JPH0777589A - 核燃料要素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 ジルコニウム基合金からなる燃料被覆管又は
ジルコニウムライナ型燃料被覆管の耐応力腐食割れ性能
の向上した、信頼性の高い核燃料要素を提供する。 【構成】 核燃料要素内に封入される充填ガスとして、
亜酸化窒素(Ｎ₂Ｏ)を添加したヘリウムガスを用い、混
合比は体積比で亜酸化窒素１０％、ヘリウム９０％と
し、また、充填ガスの圧力（ゲージ圧）を、２ｋｇｆ／
ｃｍ²としてある。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、軽水冷却型原子炉の核
燃料要素に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】核燃料要素は、ジルコニウム合金からな
る燃料被覆管の内部に複数個の核燃料ペレットを積層し
て収容し、上端部にガス溜用プレナム部と核燃料ペレッ
トを安定に支持するためのプレナムスプリングとを有
し、上端開口部を上部端栓、下端開口部を下部端栓でそ
れぞれ密封溶接した構造となっている。また、核燃料ペ
レットに生じた発熱を効率良く燃料被覆管に伝えるた
め、核燃料要素内には室温で数気圧のヘリウム(Ｈｅ)ガ
スが充填されている。

【０００３】このような構成において、核燃料ペレット
から放出される放射性核分裂生成物が燃料被覆管外の冷
却材の中に混入するのを防止するため、燃料被覆管に
は、放射性核分裂生成物の燃料被覆管外への漏洩を防止
する機能が求められている。

【０００４】しかし、現在までの運転経験によれば、燃
料燃焼度が高くなった段階で出力が急激に上昇した場
合、燃料被覆管と腐食性核分裂生成物との間に化学反応
が起こり、また核燃料ペレットが熱膨張することによっ
て燃料被覆管に熱応力が加わり、この両者の重畳作用に
より、燃料被覆管に応力腐食割れの生じる恐れのあるこ
とが判明した。

【０００５】このように燃料被覆管に応力腐食割れの発
生するのを防止するため、燃料被覆管の内周面に、例え
ば厚さ８０〜１００μｍのジルコニウムライナ層を障壁
として張設した、いわゆるジルコニウムライナ管が特開
昭５５−１６４３９６号公報に開示されている。

【０００６】すなわち、このようなジルコニウムライナ
層を設けることによって、燃料被覆管と腐食性核分裂生
成物との接触を防止するとともに、燃料被覆管への局所
応力の発生を緩和させ、燃料被覆管への応力腐食割れの
発生を防止する効果が期待されている。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】しかし、従来型のジル
コニウム基合金からなる燃料被覆管又はジルコニウムラ
イナ型燃料被覆管の内表面では、活性なジルコニウム基
合金又は純ジルコニウム層が露出しているため、この露
出部が燃料から放出される腐食性ガスと反応して、応力
腐食割れ防止機能が一時的に低下する可能性が考えられ
る。

【０００８】燃料被覆管内の空間部に存在する酸素濃度
（以下、酸素ポテンシャルと略称）に着目した場合、核
燃料要素の使用中に酸素ポテンシャルが過渡的に低下す
る一時期があり、この時期が応力腐食割れ防止機能の低
下時期とほぼ一致する。

【０００９】すなわち、この期間中では、燃料被覆管の
内表面に生じた微小亀裂先端に、酸素等の元素が吸着・
吸収されにくく、活性な元素が吸着・吸収されることが
多くなるので、燃料被覆管が脆化しやすいことが判明し
た。

【００１０】本発明の目的は、上述の従来技術の課題を
解決して、耐応力腐食割れ機能の向上した、信頼性の高
い核燃料要素を提供することである。

【００１１】

【課題を解決するための手段】上記目的は、次のように
して達成することができる。

【００１２】（１）ジルコニウム基合金からなる燃料被
覆管の内部に核燃料ペレットを収納し、管両端に端栓を
溶接することにより、燃料被覆管の内部に充填ガスを封
入してなる核燃料要素において、充填ガス中に窒素、窒
素酸化物及び炭素酸化物のうちの少なくとも一種類を添
加してあること。

【００１３】（２）（１）において、窒素酸化物が亜酸
化窒素であること。

【００１４】（３）（１）において、燃料被覆管がジル
コニウム基合金からなる被覆管母材の内周面にジルコニ
ウムライナを張設したジルコニウムライナ被覆管である
こと。

【００１５】

【作用】本発明は、従来型のＵＯ₂ペレット内蔵のジル
コニウムライナ型燃料被覆管の２０Ｇｉｇａ・Ｗａｔｔ
・ｄａｙ／ｔｏｎ（ＧＷｄ／ｔ）前後の燃焼度における
核分裂生成物放出率、及び燃料被覆管内の酸素ポテンシ
ャルを詳細に検討中に見出された事項に基づいてなされ
たものである。

【００１６】上記の検討内容を図４を用いて説明する。
原子炉内で使用中、すなわち燃焼中のジルコニウムライ
ナ型燃料被覆管内において、図４の(ａ)は、核分裂生成
物放出率の燃焼度に対する依存性を示す図であり、図４
の(ｂ)は、酸素ポテンシャルの燃焼度に対する依存性を
示す図である。

【００１７】まず、核分裂生成物放出率の燃焼度に対す
る依存性を、図４の(ａ)を用いて説明する。上記のジル
コニウムライナ型燃料被覆管におけるＵＯ₂燃料ペレッ
トが、核分裂によって燃焼した場合には、例えばＣｓ、
Ｃｄ及びＩなど数種の核分裂生成物が生じる。

【００１８】しかし、これらの核分裂生成物の大部分
は、燃焼初期（０〜１５ＧＷｄ／ｔ）では、ＵＯ₂の結
晶粒内に一定時間蓄えられていて、外部へ放出されない
ため、その間の核分裂生成物放出率は、ほぼ０％であ
る。

【００１９】その後、燃焼度が進むにつれて拡散等によ
って、漸次、燃料被覆管の内表面に核分裂生成物が到達
するようになる。核分裂生成物放出率の変動を示す線図
４１は、潜伏期（０〜１５ＧＷｄ／ｔ）から漸増期（１
５〜３０ＧＷｄ／ｔ）までの核分裂生成物放出率の観測
値の推移を表している。

【００２０】すなわち、約１５〜３０ＧＷｄ／ｔの燃焼
度の領域では、核分裂生成物放出率の変動を示す線図４
１から明らかなように、燃料被覆管に核分裂生成物が供
給される状態にある。

【００２１】次に、ＵＯ₂ペレットを装荷し、所定量の
ヘリウムガスを密封した燃料被覆管内における酸素ポテ
ンシャルの燃焼度に対する依存性について観測した結果
を、図４の(ｂ)を用いて説明する。

【００２２】すなわち、酸素ポテンシャルの変動を示す
線図４２から明らかなように、燃焼開始期（０〜５ＧＷ
ｄ／ｔ）では、不純物として混入した酸素ガスのために
酸素ポテンシャルは若干高いが、ジルコニウム中の酸素
の拡散係数は、約１０~¹⁵ｃｍ²／ｓと大きいので、燃料
被覆管の内表面に露出している活性の純ジルコニウムに
向かって急速に拡散し、５ＧＷｄ／ｔの燃焼度で酸素ポ
テンシャルは極小値を示す。

【００２３】しかし、燃焼度はＵの核分裂と共に高くな
り、酸化物燃料ＵＯ₂から余剰の酸素が放出され、酸素
は燃料被覆管の内表面のジルコニウム中に侵入するの
で、ジルコニウム表面の酸素ポテンシャルは次第に上昇
する。ジルコニウム中の酸素濃度が約３０ａｔ％に達す
ると、二酸化ジルコニウム（ＺｒＯ₂）が形成される。

【００２４】燃料被覆管の内表面への酸素の流入速度
は、二酸化ジルコニウム中の酸素の拡散係数が、ジルコ
ニウム中のそれと比較して数桁小さいので、飽和値に達
する。燃料被覆管の内表面に一様に二酸化ジルコニウム
の皮膜が形成されると、余剰酸素は種々の他の核分裂生
成物と反応して、わずかに酸素は上昇するようになる。

【００２５】すなわち、約１５〜３０ＧＷｄ／ｔの燃焼
度の領域では、酸素ポテンシャルの変動を示す線図４２
から明らかなように、燃料被覆管内の酸素ポテンシャル
は低い状態にある。

【００２６】本発明者は、燃料被覆管の内表面に生じる
微小亀裂の進展現象を詳細に検討した結果、次の新規の
知見を得ることができた。

【００２７】すなわち、約１５〜３０ＧＷｄ／ｔの燃焼
度の範囲において、燃料被覆管の内表面に生じた微小亀
裂の先端には各種のガスが吸着・吸収されること、及び
各種ガスの吸着量が増加するほど、ジルコニウム基合金
又はジルコニウム材からなる燃料被覆管の材料を脆化さ
せる元素による亀裂先端の腐食が鈍化されることによ
り、亀裂進展が阻止される傾向にあることを見出した。

【００２８】また、亀裂先端に吸着しやすい物質とし
て、酸素、窒素及び窒素酸化物（ＮＯx)、又は炭素酸化
物(ＣＯx)が好都合であることが明らかになった。

【００２９】以上の検討結果から、本発明者は、窒素又
はガス状窒素酸化物をヘリウムと混合させて核燃料要素
へ充填し、封入することによって、核燃料要素の耐応力
腐食割れ性能が向上することを見出した。

【００３０】すなわち、本発明では、ジルコニウム基合
金からなる燃料被覆管、又は内表面にジルコニウムを内
張りしたジルコニウム基合金からなる燃料被覆管の内部
に、複数個の燃料ペレットを収納してなる核燃料要素に
おいて、窒素酸化物とヘリウムとの混合ガス、又は炭素
酸化物とヘリウムとの混合ガスを充填ガスとして封入し
てある。

【００３１】したがって、２０ＧＷｄ／ｔ前後の燃焼度
における燃料被覆管内の空間部の酸素ポテンシャルを上
昇させるとともに、微小亀裂の先端に吸着・吸収されや
すいガス状元素を添加することができ、核燃料要素の耐
応力腐食割れ性能を向上させることができる。

【００３２】

【実施例】以下、本発明に係る一実施例を、図１及び図
２を用いて説明する。

【００３３】図１は本実施例の核燃料要素内に封入され
る充填ガスの組成、混合比及び圧力を示す図、図２は核
燃料要素を製造する場合の工程図である。

【００３４】図２に示す核燃料要素の製造工程について
説明する。すなわち、燃料被覆管に下部端栓を溶接した
後、下端を閉じた燃料被覆管の上端から燃料被覆管内に
燃料ペレットを装填する。更に、燃料被覆管内にプレナ
ムスプリング及びゲッタを挿入する。その後、上端を開
放した核燃料要素を不活性ガス雰囲気中で高温に加熱し
て乾燥する。そして、上部端栓を不活性雰囲気中で溶接
する。

【００３５】この場合、上部端栓には充填ガス導入用の
小穴を設けてあり、この小穴を通じて本実施例の充填ガ
スを核燃料要素内に充填した後に、レーザー照射により
小穴を密封する。なお、充填ガスは予め高圧容器内に充
填して用意しておく。

【００３６】上述のようにして核燃料要素を製造するの
で、窒素濃度が増加して、溶接部の耐水腐食性が劣化す
ることがあっても、小穴は微小径であるために充填ガス
が外部に漏洩するようなことはない。最後に、核燃料要
素の品質を保証するために組み立てを終えた核燃料要素
を検査する。

【００３７】充填ガスとして、従来では熱伝導性に優れ
た高純度ヘリウムガスを採用していた。それに対して、
本実施例では、充填ガスとして、図１に示すように、亜
酸化窒素（Ｎ₂Ｏ）を添加したヘリウムガスを用い、混
合比は体積比でヘリウム９０％、亜酸化窒素１０％とし
た。また、充填ガスの圧力（ゲージ圧）は、２ｋｇｆ／
ｃｍ²とした。

【００３８】添加ガスとしては、上記の亜酸化窒素（Ｎ
₂Ｏ）のほかに、ＮＯ、Ｎ₂Ｏ₃、ＮＯ₂、Ｎ₂Ｏ₂、Ｎ₂Ｏ₅
などの窒素酸化物、又はＣＯ、ＣＯ₂などの炭素酸化物
でも核燃料要素の脆化を防止することができる。また、
添加ガスの混合比を、本実施例のように、体積比で１０
％に特に限定する必要はない。

【００３９】本実施例における充填ガスによる燃料被覆
管の脆化防止効果を確認するため、炉内の模擬試験を実
施した。この試験結果を図３を用いて説明する。図３
は、核燃料要素における、本実施例の充填ガスを用いた
ときの亀裂発生時の応力と従来型の充填ガスを用いたと
きの亀裂発生時の応力とを比較して示した図である。

【００４０】まず、燃料被覆管内に、１ｍｇ／ｃｍ³の
ヨウ素と充填ガスとしてのヘリウムとを流入し、ヘリウ
ムガス中で密封溶接した同形状の複数個の試験片を準備
し、３５０℃で１０００時間加熱した。

【００４１】次に、同質の燃料被覆管内に１ｍｇ／ｃｍ
³のヨウ素と本実施例の充填ガス（ヘリウム９０％、亜
酸化窒素１０％）とを流入し、ヘリウムガス中で密封溶
接した同形状の複数個の試験片を準備し、３５０℃で１
０００時間加熱した。

【００４２】そして、上記の２種類の試験片について、
周方向の圧縮試験を実施した。すなわち、上記試験片を
圧縮試験機に長軸を水平方向に設置し、３５０℃の雰囲
気中で圧縮荷重を加えて、試験片に亀裂の発生するとき
の荷重を読み取り、その荷重から亀裂発生時の応力を計
算により求めた。なお、各試験とも複数個の試験片を用
いた。

【００４３】図３において、従来型核燃料要素の亀裂発
生時の応力３１は、ヘリウムを充填ガスとした従来例に
おける、亀裂発生時の試験片内表面の最大応力の平均値
であり、この値を標準値１.０とした。

【００４４】一方、一実施例の充填ガスを用いたときの
亀裂発生時の応力３２は、本発明の一実施例の充填ガス
を試験片内に封入したときの、亀裂発生時の試験片内表
面の最大応力の平均値であり、従来型核燃料要素の亀裂
発生時の応力３１に対する比率で表したものである。な
お、図３に示す縦線は、この場合の試験値の散布範囲を
示している。

【００４５】図３から明らかなように、本発明の一実施
例の場合は、亀裂発生応力値が約１.３となり、亀裂発
生応力が従来例に比べて格段と大きくなることが実証さ
れた。

【００４６】

【発明の効果】本発明によれば、原子炉の運転中におけ
る核燃料要素内の雰囲気を改良することにより、耐応力
腐食割れ性の向上した、長寿命で信頼性の高い核燃料要
素を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施例の充填ガスの組成を示す図で
ある。

【図２】核燃料要素の製造工程を示す流れ図である。

【図３】本発明の一実施例と従来例との亀裂発生応力に
ついての比較図である。

【図４】核分裂生成物放出率・酸素ポテンシャルと燃焼
度との相関図である。

【符号の説明】

３１…従来型核燃料要素の亀裂発生時の応力、３２…一
実施例の充填ガスを用いた時の亀裂発生時の応力（３１
に対する比率）、４１…核分裂生成物放出率の変動を示
す線図、４２…酸素ポテンシャルの変動を示す線図。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ジルコニウム基合金からなる燃料被覆管
   の内部に核燃料ペレットを収納し、管両端に端栓を溶接
   することにより、前記燃料被覆管の内部に充填ガスを封
   入してなる核燃料要素において、前記充填ガス中に窒
   素、窒素酸化物及び炭素酸化物のうちの少なくとも一種
   類を添加してあることを特徴とする核燃料要素。
2. 【請求項２】 前記窒素酸化物が亜酸化窒素である請求
   項１記載の核燃料要素。
3. 【請求項３】 前記燃料被覆管がジルコニウム基合金か
   らなる被覆管母材の内周面にジルコニウムライナを張設
   したジルコニウムライナ被覆管である請求項１記載の核
   燃料要素。