JPH0749182A - 溶融固化方法およびその方法に使用する冷却坩堝 - Google Patents
溶融固化方法およびその方法に使用する冷却坩堝Info
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- JPH0749182A JPH0749182A JP1586894A JP1586894A JPH0749182A JP H0749182 A JPH0749182 A JP H0749182A JP 1586894 A JP1586894 A JP 1586894A JP 1586894 A JP1586894 A JP 1586894A JP H0749182 A JPH0749182 A JP H0749182A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 冷却坩堝を用いて材料を溶融した後、冷却固
化する方法において、冷却坩堝の安全性と加熱効率を高
め、操業中に生ずる廃棄物の処理を簡単にするととも
に、必要に応じて、溶融材料の固化に当たって相分離を
行う。 【構成】 スリットにより互いに電気的に絶縁されたセ
グメントの集合体から構成された導電性冷却壁から成る
坩堝の周囲に通電コイルを配置し、電磁気作用を利用し
て該坩堝内の被溶融材料を溶融し、続いて固化する溶融
固化方法において、該坩堝の内側壁面に導電性材料の保
護壁を設けることを特徴とする。
化する方法において、冷却坩堝の安全性と加熱効率を高
め、操業中に生ずる廃棄物の処理を簡単にするととも
に、必要に応じて、溶融材料の固化に当たって相分離を
行う。 【構成】 スリットにより互いに電気的に絶縁されたセ
グメントの集合体から構成された導電性冷却壁から成る
坩堝の周囲に通電コイルを配置し、電磁気作用を利用し
て該坩堝内の被溶融材料を溶融し、続いて固化する溶融
固化方法において、該坩堝の内側壁面に導電性材料の保
護壁を設けることを特徴とする。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、冷却坩堝を用いて材
料、特に放射性物質によって汚染された材料をその溶融
温度以上に昇温した後、冷却固化する方法において、冷
却坩堝の安全性と加熱効率を高め、操業中に生ずる廃棄
物の処理を簡単にするとともに、必要に応じて、溶融材
料の固化に当たって相分離を行う方法およびその方法に
使用する冷却坩堝に関するものである。
料、特に放射性物質によって汚染された材料をその溶融
温度以上に昇温した後、冷却固化する方法において、冷
却坩堝の安全性と加熱効率を高め、操業中に生ずる廃棄
物の処理を簡単にするとともに、必要に応じて、溶融材
料の固化に当たって相分離を行う方法およびその方法に
使用する冷却坩堝に関するものである。
【0002】
【従来の技術】溶解材料より低い融点を持つ材料からな
る冷却された坩堝内で、溶解材料を坩堝材料に汚染され
ることなく溶融する技術は、すでに1931年のドイツ
特許第518499号明細書によって知られている。こ
の技術によれば、石英ガラスや銅、銀のような導電性材
料によって溶解容器を構成し、好ましくは高周波電流を
用いて溶解材料を加熱する一方で、容器を冷却し、これ
によって、タンタル、タングステン、トリウムのような
高融点金属を溶解するもので、溶解容器を導電性材料で
構成するときには、互いに電気的に絶縁された金属セグ
メントから構成される。また、溶解材料と坩堝材料との
間に薄い酸化物層を設け熱絶縁することも示唆されてい
る。
る冷却された坩堝内で、溶解材料を坩堝材料に汚染され
ることなく溶融する技術は、すでに1931年のドイツ
特許第518499号明細書によって知られている。こ
の技術によれば、石英ガラスや銅、銀のような導電性材
料によって溶解容器を構成し、好ましくは高周波電流を
用いて溶解材料を加熱する一方で、容器を冷却し、これ
によって、タンタル、タングステン、トリウムのような
高融点金属を溶解するもので、溶解容器を導電性材料で
構成するときには、互いに電気的に絶縁された金属セグ
メントから構成される。また、溶解材料と坩堝材料との
間に薄い酸化物層を設け熱絶縁することも示唆されてい
る。
【0003】これ以後、冷却坩堝に関する特許は多数出
願されており、例えば、特開昭63−192543号
(対応フランス公開特許公報第87−00814号)で
は凝固した材料を連続的に処理するための坩堝の形状が
提案されており、坩堝材料のセグメント間に絶縁層を設
けることが同様に記載されている。
願されており、例えば、特開昭63−192543号
(対応フランス公開特許公報第87−00814号)で
は凝固した材料を連続的に処理するための坩堝の形状が
提案されており、坩堝材料のセグメント間に絶縁層を設
けることが同様に記載されている。
【0004】このような冷却坩堝では低温の冷却壁と高
温の溶融体が隣接して存在するため、いくつかの問題が
存在する。第1は電気的短絡の問題である。上述のよう
に、導電性の冷却坩堝ではそれを構成するセグメント間
に電気的な絶縁層、例えば本発明ではスリット、上記ド
イツ特許発明では雲母層を設けることが不可欠である。
もし、スリットのない導電性冷却坩堝の周囲に電磁コイ
ルを設けても磁場は坩堝内で減衰して坩堝中の溶解材料
を溶解することは不可能である。そこで、コイルの巻く
向きと直交する方向に坩堝内部まで、貫通したスリット
を配置した多数のセグメントからなる坩堝が必要とな
る。そして、各セグメントは独立して水冷され、また、
セグメントは坩堝下部では一体となっている。このよう
なスリットに溶融金属が侵入すると(差し込むと)、電
気的短絡が起こり、実質的にスリットの数が減少した場
合と類似の現象、即ち加熱効果の低下が起こる。また、
湯差しした金属は固化して固化減容体の引き抜き抵抗を
著しく増加させるとともに、場合によってはその引き抜
き抵抗のために冷却坩堝が変形することもある。
温の溶融体が隣接して存在するため、いくつかの問題が
存在する。第1は電気的短絡の問題である。上述のよう
に、導電性の冷却坩堝ではそれを構成するセグメント間
に電気的な絶縁層、例えば本発明ではスリット、上記ド
イツ特許発明では雲母層を設けることが不可欠である。
もし、スリットのない導電性冷却坩堝の周囲に電磁コイ
ルを設けても磁場は坩堝内で減衰して坩堝中の溶解材料
を溶解することは不可能である。そこで、コイルの巻く
向きと直交する方向に坩堝内部まで、貫通したスリット
を配置した多数のセグメントからなる坩堝が必要とな
る。そして、各セグメントは独立して水冷され、また、
セグメントは坩堝下部では一体となっている。このよう
なスリットに溶融金属が侵入すると(差し込むと)、電
気的短絡が起こり、実質的にスリットの数が減少した場
合と類似の現象、即ち加熱効果の低下が起こる。また、
湯差しした金属は固化して固化減容体の引き抜き抵抗を
著しく増加させるとともに、場合によってはその引き抜
き抵抗のために冷却坩堝が変形することもある。
【0005】第2の問題は水蒸気爆発である。保護壁を
用いない従来方式の場合は冷却坩堝と溶融金属の間に極
めて大きな温度勾配が発生する。坩堝の冷却が十分行わ
れている間は多くの場合何ら問題はない。しかし、何ら
かの原因で坩堝の特定の部分が昇温した場合は、坩堝が
破壊されて坩堝の冷却体(多くの場合水)が外部に洩れ
て、高温の溶融体と接触する。このとき、冷却体は急激
な体積膨張を起こし、その結果、炉が爆発を起こす危険
がある。
用いない従来方式の場合は冷却坩堝と溶融金属の間に極
めて大きな温度勾配が発生する。坩堝の冷却が十分行わ
れている間は多くの場合何ら問題はない。しかし、何ら
かの原因で坩堝の特定の部分が昇温した場合は、坩堝が
破壊されて坩堝の冷却体(多くの場合水)が外部に洩れ
て、高温の溶融体と接触する。このとき、冷却体は急激
な体積膨張を起こし、その結果、炉が爆発を起こす危険
がある。
【0006】第3の問題は加熱効率の低下である。溶解
材料が金属のように熱伝導度に優れている場合は、溶解
材料において発生するジュール熱は熱伝導の結果、冷却
坩堝の壁を介する熱損失が顕著となり、加熱効率が低下
する。また、溶解材料が物性、特に電気伝導度が異なる
2種類以上の物質から構成され、しかもこれらの物質が
均質に混合されておらず、得られる固体化が相分離した
形態となることを目的とする場合に、均一な加熱が困難
となる点である。なぜなら、この場合、誘導加熱に適す
る周波数はそれぞれの物質に応じて異なるからである。
材料が金属のように熱伝導度に優れている場合は、溶解
材料において発生するジュール熱は熱伝導の結果、冷却
坩堝の壁を介する熱損失が顕著となり、加熱効率が低下
する。また、溶解材料が物性、特に電気伝導度が異なる
2種類以上の物質から構成され、しかもこれらの物質が
均質に混合されておらず、得られる固体化が相分離した
形態となることを目的とする場合に、均一な加熱が困難
となる点である。なぜなら、この場合、誘導加熱に適す
る周波数はそれぞれの物質に応じて異なるからである。
【0007】第1および第2の問題に対して、既に19
70年代にInductoslag Ingot Melting 法がBureau of
Mines から提案されており(P.G.Clites and R.A.Beall
(assignged to U.S Department of the Interior):Indu
ction-Melting of Metals inCold.Self-lined Crucible
s,U.S.Pat.3775091.Nov.27,1973)、Tiスクラップを原
料とした連続鋳造において、電気的短絡を防ぐとともに
熱的断熱効果を期待してCaF2 を添加することが行わ
れた。
70年代にInductoslag Ingot Melting 法がBureau of
Mines から提案されており(P.G.Clites and R.A.Beall
(assignged to U.S Department of the Interior):Indu
ction-Melting of Metals inCold.Self-lined Crucible
s,U.S.Pat.3775091.Nov.27,1973)、Tiスクラップを原
料とした連続鋳造において、電気的短絡を防ぐとともに
熱的断熱効果を期待してCaF2 を添加することが行わ
れた。
【0008】特に、第2の問題は、溶解の対象が毒性の
高い場合に何らかの対策が必要になる。放射性物質を扱
う場合はこれに該当し、放射性廃棄スクラップの溶解に
対してInductoslag Inogot Meltingを適用することが提
案されている(R.G.Nelson,M.P.Schlienger and E. von
Tiesenhausen:Selection of a Melting-Furnace forCon
solidation of Nuclear Fuel Hulls. Battelle Memoria
l Insti.,Pacific Northwest Lab.,BNWL-1968,UC-70,De
c,1976,41..available from National Technical Infor
mation Center,Springfiled.Va.) 。
高い場合に何らかの対策が必要になる。放射性物質を扱
う場合はこれに該当し、放射性廃棄スクラップの溶解に
対してInductoslag Inogot Meltingを適用することが提
案されている(R.G.Nelson,M.P.Schlienger and E. von
Tiesenhausen:Selection of a Melting-Furnace forCon
solidation of Nuclear Fuel Hulls. Battelle Memoria
l Insti.,Pacific Northwest Lab.,BNWL-1968,UC-70,De
c,1976,41..available from National Technical Infor
mation Center,Springfiled.Va.) 。
【0009】しかし、スラグの保護壁の厚さは数mm以下
で、しかも極めて均一に形成する必要があり、このこと
は一般に極めて難しい。それは以下の理由による。一般
に、スラグはそれ自体誘導加熱されず、金属からの伝導
伝熱により溶融する。したがって、スラグの層が厚い場
合は、特に冷却壁近くのスラグの溶融が困難になり、ス
ラグが金属中に混入したり、あるいは未溶融のスラグが
入口を覆って材料を供給できなくなる。また、逆にスラ
グの層が薄い場合は溶融金属と冷却壁が直接接触して水
蒸気爆発の危険性が高まる。
で、しかも極めて均一に形成する必要があり、このこと
は一般に極めて難しい。それは以下の理由による。一般
に、スラグはそれ自体誘導加熱されず、金属からの伝導
伝熱により溶融する。したがって、スラグの層が厚い場
合は、特に冷却壁近くのスラグの溶融が困難になり、ス
ラグが金属中に混入したり、あるいは未溶融のスラグが
入口を覆って材料を供給できなくなる。また、逆にスラ
グの層が薄い場合は溶融金属と冷却壁が直接接触して水
蒸気爆発の危険性が高まる。
【0010】また、スラグそれ自体が誘導加熱される周
波数帯を選択した場合は、冷却壁近くに固化したスラグ
の層を設けてスラグを溶融することは可能であるが、導
体における磁場の浸透深さが極めて小さいために電磁攪
拌の効果が小さく、対象とする金属材料を誘導溶解でき
ないという問題が生ずる。
波数帯を選択した場合は、冷却壁近くに固化したスラグ
の層を設けてスラグを溶融することは可能であるが、導
体における磁場の浸透深さが極めて小さいために電磁攪
拌の効果が小さく、対象とする金属材料を誘導溶解でき
ないという問題が生ずる。
【0011】
【発明が解決しようとする課題】本発明の第1の目的
は、金属を溶融・固化する冷却坩堝において冷却坩堝の
冷媒が坩堝外部に流出し、冷媒の蒸気爆発による事故が
発生する危険性を大幅に低減させる点にある。
は、金属を溶融・固化する冷却坩堝において冷却坩堝の
冷媒が坩堝外部に流出し、冷媒の蒸気爆発による事故が
発生する危険性を大幅に低減させる点にある。
【0012】本発明の第2の目的は冷却坩堝の運転にお
ける加熱効率を高める点にある。この目的には溶解材料
が冷却坩堝のスリットに差し込んで電気的短絡を防ぐこ
と、冷却坩堝の壁を介する熱損失を防ぐことおよび坩堝
内に電気伝導度が異なる二種以上の材料が存在する場合
に、例えば、金属とスラグの両者の加熱効率を高める点
にある。
ける加熱効率を高める点にある。この目的には溶解材料
が冷却坩堝のスリットに差し込んで電気的短絡を防ぐこ
と、冷却坩堝の壁を介する熱損失を防ぐことおよび坩堝
内に電気伝導度が異なる二種以上の材料が存在する場合
に、例えば、金属とスラグの両者の加熱効率を高める点
にある。
【0013】本発明の第3の目的は、本発明の坩堝を放
射能汚染された金属の溶融・固化に使用する際に、必然
的に発生する2次廃棄物の減容・分離を可能とする方法
を提供する点にある。
射能汚染された金属の溶融・固化に使用する際に、必然
的に発生する2次廃棄物の減容・分離を可能とする方法
を提供する点にある。
【0014】本発明の第4の目的は、冷却坩堝内に生じ
た金属と酸化物の混合体の相分離を実現する点にある。
た金属と酸化物の混合体の相分離を実現する点にある。
【0015】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、第1に、
外部に周回する通電コイルを備えたスリットを有する冷
却された導電性の容器内で電磁誘導を利用して溶解材料
を安全に溶解するためには冷却坩堝壁と溶解材料の間に
存在する溶解材料と共に添加されるスラグの層だけでは
不十分で、保護壁を冷却坩堝の内壁に配置する必要があ
ることを見い出した。このように保護壁を冷却坩堝の内
壁に沿って設けることにより溶融金属が冷却坩堝のスリ
ットに差し込むことはありえず、上記の問題は起こらな
い。また、スリットをもつ保護壁を用いた場合は、たと
え溶融金属が保護壁のスリットに差し込んでもこれが冷
却坩堝のスリットまで達することはない。
外部に周回する通電コイルを備えたスリットを有する冷
却された導電性の容器内で電磁誘導を利用して溶解材料
を安全に溶解するためには冷却坩堝壁と溶解材料の間に
存在する溶解材料と共に添加されるスラグの層だけでは
不十分で、保護壁を冷却坩堝の内壁に配置する必要があ
ることを見い出した。このように保護壁を冷却坩堝の内
壁に沿って設けることにより溶融金属が冷却坩堝のスリ
ットに差し込むことはありえず、上記の問題は起こらな
い。また、スリットをもつ保護壁を用いた場合は、たと
え溶融金属が保護壁のスリットに差し込んでもこれが冷
却坩堝のスリットまで達することはない。
【0016】また、保護壁が存在する場合は冷却坩堝と
溶融金属は直接接触することはない。一般に保護壁の電
気伝導度は坩堝材料あるいは溶解の対象金属より小さ
く、このためジュール生成熱は小さい。しかも保護壁の
冷却坩堝側は抜熱のため温度が低い。したがって、本発
明の場合は冷却壁近傍で緩やかな温度勾配が実現でき、
坩堝の冷却が不十分の場合であっても直ちに水蒸気爆発
につながる恐れはない。
溶融金属は直接接触することはない。一般に保護壁の電
気伝導度は坩堝材料あるいは溶解の対象金属より小さ
く、このためジュール生成熱は小さい。しかも保護壁の
冷却坩堝側は抜熱のため温度が低い。したがって、本発
明の場合は冷却壁近傍で緩やかな温度勾配が実現でき、
坩堝の冷却が不十分の場合であっても直ちに水蒸気爆発
につながる恐れはない。
【0017】第2に、このような保護壁においては、添
加非金属が100%の場合を含めて、特に金属以外に添
加する非金属が多い場合に、保護壁の電気伝導度が冷却
坩堝のそれより小さく、望ましくは溶解材料と添加スラ
グの中間の値にあることが必要であることを見い出し
た。このような保護壁を用いると、特に保護壁の電気伝
導度が坩堝材料あるいは溶解の対象金属より小さい場合
は、金属は誘導加熱昇温できるとともに、酸化物は誘導
加熱された金属と保護壁の両者から伝導熱で昇温され溶
解が実現できる。
加非金属が100%の場合を含めて、特に金属以外に添
加する非金属が多い場合に、保護壁の電気伝導度が冷却
坩堝のそれより小さく、望ましくは溶解材料と添加スラ
グの中間の値にあることが必要であることを見い出し
た。このような保護壁を用いると、特に保護壁の電気伝
導度が坩堝材料あるいは溶解の対象金属より小さい場合
は、金属は誘導加熱昇温できるとともに、酸化物は誘導
加熱された金属と保護壁の両者から伝導熱で昇温され溶
解が実現できる。
【0018】第3に、特に溶解材料あるいは添加スラグ
と接する保護壁は溶解材料あるいはスラグと反応して損
耗するので坩堝の運転の過程で交換する必要が生ずる。
このとき、保護壁は廃棄物となるが、この処理を容易に
するためには可燃性の保護壁を選択する必要があること
を見い出した。
と接する保護壁は溶解材料あるいはスラグと反応して損
耗するので坩堝の運転の過程で交換する必要が生ずる。
このとき、保護壁は廃棄物となるが、この処理を容易に
するためには可燃性の保護壁を選択する必要があること
を見い出した。
【0019】第4に、保護壁がスリットを持つ構造の場
合は溶解材料あるいはスラグの加熱効率が顕著に向上す
ることを見い出した。
合は溶解材料あるいはスラグの加熱効率が顕著に向上す
ることを見い出した。
【0020】第5に、溶解の対象が導電体と非導電体の
混合体の場合、電磁力を利用して導電体を坩堝の中央に
集め、非導電体をその周囲に保持し、その結果として2
相に分離できることを見いだした。
混合体の場合、電磁力を利用して導電体を坩堝の中央に
集め、非導電体をその周囲に保持し、その結果として2
相に分離できることを見いだした。
【0021】第6に、溶解の対象が導電体と非導電体の
混合体の場合、溶解後に電源を遮断すれば、両者は比重
分離できる。このとき、一般に密度の小さい非導電体が
坩堝の上部に集積する。このように、一旦溶解材料が凝
固した後であっても、溶解開始用の導電材料(母材と称
する)を坩堝内に新たに装入することなく、再度電力を
供給するだけで、供給される非導電体と導電体の混合体
を溶融できることを見い出した。
混合体の場合、溶解後に電源を遮断すれば、両者は比重
分離できる。このとき、一般に密度の小さい非導電体が
坩堝の上部に集積する。このように、一旦溶解材料が凝
固した後であっても、溶解開始用の導電材料(母材と称
する)を坩堝内に新たに装入することなく、再度電力を
供給するだけで、供給される非導電体と導電体の混合体
を溶融できることを見い出した。
【0022】第7に、特に連続処理を行う場合、このよ
うな保護壁は坩堝と保護壁の相対速度は有限でかつ溶解
・固化体と坩堝の相対速度がゼロとなる条件で引き抜き
方向に移動させることが保護壁の寿命を高める上で有効
である。
うな保護壁は坩堝と保護壁の相対速度は有限でかつ溶解
・固化体と坩堝の相対速度がゼロとなる条件で引き抜き
方向に移動させることが保護壁の寿命を高める上で有効
である。
【0023】第8に、第7の条件を満足する有限の長さ
の保護壁を運転の過程において積み重ねることにより、
連続処理できる溶解材料の量的増加ができることを見い
だした。
の保護壁を運転の過程において積み重ねることにより、
連続処理できる溶解材料の量的増加ができることを見い
だした。
【0024】本発明は、上記のそれぞれの知見を適切に
組み合わすことによりなされた。上記の課題解決手段と
しての本願発明の構成は以下のとおりである。 1.スリットにより互いに電気的に絶縁されたセグメン
トの集合体から構成された導電性冷却壁から成る坩堝の
周囲に通電コイルを配置し、電磁気作用を利用して該坩
堝内の被溶融材料を溶融し、続いて固化する溶融固化方
法において、該坩堝の内側壁面に導電性材料の保護壁を
設けることを特徴とする溶融固化方法。
組み合わすことによりなされた。上記の課題解決手段と
しての本願発明の構成は以下のとおりである。 1.スリットにより互いに電気的に絶縁されたセグメン
トの集合体から構成された導電性冷却壁から成る坩堝の
周囲に通電コイルを配置し、電磁気作用を利用して該坩
堝内の被溶融材料を溶融し、続いて固化する溶融固化方
法において、該坩堝の内側壁面に導電性材料の保護壁を
設けることを特徴とする溶融固化方法。
【0025】2.スリットにより互いに電気的に絶縁さ
れたセグメントの集合体から構成された導電性冷却壁か
ら成る坩堝の周囲に通電コイルを配置し、電磁気作用を
利用して該坩堝内の被溶融材料を溶融し、続いて固化す
るための坩堝において、該坩堝の内側壁面に導電性材料
の保護壁を設けることを特徴とする溶融固化用坩堝。
れたセグメントの集合体から構成された導電性冷却壁か
ら成る坩堝の周囲に通電コイルを配置し、電磁気作用を
利用して該坩堝内の被溶融材料を溶融し、続いて固化す
るための坩堝において、該坩堝の内側壁面に導電性材料
の保護壁を設けることを特徴とする溶融固化用坩堝。
【0026】3.被溶融材料を溶融し、続いて固化する
坩堝の内壁に交換が可能な状態で用いられることを特徴
とする上記1または2に記載の保護壁。
坩堝の内壁に交換が可能な状態で用いられることを特徴
とする上記1または2に記載の保護壁。
【0027】4.上記1、2または3において、保護壁
の電気伝導度が冷却壁の電気伝導度より小さいことを特
徴とする。
の電気伝導度が冷却壁の電気伝導度より小さいことを特
徴とする。
【0028】5.上記1、2または3において、保護壁
が可燃性の材料からなることを特徴とする。
が可燃性の材料からなることを特徴とする。
【0029】6.上記1、2または3において、保護壁
がスリットにより互いに電気的に絶縁されたセグメント
の集合体から構成されることを特徴とする。
がスリットにより互いに電気的に絶縁されたセグメント
の集合体から構成されることを特徴とする。
【0030】7.上記1、2または3において、運転中
にコイルに供給する電流の値を適切な値に保持あるいは
適宜変えることにより冷却坩堝内に配置された電気伝導
度の異なる材料の相分離を行うことを特徴とする。
にコイルに供給する電流の値を適切な値に保持あるいは
適宜変えることにより冷却坩堝内に配置された電気伝導
度の異なる材料の相分離を行うことを特徴とする。
【0031】8.坩堝の内壁に沿って溶融固化された材
料を保護壁と共に溶融固化された材料の引き抜き方向に
引き抜くことを特徴とする上記1記載の溶融固化方法。
料を保護壁と共に溶融固化された材料の引き抜き方向に
引き抜くことを特徴とする上記1記載の溶融固化方法。
【0032】9.溶融固化された材料の引き抜きに対応
して、一定長さの保護壁を供給することを特徴とする上
記8記載の溶融固化方法。
して、一定長さの保護壁を供給することを特徴とする上
記8記載の溶融固化方法。
【0033】
【作 用】以下、本発明の構成をその作用と共に、図面
を参照しながら説明する。図1は、本発明の方法により
材料をバッチ式に溶解処理する際に使用する溶解容器の
一例を示す略式半裁斜視図である。この溶解容器は導電
性の金属からなり容器の壁は水冷構造になっているとと
もに互いにスリット15により電気的に絶縁されてい
る。以下、この溶解容器を冷却坩堝1と呼ぶ。
を参照しながら説明する。図1は、本発明の方法により
材料をバッチ式に溶解処理する際に使用する溶解容器の
一例を示す略式半裁斜視図である。この溶解容器は導電
性の金属からなり容器の壁は水冷構造になっているとと
もに互いにスリット15により電気的に絶縁されてい
る。以下、この溶解容器を冷却坩堝1と呼ぶ。
【0034】冷却坩堝1の周囲には、その外周を螺旋状
に多重に周回する水冷の通電コイル2と、栓4が配置さ
れている。また冷却坩堝1の内部には坩堝の内壁にほぼ
接した状態で肉厚3mm程度、黒鉛からなる保護壁17が
配置されている。通電コイル2は高周波発振器3に接続
される。高周波電流により生じる坩堝壁面を流れる誘導
電流は、絶縁機能を持つスリット15が坩堝に存在する
ために坩堝内壁に導かれる。
に多重に周回する水冷の通電コイル2と、栓4が配置さ
れている。また冷却坩堝1の内部には坩堝の内壁にほぼ
接した状態で肉厚3mm程度、黒鉛からなる保護壁17が
配置されている。通電コイル2は高周波発振器3に接続
される。高周波電流により生じる坩堝壁面を流れる誘導
電流は、絶縁機能を持つスリット15が坩堝に存在する
ために坩堝内壁に導かれる。
【0035】坩堝壁の内部は、そこに埋没された水冷管
(図示せず)入口7から出口8に抜けるように冷却水を
流すことにより水冷され、この水冷構造により高温に耐
えることができる。坩堝は雰囲気調整可能なチェンバー
(図示せず)に収納されており、加圧、あるいは減圧の
圧力条件およびAr,Heなどの雰囲気に置くことがで
きる。あるいは、坩堝に上蓋(図示せず)を設け、坩堝
内を密閉することもできる。
(図示せず)入口7から出口8に抜けるように冷却水を
流すことにより水冷され、この水冷構造により高温に耐
えることができる。坩堝は雰囲気調整可能なチェンバー
(図示せず)に収納されており、加圧、あるいは減圧の
圧力条件およびAr,Heなどの雰囲気に置くことがで
きる。あるいは、坩堝に上蓋(図示せず)を設け、坩堝
内を密閉することもできる。
【0036】冷却坩堝1を用いる金属、スラグあるいは
両者の混合体の溶融・固化処理では坩堝自体が冷却され
ているので化学的に坩堝壁が損傷することはなく安全で
ある。しかし、溶融処理の対象が放射性廃棄物を含む物
質の場合は上記溶融処理プロセスは極めて安全性の高い
条件で実施される必要がある。本発明では冷却坩堝1と
溶融材料10の間に保護壁17が存在する。保護壁はま
さに文字通り冷却坩堝と溶解材料が直接接触することを
妨げており、冷却坩堝を保護する。
両者の混合体の溶融・固化処理では坩堝自体が冷却され
ているので化学的に坩堝壁が損傷することはなく安全で
ある。しかし、溶融処理の対象が放射性廃棄物を含む物
質の場合は上記溶融処理プロセスは極めて安全性の高い
条件で実施される必要がある。本発明では冷却坩堝1と
溶融材料10の間に保護壁17が存在する。保護壁はま
さに文字通り冷却坩堝と溶解材料が直接接触することを
妨げており、冷却坩堝を保護する。
【0037】溶解の対象が電気の良導体でないスラグと
良導体である金属の混合体の場合は保護壁の電気伝導度
は冷却坩堝のそれよりは小さい材質、望ましくは金属と
添加スラグの間の材質を選択する必要がある。このと
き、冷却壁を流れる誘導電流は保護壁を加熱し、その結
果保護壁の温度を上昇させると共に一部は保護壁を透過
して溶解材料の特に金属部分を加熱させる。この場合、
金属は誘導加熱により溶解し、スラグは保護壁と溶解金
属からの伝導伝熱により溶解する。このように坩堝内に
異なる電気伝導度を持つ材料を配置しても両者を同温度
程度に昇温し、溶解できるのである。
良導体である金属の混合体の場合は保護壁の電気伝導度
は冷却坩堝のそれよりは小さい材質、望ましくは金属と
添加スラグの間の材質を選択する必要がある。このと
き、冷却壁を流れる誘導電流は保護壁を加熱し、その結
果保護壁の温度を上昇させると共に一部は保護壁を透過
して溶解材料の特に金属部分を加熱させる。この場合、
金属は誘導加熱により溶解し、スラグは保護壁と溶解金
属からの伝導伝熱により溶解する。このように坩堝内に
異なる電気伝導度を持つ材料を配置しても両者を同温度
程度に昇温し、溶解できるのである。
【0038】同じコイル電流と周波数の値であっても保
護壁および溶解材料の到達温度は保護壁あるいは溶解材
料の電気伝導度などの物性値および保護壁の厚さによっ
て変化する。したがって、溶解材料に応じて保護壁の種
類を選択すれば、一般に保護壁の温度を溶解材料の温度
よりは低くかつ冷却坩堝の温度よりは高く設定したり、
保護壁の温度を溶解材料の温度より高く設定したりする
ことができる。
護壁および溶解材料の到達温度は保護壁あるいは溶解材
料の電気伝導度などの物性値および保護壁の厚さによっ
て変化する。したがって、溶解材料に応じて保護壁の種
類を選択すれば、一般に保護壁の温度を溶解材料の温度
よりは低くかつ冷却坩堝の温度よりは高く設定したり、
保護壁の温度を溶解材料の温度より高く設定したりする
ことができる。
【0039】保護壁は材料の溶解過程において損耗する
ので定期的に交換する必要がある。特に、溶解処理の対
象が放射性廃棄物などの物質の場合、安全性を高めると
同時に、2次廃棄物も容易に処理できる手法を考案する
必要がある。これを実現するために、本発明では電気伝
導度が冷却容器のそれよりも小さいだけでなく同時に可
燃性の材料からなる物質を該容器の内側に配置すること
を考案した。
ので定期的に交換する必要がある。特に、溶解処理の対
象が放射性廃棄物などの物質の場合、安全性を高めると
同時に、2次廃棄物も容易に処理できる手法を考案する
必要がある。これを実現するために、本発明では電気伝
導度が冷却容器のそれよりも小さいだけでなく同時に可
燃性の材料からなる物質を該容器の内側に配置すること
を考案した。
【0040】保護壁には坩堝に設けたスリットと同方向
のスリットを設けることが加熱効率を高める上で一層好
ましい。なぜなら、コイルによる冷却坩堝の誘導加熱と
同じ原理で保護壁の表皮近くを流れる誘導電流は絶縁機
能を持つスリットにより保護壁の内側に誘導電流を導く
ことができ、溶解材料を効率的に加熱することができる
からである。
のスリットを設けることが加熱効率を高める上で一層好
ましい。なぜなら、コイルによる冷却坩堝の誘導加熱と
同じ原理で保護壁の表皮近くを流れる誘導電流は絶縁機
能を持つスリットにより保護壁の内側に誘導電流を導く
ことができ、溶解材料を効率的に加熱することができる
からである。
【0041】溶融・固化の対象が電気の良導体である例
えば金属と、不良導体である例えば酸化物の混合体であ
って、両者が相分離した形態の固化体を得ることを目的
とする場合は、一般に金属と酸化物が溶融する程度の電
力を供給して金属と酸化物を溶融した後、電力の供給を
停止すれば相分離した固化体を得ることができる。保護
壁が存在しない従来の方式では、電力の供給が完全に停
止するまでの時間が長い場合は、酸化物は金属を取り巻
くように不完全に分離され、逆に、停止に至る時間が短
い場合は両者の分離は不完全な比重分離に近い形で実現
される。
えば金属と、不良導体である例えば酸化物の混合体であ
って、両者が相分離した形態の固化体を得ることを目的
とする場合は、一般に金属と酸化物が溶融する程度の電
力を供給して金属と酸化物を溶融した後、電力の供給を
停止すれば相分離した固化体を得ることができる。保護
壁が存在しない従来の方式では、電力の供給が完全に停
止するまでの時間が長い場合は、酸化物は金属を取り巻
くように不完全に分離され、逆に、停止に至る時間が短
い場合は両者の分離は不完全な比重分離に近い形で実現
される。
【0042】この理由は以下のとおりである。保護壁を
用いない場合は電磁攪拌が顕著なので、溶融過程におけ
る酸化物と金属の混合を避けることが出来ない。もちろ
ん、周波数を高めて電磁攪拌の強度を弱めることが出来
る。しかしこの場合は、磁場が酸化物中で減衰するとい
う問題が生じ、金属の誘導加熱・溶解が実現できないの
である。
用いない場合は電磁攪拌が顕著なので、溶融過程におけ
る酸化物と金属の混合を避けることが出来ない。もちろ
ん、周波数を高めて電磁攪拌の強度を弱めることが出来
る。しかしこの場合は、磁場が酸化物中で減衰するとい
う問題が生じ、金属の誘導加熱・溶解が実現できないの
である。
【0043】さらに保護壁を用いない場合は不完全に分
離した固化体を冷却坩堝の外に取り出すことも難しい。
なぜなら、冷却坩堝にはスリットが存在するので、この
スリットに溶融体が侵入するからである。
離した固化体を冷却坩堝の外に取り出すことも難しい。
なぜなら、冷却坩堝にはスリットが存在するので、この
スリットに溶融体が侵入するからである。
【0044】相分離をより完全な形で実現するためには
導電性の保護壁を冷却坩堝に内装すればよい。このと
き、保護壁は磁場の減衰とジュール熱発生の両方の機能
を発揮するので、弱い電磁攪拌の条件において金属と酸
化物の溶解を可能とする。攪拌の強さあるいはジュール
熱発生量は電力、周波数と共に保護壁の厚さに依存す
る。また、相分離の形態は上記のように電力の遮断方法
に依存する。特に、比重分離を行う場合は保護壁を用い
る本発明の方が従来の冷却坩堝を用いる方法に比較して
より完全に行われる。なぜなら、保護壁は断熱効果があ
り、電力を遮断してから固化するまでの滞留時間を長く
することが可能になるからである。
導電性の保護壁を冷却坩堝に内装すればよい。このと
き、保護壁は磁場の減衰とジュール熱発生の両方の機能
を発揮するので、弱い電磁攪拌の条件において金属と酸
化物の溶解を可能とする。攪拌の強さあるいはジュール
熱発生量は電力、周波数と共に保護壁の厚さに依存す
る。また、相分離の形態は上記のように電力の遮断方法
に依存する。特に、比重分離を行う場合は保護壁を用い
る本発明の方が従来の冷却坩堝を用いる方法に比較して
より完全に行われる。なぜなら、保護壁は断熱効果があ
り、電力を遮断してから固化するまでの滞留時間を長く
することが可能になるからである。
【0045】また、本発明による方法では相分離した固
化体を冷却坩堝1外に取り出すことは比較的容易であ
る。なぜなら、保護壁17が存在するので、スリット1
5に溶融体が侵入する現象が起きないからである。
化体を冷却坩堝1外に取り出すことは比較的容易であ
る。なぜなら、保護壁17が存在するので、スリット1
5に溶融体が侵入する現象が起きないからである。
【0046】相分離を含め、一般に、処理速度を高める
ためには連続処理が必要になる。例えば、図3に示す連
続処理型の坩堝を用いた場合は相分離が一層効果的に実
現される。電磁力は主に金属10に作用するので、一般
に、坩堝の中心近傍には金属10、坩堝の周囲には酸化
物11が集積する。特に酸化物11の体積が金属10の
それに比べて大きい場合は、溶解部に大きな金属の塊1
0、それより下方の中心軸上にほぼ球形に近い数珠状の
金属10の列が形成されることもある。これは、溶解部
の金属10は電磁力と重力の平衡条件で保持され、数珠
列は過剰で、平衡からはずれた金属が脱落・分離し、表
面張力によりほぼ球形に形成されたためである。このよ
うな数珠列は溶解部を除く金属の一塊の重量が小さくな
るので相分離の観点から好ましくない。
ためには連続処理が必要になる。例えば、図3に示す連
続処理型の坩堝を用いた場合は相分離が一層効果的に実
現される。電磁力は主に金属10に作用するので、一般
に、坩堝の中心近傍には金属10、坩堝の周囲には酸化
物11が集積する。特に酸化物11の体積が金属10の
それに比べて大きい場合は、溶解部に大きな金属の塊1
0、それより下方の中心軸上にほぼ球形に近い数珠状の
金属10の列が形成されることもある。これは、溶解部
の金属10は電磁力と重力の平衡条件で保持され、数珠
列は過剰で、平衡からはずれた金属が脱落・分離し、表
面張力によりほぼ球形に形成されたためである。このよ
うな数珠列は溶解部を除く金属の一塊の重量が小さくな
るので相分離の観点から好ましくない。
【0047】これを解決するためには、溶解部の浮揚金
属をその平衡が破壊される直前の段階まで成長させ、そ
の後電力の供給を遮断して溶解部の金属の塊10を酸化
物11の固相線まで沈降させて比重分離を行えばよい。
このとき保護壁17を用いない冷却坩堝で問題になるの
は電力を遮断した後の再加熱である。なぜなら、従来の
保護壁を用いない方法では、一般に金属10の誘導加熱
の熱により酸化物11を溶解するわけであるが、比重分
離した後は溶解部に金属が存在しないので誘導溶解出来
ないからである。しかし、本発明による方法では、導電
性の保護壁が冷却坩堝の内側に存在するので、再溶解の
際、まず保護壁が加熱され、その熱により酸化物あるい
は金属の溶解が開始され、やがて溶解部における金属の
塊が成長すると一層金属の誘導溶解が促進される。この
ようにして、連続処理において引き抜き方向に沿って金
属10と酸化物11の相が交互に形成された固化体が形
成される。
属をその平衡が破壊される直前の段階まで成長させ、そ
の後電力の供給を遮断して溶解部の金属の塊10を酸化
物11の固相線まで沈降させて比重分離を行えばよい。
このとき保護壁17を用いない冷却坩堝で問題になるの
は電力を遮断した後の再加熱である。なぜなら、従来の
保護壁を用いない方法では、一般に金属10の誘導加熱
の熱により酸化物11を溶解するわけであるが、比重分
離した後は溶解部に金属が存在しないので誘導溶解出来
ないからである。しかし、本発明による方法では、導電
性の保護壁が冷却坩堝の内側に存在するので、再溶解の
際、まず保護壁が加熱され、その熱により酸化物あるい
は金属の溶解が開始され、やがて溶解部における金属の
塊が成長すると一層金属の誘導溶解が促進される。この
ようにして、連続処理において引き抜き方向に沿って金
属10と酸化物11の相が交互に形成された固化体が形
成される。
【0048】図7は、本発明の方法により材料を連続処
理する冷却坩堝の他の一例を示す略式半裁斜視図であ
る。この冷却坩堝は図3のものと類似するが、保護壁1
7の上縁に載置用のフランジ部分がなく、また保護壁に
底18がある点で若干相違する。この底18を設けるこ
とはかならずしも必要ではない。上記のフランジ部分が
ないために、後述の実施例8ないし11におけるよう
に、保護壁17は、固化した材料と共に、冷却坩堝1の
下に設けられた引き抜き棒5によって下方に引き抜くこ
とができる。坩堝の上部には溶解材料の供給装置(図示
していない)と円筒形で短尺の保護壁セグメントを冷却
坩堝内に供給する装置が設けられる。保護壁セグメント
の供給装置は、後述の実施例11のように、材料の溶解
過程において引き抜かれた保護壁17の長さに見合うだ
けの長さの保護壁セグメント17’を保護壁17の上縁
に間欠的に継ぎ足すような操業を行う場合に必要とな
る。このような連続操業は、特に、材料の溶解量が多
く、保護壁の長さが不足する場合に必要となる。
理する冷却坩堝の他の一例を示す略式半裁斜視図であ
る。この冷却坩堝は図3のものと類似するが、保護壁1
7の上縁に載置用のフランジ部分がなく、また保護壁に
底18がある点で若干相違する。この底18を設けるこ
とはかならずしも必要ではない。上記のフランジ部分が
ないために、後述の実施例8ないし11におけるよう
に、保護壁17は、固化した材料と共に、冷却坩堝1の
下に設けられた引き抜き棒5によって下方に引き抜くこ
とができる。坩堝の上部には溶解材料の供給装置(図示
していない)と円筒形で短尺の保護壁セグメントを冷却
坩堝内に供給する装置が設けられる。保護壁セグメント
の供給装置は、後述の実施例11のように、材料の溶解
過程において引き抜かれた保護壁17の長さに見合うだ
けの長さの保護壁セグメント17’を保護壁17の上縁
に間欠的に継ぎ足すような操業を行う場合に必要とな
る。このような連続操業は、特に、材料の溶解量が多
く、保護壁の長さが不足する場合に必要となる。
【0049】図10に、継ぎ足し用の保護壁セグメント
17’を冷却坩堝の上部から側方に延びる管路内に準備
し、ここから冷却坩堝内の保護壁17の上縁に供給して
載置させる装置の一例を示した。
17’を冷却坩堝の上部から側方に延びる管路内に準備
し、ここから冷却坩堝内の保護壁17の上縁に供給して
載置させる装置の一例を示した。
【0050】この連続操業の態様においても、溶解材料
と冷却坩堝の間には上述のような保護壁が存在するた
め、溶融状態にある特に電気電導度の高い物質が冷却坩
堝のスリットに差し込み加熱効率が低下することは起こ
らない。また、溶解材料の固化体と保護壁17は等速で
引き抜き棒5により下方に引き抜かれるので保護壁17
を破壊するに足る剪断力は発生し難く、保護壁17の機
械的破壊は最小に維持できる。また、保護壁として、そ
の電気伝導度が冷却坩堝のそれより小さく、溶解材料と
添加スラグの中間にある材質を選択した場合は、保護壁
は溶解材料の断熱材として機能を発揮するので、加熱効
率を高めることが可能となる。
と冷却坩堝の間には上述のような保護壁が存在するた
め、溶融状態にある特に電気電導度の高い物質が冷却坩
堝のスリットに差し込み加熱効率が低下することは起こ
らない。また、溶解材料の固化体と保護壁17は等速で
引き抜き棒5により下方に引き抜かれるので保護壁17
を破壊するに足る剪断力は発生し難く、保護壁17の機
械的破壊は最小に維持できる。また、保護壁として、そ
の電気伝導度が冷却坩堝のそれより小さく、溶解材料と
添加スラグの中間にある材質を選択した場合は、保護壁
は溶解材料の断熱材として機能を発揮するので、加熱効
率を高めることが可能となる。
【0051】
【実施例】以下実施例に基づいて本発明をさらに詳細に
説明する。 [実施例1]PWR(加圧水型原子炉)に於けるHUL
L(核燃料被覆管)の素材であるジルカロイの高温処理
に用いる冷却坩堝の略式半裁斜視図と坩堝内の溶融流動
状態の模式図を、それぞれ図1および図5に示す。な
お、ジルカロイの組成はSn:1. 2〜1. 7,Fe:
0. 07〜0. 2,Cr:0. 05〜0. 15,Ni:
0. 03〜0. 08、残り:Zrであり、溶融温度は1
800〜1850℃、密度は6. 55g/cm3 であ
る。
説明する。 [実施例1]PWR(加圧水型原子炉)に於けるHUL
L(核燃料被覆管)の素材であるジルカロイの高温処理
に用いる冷却坩堝の略式半裁斜視図と坩堝内の溶融流動
状態の模式図を、それぞれ図1および図5に示す。な
お、ジルカロイの組成はSn:1. 2〜1. 7,Fe:
0. 07〜0. 2,Cr:0. 05〜0. 15,Ni:
0. 03〜0. 08、残り:Zrであり、溶融温度は1
800〜1850℃、密度は6. 55g/cm3 であ
る。
【0052】冷却坩堝本体1の内径は45mm、高さ10
0mmで、材質は銅である。また、坩堝内には厚さ3mmの
黒鉛材質の保護壁17が配置されている。冷却坩堝1に
冷却水を通すと共に、HULLの供給ホッパー6に接続
された上蓋16で容器内を密閉した後、気体供給口13
から排出口14にArガスを流すことにより容器1とホ
ッパー6の内部を不活性雰囲気に保持した。続いて約1
0φ×40mmの大きさに裁断された使用前のHULLに
模擬放射性廃棄物(原子番号24、26−28、34、
37−40、42−52、55−60、62−64およ
び75の元素の酸化物の1種以上)を1wt%添加した模
擬HULLをスラグ と共に容器内に供給した。以下の
実施例ではこの模擬HULLのことを単にHULLと呼
ぶ。HULLは必ずしも裁断する必要はなく適切な供給
装置を用いれば原子炉で使用していたそのままの形態で
減容処理しても良い。スラグの添加量はHULLの5w
t%であり、その組成はCaF2 75wt%、MgF2
25wt%である。
0mmで、材質は銅である。また、坩堝内には厚さ3mmの
黒鉛材質の保護壁17が配置されている。冷却坩堝1に
冷却水を通すと共に、HULLの供給ホッパー6に接続
された上蓋16で容器内を密閉した後、気体供給口13
から排出口14にArガスを流すことにより容器1とホ
ッパー6の内部を不活性雰囲気に保持した。続いて約1
0φ×40mmの大きさに裁断された使用前のHULLに
模擬放射性廃棄物(原子番号24、26−28、34、
37−40、42−52、55−60、62−64およ
び75の元素の酸化物の1種以上)を1wt%添加した模
擬HULLをスラグ と共に容器内に供給した。以下の
実施例ではこの模擬HULLのことを単にHULLと呼
ぶ。HULLは必ずしも裁断する必要はなく適切な供給
装置を用いれば原子炉で使用していたそのままの形態で
減容処理しても良い。スラグの添加量はHULLの5w
t%であり、その組成はCaF2 75wt%、MgF2
25wt%である。
【0053】このような条件で、周波数30kHzの高
周波電流2000Aまで供給した。運転中は常時Arガ
スを101/min供給した。HULLと保護壁17は
赤熱昇温した。やがてHULLが溶融し、HULLは容
器の中央に集積して溶融ジルカロイ10のプールができ
た。また、スラグ11は容器内空間の周辺に分散した。
続いて、ホッパー6から更にHULLを容器内に供給し
た。このようにして容器内はやがて溶融したジルカロイ
10と溶融スラグ11で満たされた。坩堝上部の覗き窓
からは、溶融ジルカロイ10が保護壁17と非接触に保
持されている様子が観察された。坩堝内の溶融体の流れ
を水冷Vive'sセンサーで計測すると、図5に示すよう
に、中心軸を通る垂直断面におけるジルカロイ金属10
には4つの循環流が観察された。
周波電流2000Aまで供給した。運転中は常時Arガ
スを101/min供給した。HULLと保護壁17は
赤熱昇温した。やがてHULLが溶融し、HULLは容
器の中央に集積して溶融ジルカロイ10のプールができ
た。また、スラグ11は容器内空間の周辺に分散した。
続いて、ホッパー6から更にHULLを容器内に供給し
た。このようにして容器内はやがて溶融したジルカロイ
10と溶融スラグ11で満たされた。坩堝上部の覗き窓
からは、溶融ジルカロイ10が保護壁17と非接触に保
持されている様子が観察された。坩堝内の溶融体の流れ
を水冷Vive'sセンサーで計測すると、図5に示すよう
に、中心軸を通る垂直断面におけるジルカロイ金属10
には4つの循環流が観察された。
【0054】排ガス中に各種のフィルターを設けた。溶
解の過程においてCs、Ca、F2、MgF2 等が回収
された。
解の過程においてCs、Ca、F2、MgF2 等が回収
された。
【0055】約1kgのHULLを溶解した後、高周波
電源の出力を低下して溶融体を自然冷却した。容器を反
転することによりジルカロイの固化体とスラグを簡単に
取り出すことができた。スラグ中にはZr、Nb、M
n、Sb、Te、Cなどの元素が混入していた。そし
て、金属中にはHULLの金属組成以外に、Ru、Co
元素が混入していた。金属の固化体には長寿命核種が含
まれていなかったのでこれを原子炉サイト内で加工処理
して、HULLとして再利用することが可能である。
電源の出力を低下して溶融体を自然冷却した。容器を反
転することによりジルカロイの固化体とスラグを簡単に
取り出すことができた。スラグ中にはZr、Nb、M
n、Sb、Te、Cなどの元素が混入していた。そし
て、金属中にはHULLの金属組成以外に、Ru、Co
元素が混入していた。金属の固化体には長寿命核種が含
まれていなかったのでこれを原子炉サイト内で加工処理
して、HULLとして再利用することが可能である。
【0056】また、スラグには長寿命核種が含まれてい
たのでガラス化処理をして永久処分した。
たのでガラス化処理をして永久処分した。
【0057】上記のようなHULLの溶融処理を10回
繰り返した段階で黒鉛の保護壁17の損耗を観察した。
一部は破れて、冷却坩堝と溶融スラグが直接接触したと
ころも認められたがHULLの溶融に対して何等支障は
なかった。保護壁の平均厚さは1mmであった。
繰り返した段階で黒鉛の保護壁17の損耗を観察した。
一部は破れて、冷却坩堝と溶融スラグが直接接触したと
ころも認められたがHULLの溶融に対して何等支障は
なかった。保護壁の平均厚さは1mmであった。
【0058】一方、保護壁17を用いない場合は溶融ジ
ルカロイが冷却壁のスリット15の間隙に差込み、電気
的短絡を起こし加熱効率が20%低下すると共に、短絡
にともない冷却壁の一部が溶損したものの、水漏れは起
こらなかった。
ルカロイが冷却壁のスリット15の間隙に差込み、電気
的短絡を起こし加熱効率が20%低下すると共に、短絡
にともない冷却壁の一部が溶損したものの、水漏れは起
こらなかった。
【0059】安全性を検証する上で、坩堝の冷却水循環
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。冷却水
の停止と同時に高周波の電源を停止すれば冷却坩堝の損
傷は皆無であった。然るに、保護壁を用いない場合は、
電磁攪拌のため溶融ジルカロイとスラグが混入し、両者
が冷却坩堝に直接接している場合は冷却水が沸騰して危
うく重大事故をおこす寸前であった。このように保護壁
は安全性を高めるうえで顕著な効果があることが判明し
た。
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。冷却水
の停止と同時に高周波の電源を停止すれば冷却坩堝の損
傷は皆無であった。然るに、保護壁を用いない場合は、
電磁攪拌のため溶融ジルカロイとスラグが混入し、両者
が冷却坩堝に直接接している場合は冷却水が沸騰して危
うく重大事故をおこす寸前であった。このように保護壁
は安全性を高めるうえで顕著な効果があることが判明し
た。
【0060】保護壁は2次廃棄物となるので、減容のた
め管理区域内で燃焼により減容処分した。排ガスフィル
ターにはCs、Zr、Nb、Mn、Sb、Teなどの元
素が回収された。以上のように、本発明による方法では
2次廃棄物の減容が極めて簡単に実現できる。
め管理区域内で燃焼により減容処分した。排ガスフィル
ターにはCs、Zr、Nb、Mn、Sb、Teなどの元
素が回収された。以上のように、本発明による方法では
2次廃棄物の減容が極めて簡単に実現できる。
【0061】[実施例2]第2の実施例として、HUL
Lを連続的に減溶処理する装置における冷却坩堝の略式
半裁斜視図および坩堝内の溶融流動状態の模式図をそれ
ぞれ図3および図6に示す。冷却坩堝の内径は45m
m、高さ200mmで、材質は銅である。また内装した
保護壁の材質は黒鉛であり、その厚さは3mmである。
まず、坩堝内に鉄材質の母材を装入し、坩堝に冷却水を
供給した後密閉した。母材の材質は鉄に限定するわけで
はなく、例えばジルカロイを用いても良い。
Lを連続的に減溶処理する装置における冷却坩堝の略式
半裁斜視図および坩堝内の溶融流動状態の模式図をそれ
ぞれ図3および図6に示す。冷却坩堝の内径は45m
m、高さ200mmで、材質は銅である。また内装した
保護壁の材質は黒鉛であり、その厚さは3mmである。
まず、坩堝内に鉄材質の母材を装入し、坩堝に冷却水を
供給した後密閉した。母材の材質は鉄に限定するわけで
はなく、例えばジルカロイを用いても良い。
【0062】冷却坩堝1内をArガスで置換した後、周
波数30kHz 、2000Aの高周波電流をコイル2
に流した。このとき、引き抜き棒5を操作して、電磁場
が最も作用する位置に母材の上端を設定した。およそ2
分の通電で母材の上端が完全に溶解したので、坩堝の上
蓋16に設けた供給部6から毎分25gの速度でHUL
Lとスラグを冷却坩堝1に供給すると共に、この供給量
に相当する速度で上板5aをもつ引き抜き棒5を下方に
引いた。その際、メニスカス、すなわち溶融金属の自由
表面12の高さがほぼ一定になるように引き抜き速度を
調整した。
波数30kHz 、2000Aの高周波電流をコイル2
に流した。このとき、引き抜き棒5を操作して、電磁場
が最も作用する位置に母材の上端を設定した。およそ2
分の通電で母材の上端が完全に溶解したので、坩堝の上
蓋16に設けた供給部6から毎分25gの速度でHUL
Lとスラグを冷却坩堝1に供給すると共に、この供給量
に相当する速度で上板5aをもつ引き抜き棒5を下方に
引いた。その際、メニスカス、すなわち溶融金属の自由
表面12の高さがほぼ一定になるように引き抜き速度を
調整した。
【0063】連続的に引き抜くと、やがて冷却坩堝の下
端からジルカロイとスラグの固化体が得られた。気体の
排出口14からはArガスに混合した実施例1にほぼ類
似のダストが出てきたのでこれを適宜回収した。
端からジルカロイとスラグの固化体が得られた。気体の
排出口14からはArガスに混合した実施例1にほぼ類
似のダストが出てきたのでこれを適宜回収した。
【0064】固化体の引き抜き開始からおよそ20分の
連続運転の後(合計装入量約5000g)、高周波電流
の通電を停止した。以上のように、本発明は、単にバッ
チ処理に限定されるものでなく例えば連続処理など他の
処理形態にも適用できる。
連続運転の後(合計装入量約5000g)、高周波電流
の通電を停止した。以上のように、本発明は、単にバッ
チ処理に限定されるものでなく例えば連続処理など他の
処理形態にも適用できる。
【0065】一方、保護壁を用いない場合は、溶融ジル
カロイが冷却壁のスリットの間隙に差し込み、電気的短
絡を起こし加熱効率が20%低下すると共に、短絡にと
もない冷却壁の一部が溶損したものの、水漏れは起こら
なかった。
カロイが冷却壁のスリットの間隙に差し込み、電気的短
絡を起こし加熱効率が20%低下すると共に、短絡にと
もない冷却壁の一部が溶損したものの、水漏れは起こら
なかった。
【0066】安全性を検証する上で、坩堝の冷却水循環
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、電磁攪拌のため溶融ジルカロイと
スラグが混合し、両者が冷却坩堝に直接接触している場
合は冷却水が沸騰して危うく重大事故を起こす寸前であ
った。
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、電磁攪拌のため溶融ジルカロイと
スラグが混合し、両者が冷却坩堝に直接接触している場
合は冷却水が沸騰して危うく重大事故を起こす寸前であ
った。
【0067】このように保護壁は安全性を高める上で顕
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属だけなので、酸化物の同時加熱に関する上記
第3の問題は発生しなかった。
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属だけなので、酸化物の同時加熱に関する上記
第3の問題は発生しなかった。
【0068】[実施例3]使用済み核燃料からウランと
プルトニウムを抽出分離(再処理)した後の高レベル廃
液(HLLW)の固化処理を対象に、本発明を適用し
た。酸化物の形態で存在する仮燃後のHLLWの安定同
位元素からなる模擬廃棄物を、以下単に廃棄物と称す
る。図2に廃棄物をバッチで処理するための坩堝内の溶
融流動状態の模式図を示す。
プルトニウムを抽出分離(再処理)した後の高レベル廃
液(HLLW)の固化処理を対象に、本発明を適用し
た。酸化物の形態で存在する仮燃後のHLLWの安定同
位元素からなる模擬廃棄物を、以下単に廃棄物と称す
る。図2に廃棄物をバッチで処理するための坩堝内の溶
融流動状態の模式図を示す。
【0069】冷却坩堝本体1の内径は45mm、高さ1
00mmで、材質は銅である。また、坩堝内には厚さ3
mmの黒鉛材質の保護壁が配置されている。まず、坩堝の
上蓋16に設けた供給部6からガラス粉末90gと廃棄
物約10gの混合体を装入した。坩堝に冷却水を通し
て、上蓋を密閉した。
00mmで、材質は銅である。また、坩堝内には厚さ3
mmの黒鉛材質の保護壁が配置されている。まず、坩堝の
上蓋16に設けた供給部6からガラス粉末90gと廃棄
物約10gの混合体を装入した。坩堝に冷却水を通し
て、上蓋を密閉した。
【0070】続いて、気体供給口13から排出口14に
Arガスを流すことにより坩堝内を不活性雰囲気に保持
した。その後、コイル電流を2000Aまで増加した。
廃棄物は母材に近い側から一部溶融し、やがて廃棄物全
体に拡大した。運転温度を1300℃に保持した。
Arガスを流すことにより坩堝内を不活性雰囲気に保持
した。その後、コイル電流を2000Aまで増加した。
廃棄物は母材に近い側から一部溶融し、やがて廃棄物全
体に拡大した。運転温度を1300℃に保持した。
【0071】同時に坩堝内の流体流れを水冷Vive'sセン
サーで計測すると、図2に示すように、中心軸を通る垂
直断面において、中心部9に4つの循環流が観察され
た。運転開始から50分後に通電を停止し、冷却・凝固
後、ガラス固化体を得た。
サーで計測すると、図2に示すように、中心軸を通る垂
直断面において、中心部9に4つの循環流が観察され
た。運転開始から50分後に通電を停止し、冷却・凝固
後、ガラス固化体を得た。
【0072】一方、保護壁が存在しない場合は、金属の
溶融は可能であったが、電気伝導度が低い酸化物の溶解
は実現できなかった。
溶融は可能であったが、電気伝導度が低い酸化物の溶解
は実現できなかった。
【0073】安全性を検証する上で、坩堝の冷却水循環
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、溶融酸化物が冷却坩堝に直接接触
して、冷却水が沸騰し、危うく重大事故を起こす寸前で
あった。
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、溶融酸化物が冷却坩堝に直接接触
して、冷却水が沸騰し、危うく重大事故を起こす寸前で
あった。
【0074】このように保護壁は安全性を高める上で顕
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属と酸化物の混合体で電磁場の存在下では酸化
物が冷却坩堝と接触するので、電気的短絡についての上
記第1の問題は発生しなかった。
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属と酸化物の混合体で電磁場の存在下では酸化
物が冷却坩堝と接触するので、電気的短絡についての上
記第1の問題は発生しなかった。
【0075】[実施例4]第4の実施例として、図4
に、廃棄物を連続的に固化処理するための坩堝内の溶融
流動状態の模式図を示す。冷却坩堝の内径は45mm、
高さは200mmで、材質は銅である。また、内装した
保護壁の材質は黒鉛であり、その厚さは3mmである。
に、廃棄物を連続的に固化処理するための坩堝内の溶融
流動状態の模式図を示す。冷却坩堝の内径は45mm、
高さは200mmで、材質は銅である。また、内装した
保護壁の材質は黒鉛であり、その厚さは3mmである。
【0076】まず、坩堝内にステンレス鋼材質の母材を
下から挿入した。坩堝に冷却水を供給した後密閉した。
冷却坩堝内をArガスで置換した後,2000Aの高周
波電流をコイルに流した。引き抜き棒を操作して、電磁
場が最も作用する位置に母材の上蓋を設定した。
下から挿入した。坩堝に冷却水を供給した後密閉した。
冷却坩堝内をArガスで置換した後,2000Aの高周
波電流をコイルに流した。引き抜き棒を操作して、電磁
場が最も作用する位置に母材の上蓋を設定した。
【0077】およそ5分の通電で母材が完全に溶解した
ので、坩堝の上蓋16に設けた供給部6から毎分25g
の速度で廃棄物とガラス粉末の混合体を冷却坩堝に添加
すると共に,この添加量に相当する速度で引き抜き棒を
下方に引いた。その際に、メニスカス、すなわち溶融液
面とArガス気体との界面の高さがほぼ一定になるよう
に引き抜き速度を調整した。このとき、廃棄物とガラス
粉末の混合比は実施例3と同じであった。引き抜きと共
に、溶融部は下方から凝固を開始して凝固界面12が形
成されるとともに、ガラス固化体が得られた。
ので、坩堝の上蓋16に設けた供給部6から毎分25g
の速度で廃棄物とガラス粉末の混合体を冷却坩堝に添加
すると共に,この添加量に相当する速度で引き抜き棒を
下方に引いた。その際に、メニスカス、すなわち溶融液
面とArガス気体との界面の高さがほぼ一定になるよう
に引き抜き速度を調整した。このとき、廃棄物とガラス
粉末の混合比は実施例3と同じであった。引き抜きと共
に、溶融部は下方から凝固を開始して凝固界面12が形
成されるとともに、ガラス固化体が得られた。
【0078】固化体の引き抜き開始からおよそ20分の
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止した。なお、処理中における坩堝内溶融部の
液体流れを実施例1と類似の方法で計測すると、図4に
示すように実施例2とほぼ類似の循環流が認められた。
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止した。なお、処理中における坩堝内溶融部の
液体流れを実施例1と類似の方法で計測すると、図4に
示すように実施例2とほぼ類似の循環流が認められた。
【0079】このように、本発明による方法では、バッ
チ処理だけでなく、連続処理においてもガラス固化が可
能となる。
チ処理だけでなく、連続処理においてもガラス固化が可
能となる。
【0080】一方、保護壁が存在しない場合は金属の溶
解は可能であったが、電気伝導度が低い酸化物の溶解は
実現できなかった。
解は可能であったが、電気伝導度が低い酸化物の溶解は
実現できなかった。
【0081】安全性を確認する上で、坩堝の冷却水循環
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、溶融酸化物が冷却坩堝に直接接触
して、冷却水が沸騰し、危うく重大事故を起こす寸前で
あった。
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、溶融酸化物が冷却坩堝に直接接触
して、冷却水が沸騰し、危うく重大事故を起こす寸前で
あった。
【0082】このように保護壁は安全性を高める上で顕
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属と酸化物の混合体で電磁場の存在下では酸化
物が冷却坩堝と接触するので、電気的短絡に関する上記
第1の問題は発生しなかった。
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属と酸化物の混合体で電磁場の存在下では酸化
物が冷却坩堝と接触するので、電気的短絡に関する上記
第1の問題は発生しなかった。
【0083】[実施例5]冷却坩堝の内側にスリットを
持つ黒鉛材質の坩堝を内装した点を除いて実施例4にほ
ぼ類似の廃棄物の固化処理を行った。このとき、黒鉛に
設けたスリットのピッチは約10mmであった。また、
黒鉛の厚さは3mmであった。
持つ黒鉛材質の坩堝を内装した点を除いて実施例4にほ
ぼ類似の廃棄物の固化処理を行った。このとき、黒鉛に
設けたスリットのピッチは約10mmであった。また、
黒鉛の厚さは3mmであった。
【0084】まず、坩堝内にステンレス鋼材質の母材を
下から挿入した。坩堝に冷却水を供給した後密閉した。
冷却坩堝内をArガスで置換した後、1500A高周波
電流をコイルに流した。引き抜き棒を操作して、電磁場
が最も作用する位置に母材の上端を設定した。
下から挿入した。坩堝に冷却水を供給した後密閉した。
冷却坩堝内をArガスで置換した後、1500A高周波
電流をコイルに流した。引き抜き棒を操作して、電磁場
が最も作用する位置に母材の上端を設定した。
【0085】およそ5分の通電で母材が完全に溶解した
ので、坩堝の上蓋16に設けた供給部6から毎分25g
の速度で廃棄物とガラス粉末の混合体を冷却坩堝に添加
すると共に、この添加量に相当する速度で引き抜き棒を
下方に引いた。その際、メニスカス、すなわち溶融液面
とArガス気体との界面の高さがほぼ一定になるように
引き抜き速度を調整した。このとき、廃棄物とガラス粉
末の混合比は実施例3に同じであった。
ので、坩堝の上蓋16に設けた供給部6から毎分25g
の速度で廃棄物とガラス粉末の混合体を冷却坩堝に添加
すると共に、この添加量に相当する速度で引き抜き棒を
下方に引いた。その際、メニスカス、すなわち溶融液面
とArガス気体との界面の高さがほぼ一定になるように
引き抜き速度を調整した。このとき、廃棄物とガラス粉
末の混合比は実施例3に同じであった。
【0086】コイル電流の値が実施例4に比べて小さい
にも拘らず、実施例4とほぼ類似のガラス固化体が得ら
れた。この理由としては、黒鉛にスリットが存在するた
め、誘導電流が黒鉛の内側表面を流れることが可能とな
り、ガラスを誘導加熱する効率が向上した点を挙げるこ
とができる。
にも拘らず、実施例4とほぼ類似のガラス固化体が得ら
れた。この理由としては、黒鉛にスリットが存在するた
め、誘導電流が黒鉛の内側表面を流れることが可能とな
り、ガラスを誘導加熱する効率が向上した点を挙げるこ
とができる。
【0087】固化体の引き抜き開始からおよそ20分の
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止した。冷却後、約450gの固化体が回収で
きた。
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止した。冷却後、約450gの固化体が回収で
きた。
【0088】一方、保護壁が存在しない場合は金属の溶
解は可能であったが、電気伝導度が低い酸化物の溶解は
実現できなかった。
解は可能であったが、電気伝導度が低い酸化物の溶解は
実現できなかった。
【0089】安全性を確認する上で、坩堝の冷却水循環
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、溶融酸化物が冷却坩堝に直接接触
して、冷却水が沸騰し、危うく重大事故を起こす寸前で
あった。
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、溶融酸化物が冷却坩堝に直接接触
して、冷却水が沸騰し、危うく重大事故を起こす寸前で
あった。
【0090】このように保護壁は安全性を高める上で顕
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属と酸化物の混合体で電磁場の存在下では酸化
物が冷却坩堝と接触するので、電気的短絡に関する上記
第1の問題は発生しなかった。
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属と酸化物の混合体で電磁場の存在下では酸化
物が冷却坩堝と接触するので、電気的短絡に関する上記
第1の問題は発生しなかった。
【0091】[実施例6]スラグの添加量がHULLと
同量である点を除いて、ほぼ実施例2に記載と同じ方法
で、約1000gのHULLの溶解処理を行った。約4
0分の連続運転の後、電力の供給、HULLとスラグの
供給および固化体の引き抜きを停止した。冷却固化後、
スラグに覆われた固化体を取り出した。固化体を機械的
破壊で割ると、周囲にスラグ,内部にジルカロイが存在
していた。溶解処理の最初の過程ではジルカロイは中心
軸上に数珠列を形成したが、処理の後の方では数珠例が
連なった棒状のジルカロイが得られた。
同量である点を除いて、ほぼ実施例2に記載と同じ方法
で、約1000gのHULLの溶解処理を行った。約4
0分の連続運転の後、電力の供給、HULLとスラグの
供給および固化体の引き抜きを停止した。冷却固化後、
スラグに覆われた固化体を取り出した。固化体を機械的
破壊で割ると、周囲にスラグ,内部にジルカロイが存在
していた。溶解処理の最初の過程ではジルカロイは中心
軸上に数珠列を形成したが、処理の後の方では数珠例が
連なった棒状のジルカロイが得られた。
【0092】このようにスラグを多く含む場合であって
も、冷却後の固化体には、ジルカロイを多く含む部分と
スラグが相分離できることが判明した。
も、冷却後の固化体には、ジルカロイを多く含む部分と
スラグが相分離できることが判明した。
【0093】一方、保護壁が存在しない場合はHULL
の溶解は可能であったが、電気伝導度が低いスラグの溶
解は実現できなかった。
の溶解は可能であったが、電気伝導度が低いスラグの溶
解は実現できなかった。
【0094】安全性を確認する上で、坩堝の冷却水循環
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、溶融酸化物が冷却坩堝に直接接触
して、冷却水が沸騰し、危うく重大事故を起こす寸前で
あった。
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。保護壁
が存在しない場合は、溶融酸化物が冷却坩堝に直接接触
して、冷却水が沸騰し、危うく重大事故を起こす寸前で
あった。
【0095】このように保護壁は安全性を高める上で顕
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属と酸化物の混合体で電磁場の存在下では酸化
物が冷却坩堝と接触するので、電気的短絡に関する上記
第1の問題は発生しなかった。
著な効果があることが判明した。なおこの場合、溶解の
対象が金属と酸化物の混合体で電磁場の存在下では酸化
物が冷却坩堝と接触するので、電気的短絡に関する上記
第1の問題は発生しなかった。
【0096】[実施例7]スラグの添加量がHULLと
同量である点を除いて、ほぼ実施例2に記載と同じ方法
で、まず約200gのHULLの溶解処理を行った。そ
の後、電力の供給、HULLとスラグの供給および固化
体の引き抜きを突然停止した。停止から5秒以内の時間
で、冷却坩堝の中央に存在した金属(密度6.55g/
cm3 )は沈降 し、逆に、坩堝の周囲に存在するスラ
グ(密度4.0g/cm3 )は浮上し、坩堝の 表面全体
を覆った。このようにして比重分離が進行した。5分
後、スラグの表面温度は500℃程度にまで下がった。
この後、再度実施例2に記載の条件までコイル電流の値
を増加すると同時に、HULLとスラグの供給および固
化体の引き抜きを再開した。上記の操作を5回繰り返し
て約1000gのHULLの処理を行った。
同量である点を除いて、ほぼ実施例2に記載と同じ方法
で、まず約200gのHULLの溶解処理を行った。そ
の後、電力の供給、HULLとスラグの供給および固化
体の引き抜きを突然停止した。停止から5秒以内の時間
で、冷却坩堝の中央に存在した金属(密度6.55g/
cm3 )は沈降 し、逆に、坩堝の周囲に存在するスラ
グ(密度4.0g/cm3 )は浮上し、坩堝の 表面全体
を覆った。このようにして比重分離が進行した。5分
後、スラグの表面温度は500℃程度にまで下がった。
この後、再度実施例2に記載の条件までコイル電流の値
を増加すると同時に、HULLとスラグの供給および固
化体の引き抜きを再開した。上記の操作を5回繰り返し
て約1000gのHULLの処理を行った。
【0097】冷却後の固化体には、ジルカロイを多く含
む部分とスラグが交互に層状に連続した形態の相分離が
認められた。この相分離の過程では、実施例6に認めら
れたようなジルカロイの数珠列は存在せず、実施例6よ
りも優れた相分離方法であることが分かった。機械的破
壊により両者は容易に分離できた。
む部分とスラグが交互に層状に連続した形態の相分離が
認められた。この相分離の過程では、実施例6に認めら
れたようなジルカロイの数珠列は存在せず、実施例6よ
りも優れた相分離方法であることが分かった。機械的破
壊により両者は容易に分離できた。
【0098】[実施例8]PWR(加圧水型原子炉)に
おけるHULL(核燃料被覆管)の素材であるジルカロ
イを連続的に高温減容処理するための装置の模式図を図
8に示す。なお、ジルカロイの組成はSn:1.2〜
1.7、Fe:0.07〜0.2、Cr:0.05〜
0.15、Ni:0.03〜0.08、残り:Zrであ
り、溶融温度は1800〜1850℃、密度は6.55
g/cm3である。冷却坩堝本体1の内径は45mm、
高さは200mmで、材質は銅である。また、坩堝内に
は厚さ3mmの黒鉛材質の底が付いた円筒状の保護壁が
配置されている。保護壁は引き抜き棒の上に配置されて
いる。保護壁と冷却坩堝の間に発生する剪断力が保護壁
自体の自重よりも大きい場合には保護壁と引き抜き棒の
間の結合力を高めることが必要である。
おけるHULL(核燃料被覆管)の素材であるジルカロ
イを連続的に高温減容処理するための装置の模式図を図
8に示す。なお、ジルカロイの組成はSn:1.2〜
1.7、Fe:0.07〜0.2、Cr:0.05〜
0.15、Ni:0.03〜0.08、残り:Zrであ
り、溶融温度は1800〜1850℃、密度は6.55
g/cm3である。冷却坩堝本体1の内径は45mm、
高さは200mmで、材質は銅である。また、坩堝内に
は厚さ3mmの黒鉛材質の底が付いた円筒状の保護壁が
配置されている。保護壁は引き抜き棒の上に配置されて
いる。保護壁と冷却坩堝の間に発生する剪断力が保護壁
自体の自重よりも大きい場合には保護壁と引き抜き棒の
間の結合力を高めることが必要である。
【0099】まず、坩堝内に鉄材質の母材を装入し、坩
堝に冷却水を供給した後密閉した。母材の材質は鉄に限
定するわけではなく電気の良導体であれば何でもよく、
例えばジルカロイを用いても良い。気体供給口13から
排出口14にArガスを流すことにより容器とホッパー
の内部を不活性雰囲気に保持した。続いて、引き抜き棒
を操作して、電磁場が最も作用する位置に母材の上端を
設定した。
堝に冷却水を供給した後密閉した。母材の材質は鉄に限
定するわけではなく電気の良導体であれば何でもよく、
例えばジルカロイを用いても良い。気体供給口13から
排出口14にArガスを流すことにより容器とホッパー
の内部を不活性雰囲気に保持した。続いて、引き抜き棒
を操作して、電磁場が最も作用する位置に母材の上端を
設定した。
【0100】このような条件で、周波数30kHzの高
周波電流を2000Aまで供給した。運転中は常時Ar
ガスを10 l/min供給した。鉄母材と保護壁は赤
熱し、昇温した。およそ2分の通電で母材の上端が完全
に溶融し、輻射温度計の指示値が2100℃を示した
後、坩堝の上方に設けた処理材料の供給口6から約10
φ×40mmの大きさに裁断した使用前のHULLに模
擬放射性廃棄物(原子番号24、26−28、34、3
7−40、42−52、55−60、62−64、およ
び75の元素を1wt.%添加した模擬HULLをスラ
グと共に容器内に供給した。以下の実施例ではこの模擬
HULLのことを単にHULLと呼ぶ。スラグの添加量
はHULLの5wt.%であり、その組成はCaF27
5wt.%、MgF225wt.%である。HULLは
必ずしも裁断する必要はなく適切な供給装置を用いれば
原子炉で使用していたそのままの形態で減容処理しても
よい。
周波電流を2000Aまで供給した。運転中は常時Ar
ガスを10 l/min供給した。鉄母材と保護壁は赤
熱し、昇温した。およそ2分の通電で母材の上端が完全
に溶融し、輻射温度計の指示値が2100℃を示した
後、坩堝の上方に設けた処理材料の供給口6から約10
φ×40mmの大きさに裁断した使用前のHULLに模
擬放射性廃棄物(原子番号24、26−28、34、3
7−40、42−52、55−60、62−64、およ
び75の元素を1wt.%添加した模擬HULLをスラ
グと共に容器内に供給した。以下の実施例ではこの模擬
HULLのことを単にHULLと呼ぶ。スラグの添加量
はHULLの5wt.%であり、その組成はCaF27
5wt.%、MgF225wt.%である。HULLは
必ずしも裁断する必要はなく適切な供給装置を用いれば
原子炉で使用していたそのままの形態で減容処理しても
よい。
【0101】溶融した鉄とジルカロイの合金は容器の中
央に集積した。また、スラグは溶融合金の周囲と保護壁
の間にリング状に分布した。毎分25gの速度でHUL
Lとスラグを冷却坩堝に供給すると共に、この供給量に
相当する速度で引き抜き棒を下方に引いた。
央に集積した。また、スラグは溶融合金の周囲と保護壁
の間にリング状に分布した。毎分25gの速度でHUL
Lとスラグを冷却坩堝に供給すると共に、この供給量に
相当する速度で引き抜き棒を下方に引いた。
【0102】その後、メニスカス、すなわち溶融金属の
自由表面の高さが一定になるように引き抜き速度を調整
した。このようにして容器内の溶融鉄はやがて下方に引
かれて、溶融部はジルカロイと溶融スラグで徐々に置換
された。坩堝上部の覗き窓からは、溶融ジルカロイが保
護壁と非接触に保持されている様子が観察された。
自由表面の高さが一定になるように引き抜き速度を調整
した。このようにして容器内の溶融鉄はやがて下方に引
かれて、溶融部はジルカロイと溶融スラグで徐々に置換
された。坩堝上部の覗き窓からは、溶融ジルカロイが保
護壁と非接触に保持されている様子が観察された。
【0103】連続的に引き抜くと、やがて冷却坩堝の下
端から保護壁に覆われたジルカロイとスラグの固化体が
得られた。このとき、排ガスダクトに設けた各種のフィ
ルターにはCa、C、CaF2、MgF2等が回収され
た。
端から保護壁に覆われたジルカロイとスラグの固化体が
得られた。このとき、排ガスダクトに設けた各種のフィ
ルターにはCa、C、CaF2、MgF2等が回収され
た。
【0104】固化体の引き抜き開始からおよそ20分の
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止すると共に、固化体を自然冷却した。
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止すると共に、固化体を自然冷却した。
【0105】スラグ内にはZr、Nb、Mn、Sb、T
e、Cなどの元素が混入していた。そして、金属中には
HULLの金属組成以外に、Ru、Co元素が混入して
いた。金属の固化体には長寿命核種が含まれていなかっ
たのでこれを原子炉サイト内で加工処理して、HULL
として再利用することが可能である。また、スラグには
長寿命核種が含まれていたのでガラス化処理をして永久
処分した。
e、Cなどの元素が混入していた。そして、金属中には
HULLの金属組成以外に、Ru、Co元素が混入して
いた。金属の固化体には長寿命核種が含まれていなかっ
たのでこれを原子炉サイト内で加工処理して、HULL
として再利用することが可能である。また、スラグには
長寿命核種が含まれていたのでガラス化処理をして永久
処分した。
【0106】本発明による処理方法では保護壁が固化体
と共に下方に引かれるので、保護壁に作用する剪断力に
より、保護壁が破壊されることはなかった。
と共に下方に引かれるので、保護壁に作用する剪断力に
より、保護壁が破壊されることはなかった。
【0107】安全性を検証する上で、坩堝の冷却水循環
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。冷却水
の停止と同時に高周波の電源を停止すれば冷却坩堝の損
傷は皆無であった。然るに、保護壁を用いない場合は、
電磁攪拌のため溶融ジルカロイとスラグが混合し、両者
が冷却坩堝に直接接している場合は冷却水が沸騰して危
うく重大事故を起こす寸前であった。このように保護壁
は安全性を高める上で顕著な効果があることが判明し
た。
ポンプが停止した場合を想定した実験を行った。冷却水
の停止と同時に高周波の電源を停止すれば冷却坩堝の損
傷は皆無であった。然るに、保護壁を用いない場合は、
電磁攪拌のため溶融ジルカロイとスラグが混合し、両者
が冷却坩堝に直接接している場合は冷却水が沸騰して危
うく重大事故を起こす寸前であった。このように保護壁
は安全性を高める上で顕著な効果があることが判明し
た。
【0108】保護壁は2次廃棄物となるので、管理区域
内で焼却により減容処分した。排ガスフィルタ−にはC
s、Zr、Nb、Mn、Sb、Te等の元素が回収され
た。以上のように、本発明による方法では2次廃棄物の
減容が極めて簡単に実現できる。
内で焼却により減容処分した。排ガスフィルタ−にはC
s、Zr、Nb、Mn、Sb、Te等の元素が回収され
た。以上のように、本発明による方法では2次廃棄物の
減容が極めて簡単に実現できる。
【0109】[実施例9]この実施例では、図9に、高
レベルの模擬放射性廃棄物を連続的に固化処理するため
装置の模式図を示す。冷却坩堝の内径は45mm、高さ
は200mmで、材質は銅である。また、内装した保護
壁の材質は黒鉛であり、その厚さは3mmである。
レベルの模擬放射性廃棄物を連続的に固化処理するため
装置の模式図を示す。冷却坩堝の内径は45mm、高さ
は200mmで、材質は銅である。また、内装した保護
壁の材質は黒鉛であり、その厚さは3mmである。
【0110】まず、坩堝内にステンレス鋼材質の母材を
下から挿入した。坩堝に冷却水を供給した後密閉した。
冷却坩堝内をArガスで置換した後、2000Aの高周
波電流をコイルに流した。引き抜き棒を操作して、電磁
場が最も作用する位置に母材の上端を設定した。
下から挿入した。坩堝に冷却水を供給した後密閉した。
冷却坩堝内をArガスで置換した後、2000Aの高周
波電流をコイルに流した。引き抜き棒を操作して、電磁
場が最も作用する位置に母材の上端を設定した。
【0111】およそ5分の通電で母材が完全に溶解した
ので、坩堝の上方に設けた供給部から毎分25gの速度
で廃棄物とガラス粉末の混合体を冷却坩堝に添加すると
共に、この添加量に相当する速度で引き抜き棒を下方に
引いた。ガラス粉末と廃棄物の混合比は重量で9:1で
ある。その際、メニスカス、すなわち溶融液面とArガ
ス気体との界面の高さがほぼ一定となるように引き抜き
速度を調整した。引き抜きと共に、溶融部は下方から凝
固を開始して凝固界面12が形成されるとともに、ガラ
ス固化体が得られた。
ので、坩堝の上方に設けた供給部から毎分25gの速度
で廃棄物とガラス粉末の混合体を冷却坩堝に添加すると
共に、この添加量に相当する速度で引き抜き棒を下方に
引いた。ガラス粉末と廃棄物の混合比は重量で9:1で
ある。その際、メニスカス、すなわち溶融液面とArガ
ス気体との界面の高さがほぼ一定となるように引き抜き
速度を調整した。引き抜きと共に、溶融部は下方から凝
固を開始して凝固界面12が形成されるとともに、ガラ
ス固化体が得られた。
【0112】固化体の引き抜き開始からおよそ20分の
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止し、ガラス固化した模擬放射性廃棄物の固化
体を得た。
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止し、ガラス固化した模擬放射性廃棄物の固化
体を得た。
【0113】[実施例10]冷却坩堝の内側にスリット
を持つ黒鉛材質の坩堝を内装した点を除いて実施例9に
ほぼ類似の廃棄物の固化処理を行った。このとき、黒鉛
に設けたスリットのピッチは約10mmであった。ま
た、黒鉛の厚さは3mmであった。
を持つ黒鉛材質の坩堝を内装した点を除いて実施例9に
ほぼ類似の廃棄物の固化処理を行った。このとき、黒鉛
に設けたスリットのピッチは約10mmであった。ま
た、黒鉛の厚さは3mmであった。
【0114】まず、坩堝内にステンレス鋼材質の母材を
下から挿入した坩堝に冷却水を供給した後密閉した。冷
却坩堝内をArガスで置換した後、1500Aの高周波
電流をコイルに流した。引き抜き棒を操作して、電磁場
が最も作用する位置に母材の上端を設定した。
下から挿入した坩堝に冷却水を供給した後密閉した。冷
却坩堝内をArガスで置換した後、1500Aの高周波
電流をコイルに流した。引き抜き棒を操作して、電磁場
が最も作用する位置に母材の上端を設定した。
【0115】およそ5分の通電で母材が完全に溶解した
ので、坩堝の上方の供給部から毎分25gの速度で廃棄
物とガラス粉末の混合体を冷却坩堝に添加すると共に、
この添加量に相当する速度で引き抜き棒を下方に引い
た。その際、メニスカス、すなわち溶融液面とArガス
気体との界面の高さがほぼ一定になるように引き抜き速
度を調整した。このとき、廃棄物とガラス粉末の混合比
は実施例9に同じであった。
ので、坩堝の上方の供給部から毎分25gの速度で廃棄
物とガラス粉末の混合体を冷却坩堝に添加すると共に、
この添加量に相当する速度で引き抜き棒を下方に引い
た。その際、メニスカス、すなわち溶融液面とArガス
気体との界面の高さがほぼ一定になるように引き抜き速
度を調整した。このとき、廃棄物とガラス粉末の混合比
は実施例9に同じであった。
【0116】コイル電流の値が実施例9に比べて小さい
にも拘らず、実施例9とほぼ類似のガラス固化体が得ら
れた。この理由としては、黒鉛にスリットが存在するた
め、誘導電流が黒鉛の内側を流れることが可能となり、
ガラスを誘導加熱する効率が向上した点を挙げることが
できる。
にも拘らず、実施例9とほぼ類似のガラス固化体が得ら
れた。この理由としては、黒鉛にスリットが存在するた
め、誘導電流が黒鉛の内側を流れることが可能となり、
ガラスを誘導加熱する効率が向上した点を挙げることが
できる。
【0117】固化体の引き抜き開始からおよそ20分の
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止し、ガラス固化した模擬放射性廃棄物の固化
体を得た。
連続運転の後(合計装入量約500g)、高周波電流の
通電を停止し、ガラス固化した模擬放射性廃棄物の固化
体を得た。
【0118】[実施例11]保護壁セグメント17’の
供給装置を持つ点を除いて実施例8と同じ方法でジルカ
ロイの溶融減容を行った。装置の概要を図10に示す。
供給装置を持つ点を除いて実施例8と同じ方法でジルカ
ロイの溶融減容を行った。装置の概要を図10に示す。
【0119】冷却坩堝本体1の内径は45mm、高さは
200mmで、材質は銅である。冷却坩堝の上端には処
理材料の供給口6、不活性気体の入口13、出口14お
よび保護壁セグメント17’の供給装置が取り付けてあ
る。
200mmで、材質は銅である。冷却坩堝の上端には処
理材料の供給口6、不活性気体の入口13、出口14お
よび保護壁セグメント17’の供給装置が取り付けてあ
る。
【0120】また、坩堝内には厚さ3mmの黒鉛材質の
底がない円筒状の保護壁が配置されている。保護壁は引
き抜き棒の上に配置されている。保護壁と冷却坩堝の間
に発生する剪断力が保護壁自体の自重よりも大きい場合
は保護壁と引き抜き棒の間の結合力を高めることが必要
である。
底がない円筒状の保護壁が配置されている。保護壁は引
き抜き棒の上に配置されている。保護壁と冷却坩堝の間
に発生する剪断力が保護壁自体の自重よりも大きい場合
は保護壁と引き抜き棒の間の結合力を高めることが必要
である。
【0121】まず、実施例8と同じ要領で鉄母材を溶解
し、続いてHULLを供給した。毎分25gの速度でH
ULLとスラグを冷却坩堝1に供給すると共に、この供
給量に相当する速度で引き抜き棒5を下方に引き、ジル
カロイの固化体、スラグの固化体および保護壁17が一
体となった固化体を引き下げた。
し、続いてHULLを供給した。毎分25gの速度でH
ULLとスラグを冷却坩堝1に供給すると共に、この供
給量に相当する速度で引き抜き棒5を下方に引き、ジル
カロイの固化体、スラグの固化体および保護壁17が一
体となった固化体を引き下げた。
【0122】およそ20分運転の後、溶融ジルカロイの
メニスカス12が保護壁17の上縁に到達したので、一
旦引き抜きを停止し、保護壁セグメント17’の供給装
置を用いて保護壁セグメント17’を坩堝内の保護壁の
上縁に載せた。このようにした後、運転を再開した。
メニスカス12が保護壁17の上縁に到達したので、一
旦引き抜きを停止し、保護壁セグメント17’の供給装
置を用いて保護壁セグメント17’を坩堝内の保護壁の
上縁に載せた。このようにした後、運転を再開した。
【0123】保護壁セグメント17’の供給を5回繰り
返し行うことにより、2000gのジルカロイの減容処
理を連続して行うことができた。
返し行うことにより、2000gのジルカロイの減容処
理を連続して行うことができた。
【0124】このように実施例11では、連続的に処理
できるジルカロイの量を実施例8に比べて飛躍的に高め
ることが可能となった。
できるジルカロイの量を実施例8に比べて飛躍的に高め
ることが可能となった。
【0125】
【発明の効果】本発明による材料の溶解、還元および固
化において次の効果が認められた。 1)冷却坩堝を用いて材料を溶融・固化するプロセスの
安全性を高められる。 2)放射能汚染された金属の減容に適用する場合に発生
する2次廃棄物の減容・分離を可能とする。 3)加熱効率を高めることが可能となる。 4)溶融・固化体の相分離が実現できる。
化において次の効果が認められた。 1)冷却坩堝を用いて材料を溶融・固化するプロセスの
安全性を高められる。 2)放射能汚染された金属の減容に適用する場合に発生
する2次廃棄物の減容・分離を可能とする。 3)加熱効率を高めることが可能となる。 4)溶融・固化体の相分離が実現できる。
【図1】本発明を実施するバッチ処理式冷却坩堝の略式
半裁斜視図である。
半裁斜視図である。
【図2】本発明を実施するバッチ処理式冷却坩堝内部の
溶解材料の流動状態を示す模式図である。
溶解材料の流動状態を示す模式図である。
【図3】本発明を実施する連続処理式冷却坩堝の略式半
裁斜視図である。
裁斜視図である。
【図4】本発明を実施する連続処理式冷却坩堝において
内部の溶解材料の流動状態を示す模式図である。
内部の溶解材料の流動状態を示す模式図である。
【図5】本発明を実施するバッチ処理式冷却坩堝内部の
溶解材料の流動状態を示す模式図である。
溶解材料の流動状態を示す模式図である。
【図6】本発明を実施する連続処理式冷却坩堝内部の溶
解材料の流動状態を示す模式図である。
解材料の流動状態を示す模式図である。
【図7】本発明を実施する他の連続処理式冷却坩堝の略
式半裁斜視図である。
式半裁斜視図である。
【図8】本発明を実施する核燃料処理装置の模式図であ
る。
る。
【図9】本発明を実施する高レベル放射性廃棄物の高温
減容処理装置の模式図である。
減容処理装置の模式図である。
【図10】保護壁セグメントの供給装置を備えた本発明
を実施する他の核燃料被覆管の高温減容処理装置の模式
図である。
を実施する他の核燃料被覆管の高温減容処理装置の模式
図である。
1 冷却坩堝 2 通電コイル 3 高周波発振器 4 栓 5 引き抜き棒 5a 引き抜き棒の上板 6 処理材料の供給口 7 冷却水入口 8 冷却水出口 9 廃棄物を含むガラス 10 溶融金属 11 スラグ 12 凝固界面 13 不活性気体の入り口 14 不活性気体出口 15 スリット 16 坩堝上蓋 17 保護壁 17’保護壁セグメント 18 底
Claims (5)
- 【請求項1】 スリットにより互いに電気的に絶縁され
たセグメントの集合体から構成された導電性冷却壁から
成る坩堝の周囲に通電コイルを配置し、電磁気作用を利
用して該坩堝内の被溶融材料を溶融し、続いて固化する
溶融固化方法において、該坩堝の内側壁面に導電性材料
の保護壁を設けることを特徴とする溶融固化方法。 - 【請求項2】 スリットにより互いに電気的に絶縁され
たセグメントの集合体から構成された導電性冷却壁から
成る坩堝の周囲に通電コイルを配置し、電磁気作用を利
用して該坩堝内の被溶融材料を溶融し、続いて固化する
ための坩堝において、該坩堝の内側壁面に導電性材料の
保護壁を設けることを特徴とする溶融固化用坩堝。 - 【請求項3】 被溶融材料を溶融し、続いて固化する坩
堝の内壁に交換が可能な状態で用いられることを特徴と
する請求項1または2に記載の保護壁。 - 【請求項4】 坩堝の内壁に沿って溶融固化された材料
を保護壁と共に溶融固化された材料の引き抜き方向に引
き抜くことを特徴とする請求項1記載の溶融固化方法。 - 【請求項5】 溶融固化された材料の引き抜きに対応し
て、一定長さの保護壁セグメントを保護壁の上縁に供給
することを特徴とする請求項4記載の溶融固化方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1586894A JPH0749182A (ja) | 1993-06-04 | 1994-01-14 | 溶融固化方法およびその方法に使用する冷却坩堝 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5-160152 | 1993-06-04 | ||
| JP16015293 | 1993-06-04 | ||
| JP1586894A JPH0749182A (ja) | 1993-06-04 | 1994-01-14 | 溶融固化方法およびその方法に使用する冷却坩堝 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0749182A true JPH0749182A (ja) | 1995-02-21 |
Family
ID=26352090
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1586894A Pending JPH0749182A (ja) | 1993-06-04 | 1994-01-14 | 溶融固化方法およびその方法に使用する冷却坩堝 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0749182A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH09117854A (ja) * | 1995-10-25 | 1997-05-06 | Sinto Brator Co Ltd | 乾式バレル研摩法および研摩装置 |
| JP2002062054A (ja) * | 2000-08-18 | 2002-02-28 | Shinko Electric Co Ltd | 誘導加熱溶解炉 |
| JP2008303462A (ja) * | 2007-05-22 | 2008-12-18 | Snecma | 液体法によって繊維を金属で被覆するための方法および装置 |
| JP2016524684A (ja) * | 2013-04-26 | 2016-08-18 | コミッサリア タ レネルジー アトミク エ オ エネルジー オルタネイティヴ | 金属と酸化物との混合物、代表例はコリウムである、を溶解させる電磁誘導炉及びその使用 |
-
1994
- 1994-01-14 JP JP1586894A patent/JPH0749182A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH09117854A (ja) * | 1995-10-25 | 1997-05-06 | Sinto Brator Co Ltd | 乾式バレル研摩法および研摩装置 |
| JP2002062054A (ja) * | 2000-08-18 | 2002-02-28 | Shinko Electric Co Ltd | 誘導加熱溶解炉 |
| JP2008303462A (ja) * | 2007-05-22 | 2008-12-18 | Snecma | 液体法によって繊維を金属で被覆するための方法および装置 |
| JP2016524684A (ja) * | 2013-04-26 | 2016-08-18 | コミッサリア タ レネルジー アトミク エ オ エネルジー オルタネイティヴ | 金属と酸化物との混合物、代表例はコリウムである、を溶解させる電磁誘導炉及びその使用 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Effective date: 20031202 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Effective date: 20040302 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 |