含有化合物、例えばジアルキルリン酸、リン
酸アルキル及び酸化ホスフィンを単独で、又はウラン及
びプルトニウムの抽出に適していることが知られている
別の有機溶液、例えば硫黄原子を含む電子供与化合物と
任意に混合して使用し得る。一般的には、これらの有機
溶媒はドデカンのごとき炭化水素で構成し得る希釈剤を
含む。
有するリン含有化合物、例えばジアルキルリン酸、リン
酸アルキル及び酸化ホスフィンを単独で、又はウラン及
びプルトニウムの抽出に適していることが知られている
別の有機溶液、例えば硫黄原子を含む電子供与化合物と
任意に混合して使用し得る。一般的には、これらの有機
溶媒はドデカンのごとき炭化水素で構成し得る希釈剤を
含む。
前記リン含有有機化合物の具体例としては、下記の式で
示されるものが挙げられる： 式中R1、R2及びR3は互いに同じか又は異なっていてよ
く、アルキル基、アリール基又はアルコキシアルキル基
を表す。
示されるものが挙げられる： 式中R1、R2及びR3は互いに同じか又は異なっていてよ
く、アルキル基、アリール基又はアルコキシアルキル基
を表す。
有機溶媒は、式Ｏ＝Ｐ−（OC4H9）３のリン酸トリブチ
ルであるのが好ましい。
ルであるのが好ましい。
使用し得る抽出器は従来の向流抽出器、例えばミキサー
デカンタアセンブリ（batteries de mlangeur-dcan
teur）、交換カラム（colonnes d′change）、パルス
カラム、遠心分離抽出器等である。これらの抽出器にお
ける水溶液及び有機溶媒の流量は、これら２つの溶液が
所望時間だけ接触し合い、且つジルコニウム及びテクネ
チウム分離後に通常80〜90g/lのウラン及びプルトニウ
ムを含む有機溶媒が回収されるように選択する。また、
これら種々の抽出器における有機溶媒／水溶液の容量比
は、所望の結果、即ち有機溶媒中に抽出すべきウラン及
び／又はプルトニウムの割合いと、分離操作用スペシフ
ィケーションとに応じて選択する。
デカンタアセンブリ（batteries de mlangeur-dcan
teur）、交換カラム（colonnes d′change）、パルス
カラム、遠心分離抽出器等である。これらの抽出器にお
ける水溶液及び有機溶媒の流量は、これら２つの溶液が
所望時間だけ接触し合い、且つジルコニウム及びテクネ
チウム分離後に通常80〜90g/lのウラン及びプルトニウ
ムを含む有機溶媒が回収されるように選択する。また、
これら種々の抽出器における有機溶媒／水溶液の容量比
は、所望の結果、即ち有機溶媒中に抽出すべきウラン及
び／又はプルトニウムの割合いと、分離操作用スペシフ
ィケーションとに応じて選択する。
本発明の他の特徴及び利点は、添付図面に基づく以下の
非限定的具体例の説明から明らかにされよう。
非限定的具体例の説明から明らかにされよう。
第１図の装置は第１抽出器１、第２抽出器２、第３抽出
器３及び第４抽出器４を有する。この装置では、照射済
燃料要素溶解段階で生成された、ウラン、プルトニウ
ム、ジルコニウム、テクネチウム及びその他の核分裂生
成物を含む水溶液が堂管５及び７を介して第１抽出器に
導入され、そこで管９により導入された有機溶媒と向流
下で接触する。
器３及び第４抽出器４を有する。この装置では、照射済
燃料要素溶解段階で生成された、ウラン、プルトニウ
ム、ジルコニウム、テクネチウム及びその他の核分裂生
成物を含む水溶液が堂管５及び７を介して第１抽出器に
導入され、そこで管９により導入された有機溶媒と向流
下で接触する。
この抽出器の出口では、抽出されたウラン、プルトニウ
ム、ジルコニウム及びテクネチウムを含む有機溶媒が導
管11内に回収され、これが第２抽出器２に送られて、導
管13により導入された硝酸水溶液と向流下で接触する。
ム、ジルコニウム及びテクネチウムを含む有機溶媒が導
管11内に回収され、これが第２抽出器２に送られて、導
管13により導入された硝酸水溶液と向流下で接触する。
この第２抽出器における水溶液／有機溶媒の容量比及び
水溶液の硝酸濃度は、ウラン、プルトニウム及びテクネ
チウムしか、もはや含まない有機溶媒が導管15を介して
第２抽出器２の出口で回収されるような値範囲にある。
導管７を介して第２抽出器から流出する水溶液は、第１
抽出器で先に抽出されたジルコニウムの大部分を含む
が、ウラン、プルトニウム及びテクネチウムも一部分含
み、導管17を介して第１抽出器１に再導入される。第２
抽出器から流出した有機溶媒は第３抽出器３に導入さ
れ、そこで硝酸水溶液と向流下で接触する。その結果、
前記水溶液中にテクネチウムの大部分が再抽出される。
この水溶液は、２つの地点で抽出器に導入するのが好ま
しい。例えば、0.5〜３モル/lの硝酸濃度の水溶液を導
管19を介して導入し、濃硝酸溶液を導管21から導入し
て、テクネチウムを更に抽出するのである。このように
して、第３抽出器３の出口では、テクネチウムの大部分
とウランとプルトニウムとを含む水溶液が導管23を介し
て回収される。導管25を介して第３抽出器３から流出す
る有機溶媒はウランとプルトニウムと微量のテクネチウ
ム（εTc）とを含む。この有機溶媒は次いで好条件でウ
ラン／プルトニウム分離処理にかけ得る。
水溶液の硝酸濃度は、ウラン、プルトニウム及びテクネ
チウムしか、もはや含まない有機溶媒が導管15を介して
第２抽出器２の出口で回収されるような値範囲にある。
導管７を介して第２抽出器から流出する水溶液は、第１
抽出器で先に抽出されたジルコニウムの大部分を含む
が、ウラン、プルトニウム及びテクネチウムも一部分含
み、導管17を介して第１抽出器１に再導入される。第２
抽出器から流出した有機溶媒は第３抽出器３に導入さ
れ、そこで硝酸水溶液と向流下で接触する。その結果、
前記水溶液中にテクネチウムの大部分が再抽出される。
この水溶液は、２つの地点で抽出器に導入するのが好ま
しい。例えば、0.5〜３モル/lの硝酸濃度の水溶液を導
管19を介して導入し、濃硝酸溶液を導管21から導入し
て、テクネチウムを更に抽出するのである。このように
して、第３抽出器３の出口では、テクネチウムの大部分
とウランとプルトニウムとを含む水溶液が導管23を介し
て回収される。導管25を介して第３抽出器３から流出す
る有機溶媒はウランとプルトニウムと微量のテクネチウ
ム（εTc）とを含む。この有機溶媒は次いで好条件でウ
ラン／プルトニウム分離処理にかけ得る。
テクネチウムの大部分と、ウランとプルトニウムとを含
む第３抽出器からの水溶液は第４抽出器４に導入され、
そこで導管27を介して導入された有機溶媒と接触する。
第４抽出器では、水溶液中に存在するウラン及びプルト
ニウムが有機溶媒によって抽出され、導管29を介して該
抽出器から流出する溶媒は第１抽出器の中間段に再導入
し得る。導管31を介して第４抽出器から流出する水溶液
は第３抽出器で再抽出されたテクネチウムを含む。ま
た、第１抽出器１の出口では、ジルコニウムと、テクネ
チウム以外の主要核分裂生成物とを含む水性廃棄物が導
管33を介して回収される。
む第３抽出器からの水溶液は第４抽出器４に導入され、
そこで導管27を介して導入された有機溶媒と接触する。
第４抽出器では、水溶液中に存在するウラン及びプルト
ニウムが有機溶媒によって抽出され、導管29を介して該
抽出器から流出する溶媒は第１抽出器の中間段に再導入
し得る。導管31を介して第４抽出器から流出する水溶液
は第３抽出器で再抽出されたテクネチウムを含む。ま
た、第１抽出器１の出口では、ジルコニウムと、テクネ
チウム以外の主要核分裂生成物とを含む水性廃棄物が導
管33を介して回収される。
以下に非限定的一具体例として、ドデカン中30容量％の
リン酸トリブチルを有機溶媒として使用する装置の作動
条件を挙げる。
リン酸トリブチルを有機溶媒として使用する装置の作動
条件を挙げる。
この装置では、第１、第２、第３及び第４抽出器が各々
６つの段を有する。
６つの段を有する。
第４抽出器から流出する有機溶媒は第１抽出器の第５段
に再導入し、濃硝酸は導管21を介して第３抽出器の第４
段に導入する。有機溶媒及び水溶液の流量は下記の通り
である： −導管９を介する有機溶媒流量： 2.5l.h-1（リットル／時） −導管29を介する有機溶媒導入流量： 0.7l.h-1 −導管５を介する処理すべき水溶液の導入流量： 1l.h-1 −導管13を介して第２抽出器に導入される硝酸溶液の流
量:0.5l.h-1 −導管19を介する1M硝酸溶液の導入流量： 0.55l.h-1 −導管21を介する13.6M硝酸溶液の導入流量:0.2l.h-1。
に再導入し、濃硝酸は導管21を介して第３抽出器の第４
段に導入する。有機溶媒及び水溶液の流量は下記の通り
である： −導管９を介する有機溶媒流量： 2.5l.h-1（リットル／時） −導管29を介する有機溶媒導入流量： 0.7l.h-1 −導管５を介する処理すべき水溶液の導入流量： 1l.h-1 −導管13を介して第２抽出器に導入される硝酸溶液の流
量:0.5l.h-1 −導管19を介する1M硝酸溶液の導入流量： 0.55l.h-1 −導管21を介する13.6M硝酸溶液の導入流量:0.2l.h-1。
第２及び第３抽出器に導入される溶液の硝酸濃度は下記
の通りである： −導管13:2モル.l- −導管21:13.6モル.l-1 −導管19:1モル.l- 前記装置から流出する有機溶媒及び種々の水溶液のウラ
ン、プルトニウム、ジルコニウム、テクネチウム及び硝
酸濃度を表１に示す。
の通りである： −導管13:2モル.l- −導管21:13.6モル.l-1 −導管19:1モル.l- 前記装置から流出する有機溶媒及び種々の水溶液のウラ
ン、プルトニウム、ジルコニウム、テクネチウム及び硝
酸濃度を表１に示す。
第２図には、第２抽出器２を省略する本発明の前記方法
の変形例を示した。この図でも第１図と同様の部材は同
じ符号で示す。この変形例では、第１抽出器１での抽出
操作を、導管11を介して流出する有機溶媒がジルコニウ
ムを含まないような条件で行う。この有機溶媒は次いで
該溶媒中のテクネチウムを分離すべく、第３抽出器内で
硝酸水溶液と接触させる。前記硝酸水溶液は抽出器の２
つの地点で異なる濃度で導入し得る。第３抽出器から流
出した水溶液は次いで第４抽出器で処理され、その結果
第１図の装置と同様に、先に第３抽出器内で水溶液中に
再抽出されたウラン及びプルトニウムが回収される。
の変形例を示した。この図でも第１図と同様の部材は同
じ符号で示す。この変形例では、第１抽出器１での抽出
操作を、導管11を介して流出する有機溶媒がジルコニウ
ムを含まないような条件で行う。この有機溶媒は次いで
該溶媒中のテクネチウムを分離すべく、第３抽出器内で
硝酸水溶液と接触させる。前記硝酸水溶液は抽出器の２
つの地点で異なる濃度で導入し得る。第３抽出器から流
出した水溶液は次いで第４抽出器で処理され、その結果
第１図の装置と同様に、先に第３抽出器内で水溶液中に
再抽出されたウラン及びプルトニウムが回収される。
この作動図式を完璧にするためには、第１抽出器１内の
操作条件として、ジルコニウムに対して有効な汚染除去
効果を与えるような条件を選択しなければならない。そ
のためには、第１抽出器１の出口でウラン濃度の高い有
機溶媒が得られるように前記有機溶媒及び水溶液の循環
流量を選択するとよい。
操作条件として、ジルコニウムに対して有効な汚染除去
効果を与えるような条件を選択しなければならない。そ
のためには、第１抽出器１の出口でウラン濃度の高い有
機溶媒が得られるように前記有機溶媒及び水溶液の循環
流量を選択するとよい。
第１図及び第２図の装置では、導管19のみを介して供給
を行うように、第３抽出器への硝酸の供給を変えること
ができる。但しその場合には、導管19に十分濃厚な硝酸
を導入しなければならない。なぜなら、水溶液中に再抽
出されるテクネチウムの量は導管19を介して導入される
水溶液の硝酸塩含量が高いほど多くなるからである。
を行うように、第３抽出器への硝酸の供給を変えること
ができる。但しその場合には、導管19に十分濃厚な硝酸
を導入しなければならない。なぜなら、水溶液中に再抽
出されるテクネチウムの量は導管19を介して導入される
水溶液の硝酸塩含量が高いほど多くなるからである。
この装置は更に、第４抽出器から流出する有機溶媒を第
１抽出器ではなく、有機溶媒循環回路の別の地点に再導
入するように変形することもできる。その場合には、ウ
ラン及びプルトニウムを好条件で抽出できるように、第
１抽出器への有機溶媒の流量を増加する必要がある。こ
のようにすると、次いでウラン／プルトニウム分離装置
にかけられる有機溶媒の合計流量が増加することにな
る。これは、装置の大型化、ウラン及びプルトニウム濃
度の低下、並びに核分裂生成物の汚染除去に関する当該
処理法の性能の低下につながるため、通常は好ましくな
い。
１抽出器ではなく、有機溶媒循環回路の別の地点に再導
入するように変形することもできる。その場合には、ウ
ラン及びプルトニウムを好条件で抽出できるように、第
１抽出器への有機溶媒の流量を増加する必要がある。こ
のようにすると、次いでウラン／プルトニウム分離装置
にかけられる有機溶媒の合計流量が増加することにな
る。これは、装置の大型化、ウラン及びプルトニウム濃
度の低下、並びに核分裂生成物の汚染除去に関する当該
処理法の性能の低下につながるため、通常は好ましくな
い。
本発明の方法は、実施に際して余分の抽出器を使用しな
ければならないが、ウラン／プルトニウム分離操作の前
に好条件でテクネチウムを除去することができる。この
方法はまた、処理過程の最終段階で有害な二次効果を生
じ得るような新しい化学的要素を全く使用しないという
大きな利点を有する。
ければならないが、ウラン／プルトニウム分離操作の前
に好条件でテクネチウムを除去することができる。この
方法はまた、処理過程の最終段階で有害な二次効果を生
じ得るような新しい化学的要素を全く使用しないという
大きな利点を有する。
第１図は本発明の方法に従ってウラン、プルトニウム、
ジルコニウム及びテクネチウム含有水溶液を処理するた
めの装置を示す説明図、第２図は本発明の方法の一変形
例に対応する第１図の装置の変形例を示す説明図であ
る。 1,2,3,4……抽出器。
ジルコニウム及びテクネチウム含有水溶液を処理するた
めの装置を示す説明図、第２図は本発明の方法の一変形
例に対応する第１図の装置の変形例を示す説明図であ
る。 1,2,3,4……抽出器。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジヤン−ポール・ゲ フランス国、92260・フオントネ・オ・ロ ーズ、リユ・ピエール・ブロスレツト、７ (72)発明者 クロード・ベルナール フランス国、78410・サン・レミ・レ・シ ユブルーズ、アブニユ・ダサ、62
Claims (18)
- 【請求項１】ジルコニウムと少なくとも１種類の別の金
属とを含む有機溶媒中に存在するテクネチウムを分離す
るための方法であって、先ず前記有機溶媒を、硝酸及び
硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも１種類の化合物
を合計含量１〜４モル/lで含む水溶液と接触させること
によってジルコニウムを除去し、次いでジルコニウムが
実質的に除去された前記有機溶媒を、硝酸及び硝酸塩鉱
物の中から選択した少なくとも１種類の化合物を合計含
量１モル/l〜15モル/lで含む水溶液と接触させることに
よってテクネチウムを分離することを特徴とする方法。 - 【請求項２】前記接触操作を複数の抽出段を含む向流抽
出器内で行い、テクネチウム含有有機溶媒を第１段に導
入し、硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも
１種類の化合物を合計含量0.5〜３モル/lで含む水溶液
を最終段に導入し、且つ硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選
択した少なくとも１種類の化合物を合計含量１〜15モル
/lで含む水溶液を中間段に導入することを特徴とする特
許請求の範囲第１項に記載の方法。 - 【請求項３】前記化合物が硝酸であることを特徴とする
特許請求の範囲第１項または第２項に記載の方法。 - 【請求項４】ウラン、プルトニウム、ジルコニウム及び
テクネチウムを含む水溶液の処理方法であって、 −前記水溶液を第１抽出器内で有機溶媒と接触させて、
この有機溶媒中にウラン、プルトニウム、ジルコニウム
及びテクネチウムを抽出し、 −第１抽出器から流出した前記有機溶媒を第２抽出器内
で、硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも１
種類の化合物を合計含量１〜４モル/lで含む水溶液と接
触させて、この水溶液中にジルコニウムを再抽出し、 −第２抽出器から流出した前記有機溶媒を第３抽出器内
で、硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも１
種類の化合物を合計含量１〜15モル/lで含む水溶液と接
触させて、この水溶液中にテクネチウムの大部分を再抽
出する 諸ステップからなることを特徴とする方法。 - 【請求項５】第３抽出器から流出した水溶液を第４抽出
器内で有機溶媒と接触させて、第３抽出器から流出する
水溶液中にテクネチウムと共に再抽出されたウラン及び
プルトニウムを前記有機溶媒中に抽出するステップも含
むことを特徴とする特許請求の範囲第４項に記載の方
法。 - 【請求項６】第２抽出器から流出した水溶液を第１抽出
器内に再導入することを特徴とする特許請求の範囲第４
項に記載の方法。 - 【請求項７】第４抽出器から流出した有機溶媒を第１抽
出器内に再導入することを特徴とする特許請求の範囲第
４項から第６項のいずれかに記載の方法。 - 【請求項８】第１抽出器が複数の段を含み、この第１抽
出器の中間段に第４抽出器から流出した有機溶媒を再導
入することを特徴とする特許請求の範囲第７項に記載の
方法。 - 【請求項９】第３抽出器が複数の段を含む向流抽出器で
あり、この第３抽出器の第１段に前記有機溶媒を導入
し、最終段に硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少な
くとも１種類の化合物を合計含量0.5〜３モル/lで含む
水溶液を導入し、且つ中間段に硝酸及び硝酸塩鉱物の中
から選択した少なくとも１種類の化合物を合計含量１〜
15モル/lで含む水溶液を導入することを特徴とする特許
請求の範囲第４項から第８項のいずれかに記載の方法。 - 【請求項１０】第１抽出器及び第４抽出器に導入される
有機溶媒がリン酸トリブチルを含むことを特徴とする特
許請求の範囲第５項から第９項のいずれかに記載の方
法。 - 【請求項１１】前記化合物が硝酸であることを特徴とす
る特許請求の範囲第４項から第10項のいずれかに記載の
方法。 - 【請求項１２】ウラン、プルトニウム、ジルコニウム及
びテクネチウムを含む水溶液の処理方法であって、 −第１抽出器内で前記水溶液と有機溶媒とをジルコニウ
ムを極めて少量しか抽出できない容量比に調製して接触
させて、この有機溶媒中にウラン、プルトニウム及びテ
クネチウムを抽出し、 −第１抽出器から流出した前記有機溶媒を第３抽出器内
で、硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少なくとも１
種類の化合物を合計含量１〜15モル/lで含む水溶液と接
触させて、この水溶液中にテクネチウムを再抽出する 諸ステップからなることを特徴とする方法。 - 【請求項１３】第３抽出器から流出した水溶液を第４抽
出器内で有機溶媒と接触させて、第３抽出器から流出す
る水溶液中にテクネチウムと共に再抽出されたウラン及
びプルトニウムを前記有機溶媒中に抽出するステップも
含むことを特徴とする特許請求の範囲第12項に記載の方
法。 - 【請求項１４】第４抽出器から流出した有機溶媒を第１
抽出器内に再導入することを特徴とする特許請求の範囲
第12項または第13項に記載の方法。 - 【請求項１５】第１抽出器が複数の段を含み、この第１
抽出器の中間段に第４抽出器から流出した有機溶媒を再
導入することを特徴とする特許請求の範囲第14項に記載
の方法。 - 【請求項１６】第３抽出器が複数の段を含む向流抽出器
であり、この第３抽出器の第１段に前記有機溶媒を導入
し、最終段に硝酸及び硝酸塩鉱物の中から選択した少な
くとも１種類の化合物を合計含量0.5〜３モル/lで含む
水溶液を導入し、且つ中間段に硝酸及び硝酸塩鉱物の中
から選択した少なくとも１種類の化合物を合計含量１〜
15モル/lで含む水溶液を導入することを特徴とする特許
請求の範囲第12項から第15項のいずれかに記載の方法。 - 【請求項１７】第１抽出器及び第４抽出器に導入される
有機溶媒がリン酸トリブチルを含むことを特徴とする特
許請求の範囲第13項から第16項のいずれかに記載の方
法。 - 【請求項１８】前記化合物が硝酸であることを特徴とす
る特許請求の範囲第12項から第17項のいずれかに記載の
方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR8616911 | 1986-12-03 | ||
| FR8616911A FR2607823B1 (fr) | 1986-12-03 | 1986-12-03 | Procede pour separer le technetium present dans un solvant organique avec du zirconium et au moins un autre metal tel que l'uranium ou le plutonium, utilisable notamment pour le retraitement des combustibles nucleaires irradies |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63198897A JPS63198897A (ja) | 1988-08-17 |
| JPH0672946B2 true JPH0672946B2 (ja) | 1994-09-14 |
Family
ID=9341515
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP30549787A Expired - Fee Related JPH0672946B2 (ja) | 1986-12-03 | 1987-12-02 | ジルコニウムとウラン又はプルトニウムのごとき１種類以上の別の金属と共に有機溶媒中に存在するテクネチウムを分離すべく、特に照射済核燃料の再処理に使用し得る方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0270453B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0672946B2 (ja) |
| DE (1) | DE3784647T2 (ja) |
| FR (1) | FR2607823B1 (ja) |
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| US5183541A (en) * | 1990-04-09 | 1993-02-02 | Westinghouse Electric Corp. | Decontamination of radioactive metals |
| FR2717001B1 (fr) * | 1994-03-04 | 1996-05-24 | Japan Atomic Energy Res Inst | Procédé de décontamination du technétium dans le retraitement d'un combustible nucléaire épuisé. |
| JP2002516810A (ja) * | 1998-06-02 | 2002-06-11 | ブリティッシュ・ニュークリア・フューエルズ・パブリック・リミテッド・カンパニー | 核燃料再処理 |
| RU2136063C1 (ru) * | 1998-06-03 | 1999-08-27 | Государственный научный центр Российской Федерации "Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им.акад.А.А.Бочвара" | Аппарат для растворения отработавших твэлов и аппарат для обработки твердых частиц жидкостью |
| RU2161132C1 (ru) * | 2000-02-14 | 2000-12-27 | Научно-исследовательский институт ядерной физики при Томском политехническом университете | Экстракционный генератор технеция - 99 м |
| RU2234967C1 (ru) * | 2003-08-04 | 2004-08-27 | Государственное научное учреждение Научно-исследовательский институт ядерноой физики при Томском политехническом университете | Экстрактор с саморегулируемым уровнем раздела фаз |
| FR2901627B1 (fr) * | 2006-05-24 | 2009-05-01 | Commissariat Energie Atomique | Procede de retraitement d'un combustible nucleaire use et de preparation d'un oxyde mixte d'uranium et de plutonium |
| RU2430175C1 (ru) * | 2009-12-29 | 2011-09-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" | Способ переработки азотнокислого раствора регенерированного урана с очисткой от технеция (варианты) |
| RU2454740C1 (ru) * | 2010-12-23 | 2012-06-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина" | Способ выведения нептуния при фракционировании долгоживущих радионуклидов |
| CN103426489B (zh) * | 2012-05-17 | 2016-01-27 | 中国原子能科学研究院 | 一种后处理萃取分离流程中提高洗锝效果的方法 |
| RU2562604C1 (ru) * | 2014-02-26 | 2015-09-10 | Открытое акционерное общество "Сибирский химический комбинат" | Способ экстракционного аффинажа урана |
| RU2767931C1 (ru) * | 2021-04-12 | 2022-03-22 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Способ экстракционной очистки экстракта урана от технеция |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| NL301862A (ja) * | 1962-12-26 | 1900-01-01 | ||
| FR1582784A (ja) * | 1968-01-12 | 1969-10-10 | ||
| US4092265A (en) * | 1976-09-28 | 1978-05-30 | Exxon Research & Engineering Co. | Process for preventing ecological contamination due to radioactive ruthenium, molybdenum or technetium |
| US4162231A (en) * | 1977-12-28 | 1979-07-24 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Method for recovering palladium and technetium values from nuclear fuel reprocessing waste solutions |
| US4358426A (en) * | 1980-12-17 | 1982-11-09 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Method for cleaning solution used in nuclear fuel reprocessing |
| US4443413A (en) * | 1983-08-31 | 1984-04-17 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Separation of uranium from technetium in recovery of spent nuclear fuel |
| GB8403724D0 (en) * | 1984-02-13 | 1984-03-14 | British Nuclear Fuels Plc | Treating nuclear fuel |
| US4528165A (en) * | 1984-06-13 | 1985-07-09 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Separation of uranium from technetium in recovery of spent nuclear fuel |
-
1986
- 1986-12-03 FR FR8616911A patent/FR2607823B1/fr not_active Expired
-
1987
- 1987-11-26 DE DE8787402680T patent/DE3784647T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1987-11-26 EP EP87402680A patent/EP0270453B1/fr not_active Expired - Lifetime
- 1987-12-02 JP JP30549787A patent/JPH0672946B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
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| FR2607823A1 (fr) | 1988-06-10 |
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