JPH0726486A - パルプの処理方法 - Google Patents
パルプの処理方法Info
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- JPH0726486A JPH0726486A JP16469793A JP16469793A JPH0726486A JP H0726486 A JPH0726486 A JP H0726486A JP 16469793 A JP16469793 A JP 16469793A JP 16469793 A JP16469793 A JP 16469793A JP H0726486 A JPH0726486 A JP H0726486A
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- Japan
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- pulp
- sulfonic acid
- hydrogen peroxide
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- organic sulfonic
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 少なくとも過酸化水素を用いるパルプ処理
（漂白処理、アルカリソーキング）における処理効果を
高める。 【構成】 パルプを少なくとも過酸化水素を用いて処理
するに際し、一般式（Ｘ）l Ａｒ（ＳＯ3 ）m （Ｍ）n
（式中、ＸはＨまたはＣｌ、またはＣＨ3 、Ｃ2 Ｈ5 、
（ＣＨ3 ）2 ＣＨ、ＮＨ2 、ＯＨおよびＣＯＯＨから選
ばれた基を表し、Ａｒは、ベンゼン環、ナフタレン環、
ナフトキノン環、アントラセン環およびアントラキノン
環から選ばれた芳香環を有する芳香族基を表し、Ｍは
Ｈ、またはアルカリ金属およびアルカリ土類金属から選
ばれた金属を表し、ｌ、ｍおよびｎは、各々１または２
である）で表される有機スルホン酸化合物を添加するこ
とを特徴とするパルプの処理方法。
（漂白処理、アルカリソーキング）における処理効果を
高める。 【構成】 パルプを少なくとも過酸化水素を用いて処理
するに際し、一般式（Ｘ）l Ａｒ（ＳＯ3 ）m （Ｍ）n
（式中、ＸはＨまたはＣｌ、またはＣＨ3 、Ｃ2 Ｈ5 、
（ＣＨ3 ）2 ＣＨ、ＮＨ2 、ＯＨおよびＣＯＯＨから選
ばれた基を表し、Ａｒは、ベンゼン環、ナフタレン環、
ナフトキノン環、アントラセン環およびアントラキノン
環から選ばれた芳香環を有する芳香族基を表し、Ｍは
Ｈ、またはアルカリ金属およびアルカリ土類金属から選
ばれた金属を表し、ｌ、ｍおよびｎは、各々１または２
である）で表される有機スルホン酸化合物を添加するこ
とを特徴とするパルプの処理方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はパルプの処理方法に関す
る。更に詳しくは、本発明は、過酸化水素を用いてパル
プを漂白もしくは脱墨処理するに際し、特定の有機スル
ホン酸化合物を添加することにより処理効果を高め、パ
ルプのより一層の高白色度化を可能とするパルプの処理
方法に関する。
る。更に詳しくは、本発明は、過酸化水素を用いてパル
プを漂白もしくは脱墨処理するに際し、特定の有機スル
ホン酸化合物を添加することにより処理効果を高め、パ
ルプのより一層の高白色度化を可能とするパルプの処理
方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】パルプの漂白は、従来、主として塩素系
漂白剤を複数段に使用して行われてきた。しかし、近
年、地球環境保護の観点から、塩素系漂白剤を極力使用
しない漂白方法が推奨され、酸素、過酸化物等の酸素系
漂白剤を使用するパルプの漂白方法が採用されてきてい
る。この酸素系漂白剤のうち、特に過酸化水素は、化学
パルプの多段漂白のうち後段の漂白において効果的に使
用され、機械パルプの漂白では主たる漂白に使用されて
いる。また、新聞古紙等を離解した古紙パルプについて
は、古紙パルプの脱墨をする際に添加するアルカリ性薬
剤によるパルプのアルカリ焼け防止のために過酸化水素
を使用している。更に、印刷インキを脱墨した後、過酸
化水素を用いて１段もしくは複数段の漂白を行ない高白
色度のパルプを得ている（なお、本明細書においては、
これら化学パルプ、機械パルプおよび古紙パルプを、以
下「パルプ」と略称する）。
漂白剤を複数段に使用して行われてきた。しかし、近
年、地球環境保護の観点から、塩素系漂白剤を極力使用
しない漂白方法が推奨され、酸素、過酸化物等の酸素系
漂白剤を使用するパルプの漂白方法が採用されてきてい
る。この酸素系漂白剤のうち、特に過酸化水素は、化学
パルプの多段漂白のうち後段の漂白において効果的に使
用され、機械パルプの漂白では主たる漂白に使用されて
いる。また、新聞古紙等を離解した古紙パルプについて
は、古紙パルプの脱墨をする際に添加するアルカリ性薬
剤によるパルプのアルカリ焼け防止のために過酸化水素
を使用している。更に、印刷インキを脱墨した後、過酸
化水素を用いて１段もしくは複数段の漂白を行ない高白
色度のパルプを得ている（なお、本明細書においては、
これら化学パルプ、機械パルプおよび古紙パルプを、以
下「パルプ」と略称する）。
【０００３】このように、過酸化水素による処理は、最
近の非塩素系多段パルプ処理プロセスにおいて重要な役
割を果たしているが、その一方で次のような問題も抱え
ている。即ち、過酸化水素処理が行われるパルプスラリ
ー中には微量の重金属類等の不純物が存在し、この不純
物の存在は本来不安定な化合物である過酸化水素の自己
分解を助長する。つまり、パルプスラリー中に添加され
た過酸化水素は、処理目的であるパルプの漂白やアルカ
リ焼け防止に１００％有効に作用するわけではなく、処
理すべき系の状態によっては過酸化水素の自己分解の程
度が大きく、その処理効果が著しく低い結果となる。こ
のことは、最近のパルプ工場における用水のクローズド
化の進展に伴う系内不純物の増加により、ますます大き
な問題となってきている。
近の非塩素系多段パルプ処理プロセスにおいて重要な役
割を果たしているが、その一方で次のような問題も抱え
ている。即ち、過酸化水素処理が行われるパルプスラリ
ー中には微量の重金属類等の不純物が存在し、この不純
物の存在は本来不安定な化合物である過酸化水素の自己
分解を助長する。つまり、パルプスラリー中に添加され
た過酸化水素は、処理目的であるパルプの漂白やアルカ
リ焼け防止に１００％有効に作用するわけではなく、処
理すべき系の状態によっては過酸化水素の自己分解の程
度が大きく、その処理効果が著しく低い結果となる。こ
のことは、最近のパルプ工場における用水のクローズド
化の進展に伴う系内不純物の増加により、ますます大き
な問題となってきている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上述のように、パルプ
の非塩素系処理の代表的なものである過酸化水素処理に
ついては、その処理効果が必ずしも満足すべきものであ
るとはいえず、更なる改善が望まれていた。そこで本発
明は、パルプの過酸化水素処理における改良を図るもの
であり、その処理効果が大幅に向上したパルプの処理方
法を提供することを目的とする。
の非塩素系処理の代表的なものである過酸化水素処理に
ついては、その処理効果が必ずしも満足すべきものであ
るとはいえず、更なる改善が望まれていた。そこで本発
明は、パルプの過酸化水素処理における改良を図るもの
であり、その処理効果が大幅に向上したパルプの処理方
法を提供することを目的とする。
【０００５】
〔発明の概要〕本発明者らは、過酸化水素を用いるパル
プ処理において特定の有機スルホン酸化合物を併用する
ことにより、過酸化水素がより有効に作用し、上記目的
が達成されることを見出した。本発明はかかる知見に基
づくものである。即ち、本発明によるパルプの処理方法
は、パルプを少なくとも過酸化水素を用いて処理するに
際し、一般式（Ｘ）l Ａｒ（ＳＯ3 ）m （Ｍ）n （式
中、ＸはＨまたはＣｌ、またはＣＨ3 、Ｃ2 Ｈ5 、（Ｃ
Ｈ3 ）2 ＣＨ、ＮＨ2 、ＯＨおよびＣＯＯＨから選ばれ
た基を表し、Ａｒは、ベンゼン環、ナフタレン環、ナフ
トキノン環、アントラセン環およびアントラキノン環か
ら選ばれた芳香環を有する芳香族基を表し、ＭはＨ、ま
たはアルカリ金属およびアルカリ土類金属から選ばれた
金属を表し、ｌ、ｍおよびｎは、各々１または２であ
る）で表される有機スルホン酸化合物を添加することを
特徴とするものである。
プ処理において特定の有機スルホン酸化合物を併用する
ことにより、過酸化水素がより有効に作用し、上記目的
が達成されることを見出した。本発明はかかる知見に基
づくものである。即ち、本発明によるパルプの処理方法
は、パルプを少なくとも過酸化水素を用いて処理するに
際し、一般式（Ｘ）l Ａｒ（ＳＯ3 ）m （Ｍ）n （式
中、ＸはＨまたはＣｌ、またはＣＨ3 、Ｃ2 Ｈ5 、（Ｃ
Ｈ3 ）2 ＣＨ、ＮＨ2 、ＯＨおよびＣＯＯＨから選ばれ
た基を表し、Ａｒは、ベンゼン環、ナフタレン環、ナフ
トキノン環、アントラセン環およびアントラキノン環か
ら選ばれた芳香環を有する芳香族基を表し、ＭはＨ、ま
たはアルカリ金属およびアルカリ土類金属から選ばれた
金属を表し、ｌ、ｍおよびｎは、各々１または２であ
る）で表される有機スルホン酸化合物を添加することを
特徴とするものである。
【０００６】〔発明の具体的な説明〕 ＜有機スルホン酸化合物＞本発明で使用される上記一般
式の有機スルホン酸化合物については、パルプの製造分
野において、ハイドロトロピック蒸解として知られる蒸
解方法における使用が公知である。ハイドロトロピック
蒸解とは、Robertの報告（TAPPI 38(9),149A (1955) ）
によると、１９１６年にNeuberg により発見されたハイ
ドロトロピィ現象を利用したもので、安息香酸塩、サリ
チル酸塩、キシレンスルホン酸塩、シメンスルホン酸塩
等のハイドロトロピック塩類の濃厚水溶液が、水に不溶
な物質（リグニン等）を溶解する性質を利用したもので
ある。このハイドロトロピック蒸解は、Rybholm 著、
“Pulping Processes ”、Interscience Publishers(19
65) の６７３頁によると、ハイドロトロピック塩の３０
〜５０％水溶液で、１５０〜１７０℃、４〜１６時間蒸
解する方法である。このように、本発明で使用される有
機スルホン酸化合物の蒸解処理における使用は知られて
いるが、本発明者らの知る限り、パルプの過酸化水素に
よる処理（漂白処理、アルカリソーキング等）における
該化合物の使用は未だ報告されていない。
式の有機スルホン酸化合物については、パルプの製造分
野において、ハイドロトロピック蒸解として知られる蒸
解方法における使用が公知である。ハイドロトロピック
蒸解とは、Robertの報告（TAPPI 38(9),149A (1955) ）
によると、１９１６年にNeuberg により発見されたハイ
ドロトロピィ現象を利用したもので、安息香酸塩、サリ
チル酸塩、キシレンスルホン酸塩、シメンスルホン酸塩
等のハイドロトロピック塩類の濃厚水溶液が、水に不溶
な物質（リグニン等）を溶解する性質を利用したもので
ある。このハイドロトロピック蒸解は、Rybholm 著、
“Pulping Processes ”、Interscience Publishers(19
65) の６７３頁によると、ハイドロトロピック塩の３０
〜５０％水溶液で、１５０〜１７０℃、４〜１６時間蒸
解する方法である。このように、本発明で使用される有
機スルホン酸化合物の蒸解処理における使用は知られて
いるが、本発明者らの知る限り、パルプの過酸化水素に
よる処理（漂白処理、アルカリソーキング等）における
該化合物の使用は未だ報告されていない。
【０００７】本発明の方法においては上記一般式で表さ
れる有機スルホン酸化合物のいずれも好適に使用される
が、中でもｐ‐トルエンスルホン酸ナトリウム、ベンゼ
ンスルホン酸ナトリウムおよびｍ‐キシレンスルホン酸
ナトリウムが特に好適に使用される。本発明によれば、
パルプの過酸化水素処理において上記特定の有機スルホ
ン酸化合物を併用することにより処理効果の向上が達成
される。その理由ないしは作用メカニズムについては未
だ解明されていないが、以下のような考察が可能と思わ
れる。即ち、パルプ繊維表面にある水に不溶なリグニン
および（または）印刷インクに有機スルホン酸化合物が
作用することによりリグニンおよびインクが膨潤、軟化
し、その結果過酸化水素およびアルカリ性薬液の浸透が
容易になり、過酸化水素の漂白作用またはアルカリ焼け
防止作用が効率的に行われるものと推定される。
れる有機スルホン酸化合物のいずれも好適に使用される
が、中でもｐ‐トルエンスルホン酸ナトリウム、ベンゼ
ンスルホン酸ナトリウムおよびｍ‐キシレンスルホン酸
ナトリウムが特に好適に使用される。本発明によれば、
パルプの過酸化水素処理において上記特定の有機スルホ
ン酸化合物を併用することにより処理効果の向上が達成
される。その理由ないしは作用メカニズムについては未
だ解明されていないが、以下のような考察が可能と思わ
れる。即ち、パルプ繊維表面にある水に不溶なリグニン
および（または）印刷インクに有機スルホン酸化合物が
作用することによりリグニンおよびインクが膨潤、軟化
し、その結果過酸化水素およびアルカリ性薬液の浸透が
容易になり、過酸化水素の漂白作用またはアルカリ焼け
防止作用が効率的に行われるものと推定される。
【０００８】＜本発明によるパルプ処理＞本発明のパル
プの処理方法は、パルプを少なくとも過酸化水素を用い
て処理するに際し、上記の有機スルホン酸化合物を添加
することを特徴とする。ここで、「少なくとも過酸化水
素を用いる処理」には、パルプの過酸化水素漂白処理お
よびパルプのアルカリ浸漬処理（通常、アルカリソーキ
ングと呼ばれる）が含まれる。パルプのアルカリソーキ
ングにおいては、過酸化水素は、パルプのアルカリ焼け
防止のために、苛性ソーダ等のアルカリ剤と共に用いら
れる。パルプの過酸化水素漂白処理は、一般にパルプ濃
度１〜３５重量％、好ましくは５〜２０重量％で行わ
れ、用いられる過酸化水素の量は絶乾パルプに対して
０．５〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％である。
パルプのアルカリ浸漬処理は、一般にパルプ濃度５〜３
５重量％、好ましくは１０〜３０重量％にて、苛性ソー
ダ０．５〜５重量％、好ましくは１〜３重量％、ケイ酸
ソーダ（ＪＩＳ３号）１〜８重量％、好ましくは２〜６
重量％、過酸化水素０．５〜５重量％、好ましくは１〜
３重量％、界面活性剤０．０１〜３重量％、好ましくは
０．０５〜１重量％、等を使用して行われる（薬品使用
量はいずれも対絶乾パルプ）。
プの処理方法は、パルプを少なくとも過酸化水素を用い
て処理するに際し、上記の有機スルホン酸化合物を添加
することを特徴とする。ここで、「少なくとも過酸化水
素を用いる処理」には、パルプの過酸化水素漂白処理お
よびパルプのアルカリ浸漬処理（通常、アルカリソーキ
ングと呼ばれる）が含まれる。パルプのアルカリソーキ
ングにおいては、過酸化水素は、パルプのアルカリ焼け
防止のために、苛性ソーダ等のアルカリ剤と共に用いら
れる。パルプの過酸化水素漂白処理は、一般にパルプ濃
度１〜３５重量％、好ましくは５〜２０重量％で行わ
れ、用いられる過酸化水素の量は絶乾パルプに対して
０．５〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％である。
パルプのアルカリ浸漬処理は、一般にパルプ濃度５〜３
５重量％、好ましくは１０〜３０重量％にて、苛性ソー
ダ０．５〜５重量％、好ましくは１〜３重量％、ケイ酸
ソーダ（ＪＩＳ３号）１〜８重量％、好ましくは２〜６
重量％、過酸化水素０．５〜５重量％、好ましくは１〜
３重量％、界面活性剤０．０１〜３重量％、好ましくは
０．０５〜１重量％、等を使用して行われる（薬品使用
量はいずれも対絶乾パルプ）。
【０００９】本発明に使用される有機スルホン酸化合物
は、上記いずれの処理においても絶乾パルプに対して一
般に０．０１〜４重量％、好ましくは０．０１〜０．５
重量％の量で使用される。また、有機スルホン酸化合物
を添加する際の処理条件は、上記いずれの処理において
もパルプスラリーｐＨ５〜１２、処理温度４０〜９５
℃、処理時間５分〜２４時間が好ましい。本発明の対象
となるパルプは、砕木パルプ（ＧＰ）、リファイナーメ
カニカルパルプ（ＲＭＰ）、サーモメカニカルパルプ
（ＴＭＰ）、ケミグラウンドパルプ（ＣＧＰ）、セミケ
ミカルパルプ（ＳＣＰ）、サルファイトパルプ（Ｓ
Ｐ）、クラフトパルプ（ＫＰ）、アルカリパルプ（Ａ
Ｐ）、古紙パルプ、および古紙の脱墨パルプ（ＤＩＰ）
等であり、木材パルプおよび非木材パルプのいずれも対
象となる。
は、上記いずれの処理においても絶乾パルプに対して一
般に０．０１〜４重量％、好ましくは０．０１〜０．５
重量％の量で使用される。また、有機スルホン酸化合物
を添加する際の処理条件は、上記いずれの処理において
もパルプスラリーｐＨ５〜１２、処理温度４０〜９５
℃、処理時間５分〜２４時間が好ましい。本発明の対象
となるパルプは、砕木パルプ（ＧＰ）、リファイナーメ
カニカルパルプ（ＲＭＰ）、サーモメカニカルパルプ
（ＴＭＰ）、ケミグラウンドパルプ（ＣＧＰ）、セミケ
ミカルパルプ（ＳＣＰ）、サルファイトパルプ（Ｓ
Ｐ）、クラフトパルプ（ＫＰ）、アルカリパルプ（Ａ
Ｐ）、古紙パルプ、および古紙の脱墨パルプ（ＤＩＰ）
等であり、木材パルプおよび非木材パルプのいずれも対
象となる。
【００１０】
【実施例】以下に本発明の実施例を示し、更に詳しく説
明するが、これらの実施例は本発明をなんら限定するも
のではない。なお、実施例における試薬の使用量（％）
は、全て絶乾パルプ重量に対する重量％を表す。実施例１〜１２および比較例１ 雑誌古紙を試験用パルパーにて濃度５％で５分間離解し
た。この離解パルプにつき、表１に示す種類の有機スル
ホン酸化合物を同表に示す量で使用し、下記の条件下で
アルカリ浸漬処理を実施した。また、有機スルホン酸化
合物を添加しない比較実験も行なった（比較例１）。 ＜処理条件＞ パルプ濃度 ： １７％ 過酸化水素使用量 ： ３．５％ 苛性ソーダ使用量 ： ２％ 珪酸ソーダ（ＪＩＳ３号）使用量 ： ５％ 界面活性剤＊使用量 ： ０．２％ 有機スルホン酸化合物使用量 ： ０〜０．５％ 処理温度 ： ６０℃ 処理時間 ： ３時間 ＊：東邦化学工業（株）製ＦＴ３０１Ａ 上記処理後のパルプの白色度をＩＳＯ２４６９に準拠し
て測定した。得られた結果を表１に示す。
明するが、これらの実施例は本発明をなんら限定するも
のではない。なお、実施例における試薬の使用量（％）
は、全て絶乾パルプ重量に対する重量％を表す。実施例１〜１２および比較例１ 雑誌古紙を試験用パルパーにて濃度５％で５分間離解し
た。この離解パルプにつき、表１に示す種類の有機スル
ホン酸化合物を同表に示す量で使用し、下記の条件下で
アルカリ浸漬処理を実施した。また、有機スルホン酸化
合物を添加しない比較実験も行なった（比較例１）。 ＜処理条件＞ パルプ濃度 ： １７％ 過酸化水素使用量 ： ３．５％ 苛性ソーダ使用量 ： ２％ 珪酸ソーダ（ＪＩＳ３号）使用量 ： ５％ 界面活性剤＊使用量 ： ０．２％ 有機スルホン酸化合物使用量 ： ０〜０．５％ 処理温度 ： ６０℃ 処理時間 ： ３時間 ＊：東邦化学工業（株）製ＦＴ３０１Ａ 上記処理後のパルプの白色度をＩＳＯ２４６９に準拠し
て測定した。得られた結果を表１に示す。
【００１１】 表 １ 実施例No. 有機スルホン酸化合物 パルプ 種 類 使用量(%） 白色度(%) 実施例１ ｐ‐トルエンスルホン酸Ｎａ ０．０１ ６５．５ 〃 ２ 〃 ０．０３ ６７．１ 〃 ３ 〃 ０．０５ ６７．６ 〃 ４ 〃 ０．１０ ６６．８ 〃 ５ 〃 ０．３０ ６７．０ 〃 ６ 〃 ０．５０ ６７．１ 〃 ７ ベンゼンスルホン酸Ｎａ ０．１ ６６．５ 〃 ８ ベンゼン‐ｍ‐ジスルホン酸Ｎａ ０．１ ６５．９ 〃 ９ ｍ‐キシレン‐４‐スルホン酸Ｎａ ０．１ ６６．３ 〃 10 ｐ‐キシレン‐４‐スルホン酸Ｎａ ０．１ ６５．９ 〃 11 ｐ‐トルイジン‐ｍ‐スルホン酸 ０．１ ６５．９ 〃 12 アントラキノン‐β‐スルホン酸Ｎａ ０．１ ６６．１ 比較例１ − − ６４．８
【００１２】
【発明の効果】本発明の方法に従い過酸化水素を用いる
パルプ処理（漂白処理、アルカリ浸漬処理）において特
定の有機スルホン酸化合物を併用することにより、過酸
化水素による処理効果が増大し、過酸化水素単独処理で
は得られない高白色度のパルプを得ることができる。
パルプ処理（漂白処理、アルカリ浸漬処理）において特
定の有機スルホン酸化合物を併用することにより、過酸
化水素による処理効果が増大し、過酸化水素単独処理で
は得られない高白色度のパルプを得ることができる。
Claims (4)
- 【請求項１】パルプを少なくとも過酸化水素を用いて処
理するに際し、一般式（Ｘ）l Ａｒ（ＳＯ3 ）m （Ｍ）
n （式中、ＸはＨまたはＣｌ、またはＣＨ3 、Ｃ
2 Ｈ5 、（ＣＨ3 ）2 ＣＨ、ＮＨ2 、ＯＨおよびＣＯＯ
Ｈから選ばれた基を表し、Ａｒは、ベンゼン環、ナフタ
レン環、ナフトキノン環、アントラセン環およびアント
ラキノン環から選ばれた芳香環を有する芳香族基を表
し、ＭはＨ、またはアルカリ金属およびアルカリ土類金
属から選ばれた金属を表し、ｌ、ｍおよびｎは、各々１
または２である）で表される有機スルホン酸化合物を添
加することを特徴とするパルプの処理方法。 - 【請求項２】前記有機スルホン酸化合物がｐ‐トルエン
スルホン酸ナトリウム、ベンゼンスルホン酸ナトリウム
またはｍ‐キシレンスルホン酸ナトリウムである、請求
項１に記載の方法。 - 【請求項３】前記有機スルホン酸化合物の添加量が対絶
乾パルプ０．０１〜４重量％である、請求項１または２
に記載の方法。 - 【請求項４】前記有機スルホン酸化合物添加処理時のパ
ルプスラリーｐＨが４〜１２、処理温度が４０〜９５
℃、処理時間が５分〜２４時間である、請求項１〜３の
いずれか一項に記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16469793A JPH0726486A (ja) | 1993-07-02 | 1993-07-02 | パルプの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16469793A JPH0726486A (ja) | 1993-07-02 | 1993-07-02 | パルプの処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0726486A true JPH0726486A (ja) | 1995-01-27 |
Family
ID=15798157
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16469793A Pending JPH0726486A (ja) | 1993-07-02 | 1993-07-02 | パルプの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0726486A (ja) |
-
1993
- 1993-07-02 JP JP16469793A patent/JPH0726486A/ja active Pending
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