JPH07107156B2 - 潤滑組成物 - Google Patents

潤滑組成物

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JPH07107156B2 JP60121352A JP12135285A JPH07107156B2 JP H07107156 B2 JPH07107156 B2 JP H07107156B2 JP 60121352 A JP60121352 A JP 60121352A JP 12135285 A JP12135285 A JP 12135285A JP H07107156 B2 JPH07107156 B2 JP H07107156B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は改良された粘度計性質を有する潤滑組成物並び
に粘度計利点を与える添加剤の新規な組合せおよびその
ような添加剤を含む添加剤濃厚物に関する。（本明細書
において、「粘度計性質、粘度計挙動、あるいは粘度計
性能、を改良する。」という表現は、温度に対する粘度
安定性を与えるという意味で使用する。）殊に本発明は
自動車およびトラツク用のガソリンエンジンおよびデイ
ーゼルエンジンの両方におけるクランクケース潤滑剤と
して使用する潤滑組成物に関する。本発明は殊に改良さ
れた粘度性能を油に与える高水準のホウ素を含む添加剤
組合せに関する。
潤滑油基原料の粘度は温度で変化し、この粘度は低温で
比較的高く、従つて低温から始動するときエンジンに相
当の荷重がかゝり、また粘度はエンジン運転温度で低
く、低い潤滑効果を与える傾向がある。低温における粘
度の容認できない増加を生じないで高い高温粘度を与え
ることにより種種の温度におけるこの粘度性能を改良す
る潤滑油用添加剤の開発にかなりの始動が存在した。こ
れらの添加剤は粘度指数（VI）向上剤として知られてい
る。
第２の型の添加剤は、それがないと望ましくないスラツ
ジを形成する異物、炭素および分解生成物のような粒子
を分散または懸濁させる作用をする分散剤である。いわ
ゆる無灰分散剤はよく知られた潤滑添加剤であり、その
ような分散剤の典型的な種類は米国特許第3,804,763号
および第3,632,511号に記載されるようなアルケニルコ
ハク酸無水物およびポリアミンから誘導されたものであ
る。この型の分散剤は米国特許第3,087,936号および第
3,254,025号に記載されたようにホウ素化合物で改質す
ることができる。これらの分散剤の混合物は米国特許第
4,113,639号に記載されている。
分散剤およびVI向上剤の活性を組合せた分散性VI向上剤
もまた知られている。典型的な高分子分散性VI向上剤は
米国特許第4,089,794号、第4,160,739号、第4,137,185
号、第4,068,056号、第4,068,058号、第4,146,489号、
第4,149,984号および第3,702,300号に記載されている。
今回意外にも、無灰分散剤と分散性VI向上剤との組合せ
で、その組合せが普通に使用されるよりも高いホウ素含
量を有する場合に粘度計性能が有意に改良されることが
見出された。
この改良は無灰分散剤と、同様の高いホウ素水準が存在
するときでも分散剤活性を有しないVI向上剤との従来技
術の組合せにより得られない。そのような従来技術の組
合せは英国特許第1,271,556号およびヨーロツパ特許第0
042,270号に記載され、それらには通常のVI向上剤の代
りに分散性VI向上剤を使用する指向が含まれていない。
従つて、１観点において本発明は、潤滑油、無灰分散
剤、分散性粘度指数向上剤、および潤滑組成物の少くと
も0.020重量％の量のホウ素を含む潤滑組成物を提供す
る。他の観点において本発明は、潤滑油、少くとも0.5
重量％（無灰分散剤の重量基準）のホウ素を含む無灰分
散剤および分散性粘度指数向上剤を含む潤滑組成物を提
供する。
他の観点において本発明は、少くとも0.5重量％のホウ
素を含む無灰分散剤および分散性VI向上剤を含む添加剤
組合せの潤滑組成物中の使用を包含する。
本発明に使用する分散剤は慣用の潤滑油無灰分散剤化合
物、例えば炭化水素基が50〜400個の炭素原子を含む長
鎖炭化水素置換カルボン酸の誘導体であることができ
る。これは一般に、結合した比較的高い分子量の脂肪族
炭化水素油可溶化基を有する窒素含有無灰分散剤、また
は高分子量脂肪族炭化水素が結合したコハク酸／酸無水
物の、一価および多価のアルコール類、フエノール類お
よびナフトール類から誘導したエステルである。
窒素含有分散添加剤はクランクケースモーター油用のス
ラツジ分散剤として当該技術に知られている。これらの
分散剤にはモノカルボン酸およびジカルボン酸（および
存在する場合、相当する酸無水物）の、アミノ窒素また
は複素環窒素および、塩、アミド、イミド、オキサゾリ
ン類またはエステルを形成できる少くとも１個のアミド
またはヒドロキシ基を有する種々のアミンおよび窒素含
有物質と形成された鉱油可溶性の塩、アミド、イミド、
オキサゾリン類およびエステルが含まれる。本発明に使
用できる他の窒素含有分散剤には、ハロゲン化炭化水素
上のハロゲン基を種々のアルキレンポリアミンで置換し
た米国特許第3,275,554号および第3,565,804号に示され
るような窒素含有ポリアミンが直接長鎖脂肪族炭化水素
に結合したものが含まれる。
最も普通に使用されるジカルボン酸はアルケニル基が50
〜400個の炭素原子を含むアルケニルコハク酸無水物で
ある。
主に入手の容易さおよび低コストにより、モノ−または
ジ−カルボン酸の炭化水素部分あるいは他の置換基は好
ましくはＣ2〜Ｃ5モノオレフインの重合体から誘導さ
れ、前記重合体は一般に700〜5,000の分子量を有する。
殊に好ましいものはポリイソブチレンである。
ポリアルキレンアミンは一般に分散剤の製造に使用され
るアミンである。これらのポリアルキレンアミンには、
一般式、 Ｈ2Ｎ（CH2）n……〔NH（CH2）n〕m……NH（CH2）nNH2
（式中ｎは２または３であり、ｍは０〜10である）によ
り表わされるものが含まれる。そのようなポリアルキレ
ンアミンの例にはジエチレントリアミン、テトラエチレ
ンペンタミン、オクタエチレンノナミン、テトラプロピ
レンペンタミン、並びに種々の環状ポリアルキレンアミ
ン類が含まれる。
アルケニルコハク酸無水物、例えばポリイソブテニルコ
ハク酸無水物、とアミンとの反応により形成される分散
剤は米国特許第3,202,678号、第3,154,560号、第3,172,
892号、第3,024,195号、第3,024,237号、第3,219,666
号、第3,216,936号およびベルギー特許第662,875号に記
載されている。
好ましい分散剤はポリイソブテニルコハク酸無水物とポ
リエチレンアミン類例えばテトラエチレンペンタミン、
ポリオキシエチレンおよびポリオキシプロピレンアミン
類例えはポリオキシプロピレンジアミン、トリスメチロ
ールアミノメタン並びにペンタエリトリトール、並びに
それらの組合せとから誘導されたものである。殊に好ま
しい分散剤組合せの１つには米国特許第3,804,763号に
記載されたような（Ａ）ポリイソブテニルコハク酸無水
物と（Ｂ）ヒドロキシ化合物例えばペンタエリトリトー
ル、（Ｃ）ポリオキシアルキレンホリアミン例えばポリ
オキシプロピレンジアミン、および（Ｄ）ポリアルキレ
ンポリアミン例えばポリエチレンジアミンおよびテトラ
エチレンペンタミンとの、（Ａ）の毎当量当り0.01〜４
当量の（Ｂ）および（Ｄ）並びに0.01〜２当量の（Ｃ）
を用いた組合せが含まれる。他の好ましい分散剤の組合
せには米国特許第3,632,511号に記載されたような
（Ａ）ポリイソブテニルコハク酸無水物と（Ｂ）ポリア
ルキレンポリアミン例えばテトラエチレンペンタミンお
よび（Ｃ）多価アルコールまたはポリヒドロキシ置換脂
肪族第一級アミン例えばペンタエリトリトールまたはト
リスメチロールアミノメタンとの組合せが含まれる。
本発明の潤滑組成物は好ましくは無灰分散剤を１〜10重
量％含有する。
ホウ素は本発明の潤滑組成物または添加剤コンセントレ
ート中へ無灰分散剤と組合せて、好ましくはホウ素化し
たアルケニルスクシニツクポリアミン型分散剤の形態で
加えることが好ましい。
アルケニルスクシニツクポリアミン型分散剤は、米国特
許第3,087,936号および第3,254,025号に一般に教示され
るようにホウ素化合物、例えば酸化ホウ素、ハロゲン化
ホウ素、ホウ酸類およびホウ酸類のエステル、との反応
により変性してそのようなホウ素化分散剤を形成するこ
とができる。
本発明に使用する分散剤は、好ましくは少くとも0.5重
量％のホウ素（この方法で導入する分散剤の重量基
準）、より好ましくは１〜10重量％のホウ素、最も好ま
しくは1.5〜５重量％のホウ素を含む。好ましい観点で
は、本発明の完全に配合した潤滑組成物は少くとも0.05
重量％のホウ素、最も好ましくは0.05〜５重量％のホウ
素を含有する。
本発明はまた分散性VI向上剤を使用し、この型の適当な
添加剤の例には、 （ａ） ビニルアルコールあるいはＣ3〜Ｃ10不飽和モ
ノ−またはジ−カルボン酸のＣ4〜Ｃ24不飽和エステル
と４〜20個の炭素原子を有する不飽和の窒素含有単量体
とからなる重合体、 （ｂ） Ｃ2〜Ｃ20オレフインと不飽和Ｃ3〜Ｃ10モノ−
またはジ−カルボン酸との、アミン、ヒドロキシアミン
またはアルコールで中和された重合体、および （ｃ） エチレンとＣ3〜Ｃ20オレフインとの重合体
で、Ｃ4〜Ｃ20不飽和窒素含有単量体をグラフトするこ
とによる、または重合体幹上に不飽和酸をグラフトし次
いで該カルボン酸基をアミン、ヒドロキシアミンまたは
アルコールと反応させることによる一層の反応により官
能性化した重合体、 が含まれる。
これらの重合体における、好ましいアミン、ヒドロキシ
アミン類、およびアルコール類は無灰分散剤化合物に関
して記載されたものである。
分散性VI向上剤は気相滲透圧法、膜滲透圧法またはゲル
パーミエーシヨンクロマトグラフイーにより測定すると
1,000〜2,000,000、好ましくは5,000〜250,000、最も好
ましくは10,000〜200,000の数平均分子量範囲を有する
ことが好ましい。群（ａ）の重合体が主重量の不飽和エ
ステルおよび少量例えば0.1〜40重量％（全重合体基
準）、好ましくは１〜20重量％の窒素含有不飽和単量体
を含むこともまた好ましい。好ましくは重合体群（ｂ）
は不飽和カルボン酸成分当り0.1〜10モルのオレフイ
ン、好ましくは0.2〜５モルのＣ2〜Ｃ20脂肪族または芳
香族オレフイン成分を含み、酸成分の50〜100％が中和
される。好ましくは群（ｃ）の重合体はエチレン25〜80
重量％とＣ3〜Ｃ20モノ−および（または）ジ−オレフ
イン75〜20重量％とのエチレン共重合体を含み、エチレ
ン共重合体100重量部が0.1〜40重量部、好ましくは１〜
20重量部の不飽和窒素含有単量体でグラフトされ、また
は0.01〜５重量部の不飽和Ｃ3〜Ｃ10モノ−またはジ−
カルボン酸でグラフトされ、酸は50％またはより多く中
和される。
前記（ａ），（ｂ）および（ｃ）に使用する不飽和カル
ボン酸は好ましくは３〜10個、より一般には３〜４個の
炭素原子を含み、モノカルボン酸例えばメタクリル酸お
よびアクリル酸、またはジカルボン酸例えばマレイン
酸、無水マレイン酸およびフマル酸、であることができ
る。
使用できる不飽和エステルの例には少くとも１個の炭素
原子、好ましくは12〜20個の炭素原子の脂肪族飽和モノ
アルコールから誘導されたもの、例えばアクリル酸デシ
ル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリル、アク
リル酸エイコサニル、アクリル酸ドコサニル、メタクリ
ル酸デシル、フマル酸ジアミル、メタクリル酸ラウリ
ル、メタクリル酸セチルおよびメタクリル酸ステアリル
並びにそれらの混合物が含まれる。
他のエステルには、好ましくは飽和の、Ｃ2〜Ｃ22脂肪
酸またはモノカルボン酸のビニルエステル、例えば酢酸
ビニル、ラウリル酸ビニル、パルミチン酸ビニル、ステ
アリン酸ビニルおよびオレイン酸ビニル並びにそれらの
混合物が含まれる。
前記（ａ）および（ｃ）に使用できる４〜20個の炭素原
子を含む適当な不飽和窒素含有単量体の例にはアミノ置
換オレフイン例えばｐ−（β−ジエチルアミノエチル）
スチレン、重合可能なエチレン性不飽和置換基を保持す
る塩基性窒素含有複素環例えばビニルピリジン類および
ビニルアルキルピリジン類、例えば２−ビニル−５−エ
チルピリジン、２−メチル−５−ビニルピリジン、２−
ビニルピリジン、３−ビニルピリジン、４−ビニルピリ
ジン、３−メチル−５−ビニルピリジン、４−メチル−
２−ビニルピリジン、４−エチル−２−ビニルピリジン
および２−ブチル−５−ビニルピリジン、が含まれる。
Ｎ−ビニルラクタムもまた、殊にそれらがＮ−ビニルピ
ロリドン類またはＮ−ビニルピペリドン類であるときに
適当である。ビニル基は好ましくは非置換（CH2＝CH
−）であるが、しかしそれは炭素原子１〜２個の脂肪族
炭化水素基、例えばメチルまたはエチル、で一置換され
てもよい。
ビニルピロリドン類は好ましい種類のＮ−ビニルラクタ
ムであり、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−（１−メチルビ
ニル）ピロリドン、Ｎ−ビニル−５−メチルピロリド
ン、Ｎ−ビニル−3,3−ジメチルピロリドン、Ｎ−ビニ
ル−５−エチルピロリドン、Ｎ−ビニル−４−ブチルピ
ロリドン、Ｎ−エチル−３−ビニルピロリドン、Ｎ−ブ
チル−５−ビニルピロリドン、３−ビニルピロリドン、
４−ビニルピロリドン、５−ビニルピロリドンおよび５
−シクロヘキシル−Ｎ−ビニルピロリドンにより例示さ
れる。
前記（ｂ）および（ｃ）の共重合体の製造に使用できる
オレフインの例にはモノオレフイン、例えばプロピレ
ン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘ
プテン、１−デセン、１−ドデセン、スチレンなどが含
まれる。
（ｃ）に使用できるジオレフインの代表的な非限定例に
は1,4−ヘキサジエン、1,5−ヘプタジエン、1,6−オク
タジエン、５−メチル−1,4−ヘキサジエン、1,4−シク
ロヘキサジエン、1,5−シクロオクタジエン、ビニル−
シクロヘキサン、ジシクロペンテニルおよび4,4′−ジ
シクロヘキセニル例えばテトラヒドロインデン、メチル
テトラヒドロインデン、ジシクロペンタジエン、ビシク
ロ（2.2.1）ヘプタ−2,5−ジエン、アルケニル、アルキ
リジエン、５−メチレン−２−ノルボルネンおよび５−
エチリデン−２−ノルボルネンが含まれる。
典型的な高分子分散性VI向上剤にはメタクリル酸アルキ
ルとＮ−ビニルピロリドンまたはメタクリル酸ジメチル
アミノアルキルとの共重合体、フマル酸アルキル−酢酸
ビニル−Ｎ−ビニルピロリドン共重合体、エチレン−プ
ロピレンと活性単量体例えば無水マレイン酸との、さら
にアルコールまたはアルキレンポリアミンと反応できる
後グラフトインターポリマー、例えば米国特許第4,089,
794号、第4,160,739号および第4,137,185号参照；ある
いは米国特許第4,068,056号、第4,068,058号、第4,146,
489号および第4,149,984号に示されるような窒素化合物
を反応またはグラフトさせたエチレンとプロピレンとの
共重合体、アルコールおよびアミンを後反応させたスチ
レン／無水マレイン酸重合体、アクリレート重合体のエ
トキシル化誘導体、例えば米国特許第3,702,300号参
照、が含まれる。
範疇（ｃ）の分散性VI向上剤、殊に無水マレイン酸を後
グラフトさせ次いでさらにポリアミンを反応させたエチ
レン−プロピレン共重合体が殊に好ましい。
本発明の潤滑組成物は、好ましくは分散性VI向上剤を５
〜20重量％含有する。
無灰分散剤および分散性VI向上剤を含む本発明の潤滑組
成物の高いホウ素含量は、潤滑組成物の改良された粘度
計挙動、殊に組成物の低温粘度特性における好ましくな
い上昇なく改良された高温動粘度を生ずる。従つて、分
散剤および分散性VI向上剤による所与水準の処理のため
に、通常使用されたものに比較して本発明による高いホ
ウ素水準は高温度で一層高い動粘度を生ずる。あるいは
潤滑油が一定の高温動粘度を与えるように配合されれ
ば、本発明は分散性VI向上剤の低い処理率を用いて組成
物の低温粘度性能における低下を生ずることができる。
これは低処理率によるコスト節減と改良された粘度計性
能とを合せた利点を与える。
さらに本発明がデイーゼルインゼクタ試験で示されるよ
うに良好な永久せん断安定性特性を与えることが見出さ
れた。
本発明の添加剤組合せは潤滑組成物中に普通に使用され
る他の添加物、例えば金属清浄添加剤、極圧添加剤、VI
向上剤、流動点降下剤、あわ止め剤、さび止め剤、酸化
防止剤および腐食抑制剤とともに使用することができ
る。
次に本発明は実施例に関連して図面に例示したように、
より詳細に、しかし単に例示のために記載される。
第１図〜第３図は２水準のホウ素で本発明の種々の潤滑
組成物および低水準のホウ素を用いた対照潤滑組成物に
ついての分散性VI向上剤の濃度に対する100℃で測定し
た動粘度（ASTM D445に記載された方法によるKV100）の
グラフであり、第４図および第５図は分散性VI向上剤を
含まない代りに分散剤活性を有しないVI向上剤を含む比
較の潤滑組成物に対する同様のグラフを示し、ホウ素含
有が粘度計利益を与えないことを示す。
実施例１ 主要量の鉱物性潤滑油、過塩基化スルホン酸マグネシウ
ムの油溶液、ジアルキルジチオリン酸亜鉛、フエノール
系酸化防止剤および追加の酸化防止剤を含む清浄剤抑制
剤添加物パツケージ3.1重量％、エステル基流動点降下
剤0.3重量％、種々の分散性VI向上剤10〜14％並びに1.0
および3.0重量％の処理率で異なる水準のホウ素含量を
有する分散剤を含む潤滑組成物を製造した。試験した成
分は、 A:ポリエチレンアミンと反応させ、ホウ素化して分散剤
のホウ素含量が0.35重量％であり、窒素含量が1.58重量
％であるポリイソブテニルコハク酸無水物（分子量950
のポリイソブテニル基を基にした）。
B:ポリエチレンアミンと反応させ、ホウ素化して分散剤
のホウ素含量が2.0重量％であり、窒素含量が1.58重量
％であるポリイソブテニルコハク酸無水物（分子量950
のポリイソブテニル基を基にした）。
であつた。
試験した分散性VI向上剤は、 X:エチレンプロピレン共重合体（分子量約30,000）を遊
離基開始剤およびポリイソブテニルコハク酸無水物の存
在下に無水マレイン酸と反応させ、次にポリアミン、最
後にカルボン酸で処理した生成物の油溶液； Y:低粘度希釈油中のＸと同様の生成物；および Z:ポリイソブテニルコハク酸を省略し、最後の段階にお
けるカルボン酸の代りにアルカリールスルホン酸を用い
たことを除きＸと同様の生成物。
であつた。
比較として、分散性VI向上剤の代りに（ｉ）付加官能性
のないエチレンプロピレン共重合体を含む、以下に
「Ｎ」として示す普通のVI向上剤、および（ii）ローム
・アンド・ハース社（Rohm and Haas Company）から入
手できる、以下に「Ｐ」として示すポリメタクリレート
「アクリロイド（Acryloid）702（登録商標）」である
商業的に入手できるVI向上剤を用いて同様の組成物を製
造した。
各配合物についてKV100を測定し、結果は第１図〜第４
図にプロツトされる。第１図は分散性VI向上剤Ｘおよび
それぞれ１重量％および３重量％の処理率の分散剤Ａお
よびＢを含む潤滑組成物に対する結果を示す。第２図は
分散性VI向上剤Ｙを用いた同様の組成物に対する結果を
示し、第３図は分散性VI向上剤Ｚを用いた同様の組成物
に対する結果を示し、第４図は分散性VI向上剤を普通の
VI向上剤Ｎに換えた同様の組成物に対する結果を示す。
従つて、各分散性VI向上剤に対して２つの異なる水準の
分散剤処理をそれぞれ２つの異なる水準のホウ素含量で
試験し、第１図〜第３図中の分散剤Ｂを含むこれらの組
成物は本発明の組成物であり、それぞれの場合に分散剤
Ａの同様の処理率を含む普通の組成物を比較すべきであ
る。測定したKV100が高いほど結果は良好である。しか
し、第１図〜第３図は試験したそれぞれの無灰分散剤処
理率で本発明によるホウ素含量の増加により有意な改良
が試験した各分散性VI向上剤について得られることを示
す。しかし、普通のVI向上剤Ｎ（第４図）またはＰ（第
５図）を使用したとき分散剤の所与処理率に対するホウ
素水準の増加により粘度計改良が認められない。事実VI
向上剤Ｐ（特記されないホウ素含量のホウ素化スクシン
イミドとの組合せでヨーロツパ特許第0042,270号に記載
された）の場合に分散剤のホウ素含量の増加が粘度の僅
かな低下を与えるけれども、この小さな差異は統計的に
有意でないであろう。
実施例２ 分散剤ＡおよびＢを分散性VI向上剤Ｘとともに完全に配
合した潤滑油中で試験し、コールドクランキングシミユ
レーター中で測定して低温性能における添加剤の効果を
決定した（ASTM D2602により行なつたCCS試験）。各分
散剤は２、３および４重量％の水準で試験し、それぞれ
の場合にそれらは適当量の分散性VI向上剤とともに配合
して14.5の目標Kv100値を与えた。結果は表１に示さ
れ、所要のKv100値を達成するために本発明の配合物が
少量の分散性VI向上剤を必要とし、CCS性能が著しく改
良されることを明らかに示す。
【図面の簡単な説明】
第１図〜第３図は本発明の潤滑組成物および低水準のホ
ウ素を用いた対照潤滑剤組成物の分散性VI向上剤の濃度
に対するKv100のグラフであり、第４図および第５図は
分散剤活性を有しないVI向上剤を用いた比較潤滑組成物
の同様のグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ１０Ｎ 30:02 30:04 40:25 (56)参考文献 特開 昭57−187304（ＪＰ，Ａ) 特開 昭52−4507（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−89393（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−15491（ＪＰ，Ａ) 米国特許4080303（ＵＳ，Ａ)

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】潤滑油、ホウ素化分散剤の重量に基づき少
    なくとも0.5重量％のホウ素を含む、組成物の重量に基
    づき１〜10重量％の少なくとも１種の窒素含有ホウ素化
    無灰分散剤、組成物の重量に基づき５〜20重量％の少な
    くとも１種の分散性粘度指数向上剤、および潤滑組成物
    の少なくとも0.02重量％の量のホウ素を含む潤滑組成
    物。
  2. 【請求項２】無灰分散剤が、ポリエチレンアミンを反応
    させ、次にホウ素化合物で処理したポリイソブテニルコ
    ハク酸無水物である、特許請求の範囲第（１）項記載の
    組成物。
  3. 【請求項３】分散性粘度指数向上剤が、エチレンとＣ3
    〜Ｃ20オレフィンとの重合体で、それにＣ4〜Ｃ20不飽
    和窒素含有単量体をグラフトすることにより、あるいは
    重合体幹上に不飽和酸をグラフトし、次いで前記カルボ
    ン酸基をアミン、ヒドロキシアミン又はアルコールを反
    応させることによりさらに反応させた重合体である、特
    許請求の範囲第（１）項記載の組成物。
  4. 【請求項４】ホウ素を0.05〜10重量％含む、特許請求の
    範囲第（１）項記載の組成物。
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