JPH0761820A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造方法Info
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- JPH0761820A JPH0761820A JP5206768A JP20676893A JPH0761820A JP H0761820 A JPH0761820 A JP H0761820A JP 5206768 A JP5206768 A JP 5206768A JP 20676893 A JP20676893 A JP 20676893A JP H0761820 A JPH0761820 A JP H0761820A
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- ratio
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 高活性度のＵＯ2粉末から結晶粒径の大きな
ＵＯ2ペレットを割れや欠けのない状態で製造する。 【構成】 活性度の大きなＵＯ2粉末を成形し、この成
形体を焼結して結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを製造
する核燃料ペレットの製造方法に関し、成形体を５００
〜１０００℃の温度範囲で還元することによりＯ／Ｕ比
を２．２５以下に調節した後、還元した成形体を還元雰
囲気中で１２００〜１８００℃で焼結することによりＯ
／Ｕ比が２．００のＵＯ2ペレットを得る。
ＵＯ2ペレットを割れや欠けのない状態で製造する。 【構成】 活性度の大きなＵＯ2粉末を成形し、この成
形体を焼結して結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを製造
する核燃料ペレットの製造方法に関し、成形体を５００
〜１０００℃の温度範囲で還元することによりＯ／Ｕ比
を２．２５以下に調節した後、還元した成形体を還元雰
囲気中で１２００〜１８００℃で焼結することによりＯ
／Ｕ比が２．００のＵＯ2ペレットを得る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、活性度の大きなＵＯ2
粉末から結晶粒径の大きな核燃料ペレットを製造する方
法に関する。更に詳しくは、照射時における核分裂生成
ガスの保持性能に優れたＵＯ2核燃料ペレットの製造方
法に関するものである。
粉末から結晶粒径の大きな核燃料ペレットを製造する方
法に関する。更に詳しくは、照射時における核分裂生成
ガスの保持性能に優れたＵＯ2核燃料ペレットの製造方
法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、原子力発電における技術革新の試
みのひとつとして、原子炉燃料をより長期間使用する、
いわゆる高燃焼度化の計画が検討されている。この高燃
焼度化に伴って燃料からの核分裂生成ガス（ＦＰガス）
の放出が増大し、これによる燃料棒内の内圧上昇及びペ
レット−被覆管ギャップの熱伝導度の低下が起こり、燃
料の健全性が低下する可能性があるため、高燃焼度化を
実現するにはＦＰガスのペレット外への放出を低減する
ことが必要である。
みのひとつとして、原子炉燃料をより長期間使用する、
いわゆる高燃焼度化の計画が検討されている。この高燃
焼度化に伴って燃料からの核分裂生成ガス（ＦＰガス）
の放出が増大し、これによる燃料棒内の内圧上昇及びペ
レット−被覆管ギャップの熱伝導度の低下が起こり、燃
料の健全性が低下する可能性があるため、高燃焼度化を
実現するにはＦＰガスのペレット外への放出を低減する
ことが必要である。
【０００３】このＦＰガスの保持効果を高めるために
は、ペレットの結晶粒径を大きくするのが有効であるこ
とが判っている。本出願人は重ウラン酸アンモニウム
（ＡＤＵ）の生成条件をコントロールすることにより、
ＵＯ2粉末から結晶粒径が２０μｍ 以上の大きなＵＯ2
ペレットを製造する方法を提案してきた（例えば、特開
昭６ ２−２９７２１５）。
は、ペレットの結晶粒径を大きくするのが有効であるこ
とが判っている。本出願人は重ウラン酸アンモニウム
（ＡＤＵ）の生成条件をコントロールすることにより、
ＵＯ2粉末から結晶粒径が２０μｍ 以上の大きなＵＯ2
ペレットを製造する方法を提案してきた（例えば、特開
昭６ ２−２９７２１５）。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記方法で用
いる高活性粉末の取扱い及び成形を大気下で行い、この
高活性粉末の成形体を通常の条件で焼結すると、焼結し
た後のペレットに割れ、欠けを生じる不具合があった。
この理由は次のように考えられる。即ち、製造された初
期の高活性のＵＯ2粉末はＯ／Ｕ比（ウランに対する酸
素の原子比）が２．００に近い状態であるが、粉末での
保管及びペレットへの成形を大気下で行うと、保管中の
粉末及び成形中のペレットが大気中の酸素により徐々に
酸化されＯ／Ｕ比が次第に大きくなっていく。そして酸
化が進行してＯ／Ｕ比が２．２５付近になると、結晶構
造はＵＯ2相から高次の酸化物であるＵ4Ｏ9相に変化
し、更に酸化が進行するとＵ3Ｏ7相に変化していく。こ
のような高次の酸化物になった成形体をそのまま通常の
焼結雰囲気である水素中で特に注意を払うことなく高温
に加熱して焼結すると、焼結時にＵ4Ｏ9或いはＵ3Ｏ7か
らＵＯ2への相の変化が生じることにより、焼結後のペ
レットには割れ、欠けが入る確率が極めて高くなる。
いる高活性粉末の取扱い及び成形を大気下で行い、この
高活性粉末の成形体を通常の条件で焼結すると、焼結し
た後のペレットに割れ、欠けを生じる不具合があった。
この理由は次のように考えられる。即ち、製造された初
期の高活性のＵＯ2粉末はＯ／Ｕ比（ウランに対する酸
素の原子比）が２．００に近い状態であるが、粉末での
保管及びペレットへの成形を大気下で行うと、保管中の
粉末及び成形中のペレットが大気中の酸素により徐々に
酸化されＯ／Ｕ比が次第に大きくなっていく。そして酸
化が進行してＯ／Ｕ比が２．２５付近になると、結晶構
造はＵＯ2相から高次の酸化物であるＵ4Ｏ9相に変化
し、更に酸化が進行するとＵ3Ｏ7相に変化していく。こ
のような高次の酸化物になった成形体をそのまま通常の
焼結雰囲気である水素中で特に注意を払うことなく高温
に加熱して焼結すると、焼結時にＵ4Ｏ9或いはＵ3Ｏ7か
らＵＯ2への相の変化が生じることにより、焼結後のペ
レットには割れ、欠けが入る確率が極めて高くなる。
【０００５】本発明の目的は、高活性度のＵＯ2粉末か
ら結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを割れや欠けのない
状態で製造する方法を提供することにある。
ら結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを割れや欠けのない
状態で製造する方法を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、活性度の大き
なＵＯ2粉末を成形し、この成形体を焼結して結晶粒径
の大きなＵＯ2ペレットを製造する核燃料ペレットの製
造方法の改良である。その特徴ある構成は、前記成形体
を５００〜１０００℃の温度範囲で加熱還元することに
よりＯ／Ｕ比を２．２５以下に調節する第１工程と、前
記還元した成形体を１２００〜１８００℃の温度範囲の
還元雰囲気中で焼結することによりＯ／Ｕ比が２．００
の焼結ペレットを得る第２工程とを含むことにある。
なＵＯ2粉末を成形し、この成形体を焼結して結晶粒径
の大きなＵＯ2ペレットを製造する核燃料ペレットの製
造方法の改良である。その特徴ある構成は、前記成形体
を５００〜１０００℃の温度範囲で加熱還元することに
よりＯ／Ｕ比を２．２５以下に調節する第１工程と、前
記還元した成形体を１２００〜１８００℃の温度範囲の
還元雰囲気中で焼結することによりＯ／Ｕ比が２．００
の焼結ペレットを得る第２工程とを含むことにある。
【０００７】なお、焼結密度をコントロールするため
に、成形は原料ＵＯ2粉末に６００℃以下の温度で分解
し揮発する平均粒径が５〜３００μｍの気孔形成剤を
０．３〜１．４重量％均一に添加した後で行うことが好
ましい。
に、成形は原料ＵＯ2粉末に６００℃以下の温度で分解
し揮発する平均粒径が５〜３００μｍの気孔形成剤を
０．３〜１．４重量％均一に添加した後で行うことが好
ましい。
【０００８】第１工程において、ＵＯ2粉末の成形体を
５００〜１０００℃の温度範囲でかつ還元雰囲気中で加
熱することによりＯ／Ｕ比を２．２５以下に調節する。
この還元加熱処理は焼結が顕著に起こる前に存在する相
をＵＯ2の状態にするために行う。加熱温度が５００℃
未満では還元速度が非常に遅いため比較的短時間に還元
を終了させることができず、一方１０００℃を超えると
焼結が顕著になるのでそれぞれ好ましくない。Ｏ／Ｕ比
を２．２５以下とするための還元雰囲気としては、水素
とスチームの混合ガス又は一酸化炭素と二酸化炭素の混
合ガスなどを利用することが可能であり、いずれの混合
ガスを使用する場合も２種類のガスの混合比をコントロ
ールすることにより理論的に酸素ポテンシャルを−２１
０ｋＪ／ｍｏｌ以下とすることが好ましい。
５００〜１０００℃の温度範囲でかつ還元雰囲気中で加
熱することによりＯ／Ｕ比を２．２５以下に調節する。
この還元加熱処理は焼結が顕著に起こる前に存在する相
をＵＯ2の状態にするために行う。加熱温度が５００℃
未満では還元速度が非常に遅いため比較的短時間に還元
を終了させることができず、一方１０００℃を超えると
焼結が顕著になるのでそれぞれ好ましくない。Ｏ／Ｕ比
を２．２５以下とするための還元雰囲気としては、水素
とスチームの混合ガス又は一酸化炭素と二酸化炭素の混
合ガスなどを利用することが可能であり、いずれの混合
ガスを使用する場合も２種類のガスの混合比をコントロ
ールすることにより理論的に酸素ポテンシャルを−２１
０ｋＪ／ｍｏｌ以下とすることが好ましい。
【０００９】また第２工程において、還元雰囲気中で１
２００〜１８００℃の高温で焼結することにより緻密化
を終了させると同時に焼結体のＯ／Ｕ比を製品としての
ペレットの規格値として通常要求される２．００に調節
する。１２００℃未満では緻密化が不十分になり、一方
１８００℃を超えると工業的な加熱システムでは実現困
難となりかつエネルギ消費が甚大となり、好ましくな
い。Ｏ／Ｕ比を２．００に調節するためには理論的に雰
囲気の酸素ポテンシャルを−３４０ｋＪ／ｍｏｌ以下と
することが好ましい。このような酸素ポテンシャルの雰
囲気は第１工程での加熱と同様に水素とスチームの混合
ガス又は一酸化炭素と二酸化炭素の混合ガスなどを利用
することにより、２種類のガスの混合比をコントロール
して得られる。
２００〜１８００℃の高温で焼結することにより緻密化
を終了させると同時に焼結体のＯ／Ｕ比を製品としての
ペレットの規格値として通常要求される２．００に調節
する。１２００℃未満では緻密化が不十分になり、一方
１８００℃を超えると工業的な加熱システムでは実現困
難となりかつエネルギ消費が甚大となり、好ましくな
い。Ｏ／Ｕ比を２．００に調節するためには理論的に雰
囲気の酸素ポテンシャルを−３４０ｋＪ／ｍｏｌ以下と
することが好ましい。このような酸素ポテンシャルの雰
囲気は第１工程での加熱と同様に水素とスチームの混合
ガス又は一酸化炭素と二酸化炭素の混合ガスなどを利用
することにより、２種類のガスの混合比をコントロール
して得られる。
【００１０】
【作用】第１工程において、ＵＯ2粉末の成形体を還元
雰囲気中で５００〜１０００℃の温度で加熱することに
より、第２工程の焼結が顕著に起こる前に存在する相を
ＵＯ2相にして、Ｏ／Ｕ比を２．２５以下に調節する。
また第２工程において、還元雰囲気中で１２００〜１８
００℃の高温で焼結することにより、第１工程で加熱し
た成形体をＵＯ2相のままの状態で緻密化し、ペレット
のＯ／Ｕ比を２．００に調節する。
雰囲気中で５００〜１０００℃の温度で加熱することに
より、第２工程の焼結が顕著に起こる前に存在する相を
ＵＯ2相にして、Ｏ／Ｕ比を２．２５以下に調節する。
また第２工程において、還元雰囲気中で１２００〜１８
００℃の高温で焼結することにより、第１工程で加熱し
た成形体をＵＯ2相のままの状態で緻密化し、ペレット
のＯ／Ｕ比を２．００に調節する。
【００１１】
【実施例】以下、本発明を実施例により説明する。本発
明はこれらの実施例により制限されない。 ＜実施例１＞遊離のフッ酸を含まない１００ｇＵ／Ｌ濃
度のＵＯ2Ｆ2溶液と２８％のアンモニア水の反応により
生成した重ウラン酸アンモニウムを焙焼還元して比表面
積が約１０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を得た。この粉末に気孔
形成剤として平均粒径が１０〜１００μｍのシュウ酸ア
ンモニウムを１．０重量％の割合で添加した。この粉末
を大気中で数日間保管して、成形圧３ｔ／ｃｍ2で成形
した。図１に示すように、この成形体を室温（約２５
℃）の飽和水蒸気で加湿した水素気流中で６００℃／ｈ
の昇温速度で７００℃まで加熱し、そこで１時間保持し
た後、同じ昇温速度と雰囲気で１７５０℃まで加熱して
そこで４時間保持した。続いて６００℃／ｈの降温速度
により加湿した水素気流中で室温まで冷却してＵＯ2ペ
レットを得た。
明はこれらの実施例により制限されない。 ＜実施例１＞遊離のフッ酸を含まない１００ｇＵ／Ｌ濃
度のＵＯ2Ｆ2溶液と２８％のアンモニア水の反応により
生成した重ウラン酸アンモニウムを焙焼還元して比表面
積が約１０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を得た。この粉末に気孔
形成剤として平均粒径が１０〜１００μｍのシュウ酸ア
ンモニウムを１．０重量％の割合で添加した。この粉末
を大気中で数日間保管して、成形圧３ｔ／ｃｍ2で成形
した。図１に示すように、この成形体を室温（約２５
℃）の飽和水蒸気で加湿した水素気流中で６００℃／ｈ
の昇温速度で７００℃まで加熱し、そこで１時間保持し
た後、同じ昇温速度と雰囲気で１７５０℃まで加熱して
そこで４時間保持した。続いて６００℃／ｈの降温速度
により加湿した水素気流中で室温まで冷却してＵＯ2ペ
レットを得た。
【００１２】＜実施例２＞実施例１と同様にして得られ
たＵＯ2粉末を実施例１と同様に成形した。図２に示す
ように、この成形体を室温から６００℃／ｈの昇温速度
により二酸化炭素と一酸化炭素の混合比が１０対１の混
合気流中で７００℃まで加熱し、そこで１時間保持した
後、一酸化炭素のみの雰囲気に切換えて同じ昇温速度で
１７５０℃まで加熱してそこで４時間保持した。続いて
６００℃／ｈの降温速度により一酸化炭素のみの雰囲気
で室温まで冷却してＵＯ2ペレットを得た。
たＵＯ2粉末を実施例１と同様に成形した。図２に示す
ように、この成形体を室温から６００℃／ｈの昇温速度
により二酸化炭素と一酸化炭素の混合比が１０対１の混
合気流中で７００℃まで加熱し、そこで１時間保持した
後、一酸化炭素のみの雰囲気に切換えて同じ昇温速度で
１７５０℃まで加熱してそこで４時間保持した。続いて
６００℃／ｈの降温速度により一酸化炭素のみの雰囲気
で室温まで冷却してＵＯ2ペレットを得た。
【００１３】＜比較例１＞実施例１と同様にして得られ
たＵＯ2粉末を実施例１と同様に成形した。図３に示す
ように、成形後、直ちにこの成形体を室温から６００℃
／ｈの昇温速度により飽和水蒸気で加湿した水素気流中
で１７５０℃まで加熱してそこで４時間保持した。続い
て６００℃／ｈの降温速度により加湿した水素気流中で
室温まで冷却してＵＯ2ペレットを得た。
たＵＯ2粉末を実施例１と同様に成形した。図３に示す
ように、成形後、直ちにこの成形体を室温から６００℃
／ｈの昇温速度により飽和水蒸気で加湿した水素気流中
で１７５０℃まで加熱してそこで４時間保持した。続い
て６００℃／ｈの降温速度により加湿した水素気流中で
室温まで冷却してＵＯ2ペレットを得た。
【００１４】実施例１、実施例２及び比較例１の３種類
のＵＯ2ペレットについて、その原料のＵＯ2粉末のＯ／
Ｕ比、焼結体であるペレットの割れの有無、焼結密度、
結晶粒径及び焼結体のＯ／Ｕ比を測定した。その結果を
表１に示す。また、７００℃の中間保持直後のＯ／Ｕ比
を調べるため、実施例１及び実施例２の中間保持した成
形体をそれぞれ７００℃から室温まで急冷した。これら
のＯ／Ｕ比を表１の※印の箇所に示す。 （以下、余白）
のＵＯ2ペレットについて、その原料のＵＯ2粉末のＯ／
Ｕ比、焼結体であるペレットの割れの有無、焼結密度、
結晶粒径及び焼結体のＯ／Ｕ比を測定した。その結果を
表１に示す。また、７００℃の中間保持直後のＯ／Ｕ比
を調べるため、実施例１及び実施例２の中間保持した成
形体をそれぞれ７００℃から室温まで急冷した。これら
のＯ／Ｕ比を表１の※印の箇所に示す。 （以下、余白）
【００１５】
【表１】
【００１６】表１の結果から、Ｏ／Ｕ比の高い粉末を成
形した成形体を中間保持することなく焼結する比較例１
では焼結後のペレットに割れが入るのに対して、焼結に
入る前に還元雰囲気で中間保持状態を入れてＯ／Ｕ比の
増加を防ぎ、その後焼結する処理を行った実施例１及び
実施例２では焼結密度及び結晶粒径に悪影響を与えるこ
となく、焼結体であるペレットの割れの発生を防止する
ことが可能であることが判った。
形した成形体を中間保持することなく焼結する比較例１
では焼結後のペレットに割れが入るのに対して、焼結に
入る前に還元雰囲気で中間保持状態を入れてＯ／Ｕ比の
増加を防ぎ、その後焼結する処理を行った実施例１及び
実施例２では焼結密度及び結晶粒径に悪影響を与えるこ
となく、焼結体であるペレットの割れの発生を防止する
ことが可能であることが判った。
【００１７】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、活
性度の大きなＵＯ2粉末の成形体を５００〜１０００℃
の温度範囲で加熱還元した後、１２００〜１８００℃の
温度範囲の還元雰囲気中で焼結することにより、結晶粒
径の大きなＵＯ2ペレットを割れや欠けのない状態で製
造することができる。また、気孔形成剤を添加した上記
ＵＯ2粉末の成形体を焼結することにより、所定の焼結
密度を有しかつ割れや欠けのない大粒径のＵＯ2ペレッ
トを製造して高燃焼度化の燃料として有効に利用するこ
とができる。
性度の大きなＵＯ2粉末の成形体を５００〜１０００℃
の温度範囲で加熱還元した後、１２００〜１８００℃の
温度範囲の還元雰囲気中で焼結することにより、結晶粒
径の大きなＵＯ2ペレットを割れや欠けのない状態で製
造することができる。また、気孔形成剤を添加した上記
ＵＯ2粉末の成形体を焼結することにより、所定の焼結
密度を有しかつ割れや欠けのない大粒径のＵＯ2ペレッ
トを製造して高燃焼度化の燃料として有効に利用するこ
とができる。
【図１】本発明実施例１の成形体の熱処理状況を示すタ
イムチャート。
イムチャート。
【図２】本発明実施例２の成形体の熱処理状況を示すタ
イムチャート。
イムチャート。
【図３】本発明比較例１の成形体の熱処理状況を示すタ
イムチャート。
イムチャート。
Claims (5)
- 【請求項１】 活性度の大きなＵＯ2粉末を成形し、こ
の成形体を焼結して結晶粒径の大きなＵＯ2ペレットを
製造する核燃料ペレットの製造方法において、 前記成形体を５００〜１０００℃の温度範囲で加熱還元
することによりＯ／Ｕ比を２．２５以下に調節する第１
工程と、 前記還元した成形体を１２００〜１８００℃の温度範囲
の還元雰囲気中で焼結することによりＯ／Ｕ比が２．０
０の焼結ペレットを得る第２工程とを含むことを特徴と
する核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項２】 第１工程の還元雰囲気が−２１０ｋＪ／
ｍｏｌ以下の酸素ポテンシャルである請求項１記載の核
燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項３】 第２工程の還元雰囲気が−３４０ｋＪ／
ｍｏｌ以下の酸素ポテンシャルである請求項１記載の核
燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項４】 第１工程又は第２工程の還元雰囲気が水
素とスチームの混合ガス雰囲気である請求項１記載の核
燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項５】 第１工程又は第２工程の還元雰囲気が一
酸化炭素と二酸化炭素の混合ガス雰囲気である請求項１
記載の核燃料ペレットの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5206768A JPH0761820A (ja) | 1993-08-23 | 1993-08-23 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5206768A JPH0761820A (ja) | 1993-08-23 | 1993-08-23 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0761820A true JPH0761820A (ja) | 1995-03-07 |
Family
ID=16528772
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5206768A Withdrawn JPH0761820A (ja) | 1993-08-23 | 1993-08-23 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0761820A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006234753A (ja) * | 2005-02-28 | 2006-09-07 | Global Nuclear Fuel-Japan Co Ltd | 核燃料ペレットの製造方法 |
| JP2010190717A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 高速増殖炉サイクルにおける高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
| JP2010190719A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
-
1993
- 1993-08-23 JP JP5206768A patent/JPH0761820A/ja not_active Withdrawn
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006234753A (ja) * | 2005-02-28 | 2006-09-07 | Global Nuclear Fuel-Japan Co Ltd | 核燃料ペレットの製造方法 |
| JP2010190717A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 高速増殖炉サイクルにおける高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
| JP2010190719A (ja) * | 2009-02-18 | 2010-09-02 | Japan Atomic Energy Agency | 高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法 |
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