JPH07233285A

JPH07233285A - ゴム組成物

Info

Publication number: JPH07233285A
Application number: JP32002694A
Authority: JP
Inventors: Hideo Takechi; 秀雄武市; Koichi Morita; 浩一森田; Tadashi Shibata; 唯志柴田
Original assignee: Bridgestone Corp
Current assignee: Bridgestone Corp
Priority date: 1993-12-29
Filing date: 1994-12-22
Publication date: 1995-09-05

Abstract

(57)【要約】【目的】転がり摩擦抵抗性と共に引張強度、耐摩耗性
等の破壊物性及びロール巻付等の加工性を向上させる。【構成】ポリブタジエンの如き共役ジエン重合体とス
チレン−ブタジエン共重合体の如きビニル芳香族炭化水
素−共役ジエン共重合体から選ばれる数平均分子量が１
０×１０⁴〜２５×１０⁴であり、分子量分布が１．５
以下である低分子量重合体成分９０〜４０重量％と前記
重合体からなる群から選ばれる数平均分子量が５０×１
０⁴〜２００×１０⁴であり、分子量分布が２．５以下
である高分子量重合体成分１０〜６０重量％とを有する
重合体を６０重量部以上含むゴム原料、及び、カーボン
ブラックとホワイトカーボンから選ばれる少なくとも１
種を前記ゴム原料１００重量部に対して３０〜７０重量
部含むゴム組成物であって、前記ゴム原料用重合体の分
子量分布が少なくとも二峰性であることを特徴とするゴ
ム組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、タイヤ、工業用品等の
種々のゴム製品に好適に用いられるゴム組成物に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】近年、自動車には低燃費性と安全性が求
められており、タイヤのトレッド部に使用されるゴム組
成物には、転がり摩擦抵抗性（低ヒステリシスロス性）
を大幅に低減すると同時にこの転がり摩擦抵抗性と相反
する性質である耐摩耗性、耐偏摩耗性、耐カット性等の
破壊物性及びウェット、ドライ等のグリップ性能を向上
させることが要求されている。

【０００３】これらの要求を満たすために、溶液重合ス
チレン−ブタジエンゴム、乳化重合スチレン−ブタジエ
ンゴム等を用いた種々の試みが数多くなされている。

【０００４】溶液重合スチレン−ブタジエンゴムを用い
た試みとしては、例えば、片末端、両末端又は主鎖中
に、窒素、スズ等の元素を含み、カーボンブラックと相
互作用するこれらの官能基を有する溶液重合スチレン−
ブタジエンゴムを主ゴム成分として用いたものがある
が、これらのゴム組成物についても十分な低ヒステリシ
スロス性と破壊物性との改良が得られていない。さら
に、末端変性スチレン−ブタジエンゴムを用いたゴム組
成物では通常ロール巻付性等の加工性が悪いため、加工
性の向上のために天然ゴムを２０〜５０重量部位併用し
ており、このため末端変性スチレン−ブタジエンゴムが
有する本来の特長である低ヒステリシスロス性、高耐偏
摩耗性、グリップ性能が十分に発揮されないという欠点
を有していた。

【０００５】一方、乳化重合スチレン−ブタジエンゴム
を用いた試みでは、乳化重合スチレン−ブタジエンゴム
が広い分子量分布を有しているため（Ｍｗ／Ｍｎ＞２．
５）加工性及び破壊物性に優れたゴム組成物が得られる
が、分子量のかなり低い重合体成分も含んでいるため、
低転がり摩擦抵抗性が要求される分野には不向きである
という欠点を有している。

【０００６】そこで溶液重合スチレン−ブタジエンゴム
において、分子量分布に工夫を導入した試みとして、イ
ー．ダブリュ．ダック（Ｅ．Ｗ．Ｄｕｃｋ）らの「溶液
重合スチレン−ブタジエンゴムの引張特性における分子
量分布の効果（THE EFFECT OF MOLECULAR WEIGHT DISTR
IBUTION ON THE TENSILE PROPERTIES OF SOLUTION SB
R)」〔インターナショナルラバーコンフェランス（TH
E INTERNATIONAL RUBBERCONFERANCE ）２巻、１９７７
年発行〕において、二峰性の分子量分布を示す溶液重合
スチレン−ブタジエンゴムの引張強度を改良したものが
開示されているが、分子量分布の特性が明確ではなく、
引張強度も未だ十分に改良されているとはいえず、ま
た、耐摩耗性、耐偏摩耗性及びタイヤにおける低転がり
抵抗性の指標となる低ヒステリシスロス性については特
に改良されていない。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明は上記事実を考
慮し、転がり摩擦抵抗性（低ヒステリシスロス性）と共
に引張強度、耐摩耗性等の破壊物性及びロール巻付性等
の加工性を向上させたゴム組成物を提供することを目的
としている。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記課題を
達成すべく鋭意検討・研究した結果、低ヒステリシスロ
ス性、破壊物性及び加工性に優れた本発明を完成させる
に至った。

【０００９】即ち、請求項１記載のゴム組成物は、共役
ジエン重合体とビニル芳香族炭化水素−共役ジエン共重
合体から選ばれる、低分子量重合体成分９０〜４０重量
％と高分子量重合体成分１０〜６０重量％とを有する重
合体を６０重量部以上含むゴム原料、及び、カーボンブ
ラックとホワイトカーボンから選ばれる少なくとも１種
を前記ゴム原料１００重量部に対して３０〜７０重量部
含むゴム組成物であって、前記低分子量重合体成分は主
構造が直鎖状であり、数平均分子量（Ｍｎ）が１０×１
０⁴〜２５×１０⁴であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
が１．５以下であり、前記高分子量重合体成分は主構造
が直鎖状であり、数平均分子量が５０×１０⁴〜２００
×１０⁴であり、分子量分布が２．５以下であり、低分
子量重合体成分と高分子量重合体成分を有する前記重合
体の分子量分布が少なくとも二峰性であることを特徴と
する。

【００１０】以下、本発明を詳細に説明する。本発明の
ゴム組成物は、ゴム原料として、数平均分子量が１０×
１０⁴〜２５×１０⁴であり、かつ分子量分布が１．５
以下の直鎖状を主構造とする低分子量重合体成分（以
下、低分子量成分と称する）を９０〜４０重量％と、数
平均分子量が５０×１０⁴〜２００×１０⁴であり、か
つ分子量分布が２．５以下の直鎖状を主構造とする高分
子量重合体成分（以下、高分子量成分と称する）を１０
〜６０重量％含み、トータルの分子量分布が少なくとも
二峰性の重合体を含有している。前記重合体の低分子量
成分と高分子量成分とは、それぞれ、共役ジエン重合体
とビニル芳香族炭化水素−共役ジエン共重合体とから選
択される。

【００１１】本発明のゴム原料に含有される前記重合体
は、それぞれ、共役ジエン重合体とビニル芳香族炭化水
素−共役ジエン共重合体とから選ばれる低分子量成分と
高分子量成分とを含み、少なくとも二峰性の分子量分布
を示す。一般にロール巻付性等の加工性の観点からは、
分子量分布の狭い重合体よりも分子量分布の広い重合体
の方が優れているが、分子量分布が広く、かつ一峰性で
ある場合には、重合体中に著しい低分子量成分が含まれ
るため、低ヒステリシスロス性及び破壊物性の観点から
は好ましくない。本発明のゴム原料に含有される共役ジ
エン重合体とビニル芳香族炭化水素−共役ジエン共重合
体とから選ばれる重合体のトータルの分子量分布は多峰
性であり、結果としてかなり広い分子量分布を有してい
るため、加工性を向上することができる。また、これら
のゴム状共役ジエン重合体、ビニル芳香族炭化水素−共
役ジエン共重合体に含まれる低分子量成分の分子量分布
は、１．５以下、好ましくは１．３以下であり、また、
高分子量成分の分子量分布は、２．５以下、好ましくは
１．５以下と狭く、それぞれ特定の範囲の分子量に分布
が集中しているため、乳化重合スチレン−ブタジエンゴ
ムのように著しい低分子量成分を含まず、結果として、
低ヒステリシスロス性が確認でき、かつ、破壊物性を向
上することができる。特に、低分子量成分の分子量分布
が１．３以下であり、且つ、高分子量成分の分子量分布
が１．５以下である成分からなる重合体が低ヒステリシ
スロス性の観点から特に好ましい。

【００１２】低分子量成分の数平均分子量は、１０×１
０⁴〜２５×１０⁴が好ましく、特に１５×１０⁴〜２
５×１０⁴が好ましい。数平均分子量が１０×１０⁴未
満の場合には、原料重合体のタッキネスが高いため取扱
い難く、またヒステリシスロスが大きく、一方、数平均
分子量が２５×１０⁴を越える場合には、低分子量成分
と高分子量成分をブレンドした後のコンパウンドのムー
ニー粘度が高くなり過ぎて混練り性が悪く、またカーボ
ンブラックの分散性が低下するために、良好な破壊物
性、低ヒステリシスロス性が得られない。

【００１３】高分子量成分の数平均分子量は、５０×１
０⁴〜２００×１０⁴が好ましく、特に７０×１０⁴〜
１２０×１０⁴が好ましい。数平均分子量が５０×１０
⁴未満の場合には、十分な破壊物性が得られず、一方、
数平均分子量が２００×１０ ⁴を越える場合には、工業
的に重合体の合成自体が困難で、それに見合うだけの破
壊物性及び低ヒステリシスロス性が確保できない。

【００１４】これらの低分子量成分と高分子量成分はい
ずれも直鎖状を主構造とするものが好ましい。ここで、
直鎖状を主構造とするとは、炭化水素系溶媒中でリチウ
ム化合物を開始剤として通常の溶液重合（アニオン重
合）で得られるごく一般的なジエン系重合体（但し、重
合途中でジビニルベンゼンのごとき多官能性のモノマー
を共重合させて分岐を生じた場合、重合末端を四塩化ケ
イ素やトリクロロホスフィン等の多官能性のカップリン
グ剤でカップリングし、分岐を生じた場合、あるいは、
３官能以上のマルチリチウム開始剤により最初から分岐
を伴う形で重合した重合体等のように実質的に分岐を有
する重合体を除く）、又は、ネオジム等のリビング性の
高い配位触媒を用いて重合した重合体を意味する。低分
子量成分に分岐が多い場合には、分子末端の増加がもた
らすヒステリシスロスにより十分な低ヒステリシスロス
性が得られず、一方、高分子量成分に分岐が多い場合に
は、カーボンブラックの分散性が悪くなり、十分な破壊
物性、低ヒステリシスロス性が得られない。

【００１５】低分子量成分と高分子量成分の使用量は、
低分子量成分は９０〜４０重量％、さらに、８５〜５０
重量％であることが好ましく、高分子量成分は１０〜６
０重量％、さらに、１５〜５０重量％であるのが好まし
い。低分子量成分が９０重量％を越える場合（即ち、高
分子量成分が１０重量％未満の場合）には、含有される
高分子量成分の割合が低いため、十分な破壊物性が得ら
れない。一方、低分子量成分が４０重量％未満である場
合（即ち、高分子量成分が６０重量％を越える場合）に
は、コンパウンドのムーニー粘度が高くなり過ぎて混練
り性が悪く、またカーボンブラックの分散性が低下する
ため、良好な破壊物性及び低ヒステリシスロス性が得ら
れない。前述の使用量を変更しない範囲であれば、共役
ジエン重合体とビニル芳香族炭化水素とから選択される
高分子量成分と低分子量成分とは、本発明のゴム原料に
含有される重合体にそれぞれ１種以上含まれて、それぞ
れがブレンドされた結果としてトータルの分子量分布
（ＧＰＣカーブ）が二峰性以上となっても良い。従っ
て、例えば、高分子量成分の重合体２種類と低分子量成
分の重合体１種類とをブレンドし、結果的に分子量分布
が三峰性となる場合も本発明に含まれる。また、一種の
共役ジエン重合体とビニル芳香族炭化水素−共役ジエン
共重合体から選ばれる重合体の重合条件を制御すること
によって分子量分布が二峰性となる重合体を製造しても
良い。なお、低分子量成分と高分子量成分とをブレンド
してゴム原料に含まれる重合体を得る場合、これらの低
分子量成分と高分子量成分とは、ドライブレンドしても
良く、また予め重合後のセメント同士をブレンドしても
良く、セメントブレンドを行う場合には低分子量成分の
コールドフローを防止することができる。

【００１６】低分子量成分と高分子量成分は、いずれも
共役ジエン重合体とビニル芳香族炭化水素−共役ジエン
共重合体から選択される。効果の点からは、低分子量成
分と高分子量成分はいずれもビニル芳香族炭化水素−共
役ジエン共重合体であることが好ましい。

【００１７】前記共役ジエン重合体は、１分子当たり４
〜１２個、好ましくは、４〜８個の炭素原子数を含有す
る共役ジエン炭化水素をモノマーとして重合したもので
あり、使用される共役ジエン炭化水素モノマーとして
は、例えば、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３
−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエ
ン、オクタジエン等が挙げられ、特に１，３−ブタジエ
ンが好ましい。これらは単独で用いても、２種以上混合
して用いても良い。共役ジエン重合体としては、工業的
な観点からポリブタジエンが好ましい。

【００１８】また、前記ビニル芳香族炭化水素−共役ジ
エン共重合体は、上記の共役ジエン炭化水素モノマー
と、ビニル芳香族炭化水素モノマーとを共重合したもの
であり、使用されるビニル芳香族炭化水素モノマーとし
ては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メ
チルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−ブチルスチレ
ン、ビニルナフタリン等が挙げられ、特にスチレンが好
ましい。これらは単独で用いても、２種以上混合して用
いても良い。ビニル芳香族炭化水素−共役ジエン共重合
体としては、工業的な観点からスチレン−ブタジエン共
重合体が好ましい。

【００１９】重合法としては、直鎖状を主構造とする共
役ジエン重合体又はビニル芳香族炭化水素−共役ジエン
共重合体を得る観点からはリチウム系溶液重合が好まし
いが、配位重合でもよく、また、他の重合法でもよい。

【００２０】リチウム系溶液重合により合成する場合
は、開始剤としてリチウム化合物を使用することが好ま
しく、使用されるリチウム化合物の例としては、エチル
リチウム、プロピルリチウム、ｎ−ブチルリチウム、se
c −ブチルリチウム、tert−ブチルリチウム、ヘキシル
リチウム等のアルキルリチウム、１，４−ジリチオブタ
ン等のアルキレンジリチウム、フェニルリチウム、スチ
ルベンジリチウム、ブチルリチウムとジビニルベンゼン
との反応物等の他の炭化水素リチウム、あるいはトリブ
チルスズリチウム等の有機金属リチウム、リチウムジエ
チルアミド、リチウムジイソプロピルアミド、リチウム
ピペリジド等のリチウムアミドを挙げることができる。
好ましくは、ｎ−ブチルリチウム又はsec −ブチルリチ
ウムである。これらのリチウム化合物は単独で用いて
も、２種以上混合して用いても良い。これらのリチウム
化合物は、モノマー１００ｇ当たり０．２〜３０mmolの
範囲で用いることができ、リチウム化合物の濃度等を調
整するこにより、重合体の分子量を容易に調節すること
ができる。なお、この重合の際には、ランダマイザーを
使用することが好ましく、一般によく知られ、使用され
ているＴＨＦ（テトラヒドロフラン）等のエーテル類；
アミン類；アルカリ金属及びアルカリ土類金属の水素化
物；カリウムｔ−アミレート等のアルカリ金属及びアル
カリ土類金属のアルコール塩；アルカリ金属及びアルカ
リ土類金属のカルボン酸塩、スルホン酸塩、アミン塩；
等のランダマイザーを必要に応じて、単独又は混合して
用いることが可能である。ランダマイザーを使用する場
合は、ＴＨＦ、カリウムｔ−アミレート等を用いること
が好ましい。溶液重合で合成した重合体としては、スチ
レン−ブタジエン共重合体が好ましい。

【００２１】配位重合により重合した重合体の例として
は、ニッケル、コバルト、ネオジム等を触媒として得ら
れる高シス−１，４−ポリブタジエンや、マグネシウ
ム、リチウム、バリウムを触媒として得られる高トラン
ス−１，４−ポリブタジエン、高トランススチレン−ブ
タジエンゴム；等が挙げられる。

【００２２】なお、本発明で用いられる高分子量成分及
び低分子量成分は直鎖状を主構造とする実質的にリニア
な重合体であれば、例えば、ジブチルジクロロケイ素、
ジブチルジクロロスズのような２価のカップリング剤に
よるカップリング等により主鎖中に窒素、スズ、ケイ
素、硫黄、酸素等を含む官能基を有していてもよく、中
でもスズ又はケイ素を含む官能基を有することが好まし
い。

【００２３】また、前記高分子量成分及び低分子量成分
は、末端変性されていても良い。末端変性基としては、
窒素、スズ、ケイ素、硫黄、酸素等を含むものが低ロス
性、高補強性を確保するために好適であり、カーボンブ
ラックで充填された化合物に対しては、その中でも特に
窒素又はスズを含む官能基を含む変性基が好適であり、
主にシリカ、タルク、炭酸カルシウム等のホワイトカー
ボンで充填された化合物に対してはアルコキシシラン系
の変性基又は窒素を含む変性基が好適である。

【００２４】本発明に用いられる高分子量成分及び低分
子量成分はその末端に窒素又はスズを含む官能基を有
し、その主鎖中にスズ又はケイ素を含む官能基を有する
ことが効果の点から好ましい。

【００２５】これらの変性基を導入する方法としては特
開平４−３１４７０５号のようにスズを含む開始剤で重
合を開始する方法、又は特開昭６１−８１４４５号のよ
うに窒素を含む開始剤を用いて重合を開始する方法、又
は特願平４−２８０１３７号のように重合系内でピロリ
ジン又はヘキサメチレンイミン等の２級アミンとアルキ
ルリチウムを反応させることにより３級アミンを含む開
始剤を合成して、重合を開始させる方法（ｉｎ−ｓｉｔ
ｕ法）等があり、それぞれ溶液重合により重合体を合成
する場合に、重合開始側末端に変性基が導入される。ｉ
ｎ−ｓｉｔｕ法の場合にはピロリジンのように環状構造
を有するイミン化合物を用いることが低ヒステリシスロ
ス性、破壊物性の観点から特に好ましい。

【００２６】上記の他、主鎖中又は重合末端にこれらの
変性基を導入する方法としては、例えば、リビングポリ
マーに、トリブチルスズクロライド、ジブチルスズジク
ロライド等のスズ化合物、ジメチルアミノベンゾフェノ
ン、Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルイミダゾリジノ
ン、フェニルイソシアナート、ジフェニルメタンジイソ
シアナート等の窒素を含む化合物、エチレンオキサイ
ド、ベンゾフェノン等の酸素を含む化合物、フェニルチ
オイソシアナート等の硫黄を含む化合物、クロロトリア
ルコキシシラン、ジクロロジアルコキシシラン、メチル
トリエトキシシラン、テトラフェノキシシラン等のアル
コキシシラン化合物等の化合物を反応させる方法があ
る。

【００２７】また、アルキルリチウムで重合を開始する
時に、又は重合を停止する前にビニルベンジルピロリジ
ン、ビニルベンジルトリブチルスズ、２−トリブチルス
タニル−１，３−ブタジエン等のように窒素又はスズを
含有するモノマーを一つ以上重合させる方法で変性して
も良い。

【００２８】なお、変性される末端は片端でも両端でも
良く、両端を変性する方法としては、例えば、特願平４
−２８０１３７号のｉｎ−ｓｉｔｕ法により３級アミン
を有する開始端より重合を開始し、トリブチルスズクロ
ライドで重合を停止（末端変性）し、停止端にスズを導
入する方法、ジイソプロペニルベンゼンジリチウム等ジ
リチウム触媒で重合を開始し、等モル以上のトリブチル
スズクロライド等の変性剤で停止（末端変性）し結果的
に両末端をスズ変性させる方法、特願平４−２８０１３
７号のｉｎ−ｓｉｔｕ法により３級アミンを有する開始
剤で重合を開始し、停止側末端をジブロモエタン、ジブ
チルジクロロケイ素等の２官能のカップリング剤でカッ
プリングすることにより結果的に両末端に３級アミンを
導入する方法等が挙げられる。

【００２９】本発明のゴム原料には前記の重合体に、天
然ゴム及び／又は他の合成ゴムをブレンドすることがで
きる。ブレンドする場合、前記重合体をゴム原料中に６
０重量部以上含有させることが必要で、好ましくは、７
０重量部以上である。例えば、天然ゴムとのブレンドに
おいて、前記重合体が６０重量部未満では、低ヒステリ
シスロス性、破壊物性の改良が不十分であるため、好ま
しくない。

【００３０】ブレンドして用いられる前記合成ゴムとし
ては、シス−１，４−ポリイソプレン、スチレン−ブタ
ジエン共重合体、低シス−１，４−ポリブタジエン、高
シス−１，４−ポリブタジエン、エチレンープロピレン
ージエン共重合体、クロロプレン、ハロゲン化ブチルゴ
ム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）等を
挙げることができる。中でも天然ゴム、高シス−１，４
−ポリブタジエン、ハロゲン化ブチルゴムが好ましい。

【００３１】本発明におけるカーボンブラックとホワイ
トカーボンから選ばれる１種以上の配合量は、前記ゴム
原料に対してトータルで３０〜７０重量部である。例え
ば、カーボンブラック２５重量部とシリカ等のホワイト
カーボン２５重量部の場合は、トータルで５０重量部と
なり本願に含まれる。カーボンブラック等の充填剤がト
ータルで３０重量部未満では、引張強度及び耐摩耗性等
が十分でなく、また７０重量部を越えるとヒステリシス
ロス等において好ましくない。カーボンブラックとして
は、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦ等が挙げられ、好ましく
はヨウ素吸着量（ＩＡ）が６０ｍｇ／ｇ以上、かつ、ジ
ブチルフタレート吸油量（ＤＢＰ）が８０ミリリットル
／１００ｇ以上のカーボンブラックが用いられる。ま
た、使用されるホワイトカーボンとしては、例えばシリ
カ（含水ケイ酸）、無水ケイ酸、ケイ酸カルシウム、ケ
イ酸アルミニウム、クレー、タルク、炭酸カルシウム、
塩基性炭酸マグネシウム、アルミナ水和物、珪藻土、硫
酸バリウム、マイカ、硫酸アルミナ、酸化チタン等が挙
げられ、中でもシリカが好ましい。これらのカーボンブ
ラック及びホワイトカーボンは併用しても良く、併用す
ることで、諸物性の改良効果を大きくすることができ
る。なお、併用する場合には、カーボンブラックの配合
量はホワイトカーボンの作用効果を損なわない範囲で用
いられる。

【００３２】本発明では、これら以外にもゴム工業で通
常使用されている硫黄等の加硫剤、ＤＭ（ジベンゾチア
ジルジサルファイド）、ＤＰＧ（ジフェニルグアニジ
ン）等の加硫促進剤、ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル
−ｐ−クレゾール）等の老化防止剤、炭酸カルシウム、
酸化チタン等の充填剤、酸化亜鉛、ステアリン酸、酸化
防止剤、オゾン劣化防止剤等の添加剤を配合することも
できる。

【００３３】本発明のゴム組成物は、ロール、インター
ナルミキサー等の混練り機を用いて混練りすること等に
よって得られ、成形加工後、加硫を行い、タイヤトレッ
ド、アンダートレッド、カーカス、サイドウォール、ビ
ード部分等のタイヤ用途を初め、防振ゴム、ベルト、ホ
ース、その他工業品等の用途にも用いることができる
が、特にタイヤトレッド用ゴムとして好適に使用され
る。

【００３４】

【実施例】以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に
説明するが、本発明の趣旨を越えない限り、本実施例に
限定されるものではない。なお、実施例において、部及
び％は特に断らない限り、重量部及び重量％を意味す
る。

【００３５】各種の測定は下記の方法によった。重合体
の数平均分子量及び分子量分布の測定はゲルパーミエイ
ションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）により行い、示差屈
折率（ＲＩ）を用いて、単分散ポリスチレンを標準とし
てポリスチレン換算で行った。

【００３６】ムーニー粘度はＪＩＳＫ６３００に従っ
て、大ローターを使用して１３０°Ｃで測定した。

【００３７】スチレンーブタジエン共重合体のブタジエ
ン部分のミクロ構造は、赤外法（モレロ法）によって求
めた。また結合スチレン含有量は６９９ｃｍ^-1のフェニ
ル基の吸収に基づいた赤外法による検量線から求めた。

【００３８】ゴム組成物の加硫物におけるヒステリシス
ロス、転がり摩擦抵抗性の指標としてtan δを用いた。
tan δが小さい程、低ヒステリシスロス性、低転がり摩
擦抵抗性であると評価する。tan δの測定は、粘弾性測
定装置（レオメトリックス社製）を使用し、温度５０°
Ｃ、歪み１％、周波数１５Ｈｚで行った。また、引張特
性は、ＪＩＳＫ６３０１に従って測定した。

【００３９】耐摩耗性の指標としてランボーン摩耗を用
いた。ランボーン摩耗はランボーン摩耗試験機を用い
て、室温においてスリップ率２５％で測定した。

【００４０】〔実施例１〕乾燥し窒素置換された８００
ｍｌの耐圧ガラス容器（ボトル）にシクロヘキサン４２
０ｍｌ、１，３−ブタジエン５２．５ｇ、スチレン１
７．５ｇと０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シクロ
ヘキサン溶液０．８１ｍｌを注入し、容器内温度を５０
°Ｃに調整した後に、１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム溶
液０．５０ｍｌを添加し重合を開始させた。その後、重
合を５０°Ｃにおいて４時間行った後にイソプロピルア
ルコールで重合を停止させた。重合転化率はほぼ１００
％であった。

【００４１】次にこの重合体含有液に、老化防止剤とし
て２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）
１００ｍｇを添加後、固形物を乾燥させて、ゴム状共重
合体Ａを得た。

【００４２】０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シク
ロヘキサン溶液０．４４ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−ブチル
リチウム溶液０．２７ｍｌとした以外は共重合体Ａと同
様にして、ゴム状共重合体Ｂを得た。

【００４３】これらの共重合体Ａ及び共重合体Ｂの特性
は表１に示した。共重合体Ａ及び共重合体Ｂを、表３に
示す所定のブレンド比で表２に示す配合に従って２５０
ｍｌのラボプラストミル及び３インチロールで混練配合
した。この配合ゴムを１４５°Ｃで３０分間加硫した
後、物性評価を行った。結果を表３に示した。また、所
定のブレンド比で混練配合した共重合体Ａ及び共重合体
Ｂのブレンド物の分子量分布をＧＰＣ曲線にて表示した
ところ、図１のグラフに記載された如く、明確な二峰性
を示した。

【００４４】〔実施例２〕０．０５Ｎカリウムｔ−アミ
レート／シクロヘキサン溶液０．６３ｍｌ及び１．６Ｎ
のｎ−ブチルリチウム溶液０．３９ｍｌとした以外は共
重合体Ａと同様にして、ゴム状共重合体Ｃを得た。同様
に、０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シクロヘキサ
ン溶液０．４３ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム
溶液０．２６ｍｌとした以外は共重合体Ａと同様にし
て、ゴム状共重合体Ｄを得た。

【００４５】共重合体Ｃ及び共重合体Ｄを、表３に示す
所定のブレンド比で実施例１と同様に混練配合し、加硫
した後、物性評価を行った。結果を表３に示した。

【００４６】〔実施例３〕０．０５Ｎカリウムｔ−アミ
レート／シクロヘキサン溶液０．６ｍｌ及び１．６Ｎの
ｎ−ブチルリチウム溶液０．３７ｍｌとした以外は共重
合体Ａと同様にして、ゴム状共重合体Ｅを得た。同様
に、０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シクロヘキサ
ン溶液０．４１ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム
溶液０．２５ｍｌとした以外は共重合体Ａと同様にし
て、ゴム状共重合体Ｆを得た。

【００４７】共重合体Ｅ及び共重合体Ｆを、表３に示す
所定のブレンド比で実施例１と同様に混練配合し、加硫
した後、物性評価を行った。結果を表３に示した。

【００４８】〔比較例１〜３〕比較例１において、０．
０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シクロヘキサン溶液
０．５３ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム溶液
０．３３ｍｌとした以外は共重合体Ａと同様にして、ゴ
ム状共重合体Ｇを得た。また、比較例２において０．０
５Ｎカリウムｔ−アミレート／シクロヘキサン溶液０．
４９ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム溶液０．３
１ｍｌとした以外は共重合体Ａと同様にして、ゴム状共
重合体Ｈを、比較例３において、０．０５Ｎカリウムｔ
−アミレート／シクロヘキサン溶液０．４６ｍｌ及び
１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム溶液０．２８ｍｌとした
以外は共重合体Ａと同様にして、ゴム状共重合体Ｉを、
それぞれ得た。

【００４９】これらの共重合体Ｇ〜Ｉを、表２に示す配
合に従って２５０ｍｌのラボプラストミル及び３インチ
ロールで混練配合した。この配合ゴムを１４５°Ｃで３
０分間加硫した後、物性評価を行った。結果を表３に示
した。また、比較例１の共重合体Ｇの分子量分布をＧＰ
Ｃ曲線にて表したところ、図５のグラフに記載された如
く、分子量分布は狭く、一峰性であることが確認され
た。

【００５０】〔実施例４、５〕乾燥し窒素置換された８
００ｍｌの耐圧ガラス容器（ボトル）にシクロヘキサン
４２０ｍｌ、１，３−ブタジエン５２．５ｇ、スチレン
１７．５ｇと０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シク
ロヘキサン溶液０．９８ｍｌ及び１Ｎヘキサメチレンイ
ミン（ＨＭＩ）／シクロヘキサン溶液０．９８ｍｌを注
入し、容器内温度を５０°Ｃに調整した後に、１．６Ｎ
のｎ−ブチルリチウム溶液０．６１ｍｌを添加し重合を
開始させた。その後、重合を５０°Ｃにおいて４時間行
った後にイソプロピルアルコールで重合を停止させた。
重合転化率はほぼ１００％であった。

【００５１】次にこの重合体含有液に、老化防止剤とし
て２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）
１００ｍｇを添加後、固形物を乾燥させて、ゴム状共重
合体Ｊを得た。

【００５２】０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シク
ロヘキサン溶液０．４１ｍｌ、１Ｎヘキサメチレンイミ
ン（ＨＭＩ）／シクロヘキサン溶液０．４１ｍｌ及び
１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム溶液０．２５ｍｌとした
以外は共重合体Ｊと同様にして、ゴム状共重合体Ｋを得
た。

【００５３】これらの共重合体Ｊ及び共重合体Ｋの特性
は表１に示した。共重合体Ｊ及び共重合体Ｋを、それぞ
れ表４に示す所定のブレンド比（実施例４及び５）で表
２に示す配合に従ってブレンド比の異なる２種類の配合
物を、２５０ｍｌのラボプラストミル及び３インチロー
ルで混練配合した。これらの配合ゴムを１４５°Ｃで３
０分間加硫した後、物性評価を行った。結果を表４に示
した。また、実施例４に用いる所定のブレンド比で混合
した共重合体Ｊ及び共重合体Ｋのブレンド物の分子量分
布をＧＰＣ曲線にて表示したところ、図２のグラフに記
載された如く、明確な二峰性を示した。

【００５４】〔実施例６、７〕実施例６において、０．
０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シクロヘキサン溶液
０．７７ｍｌ、１Ｎヘキサメチレンイミン（ＨＭＩ）／
シクロヘキサン溶液０．７７ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−ブ
チルリチウム溶液０．４８ｍｌとした以外は共重合体Ｊ
と同様にして、ゴム状共重合体Ｌを得た。この共重合体
Ｌ及び実施例４で使用した共重合体Ｋを、表４に示す所
定のブレンド比で実施例４と同様に混練配合し（ドライ
ブレンドし）、加硫した後、物性評価を行った。結果を
表４に示した。

【００５５】実施例７では、重合停止後、脱溶媒前の重
合体Ｌ含有液及び重合体Ｋ含有液を予めセメントブレン
ドし、これを乾燥させて、加硫したことを除いて実施例
６と同様にして加硫物を得、物性評価を行った。結果を
表４に示した。また、実施例７の配合ゴムに用いる所定
のブレンド比で混合した共重合体Ｌ及び共重合体Ｋのブ
レンド物の分子量分布をＧＰＣ曲線にて表示したとこ
ろ、図３のグラフに記載された如く、明確な二峰性を示
した。

【００５６】〔実施例８、９〕０．０５Ｎカリウムｔ−
アミレート／シクロヘキサン溶液０．６１ｍｌ、１Ｎヘ
キサメチレンイミン（ＨＭＩ）／シクロヘキサン溶液
０．６１ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム溶液
０．３８ｍｌとした以外は共重合体Ｊと同様にして、ゴ
ム状共重合体Ｍを得た。同様に、０．０５Ｎカリウムｔ
−アミレート／シクロヘキサン溶液０．３９ｍｌ、１Ｎ
ヘキサメチレンイミン（ＨＭＩ）／シクロヘキサン溶液
０．３９ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−ブチルリチウム溶液
０．２４ｍｌとした以外は共重合体Ｊと同様にして、ゴ
ム状共重合体Ｎを得た。

【００５７】共重合体Ｍ及び共重合体Ｎを、それぞれ表
４に示す所定のブレンド比（実施例８及び９）で、実施
例４と同様に２種のブレンド比の異なる配合物を混練配
合し、加硫した後、物性評価を行った。結果を表４に示
した。また、実施例８の配合ゴムに用いる所定のブレン
ド比で混合した共重合体Ｍ及び共重合体Ｎのブレンド物
の分子量分布をＧＰＣ曲線にて表示したところ、図４の
グラフに記載された如く、明確な二峰性を示した。

【００５８】〔比較例４〜６〕比較例４では実施例８で
使用した共重合体Ｍを用いた。また、比較例５において
０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シクロヘキサン溶
液０．５８ｍｌ、１Ｎヘキサメチレンイミン（ＨＭＩ）
／シクロヘキサン溶液０．５８ｍｌ及び１．６Ｎのｎ−
ブチルリチウム溶液０．３６ｍｌとした以外は共重合体
Ｊと同様にして、ゴム状共重合体Ｏを、比較例６におい
て、０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シクロヘキサ
ン溶液０．４９ｍｌ、１Ｎヘキサメチレンイミン（ＨＭ
Ｉ）／シクロヘキサン溶液０．４９ｍｌ及び１．６Ｎの
ｎ−ブチルリチウム溶液０．３１ｍｌとした以外は共重
合体Ｊと同様にして、ゴム状共重合体Ｐを、それぞれ得
た。

【００５９】これらの共重合体Ｍ、Ｏ、Ｐを、表２に示
す配合に従って２５０ｍｌのラボプラストミル及び３イ
ンチロールで混練配合した。この配合ゴムを１４５°Ｃ
で３０分間加硫した後、物性評価を行った。結果を表４
に示した。

【００６０】〔実施例１０、１１〕乾燥し窒素置換され
た８００ｍｌの耐圧ガラス容器（ボトル）にシクロヘキ
サン４２０ｍｌ、１，３−ブタジエン５２．５ｇ、スチ
レン１７．５ｇと０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／
シクロヘキサン溶液０．４６ｍｌ及び１Ｎヘキサメチレ
ンイミン（ＨＭＩ）／シクロヘキサン溶液０．４６ｍｌ
を注入し、容器内温度を５０°Ｃに調整した後に、１．
６Ｎのｎ−ブチルリチウム溶液０．２８ｍｌを添加し重
合を開始させた。その後、重合を５０°Ｃにおいて４時
間行った後に、１Ｎジブチルジクロロケイ素０．４６ｍ
ｌを添加した。更に５０°Ｃで１時間カップリングを行
った後にイソプロピルアルコールで停止させた。

【００６１】次にこの重合体含有液に、老化防止剤とし
て２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）
１００ｍｇを添加後、固形物を乾燥させて、ゴム状共重
合体Ｑを得た。この共重合体Ｑの特性は表１に示した。
共重合体Ｑのベース部とカップリング部とを合わせた全
体の分子量は５３×１０⁴であり、また分子量分布は
１．３であった。

【００６２】この共重合体Ｑに実施例４で使用した共重
合体Ｊ（実施例１０、Ｊ／Ｑ）又は実施例６で使用した
共重合体Ｌ（実施例１１、Ｌ／Ｑ）を、それぞれ表５に
示す所定のブレンド比で実施例４と同様に混練配合し、
加硫した後、物性評価を行った。結果を表５に示した。
また、実施例１０の配合ゴムに用いる所定のブレンド比
で混合した共重合体Ｊ及び共重合体Ｑのブレンド物の分
子量分布、及び、実施例１１の配合ゴムに用いる所定の
ブレンド比で混合した共重合体Ｌ及び共重合体Ｑのブレ
ンド物の分子量分布をそれぞれＧＰＣ曲線にて表示した
ところ、図６及び図７のグラフに記載された如く、いず
れも実質的に二峰性を示した。

【００６３】〔比較例７、８〕乾燥し窒素置換された８
００ｍｌの耐圧ガラス容器（ボトル）にシクロヘキサン
４２０ｍｌ、１，３−ブタジエン５２．５ｇ、スチレン
１７．５ｇと０．０５Ｎカリウムｔ−アミレート／シク
ロヘキサン溶液０．４９ｍｌ及び１Ｎヘキサメチレンイ
ミン（ＨＭＩ）／シクロヘキサン溶液０．４９ｍｌを注
入し、容器内温度を５０°Ｃに調整した後に、１．６Ｎ
のｎ−ブチルリチウム溶液０．３１ｍｌを添加し重合を
開始させた。その後、重合を５０°Ｃにおいて４時間行
った後に、１Ｎ四塩化ケイ素０．４９ｍｌを添加した。
更に５０°Ｃで１時間カップリングを行った後にイソプ
ロピルアルコールで停止させた。

【００６４】次にこの重合体含有液に、老化防止剤とし
て２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）
１００ｍｇを添加後、固形物を乾燥させて、ゴム状共重
合体Ｒを得た。この共重合体Ｒの特性は表１に示した。
共重合体Ｒのベース部とカップリング部とを合わせた全
体の分子量は７３×１０⁴であり、また分子量分布は
１．６であった。

【００６５】この共重合体Ｒに実施例４で使用した共重
合体Ｊ（比較例７、Ｊ／Ｒ）又は実施例６で使用した共
重合体Ｌ（比較例８、Ｌ／Ｒ）を、それぞれ表５に示す
所定のブレンド比で実施例４と同様に混練配合し、加硫
した後、物性評価を行った。結果を表５に示した。ま
た、比較例７の配合ゴムに用いる所定のブレンド比で混
合した共重合体Ｊ及び共重合体Ｒのブレンド物の分子量
分布、及び、比較例８の配合ゴムに用いる所定のブレン
ド比で混合した共重合体Ｌ及び共重合体Ｒのブレンド物
の分子量分布をそれぞれＧＰＣ曲線にて表示したとこ
ろ、図８及び図９のグラフに記載された如く、いずれも
実質的に二峰性を示した。

【００６６】

【表１】

【００６７】

【表２】

【００６８】

【表３】

【００６９】

【表４】

【００７０】

【表５】

【００７１】表３〜表５に示すように、本実施例のゴム
組成物は、その加硫物物性において、同程度のムーニー
粘度を有する比較例１〜８に比べて優れた引張強度及び
耐摩耗性を示すと共に、優れた低ヒステリシスロス性及
び優れた加工性を示すゴム組成物であることが明らかに
なった。これらの効果は数平均分子量が１０×１０⁴〜
２５×１０⁴であり、かつ分子量分布が１．５以下の低
分子量成分を９０〜４０重量％と、数平均分子量が５０
×１０⁴〜２００×１０⁴であり、かつ分子量分布が
２．５以下の高分子量成分を１０〜６０重量％含み、ト
ータルの分子量分布が少なくとも二峰性を示し、実質的
に分岐の少ないリニアな場合に認められること（実施例
１〜１１）、一方、分子量分布が一峰性では認められな
いこと（比較例１〜６）、及び分子量分布が二峰性であ
っても実質的に分岐した重合体を用いた場合には認めら
れないこと（比較例７、８）が示された。

【００７２】上記のような物性効果は、末端が変性され
ていても（実施例４〜１１）、変性されていなくても
（実施例１〜３）共に認められることが明らかになっ
た。また、変性されているのが、片末端でも（実施例４
〜９）、両末端であっても（実施例１０、１１）同様の
効果を認められることが明らかになった。

【００７３】また、セメントブレンド（実施例７）で
も、ドライブレンド（実施例６）でも同様の効果を有す
ることが明らかになった。

【００７４】本発明の好ましい態様を示せば、以下の通
りである。（１）共役ジエン重合体とビニル芳香族炭化水素−共役
ジエン共重合体から選ばれる低分子量重合体成分と高分
子量重合体成分、を有する重合体を含むゴム原料及びカ
ーボンブラックとホワイトカーボンの少なくとも一つを
含むゴム組成物であって、前記低分子量重合体成分は主
構造が直鎖状であり、数平均分子量が１０×１０⁴〜２
５×１０⁴であり、分子量分布が１．５以下であり、前
記高分子量重合体成分は主構造が直鎖状であり、数平均
分子量が５０×１０⁴〜２００×１０⁴であり、分子量
分布が２．５以下であり、低分子量重合体成分と高分子
量重合体成分を有する前記重合体は分子量分布が少なく
とも二峰性であり、該重合体は低分子量重合体成分が９
０〜４０重量％及び高分子量重合体成分が１０〜６０重
量％からなり、該ゴム原料はゴム原料１００重量部に対
して６０重量部以上の該重合体を含み、該カーボンブラ
ックとホワイトカーボンの少なくとも一つはゴム原料１
００重量部に対して３０〜７０重量部を含む。（２）前記共役ジエン重合体と前記ビニル芳香族炭化水
素−共役ジエン共重合体はいずれもリチウム化合物を開
始剤とする溶液重合で得られる重合体である前記第１項
のゴム組成物。（３）前記共役ジエン重合体がポリブタジエンである前
記第１項のゴム組成物。（４）前記ビニル芳香族炭化水素−共役ジエン共重合体
がスチレン−ブタジエン共重合体である前記第１項のゴ
ム組成物。（５）前記低分子量重合体成分と前記高分子量重合体成
分がいずれもビニル芳香族炭化水素−共役ジエン共重合
体である前記第１項のゴム組成物。（６）前記低分子量重合体成分と前記高分子量重合体成
分の少なくとも一つはその末端部分と主鎖中間部分の少
なくとも一つの部分に、窒素、スズ、ケイ素、硫黄、酸
素から選ばれる一つ以上の元素を含む官能基を有する前
記第１項のゴム組成物。（７）前記低分子量重合体成分と前記高分子量重合体成
分の少なくとも一つはその末端部分に、窒素又はスズを
含む官能基を有する前記第１項のゴム組成物。（８）前記低分子量重合体成分と前記高分子量重合体成
分の少なくとも一つはその主鎖中間部分に、スズ又はケ
イ素を含む官能基を有する前記第１項のゴム組成物。（９）前記低分子量重合体成分と前記高分子量重合体成
分の少なくとも一つはその末端部分に窒素又はスズを含
む官能基を有し、その主鎖中間部分にスズ又はケイ素を
含む官能基を有する前記第１項のゴム組成物。（１０）前記低分子量重合体成分と前記高分子量重合体
成分の少なくとも一つがその末端部分にアルコキシシラ
ン系官能基又は窒素を含む官能基を有する前記重合体を
含むゴム原料とホワイトカーボンを含む前記第１項１の
ゴム組成物。（１１）前記低分子量重合体成分の数平均分子量が１５
×１０⁴〜２５×１０⁴である前記第１項のゴム組成
物。（１２）前記高分子量重合体成分の数平均分子量が７０
×１０⁴〜１２０×１０ ⁴である前記第１項のゴム組成
物。（１３）前記低分子量重合体成分の分子量分布が１．３
以下である前記第１項のゴム組成物。（１４）前記高分子量重合体成分の分子量分布が１．５
以下である前記第１項のゴム組成物。（１５）前記重合体は低分子量重合体成分が８５〜５０
重量％及び高分子量重合体成分が５０〜１５重量％から
なる前記第１項のゴム組成物。（１６）前記ゴム原料はゴム原料１００重量部に対して
７０重量部以上の前記重合体を含む前記第１項のゴム組
成物。（１７）前記ホワイトカーボンがシリカである前記第１
項のゴム組成物。

【００７５】

【発明の効果】本発明は上記構成としたので、転がり摩
擦抵抗性（低ヒステリシスロス性）と共に引張強度、耐
摩耗性等の破壊物性及びロール巻付性等の加工性を向上
させたゴム組成物を提供できるという優れた効果を有し
ている。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例１のゴム配合物に用いる重合体ブレ
ンド物の分子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフである。

【図２】実施例４のゴム配合物に用いる重合体ブレ
ンド物の分子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフである。

【図３】実施例７のゴム配合物に用いる重合体ブレ
ンド物の分子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフである。

【図４】実施例８のゴム配合物に用いる重合体ブレ
ンド物の分子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフである。

【図５】比較例１のゴム配合物に用いる重合体の分
子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフである。

【図６】実施例１０のゴム配合物に用いる重合体ブ
レンド物の分子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフであ
る。

【図７】実施例１１のゴム配合物に用いる重合体ブ
レンド物の分子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフであ
る。

【図８】比較例７のゴム配合物に用いる重合体ブレ
ンド物の分子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフである。

【図９】比較例８のゴム配合物に用いる重合体ブレ
ンド物の分子量分布を表すＧＰＣ曲線のグラフである。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】共役ジエン重合体とビニル芳香族炭化水
素−共役ジエン共重合体から選ばれる低分子量重合体成
分９０〜４０重量％と高分子量重合体成分１０〜６０重
量％とを有する重合体を６０重量部以上含むゴム原料、
及び、カーボンブラックとホワイトカーボンから選ばれ
る少なくとも１種を前記ゴム原料１００重量部に対して
３０〜７０重量部含むゴム組成物であって、前記低分子量重合体成分は主構造が直鎖状であり、数平
均分子量が１０×１０ ⁴〜２５×１０⁴であり、分子量
分布が１．５以下であり、前記高分子量重合体成分は主構造が直鎖状であり、数平
均分子量が５０×１０ ⁴〜２００×１０⁴であり、分子
量分布が２．５以下であり、低分子量重合体成分と高分子量重合体成分を有する前記
重合体の分子量分布が少なくとも二峰性であることを特
徴とするゴム組成物。
【請求項２】前記共役ジエン重合体及びビニル芳香族
炭化水素−共役ジエン共重合体がリチウム化合物を開始
剤とする溶液重合で得られた重合体であることを特徴と
する請求項１記載のゴム組成物。
【請求項３】前記低分子量重合体成分及び前記高分子
量重合体成分の末端及び／又は主鎖中間部位に、窒素、
スズ、ケイ素、硫黄、酸素のいずれか一つ以上の元素を
含む官能基を有することを特徴とする請求項１記載のゴ
ム組成物。
【請求項４】前記低分子量重合体成分の分子量分布が
１．３以下であり、且つ、前記高分子量重合体成分の分
子量分布が１．５以下であることを特徴とする請求項１
記載のゴム組成物。