JPH07187601A - メタノール改質用反応器 - Google Patents
メタノール改質用反応器Info
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- JPH07187601A JPH07187601A JP32790793A JP32790793A JPH07187601A JP H07187601 A JPH07187601 A JP H07187601A JP 32790793 A JP32790793 A JP 32790793A JP 32790793 A JP32790793 A JP 32790793A JP H07187601 A JPH07187601 A JP H07187601A
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- JP
- Japan
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- catalyst
- methanol
- reactor
- temperature
- reforming
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
- B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
- B01J8/0207—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid flow within the bed being predominantly horizontal
- B01J8/0235—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid flow within the bed being predominantly horizontal in a spiral shaped bed
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen; Reversible storage of hydrogen
- C01B3/02—Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen
- C01B3/32—Production of hydrogen; Production of gaseous mixtures containing hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide or air
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Abstract
(57)【要約】
【構成】メタノールと水の混合蒸気を触媒の存在下に反
応させるメタノール改質用反応器において、垂直型のス
パイラル熱交換器の片側にメタノール改質用触媒を高さ
２０〜８０％に充填してメタノールと水の混合蒸気を通
過させ、他側に加熱用流体を通過させる。 【効果】触媒層の温度分布が均一であり、空間部で加熱
されることにより温度低下が小さいので触媒が有効に利
用され、また高温部分が無くなるので一酸化炭素の生成
量が削減されると共に触媒寿命が向上する。
応させるメタノール改質用反応器において、垂直型のス
パイラル熱交換器の片側にメタノール改質用触媒を高さ
２０〜８０％に充填してメタノールと水の混合蒸気を通
過させ、他側に加熱用流体を通過させる。 【効果】触媒層の温度分布が均一であり、空間部で加熱
されることにより温度低下が小さいので触媒が有効に利
用され、また高温部分が無くなるので一酸化炭素の生成
量が削減されると共に触媒寿命が向上する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、メタノールと水を小型
装置で効率良く反応させて水素ガスを製造するメタノー
ル改質反応器に関する。
装置で効率良く反応させて水素ガスを製造するメタノー
ル改質反応器に関する。
【０００２】
【従来の技術】水素ガスは、石油精製工業での改質、脱
硫用、化学工業での各種合成、水添用等、多くの産業分
野で使用されており、最近では電子産業、食品工業、燃
料電池用等の新規分野での利用が加わり、その使用分野
が増大している。メタノールを原料とする水素ガスの製
造は、原料のメタノールの輸送および貯蔵が容易である
こと、比較的低い温度で反応が容易に行われること等か
ら、最近では水素を消費する装置に隣接してメタノール
改質装置を設置し、無人化運転を行うことが検討されて
いる。このメタノール改質用反応器には通常、多管式熱
交換器が用いられ、反応管の内部に触媒を充填して外部
より燃焼ガス、熱媒油および水蒸気などで加熱する方式
が採られているが、できるだけ小型の装置で効率良く反
応を行うために、例えば特開昭61-286204 号、特開昭62
-160134 号、特開昭63-166701 号等にはプレート型熱交
換器を用いることが記載されており、また特開昭63-252
01号にはスパイラル型熱交換器を用いることが記載され
ている。
硫用、化学工業での各種合成、水添用等、多くの産業分
野で使用されており、最近では電子産業、食品工業、燃
料電池用等の新規分野での利用が加わり、その使用分野
が増大している。メタノールを原料とする水素ガスの製
造は、原料のメタノールの輸送および貯蔵が容易である
こと、比較的低い温度で反応が容易に行われること等か
ら、最近では水素を消費する装置に隣接してメタノール
改質装置を設置し、無人化運転を行うことが検討されて
いる。このメタノール改質用反応器には通常、多管式熱
交換器が用いられ、反応管の内部に触媒を充填して外部
より燃焼ガス、熱媒油および水蒸気などで加熱する方式
が採られているが、できるだけ小型の装置で効率良く反
応を行うために、例えば特開昭61-286204 号、特開昭62
-160134 号、特開昭63-166701 号等にはプレート型熱交
換器を用いることが記載されており、また特開昭63-252
01号にはスパイラル型熱交換器を用いることが記載され
ている。
【０００３】
【発明が解決しようとする問題点】メタノール改質反応
は次の反応式で示され、（１）式の主反応の他に（２）
式の逆シフト反応が起こり、生成した水素が消費される
と共に一酸化炭素が副生する。従ってメタノール改質用
反応器では次のような特性を有する。 ＣＨ3 ＯＨ ＋ Ｈ2 Ｏ ＝ ＣＯ2 ＋ ２Ｈ2 （１） ＣＯ2 ＋ Ｈ2 ＝ ＣＯ ＋ Ｈ2 Ｏ （２） メタノールの分解率を高めるために反応温度が高くす
ることが必要である。 改質ガスから分離困難な一酸化炭素の生成量を少なく
するためには、反応温度をできるだけ低くし、また水／
メタノールのモル比を高めることが望ましい。 反応装置のエネルギー効率の面からは、水／メタノー
ルのモル比をできるだけ理論量に近づけ、且つメタノー
ルの分解率を高く維持することが要求される。 触媒としては一般に銅系触媒が使用されるが、その触
媒寿命を長く保つためには、反応温度をできるだけ低く
維持することが望まれる。 このため比較的低温で高活性を有する触媒の開発が行わ
れ、上記の互いに矛盾する条件から最も有利な反応温度
が選定されている。
は次の反応式で示され、（１）式の主反応の他に（２）
式の逆シフト反応が起こり、生成した水素が消費される
と共に一酸化炭素が副生する。従ってメタノール改質用
反応器では次のような特性を有する。 ＣＨ3 ＯＨ ＋ Ｈ2 Ｏ ＝ ＣＯ2 ＋ ２Ｈ2 （１） ＣＯ2 ＋ Ｈ2 ＝ ＣＯ ＋ Ｈ2 Ｏ （２） メタノールの分解率を高めるために反応温度が高くす
ることが必要である。 改質ガスから分離困難な一酸化炭素の生成量を少なく
するためには、反応温度をできるだけ低くし、また水／
メタノールのモル比を高めることが望ましい。 反応装置のエネルギー効率の面からは、水／メタノー
ルのモル比をできるだけ理論量に近づけ、且つメタノー
ルの分解率を高く維持することが要求される。 触媒としては一般に銅系触媒が使用されるが、その触
媒寿命を長く保つためには、反応温度をできるだけ低く
維持することが望まれる。 このため比較的低温で高活性を有する触媒の開発が行わ
れ、上記の互いに矛盾する条件から最も有利な反応温度
が選定されている。
【０００４】メタノール改質用反応器に一般に用いられ
ている多管式熱交換器においては、触媒層の入口部で
（１）式による吸熱反応が急速に起こり、気相反応であ
るので反応管が伝熱律速となることから、反応管の入口
温度に対して触媒層の入口部で通常１０〜６０℃程度の
温度低下が起こる。この温度低下により入口部の触媒が
有効に利用されなくなると共に、時には供給ガス中の水
分の凝縮が起こり触媒を破損するなどの障害を起こす危
険があるので、これを避けるために反応管の入口温度を
高くすることが一般に行われている。しかしながら反応
管の入口温度を高くすることは、触媒層全体の温度を高
めることになるので、上記の如く（２）式の反応により
一酸化炭素の生成量が増加して水素の収率が低下するこ
とや、触媒寿命の低下などの要因となる。
ている多管式熱交換器においては、触媒層の入口部で
（１）式による吸熱反応が急速に起こり、気相反応であ
るので反応管が伝熱律速となることから、反応管の入口
温度に対して触媒層の入口部で通常１０〜６０℃程度の
温度低下が起こる。この温度低下により入口部の触媒が
有効に利用されなくなると共に、時には供給ガス中の水
分の凝縮が起こり触媒を破損するなどの障害を起こす危
険があるので、これを避けるために反応管の入口温度を
高くすることが一般に行われている。しかしながら反応
管の入口温度を高くすることは、触媒層全体の温度を高
めることになるので、上記の如く（２）式の反応により
一酸化炭素の生成量が増加して水素の収率が低下するこ
とや、触媒寿命の低下などの要因となる。
【０００５】
【課題を解決するための手段】発明者等は上記の如き課
題を有するメタノール改質反応器について鋭意検討した
結果、垂直型のスパイラル熱交換器の反応器を用い、触
媒充填部の上部に空間部を設置するようにすれば、この
空間部において触媒層への供給ガスが加熱されて触媒層
入口部での温度低下が削減され、メタノール改質触媒が
有効に利用されるようになり、一酸化炭素の生成量が削
減されることを見出し、本発明に到達した。
題を有するメタノール改質反応器について鋭意検討した
結果、垂直型のスパイラル熱交換器の反応器を用い、触
媒充填部の上部に空間部を設置するようにすれば、この
空間部において触媒層への供給ガスが加熱されて触媒層
入口部での温度低下が削減され、メタノール改質触媒が
有効に利用されるようになり、一酸化炭素の生成量が削
減されることを見出し、本発明に到達した。
【０００６】即ち本発明はメタノールと水の混合蒸気を
触媒の存在下に反応させるメタノール改用質反応器にお
いて、垂直型のスパイラル熱交換器の片側にメタノール
改質用触媒を高さ２０〜８０％に充填してメタノールと
水の混合蒸気を通過させ、他側に加熱用流体を通過させ
ること特徴とするメタノール改質用反応器である。
触媒の存在下に反応させるメタノール改用質反応器にお
いて、垂直型のスパイラル熱交換器の片側にメタノール
改質用触媒を高さ２０〜８０％に充填してメタノールと
水の混合蒸気を通過させ、他側に加熱用流体を通過させ
ること特徴とするメタノール改質用反応器である。
【０００７】本発明において触媒層入口ガスを有効に加
熱するために、触媒充填部の上部の空間部に充填物を充
填することが望ましい。メタノール改質反応におけるメ
タノールに対する水のモル比は、通常、１〜５の範囲で
あり、触媒に対するこれらの混合蒸気の空間速度は１０
０〜１５０００hr-1である。また反応温度は通常、２０
０〜３５０℃の範囲であり、圧力は常圧〜３０ kg/cm2
G である。
熱するために、触媒充填部の上部の空間部に充填物を充
填することが望ましい。メタノール改質反応におけるメ
タノールに対する水のモル比は、通常、１〜５の範囲で
あり、触媒に対するこれらの混合蒸気の空間速度は１０
０〜１５０００hr-1である。また反応温度は通常、２０
０〜３５０℃の範囲であり、圧力は常圧〜３０ kg/cm2
G である。
【０００８】本発明のメタノール改質用反応器に用いら
れるスパイラル熱交換器は、例えば図１（立面図）及び
図２（平面図）に示す如きの構造で示される。先ず反応
ガスの加熱用流体は図２の流路1 から供給されて、図１
の空間部2,3,4,5 と順次通過して触媒層とその上部空間
部の反応ガスを加熱して、流路6 から排出される。一
方、該反応器に供給されるメタノールと水の混合蒸気は
図２の流路7 に供給され、図１の空間部8 で加熱された
後、触媒層9 においてメタノール改質反応が行われる。
この改質反応により反応ガスの温度が低下するが、次に
空間部10において加熱されて触媒層11に入る。反応ガス
は順次、空間部12で加熱、触媒層13で改質反応と、加熱
と改質反応が繰返されて、流路14より排出される。
れるスパイラル熱交換器は、例えば図１（立面図）及び
図２（平面図）に示す如きの構造で示される。先ず反応
ガスの加熱用流体は図２の流路1 から供給されて、図１
の空間部2,3,4,5 と順次通過して触媒層とその上部空間
部の反応ガスを加熱して、流路6 から排出される。一
方、該反応器に供給されるメタノールと水の混合蒸気は
図２の流路7 に供給され、図１の空間部8 で加熱された
後、触媒層9 においてメタノール改質反応が行われる。
この改質反応により反応ガスの温度が低下するが、次に
空間部10において加熱されて触媒層11に入る。反応ガス
は順次、空間部12で加熱、触媒層13で改質反応と、加熱
と改質反応が繰返されて、流路14より排出される。
【０００９】本発明において触媒充填部への触媒充填量
は触媒充填部全体の容積に対して、２０〜８０％、好ま
しくは３０〜７０％、更に好ましくは４０〜５０％であ
る。触媒充填部の上部の空間部には伝熱効率を高めるた
めに金属球体ないしラシヒリングなどの充填物を充填す
ることが望ましい。なお触媒を４０〜５０％とすれば、
上部カバーを外して触媒を充填できるので触媒の換装が
容易である。
は触媒充填部全体の容積に対して、２０〜８０％、好ま
しくは３０〜７０％、更に好ましくは４０〜５０％であ
る。触媒充填部の上部の空間部には伝熱効率を高めるた
めに金属球体ないしラシヒリングなどの充填物を充填す
ることが望ましい。なお触媒を４０〜５０％とすれば、
上部カバーを外して触媒を充填できるので触媒の換装が
容易である。
【００１０】反応ガスの加熱用流体は特に制限されない
が、一般に熱媒油（ダーウサム等）や燃焼ガス、加熱用
水蒸気が用いられる。本発明では加熱用流体の温度を従
来より下げることができるので、加熱用水蒸気の圧力を
下げることができる。また本発明では触媒層の温度分布
が均一化されることから、触媒が有効に利用されること
になるので、触媒量を大幅に減少させることができ、ま
たＣＯ発生量が削減されると共に、触媒寿命が長くな
る。
が、一般に熱媒油（ダーウサム等）や燃焼ガス、加熱用
水蒸気が用いられる。本発明では加熱用流体の温度を従
来より下げることができるので、加熱用水蒸気の圧力を
下げることができる。また本発明では触媒層の温度分布
が均一化されることから、触媒が有効に利用されること
になるので、触媒量を大幅に減少させることができ、ま
たＣＯ発生量が削減されると共に、触媒寿命が長くな
る。
【００１１】
【実施例】次に実施例により本発明を更に具体的に説明
する。但し本発明はこの実施例により制限されるもので
はない。
する。但し本発明はこの実施例により制限されるもので
はない。
【００１２】実施例１ 図１および図２に示されるスパイラル熱交換器（スパイ
ラル６層、外径 0.5ｍ、幅 0.5ｍ）の熱交換部片側の各
層の高さ５０％に銅系触媒を充填し、メタノールと水の
混合蒸気（モル比１：２）９０Ｎｍ3 ／Ｈを、圧力１５
kg/cm2 G 、温度２４０℃で供給し、他側に加熱用流体
として熱媒油（ダーウサム）を２６０℃で供給して水素
を製造した。加熱用流体（熱媒）および触媒層の温度分
布を図３に示す。メタノールの分解率は９９．０％であ
り、生成ガス中のＣＯ濃度は０．６％であった。
ラル６層、外径 0.5ｍ、幅 0.5ｍ）の熱交換部片側の各
層の高さ５０％に銅系触媒を充填し、メタノールと水の
混合蒸気（モル比１：２）９０Ｎｍ3 ／Ｈを、圧力１５
kg/cm2 G 、温度２４０℃で供給し、他側に加熱用流体
として熱媒油（ダーウサム）を２６０℃で供給して水素
を製造した。加熱用流体（熱媒）および触媒層の温度分
布を図３に示す。メタノールの分解率は９９．０％であ
り、生成ガス中のＣＯ濃度は０．６％であった。
【００１３】比較例１ 実施例１のスパイラル熱交換器において等量の触媒量と
するために幅を0.25ｍとした反応器の熱交換部片側に、
同様の触媒を高さ１００％に充填し、メタノールと水の
混合蒸気（モル比１：２）９０Ｎｍ3 ／Ｈを、圧力１５
kg/cm2 G 、温度２６０℃で供給し、他側に加熱用流体
として熱媒油（ダーウサム）を２８０℃で供給して水素
を製造した。加熱用流体（熱媒）および触媒層の温度分
布を図４に示す。メタノールの分解率は９９．０％であ
り、生成ガス中のＣＯ濃度は０．６％であった。
するために幅を0.25ｍとした反応器の熱交換部片側に、
同様の触媒を高さ１００％に充填し、メタノールと水の
混合蒸気（モル比１：２）９０Ｎｍ3 ／Ｈを、圧力１５
kg/cm2 G 、温度２６０℃で供給し、他側に加熱用流体
として熱媒油（ダーウサム）を２８０℃で供給して水素
を製造した。加熱用流体（熱媒）および触媒層の温度分
布を図４に示す。メタノールの分解率は９９．０％であ
り、生成ガス中のＣＯ濃度は０．６％であった。
【００１４】
【発明の効果】実施例に示される如く本発明のメタノー
ル改質用反応器では触媒層の温度分布が均一であり、空
間部で加熱されることにより温度低下が小さいので触媒
が有効に利用され、従って加熱用流体の温度を下げるこ
とができる。これによって加熱用流体としてより低圧の
水蒸気や、より低温の熱源を用いることができるように
なる。また高温部分が無くなるので一酸化炭素の生成量
が削減されると共に触媒寿命が向上する。更に本発明の
メタノール改質用反応器により触媒量を大幅に減少させ
ることもでき、触媒の充填も容易となる。従って本発明
のメタノール改質用反応器は工業的に極めて有利な装置
である。
ル改質用反応器では触媒層の温度分布が均一であり、空
間部で加熱されることにより温度低下が小さいので触媒
が有効に利用され、従って加熱用流体の温度を下げるこ
とができる。これによって加熱用流体としてより低圧の
水蒸気や、より低温の熱源を用いることができるように
なる。また高温部分が無くなるので一酸化炭素の生成量
が削減されると共に触媒寿命が向上する。更に本発明の
メタノール改質用反応器により触媒量を大幅に減少させ
ることもでき、触媒の充填も容易となる。従って本発明
のメタノール改質用反応器は工業的に極めて有利な装置
である。
【図１】立面図
【図２】平面図図１および図２は本発明のメタノール改
質用反応器の構造図の一例である。
質用反応器の構造図の一例である。
【図３】実施例１における加熱用流体（熱媒）および触
媒層の温度分布を示す。
媒層の温度分布を示す。
【図４】比較例１における加熱用流体（熱媒）および触
媒層の温度分布を示す。
媒層の温度分布を示す。
１ 加熱用流体（熱媒）入口 ２〜５ 加熱用流体（熱媒）通路 ６ 加熱用流体（熱媒）出口 ７ 原料ガス（メタノールと水の混合蒸気）入口 8,10,12 空間部 9,11,13 触媒充填部（触媒層） 14 反応ガス出口
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成６年１月７日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１２】実施例１ 図１および図２に示されるスパイラル熱交換器（スパイ
ラル６層、外径 0.5ｍ、幅 0.5ｍ）の熱交換部片側の各
層の高さ５０％に銅系触媒を充填し、メタノールと水の
混合蒸気（モル比１：２）９０Ｎｍ3 ／Ｈを、圧力１５
kg/cm2 G 、温度２４０℃で供給し、他側に加熱用流体
として熱媒油（ダーウサム）を２６０℃で供給して水素
を製造した。加熱用流体（熱媒）および触媒層の温度分
布を図３に示す。メタノールの分解率は９９．０％であ
り、生成ガス中のＣＯ濃度は０．３％であった。
ラル６層、外径 0.5ｍ、幅 0.5ｍ）の熱交換部片側の各
層の高さ５０％に銅系触媒を充填し、メタノールと水の
混合蒸気（モル比１：２）９０Ｎｍ3 ／Ｈを、圧力１５
kg/cm2 G 、温度２４０℃で供給し、他側に加熱用流体
として熱媒油（ダーウサム）を２６０℃で供給して水素
を製造した。加熱用流体（熱媒）および触媒層の温度分
布を図３に示す。メタノールの分解率は９９．０％であ
り、生成ガス中のＣＯ濃度は０．３％であった。
Claims (2)
- 【請求項１】メタノールと水の混合蒸気を触媒の存在下
に反応させるメタノール改質用反応器において、垂直型
のスパイラル熱交換器の熱交換部の片側にメタノール改
質用触媒を高さ２０〜８０％に充填してメタノールと水
の混合蒸気を通過させ、熱交換部の他側に加熱用流体を
通過させること特徴とするメタノール改質用反応器 - 【請求項２】メタノール改質用触媒の上部に伝熱用充填
物を充填する請求項１のメタノール改質用反応器
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32790793A JP3428599B2 (ja) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | メタノール改質用反応器 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32790793A JP3428599B2 (ja) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | メタノール改質用反応器 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07187601A true JPH07187601A (ja) | 1995-07-25 |
| JP3428599B2 JP3428599B2 (ja) | 2003-07-22 |
Family
ID=18204328
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP32790793A Expired - Fee Related JP3428599B2 (ja) | 1993-12-24 | 1993-12-24 | メタノール改質用反応器 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3428599B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007290900A (ja) * | 2006-04-24 | 2007-11-08 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 熱交換型改質器 |
| CN106602110A (zh) * | 2016-11-28 | 2017-04-26 | 苏州氢洁电源科技有限公司 | 一种高效率的甲醇重整反应室结构 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104828776B (zh) * | 2015-03-25 | 2018-02-02 | 武汉理工大学 | Lng‑柴油双燃料发动机废气重整制氢方法 |
-
1993
- 1993-12-24 JP JP32790793A patent/JP3428599B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007290900A (ja) * | 2006-04-24 | 2007-11-08 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 熱交換型改質器 |
| CN106602110A (zh) * | 2016-11-28 | 2017-04-26 | 苏州氢洁电源科技有限公司 | 一种高效率的甲醇重整反应室结构 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3428599B2 (ja) | 2003-07-22 |
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