JPH073124A - 多軸的に強化した液晶ポリマー物品 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明は、溶融団結により製造される多軸的
に配向した液晶ポリマー（“ＬＣＰ”）シートおよびＬ
ＣＰ粒子から形成される他の物品を提供する。 【構成】 ある１つの実施態様では、より高い融点をも
つＬＣＰの粒子がより低い融点をもつＬＣＰのマトリッ
クス中に埋め込まれている、という形の多成分系ＬＣＰ
シートを含む。これらのＬＣＰ成分は、より低い融点を
もつマトリックスＬＣＰの融点と、より高い融点をもつ
強化用ＬＣＰの融点との間の温度にてシートに形成さ
れ、したがって埋め込まれたＬＣＰ粒子がそれらの形
状、配向、および機械的特性を保持すると共に、マトリ
ックスＬＣＰ成分が粒子の周囲に流れて固体シートを形
成する。別の実施態様においては、ＬＣＰ粒子を溶融団
結させて、相当程度のＬＣＰ配向が保持されている単一
物品を形成させる。本発明のシートは種々の方法によっ
て形成することができ、また再使用のスクラップＬＣＰ
から製造することもできる。
に配向した液晶ポリマー（“ＬＣＰ”）シートおよびＬ
ＣＰ粒子から形成される他の物品を提供する。 【構成】 ある１つの実施態様では、より高い融点をも
つＬＣＰの粒子がより低い融点をもつＬＣＰのマトリッ
クス中に埋め込まれている、という形の多成分系ＬＣＰ
シートを含む。これらのＬＣＰ成分は、より低い融点を
もつマトリックスＬＣＰの融点と、より高い融点をもつ
強化用ＬＣＰの融点との間の温度にてシートに形成さ
れ、したがって埋め込まれたＬＣＰ粒子がそれらの形
状、配向、および機械的特性を保持すると共に、マトリ
ックスＬＣＰ成分が粒子の周囲に流れて固体シートを形
成する。別の実施態様においては、ＬＣＰ粒子を溶融団
結させて、相当程度のＬＣＰ配向が保持されている単一
物品を形成させる。本発明のシートは種々の方法によっ
て形成することができ、また再使用のスクラップＬＣＰ
から製造することもできる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ポリマーシートまたは
ポリマーフィルム、特に１種以上のＬＣＰ成分を有する
サーモトロピック液晶質ポリマー（ｌｉｑｕｉｄ ｃｒ
ｙｓｔａｌｌｉｎｅ ｐｏｌｙｍｅｒ；“ＬＣＰ”）に
関する。
ポリマーフィルム、特に１種以上のＬＣＰ成分を有する
サーモトロピック液晶質ポリマー（ｌｉｑｕｉｄ ｃｒ
ｙｓｔａｌｌｉｎｅ ｐｏｌｙｍｅｒ；“ＬＣＰ”）に
関する。
【０００２】
【従来の技術】当業界では、種々のサーモトロピック液
晶ポリマー（ｌｉｑｕｉｄ ｃｒｙｓｔａｌ ｐｏｌｙ
ｍｅｒ）およびそれらから製造されたフィルムが知られ
ている。例えば米国特許第４，１６１，４７０号は、溶
融加工が可能な、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸とｐ
−ヒドロキシ安息香酸とのポリエステルを開示してお
り；米国特許第４，１８４，９９６号は、溶融加工可能
なサーモトロピック完全芳香族ポリエステルを開示して
おり；また米国特許第４，２７９，８０３号は、フェニ
ル−４−ヒドロキシ安息香酸と４−ヒドロキシ安息香酸
および／または６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸とのポ
リエステルを開示している。
晶ポリマー（ｌｉｑｕｉｄ ｃｒｙｓｔａｌ ｐｏｌｙ
ｍｅｒ）およびそれらから製造されたフィルムが知られ
ている。例えば米国特許第４，１６１，４７０号は、溶
融加工が可能な、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸とｐ
−ヒドロキシ安息香酸とのポリエステルを開示してお
り；米国特許第４，１８４，９９６号は、溶融加工可能
なサーモトロピック完全芳香族ポリエステルを開示して
おり；また米国特許第４，２７９，８０３号は、フェニ
ル−４−ヒドロキシ安息香酸と４−ヒドロキシ安息香酸
および／または６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸とのポ
リエステルを開示している。
【０００３】ＬＣＰについて開示している他の特許とし
ては、米国特許第３，９９１，０１３； ３，９９１，
０１４； ４，０５７，５９７；４，０６６，６２０；
４，０６７，８５２； ４，０７５，２６２；４，０
８３，８２９； ４，０９３，５９５； ４，１１８，
３７２；４，１３０，５４５； ４，２１９，４６１；
４，２６７，２８９；４，２７６，３９７； ４，３
３０，４５７； ４，３３９，３７５；４，３４１，６
８８； ４，３５１，９１７； ４，３５１，９１８；
４，３５５，１３２； ４，３５５，１３３； ４，３
７１，６６０；４，３７５，５３０； ４，４６０，７
３５； ４，４６０，７３６；４，４７３，６８２；
４，４８９，１９０； ４，５８１，４４３；４，６７
１，９６９； ４，６７３，５９１； ４，７２６，９
９８；４，７５２，６４３； ４，７７０，７７７；
４，７７２，４２１；４，８５７，２５５； ４，８９
８，９２４； および４，９１３，８６７号各明細書が
ある。
ては、米国特許第３，９９１，０１３； ３，９９１，
０１４； ４，０５７，５９７；４，０６６，６２０；
４，０６７，８５２； ４，０７５，２６２；４，０
８３，８２９； ４，０９３，５９５； ４，１１８，
３７２；４，１３０，５４５； ４，２１９，４６１；
４，２６７，２８９；４，２７６，３９７； ４，３
３０，４５７； ４，３３９，３７５；４，３４１，６
８８； ４，３５１，９１７； ４，３５１，９１８；
４，３５５，１３２； ４，３５５，１３３； ４，３
７１，６６０；４，３７５，５３０； ４，４６０，７
３５； ４，４６０，７３６；４，４７３，６８２；
４，４８９，１９０； ４，５８１，４４３；４，６７
１，９６９； ４，６７３，５９１； ４，７２６，９
９８；４，７５２，６４３； ４，７７０，７７７；
４，７７２，４２１；４，８５７，２５５； ４，８９
８，９２４； および４，９１３，８６７号各明細書が
ある。
【０００４】上記全特許を参照文献としてここに引用す
る。
る。
【０００５】サーモトロピック液晶ポリマーのもつ特殊
な分子構造により、ＬＣＰフィルムは溶融相にて一軸的
に、二軸的に、あるいはその他の状態にて分子配向させ
ることができる。押し出されたＬＣＰが冷却し固化した
後に、分子配向が保持される。配向が一軸状態である
と、この結果異方性〔例えば、配向方向における機械的
特性のアップ（高強度と高剛性）〕を有するフィルムが
得られる。しかしながら、このとき他の方向におけるフ
ィルムの特性はかなり悪化することが多い。
な分子構造により、ＬＣＰフィルムは溶融相にて一軸的
に、二軸的に、あるいはその他の状態にて分子配向させ
ることができる。押し出されたＬＣＰが冷却し固化した
後に、分子配向が保持される。配向が一軸状態である
と、この結果異方性〔例えば、配向方向における機械的
特性のアップ（高強度と高剛性）〕を有するフィルムが
得られる。しかしながら、このとき他の方向におけるフ
ィルムの特性はかなり悪化することが多い。
【０００６】ＬＣＰのフィルム／シート、成形品、およ
びファイバーを製造する際、加工後にある量のスクラッ
プＬＣＰが残る。この材料は高価であるため、また最近
の環境保全の観点から、本材料を再使用するのが望まし
い。スクラップが材料の混合物を含んでいる場合、スク
ラップの再使用は特に困難である。例えば、１９９１年
１１月２７日付け提出の係属中の米国特許出願第８０
０，７７４号（本特許出願を参照文献としてここに引用
する）に説明されている同時押出ＬＣＰフィルムの製造
法においては、スクラップが少なくとも２種の液晶ポリ
マー成分を含有している。
びファイバーを製造する際、加工後にある量のスクラッ
プＬＣＰが残る。この材料は高価であるため、また最近
の環境保全の観点から、本材料を再使用するのが望まし
い。スクラップが材料の混合物を含んでいる場合、スク
ラップの再使用は特に困難である。例えば、１９９１年
１１月２７日付け提出の係属中の米国特許出願第８０
０，７７４号（本特許出願を参照文献としてここに引用
する）に説明されている同時押出ＬＣＰフィルムの製造
法においては、スクラップが少なくとも２種の液晶ポリ
マー成分を含有している。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の１つの目的
は、スクラップＬＣＰを再使用して有用な形態物にする
ことにある。
は、スクラップＬＣＰを再使用して有用な形態物にする
ことにある。
【０００８】本発明の他の目的は、多軸的に強化したＬ
ＣＰシートを提供することにある。
ＣＰシートを提供することにある。
【０００９】本発明のさらに他の目的は、多軸的に強化
したＬＣＰシートを作製する方法を提供することにあ
る。
したＬＣＰシートを作製する方法を提供することにあ
る。
【００１０】当業者にとっては、本発明の他の目的およ
び利点は、以下に記載の説明から明らかとなろう。
び利点は、以下に記載の説明から明らかとなろう。
【００１１】
【課題を解決するための手段】一般には本発明は、配向
した液晶ポリマー（“ＬＣＰ”）粒子を含んだシートを
含み、このとき前記粒子の配向方向はランダムに変化し
ており、したがって異方性のＬＣＰシートが得られる。
した液晶ポリマー（“ＬＣＰ”）粒子を含んだシートを
含み、このとき前記粒子の配向方向はランダムに変化し
ており、したがって異方性のＬＣＰシートが得られる。
【００１２】１つの態様においては、本発明は多成分系
ＬＣＰのシートまたは他の物品を含み、このときより高
い融点をもつＬＣＰの粒子が、より低い融点をもつＬＣ
Ｐのマトリックス中に取り込まれるているか、あるいは
埋め込まれている。これらのＬＣＰ成分が、より低い融
点をもつマトリックスＬＣＰの融点とより高い融点をも
つ強化用ＬＣＰの融点との間の温度にて前記シートまた
は他の物品に形成され、したがってより高い融点をもつ
ＬＣＰ粒子がその形状、配向、および機械的特性を保持
すると共に、マトリックスＬＣＰ成分が粒子の周りに流
動して固体シートが形成される。埋め込み粒子はマトリ
ックスポリマーを強化する傾向がある。
ＬＣＰのシートまたは他の物品を含み、このときより高
い融点をもつＬＣＰの粒子が、より低い融点をもつＬＣ
Ｐのマトリックス中に取り込まれるているか、あるいは
埋め込まれている。これらのＬＣＰ成分が、より低い融
点をもつマトリックスＬＣＰの融点とより高い融点をも
つ強化用ＬＣＰの融点との間の温度にて前記シートまた
は他の物品に形成され、したがってより高い融点をもつ
ＬＣＰ粒子がその形状、配向、および機械的特性を保持
すると共に、マトリックスＬＣＰ成分が粒子の周りに流
動して固体シートが形成される。埋め込み粒子はマトリ
ックスポリマーを強化する傾向がある。
【００１３】ＬＣＰ出発原料は、より高い融点をもつ液
晶ポリマーとより低い融点をもつ液晶ポリマーの両方を
含有した同時押出フィルムもしくは同時押出ファイバー
から誘導される粒子、あるいはより低い融点をもつＬＣ
Ｐ粒子とより高い融点をもつＬＣＰ粒子とのブレンド物
を含む。こうした粒子としては、チョップトフィルム、
チョップトファイバー、フレーク、およびこれらの類似
物等がある。
晶ポリマーとより低い融点をもつ液晶ポリマーの両方を
含有した同時押出フィルムもしくは同時押出ファイバー
から誘導される粒子、あるいはより低い融点をもつＬＣ
Ｐ粒子とより高い融点をもつＬＣＰ粒子とのブレンド物
を含む。こうした粒子としては、チョップトフィルム、
チョップトファイバー、フレーク、およびこれらの類似
物等がある。
【００１４】本発明のこの態様によるシートは、使用さ
れるプロセスがＬＣＰ成分の融点間の温度にて行われ、
したがって一方の成分が溶融してマトリックスを形成
し、他方の成分が粒状形態のままである、という条件に
て種々のプロセスによって形成することができる。この
ようなプロセスとしては、ダイを介した溶融押出；加熱
・加圧（例えばプレスにて）下におけるスクラップＬＣ
Ｐ粒子の層の団結（ｃｏｎｓｏｌｉｄａｔｉｏｎ）；お
よび練りロール機、押出機、またはミキサー（この後に
圧延）でのスクラップ材料の溶融；などがある。
れるプロセスがＬＣＰ成分の融点間の温度にて行われ、
したがって一方の成分が溶融してマトリックスを形成
し、他方の成分が粒状形態のままである、という条件に
て種々のプロセスによって形成することができる。この
ようなプロセスとしては、ダイを介した溶融押出；加熱
・加圧（例えばプレスにて）下におけるスクラップＬＣ
Ｐ粒子の層の団結（ｃｏｎｓｏｌｉｄａｔｉｏｎ）；お
よび練りロール機、押出機、またはミキサー（この後に
圧延）でのスクラップ材料の溶融；などがある。
【００１５】他の態様においては、本発明は、単一ＬＣ
Ｐの配向粒子の溶融団結（ｍｅｌｔｃｏｎｓｏｌｉｄａ
ｔｉｏｎ）によって製造されるシートを含む。これらの
粒子は、細断もしくは粉砕されたフィルム、ファイバ
ー、ファイバーマット、ペレット、またはこれらの混合
物の形態をとっていてもよい。粒子を溶融団結させた
後、粒子はランダムな配向を示し、異方性の多軸配向と
バランスのとれた物理的特性を有するシートが得られ
る。
Ｐの配向粒子の溶融団結（ｍｅｌｔｃｏｎｓｏｌｉｄａ
ｔｉｏｎ）によって製造されるシートを含む。これらの
粒子は、細断もしくは粉砕されたフィルム、ファイバ
ー、ファイバーマット、ペレット、またはこれらの混合
物の形態をとっていてもよい。粒子を溶融団結させた
後、粒子はランダムな配向を示し、異方性の多軸配向と
バランスのとれた物理的特性を有するシートが得られ
る。
【００１６】本発明の好ましい実施態様においては、異
なる融点をもつ同時押出された２種のＬＣＰ成分を含ん
だＬＣＰフィルムを粒子（例えばフレーク）に粉砕し、
これらの粒子を２つの融点間の温度にて処理加工して本
発明によるシートを作製する。（同等の用語である“シ
ート”と“フィルム”は、本明細書全体にわたって互換
的に使用されている。）このような温度にて粒子を処理
することによって、より低い融点をもつＬＣＰ粒子は溶
融し流動してマトリックスを形成するが、より高い融点
をもつＬＣＰ粒子は、配向や異方性も含めてそれらの構
造上の保全性を保持する。こうして得られる本発明のシ
ートは、より高い融点をもつＬＣＰ粒子をより低い融点
をもつＬＣＰのマトリックス中に埋め込んだ形で含む。
埋め込まれた粒子は、マトリックス中でランダムに分布
・配向し、マトリックス材料に対して多軸的な強化材と
して作用する。
なる融点をもつ同時押出された２種のＬＣＰ成分を含ん
だＬＣＰフィルムを粒子（例えばフレーク）に粉砕し、
これらの粒子を２つの融点間の温度にて処理加工して本
発明によるシートを作製する。（同等の用語である“シ
ート”と“フィルム”は、本明細書全体にわたって互換
的に使用されている。）このような温度にて粒子を処理
することによって、より低い融点をもつＬＣＰ粒子は溶
融し流動してマトリックスを形成するが、より高い融点
をもつＬＣＰ粒子は、配向や異方性も含めてそれらの構
造上の保全性を保持する。こうして得られる本発明のシ
ートは、より高い融点をもつＬＣＰ粒子をより低い融点
をもつＬＣＰのマトリックス中に埋め込んだ形で含む。
埋め込まれた粒子は、マトリックス中でランダムに分布
・配向し、マトリックス材料に対して多軸的な強化材と
して作用する。
【００１７】本発明のＬＣＰシートは３種以上の成分を
含んでもよい。例えば、ＬＣＰ成分が３種の場合、より
低い融点のＬＣＰマトリックス中に２種の埋め込み粒子
が存在するか、あるいは１種のより高い融点をもつＬＣ
Ｐが２種の低融点成分のブレンド物中に埋め込まれる。
４種以上の成分も可能である。１種以上の非ＬＣＰ成分
も含むことができる。本発明のシートには、実際上いか
なるＬＣＰも成分として含むことができる。
含んでもよい。例えば、ＬＣＰ成分が３種の場合、より
低い融点のＬＣＰマトリックス中に２種の埋め込み粒子
が存在するか、あるいは１種のより高い融点をもつＬＣ
Ｐが２種の低融点成分のブレンド物中に埋め込まれる。
４種以上の成分も可能である。１種以上の非ＬＣＰ成分
も含むことができる。本発明のシートには、実際上いか
なるＬＣＰも成分として含むことができる。
【００１８】マトリックス材料中に埋め込まれるべき高
融点ＬＣＰは、粒子（例えばフレーク、フィブリル、お
よびチョップトストランド等）の形態で使用しなければ
ならないが、ポリマーマトリックスは、それが溶融され
るのでいかなる形態の材料からも造ることができる。上
記の好ましい実施態様の１つの変形として、ニートの追
加マトリックス材料を再使用スクラップ材料に加えて高
融点成分を希釈するか、あるいはマトリックス樹脂を完
全に非再使用の材料（すなわちニートの樹脂）とし、こ
れを所望の混合比にてより高融点のＬＣＰ粒子と混合す
る、というものがある。このように、成分の割合は必要
に応じて調整することができる。
融点ＬＣＰは、粒子（例えばフレーク、フィブリル、お
よびチョップトストランド等）の形態で使用しなければ
ならないが、ポリマーマトリックスは、それが溶融され
るのでいかなる形態の材料からも造ることができる。上
記の好ましい実施態様の１つの変形として、ニートの追
加マトリックス材料を再使用スクラップ材料に加えて高
融点成分を希釈するか、あるいはマトリックス樹脂を完
全に非再使用の材料（すなわちニートの樹脂）とし、こ
れを所望の混合比にてより高融点のＬＣＰ粒子と混合す
る、というものがある。このように、成分の割合は必要
に応じて調整することができる。
【００１９】本発明の多軸的に強化された配向ＬＣＰシ
ートは、たとえマトリックス材料が異方性であるとして
も、埋め込まれた粒子が等方的に分布しているため、バ
ランスのとれた物理的特性と熱膨張係数を示す。本発明
のシートは、ＬＣＰに関して期待される良好な物理的・
化学的特性（例えば、優れた耐薬品性、引張強さ、およ
び剛性）を有する。
ートは、たとえマトリックス材料が異方性であるとして
も、埋め込まれた粒子が等方的に分布しているため、バ
ランスのとれた物理的特性と熱膨張係数を示す。本発明
のシートは、ＬＣＰに関して期待される良好な物理的・
化学的特性（例えば、優れた耐薬品性、引張強さ、およ
び剛性）を有する。
【００２０】本発明を実施する上で有用な液晶ポリマー
の例としては、ヘキスト・セラニーズ社（本社はニュー
ジャージー州ブリッジウォーター）から市販のベクトラ
（ＶＥＣＴＲＡR）ポリエステル樹脂がある。ベクトラ
Ａポリエステル（融点約２８０℃）は、４−ヒドロキシ
安息香酸（“ＨＢＡ”）から誘導される反復モノマー単
位を７３モル％、そして２，６−ヒドロキシナフトエ酸
（“ＨＮＡ”）から誘導される反復モノマー単位を２７
モル％含む。ベクトラＥポリエステル（融点約３５０
℃）は、ＨＢＡから誘導される反復モノマー単位を６０
モル％、ＨＮＡから誘導される反復モノマー単位を４モ
ル％、テレフタル酸（“ＴＡ”）から誘導される反復モ
ノマー単位を１８モル％、そしてビフェノールから誘導
される反復モノマー単位を１８モル％含む。ベクトラＣ
ポリエステル（融点約３２０℃）は、ＨＢＡから誘導さ
れる反復モノマー単位を８０モル％、およびＨＮＡから
誘導される反復モノマー単位を２０モル％含む。ベクト
ラＢポリエステル”は、ＨＮＡから誘導される反復モノ
マー単位を６０モル％、ＴＡから誘導される反復モノマ
ー単位を２０モル％、、そしてアセトアミノフェンから
誘導される反復モノマー単位を２０モル％含む。いくつ
かの異なったグレードにて各種のベクトラがあり、これ
らのグレードは分子量分布の違いで分けられている。数
種のベクトラに対して記載した上記融点は、ポリマーの
グレードに応じて変わる。
の例としては、ヘキスト・セラニーズ社（本社はニュー
ジャージー州ブリッジウォーター）から市販のベクトラ
（ＶＥＣＴＲＡR）ポリエステル樹脂がある。ベクトラ
Ａポリエステル（融点約２８０℃）は、４−ヒドロキシ
安息香酸（“ＨＢＡ”）から誘導される反復モノマー単
位を７３モル％、そして２，６−ヒドロキシナフトエ酸
（“ＨＮＡ”）から誘導される反復モノマー単位を２７
モル％含む。ベクトラＥポリエステル（融点約３５０
℃）は、ＨＢＡから誘導される反復モノマー単位を６０
モル％、ＨＮＡから誘導される反復モノマー単位を４モ
ル％、テレフタル酸（“ＴＡ”）から誘導される反復モ
ノマー単位を１８モル％、そしてビフェノールから誘導
される反復モノマー単位を１８モル％含む。ベクトラＣ
ポリエステル（融点約３２０℃）は、ＨＢＡから誘導さ
れる反復モノマー単位を８０モル％、およびＨＮＡから
誘導される反復モノマー単位を２０モル％含む。ベクト
ラＢポリエステル”は、ＨＮＡから誘導される反復モノ
マー単位を６０モル％、ＴＡから誘導される反復モノマ
ー単位を２０モル％、、そしてアセトアミノフェンから
誘導される反復モノマー単位を２０モル％含む。いくつ
かの異なったグレードにて各種のベクトラがあり、これ
らのグレードは分子量分布の違いで分けられている。数
種のベクトラに対して記載した上記融点は、ポリマーの
グレードに応じて変わる。
【００２１】本発明の実施に際しては、他の液晶ポリマ
ーも使用することができ、例えばザイダー（ＸＹＤＡＲ
R）ポリエステル（ＨＢＡ、ＴＡ、および４，４’−ビ
フェノールから誘導されるモノマー単位を含んだポリマ
ー製品；アモコ社から市販）などがある。本発明の強化
ＬＣＰシートは種々の方法によって造ることができる。
１つの好ましい方法においては、異なる融点を有する少
なくとも２種のＬＣＰ成分を含んだＬＣＰフレークを層
状に広げ、当該２種ポリマーの融点間の温度にて熱間圧
縮してシートにする。
ーも使用することができ、例えばザイダー（ＸＹＤＡＲ
R）ポリエステル（ＨＢＡ、ＴＡ、および４，４’−ビ
フェノールから誘導されるモノマー単位を含んだポリマ
ー製品；アモコ社から市販）などがある。本発明の強化
ＬＣＰシートは種々の方法によって造ることができる。
１つの好ましい方法においては、異なる融点を有する少
なくとも２種のＬＣＰ成分を含んだＬＣＰフレークを層
状に広げ、当該２種ポリマーの融点間の温度にて熱間圧
縮してシートにする。
【００２２】他の好ましい方法においては、ＬＣＰ成分
を押出機中で混合し、当該２種ポリマーの融点間の温度
にてシートダイを介して押し出す。あるいはこれとは別
に、ダイを介して押し出すのではなく、当該２種ポリマ
ーの融点間の温度にて圧延してシートにする。熱間圧延
法を使用する場合、ポリマーは、練りロール機、ミキサ
ー、押出機、または当業者に公知の適切な装置中で溶融
することができる。
を押出機中で混合し、当該２種ポリマーの融点間の温度
にてシートダイを介して押し出す。あるいはこれとは別
に、ダイを介して押し出すのではなく、当該２種ポリマ
ーの融点間の温度にて圧延してシートにする。熱間圧延
法を使用する場合、ポリマーは、練りロール機、ミキサ
ー、押出機、または当業者に公知の適切な装置中で溶融
することができる。
【００２３】本発明のシートは、熱と圧力を均一に加え
るための等圧ダブルベルトプレス（ｉｓｏｂａｒｉｃ
ｄｏｕｂｌｅ ｂｅｌｔ ｐｒｅｓｓ）を使用して作製
するのが好ましい。このベルトに非粘着性の表面をもた
せることもできるし、あるいはＬＣＰの各側にてプレス
にレリースフィルムを供給することもできる。
るための等圧ダブルベルトプレス（ｉｓｏｂａｒｉｃ
ｄｏｕｂｌｅ ｂｅｌｔ ｐｒｅｓｓ）を使用して作製
するのが好ましい。このベルトに非粘着性の表面をもた
せることもできるし、あるいはＬＣＰの各側にてプレス
にレリースフィルムを供給することもできる。
【００２４】ＬＣＰ成分は、シート形成法がより低融点
の成分の溶融を起こさせ（しかしより高融点の成分は溶
融しない）、且つポリマーの望ましくない化学反応や実
質的な分解を引き起こさないという条件にて、当業者に
公知のいかなるシート形成法によっても本発明によるシ
ートに形成することができる。
の成分の溶融を起こさせ（しかしより高融点の成分は溶
融しない）、且つポリマーの望ましくない化学反応や実
質的な分解を引き起こさないという条件にて、当業者に
公知のいかなるシート形成法によっても本発明によるシ
ートに形成することができる。
【００２５】本発明の実施に際して必須ではないけれど
も、必要に応じて後加工工程を施すことができる。例え
ば、強化シートを形成させた後、必要に応じて圧延し、
延伸し、被覆し、あるいは他の材料と積層することがで
きる。後加工によって、埋め込まれたＬＣＰ粒子が溶融
しないか、あるいはマトリックスから分離しない限り、
シートはその特性を保持するであろう。
も、必要に応じて後加工工程を施すことができる。例え
ば、強化シートを形成させた後、必要に応じて圧延し、
延伸し、被覆し、あるいは他の材料と積層することがで
きる。後加工によって、埋め込まれたＬＣＰ粒子が溶融
しないか、あるいはマトリックスから分離しない限り、
シートはその特性を保持するであろう。
【００２６】シートに関して本発明を説明してきたが、
多軸的に強化された同様の材料を使用して容易に成形品
を造ることができる。複数ポリマーの融点間の温度にて
ＬＣＰ成分をプレスして、殆どいかなる形状の成形品も
造ることができる。シートの場合には、追加のＬＣＰ成
分もしくは非ＬＣＰ成分を組み込んでもよい。
多軸的に強化された同様の材料を使用して容易に成形品
を造ることができる。複数ポリマーの融点間の温度にて
ＬＣＰ成分をプレスして、殆どいかなる形状の成形品も
造ることができる。シートの場合には、追加のＬＣＰ成
分もしくは非ＬＣＰ成分を組み込んでもよい。
【００２７】本発明の他の好ましい実施態様において
は、単一ＬＣＰの配向粒子の溶融団結によってシートが
製造される。これらの粒子は、チョップトフィルム、粉
砕フィルム、チョップトファイバー、ファイバーマッ
ト、ペレット、またはこれらの混合物等、いずれの形態
をとってもよい。粒子を溶融団結させた後、粒子はラン
ダムな配向を示し、これによって等方性の多軸配向とバ
ランスのとれた物理的特性を有するシートが得られる。
実質的には、いかなるＬＣＰも本発明のシート中の成分
として組み込むことができる。
は、単一ＬＣＰの配向粒子の溶融団結によってシートが
製造される。これらの粒子は、チョップトフィルム、粉
砕フィルム、チョップトファイバー、ファイバーマッ
ト、ペレット、またはこれらの混合物等、いずれの形態
をとってもよい。粒子を溶融団結させた後、粒子はラン
ダムな配向を示し、これによって等方性の多軸配向とバ
ランスのとれた物理的特性を有するシートが得られる。
実質的には、いかなるＬＣＰも本発明のシート中の成分
として組み込むことができる。
【００２８】このようなシートを作製するための１つの
好ましい方法は、ＬＣＰ粒子をマット上にランダムに広
げ、ＬＣＰの融点以上の温度で粒子をプレスして、バラ
ンスのとれた物理的・熱的特性を有するシート（すなわ
ち等方性シート）を形成させるという方法である。この
方法は、厚めのシート（例えば、厚さ少なくとも５ミル
のシート）を造るのに特に適している。
好ましい方法は、ＬＣＰ粒子をマット上にランダムに広
げ、ＬＣＰの融点以上の温度で粒子をプレスして、バラ
ンスのとれた物理的・熱的特性を有するシート（すなわ
ち等方性シート）を形成させるという方法である。この
方法は、厚めのシート（例えば、厚さ少なくとも５ミル
のシート）を造るのに特に適している。
【００２９】ＬＣＰのユニークな特性により、溶融団結
させた個々の粒子は最初の配向を相当程度保持する。し
たがって、ＬＣＰの優れた強度や他の特性は保持される
が、粒子の配向がランダムであるので、多軸的に配向し
たシートが形成される。溶融団結時間を最少限に保持し
て、できるだけ多くの配向を保持させるのが好ましい。
個々の場合の最適時間は、ある程度の実験を行うことに
より当業者が容易に決定することができる。本発明のシ
ートを他の材料〔例えば金属（例えば銅、アルミニウ
ム、および銀等）や他のプラスチック〕に積層して、等
方性のＬＣＰ層を有するラミネートを得ることができ
る。これらのラミネートは、電気・電子分野において回
路基板や他のデバイスにおける誘電体層として特に有用
である（これらの用途では、シートの熱膨張係数にバラ
ンスがとれていることが特に重要である）。バランスの
とれた特性を有する少なくとも５ミル厚さのＬＣＰシー
トは、硬質回路基板の製造に対して特に有用である。こ
れらのフィルムは、従来の配向法（例えばインフレート
フィルム法）を使用して製造するのが困難であるが、本
発明にしたがえば容易に製造することができる。
させた個々の粒子は最初の配向を相当程度保持する。し
たがって、ＬＣＰの優れた強度や他の特性は保持される
が、粒子の配向がランダムであるので、多軸的に配向し
たシートが形成される。溶融団結時間を最少限に保持し
て、できるだけ多くの配向を保持させるのが好ましい。
個々の場合の最適時間は、ある程度の実験を行うことに
より当業者が容易に決定することができる。本発明のシ
ートを他の材料〔例えば金属（例えば銅、アルミニウ
ム、および銀等）や他のプラスチック〕に積層して、等
方性のＬＣＰ層を有するラミネートを得ることができ
る。これらのラミネートは、電気・電子分野において回
路基板や他のデバイスにおける誘電体層として特に有用
である（これらの用途では、シートの熱膨張係数にバラ
ンスがとれていることが特に重要である）。バランスの
とれた特性を有する少なくとも５ミル厚さのＬＣＰシー
トは、硬質回路基板の製造に対して特に有用である。こ
れらのフィルムは、従来の配向法（例えばインフレート
フィルム法）を使用して製造するのが困難であるが、本
発明にしたがえば容易に製造することができる。
【００３０】本発明のシートはさらに、バランスのとれ
た特性を有するＬＣＰが必要とされる他のいかなる用途
（ラミネートの一部または単一体として）に対しても使
用することができる。本発明の考えられる全ての用途を
ここに記載することはできないが、本明細書に説明され
ているシートの特性により、当業者は本発明のシートに
対して他の多くの用途を見いだすであろう。
た特性を有するＬＣＰが必要とされる他のいかなる用途
（ラミネートの一部または単一体として）に対しても使
用することができる。本発明の考えられる全ての用途を
ここに記載することはできないが、本明細書に説明され
ているシートの特性により、当業者は本発明のシートに
対して他の多くの用途を見いだすであろう。
【００３１】以下に実施例を挙げて本発明のいくつかの
態様を説明するが、これによって本発明の範囲が限定さ
れることはない。
態様を説明するが、これによって本発明の範囲が限定さ
れることはない。
【００３２】実施例１ ベクトラＡポリエステルを含んだ２ミル厚さのＬＣＰフ
ィルムを約１ｃｍ角の小片に細断した。これらの小片を
カプトン（ＫＡＰＴＯＮR）ポリイミドフィルム上に均
一に広げ、別のカプトンポリイミドフィルムを該粒子上
に配置して、プレス表面に対して小片が動いたり付着し
たりしないようにした。温度３２０℃、圧力２５バー
ル、そして速度３ｍ／分（プレス時の滞留時間は約２
分）で作動しているヘルド社（Ｈｅｌｄ Ｃｏｒｐ．）
製ダブルプレスベルト中に、フィルムとＬＣＰ小片のサ
ンドイッチを挿入して通した。次いでポリイミドフィル
ムを剥がし、１０ミル厚さの均一なＬＣＰシートを得
た。本シートの引張特性を、当業界に公知の標準的な方
法によって測定した。これらの結果を表Ｉに示す。
ィルムを約１ｃｍ角の小片に細断した。これらの小片を
カプトン（ＫＡＰＴＯＮR）ポリイミドフィルム上に均
一に広げ、別のカプトンポリイミドフィルムを該粒子上
に配置して、プレス表面に対して小片が動いたり付着し
たりしないようにした。温度３２０℃、圧力２５バー
ル、そして速度３ｍ／分（プレス時の滞留時間は約２
分）で作動しているヘルド社（Ｈｅｌｄ Ｃｏｒｐ．）
製ダブルプレスベルト中に、フィルムとＬＣＰ小片のサ
ンドイッチを挿入して通した。次いでポリイミドフィル
ムを剥がし、１０ミル厚さの均一なＬＣＰシートを得
た。本シートの引張特性を、当業界に公知の標準的な方
法によって測定した。これらの結果を表Ｉに示す。
【００３３】 表Ｉ 引張 初期 伸び 熱膨張係数 強さ モジュラス ％ （０℃〜１００℃） 縦方向 ９．３ｋｐｓｉ １２３ｋｐｓｉ １３．９％ ３９ＰＰＭ／℃ 横方向 ８．６ｋｐｓｉ １２１ｋｐｓｉ ２５．７％ ５６ＰＰＭ／℃実施例２ ベクトラＡポリエステルとベクトラＣポリエステルを含
んだ１０ミル厚さの同時押出ＬＣＰフィルムを約１ｃｍ
角の小片に細断し、プレス温度を３００℃としたこと以
外は実施例１に記載の手順にしたがって処理した。ベク
トラＡポリエステルは約２８０℃で溶融し、ベクトラＣ
ポリエステルは約３２０℃で溶融する。本方法によって
約４０ミル厚さの団結シートが得られ、未溶融のベクト
ラＣ粒子がベクトラＡマトリックス中にはっきりと視認
できた。
んだ１０ミル厚さの同時押出ＬＣＰフィルムを約１ｃｍ
角の小片に細断し、プレス温度を３００℃としたこと以
外は実施例１に記載の手順にしたがって処理した。ベク
トラＡポリエステルは約２８０℃で溶融し、ベクトラＣ
ポリエステルは約３２０℃で溶融する。本方法によって
約４０ミル厚さの団結シートが得られ、未溶融のベクト
ラＣ粒子がベクトラＡマトリックス中にはっきりと視認
できた。
【００３４】実施例３ 不織連続フィラメントのＬＣＰマットの小片を２つのカ
プトンフィルム間に配置し、真空バッグ中に入れ、そし
て脱気して空気を除去した。次いでフィルム間のマット
を、テトラヘドロン・プレス（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ
Ｐｒｅｓｓ）中、２９３℃の温度および３２ｐｓｉの
圧力にて２分間プレスした。この結果、溶融団結したフ
ィルムが得られた。
プトンフィルム間に配置し、真空バッグ中に入れ、そし
て脱気して空気を除去した。次いでフィルム間のマット
を、テトラヘドロン・プレス（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ
Ｐｒｅｓｓ）中、２９３℃の温度および３２ｐｓｉの
圧力にて２分間プレスした。この結果、溶融団結したフ
ィルムが得られた。
【００３５】実施例４ 厚さ１ミルのＬＣＰフィルムフレークの粉砕スクラップ
をウェブ中に均一に広げ、充分な速度、温度、および圧
力にて作動しているダブルベルトプレスに供給原料とし
て導入して、硬質回路基板用の誘電体材料として有用
な、バランスのとれた特性をもつ完全に団結した１０ミ
ル厚さのフィルムを得た。
をウェブ中に均一に広げ、充分な速度、温度、および圧
力にて作動しているダブルベルトプレスに供給原料とし
て導入して、硬質回路基板用の誘電体材料として有用
な、バランスのとれた特性をもつ完全に団結した１０ミ
ル厚さのフィルムを得た。
【００３６】実施例５ 長めのガラス繊維で強化したＬＣＰのチョップトストラ
ンド（ペレット）を均一層の平らな表面上に広げ、充分
な速度、温度、および圧力にて作動しているダブルベル
トプレスに供給原料として導入して、造形品に熱成形す
るのに有用な、バランスのとれた特性をもつ完全に団結
した６０ミル厚さのフィルムを得た。
ンド（ペレット）を均一層の平らな表面上に広げ、充分
な速度、温度、および圧力にて作動しているダブルベル
トプレスに供給原料として導入して、造形品に熱成形す
るのに有用な、バランスのとれた特性をもつ完全に団結
した６０ミル厚さのフィルムを得た。
【００３７】実施例６ ＬＣＰのチョップトストランド（ペレット）をガラス繊
維布帛上に均一に広げ、充分な速度、温度、および圧力
にて作動しているダブルベルトプレスに供給原料として
導入して、エレクトロニクス用途における誘電体材料と
して適切な、完全に団結した２０ミル厚さのガラス布帛
強化シートを得た。
維布帛上に均一に広げ、充分な速度、温度、および圧力
にて作動しているダブルベルトプレスに供給原料として
導入して、エレクトロニクス用途における誘電体材料と
して適切な、完全に団結した２０ミル厚さのガラス布帛
強化シートを得た。
【００３８】実施例７ 一軸配向させた２ミル厚さのＬＣＰフィルムフレークを
銅箔のシート上に広げて均一なマットにし、次いで単一
の工程にて、充分な速度、温度、および圧力にて作動し
ているダブルベルトプレスに銅箔と一緒に供給して、フ
レークを完全に団結させ、そしてこれを銅箔に積層し
た。この結果、回路基板を製造するのに有用な、等方性
の誘電体を含む銅ラミネートが得られた。銅箔の別のシ
ートをＬＣＰの他方の側に導入して、両側が銅のラミネ
ートを得ることができる。このラミネートも電気／電子
分野に対して有用である。
銅箔のシート上に広げて均一なマットにし、次いで単一
の工程にて、充分な速度、温度、および圧力にて作動し
ているダブルベルトプレスに銅箔と一緒に供給して、フ
レークを完全に団結させ、そしてこれを銅箔に積層し
た。この結果、回路基板を製造するのに有用な、等方性
の誘電体を含む銅ラミネートが得られた。銅箔の別のシ
ートをＬＣＰの他方の側に導入して、両側が銅のラミネ
ートを得ることができる。このラミネートも電気／電子
分野に対して有用である。
【００３９】当業者にとっては、本明細書に説明されて
いない本発明の多くの変形が可能である。本発明は、記
載した実施態様に限定されることはなく、特許請求の範
囲に規定されている範囲内の全ての主題を包含する。
いない本発明の多くの変形が可能である。本発明は、記
載した実施態様に限定されることはなく、特許請求の範
囲に規定されている範囲内の全ての主題を包含する。
Claims (17)
- 【請求項１】 ポリマーマトリックスと前記マトリック
ス中に埋め込まれた配向粒子を含み、このとき前記配向
粒子が第１の液晶ポリマーを含み、そして前記マトリッ
クスが前記第１の液晶ポリマーより低い融点を有する第
２の液晶ポリマーを含む、多軸的に強化した液晶ポリマ
ー物品。 - 【請求項２】 シートの形態をとっている請求項１記載
の物品。 - 【請求項３】 金属シートに結合された請求項２記載の
物品を含む金属ラミネート。 - 【請求項４】 前記金属シートが銅、アルミニウム、ま
たは銀を含む、請求項３記載の金属ラミネート。 - 【請求項５】 前記液晶ポリマーの少なくとも一方が、
４−ヒドロキシ安息香酸と２，６−ヒドロキシナフトエ
酸から誘導される反復構造単位をもったポリエステルで
ある、請求項１記載の物品。 - 【請求項６】 前記第１の液晶ポリマーが、反復構造単
位の大部分が４−ヒドロキシ安息香酸、２，６−ヒドロ
キシナフトエ酸、またはこれらの組み合わせ物から誘導
されているポリエステルである、請求項１記載の物品。 - 【請求項７】 前記第２の液晶ポリマーが、反復構造単
位の大部分が４−ヒドロキシ安息香酸、２，６−ヒドロ
キシナフトエ酸、またはこれらの組み合わせ物から誘導
されているポリエステルである、請求項１記載の物品。 - 【請求項８】 （ａ） 前記配向粒子と前記第２の液晶
ポリマーを含んだ混合物を調製する工程； （ｂ） 前記混合物を、前記第２のポリマーの融点と少
なくとも同じ高さではあるが、前記第１のポリマーの融
点ほど高くはない温度に加熱する工程、これによって前
記第２のポリマーは溶融するが、前記第１のポリマーは
固体のままである；および （ｃ） 前記加熱混合物を請求項１記載の物品に形成す
る工程；を含む、請求項１記載の物品を作製する方法。 - 【請求項９】 前記調製工程が、前記第１の液晶ポリマ
ーと前記第２の液晶ポリマーとを含んだ配向フィルムま
たは配向繊維を同時押出すること；そして引き続き前記
フィルムまたは前記繊維を細断もしくは粉砕して粒子に
すること；を含む、請求項８記載の方法。 - 【請求項１０】 前記調製工程が、前記第１の液晶ポリ
マーを含んだ物品を細断もしくは粉砕して前記配向粒子
を形成させること；および前記配向粒子と前記第２の液
晶ポリマーとを混合して前記混合物を形成させること；
を含む、請求項８記載の方法。 - 【請求項１１】 前記形成工程が、前記加熱混合物をダ
イを介して押し出してシートを形成させることを含む、
請求項８記載の方法。 - 【請求項１２】 前記混合物を前記温度にてプレスまた
は圧延することにより前記加熱工程と前記形成工程を一
工程で行って前記物品を形成させる、請求項８記載の方
法。 - 【請求項１３】 液晶ポリマーを含んだ粒子を、前記ポ
リマーの融点以上の温度にて、充分な圧力にて、そして
前記粒子を一緒に流動させて前記物品を形成させるに足
る時間にわたって一緒にプレスすることを含む、多軸的
に配向した液晶ポリマー物品を作製する方法。 - 【請求項１４】 前記粒子が、チョップトファイバー、
フレーク、ペレット、フィブリル、またはこれらの組み
合わせ物の形態をとっている、請求項１３記載の方法。 - 【請求項１５】 請求項１３記載の方法にしたがって作
製した物品。 - 【請求項１６】 シートの形態をとっている請求項１５
記載の物品。 - 【請求項１７】 前記液晶ポリマーが、反復構造単位の
大部分が４−ヒドロキシ安息香酸、２，６−ヒドロキシ
ナフトエ酸、またはこれらの組み合わせ物から誘導され
ているポリエステルである、請求項１５記載の物品。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/994,386 US5654045A (en) | 1992-12-21 | 1992-12-21 | Multiaxially reinforced LCP sheet |
| US994386 | 1992-12-21 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH073124A true JPH073124A (ja) | 1995-01-06 |
| JP3305463B2 JP3305463B2 (ja) | 2002-07-22 |
Family
ID=25540613
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP32162993A Expired - Fee Related JP3305463B2 (ja) | 1992-12-21 | 1993-12-21 | 多軸的に強化した液晶ポリマー物品 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5654045A (ja) |
| EP (1) | EP0604838B1 (ja) |
| JP (1) | JP3305463B2 (ja) |
| DE (1) | DE69325500T2 (ja) |
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| JP2002249647A (ja) * | 2001-02-23 | 2002-09-06 | Ueno Seiyaku Oyo Kenkyusho:Kk | 流動性が改良された全芳香族耐熱液晶ポリエステル樹脂組成物 |
| JP2016132248A (ja) * | 2015-01-22 | 2016-07-25 | 上野製薬株式会社 | 積層体 |
| JPWO2016143523A1 (ja) * | 2015-03-06 | 2017-06-29 | 株式会社村田製作所 | 複合体シート、その製造方法、樹脂多層基板およびその製造方法 |
| JPWO2022131045A1 (ja) * | 2020-12-14 | 2022-06-23 |
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| WO1997019127A1 (en) * | 1995-11-22 | 1997-05-29 | Hoechst Celanese Corporation | Liquid crystal polymer films |
| US6224965B1 (en) | 1999-06-25 | 2001-05-01 | Honeywell International Inc. | Microfiber dielectrics which facilitate laser via drilling |
| US6245696B1 (en) | 1999-06-25 | 2001-06-12 | Honeywell International Inc. | Lasable bond-ply materials for high density printed wiring boards |
| US6544382B2 (en) | 1999-11-15 | 2003-04-08 | Pactiv Corporation | Apparatus for high-speed heating and cooling of a polymer |
| GB0128405D0 (en) | 2001-11-27 | 2002-01-16 | Btg Int Ltd | Process for fabricating polyolefin sheet |
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| PL3184275T3 (pl) | 2003-05-22 | 2020-11-16 | Canco Hungary Investment Ltd. | Wyroby polimerowe |
| JP3968068B2 (ja) * | 2003-09-30 | 2007-08-29 | 株式会社クラレ | 液晶ポリマーフィルムの製造方法 |
| DE10352752B3 (de) * | 2003-11-12 | 2004-11-11 | Ticona Gmbh | Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung isotroper LCP-Folien |
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| ITUB20160438A1 (it) * | 2016-02-05 | 2017-08-05 | Renolit Gor Spa | Lastra in materiale composito e relativo procedimento di fabbricazione |
| JP6991083B2 (ja) * | 2018-03-20 | 2022-01-12 | 住友化学株式会社 | 液晶性ポリエステル液状組成物、液晶ポリエステルフィルムの製造方法及び液晶性ポリエステルフィルム |
| CN112477336B (zh) * | 2020-11-24 | 2022-04-19 | 中国科学技术大学 | 一种液晶高分子膜及其制作方法 |
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| US4161470A (en) * | 1977-10-20 | 1979-07-17 | Celanese Corporation | Polyester of 6-hydroxy-2-naphthoic acid and para-hydroxy benzoic acid capable of readily undergoing melt processing |
| US4279803A (en) * | 1980-03-10 | 1981-07-21 | Celanese Corporation | Polyester of phenyl-4-hydroxybenzoic acid and 4-hydroxybenzoic acid and/or 6-hydroxy-2-naphthoic acid capable of forming an anisotropic melt |
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| US5238638A (en) * | 1990-08-16 | 1993-08-24 | The University Of Akron | Process for preparing a self-reinforced thermoplastic composite laminate |
| FR2670790B1 (fr) * | 1990-12-19 | 1995-01-13 | Aerospatiale | Demi-produit et materiau composites thermoplastiques a polymeres a cristaux liquides et procede de fabrication du materiau. |
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-
1992
- 1992-12-21 US US07/994,386 patent/US5654045A/en not_active Expired - Fee Related
-
1993
- 1993-12-16 EP EP19930120249 patent/EP0604838B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1993-12-16 DE DE69325500T patent/DE69325500T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1993-12-21 JP JP32162993A patent/JP3305463B2/ja not_active Expired - Fee Related
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|---|---|
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| DE69325500D1 (de) | 1999-08-05 |
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| DE69325500T2 (de) | 2000-03-23 |
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