JPH0741777A - 石炭から得られた高温ガスからの硫黄化学種の除去装置及び方法 - Google Patents
石炭から得られた高温ガスからの硫黄化学種の除去装置及び方法Info
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- JPH0741777A JPH0741777A JP6115888A JP11588894A JPH0741777A JP H0741777 A JPH0741777 A JP H0741777A JP 6115888 A JP6115888 A JP 6115888A JP 11588894 A JP11588894 A JP 11588894A JP H0741777 A JPH0741777 A JP H0741777A
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- C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
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- C10K1/00—Purifying combustible gases containing carbon monoxide
- C10K1/32—Purifying combustible gases containing carbon monoxide with selectively adsorptive solids, e.g. active carbon
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- C10K1/26—Regeneration of the purifying material contains also apparatus for the regeneration of the purifying material
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ガス化装置内での石炭のガス化により生じた
燃料ガスから粒子、アルカリ及び硫黄を除去する高温ガ
ス清浄化装置及び方法を提供する。 【構成】 カルシウムを基剤とする硫黄収着剤及びアル
カリ収着剤を直接、燃料ガス中に注入し、次に、高性能
高温セラミックバリヤーフィルタ（25）内で使用済み収
着剤と一緒に回収する。次に、銅を基剤とした硫黄収着
剤が供給されるポリッシング脱硫装置（33）で燃料ガス
にもう一度脱硫操作を施す。銅基剤の使用済み収着剤を
流動層式脱離塔（34）で再生させる。再生した収着剤を
ポリッシング脱硫装置に戻し、再生操作で生じた亜硫酸
ガスを直接、酸化装置（26）に差し向け、この酸化装置
にフィルタからの使用済み及び未使用の硫黄収着剤を供
給して亜硫酸ガスを捕捉できるようにすると共に使用済
みの硫黄収着剤を処分に適する一層安定した形態に変換
できるようにする。
燃料ガスから粒子、アルカリ及び硫黄を除去する高温ガ
ス清浄化装置及び方法を提供する。 【構成】 カルシウムを基剤とする硫黄収着剤及びアル
カリ収着剤を直接、燃料ガス中に注入し、次に、高性能
高温セラミックバリヤーフィルタ（25）内で使用済み収
着剤と一緒に回収する。次に、銅を基剤とした硫黄収着
剤が供給されるポリッシング脱硫装置（33）で燃料ガス
にもう一度脱硫操作を施す。銅基剤の使用済み収着剤を
流動層式脱離塔（34）で再生させる。再生した収着剤を
ポリッシング脱硫装置に戻し、再生操作で生じた亜硫酸
ガスを直接、酸化装置（26）に差し向け、この酸化装置
にフィルタからの使用済み及び未使用の硫黄収着剤を供
給して亜硫酸ガスを捕捉できるようにすると共に使用済
みの硫黄収着剤を処分に適する一層安定した形態に変換
できるようにする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、石炭から得られた高温
燃料ガスの清浄化装置及び方法に関する。特に、本発明
は、石炭ガス化複合サイクル（integrated combined cy
cle coal gasification)動力プラント又は直接石炭燃焼
式ガスタービン動力プラントにおいて、石炭から得られ
た高温高圧の燃料ガスから粒子、硫黄化学種、及びアル
カリ化学種を除去する高温ガス清浄化装置及び方法に関
する。
燃料ガスの清浄化装置及び方法に関する。特に、本発明
は、石炭ガス化複合サイクル（integrated combined cy
cle coal gasification)動力プラント又は直接石炭燃焼
式ガスタービン動力プラントにおいて、石炭から得られ
た高温高圧の燃料ガスから粒子、硫黄化学種、及びアル
カリ化学種を除去する高温ガス清浄化装置及び方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】高効率
であり、資本費が安く、しかもリードタイムが短いガス
タービン動力プラントであるならば、このようなガスタ
ービン動力プラントは発電手段として電力会社にとって
魅力のあるものになる。残念ながら、従来、ガスタービ
ンは、高価な燃料（場合によっては、希少価値のある燃
料）、主として、留出油や天然ガスを利用するものであ
り、したがって、それ以外の燃料を利用できないという
制約があった。石炭は入手容易であり、しかも安価なの
で、主燃料として石炭を利用できるガスタービン発電装
置の開発に向けて相当な力が注がれた。
であり、資本費が安く、しかもリードタイムが短いガス
タービン動力プラントであるならば、このようなガスタ
ービン動力プラントは発電手段として電力会社にとって
魅力のあるものになる。残念ながら、従来、ガスタービ
ンは、高価な燃料（場合によっては、希少価値のある燃
料）、主として、留出油や天然ガスを利用するものであ
り、したがって、それ以外の燃料を利用できないという
制約があった。石炭は入手容易であり、しかも安価なの
で、主燃料として石炭を利用できるガスタービン発電装
置の開発に向けて相当な力が注がれた。
【０００３】そこで、２つの方式が開発されたのである
が、石炭ガス化複合サイクル動力プラントと呼ばれる一
方式では、ガスタービン圧縮機からの蒸気及び圧縮空気
又は圧縮酸素を用いてガス化装置内で石炭を部分的に燃
焼させて、発熱量が低〜中程度の燃料ガスを生じさせ
る。別法では、石炭を圧縮機からの圧縮空気中で直接ガ
ス化し、それにより低発熱量の燃料ガスを生じさせる。
いずれの方式においても、得られる高温高圧のガスを次
に、ガスタービンのタービン部内で膨張させる必要があ
る。ガスは硫黄化学種やアルカリ化学種だけでなく、粒
状物を含むので（これらは全てタービン構成要素にとっ
て有害である）、ガスをタービン内での膨張に先立って
清浄化することが重要である。清浄ガスは又、環境排出
基準を満たす必要がある。
が、石炭ガス化複合サイクル動力プラントと呼ばれる一
方式では、ガスタービン圧縮機からの蒸気及び圧縮空気
又は圧縮酸素を用いてガス化装置内で石炭を部分的に燃
焼させて、発熱量が低〜中程度の燃料ガスを生じさせ
る。別法では、石炭を圧縮機からの圧縮空気中で直接ガ
ス化し、それにより低発熱量の燃料ガスを生じさせる。
いずれの方式においても、得られる高温高圧のガスを次
に、ガスタービンのタービン部内で膨張させる必要があ
る。ガスは硫黄化学種やアルカリ化学種だけでなく、粒
状物を含むので（これらは全てタービン構成要素にとっ
て有害である）、ガスをタービン内での膨張に先立って
清浄化することが重要である。清浄ガスは又、環境排出
基準を満たす必要がある。
【０００４】従来、燃料ガス清浄化装置は周囲温度付近
の温度で作動するので、高温燃料ガスを清浄化に先立っ
て冷却するための大型熱交換機器を必要とする。かかる
低温ガス清浄化技術は費用がかかり、しかも動力プラン
トの効率を低下させる。粒子除去のためのセラミックバ
リヤーフィルタ技術及び硫黄除去のための亜鉛を基剤と
した収着剤（sorbent:吸収剤と呼ばれることもある）を
利用する高温清浄化装置が提案されたが、かかる装置は
資本費及び作動費が高い。亜鉛基剤収着剤の動作温度に
は制限があり、そのため、大型熱交換機器が依然として
必要である。その上、亜鉛基剤収着剤の費用は高く、ま
た、物理的及び化学的消耗に起因する収着剤の喪失の度
合いは大きく、しかも作動費を大幅に増大させている。
の温度で作動するので、高温燃料ガスを清浄化に先立っ
て冷却するための大型熱交換機器を必要とする。かかる
低温ガス清浄化技術は費用がかかり、しかも動力プラン
トの効率を低下させる。粒子除去のためのセラミックバ
リヤーフィルタ技術及び硫黄除去のための亜鉛を基剤と
した収着剤（sorbent:吸収剤と呼ばれることもある）を
利用する高温清浄化装置が提案されたが、かかる装置は
資本費及び作動費が高い。亜鉛基剤収着剤の動作温度に
は制限があり、そのため、大型熱交換機器が依然として
必要である。その上、亜鉛基剤収着剤の費用は高く、ま
た、物理的及び化学的消耗に起因する収着剤の喪失の度
合いは大きく、しかも作動費を大幅に増大させている。
【０００５】したがって、高温高圧の燃料ガスに対して
作動でき、高価な収着剤の使用が最少量に抑えられ、そ
れにより作動が経済的な高温燃料ガス清浄化装置を提供
することが望ましい。
作動でき、高価な収着剤の使用が最少量に抑えられ、そ
れにより作動が経済的な高温燃料ガス清浄化装置を提供
することが望ましい。
【０００６】したがって、本発明の目的は、高温高圧の
燃料ガスに対して作動でき、高価な収着剤の使用が最少
量に抑えられ、それにより作動が経済的な高温燃料ガス
清浄化装置を提供することにある。
燃料ガスに対して作動でき、高価な収着剤の使用が最少
量に抑えられ、それにより作動が経済的な高温燃料ガス
清浄化装置を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明の上記目的及び他
の目的は、高温石炭燃焼ガスから硫黄化学種を除去する
装置であって、第１の硫黄収着剤を注入して前記ガスと
接触させ、それにより前記ガス中に第１の硫黄収着剤を
同伴させると共に第１の硫黄収着剤を第１の硫黄化合物
に変換させる第１の手段と、前記ガスから、同伴された
前記第１の硫黄収着剤の少なくとも一部と前記第１の硫
黄化合物を除去する除去手段と、前記ガスを前記除去手
段から受け入れるよう連結されていて、第２の硫黄収着
剤を前記ガスに接触させて前記第２の硫黄収着剤の一部
を第２の硫黄化合物に変換させる手段と、前記第２の硫
黄収着剤及び硫黄ガスを生じさせるよう前記第２の硫黄
化合物を再生する再生手段と、前記除去手段により除去
された前記第１の硫黄収着剤及び第１の硫黄化合物を受
け入れるよう連結されると共に前記再生手段で生じた前
記硫黄ガスを受け入れるよう連結されている容器とを有
し、該容器は前記硫黄ガスにより流動化される前記第１
の硫黄収着剤と前記第１の硫黄化合物とから成る層を包
囲することを特徴とする装置によって達成される。
の目的は、高温石炭燃焼ガスから硫黄化学種を除去する
装置であって、第１の硫黄収着剤を注入して前記ガスと
接触させ、それにより前記ガス中に第１の硫黄収着剤を
同伴させると共に第１の硫黄収着剤を第１の硫黄化合物
に変換させる第１の手段と、前記ガスから、同伴された
前記第１の硫黄収着剤の少なくとも一部と前記第１の硫
黄化合物を除去する除去手段と、前記ガスを前記除去手
段から受け入れるよう連結されていて、第２の硫黄収着
剤を前記ガスに接触させて前記第２の硫黄収着剤の一部
を第２の硫黄化合物に変換させる手段と、前記第２の硫
黄収着剤及び硫黄ガスを生じさせるよう前記第２の硫黄
化合物を再生する再生手段と、前記除去手段により除去
された前記第１の硫黄収着剤及び第１の硫黄化合物を受
け入れるよう連結されると共に前記再生手段で生じた前
記硫黄ガスを受け入れるよう連結されている容器とを有
し、該容器は前記硫黄ガスにより流動化される前記第１
の硫黄収着剤と前記第１の硫黄化合物とから成る層を包
囲することを特徴とする装置によって達成される。
【０００８】本発明の一実施例では、第１の硫黄収着剤
接触手段は第１の硫黄収着剤の粒子をガス中に注入する
インゼクタから成る。本発明の装置は更に、第１の硫黄
化合物を、該第１の硫黄収着剤よりも安定な第３の硫黄
化合物に変換させる手段及び硫黄ガスを固体硫黄化合物
を変換させる手段を含む。変換手段は、第１のフィルタ
から第１の硫黄化合物を受け入れるよう連結されると共
に硫黄ガスを脱離塔から受け入れるよう連結されてい
る。
接触手段は第１の硫黄収着剤の粒子をガス中に注入する
インゼクタから成る。本発明の装置は更に、第１の硫黄
化合物を、該第１の硫黄収着剤よりも安定な第３の硫黄
化合物に変換させる手段及び硫黄ガスを固体硫黄化合物
を変換させる手段を含む。変換手段は、第１のフィルタ
から第１の硫黄化合物を受け入れるよう連結されると共
に硫黄ガスを脱離塔から受け入れるよう連結されてい
る。
【０００９】本発明は又、高温石炭燃焼ガスから硫黄化
学種を除去する方法であって、第１の硫黄収着剤を前記
ガスに接触させ、それにより前記第１の硫黄収着剤を第
１の硫黄化合物に変換させることにより前記ガスから前
記硫黄化学種の第１の部分を除去し、前記第１の硫黄収
着剤及び前記第１の硫黄化合物の少なくとも一部は前記
ガス中に同伴され、同伴された前記第１の硫黄収着剤の
少なくとも一部及び同伴された前記第１の硫黄化合物を
除去し、第２の硫黄収着剤を前記ガスに接触させ、それ
により前記第２の硫黄収着剤を第２の硫黄化合物に変換
させることにより前記ガスから前記硫黄化学種の第２の
部分を除去し、前記第２の硫黄収着剤及び第２の硫黄化
合物の少なくとも一部は前記ガス中に同伴され、前記第
２の硫黄化合物の少なくとも一部を脱離塔内で前記ガス
に接触させて再生された第２の硫黄収着剤及び硫黄ガス
を生じさせることを特徴とする方法を提供する。
学種を除去する方法であって、第１の硫黄収着剤を前記
ガスに接触させ、それにより前記第１の硫黄収着剤を第
１の硫黄化合物に変換させることにより前記ガスから前
記硫黄化学種の第１の部分を除去し、前記第１の硫黄収
着剤及び前記第１の硫黄化合物の少なくとも一部は前記
ガス中に同伴され、同伴された前記第１の硫黄収着剤の
少なくとも一部及び同伴された前記第１の硫黄化合物を
除去し、第２の硫黄収着剤を前記ガスに接触させ、それ
により前記第２の硫黄収着剤を第２の硫黄化合物に変換
させることにより前記ガスから前記硫黄化学種の第２の
部分を除去し、前記第２の硫黄収着剤及び第２の硫黄化
合物の少なくとも一部は前記ガス中に同伴され、前記第
２の硫黄化合物の少なくとも一部を脱離塔内で前記ガス
に接触させて再生された第２の硫黄収着剤及び硫黄ガス
を生じさせることを特徴とする方法を提供する。
【００１０】
【実施例】図面を参照すると、図１には、石炭ガス化複
合サイクルガスタービン動力プラントの略図が示されて
いる。この動力プラントは圧縮機１を含み、圧縮機１
は、周囲空気９を引き込んで高圧の空気１０を生じさ
せ、この高圧空気は、ガス化装置２内で石炭１１をガス
化させるのに用いられる。ガス化装置は燃料ガス１２を
生じさせ、この燃料ガス１２は温度及び圧力がそれぞれ
１６５０℃（３０００°Ｆ）、２７６０ｋPa（４００ps
ia）という高い値であり、そして、硫黄化学種（主とし
て硫化水素及びＣＯＳ）やアルカリ化学種だけでなく、
粒子、主として石炭スラグ及びアッシュをも含有してい
る。燃料ガス１２はサイクロン分離器３に通され、この
中で粒状物の一部が除去される。次に、燃料ガスは給水
または蒸気１３が供給される熱交換器４を通って流れ、
この中で燃料ガスの温度は約９２５℃（１７００°Ｆ）
に下がる。
合サイクルガスタービン動力プラントの略図が示されて
いる。この動力プラントは圧縮機１を含み、圧縮機１
は、周囲空気９を引き込んで高圧の空気１０を生じさ
せ、この高圧空気は、ガス化装置２内で石炭１１をガス
化させるのに用いられる。ガス化装置は燃料ガス１２を
生じさせ、この燃料ガス１２は温度及び圧力がそれぞれ
１６５０℃（３０００°Ｆ）、２７６０ｋPa（４００ps
ia）という高い値であり、そして、硫黄化学種（主とし
て硫化水素及びＣＯＳ）やアルカリ化学種だけでなく、
粒子、主として石炭スラグ及びアッシュをも含有してい
る。燃料ガス１２はサイクロン分離器３に通され、この
中で粒状物の一部が除去される。次に、燃料ガスは給水
または蒸気１３が供給される熱交換器４を通って流れ、
この中で燃料ガスの温度は約９２５℃（１７００°Ｆ）
に下がる。
【００１１】次に、燃料交換器４からの燃料ガス２０
は、本発明によるガス清浄化装置で処理される。清浄ガ
ス１５は、補助燃料、例えば油または天然ガスが加えら
れる燃焼器６内で燃焼され、高温ガスはタービン７内で
膨張する。タービン７からの膨張ガス１８は、熱交換器
４からの加熱された給水または蒸気が供給される排熱回
収熱交換器８を通って流れ、次いで、ガス１９が大気中
へ排出される。
は、本発明によるガス清浄化装置で処理される。清浄ガ
ス１５は、補助燃料、例えば油または天然ガスが加えら
れる燃焼器６内で燃焼され、高温ガスはタービン７内で
膨張する。タービン７からの膨張ガス１８は、熱交換器
４からの加熱された給水または蒸気が供給される排熱回
収熱交換器８を通って流れ、次いで、ガス１９が大気中
へ排出される。
【００１２】本発明のガス清浄化装置の全体構成が図２
に示されている。ガス清浄化装置は３つの主要なサブシ
ステム、即ち、一次硫黄除去／酸化サブシステム２１、
ポリッシング硫黄除去／脱離（「再生」ともいう）シス
テム２２及びアルカリ除去ユニット２３を有する。一次
硫黄収着剤又は吸収剤２４が一次フィルタ２５の上流側
で燃料ガス２０中へ注入され、それにより燃料ガスから
硫黄のかなりの部分を除去する。次に、収着剤含有燃料
ガス４４は一次フィルタ２５を通って流れ、このフィル
タ２５内で、使用済み及び使用されなかった、即ち、未
使用の一次硫黄収着剤のかなりの部分７３が除去されて
酸化装置２６に差し向けられる。次に、瀘過された燃料
ガス４０は、アルカリ収着剤固定層（「固定床」という
場合もある）を収容したアルカリ除去ユニット２３に差
し向けられ、このアルカリ除去ユニット２３内で、アル
カリ化学種のかなりの部分が燃料ガスから除去される。
に示されている。ガス清浄化装置は３つの主要なサブシ
ステム、即ち、一次硫黄除去／酸化サブシステム２１、
ポリッシング硫黄除去／脱離（「再生」ともいう）シス
テム２２及びアルカリ除去ユニット２３を有する。一次
硫黄収着剤又は吸収剤２４が一次フィルタ２５の上流側
で燃料ガス２０中へ注入され、それにより燃料ガスから
硫黄のかなりの部分を除去する。次に、収着剤含有燃料
ガス４４は一次フィルタ２５を通って流れ、このフィル
タ２５内で、使用済み及び使用されなかった、即ち、未
使用の一次硫黄収着剤のかなりの部分７３が除去されて
酸化装置２６に差し向けられる。次に、瀘過された燃料
ガス４０は、アルカリ収着剤固定層（「固定床」という
場合もある）を収容したアルカリ除去ユニット２３に差
し向けられ、このアルカリ除去ユニット２３内で、アル
カリ化学種のかなりの部分が燃料ガスから除去される。
【００１３】燃料ガス４１はアルカリ除去ユニット２３
から、ポリッシング脱硫装置３３に差し向けられ、この
ポリッシング脱硫装置３３内においてポリッシング硫黄
収着剤は、燃料ガス４１により流動化された層中に保た
れる。ポリッシング脱硫装置３３は燃料ガス中に残って
いる硫黄のかなりの部分を除去し、燃料ガス４２はサイ
クロン分離器に送られ粒状物の除去が行なわれる。次
に、燃料ガス４３は二次フィルタ３５を通って流れ、清
浄ガスが本発明のガス清浄化装置から排出される。次
に、フィルタによって捕捉された固形物９７（使用済み
及び未使用の収着剤を含む）は次に再処理のために取り
出される。なお、かかる再処理としては、後述の再生操
作が含まれる。
から、ポリッシング脱硫装置３３に差し向けられ、この
ポリッシング脱硫装置３３内においてポリッシング硫黄
収着剤は、燃料ガス４１により流動化された層中に保た
れる。ポリッシング脱硫装置３３は燃料ガス中に残って
いる硫黄のかなりの部分を除去し、燃料ガス４２はサイ
クロン分離器に送られ粒状物の除去が行なわれる。次
に、燃料ガス４３は二次フィルタ３５を通って流れ、清
浄ガスが本発明のガス清浄化装置から排出される。次
に、フィルタによって捕捉された固形物９７（使用済み
及び未使用の収着剤を含む）は次に再処理のために取り
出される。なお、かかる再処理としては、後述の再生操
作が含まれる。
【００１４】図２に示すように、ポリッシング脱硫装置
３３からの使用済みポリッシング収着剤８７は脱離塔
（「再生塔」ともいう）３４に差し向けられ、この脱離
塔３４には使用済み収着剤層を流動化させるための空気
２９が引き込まれ、それにより再生ポリッシング収着剤
９２を生じさせて、これをポリッシング脱硫装置３３に
再循環させる。また、再生により亜硫酸ガスが生じ、こ
の亜硫酸ガスはサイクロン分離器２８を経て酸化装置２
６に差し向けられる。酸化装置２６内では、使用済み及
び未使用の収着剤７３は脱離塔３４からの亜硫酸ガスに
富むガス流９３及び空気７８によって流動化された層内
に維持される。この結果、使用済みの収着剤は廃棄処分
３１に適する一層安定した化合物に変換される。サイク
ロン分離器８１内で粒子の除去が行われた後、酸化装置
２６からのガス３６は煙突（図示せず）に送られる。本
発明のガス清浄化装置の種々の構成要素及びこれら構成
要素内で生じる種々の反応を以下に説明する。
３３からの使用済みポリッシング収着剤８７は脱離塔
（「再生塔」ともいう）３４に差し向けられ、この脱離
塔３４には使用済み収着剤層を流動化させるための空気
２９が引き込まれ、それにより再生ポリッシング収着剤
９２を生じさせて、これをポリッシング脱硫装置３３に
再循環させる。また、再生により亜硫酸ガスが生じ、こ
の亜硫酸ガスはサイクロン分離器２８を経て酸化装置２
６に差し向けられる。酸化装置２６内では、使用済み及
び未使用の収着剤７３は脱離塔３４からの亜硫酸ガスに
富むガス流９３及び空気７８によって流動化された層内
に維持される。この結果、使用済みの収着剤は廃棄処分
３１に適する一層安定した化合物に変換される。サイク
ロン分離器８１内で粒子の除去が行われた後、酸化装置
２６からのガス３６は煙突（図示せず）に送られる。本
発明のガス清浄化装置の種々の構成要素及びこれら構成
要素内で生じる種々の反応を以下に説明する。
【００１５】図３に示すように、好ましい実施例では、
一次硫黄収着剤２４はインゼクタ６０によって一次フィ
ルタ２５の上流側で比較的微細な粒子として直接、燃料
ガス２０中に注入される。好ましくは、収着剤２４はカ
ルシウムを基剤としたもの、例えば方解石系石灰石(cal
citic limestone)、ドロマイト系石灰石(dolomitic lim
estone) であり、この収着剤２４は「使用済み」収着剤
と称される硫黄化合物、即ちＣａＳを生じさせることに
より硫黄を除去する。従って、主反応は次の通りであ
る。
一次硫黄収着剤２４はインゼクタ６０によって一次フィ
ルタ２５の上流側で比較的微細な粒子として直接、燃料
ガス２０中に注入される。好ましくは、収着剤２４はカ
ルシウムを基剤としたもの、例えば方解石系石灰石(cal
citic limestone)、ドロマイト系石灰石(dolomitic lim
estone) であり、この収着剤２４は「使用済み」収着剤
と称される硫黄化合物、即ちＣａＳを生じさせることに
より硫黄を除去する。従って、主反応は次の通りであ
る。
【００１６】 ＣａＣＯ3 ＋Ｈ2 Ｓ＝ＣａＳ＋Ｈ2 Ｏ＋ＣＯ2 しかしながら、消灰石も使用可能であり、この場合にお
ける主反応は次の通りである。
ける主反応は次の通りである。
【００１７】Ｃａ（ＯＨ2 ）＝ＣａＯ＋Ｈ2 Ｏ ＣａＯ＋Ｈ2 Ｓ／ＣＯ2 ＝ＣａＳ／ＣａＣＯ3 好ましくは、収着剤２４の注入速度は、カルシウム／硫
黄供給速度を原子比で約２．０に保つのに十分な速度で
ある。
黄供給速度を原子比で約２．０に保つのに十分な速度で
ある。
【００１８】後述のように、一次フィルタ２５により除
去された未使用のカルシウム基剤の過剰の収着剤は、こ
の過剰の収着剤を酸化装置６内で流動化させることによ
り、ポリッシング脱硫装置３３内における銅基剤収着剤
の再生により生じる亜硫酸ガスを捕捉するのに用いられ
る。従って、収着剤２４の粒径は、容易に流動化できる
ほど小さいものであることが必要である。好ましい実施
例では、−７０メッシュ（即ち、直径が約２５０μｍ未
満）の方解石系石灰石収着剤粒子が用いられる。好まし
くは、これら粒子の質量−平均直径は約５０μｍ、表面
−平均直径は約２０μｍである。更に以下に述べるよう
に、一次フィルタが高性能であることによりかかる直径
の小さな粒子を用いることが可能となるが、これにより
脱硫操作の効率を向上させることができる。
去された未使用のカルシウム基剤の過剰の収着剤は、こ
の過剰の収着剤を酸化装置６内で流動化させることによ
り、ポリッシング脱硫装置３３内における銅基剤収着剤
の再生により生じる亜硫酸ガスを捕捉するのに用いられ
る。従って、収着剤２４の粒径は、容易に流動化できる
ほど小さいものであることが必要である。好ましい実施
例では、−７０メッシュ（即ち、直径が約２５０μｍ未
満）の方解石系石灰石収着剤粒子が用いられる。好まし
くは、これら粒子の質量−平均直径は約５０μｍ、表面
−平均直径は約２０μｍである。更に以下に述べるよう
に、一次フィルタが高性能であることによりかかる直径
の小さな粒子を用いることが可能となるが、これにより
脱硫操作の効率を向上させることができる。
【００１９】上述のように、本発明の好ましい実施例で
は、燃料ガスからの有害なアルカリ蒸気、主として塩化
物及び水和物の形態の多くはナトリウム化学種及びカリ
ウム化学種の除去に大きな注意が向けられている。従っ
て、図３に示すように、アルカリ収着剤６２の粒子もイ
ンゼクタ６１を経て一次フィルタ２５の上流側で燃料ガ
ス２０に直接注入される。好ましい実施例では、アルカ
リ収着剤６２は、８０％−３２５メッシュに粉砕される
エマスライト(emathlite）収着剤である。
は、燃料ガスからの有害なアルカリ蒸気、主として塩化
物及び水和物の形態の多くはナトリウム化学種及びカリ
ウム化学種の除去に大きな注意が向けられている。従っ
て、図３に示すように、アルカリ収着剤６２の粒子もイ
ンゼクタ６１を経て一次フィルタ２５の上流側で燃料ガ
ス２０に直接注入される。好ましい実施例では、アルカ
リ収着剤６２は、８０％−３２５メッシュに粉砕される
エマスライト(emathlite）収着剤である。
【００２０】上述したように、燃料ガス中へのアルカリ
収着剤６２への直接注入に加えて、或いはこれに代えて
図２に示すように、燃料ガス４０を一次フィルタ２５か
らアルカリ除去ユニット２３に流通させることにより、
アルカリの除去を行なってもよい。好ましい実施例で
は、アルカリ除去ユニット２３は、図８に示すように、
分配プレート１７４上に支持されたエマスライト(emath
lite）ペレット２１４から成る充填層２１０を包囲する
容器１７０を含む。好ましくは、分配プレート１７４は
セラミック材料から形成され、これには或る数の孔２０
７が設けられており、それにより流動層２１０を通る均
一のガス流を維持するのに充分な圧力降下を生じさせる
ようになっている。容器１７０は、ガス入口１７２、ガ
ス出口１７３及び固形物入口１７１を含む。
収着剤６２への直接注入に加えて、或いはこれに代えて
図２に示すように、燃料ガス４０を一次フィルタ２５か
らアルカリ除去ユニット２３に流通させることにより、
アルカリの除去を行なってもよい。好ましい実施例で
は、アルカリ除去ユニット２３は、図８に示すように、
分配プレート１７４上に支持されたエマスライト(emath
lite）ペレット２１４から成る充填層２１０を包囲する
容器１７０を含む。好ましくは、分配プレート１７４は
セラミック材料から形成され、これには或る数の孔２０
７が設けられており、それにより流動層２１０を通る均
一のガス流を維持するのに充分な圧力降下を生じさせる
ようになっている。容器１７０は、ガス入口１７２、ガ
ス出口１７３及び固形物入口１７１を含む。
【００２１】硫黄収着剤及びアルカリ収着剤の注入後、
燃料ガス４５は、図３に示すように一次フィルタ２５を
通って流れる。図５に示すように、本発明の好ましい実
施例では、一次フィルタ２５は、耐火物１７５で内張り
されていて複数のフィルタ柱状配列体１７６が収納され
た容器１５０を有する。各フィルタ柱状配列体１７６
は、高合金管板及び膨張組立体を含む支持構造体１５５
で支持された３本のキャンドルアレイ１５７によって形
成されている。図６に示すように、各キャンドルアレイ
１５７は共通のプレナム１５８に連結された複数のキャ
ンドル１５９で構成されている。図７に示すように、各
キャンドルが有孔壁を有する中空のセラミック管１６０
で構成されており、この有孔壁内にガスが流れ、後にセ
ラミック管１６０の外面に粒状物がフィルタケークとし
て残る。
燃料ガス４５は、図３に示すように一次フィルタ２５を
通って流れる。図５に示すように、本発明の好ましい実
施例では、一次フィルタ２５は、耐火物１７５で内張り
されていて複数のフィルタ柱状配列体１７６が収納され
た容器１５０を有する。各フィルタ柱状配列体１７６
は、高合金管板及び膨張組立体を含む支持構造体１５５
で支持された３本のキャンドルアレイ１５７によって形
成されている。図６に示すように、各キャンドルアレイ
１５７は共通のプレナム１５８に連結された複数のキャ
ンドル１５９で構成されている。図７に示すように、各
キャンドルが有孔壁を有する中空のセラミック管１６０
で構成されており、この有孔壁内にガスが流れ、後にセ
ラミック管１６０の外面に粒状物がフィルタケークとし
て残る。
【００２２】好ましい実施例では、パルス式清浄化装置
が一次フィルタ２５に組み込まれている。清浄化を行う
には、図３に示すようにパルス圧縮機６５の出力をパル
ス制御弁６３によりキャンドルプレナム１５８に連結す
る。圧縮機６５はガス６６、例えば窒素または燃料ガス
のパルスをキャンドル１６０の中空部分内へ差し向けて
キャンドルの外面上のフィルタケークの過度の増大を防
止する。
が一次フィルタ２５に組み込まれている。清浄化を行う
には、図３に示すようにパルス圧縮機６５の出力をパル
ス制御弁６３によりキャンドルプレナム１５８に連結す
る。圧縮機６５はガス６６、例えば窒素または燃料ガス
のパルスをキャンドル１６０の中空部分内へ差し向けて
キャンドルの外面上のフィルタケークの過度の増大を防
止する。
【００２３】図５を参照すると、一次フィルタ容器１５
７は、収着剤含有燃料ガス４４が差し向けられるガス入
口１５３を有する。燃料ガス４４は容器１５７に入る
と、ライナー１５４により、容器とライナーとの間に形
成された環状通路内を上方に流れるよう差し向けられ
る。次に、燃料ガス４４は下方へ流れて各アレイ１５７
のキャンドル１６０に流入する。清浄になった燃料ガス
４０はキャンドルアレイプレナム１５８から共通のプレ
ナム１５６内へ流れ、次にガス出口１５１を通って流出
する。容器１５０の底部に設けられている固形物出口１
５２により、燃料ガスから除去された粒子は容器から排
出することができる。これら粒子には、未使用及び使用
済みの主硫黄収着剤、即ち、本発明の実施例では、石灰
石（ＣａＣＯ3 ）及び硫化カルシウム（ＣａＳ）が含ま
れる。
７は、収着剤含有燃料ガス４４が差し向けられるガス入
口１５３を有する。燃料ガス４４は容器１５７に入る
と、ライナー１５４により、容器とライナーとの間に形
成された環状通路内を上方に流れるよう差し向けられ
る。次に、燃料ガス４４は下方へ流れて各アレイ１５７
のキャンドル１６０に流入する。清浄になった燃料ガス
４０はキャンドルアレイプレナム１５８から共通のプレ
ナム１５６内へ流れ、次にガス出口１５１を通って流出
する。容器１５０の底部に設けられている固形物出口１
５２により、燃料ガスから除去された粒子は容器から排
出することができる。これら粒子には、未使用及び使用
済みの主硫黄収着剤、即ち、本発明の実施例では、石灰
石（ＣａＣＯ3 ）及び硫化カルシウム（ＣａＳ）が含ま
れる。
【００２４】上述の一般形式のキャンドル形セラミック
バリヤーフィルタは、米国特許第4,973,458 号（発明
者：ニューバイ氏等）、及び第4,812,149 号（発明者：
グリフィン氏等）、第4,764,190 号（発明者：イスラエ
ルソン氏等）、第4,735,635 号（発明者：イスラエルソ
ン氏等）及び第4,539,025 号（発明者：シルベストリ氏
等）に開示されており、かかる米国特許の各々の全体を
本明細書の一部を形成するものとしてここに引用する。
しかしながら、本発明を、他の形式の高性能高温フィル
タ、例えばバグフィルタ要素（例えば、シルベストリ氏
等に付与された米国特許第4,553,986 号）参照）または
直交流形フィルタを用いて実施しても良い。なお、かか
る米国特許第4,553,986 号の開示全体を本明細書の一部
を形成するものとしてここに引用する。
バリヤーフィルタは、米国特許第4,973,458 号（発明
者：ニューバイ氏等）、及び第4,812,149 号（発明者：
グリフィン氏等）、第4,764,190 号（発明者：イスラエ
ルソン氏等）、第4,735,635 号（発明者：イスラエルソ
ン氏等）及び第4,539,025 号（発明者：シルベストリ氏
等）に開示されており、かかる米国特許の各々の全体を
本明細書の一部を形成するものとしてここに引用する。
しかしながら、本発明を、他の形式の高性能高温フィル
タ、例えばバグフィルタ要素（例えば、シルベストリ氏
等に付与された米国特許第4,553,986 号）参照）または
直交流形フィルタを用いて実施しても良い。なお、かか
る米国特許第4,553,986 号の開示全体を本明細書の一部
を形成するものとしてここに引用する。
【００２５】一次フィルタ２５から除去された固形物７
３（即ち、ＣａＣＯ3 及びＣａＳ）は、スクリューコン
ベヤ６７を介して、ガス７０により加圧されたロックホ
ッパ６８に運ばれ、ここでガス６９が抜かれる。減圧さ
れた固形物７４はロックホッパ６８から、ホッパ７１内
に収集され、次に回転送り装置７２を経て酸化装置２６
に差し向けられ、後述するようにポリッシング収着剤の
再生中に生じる亜硫酸ガスの捕捉を行なう。
３（即ち、ＣａＣＯ3 及びＣａＳ）は、スクリューコン
ベヤ６７を介して、ガス７０により加圧されたロックホ
ッパ６８に運ばれ、ここでガス６９が抜かれる。減圧さ
れた固形物７４はロックホッパ６８から、ホッパ７１内
に収集され、次に回転送り装置７２を経て酸化装置２６
に差し向けられ、後述するようにポリッシング収着剤の
再生中に生じる亜硫酸ガスの捕捉を行なう。
【００２６】燃料ガス４０は、一次フィルタ２５及びア
ルカリ除去ユニット２３（一つ設けられている場合）を
通って流れた後、図２及び図４に示すようにポリッシン
グ脱硫装置３３に流入する。図９に示すように、ポリッ
シング脱硫装置３３は燃料ガス４０によって流動化され
る硫黄収着剤８６の流動層２１１を包囲する容器１８０
を有する。通常の動作条件のもとでは、流動層は温度約
８７０℃（１６００°Ｆ）及び圧力約１５８５ｋPa（２
３０psia）に維持される。容器１８０は、後述するよう
に燃料ガス４０と再生されたポリッシング収着剤９２の
粒子の混合物４６を受け入れる入口１８１と、新たなポ
リッシング収着剤供給８６を導入する固形物入口１８３
と、脱硫されたガス４７を送り出すためのガス出口４７
と、使用済みのポリッシング収着剤８７を脱離塔３４に
送るための固形物出口１８４とを有する。
ルカリ除去ユニット２３（一つ設けられている場合）を
通って流れた後、図２及び図４に示すようにポリッシン
グ脱硫装置３３に流入する。図９に示すように、ポリッ
シング脱硫装置３３は燃料ガス４０によって流動化され
る硫黄収着剤８６の流動層２１１を包囲する容器１８０
を有する。通常の動作条件のもとでは、流動層は温度約
８７０℃（１６００°Ｆ）及び圧力約１５８５ｋPa（２
３０psia）に維持される。容器１８０は、後述するよう
に燃料ガス４０と再生されたポリッシング収着剤９２の
粒子の混合物４６を受け入れる入口１８１と、新たなポ
リッシング収着剤供給８６を導入する固形物入口１８３
と、脱硫されたガス４７を送り出すためのガス出口４７
と、使用済みのポリッシング収着剤８７を脱離塔３４に
送るための固形物出口１８４とを有する。
【００２７】図４に示すように、後述のように再生処理
が施されたポリッシング硫黄収着剤９２は燃料ガス４０
の流れにより垂直上方に送られて容器１８０中に注入さ
れ、「ジェッティング（jetting)」流動層２１１を生じ
させる。これにより、脱硫反応が収着剤９２の初期の同
拌中に開始し、また収着剤９２の粒子が「ジェット」内
で均質に混合され、それにより強度の発熱反応によって
収着剤中に過度の温度が生じるのが防止される。新たな
ポリッシング収着剤８６を必要ならば容器１８０に追加
して収着剤の損失を補償する。容器１８０から送り出さ
れた燃料ガス４７は一対のサイクロン分離器２７′，２
７″を通過し、かかるサイクロン分離器内で同拌収着剤
粒子が捕捉され、Ｌ字形５０を経て容器に戻る。このＬ
字形弁５０には加圧ガス５９、例えば窒素または燃料ガ
スが導入される。
が施されたポリッシング硫黄収着剤９２は燃料ガス４０
の流れにより垂直上方に送られて容器１８０中に注入さ
れ、「ジェッティング（jetting)」流動層２１１を生じ
させる。これにより、脱硫反応が収着剤９２の初期の同
拌中に開始し、また収着剤９２の粒子が「ジェット」内
で均質に混合され、それにより強度の発熱反応によって
収着剤中に過度の温度が生じるのが防止される。新たな
ポリッシング収着剤８６を必要ならば容器１８０に追加
して収着剤の損失を補償する。容器１８０から送り出さ
れた燃料ガス４７は一対のサイクロン分離器２７′，２
７″を通過し、かかるサイクロン分離器内で同拌収着剤
粒子が捕捉され、Ｌ字形５０を経て容器に戻る。このＬ
字形弁５０には加圧ガス５９、例えば窒素または燃料ガ
スが導入される。
【００２８】好ましい実施例では、ポリッシング硫黄収
着剤８６は、銅を基剤とする収着剤である。しかしなが
ら、亜鉛、鉄、マンガンを基剤とする収着剤も利用可能
である。好ましくは、収着剤は、−３５メッシュ（即
ち、５００μｍ未満）に粉砕された多孔性アルミナ粒子
上に被膜として支持された１０重量％の銅を含む酸化銅
である。カルシウム基剤の収着剤と同様、粒径は流動層
２１１が良好に流動化するよう選択される。変形例とし
て、酸化銅粒子と不活性シリカ又はアルミナ粒子を使用
しても良い。主反応は以下のように銅金属への酸化銅の
還元と銅のスルフィド化であり、それにより硫黄化合物
を生じる。
着剤８６は、銅を基剤とする収着剤である。しかしなが
ら、亜鉛、鉄、マンガンを基剤とする収着剤も利用可能
である。好ましくは、収着剤は、−３５メッシュ（即
ち、５００μｍ未満）に粉砕された多孔性アルミナ粒子
上に被膜として支持された１０重量％の銅を含む酸化銅
である。カルシウム基剤の収着剤と同様、粒径は流動層
２１１が良好に流動化するよう選択される。変形例とし
て、酸化銅粒子と不活性シリカ又はアルミナ粒子を使用
しても良い。主反応は以下のように銅金属への酸化銅の
還元と銅のスルフィド化であり、それにより硫黄化合物
を生じる。
【００２９】 ＣｕＯ＋Ｈ2 ／ＣＯ＝Ｃｕ＋Ｈ2 Ｏ／ＣＯ2 ２Ｃｕ＋Ｈ2 Ｓ＝Ｃｕ2 Ｓ＋Ｈ2 主要な脱硫操作の大部分について比較的安価なカルシウ
ム収着剤２４を使用することにより、副次的な脱硫操作
においてそれよりも高価な銅基剤の収着剤８６の一層経
済的な使用が可能になる。加うるに、使用済み銅収着剤
を再生すると、後述のように、収着剤に係る費用が更に
少なくなる。さらに、ペレット直径が最高１．２ｃｍ
（０．５インチ）である現行法と比較してかかる直径の
小さな収着剤粒子を用いると、硫化作用（硫酸化作
用）、再生、及び耐久性が向上することになる。
ム収着剤２４を使用することにより、副次的な脱硫操作
においてそれよりも高価な銅基剤の収着剤８６の一層経
済的な使用が可能になる。加うるに、使用済み銅収着剤
を再生すると、後述のように、収着剤に係る費用が更に
少なくなる。さらに、ペレット直径が最高１．２ｃｍ
（０．５インチ）である現行法と比較してかかる直径の
小さな収着剤粒子を用いると、硫化作用（硫酸化作
用）、再生、及び耐久性が向上することになる。
【００３０】燃料ガス４３はポリッシング脱硫装置３３
から二次フィルタ３５へ差し向けられ、ここで粒状物が
除去される。好ましい実施例では、二次フィルタ３５は
セラミック製のバリヤー形式のものであり、一次フィル
タ２５と同一設計のものであるのが良い。フィルタから
除去された固形物９７はネジ圧縮機９８を経てガス１０
０により加圧されたロックホッパ１０１に送られ、ロッ
クホッパ１０１からガス９９が抜かれる。濾過を二段に
した結果として、二次フィルタにより除去された粒子は
本質的には未使用のポリッシング硫黄収着剤８６（即
ち、酸化銅）及び石炭アッシュ及びカルシウム基剤の収
着剤による汚染の無い使用済み収着剤（即ち、硫化銅）
である。その結果、ロックホッパ１０１からの固形物は
ホッパ１０２内に集められ、次に除去され、例えば脱離
塔３４内での再処理が行われる。
から二次フィルタ３５へ差し向けられ、ここで粒状物が
除去される。好ましい実施例では、二次フィルタ３５は
セラミック製のバリヤー形式のものであり、一次フィル
タ２５と同一設計のものであるのが良い。フィルタから
除去された固形物９７はネジ圧縮機９８を経てガス１０
０により加圧されたロックホッパ１０１に送られ、ロッ
クホッパ１０１からガス９９が抜かれる。濾過を二段に
した結果として、二次フィルタにより除去された粒子は
本質的には未使用のポリッシング硫黄収着剤８６（即
ち、酸化銅）及び石炭アッシュ及びカルシウム基剤の収
着剤による汚染の無い使用済み収着剤（即ち、硫化銅）
である。その結果、ロックホッパ１０１からの固形物は
ホッパ１０２内に集められ、次に除去され、例えば脱離
塔３４内での再処理が行われる。
【００３１】図４に示すように、スタンドレッグが、使
用済みポリッシング硫黄収着剤８７粒子（即ち、硫化
銅）をポリッシング脱硫装置３３から除去し、これらを
Ｎ字形弁８８を経て脱離塔３４内へ差し向ける。加圧空
気もまた、サイクロン分離器２８′，２８″により捕捉
され、加圧空気９０が供給されるＬ字形弁５０を経て導
入される粒子８９と一緒に脱離塔３４内へ導入される。
脱離塔内で起こる主反応は以下に示すように、銅及び硫
黄への硫化銅の変換及び新しい酸化銅収着剤への銅の酸
化反応である。
用済みポリッシング硫黄収着剤８７粒子（即ち、硫化
銅）をポリッシング脱硫装置３３から除去し、これらを
Ｎ字形弁８８を経て脱離塔３４内へ差し向ける。加圧空
気もまた、サイクロン分離器２８′，２８″により捕捉
され、加圧空気９０が供給されるＬ字形弁５０を経て導
入される粒子８９と一緒に脱離塔３４内へ導入される。
脱離塔内で起こる主反応は以下に示すように、銅及び硫
黄への硫化銅の変換及び新しい酸化銅収着剤への銅の酸
化反応である。
【００３２】Ｃｕ＋ 1/2Ｏ2 ＝ＣｕＯ Ｃｕ2 Ｓ＋Ｏ2 ＝２Ｃｕ＋ＳＯ2 図１０に示すように、脱離塔３４は、加圧空気２９で流
動化され、分配プレート２０６上に支持された使用済み
及び未使用の収着剤粒子から成るスラッギング（sluggi
ng）流動層を包囲する耐火物内張り容器１９０で構成さ
れている。通常の作動条件では、流動層は温度が約８７
０℃（１６００°Ｆ）、圧力が約１６５０ｋPa（２４０
psia）に維持されている。容器１９０は、加圧空気９１
を受け入れる空気入口１９１と、再生されるべき使用済
み収着剤８７を受け入れる固形物入口１９３と、サイク
ロン分離器２８′，２８″により捕捉された粒子８９が
戻しの際に通る固形物入口１９２と、再生又は脱離によ
り生じた亜硫酸ガス又は二酸化硫黄ガス（ＳＯ2 ）９１
を排出するガス出口１９５と、再生させた収着剤９２を
ポリッシング脱硫装置３３に戻す固形物出口１９４とを
有する。
動化され、分配プレート２０６上に支持された使用済み
及び未使用の収着剤粒子から成るスラッギング（sluggi
ng）流動層を包囲する耐火物内張り容器１９０で構成さ
れている。通常の作動条件では、流動層は温度が約８７
０℃（１６００°Ｆ）、圧力が約１６５０ｋPa（２４０
psia）に維持されている。容器１９０は、加圧空気９１
を受け入れる空気入口１９１と、再生されるべき使用済
み収着剤８７を受け入れる固形物入口１９３と、サイク
ロン分離器２８′，２８″により捕捉された粒子８９が
戻しの際に通る固形物入口１９２と、再生又は脱離によ
り生じた亜硫酸ガス又は二酸化硫黄ガス（ＳＯ2 ）９１
を排出するガス出口１９５と、再生させた収着剤９２を
ポリッシング脱硫装置３３に戻す固形物出口１９４とを
有する。
【００３３】再生により生じた亜硫酸ガス１０４は熱交
換器９４内で冷却されて約３１５℃（６００°Ｆ）にな
り、これを従来型バクハウスフィルタ９５に通す前に減
圧する。バクハウスフィルタ内で捕捉された収着剤９６
は再処理のため除去され、一方、清浄な亜硫酸ガスに富
むガス流９３は、空気７８及び一次フィルタ２５からの
使用済み及び未使用の収着剤７４と一緒に酸化装置２６
に差し向けられる。
換器９４内で冷却されて約３１５℃（６００°Ｆ）にな
り、これを従来型バクハウスフィルタ９５に通す前に減
圧する。バクハウスフィルタ内で捕捉された収着剤９６
は再処理のため除去され、一方、清浄な亜硫酸ガスに富
むガス流９３は、空気７８及び一次フィルタ２５からの
使用済み及び未使用の収着剤７４と一緒に酸化装置２６
に差し向けられる。
【００３４】酸化装置２６内では、次の３つのプロセス
が生じる。すなわち、(1) 脱離塔３４からのガス流９３
内の二酸化硫黄が未使用の一次硫黄収着剤（即ち、Ｃａ
ＣＯ3 ）により一次フィルタから捕捉されるプロセス、
(2) 一次フィルタからの使用済み収着剤（即ち、Ｃａ
Ｓ）が酸化して処分に適したより安定の化合物（即ち、
ＣａＳＯ4 ）になるプロセス、及び(3) 一次フィルタか
ら集められた炭素が酸化して二酸化炭素になるプロセス
である。かくして、主反応は以下の通りである。
が生じる。すなわち、(1) 脱離塔３４からのガス流９３
内の二酸化硫黄が未使用の一次硫黄収着剤（即ち、Ｃａ
ＣＯ3 ）により一次フィルタから捕捉されるプロセス、
(2) 一次フィルタからの使用済み収着剤（即ち、Ｃａ
Ｓ）が酸化して処分に適したより安定の化合物（即ち、
ＣａＳＯ4 ）になるプロセス、及び(3) 一次フィルタか
ら集められた炭素が酸化して二酸化炭素になるプロセス
である。かくして、主反応は以下の通りである。
【００３５】ＣａＣＯ3 ＝ＣａＯ＋ＣＯ2 ＣａＯ＋ＳＯ2 ＋ 1/2Ｏ2 ＝ＣａＳＯ4 ＣａＳ＋２Ｏ2 ＝ＣａＳＯ4 Ｃ＋Ｏ2 ＝ＣＯ2 かくして、酸化装置を用いると、脱離塔からのＳＯ2 に
富むガスを未使用の一次硫黄収着剤と反応させることに
より元素硫黄又は硫酸に変換させるための費用のかかる
プロセスが不要になる。
富むガスを未使用の一次硫黄収着剤と反応させることに
より元素硫黄又は硫酸に変換させるための費用のかかる
プロセスが不要になる。
【００３６】酸化装置２６から除去された固形物３１
（即ち、硫酸カルシウム）はコンベヤ７５によりホッパ
７６に運ばれ、処分を待つ状態になる。酸化装置２６か
ら排出されたガス８５は２つのサイクロン分離器８
１′，８１″、熱交換器８３（この中でガスは３１５℃
（６００°Ｆ）に冷却される）及び従来型バクハウスフ
ィルタ８４を通過する。次に、ガス３６は煙突を通って
大気中へ放出される。バグハウスフィルタ８４により除
去された固形物８２は冷却され、第２のサイクロン分離
器８１″により除去された固形物８０と一緒に処分のた
めに貯蔵される。第１のサイクロン分離器８１′により
除去された固形物７９は空気７７が供給されるＬ字形弁
５０を経て酸化装置２６に戻される。
（即ち、硫酸カルシウム）はコンベヤ７５によりホッパ
７６に運ばれ、処分を待つ状態になる。酸化装置２６か
ら排出されたガス８５は２つのサイクロン分離器８
１′，８１″、熱交換器８３（この中でガスは３１５℃
（６００°Ｆ）に冷却される）及び従来型バクハウスフ
ィルタ８４を通過する。次に、ガス３６は煙突を通って
大気中へ放出される。バグハウスフィルタ８４により除
去された固形物８２は冷却され、第２のサイクロン分離
器８１″により除去された固形物８０と一緒に処分のた
めに貯蔵される。第１のサイクロン分離器８１′により
除去された固形物７９は空気７７が供給されるＬ字形弁
５０を経て酸化装置２６に戻される。
【００３７】酸化装置２６は本質的に二段の循環式燃焼
器であり、かかる循環式燃焼器では、両段は超化学量論
的条件（super-stoichiometric）で動作する。図１１に
示すように、酸化装置２６は使用済み及び未使用の一次
収着剤粒子、即ち、主として部分的に硫化された７０メ
ッシュの石灰石から成る大気圧状態の流動層２１３を包
囲する容器２００で構成されている。脱離塔３４からの
亜硫酸ガスに富むガス流９３は入口２０４を経て入口プ
レナムに流入してバブルキャップ分配プレート２０６に
より分配され、即ち、ガス流９３は分配プレートの下に
導入される。このガス流は一次層２０２を流動化させる
のに役立つ。空気７８は入口２０３により分配プレート
２０６の上方へ注入され、第２段の希釈層（dilute be
d）２１５を流動化させる。通常の作動条件では、流動
層の温度は約８７０℃（１６００°Ｆ）に保たれる。容
器２００は、一次フィルタからの一次収着剤７４を受け
入れる第１の固形物入口２０１と、サイクロン分離器８
１′により捕捉された粒子７９を戻す際に通す第２の固
形物入口（図示せず）とを有する。
器であり、かかる循環式燃焼器では、両段は超化学量論
的条件（super-stoichiometric）で動作する。図１１に
示すように、酸化装置２６は使用済み及び未使用の一次
収着剤粒子、即ち、主として部分的に硫化された７０メ
ッシュの石灰石から成る大気圧状態の流動層２１３を包
囲する容器２００で構成されている。脱離塔３４からの
亜硫酸ガスに富むガス流９３は入口２０４を経て入口プ
レナムに流入してバブルキャップ分配プレート２０６に
より分配され、即ち、ガス流９３は分配プレートの下に
導入される。このガス流は一次層２０２を流動化させる
のに役立つ。空気７８は入口２０３により分配プレート
２０６の上方へ注入され、第２段の希釈層（dilute be
d）２１５を流動化させる。通常の作動条件では、流動
層の温度は約８７０℃（１６００°Ｆ）に保たれる。容
器２００は、一次フィルタからの一次収着剤７４を受け
入れる第１の固形物入口２０１と、サイクロン分離器８
１′により捕捉された粒子７９を戻す際に通す第２の固
形物入口（図示せず）とを有する。
【００３８】本発明をガス化装置により生じた燃料ガス
に関連して図示説明したが、本発明は直接式石炭燃焼タ
ービンで生じた燃料ガスを清浄化するのにそのまま適用
できる。さらに、本発明は一次硫黄除去段階とポリッシ
ング硫黄除去段階の両方を有するものとして開示した
が、本発明は、一次又はポリッシング収着剤のいずれか
だけを用いて単一の硫黄除去段階でも実施できる。
に関連して図示説明したが、本発明は直接式石炭燃焼タ
ービンで生じた燃料ガスを清浄化するのにそのまま適用
できる。さらに、本発明は一次硫黄除去段階とポリッシ
ング硫黄除去段階の両方を有するものとして開示した
が、本発明は、一次又はポリッシング収着剤のいずれか
だけを用いて単一の硫黄除去段階でも実施できる。
【００３９】
【図１】本発明の高温ガス清浄化装置を用いる統合型石
炭ガス化ガスタービン動力プラントの略図である。
炭ガス化ガスタービン動力プラントの略図である。
【図２】図１に示す高温ガス清浄化装置の略図である。
【図３】図２に示す高温ガス清浄化装置の一次フィルタ
及び酸化装置部分の詳細図である。
及び酸化装置部分の詳細図である。
【図４】図２に示す高温ガス清浄化装置の硫黄ポリッシ
ングユニット、二次フィルタ及び収着剤脱離塔部分の詳
細図である。
ングユニット、二次フィルタ及び収着剤脱離塔部分の詳
細図である。
【図５】図２に示す一次フィルタの横断面図である。
【図６】図５に示す一次フィルタのキャンドルアレイの
詳細図である。
詳細図である。
【図７】図６に示すキャンドルアレイ中の一本のキャン
ドルの詳細図である。
ドルの詳細図である。
【図８】図２に示すアルカリ除去容器の部分横断面図で
ある。
ある。
【図９】図２に示す硫黄ポリッシング容器の部分横断面
図である。
図である。
【図１０】図２に示す収着剤脱離塔容器の部分横断面図
である。
である。
【図１１】図２に示す酸化装置容器の部分横断面図であ
る。
る。
１ 圧縮機 ２ ガス化装置 ３ サイクロン分離器 ４ 熱交換器 ５ ガス清浄化装置 ６ 燃焼器 ７ タービン ８ 排熱回収熱交換器 ２１ 一次硫黄除去／酸化サブシステム ２２ ポリッシング硫黄除去／脱離システム ２３ アルカリ除去ユニット ２４ 一次硫黄収着剤 ２５ 一次フィルタ ２６ 酸化装置 ３３ ポリッシング脱硫装置 ３４ 脱離塔 ３５ 二次フィルタ
Claims (17)
- 【請求項１】 石炭から得られた高温ガスから硫黄化学
種を除去する装置であって、第１の硫黄収着剤を注入し
て前記ガスと接触させ、それにより前記ガス中に第１の
硫黄収着剤を同伴させると共に第１の硫黄収着剤を第１
の硫黄化合物に変換させる第１の手段と、前記ガスか
ら、同伴された前記第１の硫黄収着剤の少なくとも一部
と前記第１の硫黄化合物を除去する除去手段と、前記ガ
スを前記除去手段から受け入れるよう連結されていて、
第２の硫黄収着剤を前記ガスに接触させて前記第２の硫
黄収着剤の一部を第２の硫黄化合物に変換させる手段
と、前記第２の硫黄収着剤及び硫黄ガスを生じさせるよ
う前記第２の硫黄化合物を再生する再生手段と、前記除
去手段により除去された前記第１の硫黄収着剤及び第１
の硫黄化合物を受け入れるよう連結されると共に前記再
生手段で生じた前記硫黄ガスを受け入れるよう連結され
ている容器とを有し、該容器は前記硫黄ガスにより流動
化される前記第１の硫黄収着剤と前記第１の硫黄化合物
とから成る層を包囲することを特徴とする装置。 - 【請求項２】 前記再生手段は、前記第２の硫黄化合物
から成る流動層を包囲することを特徴とする請求項１の
装置。 - 【請求項３】 前記第２の硫黄収着剤は銅を基剤とする
収着剤であることを特徴とする請求項２の装置。 - 【請求項４】 前記第２の硫黄化合物は硫化銅であり、
前記硫黄ガスは亜硫酸ガスであることを特徴とする請求
項３の装置。 - 【請求項５】 石炭から得られた高温ガスから硫黄化学
種を除去する方法であって、第１の硫黄収着剤を前記ガ
スに接触させ、それにより前記第１の硫黄収着剤を第１
の硫黄化合物に変換させることにより前記ガスから前記
硫黄化学種の第１の部分を除去し、前記第１の硫黄収着
剤及び前記第１の硫黄化合物の少なくとも一部は前記ガ
ス中に同伴され、同伴された前記第１の硫黄収着剤の少
なくとも一部及び同伴された前記第１の硫黄化合物を除
去し、第２の硫黄収着剤を前記ガスに接触させ、それに
より前記第２の硫黄収着剤を第２の硫黄化合物に変換さ
せることにより前記ガスから前記硫黄化学種の第２の部
分を除去し、前記第２の硫黄収着剤及び第２の硫黄化合
物の少なくとも一部は前記ガス中に同伴され、前記第２
の硫黄化合物の少なくとも一部を脱離塔内で前記ガスに
接触させて再生された第２の硫黄収着剤及び硫黄ガスを
生じさせることを特徴とする方法。 - 【請求項６】 前記第１の硫黄収着剤を前記ガスに接触
させる前記段階は、前記第１の硫黄収着剤の粒子を前記
ガス中に注入する段階から成ることを特徴とする請求項
５の方法。 - 【請求項７】 前記第１の硫黄収着剤の粒子を前記ガス
中に注入する前記段階は、直径が約２５０μｍ以下の粒
子を注入する段階から成ることを特徴とする請求項６の
方法。 - 【請求項８】 第２の硫黄収着剤を前記ガスに接触させ
る前記段階は、前記ガスを容器内に差し向ける段階から
成り、前記方法は、前記再生された第２の硫黄収着剤を
前記容器内に差し向けて前記ガスが前記再生された第２
の硫黄収着剤から成る層を流動化させるようにする段階
を更に有することを特徴とする請求項５の方法。 - 【請求項９】 前記第２の硫黄化合物の少なくとも一部
を再生する段階は、前記第２の硫黄化合物層の入ってい
る容器内に流体を差し向ける段階から成ることを特徴と
する請求項５の方法。 - 【請求項１０】 前記ガスから除去された前記第１の硫
黄化合物を第３の硫黄化合物に変換させる段階を更に有
し、前記第３の硫黄化合物は前記第１の硫黄化合物より
も安定であることを特徴とする請求項５の方法。 - 【請求項１１】 前記第１の硫黄化合物は硫化カルシウ
ムであり、第３の硫黄化合物は硫酸カルシウムであるこ
とを特徴とする請求項１０の方法。 - 【請求項１２】 前記第１の硫黄化合物を第３の硫黄化
合物に変換させる戦記段階は、前記第１の硫黄化合物層
を容器内で流動化させる段階から成ることを特徴とする
請求項１０の方法。 - 【請求項１３】 前記再生段階で生じた硫黄ガスを固体
硫黄化合物に変換させる段階を更に有することを特徴と
する請求項５の方法。 - 【請求項１４】 前記再生段階で生じた前記硫黄ガスを
固体硫黄化合物に変換させる段階は、前記硫黄ガスで前
記第１の硫黄収着剤層を流動化させる段階から成ること
を特徴とする請求項１３の方法。 - 【請求項１５】 前記ガスから除去された前記第１の硫
黄化合物を第３の硫黄化合物に変換させる段階を有し、
該第３の硫黄化合物は前記第１の硫黄化合物よりも安定
であり、更に、前記再生段階により生じた前記硫黄ガス
を固体硫黄化合物に変換させる段階を有することを特徴
とする請求項５の方法。 - 【請求項１６】 前記第１の硫黄化合物は硫化カルシウ
ムであり、第３の硫黄化合物は硫酸カルシウムであり、
前記硫黄ガスは亜硫酸ガスであり、前記固体硫黄化合物
は硫酸カルシウムであることを特徴とする請求項１５の
方法。 - 【請求項１７】 前記第１の硫黄化合物を第３の硫黄化
合物に変換させる段階及び前記硫黄ガスを固体硫黄化合
物に変換させる段階は、第１の硫黄収着剤及び第１の硫
黄化合物を前記硫黄ガス中で流動化させる段階から成る
ことを特徴とする請求項１５の方法。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/054,986 US5540896A (en) | 1993-04-30 | 1993-04-30 | System and method for cleaning hot fuel gas |
| US08/054986 | 1993-04-30 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0741777A true JPH0741777A (ja) | 1995-02-10 |
| JP3638969B2 JP3638969B2 (ja) | 2005-04-13 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11588894A Expired - Lifetime JP3638969B2 (ja) | 1993-04-30 | 1994-05-02 | 石炭から得られた高温ガスからの硫黄化学種の除去装置及び方法 |
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|---|---|
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| JP (1) | JP3638969B2 (ja) |
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| CA (1) | CA2122523A1 (ja) |
| DE (1) | DE69415579T2 (ja) |
| ES (1) | ES2126709T3 (ja) |
| TW (1) | TW245652B (ja) |
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| JP2012506483A (ja) * | 2008-10-22 | 2012-03-15 | サザン リサーチ インスティチュート | 合成ガスを浄化するためのプロセス |
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| WO1999062630A1 (en) | 1998-05-30 | 1999-12-09 | Kansas State University Research Foundation | Porous pellet adsorbents fabricated from nanocrystals |
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| JP4542190B1 (ja) * | 2009-03-11 | 2010-09-08 | 月島環境エンジニアリング株式会社 | 廃棄物の燃焼発電方法及びその燃焼設備 |
| RU2425230C1 (ru) * | 2010-04-12 | 2011-07-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Способ преобразования энергии |
| US20130089482A1 (en) * | 2011-10-11 | 2013-04-11 | Phillips 66 Company | Water recovery and acid gas capture from flue gas |
| CN107158876A (zh) * | 2017-07-18 | 2017-09-15 | 洛阳建材建筑设计研究院有限公司 | 一种油页岩干馏后高温油气除尘装置的油气生产工艺 |
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-
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- 1994-04-13 DE DE69415579T patent/DE69415579T2/de not_active Expired - Lifetime
- 1994-04-13 EP EP94302604A patent/EP0622442B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1994-04-29 CA CA002122523A patent/CA2122523A1/en not_active Abandoned
- 1994-04-29 KR KR1019940009208A patent/KR100278949B1/ko not_active Expired - Lifetime
- 1994-05-02 JP JP11588894A patent/JP3638969B2/ja not_active Expired - Lifetime
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| CA2122523A1 (en) | 1994-10-31 |
| KR100278949B1 (ko) | 2001-01-15 |
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| EP0622442A3 (en) | 1995-02-15 |
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