JPH0720845B2 - 殺菌及び菌を除去する方法 - Google Patents
殺菌及び菌を除去する方法Info
- Publication number
- JPH0720845B2 JPH0720845B2 JP61084332A JP8433286A JPH0720845B2 JP H0720845 B2 JPH0720845 B2 JP H0720845B2 JP 61084332 A JP61084332 A JP 61084332A JP 8433286 A JP8433286 A JP 8433286A JP H0720845 B2 JPH0720845 B2 JP H0720845B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- fiber
- present
- bacterium
- bacteria
- molded product
- Prior art date
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- Expired - Lifetime
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- Apparatus For Disinfection Or Sterilisation (AREA)
- Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
- Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、殺菌及び菌を除去する方法に関する。
（従来技術） 我々の生活空間には、各種の細菌、カビ、バクテリア等
の微生物が存在している。そして、高温多湿な環境下で
は、それらの繁殖が特に活発であり、繊維の変質・変
色、劣化等の現象を起したり、腐敗・発酵現象をおこし
たり、不快な臭気を発生したりしている。
の微生物が存在している。そして、高温多湿な環境下で
は、それらの繁殖が特に活発であり、繊維の変質・変
色、劣化等の現象を起したり、腐敗・発酵現象をおこし
たり、不快な臭気を発生したりしている。
また、外科手術に際しては近代的な専門技術や極めて複
雑な設備が用いられているにもかかわらず、創傷感染が
相変らず多く、病院での関心の高い事項の１つである。
このため、病院菌による術後感染を防ぎ、傷の治癒に役
立てるとか、薬物等を体内に投与する際、その経路から
の病原微生物浸入を防ぐ材料及び患者の闘病生活を快い
ものにするなどの医療用繊維製品の開発が望まれてい
た。
雑な設備が用いられているにもかかわらず、創傷感染が
相変らず多く、病院での関心の高い事項の１つである。
このため、病院菌による術後感染を防ぎ、傷の治癒に役
立てるとか、薬物等を体内に投与する際、その経路から
の病原微生物浸入を防ぐ材料及び患者の闘病生活を快い
ものにするなどの医療用繊維製品の開発が望まれてい
た。
従来、抗菌および抗カビ加工法としては、天然または合
成繊維に抗菌力をもつ化合物、たとえば第４級アンモニ
ウム塩などを塗布またはスプレーしたり、化合物溶液に
繊維を含侵する方法が知られている。しかし、これらの
方法では効力に持続性がなく、その後の洗濯や摩擦等に
よって容易に抗菌剤が脱落し安全衛生上および排水公害
等の面からも問題であった。また、抗菌剤を添加した樹
脂を用いて樹脂加工を行なうと繊維の風合を損なうとい
う欠点を有していた。
成繊維に抗菌力をもつ化合物、たとえば第４級アンモニ
ウム塩などを塗布またはスプレーしたり、化合物溶液に
繊維を含侵する方法が知られている。しかし、これらの
方法では効力に持続性がなく、その後の洗濯や摩擦等に
よって容易に抗菌剤が脱落し安全衛生上および排水公害
等の面からも問題であった。また、抗菌剤を添加した樹
脂を用いて樹脂加工を行なうと繊維の風合を損なうとい
う欠点を有していた。
（発明が解決しようとする問題点） 本発明は、空気中、水、水溶液、および血液中に含まれ
る菌を選択的に殺菌および菌を除去する方法を提供する
ものである。
る菌を選択的に殺菌および菌を除去する方法を提供する
ものである。
（問題点を解決するための手段） 本発明は、次の構成を有する。
菌または菌を含有する媒体に、置換基として下記一般式
（１）の官能基を主鎖または側鎖に有する重合体または
その成型品を接触させることを特徴とする殺菌および菌
を除去する方法。
（１）の官能基を主鎖または側鎖に有する重合体または
その成型品を接触させることを特徴とする殺菌および菌
を除去する方法。
上式中、R1およびR2は水素原子または低級アルキル基を
示す。
示す。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明でいう菌とは、グラム陰性球菌、グラム陰性好気
性桿菌、グラム陰性嫌気性桿菌等のグラム陰性菌や黄色
ブドウ球菌で代表されるグラム陽性菌及び真菌などを例
示することができる。
性桿菌、グラム陰性嫌気性桿菌等のグラム陰性菌や黄色
ブドウ球菌で代表されるグラム陽性菌及び真菌などを例
示することができる。
本発明でいう重合体とは、芳香族ポリアミド、ポリエス
テル、ポリスルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポ
リスチレンのなどの重合体を意味するが、中でもポリス
チレンが化学的に安定であり特に好ましい。また重合物
が結晶性ポリプロピレン、ポリエチレンなどで代表され
るポリα−オレフィンによって補強されていれば、機械
的性質が向上するのでさらに好ましい。
テル、ポリスルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポ
リスチレンのなどの重合体を意味するが、中でもポリス
チレンが化学的に安定であり特に好ましい。また重合物
が結晶性ポリプロピレン、ポリエチレンなどで代表され
るポリα−オレフィンによって補強されていれば、機械
的性質が向上するのでさらに好ましい。
上記一般式（１）中、R1およびR2は水素原子またはメチ
ル基、エチル基などの低級アルキル基が挙げられるが、
中でも水素原子である場合が最も製造しやすい。
ル基、エチル基などの低級アルキル基が挙げられるが、
中でも水素原子である場合が最も製造しやすい。
該重合体中の上記一般式（１）で示される官能基の量に
は特に限定はないが、少なすぎると該重合体またはその
成型品と菌または菌を含有する媒体との親和性が悪くな
り、処理能力が低下するので、該重合体1gあたり0.2ミ
リモル以上、より好ましくは0.6ミリモル以上存在する
のがよい。
は特に限定はないが、少なすぎると該重合体またはその
成型品と菌または菌を含有する媒体との親和性が悪くな
り、処理能力が低下するので、該重合体1gあたり0.2ミ
リモル以上、より好ましくは0.6ミリモル以上存在する
のがよい。
また、該重合体またはその成型品は使用条件において溶
出物がなく、実質上不活性である。すなわち、化学処理
や表面処理で殺菌力を付与するのとは異なり、そのもの
自体が殺菌力を保持しているので安全である。このた
め、長時間の使用でも効果が持続するので産業上の利用
価値は極めて高い。
出物がなく、実質上不活性である。すなわち、化学処理
や表面処理で殺菌力を付与するのとは異なり、そのもの
自体が殺菌力を保持しているので安全である。このた
め、長時間の使用でも効果が持続するので産業上の利用
価値は極めて高い。
本発明でいう成型品とは繊維、膜、中空糸、粒状物およ
びそれらの高次加工品を意味する。そして、繊維ならび
織物、編物、紙、フェルト、フィルターなどの高次形態
でも用いることができる。とりわけ、繊維、中空糸が流
路を確保できる使用形態にできるので良い。この特性は
成型品を血液のような高粘性液体の処理剤として使用す
る時重要である。この場合、該成型品の表面積はあまり
小さすぎると、菌の処理能力が低下し、またあまり大き
すぎても、本発明成型品を充填したカラムの通気性は悪
くなるので、該成型品の表面積は0.1以上50m2/g以下、
より好ましくは、0.05以上10m2/g以下がよい。
びそれらの高次加工品を意味する。そして、繊維ならび
織物、編物、紙、フェルト、フィルターなどの高次形態
でも用いることができる。とりわけ、繊維、中空糸が流
路を確保できる使用形態にできるので良い。この特性は
成型品を血液のような高粘性液体の処理剤として使用す
る時重要である。この場合、該成型品の表面積はあまり
小さすぎると、菌の処理能力が低下し、またあまり大き
すぎても、本発明成型品を充填したカラムの通気性は悪
くなるので、該成型品の表面積は0.1以上50m2/g以下、
より好ましくは、0.05以上10m2/g以下がよい。
本発明でいう成型品の調製方法の具体例をあげると、多
芯海島型構造でポリプロピレンによる補強したポリスチ
レン繊維を硫酸とニトロベンゼンの存在下、室温でパラ
ホルムアルデヒドとＮ−メチロ−ル−α−クロルアセト
アミドを用いて不溶化とアミドメチル化をおこなったあ
と、ヨウ化カリウムを含む含水エタノールに侵し、55℃
で４時間加熱することにより達成できる。
芯海島型構造でポリプロピレンによる補強したポリスチ
レン繊維を硫酸とニトロベンゼンの存在下、室温でパラ
ホルムアルデヒドとＮ−メチロ−ル−α−クロルアセト
アミドを用いて不溶化とアミドメチル化をおこなったあ
と、ヨウ化カリウムを含む含水エタノールに侵し、55℃
で４時間加熱することにより達成できる。
本発明でいう成型品を用いて菌または菌を含有する媒体
から殺菌および菌を除去する方法を例示すると、該成型
品を菌または菌を含有する媒体に接触させたあと、該成
型品を分離すればよい。接触の方法として、該成型品を
充填したカラムを調製し、これに菌または菌を含有する
媒体を通液したり、該成型品をフェルト状または濾紙状
物とし、菌または菌を含有する媒体を濾別する方法も好
ましく用いられる。そして、該成型品はそれ単独で用い
てもよいし、多孔質膜のようなものと組み合せた使い方
も可能である。
から殺菌および菌を除去する方法を例示すると、該成型
品を菌または菌を含有する媒体に接触させたあと、該成
型品を分離すればよい。接触の方法として、該成型品を
充填したカラムを調製し、これに菌または菌を含有する
媒体を通液したり、該成型品をフェルト状または濾紙状
物とし、菌または菌を含有する媒体を濾別する方法も好
ましく用いられる。そして、該成型品はそれ単独で用い
てもよいし、多孔質膜のようなものと組み合せた使い方
も可能である。
本発明でいう成型品の使用例をあげると、該成型品を充
填したカラムに輸液、透析液または血液、生理食塩水、
水溶液、水、空気などを循環させる方法、火傷部や傷部
の表面を該成型品で被覆する方法などがある。また、該
成型品から得られる製品を例示すると医療用関連の繊維
製品としては、血液との接触材料、エプロン、ベットカ
バー、おむつ、手術用カバー、顔面マスク、女性の衛生
具、失禁用パッド、実験着、洗濯品用のバック、巻包
帯、シーツ、枕ケース、ベッドカバー、手術用衣料、縫
合糸などがある。さらに医療用以外では、衣類、壁紙、
じゅうたん、食品の保存容器、食品の包装用具、掃除機
用ゴミ袋などもあげられる。
填したカラムに輸液、透析液または血液、生理食塩水、
水溶液、水、空気などを循環させる方法、火傷部や傷部
の表面を該成型品で被覆する方法などがある。また、該
成型品から得られる製品を例示すると医療用関連の繊維
製品としては、血液との接触材料、エプロン、ベットカ
バー、おむつ、手術用カバー、顔面マスク、女性の衛生
具、失禁用パッド、実験着、洗濯品用のバック、巻包
帯、シーツ、枕ケース、ベッドカバー、手術用衣料、縫
合糸などがある。さらに医療用以外では、衣類、壁紙、
じゅうたん、食品の保存容器、食品の包装用具、掃除機
用ゴミ袋などもあげられる。
以下に実施例を示す。
（実施例） （殺菌および菌除去用材料の調製） ポリプロピレン（三井“ノーブレン"J3HG）50部を島成
分とし、ポリスチレン（“スタイロン"666）46部、ポリ
プロピレン（住友“ノーブレン"WF−727−Ｆ）４部の混
合物を海成分とする海島型複合繊維（島数16、単糸繊度
2.6デニール、引張強度2.9g/d、伸度50％、フィラメン
ト数42）50gを、Ｎ−メチロ−ル−α−クロルアセトア
ミド50g、ニトロベンゼン400g、98％硫酸400gおよびパ
ラホルムアルデヒド0.85gからなる混合溶液中に侵し、2
0℃で１時間反応させた。繊維を反応液から取り出し、
０℃の氷水51中に投じて、反応停止させたのち、水で洗
浄し、次に、繊維に付着しているニトロベンゼンをメタ
ノールで抽出除去した。この繊維を50℃で真空乾燥し
て、クロルアセトアミドメチル化繊維71g（原料繊維）
を得た。
分とし、ポリスチレン（“スタイロン"666）46部、ポリ
プロピレン（住友“ノーブレン"WF−727−Ｆ）４部の混
合物を海成分とする海島型複合繊維（島数16、単糸繊度
2.6デニール、引張強度2.9g/d、伸度50％、フィラメン
ト数42）50gを、Ｎ−メチロ−ル−α−クロルアセトア
ミド50g、ニトロベンゼン400g、98％硫酸400gおよびパ
ラホルムアルデヒド0.85gからなる混合溶液中に侵し、2
0℃で１時間反応させた。繊維を反応液から取り出し、
０℃の氷水51中に投じて、反応停止させたのち、水で洗
浄し、次に、繊維に付着しているニトロベンゼンをメタ
ノールで抽出除去した。この繊維を50℃で真空乾燥し
て、クロルアセトアミドメチル化繊維71g（原料繊維）
を得た。
このクロルアセトアミドメチル化繊維40gをヨウ化カリ
ウム130g、エタノール800mlおよび水240mlからなる混合
溶液中に侵し、55℃で４時間加熱してヨード化したあ
と、エタノールおよび水で十分洗浄して本発明例の繊維
であるヨードアセトアミドメチル化繊維（含水度0.31/P
H7.4,0.32/塩酸型）を得た。
ウム130g、エタノール800mlおよび水240mlからなる混合
溶液中に侵し、55℃で４時間加熱してヨード化したあ
と、エタノールおよび水で十分洗浄して本発明例の繊維
であるヨードアセトアミドメチル化繊維（含水度0.31/P
H7.4,0.32/塩酸型）を得た。
（生菌数測定法） 大腸菌（Escherichia coli ATCC 25922）を滅菌したリ
ン酸緩衝液に浮遊させ106CFU/ml（集落形成単位）程度
の濃度に調製した。繊維と菌液を振とう後、菌液を３段
階希釈（100、102、104希釈）し、各0.1mlをDHL寒天培
地（日水製薬（株）、ニッスイプレート DHL寒天培
地）に接種した。37℃ 24時間培養後、コロニー数を測
定した。
ン酸緩衝液に浮遊させ106CFU/ml（集落形成単位）程度
の濃度に調製した。繊維と菌液を振とう後、菌液を３段
階希釈（100、102、104希釈）し、各0.1mlをDHL寒天培
地（日水製薬（株）、ニッスイプレート DHL寒天培
地）に接種した。37℃ 24時間培養後、コロニー数を測
定した。
実施例1. 実施例で得た本発明例1,2の繊維および比較繊維につい
て以下の殺菌および菌除去実験をおこなった。調製した
繊維0.25gを3cmの長さに切り10mlガラス製テストチュー
ブに入れ、8mlの蒸溜水を入れたあと栓をし、121℃ 30
分オートクレーブにかけた。このあと上澄液を除き、菌
液5mlを加えて室温で振とうし、所定時間ごとにサンプ
リングした。対照（コントロール）として、菌液のみを
注入した試験管を用意し、同様に振とうした。所定時間
の振とう後、生菌数を測定し表１に示す結果を得た。
て以下の殺菌および菌除去実験をおこなった。調製した
繊維0.25gを3cmの長さに切り10mlガラス製テストチュー
ブに入れ、8mlの蒸溜水を入れたあと栓をし、121℃ 30
分オートクレーブにかけた。このあと上澄液を除き、菌
液5mlを加えて室温で振とうし、所定時間ごとにサンプ
リングした。対照（コントロール）として、菌液のみを
注入した試験管を用意し、同様に振とうした。所定時間
の振とう後、生菌数を測定し表１に示す結果を得た。
表１から本発明例では短時間で菌数がゼロになるのに対
し、化学構造のよく似た同じハロゲン原子である比較例
では菌数の低下が見られず効果のないことがわかる。
し、化学構造のよく似た同じハロゲン原子である比較例
では菌数の低下が見られず効果のないことがわかる。
なお、比較例はクロルアセトアミドメチル化繊維（含水
度0.34/PH 7.4、0.34/塩酸型）を用いた。
度0.34/PH 7.4、0.34/塩酸型）を用いた。
実施例2. 殺菌効果が繊維からの溶出によるのかどうか調べた。本
発明例の繊維0.25gを3cmの長さに切り10mlガラス性テス
トチューブに入れ、8mlの蒸溜水を入れたあと栓をし、1
21℃ 30分オートクレーブにかけた。このチューブの中
から上澄液1mlをとり、実施例１で述べた大腸菌液5mlを
加えて所定時間ごとにサンプリングしながら８時間振と
うした。対照（コントロール）として、菌液のみを注入
した試験管も同様に振とうした。振とう後、生菌数を測
定し表２に示す結果を得た。
発明例の繊維0.25gを3cmの長さに切り10mlガラス性テス
トチューブに入れ、8mlの蒸溜水を入れたあと栓をし、1
21℃ 30分オートクレーブにかけた。このチューブの中
から上澄液1mlをとり、実施例１で述べた大腸菌液5mlを
加えて所定時間ごとにサンプリングしながら８時間振と
うした。対照（コントロール）として、菌液のみを注入
した試験管も同様に振とうした。振とう後、生菌数を測
定し表２に示す結果を得た。
表２から本発明例では対照（コントロール）と同レベル
の菌数が確認されたことから、繊維からの溶出物による
細菌ではないことがわかる。
の菌数が確認されたことから、繊維からの溶出物による
細菌ではないことがわかる。
実施例3. 本発明例の繊維を用いてくり返し実験による菌処理能力
を調べた。本発明例の繊維0.25gを3cmの長さに切り10ml
ガラス製テストチューブに入れ、8mlの蒸溜水を入れた
あと栓をし、121℃ 30分オートクレーブにかけた。こ
のあと上澄液を除き、実施例１で述べた大腸菌液5mlを
加え、１時間振とうした。菌液をサンプリング後、菌液
を捨て新たに同濃度の菌液5mlを加え、計４回くり返し
た。サンプリングした試料を用いて生菌数を測定し表３
に示す結果を得た。
を調べた。本発明例の繊維0.25gを3cmの長さに切り10ml
ガラス製テストチューブに入れ、8mlの蒸溜水を入れた
あと栓をし、121℃ 30分オートクレーブにかけた。こ
のあと上澄液を除き、実施例１で述べた大腸菌液5mlを
加え、１時間振とうした。菌液をサンプリング後、菌液
を捨て新たに同濃度の菌液5mlを加え、計４回くり返し
た。サンプリングした試料を用いて生菌数を測定し表３
に示す結果を得た。
表３から本発明例では24×105CFU/ml濃度の菌液を用い
て４回くりし実験を行なっても殺菌力の低下が少なく効
果が維持されていることがわかる。しかも、再生操作を
せずに行なうことができた。
て４回くりし実験を行なっても殺菌力の低下が少なく効
果が維持されていることがわかる。しかも、再生操作を
せずに行なうことができた。
実施例4. 本発明例の繊維を用いて菌種を変更して細菌及び菌除去
実験を行なった。菌種としては、（１）緑膿菌（Pseudo
monas aeruginosa ATCC 27853）（２）霊菌（Serratia
marcescens ATCC 8100）（３）肺炎桿菌（Klebsiella p
neumoniae ATCC 27736）（４）ネズミチフス菌（Salmon
ella typhimurium ATCC 13311）を用いた。本発明例の
繊維0.25gを3cmの長さに切り10mlガラス製テストチュー
ブに入れ、8mlの蒸溜水を入れたあと栓をし、121℃ 30
分オートクレーブにかけた。このあと上澄液を除き、菌
液5mlを加えて室温で振とうし、所定時間ごとにサンプ
リングした。対照（コントロール）として、菌液のみを
注入した試験管を用意し、同様に振とうした。所定時間
の振とう後、生菌数を測定し表４に示す結果を得た。
実験を行なった。菌種としては、（１）緑膿菌（Pseudo
monas aeruginosa ATCC 27853）（２）霊菌（Serratia
marcescens ATCC 8100）（３）肺炎桿菌（Klebsiella p
neumoniae ATCC 27736）（４）ネズミチフス菌（Salmon
ella typhimurium ATCC 13311）を用いた。本発明例の
繊維0.25gを3cmの長さに切り10mlガラス製テストチュー
ブに入れ、8mlの蒸溜水を入れたあと栓をし、121℃ 30
分オートクレーブにかけた。このあと上澄液を除き、菌
液5mlを加えて室温で振とうし、所定時間ごとにサンプ
リングした。対照（コントロール）として、菌液のみを
注入した試験管を用意し、同様に振とうした。所定時間
の振とう後、生菌数を測定し表４に示す結果を得た。
表４から本発明例では大腸菌以外のグラム陰性菌に対し
ても強い殺菌効果を有することがわかる。
ても強い殺菌効果を有することがわかる。
実施例５ 本発明例の繊維を用いてグラム陽性菌による殺菌および
菌除去実験を行なった。菌種としては、黄色ブドウ球菌
（Staphylococcus aureus ATCC 25923）を用いた。本発
明例の繊維0.25gを3cmの長さに切り10mlガラス製テスト
チューブに入れ、8mlの蒸溜水を入れたあと栓をし、121
℃ 30分オートクレーブにかけた。このあと上澄液を除
き、菌液5mlを加え室温で振とうし、所定時間ごとにサ
ンプリングした。対照（コントロール）として、菌液の
みを注入した試験管を用意し、同様に振とうした。所定
時間の振とう後、生菌数を測定し表５に示す結果を得
た。なお、培地はトリプトソーヤ寒天培地（日水製薬
（株）、ニッスイプレート）を用いた。
菌除去実験を行なった。菌種としては、黄色ブドウ球菌
（Staphylococcus aureus ATCC 25923）を用いた。本発
明例の繊維0.25gを3cmの長さに切り10mlガラス製テスト
チューブに入れ、8mlの蒸溜水を入れたあと栓をし、121
℃ 30分オートクレーブにかけた。このあと上澄液を除
き、菌液5mlを加え室温で振とうし、所定時間ごとにサ
ンプリングした。対照（コントロール）として、菌液の
みを注入した試験管を用意し、同様に振とうした。所定
時間の振とう後、生菌数を測定し表５に示す結果を得
た。なお、培地はトリプトソーヤ寒天培地（日水製薬
（株）、ニッスイプレート）を用いた。
表５から本発明例ではグラム陽性菌の黄色ブドウ球菌で
も強い殺菌効果を有することがわかる。
も強い殺菌効果を有することがわかる。
（発明の効果） 本発明は、菌の汚染レベルを低下させ、創傷感染を制御
し、傷口で無菌状態にすることができる。しかも、材料
からの溶出がないので非毒性、非感作性、非刺激性であ
り使用中に抗菌力が低下しないため安全かつ取扱いやす
い。
し、傷口で無菌状態にすることができる。しかも、材料
からの溶出がないので非毒性、非感作性、非刺激性であ
り使用中に抗菌力が低下しないため安全かつ取扱いやす
い。
Claims (1)
- 【請求項１】菌または菌を含有する媒体に、置換基とし
て下記一般式（１）の官能基を主鎖または側鎖に有する
重合体またはその成型品を接触させることを特徴とする
殺菌及び菌を除去する方法。 上式中、R1およびR2は水素原子または低級アルキル基を
示す。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61084332A JPH0720845B2 (ja) | 1986-04-14 | 1986-04-14 | 殺菌及び菌を除去する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61084332A JPH0720845B2 (ja) | 1986-04-14 | 1986-04-14 | 殺菌及び菌を除去する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62240063A JPS62240063A (ja) | 1987-10-20 |
| JPH0720845B2 true JPH0720845B2 (ja) | 1995-03-08 |
Family
ID=13827554
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61084332A Expired - Lifetime JPH0720845B2 (ja) | 1986-04-14 | 1986-04-14 | 殺菌及び菌を除去する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0720845B2 (ja) |
-
1986
- 1986-04-14 JP JP61084332A patent/JPH0720845B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62240063A (ja) | 1987-10-20 |
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