JPH07176310A - 電極及びその電極とイオン交換膜との接合体 - Google Patents
電極及びその電極とイオン交換膜との接合体Info
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- JPH07176310A JPH07176310A JP5320269A JP32026993A JPH07176310A JP H07176310 A JPH07176310 A JP H07176310A JP 5320269 A JP5320269 A JP 5320269A JP 32026993 A JP32026993 A JP 32026993A JP H07176310 A JPH07176310 A JP H07176310A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 電極触媒を有効に利用して触媒利用率を向上
させることができる高性能な電極、及びその電極とイオ
ン交換膜との接合体を提供することを目的としている。 【構成】 少なくとも電極触媒粒子４から成る電極触媒
層３内に造孔剤を用いて電極積層方向に貫通する細孔８
を形成し、該細孔８内にイオン交換体を含浸して前記電
極触媒粒子表面上４にイオン交換被膜６を略均一に形成
したことを特徴としている。
させることができる高性能な電極、及びその電極とイオ
ン交換膜との接合体を提供することを目的としている。 【構成】 少なくとも電極触媒粒子４から成る電極触媒
層３内に造孔剤を用いて電極積層方向に貫通する細孔８
を形成し、該細孔８内にイオン交換体を含浸して前記電
極触媒粒子表面上４にイオン交換被膜６を略均一に形成
したことを特徴としている。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、電極反応の優れた電
極、及びその電極とイオン交換膜との接合体（特に、固
体高分子型燃料電池）に関するものである。
極、及びその電極とイオン交換膜との接合体（特に、固
体高分子型燃料電池）に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池は、イオン交換膜
の両面に正極と負極とが配された構造である。従来、イ
オン交換膜上への電極（電極触媒層）の形成方法として
は以下の２つの方法が知られている。 電極触媒粒子（白金や白金合金等の活性触媒金属粒
子、或いはカーボンブラック等の触媒担体に前記活性触
媒金属粒子を担持させたもの）と，ＰＴＦＥ（ポリテト
ラフルオロエチレン）粒子と，イオン交換体とを混合
し、この混合物をイオン交換膜上に塗布又は吹き付けた
後、１００〜２００kg／cm2 の圧力でホットプレスを行
なう方法。 前記電極触媒粒子とＰＴＦＥ粒子とイオン交換体と
の混合物を圧延ローラ等によってシート化し、この電極
触媒層シートをイオン交換膜上に１００〜２００kg／cm
2 の圧力でホットプレスを行ない接合する方法。
の両面に正極と負極とが配された構造である。従来、イ
オン交換膜上への電極（電極触媒層）の形成方法として
は以下の２つの方法が知られている。 電極触媒粒子（白金や白金合金等の活性触媒金属粒
子、或いはカーボンブラック等の触媒担体に前記活性触
媒金属粒子を担持させたもの）と，ＰＴＦＥ（ポリテト
ラフルオロエチレン）粒子と，イオン交換体とを混合
し、この混合物をイオン交換膜上に塗布又は吹き付けた
後、１００〜２００kg／cm2 の圧力でホットプレスを行
なう方法。 前記電極触媒粒子とＰＴＦＥ粒子とイオン交換体と
の混合物を圧延ローラ等によってシート化し、この電極
触媒層シートをイオン交換膜上に１００〜２００kg／cm
2 の圧力でホットプレスを行ない接合する方法。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ところが、上記・
のように電極触媒粒子とＰＴＦＥ粒子とイオン交換体と
を単に混合するだけでは、混合したイオン交換体が電極
触媒粒子やＰＴＦＥ粒子の表面に均一に存在しないの
で、電極（電極触媒層）内でイオン交換体が不連続とな
る。したがって、電極触媒が有効に利用されないので、
触媒利用率が低下するという課題を有していた。このよ
うな触媒利用率の低下は、特に電極反応物質としてガス
を使用する燃料電池において深刻であり、燃料電池の特
性の低下を引き起こす要因となる。
のように電極触媒粒子とＰＴＦＥ粒子とイオン交換体と
を単に混合するだけでは、混合したイオン交換体が電極
触媒粒子やＰＴＦＥ粒子の表面に均一に存在しないの
で、電極（電極触媒層）内でイオン交換体が不連続とな
る。したがって、電極触媒が有効に利用されないので、
触媒利用率が低下するという課題を有していた。このよ
うな触媒利用率の低下は、特に電極反応物質としてガス
を使用する燃料電池において深刻であり、燃料電池の特
性の低下を引き起こす要因となる。
【０００４】本発明はかかる現状に鑑みてなされたもの
であり、電極触媒を有効に利用して触媒利用率を向上さ
せることができる高性能な電極、及びその電極とイオン
交換膜との接合体を提供することを目的としている。
であり、電極触媒を有効に利用して触媒利用率を向上さ
せることができる高性能な電極、及びその電極とイオン
交換膜との接合体を提供することを目的としている。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明の電極は、少なくとも電極触媒粒子から成る
電極触媒層内に造孔剤を用いて電極積層方向に貫通する
細孔を形成し、該細孔内にイオン交換体を含浸して前記
電極触媒粒子表面上にイオン交換被膜を略均一に形成し
たことを特徴とする。
め、本発明の電極は、少なくとも電極触媒粒子から成る
電極触媒層内に造孔剤を用いて電極積層方向に貫通する
細孔を形成し、該細孔内にイオン交換体を含浸して前記
電極触媒粒子表面上にイオン交換被膜を略均一に形成し
たことを特徴とする。
【０００６】また、表面に略均一にイオン交換被膜を形
成した電極触媒粒子群が電極触媒層内に複数設けられ、
一の電極触媒粒子群と他の電極触媒粒子群との間にはガ
スを通過するための細孔が電極積層方向に貫通して形成
されていることを特徴とする。更に、本発明の電極とイ
オン交換膜との接合体は、前記いずれかの電極の少なく
とも片面にイオン交換膜が接合されて成ることを特徴と
する。
成した電極触媒粒子群が電極触媒層内に複数設けられ、
一の電極触媒粒子群と他の電極触媒粒子群との間にはガ
スを通過するための細孔が電極積層方向に貫通して形成
されていることを特徴とする。更に、本発明の電極とイ
オン交換膜との接合体は、前記いずれかの電極の少なく
とも片面にイオン交換膜が接合されて成ることを特徴と
する。
【０００７】
【作用】上記構成の如く電極触媒粒子表面上にイオン交
換体の被膜を略均一に形成すれば、電極触媒粒子表面上
に形成したイオン交換体の被膜が、イオン交換膜と同様
に電解質として作用するため、電極構造の３次元化を図
ることができる。したがって、電極反応面積が増大する
ので、触媒利用率が向上する。
換体の被膜を略均一に形成すれば、電極触媒粒子表面上
に形成したイオン交換体の被膜が、イオン交換膜と同様
に電解質として作用するため、電極構造の３次元化を図
ることができる。したがって、電極反応面積が増大する
ので、触媒利用率が向上する。
【０００８】
〔実施例〕図１は本発明の一実施例に係る電極を用いた
固体高分子型燃料電池の模式図である。この固体高分子
型燃料電池１はイオン交換膜２の両面に電極（電極触媒
層シート）３が接合された構造である。図中、４は電極
触媒粒子であり、５は結着剤としてのＰＴＦＥ粒子であ
り、６は前記電極触媒粒子４及びＰＴＦＥ粒子５の表面
に形成されたイオン交換被膜であり、７は反応ガスが通
過するための細孔である。
固体高分子型燃料電池の模式図である。この固体高分子
型燃料電池１はイオン交換膜２の両面に電極（電極触媒
層シート）３が接合された構造である。図中、４は電極
触媒粒子であり、５は結着剤としてのＰＴＦＥ粒子であ
り、６は前記電極触媒粒子４及びＰＴＦＥ粒子５の表面
に形成されたイオン交換被膜であり、７は反応ガスが通
過するための細孔である。
【０００９】ここで、上記構成の固体高分子型燃料電池
を以下のようにして製造した。先ず、電極（電極触媒層
シート）３の製造について説明する。触媒担体としての
カーボンブラックに、活性触媒金属粒子としての２０ｗ
ｔ％白金を担持させて成る電極触媒粒子４と，結着剤と
してのＰＴＦＥ粒子５とを混合し、前記ＰＴＦＥ粒子５
の含有量が２０ｗｔ％となるように調整した。次に、こ
の混合物に造孔剤としての炭酸水素アンモニウム（ＮＨ
4 ＨＣＯ3 ）を混合し、前記混合物に対して炭酸水素ア
ンモニウムの含有量が８０ｗｔ％となるように調整し
た。その後、前記混合物と分散媒（有機系溶媒）として
のケロシンとを混合した後、0.５mg／cm2 −Ｐｔとなる
ように圧延ローラを用いてシート化した。続いて、該シ
ートを１００℃で２４時間乾燥させて造孔剤としての炭
酸水素アンモニウムを完全に除去することにより、電極
触媒層シート３内を積層方向に貫通する連続孔８を形成
した。
を以下のようにして製造した。先ず、電極（電極触媒層
シート）３の製造について説明する。触媒担体としての
カーボンブラックに、活性触媒金属粒子としての２０ｗ
ｔ％白金を担持させて成る電極触媒粒子４と，結着剤と
してのＰＴＦＥ粒子５とを混合し、前記ＰＴＦＥ粒子５
の含有量が２０ｗｔ％となるように調整した。次に、こ
の混合物に造孔剤としての炭酸水素アンモニウム（ＮＨ
4 ＨＣＯ3 ）を混合し、前記混合物に対して炭酸水素ア
ンモニウムの含有量が８０ｗｔ％となるように調整し
た。その後、前記混合物と分散媒（有機系溶媒）として
のケロシンとを混合した後、0.５mg／cm2 −Ｐｔとなる
ように圧延ローラを用いてシート化した。続いて、該シ
ートを１００℃で２４時間乾燥させて造孔剤としての炭
酸水素アンモニウムを完全に除去することにより、電極
触媒層シート３内を積層方向に貫通する連続孔８を形成
した。
【００１０】その後、この電極触媒層シート３を、イオ
ン交換体としての５ｗｔ％ナフィオン溶液（アルドリッ
チケミカル社製）中に浸積することにより、前記連続孔
８内に３mg／cm2 のイオン交換体を含浸させた。続い
て、この電極触媒層シート３を真空乾燥することによ
り、電極触媒粒子４及びＰＴＦＥ粒子５の表面にイオン
交換被膜６を略均一に形成させて３次元構造の電極（電
極触媒層シート）３を製造した。
ン交換体としての５ｗｔ％ナフィオン溶液（アルドリッ
チケミカル社製）中に浸積することにより、前記連続孔
８内に３mg／cm2 のイオン交換体を含浸させた。続い
て、この電極触媒層シート３を真空乾燥することによ
り、電極触媒粒子４及びＰＴＦＥ粒子５の表面にイオン
交換被膜６を略均一に形成させて３次元構造の電極（電
極触媒層シート）３を製造した。
【００１１】次に、上記電極（電極触媒層シート）３
を、イオン交換膜上２に接合する方法について説明す
る。上記方法にて製造した電極（電極触媒層シート）３
を、イオン交換膜２としてのナフィオン１１７（デュポ
ン社製）の両面に２００kg／cm2 ，１２５℃でホットプ
レスを行うことにより接合して電池を作成した。
を、イオン交換膜上２に接合する方法について説明す
る。上記方法にて製造した電極（電極触媒層シート）３
を、イオン交換膜２としてのナフィオン１１７（デュポ
ン社製）の両面に２００kg／cm2 ，１２５℃でホットプ
レスを行うことにより接合して電池を作成した。
【００１２】このようにして製造した固体高分子型燃料
電池を以下、（Ａ）電池と称する。 〔比較例〕触媒担体としてのカーボンブラックに、活性
触媒金属粒子としての２０ｗｔ％白金を担持させて成る
電極触媒粒子と，ＰＴＦＥ粒子とを混合し、前記ＰＴＦ
Ｅ粒子の含有量が２０ｗｔ％となるように調整した。次
に、この混合物に造孔剤としての炭酸水素アンモニウム
を混合し、前記混合物に対して炭酸水素アンモニウムの
含有量が８０ｗｔ％となるように調整した。続いて、圧
延ローラによりシート化した後、イオン交換体としての
５ｗｔ％ナフィオン溶液を混合することにより、３mg／
cm2 のイオン交換体を添加した。しかる後、前記混合物
と分散媒（有機系溶媒）としてのケロシンとを混合した
後、0.５mg／cm2 −Ｐｔとなるように圧延ローラを用い
てシート化した。続いて、これを１００℃で２４時間乾
燥させて造孔剤としての炭酸水素アンモニウムを完全に
除去することにより、電極（電極触媒層シート）を製造
した。以下、上記実施例と同様にして、電極とイオン交
換膜との接合体（電極／イオン交換膜接合体）を製造し
た。
電池を以下、（Ａ）電池と称する。 〔比較例〕触媒担体としてのカーボンブラックに、活性
触媒金属粒子としての２０ｗｔ％白金を担持させて成る
電極触媒粒子と，ＰＴＦＥ粒子とを混合し、前記ＰＴＦ
Ｅ粒子の含有量が２０ｗｔ％となるように調整した。次
に、この混合物に造孔剤としての炭酸水素アンモニウム
を混合し、前記混合物に対して炭酸水素アンモニウムの
含有量が８０ｗｔ％となるように調整した。続いて、圧
延ローラによりシート化した後、イオン交換体としての
５ｗｔ％ナフィオン溶液を混合することにより、３mg／
cm2 のイオン交換体を添加した。しかる後、前記混合物
と分散媒（有機系溶媒）としてのケロシンとを混合した
後、0.５mg／cm2 −Ｐｔとなるように圧延ローラを用い
てシート化した。続いて、これを１００℃で２４時間乾
燥させて造孔剤としての炭酸水素アンモニウムを完全に
除去することにより、電極（電極触媒層シート）を製造
した。以下、上記実施例と同様にして、電極とイオン交
換膜との接合体（電極／イオン交換膜接合体）を製造し
た。
【００１３】このようにして製造した固体高分子型燃料
電池を以下、（Ｘ）電池と称する。 〔実験〕上記本発明の（Ａ）電池と，比較例の（Ｘ）電
池とを用いて、それぞれの電池特性（電流密度と電池電
圧との関係）について調べたので、その結果を図２に示
す。
電池を以下、（Ｘ）電池と称する。 〔実験〕上記本発明の（Ａ）電池と，比較例の（Ｘ）電
池とを用いて、それぞれの電池特性（電流密度と電池電
圧との関係）について調べたので、その結果を図２に示
す。
【００１４】図２から明らかなように、本発明の（Ａ）
電池は比較例の（Ｘ）電池に比べて、電池特性がはるか
に向上していることが認められる。また、電極面積（反
応サイトの数）が向上していることも確認された。この
理由は、本発明の（Ａ）電池では、イオン交換膜と同様
に電解質としても作用するイオン交換体の被膜が電極触
媒粒子及びＰＴＦＥ粒子の表面に略均一に形成されてい
るため電極反応面積が増大して触媒利用率が向上するの
に対して、比較例の（Ｘ）電池では電極触媒層内でイオ
ン交換体の被膜が不連続であるため電極触媒が有効に利
用されていないことに起因すると思われる。
電池は比較例の（Ｘ）電池に比べて、電池特性がはるか
に向上していることが認められる。また、電極面積（反
応サイトの数）が向上していることも確認された。この
理由は、本発明の（Ａ）電池では、イオン交換膜と同様
に電解質としても作用するイオン交換体の被膜が電極触
媒粒子及びＰＴＦＥ粒子の表面に略均一に形成されてい
るため電極反応面積が増大して触媒利用率が向上するの
に対して、比較例の（Ｘ）電池では電極触媒層内でイオ
ン交換体の被膜が不連続であるため電極触媒が有効に利
用されていないことに起因すると思われる。
【００１５】このように本発明の（Ａ）電池では、触媒
利用率が向上するため、白金等の高価な触媒の使用量を
低減でき、工業的にも優れている。 〔その他の事項〕 上記実施例においては、造孔剤として炭酸水素アン
モニウムを使用したが、本発明は何らこれに限定される
ものではない。 電極触媒層シート３内における細孔７の大きさは、
１μｍ〜７０μｍの範囲内であることが好ましい。細孔
７の大きさが１μｍ未満であるとイオン交換体の被膜を
形成させることが困難であり、また７０μｍを越えると
電極触媒層シート３がすかすかになりシート形状を維持
することが困難になるからである。尚、細孔７の大きさ
は、水銀細孔計（水銀ポロシメータ）を使用して水銀圧
入法等によって容易に測定することがてきる。 電極触媒としては、白金や白金合金等の活性触媒金
属粒子、或いは導電性炭素（例えば、カーボンブラック
等）等の触媒担体に前記活性触媒金属粒子を担持させた
ものが好ましい。
利用率が向上するため、白金等の高価な触媒の使用量を
低減でき、工業的にも優れている。 〔その他の事項〕 上記実施例においては、造孔剤として炭酸水素アン
モニウムを使用したが、本発明は何らこれに限定される
ものではない。 電極触媒層シート３内における細孔７の大きさは、
１μｍ〜７０μｍの範囲内であることが好ましい。細孔
７の大きさが１μｍ未満であるとイオン交換体の被膜を
形成させることが困難であり、また７０μｍを越えると
電極触媒層シート３がすかすかになりシート形状を維持
することが困難になるからである。尚、細孔７の大きさ
は、水銀細孔計（水銀ポロシメータ）を使用して水銀圧
入法等によって容易に測定することがてきる。 電極触媒としては、白金や白金合金等の活性触媒金
属粒子、或いは導電性炭素（例えば、カーボンブラック
等）等の触媒担体に前記活性触媒金属粒子を担持させた
ものが好ましい。
【００１６】
【発明の効果】以上説明した如く、電極触媒粒子表面上
にイオン交換体の被膜を略均一に形成すれば、電極触媒
粒子表面上に形成したイオン交換体の被膜が、イオン交
換膜と同様に電解質として作用するため、電極構造の３
次元化を図ることができる。したがって、電極反応面積
が増大するので、触媒利用率が向上するといった優れた
効果を発揮する。
にイオン交換体の被膜を略均一に形成すれば、電極触媒
粒子表面上に形成したイオン交換体の被膜が、イオン交
換膜と同様に電解質として作用するため、電極構造の３
次元化を図ることができる。したがって、電極反応面積
が増大するので、触媒利用率が向上するといった優れた
効果を発揮する。
【図１】本発明の一実施例に係る固体高分子型燃料電池
の模式図である。
の模式図である。
【図２】本発明の（Ａ）電池と比較例の（Ｘ）電池とに
おける、電池特性（電流密度と電池電圧との関係）を示
すグラフである。
おける、電池特性（電流密度と電池電圧との関係）を示
すグラフである。
１ 固体高分子型燃料電池 ２ イオン交換膜 ３ 電極（電極触媒層シート） ４ 電極触媒粒子 ５ ＰＴＦＥ粒子 ６ イオン交換被膜 ７ 細孔 ８ 連続孔
Claims (3)
- 【請求項１】 少なくとも電極触媒粒子から成る電極触
媒層内に造孔剤を用いて電極積層方向に貫通する細孔を
形成し、該細孔内にイオン交換体を含浸して前記電極触
媒粒子表面上にイオン交換被膜を略均一に形成したこと
を特徴とする電極。 - 【請求項２】 表面に略均一にイオン交換被膜を形成し
た電極触媒粒子群が電極触媒層内に複数設けられ、一の
電極触媒粒子群と他の電極触媒粒子群との間にはガスを
通過するための細孔が電極積層方向に貫通して形成され
ていることを特徴とする電極。 - 【請求項３】 請求項１又は請求項２記載の電極の少な
くとも片面にイオン交換膜が接合されて成ることを特徴
とする電極とイオン交換膜との接合体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5320269A JPH07176310A (ja) | 1993-12-20 | 1993-12-20 | 電極及びその電極とイオン交換膜との接合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5320269A JPH07176310A (ja) | 1993-12-20 | 1993-12-20 | 電極及びその電極とイオン交換膜との接合体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07176310A true JPH07176310A (ja) | 1995-07-14 |
Family
ID=18119621
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5320269A Pending JPH07176310A (ja) | 1993-12-20 | 1993-12-20 | 電極及びその電極とイオン交換膜との接合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07176310A (ja) |
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