JPH07278864A - ガス拡散電極 - Google Patents

ガス拡散電極

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JPH07278864A
JPH07278864A JP6093654A JP9365494A JPH07278864A JP H07278864 A JPH07278864 A JP H07278864A JP 6093654 A JP6093654 A JP 6093654A JP 9365494 A JP9365494 A JP 9365494A JP H07278864 A JPH07278864 A JP H07278864A
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electrode
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Tsutomu Nonaka
勉 野中
Takahiro Ashida
高弘 芦田
Shuhei Wakita
修平 脇田
Takayuki Shimamune
孝之 島宗
Yoshinori Nishiki
善則 錦
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Permelec Electrode Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 従来のガス拡散電極の構成要素数を減少して
構造を簡略化するととにも剥離による性能劣化を防止す
る。 【構成】 透水性のガス拡散及び反応層２と、該ガス拡
散及び反応層に圧接した撥水層３が形成された多孔性で
導電性の電極集電体４とから成るガス拡散電極。前記ガ
ス拡散及び反応層が従来のガス拡散電極のガス拡散層と
反応層との両機能を有しかつ電極集電体表面の撥水層に
より液体を排除しているため、構成部材が減少しかつガ
ス抜けが良く、各部材間の剥離による性能劣化を防止で
きるガス拡散電極を提供できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、工業電解分野に用いる
ガス拡散電極に関し、より詳細には十分な耐久性を有し
省エネルギ化を図ることのできるガス拡散電極に関す
る。
【０００２】
【従来技術とその問題点】ガス拡散電極は、反応物質と
してのガスを電極表面に供給し易い性質を有することを
特長とし、元来リン酸アルカリ型燃料電池等の用途を踏
まえ開発されてきた[Electrochemical Hydrogen Techno
logies, p373〜、H.Wendt (Elsevier)] 。最近では特に
固体高分子電解質型の燃料電池も再び活発に研究され、
１Ａ／ｄｍ2 以上の大出力も可能となっている[J. Elec
troanal. Chem. 251, p275 (1988)E.A.Ticianelli, et
al]。
【０００３】一方最近になってこれらのガス拡散電極を
工業電解用として利用することが鋭意検討されている。
例えば過酸化水素のオンサイトでの製造装置では酸素還
元反応を行うための撥水性の多孔性陰極を用いて運転が
行われている[Industrial Electrochemistry (2nd Edit
ion) p279 〜，D.Pletcher, et al. (Chapman & Hal
l)]。又アルカリ製造回収では対極反応としての陽極に
おける酸素発生あるいは陰極における水素発生の代替と
して陽極での水素酸化[J. Applied Electrochem.,21, p
869〜, (1991) J.Joerissen, et al.] あるいは陰極で
の酸素還元（日本化学会誌82年732 頁、三浦ら）をガス
拡散電極を用いて行い消費電力の低減を可能にしてい
る。又亜鉛採取等の回収プロセスや亜鉛めっきでも対極
として水素陽極を用いて良好な結果が得られている〔電
気化学及び工業物理化学、56，653 頁〜，（1988）〕。
【０００４】これらの工業電解におけるガス拡散電極と
して従来の燃料電池用ガス拡散電極を使用すると、溶液
の組成が燃料電池の場合のように単純でないためガス拡
散電極の寿命が影響を受け易いという問題点がある。従
来のガス拡散電極は一般に気液を完全に分離するための
均一な撥水層、給電用の導電性多孔体（金属メッシュ）
及び触媒を有する微細な反応層の３層から成る構造を有
している。しかしこのガス拡散電極を例えば食塩電解の
酸素陰極として使用すると、陽極で生成する酸化生成物
であるクロレートイオンあるいは陰極反応で中間種とし
て生成する過酸化水素イオンが触媒担持粉末や撥水性材
料に化学的に作用して前記３層を相互に剥離しこれによ
り気液分離能が低下して電解電圧を上昇させたり水素発
生反応を引き起こしてしまうことがある。又供給電解液
又はガスに二酸化炭素が混入していると該二酸化炭素が
アルカリと反応して炭酸塩を生成し沈澱として析出する
ことにより電極の目詰まりを生じさせることがある。
【０００５】
【発明の目的】本発明は、前述の従来技術の問題点を解
消し、長期にわたり安定でしかも工業電解に応用する際
の大型化の容易なガス拡散電極を提供することを目的と
する。
【０００６】
【問題点を解決するための手段】本発明は、透水性のガ
ス拡散及び反応層と、該ガス拡散及び反応層に接合した
撥水性を有する多孔性で導電性の電極集電体とを含んで
成ることを特徴とするガス拡散電極である。
【０００７】以下本発明を詳細に説明する。前述のよう
に撥水層を電解質溶液と供給ガスとの完全な分離体とし
て機能させる従来のガス拡散電極では、長期運転を行う
と３層間に剥離が生じて撥水性が失われ徐々に気液供給
及び除去能力が劣化し電解の継続が不可能になる。特に
腐食性液体中でその傾向は顕著である。
【０００８】従来のガス拡散電極にあった各層間の剥離
を防止するために本発明では複数の層を接合する方式を
採用せず、透水性のガス拡散及び反応層と、撥水性を有
する多孔性で導電性の電極集電体とを使用し、両者を接
合することにより一体化するようにしている。前記ガス
拡散及び反応層は従来のガス拡散及び反応層のガス拡散
層と反応層との性質を合わせ持った層であり、撥水性部
分と親水性部分が混在している。このガス拡散及び反応
層は電解槽内の電解液と接触する側に位置し、電解液を
浸透させ撥水層からのガスと反応させる機能を有し、導
電性及び耐食性を有している。
【０００９】このガス拡散及び反応層は、例えばフッ化
ピッチ、フッ化黒鉛、カーボン、黒鉛、ニッケル及び銀
等から選択される粉末と、フッ素樹脂の水懸濁液、潤滑
剤（ナフサ等）、界面活性剤（トライトン等）等を混合
及び混練し、均一なペースト状の混合物を得て、これを
透水性の芯材であるカーボンや金属等の繊維織物に塗布
し、これを例えば約60℃で約30分乾燥後、約250 ℃で約
30分間焼成し界面活性剤を除去することにより作製する
ことができる。なお前記芯材を使用せず粉末のみからシ
ート状に成形することも可能である。前記粉末には触媒
成分として白金、金、銀及びパラジウム等の貴金属、そ
れらの酸化物、あるいはコバルトや鉄等の錯体、ニッケ
ルやランタン等のスピネルやペロブスカイト、ルテニウ
ムや鉛等のルチル型やパイロクロア型酸化物等を担持さ
せておくことが望ましい。該担持は触媒粉末を前記混練
時に混入しておくか、あるいは触媒金属の塩溶液を前記
粉末表面に塗布し焼成し析出するか、又は前記塩溶液を
還元剤を用いて粉末表面に無電解めっきすること等によ
り行われる。
【００１０】一方該ガス拡散及び反応層に接合される撥
水層を有する電極集電体は多孔性であり、ガス拡散及び
反応層から浸透してきた液を容易に裏面に排除する一
方、前記撥水層の強い撥水性によりガス拡散及び反応層
へ電極集電体側から供給したガスは容易に達することが
できる。つまり撥水層の表面ではその撥水性ゆえに液離
れが良く液が実質的に存在しないためガスの供給が妨げ
られることがない。この電極集電体は、チタン、ニッケ
ル、ステンレス等のメッシュ、エキスパンドメッシュ、
発泡体、粉末焼結体、それらの複合体であることが望ま
しく、その表面にフッ素樹脂等の撥水性物質を含む撥水
層を形成して撥水性を付与する。該撥水層は前記フッ素
樹脂とニッケルやカーボン等の導電性粉末から成る非多
孔性（液不浸透性）の物質を塗布あるいは担持させて厚
さが1.0 〜100 μｍ程度となるように形成することが好
ましい。又前記集電体がメッシュである場合、その開口
率は30〜90％、厚さは0.1 〜0.5 ｍｍ、メッシュの寸法
は10〜200 メッシュが好ましい。その表面に前記撥水性
物質を被覆した後、60℃程度で乾燥しかつ350℃で焼成
して撥水層を形成し前記電極集電体とする。あるいはこ
れらのメッシュ、エキスパンドメッシュ、発泡体や粉末
焼結体表面に撥水物質を含む分散めっきにより撥水化処
理を施しても良い。又フッ化炭素等の熱的に安定な粉末
を金属ペーストや熱分解により導電性を与える組成物と
ともに表面に塗布し焼き付けても良い。
【００１１】前記ガス拡散及び反応層及び電極集電体を
一体化するためには、両者を重ね合わせた後、好ましく
は加熱下で30〜300 ｋｇ／ｃｍ2 程度の圧力を掛けプレ
ス圧接し、その後例えば330 〜370 ℃程度の温度で約30
分間焼結し、剥離が生じないように前記ガス拡散及び反
応層と電極集電体を強固に結合させる。必要に応じてフ
ッ素樹脂等のバインダーを使用して結合を更に強固にし
ても良い。更に撥水性が著しく向上した電極集電体を作
製するためには、撥水性材料であるフッ素樹脂、フッ化
黒鉛等の微粉末をニッケル等のめっき浴中に分散させガ
ス拡散及び反応層及び多孔性電極集電体を分散めっきに
より部分的に一体化することが望ましい。
【００１２】このように作製された本発明のガス拡散電
極は、構成要素数が従来のガス拡散電極より減少して構
造自体が簡略化される。該電極は各種工業電解用電極と
して使用可能であり、例えば食塩電解等のアルカリ電解
に使用する場合にはイオン交換膜で陽極室と陰極室に区
画された電解槽の陰極室にガス拡散及び反応層がイオン
交換膜側に位置するように該イオン交換膜と若干離間さ
せて設置し、電極集電体側に酸素ガスを供給しながら両
極間に通電して電解を行う。陽極は電圧低減のためイオ
ン交換膜に密着させるゼロギャップタイプとすることが
できる。
【００１３】この電解により通常のアルカリ電解と同様
に陰極室で水酸化アルカリが生成しかつ陰極で生成する
水素が供給される酸素と反応して水に変換されるため水
素生成に要するエネルギー分の省エネルギー化を達成で
きる。本発明のガス拡散電極を使用する電解では、電極
集電体が多孔性であるためガス拡散及び反応層と電極集
電体と一体化され、該集電体が開孔部を有している。一
方裏面に排斥された電解液は十分にガス成分と分離され
ており、セル下部にて容易に回収できる。従って食塩電
解のような過酷な条件下で使用しても従来のような層剥
離が生じ難く、長期間安定した運転を可能にしている。
【００１４】次に添付図面に基づいて本発明に係わるガ
ス拡散電極とその食塩電解への適用例を説明する。図１
は、本発明に係わるガス拡散電極の一例を示す概略縦断
面図、図２は図１のガス拡散電極を組み込んだ食塩電解
槽の例を示す概略縦断図である。ガス拡散電極１は、白
金や銀等の触媒を担持したカーボン粉末とポリテトラフ
ルオロエチレン（以下ＰＴＦＥという）等のフッ素樹脂
粉末を混練して形成したシート状のガス拡散及び反応層
２と、多孔性の金属基体表面にフッ素樹脂等の撥水性物
質の撥水層３を被覆して成る電極集電体４をホットプレ
ス等により圧接して構成されている。
【００１５】このガス拡散電極１は図２に示すように、
イオン交換膜５により陽極室６と陰極室７に区画された
電解槽８の陰極室７に前記イオン交換膜５とやや間隔を
置いて陰極として設置される。前記陰極室７は前記ガス
拡散電極１によりイオン交換膜５側の溶液室９と反対側
のガス室10とに分離されている。11はイオン交換膜５の
陽極室６側に接触している多孔性の陽極、12及び13は陽
極室６の下部及び上部に形成された陽極液供給口及び取
出口、14及び15は溶液室９の下部及び上部に形成された
陰極液供給口及び取出口、16及び17はガス室の上部及び
下部に形成された酸素ガス供給口及び取出口である。
【００１６】このような構成から成る電解槽の陽極室６
に陽極液供給口12から飽和食塩水を、陰極液供給口14か
ら希釈苛性ソーダ水溶液を、又酸素ガス供給口16から酸
素ガス又は空気を供給しながら両極間に通電すると、陽
極室６からイオン交換膜５を透過して溶液室９に達する
ナトリウムイオンが溶液室内で生成する水酸イオンと結
合して苛性ソーダを生成する。又同時にガス拡散電極
（陰極）１のガス拡散及び反応層２内で生成する水酸化
物イオンは電極集電体４方向に拡散する一方、膜を移行
してくる水分子の一部は多孔性の電極集電体を通って裏
面にも排除される。この場合に撥水層３の存在により電
極集電体４表面及びその近傍には液体が存在しないた
め、酸素ガスの供給が促進され、効果的に電解電圧の低
減を達成することができる。
【００１７】
【実施例】次に本発明に係わるガス拡散電極を食塩電解
に適用した実施例を記載するが、該実施例は本発明を限
定するものではない。
【００１８】
【実施例１】ガス拡散及び反応層として、銀を20重量％
担持したカーボン粉末（ＸＣ−72）、ＰＴＦＥ水懸濁液
（三井フロロケミカル株式会社製30Ｊ）及び溶剤である
ソルベントナフサを混練して粘土状物質を調製し該物質
をセルメット（住友電工株式会社製）の両面に塗布し乾
燥後、250 ℃で15分処理して前記水懸濁液に含まれてい
る界面活性剤を除去した。銀担持量は100 ｇ／ｍ2 であ
った。
【００１９】電極集電体として、ニッケル製エキスパン
ドメッシュ（開口率50％、厚さ0.2ｍｍ、短径３ｍｍ、
長径５ｍｍ）の表面にＰＴＦＥ粉末水懸濁液、黒鉛粉末
（東海カーボン株式会社製ＴＧＰ−２）及びナフサ系溶
剤の混合物を塗布し乾燥後、250 ℃で15分処理して前記
界面活性剤及びナフサ系溶剤を除去した。前記セルメッ
トとエキスパンドメッシュを重ねて300 ｋｇ／ｍ2 で５
分間圧力プレスして一体化した後、370 ℃で１時間焼成
してＰＴＦＥの固着を強固にし、これをガス拡散陰極と
した。
【００２０】陽極としてはルテニウムとイリジウムの酸
化物（１：１のモル比）触媒（担持量は５ｇ／ｍ2 ）を
担持したチタンメッシュ電極を使用した。陽イオン交換
膜としてナフィオン961 （デュポン社製）を使用し、該
膜と陽極とはゼロギャップタイプとし、前記陰極は膜か
ら２ｍｍの距離に設置して電解槽を構成した。
【００２１】陽極液として200 ｇ／リットルの塩化ナト
リウム水溶液、陰極液として30％の水酸化ナトリウム水
溶液をそれぞれ80℃に維持しながら電解槽下部から供給
し、30Ａ／ｄｍ2 の電流密度で電解を行った。電解開始
後3000時間を経過しても槽電圧は2.3 Ｖで安定し電解を
継続できた。
【００２２】
【比較例１】陰極として市販のガス拡散電極を使用した
こと以外は実施例１と同様にして塩化ナトリウム水溶液
の電解を行ったところ、2000時間経過後に層が剥離して
電圧の上昇が起こった。
【００２３】
【実施例２】実施例１と同様に作製した銀担持セルメッ
トと撥水処理を施していない実施例１のニッケルメッシ
ュを重ね合わせ、これに圧力を掛けて一体化した積層体
を陰極として、粒径が0.5 μｍのＰＴＦＥ粒子を懸濁さ
せたニッケル電着浴中にセットした。該電着浴には陽極
であるニッケル板を前記ニッケルメッシュと向かい合わ
せて配置し、１Ａ／ｄｍ2 の電流密度で30分間電着させ
て50μｍの超撥水製被覆をニッケルメッシュ及びセルメ
ットの一部に形成した。この電極を陰極として使用し実
施例１と同様にして電解テストを行ったところ、6000時
間経過後も槽電圧は2.3 Ｖに維持された。
【００２４】
【発明の効果】本発明は、透水性のガス拡散及び反応層
と、該ガス拡散及び反応層に圧接した撥水性を有する多
孔性で導電性の電極集電体とを含んで成ることを特徴と
するガス拡散電極である。このガス拡散電極は、従来の
ガス拡散層、反応層及び電極集電体の３種類の部材を接
合した電極ではなく、従来のガス拡散層と反応層の機能
を前記ガス拡散及び反応層により行わせ、かつ電極集電
体表面に撥水層を形成して該電極集電体表面に実質的に
液体が存在しないようにしている。
【００２５】つまりガス拡散電極の構成要素を従来の３
部材から２部材に減少させている。従って電極自体の構
造が簡単になり、かつガス拡散及び反応層と電極集電体
とが一体化され、該集電体が開孔部を有している。従っ
て食塩電解のような過酷な条件下で使用しても従来のよ
うな層剥離が生じ難く、長期間安定した運転を可能にし
ている。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係わるガス拡散電極の一例を示す概略
縦断面図。
【図２】図１のガス電極構造体を食塩電解槽に陰極とし
て組み込んだ例を示す概略縦断面図。
【符号の説明】
１・・・ガス拡散電極 ２・・・ガス拡散及び反応層
３・・・撥水層 ４・・・電極集電体 ５・・・イオン
交換膜 ６・・・陽極室 ７・・・陰極室 ８・・・電
解槽 ９・・・溶液室 10・・・ガス室 11・・・陽極

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 透水性のガス拡散及び反応層と、該ガス
    拡散及び反応層に接合した撥水性を有する多孔性で導電
    性の電極集電体とを含んで成ることを特徴とするガス拡
    散電極。
  2. 【請求項２】 該ガス拡散及び反応層と該電極集電体と
    が、フッ素樹脂、フッ化黒鉛等のフッ化炭素の微粉末を
    分散した分散めっきにより部分的に一体化したことを特
    徴とする請求項１に記載のガス拡散電極。
  3. 【請求項３】 該ガス拡散及び反応層と該電極集電体と
    が、金属、フッ化黒鉛等のフッ化炭素等の微粉末をフッ
    素樹脂を用いて部分的に固着し一体化したことを特徴と
    する請求項１に記載のガス拡散電極。
JP6093654A 1994-04-06 1994-04-06 ガス拡散電極 Pending JPH07278864A (ja)

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