JPH0747544B2 - O/w型エマルション栄養組成物 - Google Patents
O/w型エマルション栄養組成物Info
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- JPH0747544B2 JPH0747544B2 JP3276032A JP27603291A JPH0747544B2 JP H0747544 B2 JPH0747544 B2 JP H0747544B2 JP 3276032 A JP3276032 A JP 3276032A JP 27603291 A JP27603291 A JP 27603291A JP H0747544 B2 JPH0747544 B2 JP H0747544B2
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- emulsion
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- xanthan gum
- colloidal solution
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- A23L29/00—Foods or foodstuffs containing additives; Preparation or treatment thereof
- A23L29/10—Foods or foodstuffs containing additives; Preparation or treatment thereof containing emulsifiers
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61K—PREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
- A61K47/00—Medicinal preparations characterised by the non-active ingredients used, e.g. carriers or inert additives; Targeting or modifying agents chemically bound to the active ingredient
- A61K47/30—Macromolecular organic or inorganic compounds, e.g. inorganic polyphosphates
- A61K47/36—Polysaccharides; Derivatives thereof, e.g. gums, starch, alginate, dextrin, hyaluronic acid, chitosan, inulin, agar or pectin
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- A23L29/00—Foods or foodstuffs containing additives; Preparation or treatment thereof
- A23L29/20—Foods or foodstuffs containing additives; Preparation or treatment thereof containing gelling or thickening agents
- A23L29/206—Foods or foodstuffs containing additives; Preparation or treatment thereof containing gelling or thickening agents of vegetable origin
- A23L29/256—Foods or foodstuffs containing additives; Preparation or treatment thereof containing gelling or thickening agents of vegetable origin from seaweeds, e.g. alginates, agar or carrageenan
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- A23L29/27—Xanthan not combined with other microbial gums
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- A23L33/10—Modifying nutritive qualities of foods; Dietetic products; Preparation or treatment thereof using additives
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- A23L33/175—Amino acids
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- A61P3/00—Drugs for disorders of the metabolism
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Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は殺菌し、経腸的に摂取で
きるO/W型エマルションの栄養組成物およびその製造
法に関する。
きるO/W型エマルションの栄養組成物およびその製造
法に関する。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】例え
ば、米国特許第3,697,287号明細書は人体に必
要な必須栄養素を供給でき、アミノ酸および/又はタン
パク質のようなアミノ酸源、糖質や脂質および乳化剤、
そして任意にビタミンや鉱物塩類を含む食品組成物の製
造法に関する。これらの組成物は栄養価が高く、人の健
康に必要な食品の補強または代用生成物として用いられ
るが、これらは主に患者の術前および/又は術後の処置
のためか消化に問題のある患者のためのものである。こ
れら組成物は特に鼻−胃プローブによる腸内投与を目指
しているので、これらを均質で安定な形で供するこが重
要である。これらの組成物における主な問題の一つは、
乳化剤によっても、特に殺菌後に長期の安定性を示す水
性エマルションを生成できないことである。この問題の
解決法は米国特許第4,497,800号明細書に提案
され、それはタンパク質源、糖質および脂質に加えて、
酒石酸ジアセチル、モノおよびジグリセライドおよびカ
ラゲナンの特別の混合物から成る安定剤を含むエマルシ
ョンを生成することである。こうして生成したエマルシ
ョンは例えば90から140℃で約10秒間殺菌し、長
期間その物理的および栄養的な性質を保持できる。しか
し、この方法の一つの欠点は合成安定剤を用いることに
ある。
ば、米国特許第3,697,287号明細書は人体に必
要な必須栄養素を供給でき、アミノ酸および/又はタン
パク質のようなアミノ酸源、糖質や脂質および乳化剤、
そして任意にビタミンや鉱物塩類を含む食品組成物の製
造法に関する。これらの組成物は栄養価が高く、人の健
康に必要な食品の補強または代用生成物として用いられ
るが、これらは主に患者の術前および/又は術後の処置
のためか消化に問題のある患者のためのものである。こ
れら組成物は特に鼻−胃プローブによる腸内投与を目指
しているので、これらを均質で安定な形で供するこが重
要である。これらの組成物における主な問題の一つは、
乳化剤によっても、特に殺菌後に長期の安定性を示す水
性エマルションを生成できないことである。この問題の
解決法は米国特許第4,497,800号明細書に提案
され、それはタンパク質源、糖質および脂質に加えて、
酒石酸ジアセチル、モノおよびジグリセライドおよびカ
ラゲナンの特別の混合物から成る安定剤を含むエマルシ
ョンを生成することである。こうして生成したエマルシ
ョンは例えば90から140℃で約10秒間殺菌し、長
期間その物理的および栄養的な性質を保持できる。しか
し、この方法の一つの欠点は合成安定剤を用いることに
ある。
【0003】本発明による問題は栄養物含量が高く、合
成安定剤を使わなくても殺菌後、長期間、物理的および
化学的安定性と栄養的安定性をも保持する組成物を工業
規模で製造することであった。物理的安定性とは室温で
長期間保存してもクリーム状にならず、綿状の固まりに
ならず、沈殿せず、凝固せず、乳清を生成せず、変色も
しない明らかに均一の構造とテクスチャーの組成物を意
味する。
成安定剤を使わなくても殺菌後、長期間、物理的および
化学的安定性と栄養的安定性をも保持する組成物を工業
規模で製造することであった。物理的安定性とは室温で
長期間保存してもクリーム状にならず、綿状の固まりに
ならず、沈殿せず、凝固せず、乳清を生成せず、変色も
しない明らかに均一の構造とテクスチャーの組成物を意
味する。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明は1部当り、カッ
パ−カラゲナンを0.6・10-3部部以上とキサンタン
ガムを0.1・10-3部以上を含むO/W型エマルショ
ンの栄養組成物に関する。本発明はまた、O/W型エマ
ルションを調製し、アミノ酸源と糖質源を含むコロイド
溶液を調製し、カッパ−カラゲナンとキサンタンガムを
このコロイド溶液に加えて、エマルションとコロイド溶
液を混合後に1部当りカッパ−カラゲナンを0.6・1
0-3部以上とキサンタンガムを0.1・10-3部以上を
含む最終栄養組成物を得る栄養組成物の製造法にも関す
る。最後に、本発明はO/W型エマルションを調製し、
アミノ酸源と糖質源を含むコロイド溶液を調製し、エマ
ルションとコロイド溶液を混合し、得られた混合物にカ
ッパ−カラゲナンとキサンタンガムを加えて1部当りカ
ッパ−カラゲナンを0.6・10-3部以上とキサンタン
ガムを0.1・10-3部以上含む最終栄養組成物を得る
栄養組成物の製造法に関する。
パ−カラゲナンを0.6・10-3部部以上とキサンタン
ガムを0.1・10-3部以上を含むO/W型エマルショ
ンの栄養組成物に関する。本発明はまた、O/W型エマ
ルションを調製し、アミノ酸源と糖質源を含むコロイド
溶液を調製し、カッパ−カラゲナンとキサンタンガムを
このコロイド溶液に加えて、エマルションとコロイド溶
液を混合後に1部当りカッパ−カラゲナンを0.6・1
0-3部以上とキサンタンガムを0.1・10-3部以上を
含む最終栄養組成物を得る栄養組成物の製造法にも関す
る。最後に、本発明はO/W型エマルションを調製し、
アミノ酸源と糖質源を含むコロイド溶液を調製し、エマ
ルションとコロイド溶液を混合し、得られた混合物にカ
ッパ−カラゲナンとキサンタンガムを加えて1部当りカ
ッパ−カラゲナンを0.6・10-3部以上とキサンタン
ガムを0.1・10-3部以上含む最終栄養組成物を得る
栄養組成物の製造法に関する。
【0005】調製した組成物を次に殺菌し、無菌条件下
で充填する。組成物はまた、最初に詰め、次に殺菌する
こともできる。エマルションとコロイド溶液は混合前に
別々に殺菌してから混合し、無菌条件下で詰めることも
できる。
で充填する。組成物はまた、最初に詰め、次に殺菌する
こともできる。エマルションとコロイド溶液は混合前に
別々に殺菌してから混合し、無菌条件下で詰めることも
できる。
【0006】本発明の特徴および利点は重量部および重
量%で示す以下の記載で明らかになる。本発明方法を実
施するために、水相と脂質相の混合物から成るO/W型
エマルションを調製する。脂質相はパーム油、オリーブ
油およびヒマワリ油のような植物起源かバター油のよう
な動物起源の食用油か種々の油脂、好ましくは多価不飽
和脂肪酸に富んだ油脂類の混合物から生成できる。ビタ
ミンA,D,EおよびKのような脂溶性ビタミンは例え
ば卵や大豆からのレシチンと共に脂質相に加えることが
できる。水相は主に、糖質を添加できる水、好ましくは
蒸留水か脱イオン水で生成する。最終栄養組成物の安定
性をきちんと保つためには、浸透性が好ましくは250
から1,000mOsm/kgの最終組成物を得られるよ
うに、O/W型エマルションとコロイド溶液の浸透性を
ほぼ同じにするとよいことが分った。本発明では、浸透
性とは、水kg当りの浸透活性モル数(unit Osm
/kg water)/対照として摂取する生成物kgのこ
とである。最終栄養組成物中の糖質の全必要量はエマル
ションとコロイド溶液の水相間に分配され、これら二つ
の溶液の浸透性を近く保持し、かつ最終組成物の安定性
を強化している。糖質は、単糖又はスクロース、マルト
ース、フルクトース、又はグルコースのような多糖類、
デキストロース当量(DE)が10から50、好ましく
は45に近い価を持つマルトデキストリン類および、グ
リセロール、ソルビトールまたはキシリトールのような
多価アルコール類から成る群から選択する。
量%で示す以下の記載で明らかになる。本発明方法を実
施するために、水相と脂質相の混合物から成るO/W型
エマルションを調製する。脂質相はパーム油、オリーブ
油およびヒマワリ油のような植物起源かバター油のよう
な動物起源の食用油か種々の油脂、好ましくは多価不飽
和脂肪酸に富んだ油脂類の混合物から生成できる。ビタ
ミンA,D,EおよびKのような脂溶性ビタミンは例え
ば卵や大豆からのレシチンと共に脂質相に加えることが
できる。水相は主に、糖質を添加できる水、好ましくは
蒸留水か脱イオン水で生成する。最終栄養組成物の安定
性をきちんと保つためには、浸透性が好ましくは250
から1,000mOsm/kgの最終組成物を得られるよ
うに、O/W型エマルションとコロイド溶液の浸透性を
ほぼ同じにするとよいことが分った。本発明では、浸透
性とは、水kg当りの浸透活性モル数(unit Osm
/kg water)/対照として摂取する生成物kgのこ
とである。最終栄養組成物中の糖質の全必要量はエマル
ションとコロイド溶液の水相間に分配され、これら二つ
の溶液の浸透性を近く保持し、かつ最終組成物の安定性
を強化している。糖質は、単糖又はスクロース、マルト
ース、フルクトース、又はグルコースのような多糖類、
デキストロース当量(DE)が10から50、好ましく
は45に近い価を持つマルトデキストリン類および、グ
リセロール、ソルビトールまたはキシリトールのような
多価アルコール類から成る群から選択する。
【0007】物理化学的安定性を改良しながら、O/W
型エマルションを調製するには、水相と脂質相を、汚染
や脂肪の酸化を避けるために好ましくは窒素のような不
活性ガス雰囲気中で40から55℃の温度まで絶えずか
きまぜながら、別々に加熱することができる。次にはこ
の二相を例えば、10部から45部の脂質相を100部
の水相に加え、40から55℃で絶えずかきまぜながら
混合する。得られたエマルションの安定性を改良するに
は、脂質相の小滴の大きさを例えば均質化によって小さ
くすることができる。この操作の終りに、エマルション
を15から25バールの圧力下で前均質化し、1.5か
ら2.5μmの水準の平均小滴寸法を得て、次に例えば
200から800バールの水準の高圧下のホモジナイザ
ー中で均質化することができる。この特別な操作を数回
繰り返し、脂質相の平均小滴寸法が0.15から0.3
5μmの水準であるエマルションを得る。均質化は好ま
しくは40から55℃で行う。均質化したエマルション
を次に窒素のような不活性気体中で絶えずかきまぜる。
均質化後、エマルションを室温まで冷却し、次に、例え
ば水酸化ナトリウムを添加して、pH7から7.4までに
中和する。
型エマルションを調製するには、水相と脂質相を、汚染
や脂肪の酸化を避けるために好ましくは窒素のような不
活性ガス雰囲気中で40から55℃の温度まで絶えずか
きまぜながら、別々に加熱することができる。次にはこ
の二相を例えば、10部から45部の脂質相を100部
の水相に加え、40から55℃で絶えずかきまぜながら
混合する。得られたエマルションの安定性を改良するに
は、脂質相の小滴の大きさを例えば均質化によって小さ
くすることができる。この操作の終りに、エマルション
を15から25バールの圧力下で前均質化し、1.5か
ら2.5μmの水準の平均小滴寸法を得て、次に例えば
200から800バールの水準の高圧下のホモジナイザ
ー中で均質化することができる。この特別な操作を数回
繰り返し、脂質相の平均小滴寸法が0.15から0.3
5μmの水準であるエマルションを得る。均質化は好ま
しくは40から55℃で行う。均質化したエマルション
を次に窒素のような不活性気体中で絶えずかきまぜる。
均質化後、エマルションを室温まで冷却し、次に、例え
ば水酸化ナトリウムを添加して、pH7から7.4までに
中和する。
【0008】アミノ酸源と糖質源を含むコロイド溶液も
エマルションと同時に調製できる。ある態様では、アミ
ノ酸源を含む第一水溶液、糖質を含む第二水溶液およ
び、任意にビタミンや鉱物塩を含む第三水溶液を調製
し、次に調製した種々の溶液を混合する。コロイド溶液
は好ましくは蒸留水または脱ミネラル水中に溶液として
アミノ酸源を含む。アミノ酸源としては、アミノ酸類、
ペプチド類、変性又は加水分解タンパク質又はこれらの
種々の化合物の混合物がある。コロイド溶液はまた、糖
質源を含む。糖質としては、単糖またはスクロース、マ
ルトース、フルクトース又はグルコースのような多糖
類、DE価が10から50、好ましくは約45のマルト
デキストリン、多価アルコール又はこれらの種々の化合
物の混合物がある。コロイド溶液に添加する糖質の量
は、上記のように、エマルション中にある糖質の量によ
る。好ましくは水溶液として鉱物塩、ビタミンおよび/
又はオリゴ体を次にコロイド溶液に加える。風味料もコ
ロイド溶液に添加できる。
エマルションと同時に調製できる。ある態様では、アミ
ノ酸源を含む第一水溶液、糖質を含む第二水溶液およ
び、任意にビタミンや鉱物塩を含む第三水溶液を調製
し、次に調製した種々の溶液を混合する。コロイド溶液
は好ましくは蒸留水または脱ミネラル水中に溶液として
アミノ酸源を含む。アミノ酸源としては、アミノ酸類、
ペプチド類、変性又は加水分解タンパク質又はこれらの
種々の化合物の混合物がある。コロイド溶液はまた、糖
質源を含む。糖質としては、単糖またはスクロース、マ
ルトース、フルクトース又はグルコースのような多糖
類、DE価が10から50、好ましくは約45のマルト
デキストリン、多価アルコール又はこれらの種々の化合
物の混合物がある。コロイド溶液に添加する糖質の量
は、上記のように、エマルション中にある糖質の量によ
る。好ましくは水溶液として鉱物塩、ビタミンおよび/
又はオリゴ体を次にコロイド溶液に加える。風味料もコ
ロイド溶液に添加できる。
【0009】本発明の栄養組成物は1部当りカッパ−カ
ラゲナンを0.6・10-3部以上とキサンタンガムを
0.1・10-3部含んでいるのが特に著しい点である。
カラゲナンは下式のカッパ−カラゲナンを含み、ポリマ
ーの複合混合物から成る多糖類である。
ラゲナンを0.6・10-3部以上とキサンタンガムを
0.1・10-3部含んでいるのが特に著しい点である。
カラゲナンは下式のカッパ−カラゲナンを含み、ポリマ
ーの複合混合物から成る多糖類である。
【化1】 キサンタンガムはオリゴ糖のついたセルロース鎖から成
る多糖類で、一般式は以下のようである。
る多糖類で、一般式は以下のようである。
【化2】 O/W型エマルションの形の組成物中にこれらの成分が
存在すると、例えばアミノ酸類を相当量含有していて
も、および/又は次に殺菌を行っても、良好な物理的安
定性を有する組成物を提供できるのが分った。本発明の
場合、コロイド溶液、又はエマルションとコロイド溶液
の混合物にこれらの成分を添加すると、非ニュートン性
流体化作用が供されて最終生成物の物理的安定性を改良
できる。これらの特殊な成分はペプチド鎖とカッパ−カ
ラゲナンおよびキサンタンガムの多糖類の分子から成る
ネットワークに脂質小滴をとじ込めて、組成物の立体的
安定性を改良できる。従って、カッパ−カラゲナンとキ
サンタンガムを加えて、1部当り、カッパ−カラゲナン
を0.6×10-3部以上とキサンタンガムを0.1・1
0-3部以上含む最終生成物を得る。好ましい態様におい
ては、最終組成物一部当り、各成分を1・10-3部以下
を加えて、適当な粘性を有する最終組成物を供する。こ
れらの成分は好ましくは、一緒か、別々に、水溶液に加
える。例えば、これらの成分をエマルションと混合する
前にコロイド溶液に加えることができる。エマルション
とコロイド溶液の混合物に加えてもよい。混合物は好ま
しくは、pH7−7.4のO/W型エマルションを10か
ら45%とpH6.7−8.7のコロイド溶液を90から
55%含む。こうして得られた組成物は、生理学的に許
容できるpH値と、組成物の流出と投与を可能にする粘
性、好ましくは30から50mPa・s(剪断率50s
-1)の水準の粘性を有する。殺菌組成物製造の好ましい
態様では、エマルションと、カッパ−カラゲナンとキサ
ンタンガムを含むコロイド溶液とを例えば、不活性気体
中で40から50℃まで加熱しながら、まず混合し、次
いで得られた混合物を約30分間、絶えずかきまぜて生
成物を均質化する。組成物は次に例えばUHT処理で殺
菌し、無菌条件下で、かん、ボール箱またはびんに詰め
る。組成物はまた、最初にかん、ボール箱又はびんに詰
め、次に適当な方法で殺菌することもできる。本発明に
よる組成物製造の別の好ましい態様では、エマルション
とコロイド溶液を最初に別々に例えばUHT処理で殺菌
し、次に無菌条件下で混合し、最後に無菌的または半無
菌的に詰めるが、これは後で、かん、ボール箱又はびん
の殺菌を必要とする。こうして得られた組成物はエマル
ションの形で長期間その安定性を保持する。
存在すると、例えばアミノ酸類を相当量含有していて
も、および/又は次に殺菌を行っても、良好な物理的安
定性を有する組成物を提供できるのが分った。本発明の
場合、コロイド溶液、又はエマルションとコロイド溶液
の混合物にこれらの成分を添加すると、非ニュートン性
流体化作用が供されて最終生成物の物理的安定性を改良
できる。これらの特殊な成分はペプチド鎖とカッパ−カ
ラゲナンおよびキサンタンガムの多糖類の分子から成る
ネットワークに脂質小滴をとじ込めて、組成物の立体的
安定性を改良できる。従って、カッパ−カラゲナンとキ
サンタンガムを加えて、1部当り、カッパ−カラゲナン
を0.6×10-3部以上とキサンタンガムを0.1・1
0-3部以上含む最終生成物を得る。好ましい態様におい
ては、最終組成物一部当り、各成分を1・10-3部以下
を加えて、適当な粘性を有する最終組成物を供する。こ
れらの成分は好ましくは、一緒か、別々に、水溶液に加
える。例えば、これらの成分をエマルションと混合する
前にコロイド溶液に加えることができる。エマルション
とコロイド溶液の混合物に加えてもよい。混合物は好ま
しくは、pH7−7.4のO/W型エマルションを10か
ら45%とpH6.7−8.7のコロイド溶液を90から
55%含む。こうして得られた組成物は、生理学的に許
容できるpH値と、組成物の流出と投与を可能にする粘
性、好ましくは30から50mPa・s(剪断率50s
-1)の水準の粘性を有する。殺菌組成物製造の好ましい
態様では、エマルションと、カッパ−カラゲナンとキサ
ンタンガムを含むコロイド溶液とを例えば、不活性気体
中で40から50℃まで加熱しながら、まず混合し、次
いで得られた混合物を約30分間、絶えずかきまぜて生
成物を均質化する。組成物は次に例えばUHT処理で殺
菌し、無菌条件下で、かん、ボール箱またはびんに詰め
る。組成物はまた、最初にかん、ボール箱又はびんに詰
め、次に適当な方法で殺菌することもできる。本発明に
よる組成物製造の別の好ましい態様では、エマルション
とコロイド溶液を最初に別々に例えばUHT処理で殺菌
し、次に無菌条件下で混合し、最後に無菌的または半無
菌的に詰めるが、これは後で、かん、ボール箱又はびん
の殺菌を必要とする。こうして得られた組成物はエマル
ションの形で長期間その安定性を保持する。
【0010】栄養組成物は好ましくはO/W型のエマル
ションの形で、乾燥物含量は12から38%で、アミノ
酸源1部当り、糖質源を0.5から7.5部と脂質源を
0.4から1.2部含み、更に1部当りカッパ−カラゲ
ナンを0.6・10-3部以上とキサンタンガムを0.1
・10-3部以上含むのがよい。
ションの形で、乾燥物含量は12から38%で、アミノ
酸源1部当り、糖質源を0.5から7.5部と脂質源を
0.4から1.2部含み、更に1部当りカッパ−カラゲ
ナンを0.6・10-3部以上とキサンタンガムを0.1
・10-3部以上含むのがよい。
【0011】本発明は以下の実施例に詳しく説明する。
測定条件は次の通りである。 1) 粘度の測定 粘度は以下の条件下で、VOR Bohlinレオメー
ターを用いて測定する。 −測定装置 C.14シリンダー −トーション バー 0.24g.cmおよび1
9.8g.cm −初期保持時間 60s −測定時間 一定変形当り20秒 −積分時間 10s −剪断率 50s-1 or 150s
-1 2)浸透性の測定 浸透性は対照として純水を用い、Roebling浸透
圧計で溶液の凝固点落下を測定して求める。 3)脂肪含量の測定 組成物の脂肪含量は以下のようにして脂質量を測定して
求める。 −分析する液体を10から20gまで、正確な量を除
き、 −この液体を10%NaCl水溶液20mlで希釈し、 −0.1N HCl水溶液を加えてpH3に調節し、 −脂質はN−ヘキサンを3部と、イソプロパノールを2
部含む溶液50mlで4回抽出し、 −得られた有機相を10%NaCl 30mlで洗い、得
られた水相をN−ヘキサン30mlで洗い、 −有機相を合わせて、無水硫酸ナトリウムで乾燥してか
ら、濾過する。有機溶媒を減圧下で蒸発させ、脂質の量
を秤る。%で示す脂肪の含量Tは秤った脂質量と最初に
とり除いた液体量の比である。 4)物理的安定性の測定 製造した栄養組成物の物理的安定性を量的に特徴づける
ために、安定性指標(SI)を以下のようにして求め
る。 −製造した組成物の第一試料を取り、脂肪含量T1を求
め、 −第2試料を取って、25℃で15分間、1,000
r.p.m.で遠心分離する、 −通常、二つぐらいの相に分離する。遠心分離した試料
の低部の脂肪含量T2を求め、 −安定性指標SI(%)は
測定条件は次の通りである。 1) 粘度の測定 粘度は以下の条件下で、VOR Bohlinレオメー
ターを用いて測定する。 −測定装置 C.14シリンダー −トーション バー 0.24g.cmおよび1
9.8g.cm −初期保持時間 60s −測定時間 一定変形当り20秒 −積分時間 10s −剪断率 50s-1 or 150s
-1 2)浸透性の測定 浸透性は対照として純水を用い、Roebling浸透
圧計で溶液の凝固点落下を測定して求める。 3)脂肪含量の測定 組成物の脂肪含量は以下のようにして脂質量を測定して
求める。 −分析する液体を10から20gまで、正確な量を除
き、 −この液体を10%NaCl水溶液20mlで希釈し、 −0.1N HCl水溶液を加えてpH3に調節し、 −脂質はN−ヘキサンを3部と、イソプロパノールを2
部含む溶液50mlで4回抽出し、 −得られた有機相を10%NaCl 30mlで洗い、得
られた水相をN−ヘキサン30mlで洗い、 −有機相を合わせて、無水硫酸ナトリウムで乾燥してか
ら、濾過する。有機溶媒を減圧下で蒸発させ、脂質の量
を秤る。%で示す脂肪の含量Tは秤った脂質量と最初に
とり除いた液体量の比である。 4)物理的安定性の測定 製造した栄養組成物の物理的安定性を量的に特徴づける
ために、安定性指標(SI)を以下のようにして求め
る。 −製造した組成物の第一試料を取り、脂肪含量T1を求
め、 −第2試料を取って、25℃で15分間、1,000
r.p.m.で遠心分離する、 −通常、二つぐらいの相に分離する。遠心分離した試料
の低部の脂肪含量T2を求め、 −安定性指標SI(%)は
【数1】 の比で求まる。
【0012】例1 脱ミネラル水100mlに溶かしたスクロース20gを含
む水相とコーン油6.5g、乳脂肪9.5g、中鎖トリ
グリセライド16gおよび大豆レチシン2.0gを含む
脂質相を混合してO/W型エマルションを調製する。二
相は45−50°に予備加熱し、窒素下で絶えずかきま
ぜながら混合する。生成したエマルションを適当な装置
中、圧力20バール温度50℃で約30分間予備均質化
して、脂質層の小滴の平均粒径を1.5から2.5μm
の水準にする。予備均質化エマルションを温度50℃で
全圧力が約500バールの二段ホモジナイザーに導入す
る。脂質層の小滴の平均粒径が0.2から0.3μmの
水準になるまでこの操作を繰り返す。エマルションに
0.5N水酸ナトリウム水溶液を加えて中和し、pH7.
4にする。同時に、マルトデキストリン(DE11)4
7g、安定剤として以下に示す割合のカッパ−カラゲナ
ンとキサンタンガム、および脱イオン水270mlを含む
第一溶液を調製する。変性ラクトアルブミン30gと脱
イオン水470mlを含む第二溶液も調製する。この溶液
は50−80℃で数分加熱して、タンパク質の溶解を容
易にできる。最後に、脱イオン水25ml中に、カルシウ
ム、マグネシウム、ナトリウムおよびカリウムイオンを
含む鉱物塩の調整混合物約4.0gを含む第三溶液を調
製する。三つの溶液を窒素下で混合し、一定の速度でか
きまぜを続けながら、生成したコロイド溶液を約45℃
の温度まで約30分間静かに加熱すると安定剤はその機
能を完全に発揮できる。45℃まで予備加熱した、浸透
性605mOsm/kgのエマルションを浸透性243m
Osm/kg、pH6.7のコロイド溶液に加え、窒素雰囲
気中、温度45℃で30分間、750r.p.m.でか
きまぜる。得られた栄養組成物は13から14%の乾燥
物含量を有し、140から145℃で3−5秒間UHT
処理をして殺菌し、無菌条件下でびん詰めする。最終組
成物中にあるカッパ−カラゲナンとキサンタンガムの量
に対応して、調製15時間後の殺菌組成物の20℃にお
ける粘度、浸透性およびpH値を以下のように求める。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.60 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.40 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── 50s-1での粘度(mPa・s) 32 15 55 55 116 150s-1での粘度(mPa・s) 18 9.5 33 28 55 pH 6.1 6.1 6.6 6.1 6.3 浸透性(mOsm/kg) 320 312 293 301 304 調製した栄養組成物は室温(22−25℃)で15時間
貯蔵後も安定で、相分離の徴候はない。比較のために、
以下の成分を含む栄養組成物を同様にして調製する。 組成物A:キサンタンガム 1.0g カッパ−カラゲナン 0g 組成物B:キサンタンガム 0g カッパ−カラゲナン 1.0g 組成物C:キサンタンガム 1.0g イオタ、ラムダ、ミューおよびニューカラゲナンの混合
物 1.0g上記組成物A、B、およびCについて、組
成物の調製後と殺菌前に、水相と脂質相の分離を観察す
る。従ってもし、栄養組成物が殺菌後でも、15時間以
上安定にするには、キサンタンガムとカッパ−カラゲナ
ンを1つ以上含まなければいけない。調製した組成物の
物理的安定性を評価するために、安定性指標SIを求め
て、以下の結果を得た。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.60 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.40 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── SI(%) 10 13 7 96 100 更に、最初の三つの組成物は殺菌後水相と脂質相の分離
を観察するが、後の二つは安定である。これら後二つの
組成物の物理的安定性は、22−25℃で27週間貯蔵
して、その間、相分離の徴候が見えない時に確定する。
む水相とコーン油6.5g、乳脂肪9.5g、中鎖トリ
グリセライド16gおよび大豆レチシン2.0gを含む
脂質相を混合してO/W型エマルションを調製する。二
相は45−50°に予備加熱し、窒素下で絶えずかきま
ぜながら混合する。生成したエマルションを適当な装置
中、圧力20バール温度50℃で約30分間予備均質化
して、脂質層の小滴の平均粒径を1.5から2.5μm
の水準にする。予備均質化エマルションを温度50℃で
全圧力が約500バールの二段ホモジナイザーに導入す
る。脂質層の小滴の平均粒径が0.2から0.3μmの
水準になるまでこの操作を繰り返す。エマルションに
0.5N水酸ナトリウム水溶液を加えて中和し、pH7.
4にする。同時に、マルトデキストリン(DE11)4
7g、安定剤として以下に示す割合のカッパ−カラゲナ
ンとキサンタンガム、および脱イオン水270mlを含む
第一溶液を調製する。変性ラクトアルブミン30gと脱
イオン水470mlを含む第二溶液も調製する。この溶液
は50−80℃で数分加熱して、タンパク質の溶解を容
易にできる。最後に、脱イオン水25ml中に、カルシウ
ム、マグネシウム、ナトリウムおよびカリウムイオンを
含む鉱物塩の調整混合物約4.0gを含む第三溶液を調
製する。三つの溶液を窒素下で混合し、一定の速度でか
きまぜを続けながら、生成したコロイド溶液を約45℃
の温度まで約30分間静かに加熱すると安定剤はその機
能を完全に発揮できる。45℃まで予備加熱した、浸透
性605mOsm/kgのエマルションを浸透性243m
Osm/kg、pH6.7のコロイド溶液に加え、窒素雰囲
気中、温度45℃で30分間、750r.p.m.でか
きまぜる。得られた栄養組成物は13から14%の乾燥
物含量を有し、140から145℃で3−5秒間UHT
処理をして殺菌し、無菌条件下でびん詰めする。最終組
成物中にあるカッパ−カラゲナンとキサンタンガムの量
に対応して、調製15時間後の殺菌組成物の20℃にお
ける粘度、浸透性およびpH値を以下のように求める。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.60 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.40 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── 50s-1での粘度(mPa・s) 32 15 55 55 116 150s-1での粘度(mPa・s) 18 9.5 33 28 55 pH 6.1 6.1 6.6 6.1 6.3 浸透性(mOsm/kg) 320 312 293 301 304 調製した栄養組成物は室温(22−25℃)で15時間
貯蔵後も安定で、相分離の徴候はない。比較のために、
以下の成分を含む栄養組成物を同様にして調製する。 組成物A:キサンタンガム 1.0g カッパ−カラゲナン 0g 組成物B:キサンタンガム 0g カッパ−カラゲナン 1.0g 組成物C:キサンタンガム 1.0g イオタ、ラムダ、ミューおよびニューカラゲナンの混合
物 1.0g上記組成物A、B、およびCについて、組
成物の調製後と殺菌前に、水相と脂質相の分離を観察す
る。従ってもし、栄養組成物が殺菌後でも、15時間以
上安定にするには、キサンタンガムとカッパ−カラゲナ
ンを1つ以上含まなければいけない。調製した組成物の
物理的安定性を評価するために、安定性指標SIを求め
て、以下の結果を得た。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.60 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.40 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── SI(%) 10 13 7 96 100 更に、最初の三つの組成物は殺菌後水相と脂質相の分離
を観察するが、後の二つは安定である。これら後二つの
組成物の物理的安定性は、22−25℃で27週間貯蔵
して、その間、相分離の徴候が見えない時に確定する。
【0013】例2 カッパ−カラゲナン0.75gとキサンタンガム0.2
5gを含む二つの組成物を例1と同様にして調製する。
第一組成物(A)を調製するには、カッパ−カラゲナン
とキサンタンガムを水溶液でコロイド溶液に加えた後、
そのコロイド溶液とエマルションを混合する。第二組成
物(B)の調製には、カッパ−カラゲナンとキサンタン
ガムを水溶液でエマルションに加え、エマルションとコ
ロイド溶液をついで混合する。結果は以下のようであ
る。 組 成 物 A B ────────────────────────────────── 50s-1での粘度(mPa・s) 55 48 150s-1での粘度(mPa・s) 28 29 pH 6.1 6.6 浸透性(mOsm/kg) 301 303 安定性指標(%) 96 5 組成物Bでは水相と脂質相の不可逆分離が見られるが、
組成物Aは殺菌後も15時間以上安定である。
5gを含む二つの組成物を例1と同様にして調製する。
第一組成物(A)を調製するには、カッパ−カラゲナン
とキサンタンガムを水溶液でコロイド溶液に加えた後、
そのコロイド溶液とエマルションを混合する。第二組成
物(B)の調製には、カッパ−カラゲナンとキサンタン
ガムを水溶液でエマルションに加え、エマルションとコ
ロイド溶液をついで混合する。結果は以下のようであ
る。 組 成 物 A B ────────────────────────────────── 50s-1での粘度(mPa・s) 55 48 150s-1での粘度(mPa・s) 28 29 pH 6.1 6.6 浸透性(mOsm/kg) 301 303 安定性指標(%) 96 5 組成物Bでは水相と脂質相の不可逆分離が見られるが、
組成物Aは殺菌後も15時間以上安定である。
【0014】例3 窒素雰囲気中、温度45℃で、中鎖トリグリセライド1
5g、菜種油5g、大豆レシチン1.0gおよび脂溶性
ビタミンA、D、EとKを約0.03g含む脂質相とス
クロース20gを含む脱イオン水75mlを混合してエマ
ルションを調整する。エマルションは例1と同じ方法で
均質にし、pH7.4に中和する。次にエマルションを1
40から145℃で3−5秒間UHT処理して殺菌す
る。同時に、主にロイシン、イソロイシン、バリン、リ
ジンおよびアルギニンの必須アミノ酸42g、ビタミン
CとPPを含むビタミン類1.0gと脱イオン水300
mlを含む45℃の第一溶液とマルトデキストリン(DE
50)275g、以下に示す量のカッパ−カラゲナンと
キサンタンガム、イオンの形で、Ca、Mg、K、Na
およびPを含む鉱物塩類15gと脱イオン水250mlを
含む45℃の第二溶液を混合してコロイド溶液を調整す
る。生成したコロイド溶液を45℃で30分間一定の速
度でかきまぜ、140−145℃で3−5秒間、UHT
処理で殺菌する。pH8.6、浸透性1.500mOsm
/kgの殺菌コロイド溶液を無菌条件下で浸透性605m
Osm/kgの殺菌エマルションに加え、窒素雰囲気中、
温度45℃で30分間、750r.p.mでかきまぜ
る。得られた安定で殺菌済みの栄養組成物は乾燥物含量
37から38%で、室温で15時間貯蔵後、20℃で以
下の計測値を示す。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── 50s-1での粘度(mPa・s) 40 47 58 144 150s-1での粘度(mPa・s) 25 30 35 76 pH 8.8 8.7 8.8 8.8 浸透性(mOsm/kg) 960 960 960 960 この場合、最終組成物の浸透性は960mOsm/kgの水準でかなり高いが、 これは組成物が多くの浸透活性粒子を含むことによると考えられる。 こうして調製した組成物の安定性指標を求めると以下のようになる。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── SI(%) 45 24 16 88
5g、菜種油5g、大豆レシチン1.0gおよび脂溶性
ビタミンA、D、EとKを約0.03g含む脂質相とス
クロース20gを含む脱イオン水75mlを混合してエマ
ルションを調整する。エマルションは例1と同じ方法で
均質にし、pH7.4に中和する。次にエマルションを1
40から145℃で3−5秒間UHT処理して殺菌す
る。同時に、主にロイシン、イソロイシン、バリン、リ
ジンおよびアルギニンの必須アミノ酸42g、ビタミン
CとPPを含むビタミン類1.0gと脱イオン水300
mlを含む45℃の第一溶液とマルトデキストリン(DE
50)275g、以下に示す量のカッパ−カラゲナンと
キサンタンガム、イオンの形で、Ca、Mg、K、Na
およびPを含む鉱物塩類15gと脱イオン水250mlを
含む45℃の第二溶液を混合してコロイド溶液を調整す
る。生成したコロイド溶液を45℃で30分間一定の速
度でかきまぜ、140−145℃で3−5秒間、UHT
処理で殺菌する。pH8.6、浸透性1.500mOsm
/kgの殺菌コロイド溶液を無菌条件下で浸透性605m
Osm/kgの殺菌エマルションに加え、窒素雰囲気中、
温度45℃で30分間、750r.p.mでかきまぜ
る。得られた安定で殺菌済みの栄養組成物は乾燥物含量
37から38%で、室温で15時間貯蔵後、20℃で以
下の計測値を示す。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── 50s-1での粘度(mPa・s) 40 47 58 144 150s-1での粘度(mPa・s) 25 30 35 76 pH 8.8 8.7 8.8 8.8 浸透性(mOsm/kg) 960 960 960 960 この場合、最終組成物の浸透性は960mOsm/kgの水準でかなり高いが、 これは組成物が多くの浸透活性粒子を含むことによると考えられる。 こうして調製した組成物の安定性指標を求めると以下のようになる。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── SI(%) 45 24 16 88
【0015】例4 マルトデキストリン(DE11)35gと脱イオン水2
50mlを含む水相とパーム油、ココナツ油およびヒマワ
リ油の混合物15gと大豆レシチン1.0gを含む脂質
相を混合してエマルションを調製する。エマルションを
例1のようにして均質化し、中和してpH7.4にする。
次にこのエマルションを140−145℃で3−5秒間
UHT処理して殺菌する。同時に加水分解ラクトアルブ
ミン透過液60g、鉱物塩類2.0g、以下に示される
量のカッパ−カラゲナンとキサンタンガム、および脱ミ
ネラル水640mlを混合してコロイド溶液を調製する。
このコロイド溶液を45℃で30分間かきまぜ、140
−145℃で3−5秒間UHT処理して殺菌する。浸透
性357mOsm/kgのエマルションを無菌条件下でpH
6.9、浸透性294mOsm/kgのコロイド溶液に加
え、温度45℃で30分間、750r.p.mでかきま
ぜる。栄養組成物は半無菌的にびん詰めし、そのびんを
120−122℃で約1分間、後殺菌できる。得られた
安定で殺菌済みの栄養組成物は乾燥物含量が12−13
%で、室温で15時間貯蔵後20℃で以下の計測値を示
す。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── 50s-1での粘度(mPa・s) 20 35 58 120 150s-1での粘度(mPa・s) 12 19 30 56 pH 6.2 6.1 6.0 6.3 浸透性(mOsm/kg) 329 358 360 334 SI(%) 5 5 45 97 殺菌後、最初の二つの組成物は水相と脂質相の分離を示
すが、後の二つは殺菌後も、22から25℃で27週以
上の間、安定である。
50mlを含む水相とパーム油、ココナツ油およびヒマワ
リ油の混合物15gと大豆レシチン1.0gを含む脂質
相を混合してエマルションを調製する。エマルションを
例1のようにして均質化し、中和してpH7.4にする。
次にこのエマルションを140−145℃で3−5秒間
UHT処理して殺菌する。同時に加水分解ラクトアルブ
ミン透過液60g、鉱物塩類2.0g、以下に示される
量のカッパ−カラゲナンとキサンタンガム、および脱ミ
ネラル水640mlを混合してコロイド溶液を調製する。
このコロイド溶液を45℃で30分間かきまぜ、140
−145℃で3−5秒間UHT処理して殺菌する。浸透
性357mOsm/kgのエマルションを無菌条件下でpH
6.9、浸透性294mOsm/kgのコロイド溶液に加
え、温度45℃で30分間、750r.p.mでかきま
ぜる。栄養組成物は半無菌的にびん詰めし、そのびんを
120−122℃で約1分間、後殺菌できる。得られた
安定で殺菌済みの栄養組成物は乾燥物含量が12−13
%で、室温で15時間貯蔵後20℃で以下の計測値を示
す。 カッパ−カラゲナン(g) 0.25 0.50 0.75 1.0 キサンタンガム(g) 0.75 0.50 0.25 1.0 ──────────────────────────────────── 50s-1での粘度(mPa・s) 20 35 58 120 150s-1での粘度(mPa・s) 12 19 30 56 pH 6.2 6.1 6.0 6.3 浸透性(mOsm/kg) 329 358 360 334 SI(%) 5 5 45 97 殺菌後、最初の二つの組成物は水相と脂質相の分離を示
すが、後の二つは殺菌後も、22から25℃で27週以
上の間、安定である。
【0016】例5 カッパ−カラゲナンとキサンタンガムを以下のようにし
て加えて、例4と同様にして五つの組成物を調製する。 組成物A:カッパ−カラゲナン0.75gとキサンタン
ガム0.25gを水溶液でコロイド溶液に加える。 組成物B:カッパ−カラゲナン0.75gとキサンタン
ガム0.25gを水溶液でコロイド溶液とエマルション
の混合物に加える。 組成物C:カッパ−カラゲナン1.0gとキサンタンガ
ム1.0gを水溶液でコロイド溶液に加える。 組成物D:カッパ−カラゲナン1.0gとキサンタンガ
ム1.0gを水溶液でコロイド溶液とエマルションの混
合物に加える。 組成物E:カッパ−カラゲナン1.0gとキサンタンガ
ム1.0gを固形でコロイド溶液とエマルションの混合
物に加える。 組成物は121℃で30分間殺菌する。組成物のある物
は水相と脂質相がわずかに分離するが、組成物を調製後
に静かにかきまぜると、分離は消失する。室温で15時
間貯蔵後、20℃での計測値は以下のようである。 組 成 物 キサンタンガム(g) A B C D E ──────────────────────────────────── 5 0s-1での粘度(mPa・s) 58 50 120 101 -- 150s-1での粘度(mPa・s) 30 30 56 54 -- pH 6.0 6.7 6.3 6.7 6.6 浸透性(mOsm/kg) 360 330 334 333 340 SI(%) 45 94 97 100 17 カッパ−カラゲナンとキサンタンガムはコロイド溶液に
も、コロイド溶液とエマルションの混合物のいずれにも
添加が可能なことが分かる。更に、カッパ−カラゲナン
とキサンタンガムは水溶液として加えるのがよい。従っ
て、以上の例でも分かるように、組成物一部当り、カッ
パ−カラゲナンを0.6・10-3部以上とキサンタンガ
ムを0.1・10-3部以上加えることによって、許容で
きる粘度、pHおよび浸透性を有する殺菌済みで安定な栄
養組成物が得られ、同様に種々の組成物にも応用でき
る。
て加えて、例4と同様にして五つの組成物を調製する。 組成物A:カッパ−カラゲナン0.75gとキサンタン
ガム0.25gを水溶液でコロイド溶液に加える。 組成物B:カッパ−カラゲナン0.75gとキサンタン
ガム0.25gを水溶液でコロイド溶液とエマルション
の混合物に加える。 組成物C:カッパ−カラゲナン1.0gとキサンタンガ
ム1.0gを水溶液でコロイド溶液に加える。 組成物D:カッパ−カラゲナン1.0gとキサンタンガ
ム1.0gを水溶液でコロイド溶液とエマルションの混
合物に加える。 組成物E:カッパ−カラゲナン1.0gとキサンタンガ
ム1.0gを固形でコロイド溶液とエマルションの混合
物に加える。 組成物は121℃で30分間殺菌する。組成物のある物
は水相と脂質相がわずかに分離するが、組成物を調製後
に静かにかきまぜると、分離は消失する。室温で15時
間貯蔵後、20℃での計測値は以下のようである。 組 成 物 キサンタンガム(g) A B C D E ──────────────────────────────────── 5 0s-1での粘度(mPa・s) 58 50 120 101 -- 150s-1での粘度(mPa・s) 30 30 56 54 -- pH 6.0 6.7 6.3 6.7 6.6 浸透性(mOsm/kg) 360 330 334 333 340 SI(%) 45 94 97 100 17 カッパ−カラゲナンとキサンタンガムはコロイド溶液に
も、コロイド溶液とエマルションの混合物のいずれにも
添加が可能なことが分かる。更に、カッパ−カラゲナン
とキサンタンガムは水溶液として加えるのがよい。従っ
て、以上の例でも分かるように、組成物一部当り、カッ
パ−カラゲナンを0.6・10-3部以上とキサンタンガ
ムを0.1・10-3部以上加えることによって、許容で
きる粘度、pHおよび浸透性を有する殺菌済みで安定な栄
養組成物が得られ、同様に種々の組成物にも応用でき
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 FI 技術表示箇所 A61K 31/195 9454−4C 31/70 9454−4C 31/715 9454−4C 47/36 H // A23L 1/48 A61K 37/18 A23D 9/00 516
Claims (8)
- 【請求項1】 アミノ酸源、糖質源、脂質源、少なくと
も0.6×10−3重量部のカッパーカラゲナンおよび
少なくとも0.1×10−3重量部のキサンタンガムを
含む、O/W型エマルションの栄養組成物。 - 【請求項2】 1部のアミノ酸源、0.5〜7.5部の
糖質源および0.4〜1.2部の脂質源を含み、かつ乾
燥重量は12〜38重量%である、請求項1記載の栄養
組成物。 - 【請求項3】 滅菌されている、請求項1または2記載
の栄養組成物。 - 【請求項4】 0.6〜10−3から1.0×10−3
重量部のカッパーカラゲナンおよび0.1×10−3か
ら1.0×10−3重量部のキサンタンガムを含む、請
求項1又は2記載の栄養組成物。 - 【請求項5】 O/W型エマルションを調製し、アミノ
酸源と糖質源を含むコロイド溶液を調製し、このコロイ
ド溶液にカッパーカラゲナンとキサンタンガムを加え
て、エマルションとコロイド溶液を混合後、1部当り、
カッパーカラゲナンを0.6・10−3部以上とキサン
タンガムを0.1・10−3部以上含む最終栄養組成物
を得ることを特徴とする、栄養組成物の製造法。 - 【請求項6】 O/W型エマルションを調製し、アミノ
酸源と糖質源を含むコロイド溶液を調製し、このエマル
ションとコロイド溶液を混合し、生成した混合物にカッ
パーカラゲナンとキサンタンガムを加えて、1部当りカ
ッパーカラゲナンを0.6・10−3部以上とキサンタ
ンガムを0.1・10−3部以上を含む最終栄養組成物
を得ることを特徴とする、栄養組成物の製造法。 - 【請求項7】 エマルションとコロイド溶液を混合して
得た組成物を殺菌し、ついで無菌条件下で詰める、請求
項5または6に記載の方法。 - 【請求項8】 エマルションとコロイド溶液を混合する
前に別々に殺菌し、それから混合して無菌条件下で充填
する、請求項5または6に記載の方法。
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